DE3731385A1 - Verfahren zur dekontamination des abgases eines fusionsreaktors - Google Patents

Verfahren zur dekontamination des abgases eines fusionsreaktors

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Dekontamination des Abgases eines Fusionsreaktors, das Tritium und/oder Deute­ rium in elementarer Form und neben weiteren Verunreinigungen in chemisch gebundener Form enthält, bei welchem Tritium und/oder Deuterium aus seinen (ihren) Verbindungen freige­ setzt wird (werden) und der schwere Wasserstoff aus dem Abgas abgetrennt und in den Brennstoffkreislauf rückgeführt wird.
Das Abgas des Brennstoffkreislaufs eines Fusionsreaktors besteht im wesentlichen aus nicht reagiertem Brennstoff (Tritium und Deuterium in elementarer Form) und enthält neben der "Asche" der Kernfusion, dem Helium, noch eine Reihe von weiteren Verunreinigungen, deren Konzentration nur einige Prozent beträgt und die z. T. schweren Wasserstoff in gebundener Form enthalten. Diese Verunreinigungen sind vor­ nehmlich Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffe, wie z. B. Methan. Ammoniak, Kohlendioxid und Wasserdampf sind in ge­ ringeren Konzentrationen zu erwarten.
Wegen des Anteils an elementarem und chemisch gebundenem Tritium kann dieses Abgas nicht unmittelbar an die Umgebung abgegeben werden; der Tritiumanteil muß zuvor abgetrennt werden. Es ist weiterhin wünschenswert, das Tritium und das Deuterium in den Fusionsprozeß zurückzuführen.
Zur Dekontamination des Abgases eines Fusionsreaktors wurden verschiedene Verfahren vorgeschlagen. E. C. Kerr et al (Proc. Tritium Technol. Meeting, Dayton, Ohio, 1980) und P. Dinner et al (2nd Meeting on Tritium Technol., Dayton, Ohio 1985) verwenden hierzu eine Kombination aus einem Hochtempe­ ratur-Getter und einer Palladium/Silber-Membrane. Nachteilig an diesem Verfahren ist, daß das Getterbett bei hohen Tempe­ raturen (bis zu 900°C) betrieben werden muß. Hierbei können sowohl Werkstoffprobleme als auch Probleme durch Permeati­ onsverluste von Tritium auftreten. Bei dem von Zeit zu Zeit notwendigen Austausch des Getterbettes ergeben sich Sicher­ heitsprobleme wegen des dabei freigesetzten feinen, pyropho­ ren Staubes und schließlich muß das Getterbett als radioak­ tiver Abfall entsorgt werden.
Eine weitere Möglichkeit zur Reinigung des Abgases eines Fusionsreaktors besteht nach P. Dinner (2nd Meeting in Tri­ tium Technol., Dayton, Ohio, 1985) in der Kombination Hoch­ temperaturgetter/sauerstoffabgebendes Festbett/katalytische Oxidation. Hierbei ist nachteilig, daß das abgetrennte Tri­ tium in der Form von Wasser anfällt, dessen Radiotoxizität im Vergleich zu Tritium-Wasserstoff um Größenordnungen höher ist, daß das Verfahren sehr viele Prozeßschritte benötigt und daß das sauerstoffabgebende Festbett bei 500°C betrie­ ben werden muß.
Bei dieser Temperatur besteht die Gefahr, daß der Katalysa­ tor sintert, unwirksam wird und daß durch eine unkontrol­ lierte Sauerstoffabgabe eine Explosion hervorgerufen werden kann.
In DE-OS 36 06 316 und DE-OS 36 06 317 wird ein Verfahren zur Abgasreinigung von Fusionsreaktoren beschrieben, bei dem ein sauerstoffabgebendes Festbett, ein Metallbett als "Get­ ter" und ein Nickel-Katalysator verwendet werden. Auch hier sind die Nachteile anzuführen, die mit dem Betrieb des sauerstoffabgebenden Festbettes verbunden sind.
Aufgabe der Erfindung ist es deshalb, ein einfaches und nur aus wenigen Prozeßschritten bestehendes Verfahren zu schaf­ fen, mit dem das Abgas von Fusionsreaktoren dekontaminiert werden kann. Dieses Verfahren soll keine wesentlich höheren Temperaturen als 450°C benötigen und ohne Sauerstoffzugabe, weder direkte Einspeisung von Sauerstoff noch durch Verwen­ dung eines sauerstoffabgebenden Festbettes, arbeiten. Die Verfahrenskomponenten sollen aus Einheiten bestehen, die während des Prozesses nicht verbraucht werden, d. h. die physikalisch oder katalysierend wirken, um den Betriebsauf­ wand und das Abfallaufkommen einer Anlage nach diesem Ver­ fahren klein zu halten. Ferner soll das abgetrennte Tritium und Deuterium in elementarer Form anfallen, weil damit die geringste Radiotoxizität verbunden ist und weil es in dieser Form in den Fusionsprozeß zurückgeführt werden kann.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß
  • a) die Hauptmenge des elementaren Deuteriums und/oder Tri­ tiums bei Temperaturen unter 450°C durch einen Palla­ dium/Silber-Permeator abgetrennt wird, wobei gleichzeitig der Abgasbestandteil Ammoniak in die Elemente zerlegt wird,
  • b) das verbleibende Restgas mit den Verunreinigungen (Koh­ lenmonoxid, Stickstoff, Kohlenwasserstoffe, und Wasser­ dampf gegebenenfalls durch Zugabe von Kohlenmonoxid auf ein Kohlenmonoxid/Wasser-Verhältnis von 1,5 gebracht wird,
  • c) der Wasserdampf mit dem Kohlenmonoxid an einem CuO/- Cr2O3/ZnO-Katalysator bei 150°-200°C zur Reaktion gebracht wird, wobei sich quantitativ Wasserstoff und Koh­ lenmonoxid bilden
  • d) das Gas zur Spaltung der Kohlenwasserstoffe in die Ele­ mente und zur Abtrennung des in elementarer Form enthal­ tenen Wasserstoffs in einen mit einer Nickel/Aluminium­ oxid-Katalysatorschüttung befüllten Palladium/Silber- Permeator geleitet wird,
  • e) der hierbei abgetrennte elementare Wasserstoff mit der im Schritt a) abgetrennten Hauptmenge an Wasserstoff verei­ nigt wird,
  • f) das nunmehr dekontaminierte, Wasserstoff weder in elemen­ tarer noch gebundener Form enthaltende Restgas an die Umgebungsluft abgegeben oder in den CuO/Cr2O3/ZnO-Kataly­ sator (Schritt c)) rezykliert wird.
An der Palladium/Silber-Oberfläche des bei einer Tmperatur von 450°C oder darunter betriebenen Permeators 1 werden die im Reaktorabgas 2 zu erwartenden geringen Ammoniakmengen katalytisch in die Elemente überführt. Das Reaktionsprodukt Wasserstoff Q2 (Q=H, D, T) wird zusammen mit dem Haupt­ prozeßgas 3 abgetrennt. Bei hohen W-Partialdrücken im Prozeßgas wird der Permeator vorzugsweise bei Temperaturen im Bereich 400°-450°C betrieben, da unter diesen Bedin­ gungen Kohlenmonoxid die Wasserstoffpermeationsrate nicht herabsetzt.
In einem nächsten Prozeßschritt werden die in Wasser (Q2O) gebundenen Wasserstoffisotope im Restgas 4 durch Reaktion mit einem Überschuß an CO gemäß der Reaktionsgleichung
CO + H₂O → CO₂ + H₂
an einem CuO/Cr2O3/ZnO-Katalysator 5 bei Temperaturen im Bereich von 150°-200°C freigesetzt. Zur Erzielung eines 100%igen H2O-Umsatzes ist ein CO/H2-Verhältnis von minde­ stens 1.5 erforderlich. Im Falle eines geringeren Überschusses muß dem Prozeßgas CO 6 zudosiert werden.
Am Austritt des CuO/Cr2O3/ZnO-Katalysatorbettes 5 besteht das Prozeßgas vornehmlich aus Helium mit geringen Mengen an Kohlenwasserstoffen (Methan, Ethan sowie höhere aliphatische und aromatische Kohlenwasserstoffe), Stickstoff, Kohlenmo­ noxid und Kohlendioxid. Um die in Kohlenwasserstoffen gebun­ denen Wasserstoffiosotope D und T freizusetzen, wird das Gasgemisch durch einen Palladium/Silber-Permeator, in dem sich eine Nickel/Aluminiumoxid-Katalysatorschüttung 7 befin­ det, geleitet. Hier werden die Kohlenwasserstoffe durch Spaltung in die Elemente zersetzt und gleichzeitig der Was­ serstoff abgetrennt. Diese Kombination von Spaltreaktion und Wasserstoffpermeation gestattet eine hohe Tritiumdekontami­ nation des Prozeßgases. Um einer Wirksamkeitseinbuße des Katalysators infolge von Kohlenstoffablagerungen entgegenzu­ wirken, muß der Katalysator periodisch mit Wasserstoff 8 regeneriert werden. Der in 7 abgetrennte Wasserstoff 9 wird mit der Hauptmenge des Wasserstoffs 3 vereinigt und mit Hilfe einer Pumpe 10 der Isotopentrennung zugeführt. Die abgetrennten und tritiumfreien Verunreinigungen 11 können entweder direkt entnommen oder bei unzureichender Dekontami­ nation rezykliert werden.
Der in Schritt c) angeführte CuO/Cr2O3/ZnO-Katalysator ist aus H. Yoshida et al, Nucl.-Technology/Fusion 5, 178 (1984) bekannt; dort wird jedoch der gebundene Wasserstoff durch Zugabe von Sauerstoff zu Wasser oxidiert, das in einem weiteren Verfahrensschritt wieder zu Wasser reduziert werden muß, so daß sich insgesamt ein komplizierteres, aus vielen Einzelschritten bestehendes Verfahren zur Dekontamination des Abgases resultiert.
Das erfindungsgemäße Verfahren beruht demgegenüber aus nur wenigen Verfahrensschritten.
Die Dekontamination erfolgt nur durch physikalische oder katalytische Prozesse, so daß eine Anlage nach dem erfin­ dungsgemäßen Verfahren einen hinsichtlich der Verfügbarkeit, des Abfallaufkommens und der Sicherheit optimalen Betrieb ermöglicht, insbesondere, weil der gebundene Wasserstoff nicht zu Wasser oxidiert und die Zugabe von Sauerstoff, sei es durch direkte Einleitung oder durch ein sauerstoffabge­ bendes Festbett, vermieden wird.
Die Erfindung wird anhand der folgenden Beispiele näher erläutert.
Beispiel 1
Zur Untersuchung der Regenierbarkeit des Ni-Katalysators wurde in einem geschlossen Kreislauf (V=8.8 l) ein He/CH4- Gemisch (330 mbar CH4 und 705 mbar He) über einen auf 460°C erhitzten Katalysator geleitet. Der dabei durch Methan- Spaltung freigesetzte Wasserstoff wurde unter Zuhilfenahme eines dem Kreislauf zugeschalteten Pd/Ag-Permeators konti­ nuierlich abgetrennt. Die Abtrennung des Wasserstoffs be­ wirkt eine Verschiebung des Gleichgewichts bis zu Methankon­ zentrationen unter der gaschromatographischen Nachweisgren­ ze. Aufgrund der Tatsache, daß die Methan-Spaltreaktion reversibel ist, kann der auf dem Katalysator abgelagerte Kohlenstoff durch Behandlung mit Wasserstoff bei Temperatu­ ren im Bereich 450°-550°C quantitativ wieder als Methan in die Gasphase überführt werden. Ohne nennenswerten Verlust an Katalysatorwirksamkeit konnten insgesamt 18 Spalt/Regene­ rierungs-Zyklen an den 10 g Katalysator vorgenommen werden. Die dabei umgesetzte Methanmenge betrug 2.2 Mol (etwa 0.12 mol/Zyklus). Unter optimierten Bedingungen beträgt die Reak­ tionshalbwertzeit etwa 4.2 min.
Beispiel 2
In einem geschlossenen Kreislauf (V=8.8 l) wurden H2/He- Gemische (pH2=200 mbar, Gesamtdruck 1 bar) mit unter­ schiedlichen Partialdrücken an Kohlenmonoxid (pCO=20 bzw. 200 mbar) durch einen auf 450°C erhitzten Palladium/Silber- Permeator mit einer aktiven Oberfläche von 289 cm2 geleitet. Die ermittelten Wasserstoffpermeationskonstanten
R (pCO = 0 mbar) = (8.26 ± 1.6) · 10⁷ (mol cm/min cm²)
R (pCO = 20 mbar) = (9.10 ± 0.8) · 10⁷
R (pCO = 200 mbar) = (7.84 ± 1.4) · 10-7
zeigen, daß innerhalb der Fehlerbreite durch Kohlenmonoxid- Konzentrationen bis zu 20 mol% die Wasserstoffdurchlässig­ keit der metallischen Membrane nicht beeinträchtigt wird.

Claims (1)

  1. Verfahren zur Dekontamination des Abgases eines Fusionsreak­ tors, das Tritium und/oder Deuterium in elementarer Form und neben weiteren Verunreinigungen in chemisch gebundener Form enthält, bei welchem Tritium und/oder Deuterium aus seinen (ihren) Verbindungen freigesetzt wird (werden) und der schwere Wasserstoff aus dem Abgas abgetrennt und in den Brennstoffkreislauf rückgeführt wird, dadurch gekennzeichnet, daß
    • a) die Hauptmenge des elementaren Deuteriums und/oder Tri­ tiums bei Temperaturen unter 450°C durch einen Palla­ dium/Silber-Permeator abgetrennt wird, wobei gleichzeitig der Abgasbestandteil Ammoniak in die Elemente zerlegt wird,
    • b) das verbleibende Restgas mit den Verunreinigungen (Koh­ lenmonoxid, Stickstoff, Kohlenwasserstoff und Wasserdampf gegebenenfalls durch Zugabe von Kohlenmonoxid auf ein Kohlenmonoxid/Wasser-Verhältnis von 1,5 gebracht wird,
    • c) der Wasserdampf mit dem Kohlenmonoxid an einem CuO/- Cr2O3/ZnO-Katalysator bei 150°-200°C zur Reaktion gebracht wird, wobei sich quantitativ Wasserstoff und Koh­ lenmonoxid bilden
    • d) das Gas zur Spaltung der Kohlenwasserstoffe in die Ele­ mente und zur Abtrennung des in elementarer Form enthal­ tenen Wasserstoffs in einen mit einer Nickel/Aluminium­ oxid-Katalysatorschüttung befüllten Palladium/Silber- Permeator geleitet wird,
    • e) der hierbei abgetrennte elementare Wasserstoff mit der im Schritt a) abgetrennten Hauptmenge an Wasserstoff verei­ nigt wird,
    • f) das nunmehr dekontaminierte, Wasserstoff weder in elemen­ tarer noch gebundener Form enthaltende Restgas an die Umgebungsluft abgegeben oder in den CuO/Cr2O3/ZnO-Kataly­ sator (Schritt c)) rezykliert wird.
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