DE69021974T2 - Verfahren zur Herstellung von Ethylen-Propylencopolymere. - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Ethylen-Propylencopolymere.

Info

Publication number
DE69021974T2
DE69021974T2 DE69021974T DE69021974T DE69021974T2 DE 69021974 T2 DE69021974 T2 DE 69021974T2 DE 69021974 T DE69021974 T DE 69021974T DE 69021974 T DE69021974 T DE 69021974T DE 69021974 T2 DE69021974 T2 DE 69021974T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
titanium
weight
ethylene
propylene
cocatalyst
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
DE69021974T
Other languages
English (en)
Other versions
DE69021974D1 (de
Inventor
Renzo Invernizzi
Elio Langianni
Francesco Masi
Sergio Masini
Mauro Mirra
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Versalis SpA
Original Assignee
Enichem SpA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Enichem SpA filed Critical Enichem SpA
Publication of DE69021974D1 publication Critical patent/DE69021974D1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE69021974T2 publication Critical patent/DE69021974T2/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F210/00Copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F210/00Copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond
    • C08F210/16Copolymers of ethene with alpha-alkenes, e.g. EP rubbers

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
  • Treatments For Attaching Organic Compounds To Fibrous Goods (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Ethylen- Propylencopolymeren mit niedrigen bis sehr niedrigen Dichtewerten für die Verwendung auf verschiedenen Anwendungsgebieten.
  • Ziegler-Katalysatoren sind in der Technik bekannt und werden in technischem Mapstab bei der Polymerisation von Ethylen und α-Olefinen in Verfahren, die bei Raumtemperatur und niedrigem Druck durchgeführt werden, verwendet. Die Verwendung dieser Katalysatoren ist auch bei der Technologie für die Polymerisation oder Copolymerisation von Ethylen in Verfahren bekannt, die bei hohen Temperaturen (im allgemeinen oberhalb 120ºC) und hohen Drücken (im allgemeinen oberhalb 500 bar) in Reaktoren vom Kesseloder Röhrentyp durchgeführt werden, und zwar unter Bedingungen, die ähnlich denen sind, wie sie bei der Herstellung von niedrigdichten Polyethylen mittels Radikalinitiatoren angewendet werden. Nähere Ausführungen dieser Verfahrensweise findet man in GB-PS 828,828, US-PS 3,723,403 und französische Patentanmeldung 8320009. Ein spezieller Katalysator, der aktiv bei der Copolymerisation von Ethylen mit einem α-Olefin ist, enthält 4 oder mehr Kohlenstoffatome, und der in einem Röhrenreaktor unter hohem Druck und hoher Temperatur angewendet wird, wird in der europäischen Patentanmeldung 243,327 beschrieben. Gemäß dieser Patentanmeldung werden insbesondere Ethylen und Buten-1-Copolymere mit einem Buten-1-Gehalt von etwa 4 bis etwa 8 Gew.-% und Dichtewerten von 0,915 bis 0,940 g/ml erhalten.
  • Es wurde nun gefunden, daß der in der vorgehend erwähnten europäischen Patentanmeldung beschriebene Katalysator in der Lage ist, Ethylen und Propylen zu copolyerisieren, wobei man Copolymere mit einem ungewöhnlich hohen Anteil an Propylen, mit niedrigen oder sehr niedrigen Dichtewerten erhält, die auf zahlreichen Anwendungsgebieten verwendet werden können. Die vorliegende Erfindung betrifft infolgedessen ein Verfahren zur Herstellung eines 1-Buten freien Ethylen-Propylen-Copolymers mit einer Dichte von 0,880 bis 0,915 g/ml und einem Gehalt an Propylen von 10 bis 30 Gew.-% durch Copolymerisation von Ethylen und Propylen bei einem Druck von 800 bis 2000 bar, in einem Reaktionsgefäß bei einer Temperatur von 90 bis 280ºC oder in einem Röhrenreaktor bei einer Temperatur von 140 bis 280ºC, in Gegenwart eines Ziegler-Katalysators bestehend aus:
  • (a) einem Aluminiumtrialkyl-Cokatalysator und
  • (b) einer festen Titankatalysatorkomponente auf einem Magnesiumchloridträger, wobei die Komponente aus kugelförmigen Teilchen gebildet wird, von denen wenigstens 70 Gew.-% ein Durchmesser von 0,5 bis 10 um, eine scheinbare Dichte von 0,3 bis 0,5 g/ml, eine Porosität von 0,6 bis 1,2 ml/g, eine Oberfläche von 20 bis 120 m²/g, einen Hydroxyalkoholgehalt unter 2 Gew.-%, ausgedrückt als Gewicht von Ethanol und ein Titangehalt von 0,4 bis 4,0 Gew.-%, ausgedrückt als metallisches Titan, haben, wobei das Titan zum Teil im dreiwertigen und zum Teil im vierwertigen Zustand vorliegt, und das Verhältnis des Titans in dreiwertigem Zustand zu dem Gesamttitan 0,2/1 bis 0,5/1 beträgt, das Atomverhältis zwischen dem Aluminium in dem Cokatalysator (a) und dem Titan in der Festkomponente (b) 15/1 bis 70/1 beträgt,dadurch gekennzeichnet, daß in das Reaktorgefäß oder in den Röhrenreaktor eine Gasmischung eingeleitet wird, enthaltend Ethylen und Propylen in einem Gewichtsverhältnis zwischen 15:85 und 75:25, und gegebenenfalls Wasserstoff in einer Menge von 0 bis 2000 Vol.-Teilen pro Million Vol.-Teile der Gasmischung.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform enthält die Katalysatorkomponente (b) zwei bis 3 Gew.-% Titan und weniger als 1 Gew.-% Hydroxyalkohol, wiederum ausgedrückt als Gewicht von Ethanol.
  • Die feste Komponente des Katalysators kann man nach einem schon bekannten Verfahren herstellen, bei dem man für die Herstellung eines kugelförmigen granularen Trägers aus Magnesiumchlorid, enthaltend Ethanolhydroxy, die Aktivierung des Trägers durch eine Reaktion mit Titantetrachlorid bewirkt unter Ausbildung des aktivierten Trägers und Behandeln des aktivierten Trägers mit Aluminiumalkylchlorid unter Ausbildung der festen Komponente des Katalysators.
  • Insbesondere wird der Träger durch Sprühtrocknen einer ethanolischen Magnesiumchloridlösung in einer Sprühtrocknungsvorrichtung hergestellt. Bei einer typischen Verfahrensweise wird eine Lösung, die 40 Gew.-Teile Magnesiumchlorid pro 100 Gew.-Teilen Ethanol enthält, bei etwa 130ºC unter einem Stickstoffdruck von etwa 5 bar gehalten und in eine Sprühtrocknungsvorrichtung in einem gasförmigen Stickstoffgegenstrom eingeführt, wobei der letztere eine Einlaßtemperatur in der Größenordnung von 350ºC und eine Auslaßtemperatur in der Größenordnung von 230ºC hat. Unter diesen Bedingungen erhält man einen ethanolisches Hydroxy enthaltenden Magnesiumchloridträger mit den folgenden allgemeinen Eigenschaften: Kugelförmige Teilchen, wenigstens 70 Gew.-% davon haben einen Durchmesser von 0,5 bis 10 um eine scheinbare Dichte von 0,3 bis 0,5 g/ml, eine Porosität von 0,6 bis 0,8 ml/g, eine Oberfläche von 2 bis 20 m²/g und einen Hydroxyalkoholgehalt von 3 bis 15 Gew.-%, ausgedrückt als Gewicht von Ethanol.
  • Ein Träger dieser Art wird durch Umsetzen mit Titantetrachlorid aktiviert, und typischerweise werden 70 bis 80 Gew.-Teile des Trägers in 100 Gew.-Teilen Titantetrachlorid suspendiert, und die Suspension wird für einen Zeitraum von 15 bis 60 Minuten auf 80 bis 100ºC erhitzt. Nach dem Abtrennen und Waschen mit flüssigem Paraffin des auf diese Weise behandelten Feststoffes erhält man einen aktivierten Träger, der die Form, die Dimension und die scheinbare Dichte ähnlich der des Trägers hat, sowie die nachfolgenden weiteren Charakteristika: Eine Porosität von 0,7 bis 1 ml/g, eine Oberfläche von 10 bis 100 m²/g, einen Hydroxyalkoholgehalt von 0,2 bis 4 Gew.-%, ausgedrückt als Gewicht von Ethanol und einen Titangehalt von 0,02 bis 4 Gew.-%, ausgedrückt als metallisches Titan.
  • Der auf diese Weise aktivierte Träger wird dann in Kontakt mit dem Aluminiumalkylchlorid, ausgewählt aus Aluminiumdialkylchlorid, Aluminiumalkyldichlorid und Aluminiumalkylsequichlorid gebracht, wobei das Atomverhältnis zwischen dem Aluminium (in dem Aluminiumalkylchlorid) und dem Titan (in dem aktivierten Träger) 2/1 bis 20/1 beträgt, und das Kontaktieren bei einer Temperatur von etwa 0 bis etwa 100ºC während eines Zeitraumes von 100 Stunden bis etwa 15 Minuten erfolgt. Diese Behandlung, die vorzugsweise in einem flüssigen Paraffinträger durchgeführt wird, ermöglicht die Bildung der festen Katalysatorkomponente mit den vorher angegebenen Eigenschaften.
  • Der in Kombination mit der oben beschriebenen festen Komponente verwendete Cokatalysator ist ein Aluminiumtrialkyl enthaltend 2 bis 4 Kohlenstoffatome im Alkylteil. Der bevorzugte Cokatalysator ist Aluminiumtriethyl.
  • Zur Herstellung des Ethylen-Propylen-Copolymers wird ein Gasstrom, der Ethylen und Propylen in einem Gewichtsverhältnis von 15:85 bis 72:25 und gewünschtenfalls Wasserstoff in einer Menge von 0 bis 2000 Vol.-Teilen pro Million Vol.-Teilen des Stromes selbst enthält, zusammen mit einem Strom der festen Katalysatorkomponente und einem Cokatalysatorstrom in einen Reaktionskessel oder Röhrenreaktor eingeführt und für eine verhältnismäßig kurze Verweilzeit unter Polymerisationsbedingungen bei hohen Temperaturen und Drücken gehalten. Insbesondere sind die allgemeinen Operationsbedingungen wie folgt:
  • - Reaktortemperatur: von 90 bis 280ºC (Röhrenreaktor)
  • von 140 bis 280ºC (Reaktorgefäß)
  • (mit einer Gaseinheitstemperatur in einer Größenordnung von 60ºC)
  • - Druck: von 800 bis 2000 bar
  • - Verweilzeit: von 15 bis 60 sek
  • - Menge der festen Katalysatorkomponente: von 15 bis 100 mg/kg Monomere (Ethylen und Propylen)
  • - Menge des Cokatalysators: von 0,2 bis 1,0 mmol/kg Monomeres (Ethylen und Propylen)
  • - Atomverhältnis zwischen Aluminium (in dem Cokatalysator) und dem Titan (in der festen Katalysatorkomponente): von 15/1 bis 70/1 und vorzugsweise von 15/1 bis 45/1.
  • Die feste Katalysatorkomponente wird am einfachsten in Form einer Suspension in einem inerten Kohlenwasserstoffträger eingeführt, und der Cokatalysator in Form einer Lösung in ein flüssiges Kohlenwasserstofflösungsmittel.
  • Das Polymerisationsprodukt wird am Reaktorauslaß einer mehrstufigen Entspannung mit nacheinander abnehmenden Drücken unterworfen, wobei man das Copolymer erhält und es von unveränderten Monomeren abtrennt, die nach Reinigung und Wiederauffrischung mit frischen Gasen im Kreislauf geführt werden.
  • Das auf diese Weise gewonnene Ethylen-Propylen-Copolymer hat typischerweise Eigenschaften innerhalb der folgenden Zahlenwerte:
  • - Propylengehalt: von 10 bis 30 Gew.-% (IR-Bestimmung) (ASTM D-2238-69)
  • - Dichte: von 0,880 bis 0,915 g/ml (ASTM D-2839)
  • - Schmelzindex: von 1 bis 90 g/10 sek (ASTM D-1238, Bedingung E, Verfahren A)
  • - Scherempfindlichkeit: von 20 bis 45 (ASTM D-1239)
  • - Schleier: von 1,5 bis 7,5 % (ASTM D-1003)
  • - "Dart drop test" (Schlag): (ASTM D-1709) von 9 bis 25 kJ/m
  • - Dehnung bei Bruch (ASTM D-8828) längs: von 350 bis 700 % transversal: von 700 bis 800 %
  • - Vicat-Test: von 60 bis 90ºC (ASTM D-1525)
  • - Farbe: von A bis B
  • - Geruch am Polymer und an der Filmoberfläche: keiner
  • Die Farbwerte werden nach einer modifizierten ASTM D-1725-Methode bestimmt, wobei man das zu untersuchenden Ethylen-Propylen-Copolymer mit Polyethylen mit bekannten Farben, und die nach der vorerwähnten Standardmethode erhalten wurde, vergleicht. Die Vergleichspolyethylen werden mit üblichen Farbwerten auf einer Skala von A bis D bewertet, wobei A die beste Farbe darstellt.
  • Es ist deshalb gemäß der vorliegenden Erfindung möglich, Ethylen- Propylen-Copolymere mit niedrigen Dichtewerten (von 0,905 bis 0,015 g/ml) bis zu sehr niedrigen Dichtewerten (von 0,880 bis 0,905 g/ml) in Abhängigkeit von den Betriebsbedingungen zu erhalten. Diese Copolymere sind insbesondere bei der Filmherstellung geeignet, insbesondere zum Vergießen von Filmen und für Materialien, bei denen sie mit anderen Polymeren und mit Bitumen vermischt werden für die Herstellung von bituminösen Gehäusen zum Wasserdicht-Machen von Gebäuden und Gebäudeteilen. Sie sind auch auf dem Gebiet der Schäume geeignet und als Mischprodukte zum Modifizieren der rheologischen Eigenschaften von LLDPE.
  • Die nachfolgenden Versuchsbeispiele ergeben eine deutlichere Beschreibung der Erfindung.
  • Beispiel 1
  • 40 kg Magnesiumchlorid mit einem Wassergehalt von weniger als 0,7 Gew.-% werden in 100 kg wasserfreiem Ethanol (mit einem Wassergehalt unterhalb 0,2 Gew.-%) bei 130ºC unter einem Stickstoffdruck von 5 bar gelöst. Diese Lösung wird bei der gleichen Temperatur und dem gleichen Druck in eine Sprühtrocknungsvorrichtung vom Typ des "geschlossenen Zyklustrocknens" von der Firma NIRO eingeleitet, die mit einem Gleichflußregime arbeitet, und wobei das gesamte abgedampfte organische Lösungsmittel wiedergewonnen wird. In dieser Vorrichtung wird die Lösung auf eine Tröpfchenform verkleinert, wobei man mit einer Einlaßtemperatur des Stickstoffgasstroms von 350ºC und einer Auslaßtemperatur des Stickstoffgasstromes von 225-235ºC arbeitet. Unter diesen Bedingungen bildet sich am Boden des Sprühtrockners ein festes granularisches Material mit den nachfolgenden Eigenschaften:
  • - Teilchenform und Dimension: kugelförmig, wobei etwa 90 % der Teilchen einen Durchmesser von 0,5 bis 10 um haben;
  • - Hydroxyalkylalkohol: 10 Gew.-%, ausgedrückt als Gewicht von Ethanol;
  • - Scheinbare Dichte: 0,4 g/ml;
  • - Porosität: 0,7 ml/g; und
  • - Oberfläche: 3 m²/g.
  • 45 kg des wie oben erhaltenen Trägers werden in 60 kg Titantetrachlorid suspendiert. Die Mischung wird 30 min auf 100ºC erhitzt. Nach dieser Zeit wird sie gekühlt, das unveränderte Titantetrachlorid wird abfiltriert, und der Feststoff wird mit n-Dekan gewaschen, bis kein weiteres Chlor mehr in der Waschflüssigkeit vorliegt. Dabei erhält man einen aktivierten Träger mit den folgenden Eigenschaften:
  • - Form und Dimension der Teilchen: gleich wie die des Träger;
  • - Hydroxyalkoholgehalt: 2,5 Gew.-%, ausgedrückt als Gewicht von Ethanol;
  • - Titangehalt: 2,3 Gew.-%, ausgedrückt als metallisches Titan;
  • - Scheinbare Dichte: gleich der des Trägers;
  • - Porosität: gleich der des Trägers;
  • - Spezifische Oberfläche: 18 m²/g.
  • 45 kg des vorstehend erhaltenen aktivierten Trägers werden in 100 l Isoparaffin C10-C12 (Handelsprodukt ISOPAR G der Firma Exxon) suspendiert. Das Material wird auf 70ºC erwärmt und dazu werden allmählich in einem Zeitraum von 1 Stunde 18 kg Aluminiumdiethylchlorid unter konstantem Rühren gegeben. Nach Beendigung des Zugabeverfahrens wird das Material eine weitere Stunde bei 70ºC gerührt. Dabei erhält man eine feste Katalysatorkomponente in Form von in einem flüssigen Träger suspendierten Teilchen. Die Feststoffkomponente in den Teilchen hat die folgenden Eigenschaften:
  • - Form und Teilchengröße: ähnlich wie die des Trägers;
  • - Hydroxyalkoholgehalt: 0,8 Gew.-%, ausgedrückt als Gewicht von Ethanol;
  • - Titangehalt: 2,3 Gew.-%, ausgedrückt als metallisches Titan;
  • - Verhältnis zwischen Titan in dreiwertigem Zustand und dem gesamten Titan in dreiwertigem und vierwertigem Zustand: 0,31/1;
  • - Scheinbare Dichte: gleich wie die des Trägers;
  • - Porosität: 0,8 g/ml; und
  • - Oberfläche: 26 m²/g.
  • Beispiel 2
  • Für den Polymerisationsversuch verwendet man ein Reaktorgefäß mit einer Kapazität von 0,5 l, das mit einem Turborührer, Wellenbrechern und einem thermostatischen Kontrollsystem ausgerüstet ist. Die folgenden Elemente werden kontinuierlich oben in das Reaktorgefäß eingeführt.:
  • - Ein Ethylen- und Propylenstrom (in einem Gewichtsverhältnis von 64:36) mit einer Gesamtfließgeschwindigkeit von 30 kg/h,
  • - eine Aluminiumtriethyllösung in Hexan (Konzentration: 6-7 mM/l), enthaltend etwa 0,3 mM Aluminiumtriethyl pro kg Gesamtgas (Ethylen und Propylen), und
  • - eine Vaseline-Suspension (von Carlo Erba) der festen Katalysatorkomponente, hergestellt in Beispiel 1, in einer Menge (Trockengewicht) von 18,6 mg/kg Gesamtgas (Ethylen und Propylen).
  • Man arbeitet mit einer Reagenseinlaßtemperatur von 60ºC, einer Polymerisationstemperatur von 220ºC, einer Rührgeschwindigkeit von 1700 Umdrehungen/s und einer Verweilzeit von etwa 30 sek. Das Polymerisationsprodukt wird kontinuierlich am Boden des Reaktors herausgeführt und einer ersten Entspannung in einem Hochdruckabscheider (280 bar) und einer zweiten Entspannung in einem Niederdruckabscheider (1- 1,5 bar) unterworfen. Diethylenglykol wird zum Entaktivieren des Katalysators an der Stelle der Entnahme aus dem Reaktor eingespritzt. Nichtumgesetzte Monomere werden nach der Abtrennung in der Entspannungsbehandlung, nach Reinigung und Wiederauffüllen mit frischen Monomeren im Kreislauf geführt. Das Polymer wird mittels eines Extruder, der an den Niederdruckabscheider abgeschlossen ist, gewonnen.
  • Das Verfahren wird unter diesen Bedingungen 48 Stunden mit den folgenden Ergebnissen durchgeführt:
  • - Monomerumwandlung: 11,0 Gew.-%;
  • - Mittlere stündliche Ausbeute an Ethylen-Propylen-Copolymer: 3,3 kg;
  • - Propylen (C3)-Gehalt im Copolymer: 13 Gew.-%;
  • - Schmelzindex (MF1) des Copolymers: 22 g/10 sek;
  • - Dichte des Copolymers: 0,910 g/ml;
  • - Copolymerausbeute in g pro g Titan (g/gTi): 256.000.
  • Die Polymerisationsbedingungen werden in Tabelle I gezeigt, und die Polymerisationsergebnisse in Tabelle II.
  • Beispiele 3 bis 6
  • Das Verfahren ist ähnlich dem in Beispiel 2 beschriebenen mit einer Veränderung bei einem oder mehreren der Reaktionsparameter, wie dies in Tabelle I gezeigt wird. Die Polymerisationsergebnisse werden in Tabelle II gezeigt. TABELLE I Beispiel Nr. Einlaßtemperatur ºC Polymerisationstemperatur ºC Gaszufuhr (C2+C3; kg) Gewichtsverhältnis (C2/C3) TABELLE II Beispiel Nr. Umwandlung (%) Ausbeute (kg) Gebundenes C3 (Gew.-%) MFI (g/10 sek) Dichte (g/ml) Ausbeute (g/gTi)
  • Beispiel 7
  • Man arbeitet in technischem Maßstab in einem stählernen Röhrenreaktor mit einem Innendurchmesser von 1 inch (25,4 mm) und einer Länge von 600 m. Ethylen, Propylen, Wasserstoff und 20 l/h einer 30 g/l feste Katalysatorkomponente enthaltende Suspension, hergestellt wie in Beispiel 1, in einer Mischung von C10-C12 Isoparaffin (ISOPAR G) wird an einem Ende des Reaktors eingeführt. 8 - 12 l/h einer 13 Gew.-%igen Aluminiumtriethyllösung in Heptan wird einige Meter stromabwärts von der Stelle der Suspensionseinführungen eingeführt. Dies stellt sicher, daß das Atomverhältnis zwischen dem Aluminium in dem Alumiumtriethyl und dem Titan in der festen Katalysatorkomponente etwa 30-40/1 beträgt.
  • Die Polymerisation wird unter den nachfolgenden Bedingungen durchgeführt:
  • - C2-C3-Zufuhr zu dem Reaktor: 11.900 kg/h
  • - C2-C3-Gewichtsverhältnis in der Zufuhr: 35/65
  • - Wasserstoffzufuhr (bezogen auf Gesamtgas): 1800 vpm*
  • - Druck am Reaktoreinlaß: 1260 bar
  • - Temperatur am Reaktoreinlaß: 60ºC
  • - Polymerisationstemperatur: 100ºc
  • - Spitzentemperatur: 265ºC
  • - Verweilzeit: 42-44 sek
  • (* = Volumenteile pro Million Volumenteilen)
  • Eine polyhydroxylierte Verbindung wird am Reaktorauslaß eingeleitet, um den Katalysator zu entaktivieren, und das Polymer wird mittels einer mehrstufigen Entspannung gewonnen und direkt einem Extruder zugeleitet. Das wiedergewonnene Gas wird zum Reaktoreinlaß nach Reinigung und Auffrischen mit frischem Gas zurückgeführt.
  • Unter den vorgenannten Betriebsbedingungen beträgt die Umwandlungsrate, bezogen auf Ethylen, etwa 60 % und die Ausbeute etwa 2,9 t/h Ethylen-Propylen (mittlere Katalysatorausbeute: 210.000 g Copolymer pro g Titan) mit einem Propylengehalt von 15 Gew.-% und mit den folgenden Eigenschaften:
  • - Dichte: 0,905 g/ml
  • - Schmelzindex: 30 g/10 sek
  • - Farbe: A/B
  • - Geruch (on dem Polymer): keiner Beispiel 8 Das Verfahren ist ähnlich dem in Beispiel 7 beschriebenen, mit den folgenden Unterschieden:
  • - C2+C3-Zufuhr zum Reaktor: 12.200 kg/h
  • - C2/C3-Gewichtsverhältnis in der Zufuhr: 28/72
  • - Wasserstoffzufuhr (bezogen auf Gesamtgas): 1.100 vpm
  • - Druck am Reaktoreinlaß: 1.280 bar
  • - Polymerisationstemperatur: 95ºC
  • - Spitzentemperatur: 248ºC
  • Unter diesen Bedingungen betrug der Umwandlungsgrad, bezogen auf Ethylen, etwa 70 % und die Ausbeute etwa 3,0 t/h Ethylen-Propylen-Copolymer (mittlere Katalysatorausbeute: 165.000 g Copolymer pro g Titan) mit einem Propylengehalt von 20 Gew.-% und den folgenden Eigenschaften:
  • - Dichte: 0,895 g/ml
  • - Schmelzindex: 30 g/10 sek
  • - Farbe: A/B
  • - Geruch (auf dem Polymer): keiner
  • Beispiel 9
  • Das Verfahren ist ähnlich dem des Beispiels 7 mit den folgenden Unterschieden:
  • - C2+C3-Zufuhr zum Reaktor: 12.500 kg/h
  • - C2/C3-Gewichtsverhältnis in der Zufuhr: 22/78
  • - Wasserstoffzufuhr (bezogen auf Gesamtgas): keine
  • - Druck am Reaktoreinlaß: 1.280 bar
  • - Polymerisationstemperatur: 88ºC
  • - Spitzentemperatur: 250ºC
  • Unter diesen Bedingungen beträgt die Umwandlungsrate, bezogen Ethylen, etwa 68 % und die Ausbeute etwa 2,5 t/h Ethylen-Propylen-Copolmyer (mittlere Katalysatorausbeute: 170.000 g Copolymer pro g Titan) mit einem Propylengehalt von 25 Gew.-% und den folgenden Eigenschaften:
  • - Dichte: 0,880 g/ml
  • - Schmelzindex: 7,0 g/10 sek
  • - Farbe: A/B
  • - Geruch (auf dem Polymer): keiner
  • Beispiel 10
  • Das Verfahren ist ähnlich dem des in Beispiel 7 beschriebenen mit den folgenden Unterschieden:
  • - C2+C3-Zufuhr zum Reaktor: 12.500 kg/h
  • - C2/C3-Gewichtsverhältnis in der Zufuhr: 22/78
  • - Wasserstoffzufuhr (bezogen auf Gesamtgas): 800 vpm
  • - Druck am Reaktoreinlaß: 1.250 bar
  • - Polymerisationstemperatur: 96ºC
  • - Spitzentemperatur: 255ºC
  • Unter diesen Bedingungen beträgt der Umwandlungsgrad, bezogen auf Ethylen, etwa 73 % und die Ausbeute etwa 2,8 t/h Ethylen-Propylen-Copolymer (mittlere Katalysatorausbeute: 165.000 g Copolymer pro g Titan) mit einem Propylengehalt von 28 Gew.-% und den folgenden Eigenschaften:
  • - Dichte: 0,880 g/ml
  • - Schmelzindex: 30 g/10 sek
  • - Farbe: A/B
  • - Geruch (auf dem Polymer): keiner
  • Beispiel 11
  • Das Verfahren ist ähnlich dem in Beispiel 7 beschriebenen mit den folgenden Unterschieden:
  • - C2+C3-Zufuhr zum Reaktor: 11.500 kg/h
  • - C2/C3-Gewichtsverhältnis in der Zufuhr: 44/56
  • - Wasserstoffzufuhr (bezogen auf Gesamtgas): keine
  • - Polymerisationstemperatur: 95ºC
  • - Spitzentemperatur: 240ºC
  • Unter diesen Bedingungen beträgt der Umwandlungsgrad, bezogen auf Ethylen, etwa 35 und die Ausbeute etwa 2,0 t/h Ethylen-Propylen-Copolymer (mittlere Katalysatorausbeute: 280.000 g Copolymer pro g Titan) mit einem Propylengehalt von 11 Gew.-% und den folgenden Eigenschaften:
  • - Dichte: 0,9157 g/ml
  • - Schmelzindex: 1,07 g/10 sek
  • - Scherempfindlichkeit: 37
  • - "Dart drop test" (Schlag): 9,5 kJ/m
  • - Schleier: 7,1 %
  • - Dehnung bei Bruch
  • längs: 560 %
  • transversal: 880 %
  • - Vicat: 85ºC
  • - Farbe: A/B
  • - Geruch (auf dem Polymer): keiner
  • - Kein Geruch in der Filmbildungsphase.
  • Beispiel 12
  • Das Verfahren ist ähnlich dem in Beispiel 7 beschriebenen mit den folgenden Unterschieden:
  • - C2+C3-Zufuhr zum Reaktor: 11.500 kg/h
  • - C2/C3-Gewichtsverhältnis in der Zufuhr: 45/55
  • - Wasserstoffzufuhr (bezogen auf Gesamtgas): keine
  • - Polymerisationstemperatur: 105ºC
  • - Spitzentemperatur: 255ºC
  • Unter diesen Bedingungen beträgt der Umwandlungsgrad, bezogen auf Ethylen, etwa 39 bis 40 % und die Ausbeute etwa 2,25 t/h Ethylen-Propylen- Copolymer (mittlere Katalysatorausbeute: 220.000 g Copolymer pro g Titan) mit einem Propylengehalt von 13 Gew.-% und den folgenden Eigenschaften:
  • - Dichte: 0,910 g/ml
  • - Schmelzindex: 2,27 g/10 sek
  • - Scherempfindlichkeit: 40
  • - "Dart drop test" (Schlag): 9,6 kJ/m
  • - Schleier: 2 %
  • - Dehnung bei Bruch
  • längs: 450 %
  • transversal: 810 %
  • - Vicat: 71ºC
  • - Farbe: A/B
  • - Geruch (auf dem Polymer): keiner
  • - Kein Geruch in der Filmbildungsphase.

Claims (4)

1. Verfahren zur Herstellung eines 1-Buten freien Ethylen- Propylen-Copolymers mit einer Dichte von 0,880 bis 0,915 g/ml und einem Gehalt an Propylen von 10 bis 30 Gew.-% durch Copolymerisation von Ethylen und Propylen bei einem Druck von 800 bis 2000 bar, in einem Reaktionsgefäß bei einer Temperatur von 90 bis 280ºC oder in einem Röhrenreaktor bei einer Temperatur von 140 bis 280ºC, in Gegenwart eines Ziegler-Katalysators bestehend aus:
(a) einem Aluminiumtrialkyl-Cokatalysator und
(b) einer festen Titankatalysatorkomponente auf einem Magnesiumchloridträger, wobei die Komponente aus kugelförmigen Teilchen gebildet wird, von denen wenigstens 70 Gew.-% ein Durchmesser von 0,5 bis 10 um, eine scheinbare Dichte von 0,3 bis 0,5 g/ml, eine Porosität von 0,6 bis 1,2 ml/g, eine Oberfläche von 20 bis 120 m²/g, einen Hydroxyalkoholgehalt unter 2 Gew.-%, ausgedrückt als Gewicht von Ethanol und ein Titangehalt von 0,4 bis 4,0 Gew.-%, ausgedrückt als metallisches Titan, haben, wobei das Titan zum Teil im dreiwertigen und zum Teil im vierwertigen Zustand vorliegt, und das Verhältnis des Titans in dreiwertigem Zustand zu dem Gesamttitan 0,2/1 bis 0,5/1 beträgt, das Atomverhältis zwischen dem Aluminium in dem Cokatalysator (a) und dem Titan in der Festkomponente (b) 15/1 bis 70/1 beträgt,
dadurch gekennzeichnet, daß in das Reaktorgefäß oder in den Röhrenreaktor eine Gasmischung eingeleitet wird, enthaltend Ethylen und Propylen in einem Gewichtsverhältnis zwischen 15:85 und 75:25, und gegebenenfalls Wasserstoff in einer Menge von 0 bis 2000 Vol.-Teilen pro Million Vol.-Teile der Gasmischung.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Cokatalysator ein Aluminiumtrialkyl ist, enthaltend 2 bis 4 Kohlenstoffatome im Alkylteil und vorzugsweise Aluminiumtriethyl ist.
3. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die feste Katalysatorkomponente 2 bis 3 Gew.-% Titan und weniger als 1 Gew.-% Ethanol enthält.
4. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es mit einer Verweilzeit von 15 bis 60 Sekunden durchgeführt wird unter Verwendung einer Menge der festen Katalysatorkomponente von 15 bis 100 mg pro kg Monomeres (Ethylen und Propylen) und einer Menge des Cokatalysators von 0,2 bis 1,0 mmol pro kg der Monomeren.
DE69021974T 1989-10-06 1990-09-28 Verfahren zur Herstellung von Ethylen-Propylencopolymere. Expired - Lifetime DE69021974T2 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
IT02193589A IT1236510B (it) 1989-10-06 1989-10-06 Procedimento per la preparazione di copolimeri etilene-propilene.

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE69021974D1 DE69021974D1 (de) 1995-10-05
DE69021974T2 true DE69021974T2 (de) 1996-03-14

Family

ID=11189065

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE69021974T Expired - Lifetime DE69021974T2 (de) 1989-10-06 1990-09-28 Verfahren zur Herstellung von Ethylen-Propylencopolymere.

Country Status (14)

Country Link
EP (1) EP0421525B1 (de)
KR (1) KR930010561B1 (de)
CN (1) CN1043234C (de)
AT (1) ATE127131T1 (de)
BR (1) BR9005007A (de)
CA (1) CA2027037C (de)
DE (1) DE69021974T2 (de)
DK (1) DK0421525T3 (de)
DZ (1) DZ1454A1 (de)
ES (1) ES2076296T3 (de)
GR (1) GR3017515T3 (de)
IT (1) IT1236510B (de)
MX (1) MX171748B (de)
RU (1) RU2002757C1 (de)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5639383A (en) * 1993-04-28 1997-06-17 Ralfer, S.L. Used mineral motor oil ecological recycling procedure
CN100422223C (zh) * 2005-05-11 2008-10-01 北京燕化高新催化剂有限公司 一种乙烯聚合用球型催化剂及其制备方法
EP1862480B1 (de) * 2006-05-31 2016-07-27 Borealis Technology Oy Verfahren zur Herstellung eines Olefinpolymerisationskatalysatorbestandteils mit verbesserter Aktivität bei hoher Temperatur
KR20220092287A (ko) 2020-12-24 2022-07-01 한국전기연구원 직류히터를 사용한 출력 주파수 대역폭 집중식 마그네트론 및 그의 구동방법

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4558105A (en) * 1983-12-07 1985-12-10 Chemplex Company Copolymerization of ethylene
IT1190319B (it) * 1986-04-17 1988-02-16 Enichem Polimeri Procedimento per la preparazione di polietilene a bassa o media densita' e catalizzatori adatti allo scopo

Also Published As

Publication number Publication date
RU2002757C1 (ru) 1993-11-15
EP0421525B1 (de) 1995-08-30
CN1043234C (zh) 1999-05-05
CA2027037C (en) 2002-03-19
DE69021974D1 (de) 1995-10-05
MX171748B (es) 1993-11-11
IT8921935A1 (it) 1991-04-06
CN1050724A (zh) 1991-04-17
KR930010561B1 (ko) 1993-10-28
DZ1454A1 (fr) 2004-09-13
EP0421525A3 (en) 1992-01-08
BR9005007A (pt) 1991-09-10
ES2076296T3 (es) 1995-11-01
CA2027037A1 (en) 1991-04-07
EP0421525A2 (de) 1991-04-10
KR910007984A (ko) 1991-05-30
DK0421525T3 (da) 1995-10-30
IT1236510B (it) 1993-03-11
IT8921935A0 (it) 1989-10-06
GR3017515T3 (en) 1995-12-31
ATE127131T1 (de) 1995-09-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE69501526T2 (de) Verfahren zur gasphasenpolymerisation von alpha-olefinen
DE3028759C2 (de)
DE2729122C3 (de) Katalysatorzusammensetzung und Verfahren zur Homo- oder Mischpolymerisation von Äthylen
DE3228065C2 (de)
DE60036852T2 (de) Katalysatorkomponenten für die polymerisation von olefinen und daraus erhaltene katalysatoren
EP0003129B1 (de) Äthylencopolymere, Verfahren zu ihrer Herstellung, ihre Verwendung zur Herstellung von Folien und die so hergestellten Folien
DE69112466T2 (de) Magnesiumchloridteilchen mit einer kegelstumpfartigen Struktur, katalytische Komponenten auf diesen Teilchen, damit hergestellte Polyolefine und Verfahren zur Herstellung dieser Produkte.
DE69129216T2 (de) Hochtemperatur-Dispersionspolymerisation von Äthylen
DE3833445A1 (de) Vermeidung von farbigen verunreinigungen bei der herstellung von ultrahochmolekularen ethylenpolymerisaten mittels eines titan enthaltenden katalysatorsystems
DE2641960A1 (de) Katalysatoren zur polymerisation von olefinen zu polymeren sphaeroidischer form
DE2264560A1 (de) Verfahren zur stereospezifischen homound mischpolymerisation von alpha-olefinen
DE3833444A1 (de) Vermeidung von farbigen verunreinigungen bei der herstellung von ultrahochmolekularen ethylenpolymerisaten mittels eines titan enthaltenden katalysatorsystems
DE69119121T2 (de) Verfahren und Vorrichtung für alpha-Olefinpolymerisation in der Gasphase
EP0135834A2 (de) Verfahren zur Herstellung einer Polypropylen-Formmasse
DE2501614C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Propylenhomo- oder -copolymerisaten
DE69119628T2 (de) Katalysator auf Träger für Ethylenpolymerisation oder -copolymerisation mit alpha-Olefinen, seine Herstellung und seine Anwendung
EP0010814B1 (de) Verfahren zur Herstellung von pulverförmigen, thermoplastischen Copolymeren aus Äthylen und Buten-(1)
DE69219012T2 (de) Sphärische, kristalline Olefinpolymere und Copolymere mit hoher Porösität
DE69021981T2 (de) Verfahren zur Herstellung von Ethylen-buten-1-Copolymeren mit ultraniedriger Dichte.
DE69021974T2 (de) Verfahren zur Herstellung von Ethylen-Propylencopolymere.
DE69109434T2 (de) Feste Komponente eines Katalysators zur Homo- und Co-Polymerisation von Ethyl.
DE69220074T2 (de) Katalysator für Ethylenpolymerisation bei Hochtemperaturen
DE2123357A1 (de) Verfahren zur Polymerisation von Öle finen
DE2126725C3 (de) Verfahren zur Herstellung eines modifizierten Polyäthylenwachses
DE2818657A1 (de) Verfahren und katalysator zur polymerisation von alpha-olefinen

Legal Events

Date Code Title Description
8364 No opposition during term of opposition
8327 Change in the person/name/address of the patent owner

Owner name: POLIMERI EUROPA S.R.L., PALERMO, IT