DE3833286A1 - Harzmasse - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft eine Harzmasse mit guter Formbarkeit
und ausgezeichneten mechanischen Eigenschaften, ausgezeichneter
chemischer Beständigkeit und hervorragender
Wärmebeständigkeit. Die Masse ist auf vielen Gebieten
brauchbar einschließlich den Gebieten der elektrischen
und elektronischen Bauteile, Automobilbauteile, Haushaltsutensilien,
Gehäusen für Maschinen und Bauteile sowie
für mechanische Teile, welche durch Spritzformen
hergestellt werden. Das Material eignet sich ferner für
Platten oder Folien, welche durch Extrusionsformen hergestellt
werden, sowie für Produkte, die durch Glasformung
hergestellt werden.
Polyamidharze oder thermoplastische Polyesterharze haben
ausgezeichnete physikalische und chemische Eigenschaften.
Dennoch beobachtet man dann, wenn derartige
Harze allein verrwendet werden, gewisse Nachteile oder
Unzulänglichkeiten. So zeigen beispielsweise Polyamidharze
den Nachteil, daß sie bei Absorption von Feuchtigkeit
oder Wasser eine Beeinträchtigung der Steifigkeit
erleiden und bei den Formprodukten eine wesentliche Dimensionsänderung
eintritt. Andererseits haben thermoplastische
Polyesterharze den Nachteil, daß sie bei der
Schlagfestigkeit oder bei der Beständigkeit gegen hydrothermale
Beanspruchung schlechtere Eigenschaften aufweisen.
Um ein Harz zu erhalten, bei dem derartige Unzulänglichkeiten
ausgeglichen oder komplementiert werden,
hat man Untersuchungen durchgeführt, bei denen ein thermoplastisches
Polyesterharz einem Polyamidharz zugemischt
wurde. Derartige Mischungszusammensetzungen sind
beispielsweise in den JP-OS 103191/1976, 105355/1976
und 213256/1986 beschrieben.
Ein Polyamidharz und ein thermoplastisches Polyesterharz
sind miteinander jedoch nur schlecht kompatibel, wodurch
die mechanischen Eigenschaften, insbesondere die Zugfestigkeitseigenschaften
oder die Schlagfestigkeitseigenschaften,
beeinträchtigt werden oder eine Phasentrennung
leicht eintritt, was zu einer Beeinträchtigung des Aussehens
führt. Es hat sich daher als praktisch schwierig
erwiesen, eine praktisch brauchbare Mischungszusammensetzung
mittels eines wirtschaftlich brauchbaren Verfahrens,
wie durch Schmelzkneten, zu erhalten.
Es ist somit Aufgabe der vorliegenden Erfindung, unter
Anwendung eines industriell konstengünstigen und einfachen
Verfahrens eine Zusammensetzung zu schaffen, deren
Wasserabsorptionseigenschaften verringert sind, während
die ausgezeichneten Eigenschaften eines Polyamidharzes
aufrechterhalten werden, und das ferner die Eigenschaften
eines thermoplastischen Polyesterharzes aufweist,
das hinsichtlich Schlagfestigkeit und mechanischen Eigenschaften
hervorragend ist.
Erfindungsgemäß wird eine Harzmasse geschaffen, umfassend
- (I) 100 Gew.-Teile Harzmasse, bestehend aus
- (i) 5 bis 95 Gew.-% eines Polyamidharzes und
- (ii) 5 bis 95 Gew.-% eines thermoplastischen Polyesterharzes;
- (A) 0,01 bis 30 Gew.-Teile einer hochmolekulargewichtigen Epoxyverbindung vom Bisphenol-Typ, wobei es sich um ein Kondensationsprodukt eines Bisphenols mit Epichlorhydrin handelt und das einen Polymerisationsgrad aufweist von im wesentlichen mindestens 11; und/oder
- (B) 1 bis 50 Gew.-Teile eines Metallionen-haltigen Ethylencopolymerisats.
Im folgenden wird die Erfindung anhand bevorzugter Ausführungsform
erläutert.
Das bei der vorliegenden Erfindung verwendete Polyamid
kann ein Polyamid sein, das durch Polymerisation eines
mindestens 3gliedrigen Lactams oder einer polymerisierbaren
ω -Aminosäure erhalten wurde, oder ein Polyamid,
das erhalten wurde durch die Polykondensation einer zweibasischen
Säure mit einem Diamin. Speziell umfaßt sind
Polymere von ε -Caprolactam, Aminocapronsäure, Önantholactam,
7-Aminoheptansäure, 11-Aminoundecansäure, 9-Aminononansäure,
α -Pyrrolidon und α -Piperidon, Polymere,
welche erhalten wurden durch die Polykondensation eines
Diamins, wie Hexamethylendiamin, Nonamethylendiamin, Undecamethylendiamin,
Dodecamethylendiamin oder m-Xylylendiamin,
mit einer Dicarbonsäure, wie Terephthalsäure,
Isophthalsäure, Adipinsäure, Sebacinsäure, Dodecandisäure
oder Glutarsäure, und Copolymeren davon,
wie Nylon 4, 6, 7, 8, 11, 12, 6.6, 6.9, 6.10, 6.12, 6T,
6/6.6, 6/12, 6/6T und 6I/6T.
Das thermoplastische Polyesterharz, das bei der vorliegenden
Erfindung verwendet wird, kann ein Polyalkylenterephthalat
sein, das erhalten wird durch Polykondensation
von Terephthalsäure oder ihrem Dialkylester mit einem
aliphatischen Glykol oder einem Copolymeren davon.
Typische Beispiele umfassen Polyethylenterephthalat
und Polybutylenterephthalat. Bei dem oben erwähnten aliphatischen
Glykol kann es sich um Ethylenglykol, Propylenglykol,
Tetramethylenglykol oder Hexamethylenglykol
handeln. Diese aliphatischen Glykole können nicht mehr
als 30 Gew.-% anderer Diole oder mehrwertiger Alkohole
enthalten, wie Cyclohexandiol, Cyclohexandimethanol,
Xylylenglykol, 2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan, 2,2-
Bis-(4-hydroxy-3,5-dibromphenyl)-propan, 2,2-Bis-(4-
hydroxyethoxyphenyl)-propan, 2,2-Bis-(4-hydroxyethoxy-
3,5-dibromphenyl)-propan, Glycerin und Pentaerythrit.
Ferner können Terephthalsäure oder ihre Dialkylester in
Kombination mit anderen zweibasischen Säuren, einer
mehrbasischen Säure oder einem Alkylester derselben verwendet
werden, beispielsweise in Kombination mit nicht
mehr als 30 Gew.-%, bezogen auf die Terephthalsäure oder
ihren Dialkylester, Phthalsäure, Isophthalsäure, Naphthalindicarbonsäure,
Diphenyldicarbonsäure, Adipinsäure,
Sebacinsäure, Trimesinsäure, Trimellitsäure oder einem
Alkylester derselben.
Das Mischungsverhältnis von Polyamidharz und thermoplastischem
Polyesterharz beträgt 5 bis 95 Gew.-% einer
dieser Komponenten und 5 bis 95 Gew.-% der anderen Komponente,
und zwar derart, daß die Gesamtmenge 100 Gew.-%
ausmacht. Außerhalb dieses Bereichs können die Eigenschaften
beider Polymere nicht aufrechterhalten werden.
Vorzugsweise umfaßt die Harzmasse (I) 2 bis 90 Gew.-%,
insbesondere bevorzugt 40 bis 90 Gew.-%, des Polyamidharzes
und 10 bis 80 Gew.-%, insbesondere bevorzugt 10
bis 60 Gew.-%, des thermoplastischen Polyesterharzes.
Die hochmolekulargewichtige Epoxyverbindung vom Bisphenol-
Typ, die bei der vorliegenden Erfindung eingesetzt
wird, ist ein Kondensationsprodukt eines Bisphenols, wie
Bisphenol A, mit Epichlorhydrin. Beispielsweise handelt
es sich im Falle von Bisphenol A um eine hochmolekulargewichtige
Epoxyverbindung vom Bisphenol-Typ der folgenden
Formel I, wobei der Polymerisationsgrad n im wesentlichen
mindestens 11 und vorzugsweise mindestens 15 beträgt.
Spezielle Beispiele des Bisphenols umfassen Bisphenol A,
Bisphenol F, Bisphenol C, Tetramethyl-bisphenol A, Tetramethyl-
bisphenol F, Diisopropyl-bisphenol A, Di-sek.-
butyl-bisphenol A, Tetra-t-butyl-bisphenol A, Tetra-t-
butyl-bisphenol F, Tetra-t-butyl-bisphenol, 1,1-Ethyliden-
bisphenol, 1,1-Isobutyliden-bisphenol, Methyl-ethyl-
methylen-bisphenol, Methyl-isobutyl-methylen-bisphenol,
Methyl-hexyl-methylen-bisphenol, Methyl-phenyl-methylen-
bisphenol, Bisphenol Z, p,p′-Bisphenol, Methylen-bis-
(2,4-DTB-3CR), o,p′-Bisphenol A, Methylpropionat-diphenol,
Ethylpropionat-diphenol und Tetramethyl-bisphenol S.
Die speziellen, hochmolekulargewichtigen Epoxyverbindungen
vom Bisphenol-Typ, die bei der vorliegenden Erfindung
verwendet werden, können in Kombination von zwei
oder mehr unterschiedlichen Typen eingesetzt werden.
Die Epoxyverbindung wird in einer Menge von 0,01 bis
30 Gew.-Teilen, bezogen auf 100 Gew.-Teile der Mischung
des Polyamidharzes und des thermoplastischen Polyesterharzes,
zugesetzt. Falls die Menge kleiner als 0,01 Gew.-Teile
ist, kann bei der Kompatibilität kein ausreichender
Effekt erzielt werden. Falls andererseits die
Menge 30 Gew.-Teile übersteigt, werden die mechanischen
Eigenschaften beeinträchtigt. Vorzugsweise liegt die
Menge in einem Bereich von 0,05 bis 20 Gew.-Teilen.
Das Metallionen-haltige Ethylencopolymerisat bei der
vorliegenden Erfindung ist ein ionisches Polymerisat,
aufgebaut aus einer Ethylenkomponente, einer ungesättigten
Carbonsäurekomponente und einer Komponente eines Metallsalzes
einer ungesättigten Carbonsäure. Ein solches
Produkt wird gewöhnlich als Ionomer bezeichnet. Als ungesättigte
Carbonsäurekomponente wird eine solche mit 3
bis 8 Kohlenstoffatomen bevorzugt. Besonders bevorzugt
ist eine solche, die von Acrylsäure, Methacrylsäure
oder Ethacrylsäure abstammt. Die Komponente eines Metallsalzes
einer ungesättigten Carbonsäure kann ein Metallsalz
der oben erwähnten, ungesättigten Carbonsäuren
sein, wie ein Na-, K-, Mg-, Ca-, Ba- oder Zn-Salz. Als
bevorzugte Beispiele seien ein Na-, Mg- oder Zn-Salz
erwähnt. Die Mengenanteile der oben erwähnten Komponenten
betragen vorzugsweise 80 bis 99 Mol-% der Ethylenkomponente
und 0,1 bis 20 Mol-% jeder ungesättigten Carbonsäurekomponente
und deren Metallsalzkomponente. Die
Komponente des Metallsalzes einer ungesättigten Carbonsäure
macht vorzugsweise mindestens 10 Mol-%, bezogen
auf die ungesättigte Carbonsäurekomponente, aus. Ferner
kann das Metallionen-haltige Ethylencopolymerisat zusätzlich
zu den obigen drei Komponenten eine ungesättigte
Carbonsäurealkylester-Komponente enthalten, wie Methylacrylat
oder Methylmethacrylat, oder eine Vinylesterkomponente,
wie Vinylacetat. Bei der Herstellung des
Metallionen-haltigen Ethylencopolymerisats kann man Verfahren
anwenden, wie sie z. B. in der JP-AS 31556/1974
und US-PS 37 89 035 beschrieben sind. Das am meisten bevorzugte
Produkt ist beispielsweise ein Ionomerharz
(Sirline, Warenzeichen), hergestellt von Dupont Company.
Das Metallionen-haltige Ethylencopolymerisat wird in
einer Menge von 1 bis 50 Gew.-Teilen und vorzugsweise von
3 bis 30 Gew.-Teilen, bezogen auf 100 Gew.-Teile der Mischung
aus Polyamidharz und thermoplastischem Polyesterharz,
eingearbeitet. Falls die Menge kleiner als 1 Gew.-Teil
ist, wird kein ausreichender Effekt bei der Verbesserung
der Kompatibilität des Polyamidharzes und des
thermoplastischen Polyesterharzes erzielt. Falls andererseits
die Menge 50 Gew.-Teile übersteigt, kommt es zu
einer wesentlichen Beeinträchtigung der Hitzebeständigkeit.
Das Vermischen der erfindungsgemäßen Zusammensetzung
kann nach einem Schmelzknetverfahren durchgeführt werden,
das den Fachleuten gut bekannt ist. Es bestehen
keine speziellen Beschränkungen hinsichtlich der beim
Kneten einzuhaltenden Temperatur oder Zeitdauer. Im allgemeinen
wird jedoch eine Temperatur von 150 bis 350°C
empfohlen. Speziell erwähnt als geeignete Vorrichtungen
zur Durchführung des Vermischens seien ein Extruder,
Banbury-Mischer, Supermischer, eine Walzenmühle oder
ein Kneter.
Vorzugsweise werden alle Komponenten gleichzeitig der
Schmelzknetoperation unterworfen. In einigen Fällen kann
man jedoch zwei Komponenten der drei zunächst der
Schmelzknetoperation unterwerfen und anschließend die
restliche Komponente zumischen, gefolgt von einem weiteren
Schmelzkneten. Man kann die Epoxyverbindung und das
Metallionen-haltige Ethylencopolymerisat erfindungsgemäß
jeweils allein einverleiben oder man kann sie auch
zusammen in Kombination verwenden. Die Komponenten können
ferner geringe Mengen an Verunreinigungen enthalten.
Erfindungsgemäß können andere Harze einverleibt werden,
solange die Eigenschaften der erfindungsgemäßen Harzmasse
nicht beeinträchtigt werden.
Um die Kompatibilität zwischen dem Polyamidharz und dem
thermoplastischen Polyesterharz noch weiter zu verbessern,
kann man herkömmliche Additive, wie ein modifiziertes
Polyolefinharz oder ein Olefinelastomeres einverleiben.
Speziell kann man eine weitere Verbesserung der Schlagfestigkeitseigenschaften
erzielen, falls ein Ethylen/
Acrylsäureester-Copolymerisat, ein Elastomeres oder
dergl. in einer Menge von 0,1 bis 10 Gew.-Teilen, bezogen
auf 100 Gew.-Teile der Mischung aus Polyamidharz und
thermoplastischem Polyesterharz, einverleibt wird. Als
das Elastomere kommt hierbei ein kautschukartiger Polymeres
oder ein kautschukmodifiziertes Styrolharz in Betracht.
Spezielle Beispiele des kautschukartigen Polymeren
umfassen ein Polybutadien, ein Butadien-Styrol-
Copolymerisat, ein Ethylen-Propylen-Copolymerisat, ein
Ethylen-Propylen-Dien-Copolymerisat, Polyisopren, ein
Ethylen-α-Olefin-Copolymerisat, ein Polyisobutylen, ein
Polyacrylat, einen Polyester, ein Polyurethan und verschiedene,
modifizierte Polymere derselben. Spezielle
Beispiele des kautschukmodifizierten Styrolharzes umfassen
beispielsweise ein Butadienkautschuk-modifiziertes
Polystyrol, ein Butadienkautschuk-modifiziertes
Styrol-Acrylnitril-Copolymerisat, ein Acrylkautschuk-
modifiziertes Polystyrol, ein Acrylkautschuk-modifiziertes
Styrol-Acrylnitril-Copolymerisat, ein Ethylen-Propylen-
Copolymerisat-modifiziertes Polystyrol und ein Ethylen-
Methylmethacrylat-Copolymerisat-modifiziertes Polystyrol.
Die erfindungsgemäße Masse kann ferner verschiedene andere,
wohlbekannte Additive enthalten, einschließlich
Verstärkungsmaterialien, wie Glasfasern, Kohlenstoffasern
und Metallwhisker; Füllstoffe, wie Silica, Alumina,
Silica-Alumina-Tonmineralien, Silica-Magnesium-
Tonmineralien, Calciumsilicat, Calciumcarbonat, Asbest
und Ruß; Gleitmittel, Nucleiermittel, Antioxidantien,
Flammschutzmittel, Antistatikmittel, Mittel zur Wetterfestausrüstung
und dergl.
Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung, ohne
sie zu beschränken. In den Beispielen wurden die physikalischen
Eigenschaften wie folgt bestimmt.
- (1) Zugfestigkeit, Dehnung: gemäß ASTM D-638;
- (2) Zugschlagwert (tensile impact value): gemäß ASTM D-1822;
- (3) Izod-Schlagfestigkeitswert: gemäß ASTM D-256 unter Verwendung eines Probekörpers mit einer Dicke von ⅛ Zoll.
Nylon 6 mit einer relativen Viskosität von 2,5, bestimmt
mit dem Ostwald-Viskosimeter gemäß JIS K-6810, als Polyamid,
Polybutylenterephthalat mit einer Intrinsic-Viskosität
von 1,2 (Novadur 5010, Warenzeichen, hergestellt
von Mitsubishi Kasei Corporation) und eine hochmolekulargewichtige
Epoxyverbindung vom Bisphenol-Typ werden
miteinander unter Schaffung der in Tabelle 1 angegebenen
Zusammensetzung vermischt. Die Mischung wird mittels
eines Extruders bei einer Temperatur von 250 bis 320°C
einer Schmelzmischung unterzogen. Die erhaltene Masse
wird unter den in Tabelle 2 angegebenen Bedingungen
durch Spritzguß verarbeitet.
Unter Verwendung eines Polyethylenterephthalats mit einer
Intrinsic-Viskosität von 0,6 und einem Schmelzpunkt von
260°C anstelle des in den Beispielen 1 und 2 verwendeten
Polybutylenterephthalats wird gemäß den Beispielen 1 und
2 eine Mischungszusammensetzung hergestellt. Es werden
die in Tabelle 1 identifizierten Massen erhalten, und
die Massen werden unter den in Tabelle 2 angegebenen Bedingungen
durch Spritzguß verarbeitet.
Eine Mischungszusammensetzung wird hergestellt, indem
man in einem Extruder auf gleiche Weise wie bei den
Massen der Beispiele 1 bis 8 ein Schmelzmischverfahren
durchführt. Dabei wird jedoch keine hochmolekulargewichtige
Bisphenol-Epoxyverbindung eingesetzt. Die
Masse wird unter den in Tabelle 2 angegebenen Bedingungen
durch Spritzguß verarbeitet.
Unter Verwendung einer Epoxyverbindung vom Bisphenol-Typ
mit einem relativ niedrigen Molekulargewicht der Formel I,
worin n kleiner als 10 ist, wird eine Mischung hergestellt
unter Schaffung der in Tabelle 1 angegebenen Zusammensetzung.
Das Ganze wird gemäß den Beispielen 1 bis
8 in einem Extruder durch Schmelzmischen zu einer Masse
verarbeitet, die unter den in Tabelle 2 angegebenen Bedingungen
durch Spritzgießen verarbeitet wird.
Unter Verwendung einer anderen Epoxyverbindung als die
Epoxyverbindung vom Bisphenol-Typ wird eine Mischungszusammensetzung
hergestellt, wie sie in Tabelle 1 angegeben
ist, und gemäß den Beispielen 1 bis 8 der Schmelzmischung
unterworfen. Die Masse wird unter den in Tabelle 2
angegebenen Bedingungen durch Spritzguß verarbeitet.
An den auf diese Weise erhaltenen Spritzgußprodukten der
Harzmassen der Beispiele 1 bis 8 und Vergleichsbeispiele 1
bis 9 werden jeweils die Zugfestigkeit, die Zugdehnung,
der Zugschlagfestigkeitswert und der Izod-Schlagfestigkeitswert
bestimmt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2
aufgeführt.
Es wird eine Mischungszusammensetzung hergestellt, bei
der die in Tabelle 3 angegebene Zusammensetzung vorliegt.
Dazu wird Nylon 6 oder Nylon 66 mit einer relativen Viskosität
von 3,0, bestimmt mittels Ostwald-Viskosimeter gemäß
JIS K-6810, als Polyamidharz, Polybutylenterephthalat
(PBT) mit einer Intrinsicviskosität von 1,1 oder Polyethylenterephthalat
(PET) mit einer Intrinsicviskosität
von 0,8 als thermoplastisches Polyesterharz und ein
Ionomerharz von Dupont Company (Sirline, Warenzeichen)
als Metallionen-haltiges
Ethylencopolymerisat eingesetzt.
Die Mischungszusammensetzung wird mit einem 40 mm Durchmesser-
Extruder bei einer Harztemperatur im Bereich von
240 bis 280°C in der Schmelze vermischt. Anschließend
wird die erhaltene Masse durch Spritzguß verarbeitet unter
Verwendung einer Spritzgußmaschine mit einer Formeinspannkraft
von 75 t (IS 75 S, hergestellt von Toshiba
Kikai K.K.).
Das Verfahren wird gemäß den Beispielen 9 bis 17 durchgeführt.
Es wird jedoch eine hochmolekulargewichtige
Epoxyverbindung vom Bisphenol-Typ oder ein Ethylen-Propylen-
Terpolymerisatkautschuk (EPDM) zusätzlich zu der
Zusammensetzung des Beispiels 12 einverleibt, so daß die
in Tabelle 3 angegebene Zusammensetzung erhalten wird.
Das Verfahren wird gemäß den Beispielen 9 bis 17, jedoch
ohne das Metallionen-haltige Ethylencopolymerisat durchgeführt.
An den auf diese Weise erhaltenen Spritzgußprodukten
der Harzmassen der Beispiele 9 bis 22 und der Vergleichsbeispiele 10
bis 12 werden die Zugfestigkeit,
die Dehnung und der Izod-Schlagfestigkeitswert bestimmt.
Die Ergebnisse sind in Tabelle 4 aufgeführt.
Claims (8)
1. Harzmasse, umfassend
- (I) 100 Gew.-Teile einer Harzmasse, enthaltend
- (i) 5 bis 95 Gew.-% eines Polyamidharzes und
- (ii) 5 bis 95 Gew.-% eines thermoplastischen Polyesterharzes;
- (A) 0,01 bis 30 Gew.-Teile einer hochmolekulargewichtigen Epoxyverbindung vom Bisphenol-Typ, wobei es sich um ein Kondensationsprodukt eines Bisphenols mit Epichlorhydrin handelt und welches einen Polymerisationsgrad von im wesentlichen mindestens 11 aufweist; und/oder
- (B) 1 bis 50 Gew.-Teile eines Metallionen-haltigen Ethylencopolymerisats.
2. Harzmasse gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die hochmolekulargewichtige Epoxyverbindung vom
Bisphenol-Typ (A) die folgende Formel aufweist:
wobei n für eine ganze Zahl von mindestens 11 steht und
die Benzolringe Substituenten aufweisen können.
3. Harzmasse gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die hochmolekulargewichtige Epoxyverbindung vom
Bisphenol-Typ (A) einen Polymerisationsgrad von im wesentlichen
mindestens 15 aufweist.
4. Harzmasse gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß das Metallionen-haltige Ethylencopolymerisat (B)
ein Copolymerisat von Ethylen mit einer ungesättigten
Carbonsäure ist, an die Metallionen gebunden sind.
5. Harzmasse gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die Harzmasse (I) (i) 20 bis 90 Gew.-% des Polyamidharzes
und (ii) 10 bis 80 Gew.-% des thermoplastischen
Polyesterharzes umfaßt.
6. Harzmasse gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die Harzmasse (I) (i) 40 bis 90 Gew.-% des Polyamidharzes
und (ii) 10 bis 60 Gew.-% des thermoplastischen
Polyesterharzes umfaßt.
7. Harzmasse gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die hochmolekulargewichtige Epoxyverbindung vom
Bisphenol-Typ (A) in einer Menge von 0,05 bis 20 Gew.-Teilen,
bezogen auf 100 Gew.-Teile der Harzmasse (I),
vorliegt.
8. Harzmasse gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß das Metallionen-haltige Ethylencopolymerisat (B)
in einer Menge von 3 bis 30 Gew.-Teilen, bezogen auf
100 Gew.-Teile der Harzmasse (I), vorliegt.
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