DE4417874A1 - Verfahren zur Verminderung von Kesselbelägen im Zusammenhang mit NO¶x¶-reduzierenden Maßnahmen - Google Patents
Verfahren zur Verminderung von Kesselbelägen im Zusammenhang mit NO¶x¶-reduzierenden MaßnahmenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verminderung von Kes
selbelägen in Verbrennungsanlagen, die auf der Basis fossiler
Brennstoffe betrieben werden.
Zur Reduzierung der NOx-Emissionen bei der Verbrennung fossiler
Brennstoffe sind eine Reihe von Verfahren bekannt, die bei der
Verbrennung entstehende Stickoxide durch Zugabe von NH₃ oder NH₃-
Vorläufern in einem Temperaturbereich zwischen 800 Grad C und
1000 Grad C ohne Katalysator sehr effektiv reduzieren. Dieses
Verfahren ist unter dem Begriff SNCR-Verfahren bekannt.
Eine Alternative hierzu ist das SCR-Verfahren, bei welchem die
Reaktion mit den gleichen Reduktionsmitteln, jedoch unter Zuhil
fenahme von Katalysatorflächen bei Temperaturen zwischen 250 und
450 Grad C durchgeführt wird.
Allen diesen Verfahren ist eigen, daß der eingesetzte Wirkstoff
nicht vollständig in stöchiometrischer Weise reagiert. Vielmehr
kommt es zu einem mehr oder weniger stark ausgeprägten NH₃-
Schlupf. Dieser NH₃-Schlupf liegt typischerweise zwischen 1 und
30 mg/m³ Rauchgas.
Zum anderen bildet sich bei der Verbrennung fossiler Brennstoffe
aus dem brennstoffeigenen Schwefel SO₂. Dieses wird zum Teil in
der Flamme, insbesondere aber an den katalytisch wirksamen Ober
flächen des Feuerraumes, der Wärmeaustauscherflächen, der Rauch
gaskanäle sowie der gegebenenfalls vorhandenen Katalysator
flächen, zu SO₃ oxidiert. Diese sogenannte SO₂/SO₃-Konver
tierungsrate nimmt mit zunehmender Verschmutzung zu. Die SO₃-Gase
spielen eine wesentliche Rolle sowohl bei der sogenannten Hoch
temperaturkorrosion als auch bei der Niedertemperaturkorrosion
in Verbrennungsanlagen.
Neben der Korrosion kam es insbesondere in Verbindung mit NOx
reduzierenden Maßnahmen in der Vergangenheit zunehmend zu einer
Verschmutzung hinter dem NOx-reduzierenden Aggregat, was zu
erheblichen Problemen sowohl bei dem SNCR- als auch bei dem SCR-
Verfahren führte. Ursache für die Verschmutzungen sind insbeson
dere Ammoniumsulfate, welche in den beschriebenen Ablagerungen
in erheblichem Maße nachgewiesen wurden. Sie stammen aus der
Reaktion von aus SO₃ und H₂O gebildeter Schwefelsäure mit Am
moniak, welches als Schlupf den Reaktionsbereich der NOx-Reduk
tion verlassen hat. So bildet sich zum Beispiel nach der Reak
tionsgleichung
H₂SO₄ + NH₃ → NH₄HSO₄ (1)
Ammoniumhydrogensulfat, das durch Kondensation und Verschmelzen
mit anderen Rauchgasrückständen einen klebrigen, schlecht ent
fernbaren Niederschlag auf Rauchgaskanälen und Heizflächen bil
det. Dieser Niederschlag kann vermindert werden, indem der Ge
halt des Rauchgases entweder an NH₃ oder an SO₃ vermindert wird.
Während jedoch der NH₃-Schlupf eine - bezogen auf das NOx
Reduktionsaggregat - nicht veränderbare Größe darstellt, besteht
eine Möglichkeit, den unangenehmen Niederschlag zu vermeiden,
darin, das entstehende SO₃ zu vermindern, indem man zum Beispiel
seine Bildung verhindert oder entstehendes bzw. entstandenes SO₃
aus dem Rauchgas entfernt.
Als effektive SO₃-Reduktionsmittel sind Magnesiumverbindungen wie
Magnesiumoxid, Magnesiumhydroxid und Magnesiumcarbonat bekannt,
die in feingemahlener Form in den Feuerraum eingebracht werden,
damit sie mit dem dort entstehenden SO₃ reagieren und sich MgSO₄
bildet. Voraussetzung ist eine gute Verteilung im Feuerraum und
eine feine Vermahlung des Feststoffes. Durch die Vermahlung
vergrößert sich die Oberfläche der Magnesiumverbindung, was sich
auf die Reaktionsgeschwindigkeit günstig auswirkt. Die Vermah
lung ist bis hinunter zu einer Teilchengröße im Mikrometer
bereich wirtschaftlich sinnvoll. Bei dieser Teilchengröße ist
die Reaktionsgeschwindigkeit jedoch immer noch so klein, daß das
Reagenz in einem erheblichen stöchiometrischen Überschuß zuge
geben werden muß. Es kommt zu einer zusätzlichen Aschefracht,
die über den Kamin emittiert wird oder als Filterasche entsorgt
werden muß.
Für den Fall der Ölverfeuerung hat sich gezeigt, daß magnesium
organische Verbindungen, in erster Linie Magnesium-Sulfonate,
dem Öl zugesetzt werden können. Diese metallorganischen Verbin
dungen zersetzen sich in der Hitze und bilden MgO, das mit SO₃
aus dem Rauchgas reagieren kann. Messungen haben gezeigt, daß
hier Partikelgrößen im Nanometerbereich erzielt werden können.
Bei diesen Teilchengrößen ist eine Überdosierung nicht mehr
erforderlich.
Die Erfindung hat das Ziel, Kesselbeläge, die im Zusammenhang
mit NOx-reduzierenden Maßnahmen entstehen, zu vermindern bzw. ihr
Entstehen zu verhindern. Dadurch soll die Betriebsdauer der
Anlage zwischen den notwendigen Reinigungszyklen vergrößert
werden und die Betriebsstätte wirtschaftlich vorteilhafter ge
staltet werden.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, unter den vorgegebenen
Bedingungen einer erforderlichen NOx-Reduzierung bei der Verbren
nung fossiler Brennstoffe entstehendes Schwefeltrioxid derge
stalt zu binden, daß eine Bildung von Ablagerungen in Form von
Kesselbelag vermindert oder vermieden wird.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß auf folgende Weise gelöst.
Ausgehend von der Tatsache, daß sich das Entstehen von SO₃ beim
Verbrennen fossiler Brennstoffe nicht vermeiden läßt, da seine
Bildung auf der Oxidation von Schwefel beruht, der sich natur
gegeben in den fossilen Brennstoffen befindet und auf eine wirt
schaftlich vernünftige Weise vor der Verbrennung nicht entfernt
werden kann, muß das in unterschiedlicher Konzentration anfal
lende SO₃ aus dem Rauchgas entfernt werden.
Der Beseitigung des SO₃ aus dem Rauchgas liegt die erfinderische
Idee zugrunde, durch eine Mehrphasenreaktion das SO₃ zu binden
und aus dem chemischen Gleichgewicht zu entfernen. Dazu ist es
erforderlich, den Reaktionspartner in einer Form anzubieten, der
eine effektive Reaktion des SO₃ gestattet und zugleich die Re
duktion des NOx nicht behindert oder negativ beeinflußt.
Es wurde bereits vorgeschlagen, Magnesiumoxid als Reaktions
partner des SO₃ einzusetzen. Die an sich bekannte Reaktion
SO₃ + MgO → MgSO₄
ist auf die thermischen Verhältnisse in Verbrennungsanlagen
anzuwenden, was erhebliche Probleme bereitet.
Aus der Auswertung einer Vielzahl von Versuchen hat sich erge
ben, daß reaktionsbereites MgO am besten im Feuerraum selbst
hergestellt wird, indem Magnesiumverbindungen in Wasser gelöst
werden, die Lösung durch eine Verteilerdüse in den Feuerungsraum
gesprüht wird und sich die gelösten Komponenten in der Flamme zu
MgO zersetzen. Der besondere Effekt dieser Arbeitsweise besteht
darin, daß das derart hergestellte MgO eine große Oberfläche
besitzt, an der die Reaktion mit SO₃ stattfinden kann.
Die in der vorstehend beschriebenen Weise erfindungsgemäß herge
stellten porösen MgO-Partikel sind bestens geeignete Reaktions
partner für das gasförmige SO₃. Das liegt einmal an ihrer großen
Oberfläche, die auch durch feinstes Vermahlen von Feststoff
partikeln nicht annähernd erreicht werden kann. Zum anderen
liegt das aber an der im Feuerraum entstehenden Art der Par
tikel, die eine poröse Struktur aufweisen, die so ausgebildet
ist, daß die SO₃-Moleküle hineindiffundieren können und die Fest-
Gasphasenreaktion in effektiver Weise beschleunigt.
Es wurde weiterhin gefunden, daß das Einbringen von selektivem
Reduktionsmittel für NOx und von Magnesiumverbindungen zugleich
einen synergistischen Effekt bedingt, dessen Vorteile zumindest
unerwartet sind.
Durch das gleichzeitige Einbringen von selektivem Reduktionsmit
tel und Magnesiumverbindungen wird an allen Stellen, an denen
ein NH₃-Schlupf auftritt, auch Magnesiumoxid gebildet und steht
zu Reaktionen mit SO₃ zur Verfügung. Dies ist vor allem deshalb
von Bedeutung, weil aufgrund der Inhomogenität der Temperatur
über einen Feuerraumquerschnitt sowie der zwangsläufig auf
tretenden Inhomogenität der Verdüsung der NH₃-Schlupf an ver
schiedenen Stellen unterschiedlich ausgeprägt sein kann. An den
Stellen, an denen es einen Überschuß an NH₃ gibt, fällt gleich
zeitig eine erhöhte Menge des zur Verfügung gestellten Magne
siumoxids an. Als Folge tritt bei Erhöhung der NH₃-Konzentration
gleichzeitig eine Verringerung der SO₃-Konzentration auf. Die
Ammoniumhydrogensulfatbildung nach Gleichung (1) kann also ef
fektiver vermindert werden als bei der Zugabe einer Magnesium
verbindung über eine andere Quelle (sei es über Staubdosierung
oder über die Zugabe zum Brennstoff).
Weiterhin ist zu sehen, daß bei lastabhängiger Fahrweise einer
Verbrennungsanlage trotz lastabhängiger Dosierung des NOx-Reduk
tionsmittels es bei Laständerungen immer auch zu Überdosierungen
kommt. Diese Überdosierungen sind bei erfindungsgemäßer Fahrwei
se der Verbrennungsanlage bei der Zugabe des SO₃-Neutralisators
zum Reduktionsmittel mit einem Überangebot an Magnesiumoxid
gekoppelt. Dann wird gemäß Gleichung (1) die Ammoniumhydrogen
sulfatbildung aufgrund der Verminderung der Schwefelsäurekonzen
tration nach dem Massenwirkungsgesetz derart verschoben, daß
weniger Ammoniumhydrogensulfat entsteht, was ein gewollter Ef
fekt ist.
Es fällt darüber hinaus ins Gewicht, daß die Ammoniumsulfat
bildung eine Konkurrenzreaktion zu erwünschten NOx-Reduktionen in
dem Temperaturbereich ist, der hier in Frage kommt. Durch die
Reaktion des Magnesiumoxids mit dem in der Reaktionszone vorhan
denen SO₃ wird NH₃ über die Ammoniumhydrogensulfatbildung nicht
aus dem Reaktionsgeschehen entfernt, sondern steht im Gegenteil
weiterhin der NOx-Minderungsreaktion zur Verfügung. In der Konse
quenz ist eine geringere Dosierrate für die Erzielung des vor
gegebenen NOx-Wertes notwendig.
Bei den wasserlöslichen Magnesium-Verbindungen handelt es sich
um schwefelfreie Verbindungen, so daß die Effektivität des Mag
nesiums - im Gegensatz zu den öllöslichen Magnesiumsulfonaten -
nicht durch zusätzlichen Schwefeleintrag beeinträchtigt wird.
Schließlich wird bei der Verwendung wassergelöster NOx-Reduk
tionsmittel durch die zusätzliche (teils erhebliche) Wasser
fracht der Säuretaupunkt des Rauchgases unerwünscht erhöht.
Magnesiumoxid wirkt durch die SO₃-Neutralisation taupunktmindernd
und dadurch unerwünschten Belastungen des Kamins (durch Feuch
tigkeitseintrag) und Rußflockenemissionen entgegen.
Claims (5)
1. Verfahren zur Verminderung von Kesselbelägen,
dadurch gekennzeichnet, daß
in den Feuerungsraum einer mit fossilen Brennstoffen betrie benen Wärmeerzeugungsanlage in Wasser gelöste Magnesiumverbindungen fein verteilt ein gesprüht werden,
die Zersetzung dieser Verbindungen im Feuerungsraum zu porö sem MgO führt,
das mit sich aus der Verbrennung des fossilen Brennstoff materials bildendem SO₃ reagiert und als MgSO₄ aus dem Feuerungsraum entsorgt wird.
in den Feuerungsraum einer mit fossilen Brennstoffen betrie benen Wärmeerzeugungsanlage in Wasser gelöste Magnesiumverbindungen fein verteilt ein gesprüht werden,
die Zersetzung dieser Verbindungen im Feuerungsraum zu porö sem MgO führt,
das mit sich aus der Verbrennung des fossilen Brennstoff materials bildendem SO₃ reagiert und als MgSO₄ aus dem Feuerungsraum entsorgt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
als wasserlösliche Magnesiumverbindungen Salze mit
organischen Anionen, das Nitrat oder das Sulfat verwendet
werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß
die wassergelösten Magnesiumverbindungen zugleich mit einem
an sich bekannten selektiven Reduktionsmittel für NOx einge
bracht werden.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß in
Wasser gelöste Magnesiumverbindungen mit gasförmigem NOx-
Reduktionsmittel in einer Zweistoffdüse beim Einbringen in
den Feuerraum miteinander gemischt werden.
5. Verwendung wasserlöslicher Magnesiumverbindungen zum Erzeugen
hochporösen MgO im Feuerungsraum von Wärmeerzeugungsanlagen,
die auf der Basis fossiler Brennstoffe arbeiten, durch Ein
sprühen einer wäßrigen Lösung von Magnesiumverbindungen durch
eine Feinstverteilerdüse in den Brennraum.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE4417874A DE4417874C2 (de) | 1994-05-24 | 1994-05-24 | Verfahren zur Verminderung von Kesselbelägen im Zusammenhang mit NO¶x¶-reduzierenden Maßnahmen |
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DE4417874A DE4417874C2 (de) | 1994-05-24 | 1994-05-24 | Verfahren zur Verminderung von Kesselbelägen im Zusammenhang mit NO¶x¶-reduzierenden Maßnahmen |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
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DE4417874C2 DE4417874C2 (de) | 1999-02-04 |
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ID=6518689
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DE4417874A Expired - Lifetime DE4417874C2 (de) | 1994-05-24 | 1994-05-24 | Verfahren zur Verminderung von Kesselbelägen im Zusammenhang mit NO¶x¶-reduzierenden Maßnahmen |
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DE (1) | DE4417874C2 (de) |
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DE4417874C2 (de) | 1999-02-04 |
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