DE3414717C2 - - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Durchführung
exothermer, katalytisch beschleunigter Reaktionen in einem
Reaktor mit einer Katalysatorschüttung, die durch indirekten
Wärmetausch mit einem im Kreuzgegenstrom durch die Katalysa
torschüttung geführten Kühlmittel gekühlt wird, wobei ein
einziger Wärmetaustauscher vorgesehen und die Kühlflächen
dichte über die Reaktionsstrecke variiert wird. Außerdem
betrifft die Erfindung einen zur Durchführung des Verfahrens
geeigneten Reaktor.
Bei einem aus der DE-OS 28 48 014 bekannten Reaktor sind in
axialer Versetzung zwei Rohrbündelwärmetauscher innerhalb
einer Katalysatorschüttung vorgesehen, die unabhängig vonein
ander mit Kühlmittel beaufschlagt werden können, wodurch eine
flexible Beeinflußung der Temperatur über die Länge der
Katalysatorschüttung erreicht werden soll. Als zusätzliche
Maßnahme ist bei diesem Reaktor vorgesehen, daß innerhalb der
Katalysatorschüttung Zuführungsrohre für Reaktionsgemische
vorgesehen sind. Es handelt sich hierbei um eine sogenannte
Kaltgas-Einquenchung, die eine zusätzliche Kühlmaßnahme
darstellt und die Ausbildung unzulässig hoher Temperatur
spitzen in
der Katalysatorschüttung vermeiden soll. Der bekannte Reak
tor weist somit drei mehr oder weniger unabhängig vonein
ander regelbare Kühlsysteme auf, die zwar einen hohen Grad
an Flexibilität gewährleisten, aber in nachteiliger Weise
einen sehr hohen Konstruktions- und Regelungs-Aufwand er
fordern.
Aus der DE-OS 31 36 589 ist ein Mischer bzw. Reaktor zur
Durchführung exothermer Reaktionen, insbesondere exothermer
Polymerisationsreaktionen, bekannt, bei welchem der Produkt
strom im sog. Kreuzgegenstrom gekühlt wird. Hierzu befinden
sich im Reaktorinneren Wärmetauscherschlangen, die mit
zunehmendem Wendeldurchmesser, jeweils abwechselnd links-
bzw. rechtsdrehend mit gleicher Ganghöhe auf ein Kernrohr
gewickelt sind. Zur Abführung der bei der exothermen
Reaktion entstehenden Wärme wird über eine gemeinsame
Zuführung Kühlmittel in die Wärmetauscherschlangen
eingespeist und in Gegenrichtung zum Produktgasstrom durch
den Reaktor geleitet. Aufgrund der großen Zahl von
Wärmetauscherschlangen wird zwar eine relativ große Fläche
für den Wärmeaustausch bereitgestellt, aber die Kühlwirkung
ist aufgrund des gleichmäßigen Aufbaus des Wärmetauschers
über die gesamte Reaktionsstrecke nicht variierbar.
In der US-PS 43 39 413 ist ein Reaktor zur Durchführung
exothermer, katalytischer Reaktionen beschrieben. Zur
Abführung der Reaktionswärme aus dem Katalysatorbett wird
dieses durch einen gewickelten Rohrbündelwärmetauscher im
Kreuzgegenstrom gekühlt. Um die Temperaturverteilung
entlang des Reaktionsweges zu steuern, wird vorgeschlagen,
die Steighöhe der Wicklung entlang des Strömungsweges des
Synthesegases kontinuierlich zu erhöhen. Ein weiterer
Vorschlag lautet dahingehend, die Steighöhe zum Austritts
ende hin wieder zu verringern, bzw. mehrere alternierende
Abschnitte von kontinuierlich gesteigerter und verminderter
Wickelhöhe vorzusehen. Besonders die erste Variante hat den
Nachteil, daß die maximale Kühlflächendichte an der
Eintrittszone des Katalysators vorliegt, wodurch ein
optimales Anspringen der Reaktion vermindert wird. Des
weiteren führt die kontinuierlich abnehmende Kühlflächen
dichte im Mittelteil der Katalysatorschüttung zu einem
unzureichenden Wärmeabtransport.
Es ist deshalb eine Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren der
eingangs genannten Art sowie einen zur Durchführung des Ver
fahrens geeigneten Reaktor so zu entwickeln, daß mit relativ
wenig Aufwand eine sicher beherrschbare Verfahrensführung
gewährleistet wird.
Diese Aufgabe wird durch das im Anspruch 1 angegebene Ver
fahren gelöst.
Ein wesentliches Merkmal des erfindungsgemäßen Verfahrens ist
darin zu sehen, daß die Kühlung mittels eines einzigen Wärme
tauschers erfolgt, der keine einheitliche Kühlflächendichte
aufweist, sondern so ausgestaltet ist, daß im Eintrittsbereich
des Reaktors eine verminderte Kühlung erfolgt. Diese vermind
erte Kühlung hat zur Folge, daß die Reaktionstemperatur
innerhalb der Katalysatorschüttung im Eintrittsbereich des
Reaktors schneller ansteigt als bei maximaler Kühlung der
Katalysatorschüttung bis zum Eintrittsende hin. Im Einzelfall
ist dabei selbstverständlich darauf zu achten, daß die jeweils
zulässigen Höchsttemperaturen, die von der Art der durchzu
führenden Reaktion, den Katalysatoreigenschaften und gegebenen
falls weiterer Parameter abhängen können, nicht überschritten
werden. Ein Vorteil
des raschen Temperaturanstiegs im Eintrittsbereich des Reaktors
ist insbesondere darin zu sehen, daß die Reaktionsgeschwindig
keit dadurch vergrößert wird und somit letztendlich weniger
Katalysatorvolumen benötigt wird.
Der Bereich zunehmender Kühlflächendichte im Eintrittsbereich
des Reaktors liegt vorzugsweise zwischen 5 und 50%, insbeson
dere zwischen 10 und 20% der Länge der gekühlten Katalysator
schüttung. Selbstverständlich richtet sich der konkrete Wert
im Einzelfall wieder nach der Art der durchzuführenden Reaktion
sowie der dabei vorliegenden speziellen Verfahrensbedingungen.
Gemäß der Erfindung ist weiterhin vorgesehen, daß im Austritts
bereich der Katalysatorschüttung eine Abnahme der Kühlflächen
dichte erfolgt. Die verminderte Kühlung im Austrittsbereich des
Reaktors bewirkt gegenüber einer gleichbleibenden Kühlung bis
zum Austrittsende eine Temperaturerhöhung des Reaktionsge
misches und damit wiederum einen Anstieg der Reaktionsgeschwin
digkeit. Diese Verfahrensführung ist vorteilhaft, weil die
Reaktionsgeschwindigkeit innerhalb der gekühlten Katalysator
zone zum Austrittsende des Reaktors hin stark abnimmt. Der
nicht reagierte Anteil der Reaktionsteilnehmer kann dann
nämlich bei ansteigender Temperatur bis zum Erreichen des
Reaktionsgleichgewichts günstiger abreagieren als bei maximaler
Kühlung, d. h. bei gleichbleibender Kühlung wäre eine höhere
Verweilzeit der Reaktionsteilnehmer und somit ein größeres
Reaktorvolumen erforderlich.
Die Erhöhung der Austrittstemperatur aus dem Reaktor durch
verminderte Kühlung des Austrittsbereichs hat in der Regel
auch noch einen weiteren verfahrenstechnischen Vorteil.
Üblicherweise wird aus dem heißen Reaktionsprodukt durch
indirekten Wärmetausch ein möglichst hoher Anteil der darin
enthaltenen Wärme zurückgewonnen. Bei Anstieg der Austritts
temperatur kann daher ein kleinerer Wärmetauscher für diesen
Wärmetausch vorgesehen werden.
Gemäß der Erfindung wird der bereits dargestellte Effekt der
Temperaturführung im Eintritts- sowie im Austrittsbereich des
Reaktors noch dadurch verstärkt, daß den vermindert gekühlten
Zonen der Katalysatorschüttung noch eine ungekühlte, adiaba
tisch betriebene Katalysatorzone nachfolgt (Austrittsbereich).
Das erfindungsgemäße Verfahren läßt sich insbesondere für die
Methanisierung eines Wasserstoff und Kohlenoxide enthaltenden
Synthesegases, für die Kohlenmonoxid-Konvertierung und fur
weitere Reaktionen mit vergleichbarer Exothermie anwenden.
Aus den oben stehenden Ausführungen ist ersichtlich, daß das
wesentliche Merkmal der Erfindung darin besteht, daß die
Eintritt- bzw. Austrittsbereiche der Katalysatorschüttung
einer verminderten Kühlung unterzogen werden. Da die abneh
mende Kühlwirkung und nicht die veränderliche Kühlflächendichte
das primär entscheidende Merkmal ist, soll auf Verfahrens
varianten, bei denen bei gleichbleibender Kühlflächendichte
aufgrund von Isolierungen, Ubergang auf andere Wärmetauscher
materialien oder andere Manipulationen in diesen Bereichen
verringerte Wärmeübergänge erzielt werden, im Sinne der
Erfindung als Varianten mit verminderter Kühlflächendichte
verstanden werden.
Ein für die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens
besonders geeigneter Reaktor enthält ein im wesentlichen
vertikal angeordnetes Reaktorgehäuse, das ein im wesentlichen
in axialer Richtung von einem Reaktionsgemisch zu durchströ
mende Katalysatorschüttung enthält, in die ein einziger axial
ausgerichteter gewickelter Rohrbündel-Wärmetauscher eingebettet
ist, der zumindest in seinem mittleren Bereich durch gleichför
mige Anordnung der Wicklung der Wärmetauscherrohre eine
maximale konstante Kühlflächendichte aufweist und dessen in
den Eintrittsbereich des Reaktors reichendes Ende zu diesem
Ende hin eine abnehmende Kühlflächendichte aufweist, wozu die
Wärmetauscherrohre mit zunehmender Wicklungs-Steighöhe in
diesen Bereich der Katalysatorschüttung angeordnet sind.
Gemäß der Erfindung wird der Reaktor dadurch weiter ausgestal
tet, daß das dem Austrittsbereich des Reaktors zugewandte Ende
des Wärmetauschers eine abnehmende Kühlflächendichte aufweist,
wozu die Wärmetauschrohre mit zunehmender Wicklungs-Steighöhe
in diesem Bereich der Katalysatorschüttung angebracht sind.
Der den mittleren Teil des Wärmetauschers bildende Bereich
konstanter Kühlflächendichte erstreckt sich in der Regel über
40 bis 95%, vorzugsweise zwischen 60 und 85% der Länge des
Wärmetauschers, während im Eintrittsbereich die Kühlflächen
dichte zwischen 5 und 30%, vorzugsweise zwischen 10 und 20%
der Länge der gekühlten Katalysatorschüttung liegt.
In einer günstigen konstruktiven Ausgestaltung des erfin
dungsgemäßen Reaktors ist der Wärmetauscher auf ein Kern
rohr gewickelt, über das Kühlmittel zu den Wärmetauscher
rohren geleitet wird. Das eine Ende des Kernrohrs wird da
bei zweckmäßigerweise über eine gegen die Katalysator
schüttung geschlossene Umlenkkammer mit einem ersten Rohr
boden versehen, in den die Wärmetauscherrohre einmünden.
Diese konstruktive Ausgestaltung ermöglicht es, die Zufuhr
sowie die Entnahme von Kühlmittel von einem einzigen Ende
des Reaktors aus vorzunehmen. Das von der Umlenkkammer
über den ersten Rohrboden in die Wärmetauscherrohre gelei
tete Kühlmittel wird am Austrittsende des Wärmetauschers
zweckmäßigerweise wieder über einen am Kernrohr befestigten
zweiten Rohrboden gesammelt und über eine zentrale Ab
zugsleitung aus dem Reaktor abgezogen. Die Rohrböden können
dabei in üblicher Form in ebener Ausführung vorgesehen
sein oder auch eine gewölbte Form haben, was unter Umständen
für die Einführung der Kühlrohre in den Rohrboden oder aus
drucktechnischen Gründen günstiger sein kann.
In günstiger Weiterbildung des erfindungsgemäßen Reaktors
weisen die Rohrböden einen geringeren Durchmesser auf als
der Rohrbündelwärmetauscher. Besonders günstig ist es, wenn
der Durchmesser der Rohrböden etwa dem Innendurchmesser
des gewickelten Wärmetauschers entspricht. In einem solchen
Fall ist es nämlich ohne weiteres möglich, die Rohrböden
innerhalb der Katalysatorschüttung vorzusehen, da das Reak
tionsgemisch bzw. das Reaktionsprodukt weitgehend unge
hindert an diesem Bauelement vorbeiströmen kann. Weiterhin
ist es zweckmäßig, die Wärmetauscherrohre mit im wesent
lichen axialer Ausrichtung in die Rohrböden einmünden zu
lassen. Dies bedeutet, daß die im mittleren Bereich des
Wärmetauschers spiralförmig gewickelten Rohre im Bereich
der verminderten Kühlflächendichte eine andere Ausrichtung
erfahren und von einer gleichförmigen Schraubenlinienform
in eine solche mit veränderter Steigungshöhe und gegebenen
falls abnehmendem Radius übergehen sowie schließlich mit im
wesentlichen axialer Ausrichtung enden.
Weitere Einzelheiten der Erfindung werden nachfolgend an
hand eines in den Figuren schematisch dargestellten Ausfüh
rungsbeispiels erläutert.
Es zeigen:
Fig. 1 einen erfindungsgemäßen Reaktor,
Fig. 2 den Temperaturverlauf im Reaktor nach Fig. 1
bei einer Methanisierungsreaktion und
Fig. 3 die Temperaturabhängigkeit der Reaktionsgeschwin
digkeit bei einer Methanisierungsreaktion.
Das Gehäuse des in Fig. 1 dargestellten Reaktors besteht
aus zwei Teilen, einer oberen Haube 1 sowie einem mittels
einer Flanschverbindung 2 daran anschließbaren, vertikal
angeordneten zylindrischen Mantel 3, der unten in eine ange
schweißte gewölbte Haube 4 übergeht. Die obere Haube 1
weist als oberen Abschluß einen horizontal angeordneten
Deckel 5 auf, der über einen Flansch 6 mit der Haube lösbar
verbunden ist. Auf dem Deckel 5 sind Halterungselemente 7
angebracht, so daß beispielsweise mit einem Kran der
Deckel 5, der Deckel 5 nebst angeflanschter Haube 1 und
der daran befestigten, noch zu beschreibenden Innenkonstruk
tion des Reaktors, oder auch der gesamte Reaktor bewegt
werden kann. Die obere Haube 1 enthält ferner einen oder
gegebenenfalls mehrere, über den Umfang der Haube gleich
mäßig verteilte Rohrstutzen 8 zur Zuführung von Reaktions
gemisch in den Reaktor und eine Rohrdurchführung für ein
Kühlmittel führendes Rohr 9.
Die mit dem zylindrischen Mantel 3 verbundene untere Hau
be 4 weist einen Rohrstutzen 10 zum Abzug von Reaktions
produkt, eine siebartige, gasdurchlässige, den Katalysator
raum des Reaktors vom Rohrstutzen 10 abschirmende Konstruk
tion 11 und mehrere, über den Umfang gleichmäßig verteilte
Rohrstutzen 12, 13 auf. Die durch Blindflansche verschließ
baren Rohrstutzen 12 und 13 sind für die Entleerung der
Katalysatorschüttung vorgesehen. Um eine vollständige Ent
leerung zu sichern, ist die für Katalysatorteilchen un
durchlässige Siebkonstruktion 11 innerhalb des Reaktors
in Form eines Kegelstumpfes, dessen Basis in der Nähe der
Rohrstutzen 12, 13 liegt, ausgeführt.
Das Reaktorgehäuse kann gegebenenfalls ganz oder teilweise
mit einer in der Figur nicht dargestellten Wärmeisolierung
versehen sein oder auch als Doppelmantelkonstruktion mit
einem katalysatorfreien Ringraum zwischen den beiden
Reaktormänteln ausgebildet sein.
Im Reaktor ist ein über ein Halterungselement 14 und über
das mit der Haube 1 verschweißte Kühlrohr 9 an der Haube 1
aufgehängter gewickelter Rohrbündelwärmetauscher enthalten.
Die Rohre sind auf ein zentrisch angeordnetes Kernrohr,
durch das ein Kühlrohr 15 läuft, gewickelt. Dem Kühl
rohr 15 ist am unteren Ende ein Rohrboden 16 aufgesetzt.
Eine mit dem Rohrboden 16 verschweißte gewölbte Haube
bildet einen Umlenkraum 18 für Kühlmittel, das über das
Kühlrohr 15 zugeführt wird und durch den Rohrboden 16
in darin einmündende Kühlrohre eintreten soll. Die Hau
be 17 kann gegebenenfalls mit einer Wärmeisolierung ver
sehen sein, sofern an dieser Stelle eine Kühlung der
umgebenden Katalysatorschüttung unerwünscht ist. Im obe
ren Bereich des Mantels 3 ist ein weiterer Rohrboden 19
zentrisch am Kühlrohr 15 befestigt. In ihm münden die
vom Rohrboden 16 ausgehenden Rohrbündel 20, deren Lage
innerhalb des Reaktors durch die gestrichelten Linien 21
angedeutet ist. In der Fig. 1 sind nur am Beginn und am
Ende der gleichförmigen Wicklung die Rohrquerschnitte dar
gestellt. In diesem Bereich sind die Kühlrohre auf einem
auf das Kühlrohr 15 aufgesetzten weiteren Kernrohr 22 auf
gewickelt. Das Kernrohr 22 ist zur Vermeidung unerwünsch
ter Bypass-Strömungen von Reaktionsgemisch gasdicht mit dem
Kühlrohr 15 verbunden.
Die Kühlrohre weisen bei der Kühlung einer Methanisie
rungsreaktion mit unter Druck siedendem Wasser einen Durch
messer zwischen 8 und 25 mm, insbesondere zwischen 10 und
15 mm auf und sind in axialer und radialer Richtung je
weils um etwa das Doppelte des Rohrdurchmessers voneinander
entfernt. Die Dimensionierung hängt im Einzelfall vom
speziellen Einsatzgas, der Partikelgröße und Aktivität des
Katalysators und von weiteren Verfahrensparametern ab.
Den auf das Kernrohr 22 gewickelten Bereich des Wärmetau
schers, der eine gleichmäßige Kühlflächendichte aufweist,
schließen sich oben und unten Übergangsbereiche mit
Variabler Kühlflächendichte an. Dabei nimmt der Durch
messer des Wärmetauschers im wesentlichen vom Durchmesser
des Reaktors auf den Durchmesser der Rohrböden 16 bzw.
19 ab. Die im Bereich des Kernrohrs 22 schraubenlinig
geführten Rohre 20 werden dazu umgelenkt und münden
schließlich in axialer Richtung in den Rohrböden.
Der obere Rohrboden 19 ist über eine Haube 23, die gegebe
nenfalls ebenso wie die untere Haube 17 eine Wärmeiso
lierung aufweisen kann, mit einer konzentrisch um das
Kernrohr 15 angeordneten Kühlmittel-Abzugsleitung 24
verbunden. Die konzentrisch verlaufenden Leitungen 15
und 24 werden im Bereich der oberen Haube 1 umgelenkt
und seitlich aus ihr herausgeführt. Das Rohr 24 geht
dabei in das bereits erwähnte Rohr 9 über. Das Rohr 9 ist
über einen Rohrstutzen 25 an eine weitere Kühlmittel-Ab
zugsleitung anzuschließen, während der mit der Leitung 15
verbundene Rohrstutzen 26 an eine Kühlmittel-Zuführungs
leitung angeschlossen werden kann.
Der Reaktor ist bis zur Linie 27 mit einer Katalysator
schüttung gefüllt. Oberhalb der Schüttung kann zur gleich
mäßigen Beaufschlagung mit Reaktionsgemisch eine geeigne
te Anordnung zur Strömungsverteilung vorgesehen sein, was
jedoch aus Gründen der Einfachheit in der Figur nicht
dargestellt ist. Zur Befüllung des Reaktors mit Katalysator
kann der Deckel 5 abgehoben werden.
Beim Betrieb des in der Fig. 1 dargestellten Reaktors
durchströmt das Reaktionsgemisch zunächst eine ungekühlte
Katalysatorzone, deren Länge durch die Höhe der Befüllung
(Linie 27) gegebenenfalls variiert werden kann. In der
ungekühlten Reaktionszone stellt sich ein adiabatischer
ReaktionsVerlauf ein und es kommt zur raschen Ausbildung
einer relativ hohen Temperatur. Nach Durchlaufen dieser
Zone wird das Reaktionsgemisch zunächst einer relativ
geringen Kühlung unterzogen, bis nach Eintritt in den Teil
des Wärmetauschers, der auf das Kernrohr 22 aufgewickelt
ist, eine gleichmäßige intensive Kühlung eintritt. Nach
Verlassen dieses Bereiches durchströmt das Reaktionsge
misch zunächst wieder einen Bereich verminderter Kühlung
und schließlich unterhalb des Rohrbodens 16 einen unge
kühlten Bereich, so daß sich wieder eine adiabatische
Reaktionsführung einstellt, bevor das Reaktionsgemisch
nach Passieren der Siebvorrichtung 11 über den Rohr
stutzen 10 aus dem Reaktor abgezogen wird. Der sich bei
einer Methanisierungsreaktion einstellende Temperaturver
lauf ist qualitativ in der Fig. 2 dargestellt. Das Reak
tionsgemisch tritt mit einer Eintrittstemperatur T1 bei
27 in die Katalysatorschüttung ein und wird infolge der
fehlenden Kühlung nach einer sehr kurzen Reaktionsstrecke
auf die hohe Adiabattemperatur T2 aufgeheizt. Nach
Durchlaufen einer ungekühlten Zone (a in Fig. 2) wird
die Temperatur in der nachfolgenden, mit verminderter
Kühlung betriebenen Katalysatorzone entsprechend der
Kurve I in Fig. 2 auf Temperatur T3 absinken ( b in Fi
gur 2). Anschließend tritt das Reaktionsgemisch in den
mit maximaler Kühlung betriebenen, auf das Kühlrohr 15
gewickelten Bereich und erfährt hier eine weitere Tempe
raturabsenkung bis auf den Wert T4, bevor es im nach
folgenden Bereich verminderter Kühlung wieder gering
fügig aufgeheizt und schließlich im ungekühlten Aus
trittsbereich der Katalysatorschüttung auf die Austritts
temperatur T5 angewärmt wird (Bereiche c-d bzw. d-e in
Fig. 2).
In der Fig. 2 ist im Vergleich dazu durch die gestri
chelte Linie II der Temperaturverlauf unter der Annahme,
daß der gesamte Bereich zwischen den Rohrböden 19 und
16 mit maximaler Kühlung gekühlt wird, dargestellt. Die
Temperatur fällt in diesem Fall relativ schnell auf den
Wert T4, der der isothermen Reaktionsführung entspricht,
und die Umsetzung erfolgt mit entsprechend geringerer
Reaktionsgeschwindigkeit. Bei gleicher Länge der Kühl
zone kann dies bedeuten, daß zu wenig Reaktionsgemisch
umgesetzt wird, oder daß bei Verwendung eines hochakti
ven Katalysators im adiabatisch betriebenen Schlußab
schnitt das Umsatzziel nicht erreicht werden kann bzw.
dieser Katalysatorabschnitt irreversibel geschädigt
wird.
Die Reaktionsführung gemäß dem Temperaturprofil der Kur
ve I erweist sich als besonders günstig, da die im Ein
trittsbereich des Reaktors erreichte und nur langsam
wieder abgebaute hohe Temperatur eine sehr hohe Reak
tionsgeschwindigkeit zur Folge hat. Da jedoch ein hoher
Umsatz bei gleichgewichtsbestimmten Reaktionen wie bei
spielsweise der Methanisierung nur erzielt werden kann,
wenn die Austrittstemperatur relativ niedrig ist, ist
es zur Erreichung dieses Ziels erforderlich, eine rela
tiv geringe Austrittstemperatur anzustreben. Die adia
batische Nachreaktion (Bereich d-e) scheint dieser Forde
rung zunächst entgegenzustehen, doch sie führt bei nicht
vollständiger Abreaktion im Bereich b-c zu einer hohen
Produktausbeute, da der nicht abreagierte Anteil bei
ansteigender Temperatur bis zum Erreichen des Gleichge
wichts günstiger abreagieren kann als unter isothermen
Bedingungen, d. h. unter isothermen Bedingungen bei nie
drigerer Temperatur wäre eine höhere Verweilzeit und so
mit ein größeres Reaktorvolumen erforderlich.
Anhand der Fig. 3 ist eine beobachtete Besonderheit bei
der Methanisierung in qualitativer Form dargestellt. Auf
getragen ist die Reaktionsgeschwindigkeit τ in Abhängig
keit vom Kehrwert der absoluten Temperatur. Die normale
Abhängigkeit gemäß der Arrheniuskurve ist eine Abnahme
der Reaktionsgeschwindigkeit mit der Temperatur gemäß
der Linie I. Bei der Methanisierung an verschiedenen
handelsüblichen Methanisierungskatalysatoren wurde je
doch gefunden, daß die Reaktionsgeschwindigkeit bei
Unterschreiten einer Temperatur, die je nach Katalysa
tor-Trägermaterial-Kombination in der Größenordnung
von etwa 250 bis 350°C liegt, stark abfällt. Das
bedeutet, daß bei einer konventionellen, gleichmäßigen
Abkühlung innerhalb einer Katalysatorzone nur eine ge
ringe Methanausbeute erzielt werden kann. Für die Errei
chung einer hohen Methanausbeute ist es deshalb üblicher
weise erforderlich, mehrstufig zu arbeiten, d. h. einen
zweiten Reaktor zur Erreichung einer hohen Methanaus
beute nachzuschalten. Der Einsatz eines erfindungsge
mäßen Reaktors erlaubt es dagegen, schon im einstufigen
Betrieb sehr hohe Methanausbeuten zu erreichen.
Nachfolgend ist ein spezielles Ausführungsbeispiel ange
führt, bei dem ein Einsatzgas, das aus 37,5% Wasser
stoff (%-Angaben beziehen sich jeweils auf Volumen-%),
12,5% Kohlenmonoxid, 12,4% Kohlendioxid, 12,5% Methan,
0,1% Stickstoff und 25,0% Wasserdampf besteht und das
bei einem Druck von 10 bar und einer Temperatur von
310°C bereitgestellt wird, und mit einer Raumgeschwin
digkeit im Bereich zwischen 6000 und 10 000 Nm3/m3 Kata
lysator und Stunde durch die erste adiabatische Reaktions
zone sowie mit einer Raumgeschwindigkeit zwischen 4000
und 8000 Nm3/m3 Katalysator und Stunde durch die gekühl
ten Zonen sowie eine nachgeschaltete adiabatisch be
triebene Zone geführt wird. Der verwendete Reaktor ent
spricht dem in Fig. 1 dargestellten Ausführungsbei
spiel.
In der eintrittsseitigen adiabatischen Katalysatorzone
erfolgt eine Temperaturerhöhung bis auf etwa 615°C,
diese Temperatur wird bis zum Austritt aus der Zone
gleichmäßiger Kühlung, die durch die auf das Kernrohr 22
gewickelten Kühlrohre gekennzeichnet ist, auf eine
Temperatur von 320°C zurückgekühlt. Hier besteht das
den Reaktor durchströmende Gasgemisch aus 16,3% Was
serstoff, 0,7% Kohlenmonoxid, 18,8% Kohlendioxid,
26,2% Methan, 0,1% Stickstoff und 37,9% Wasserdampf.
Bis zum Austrittsende aus dem Reaktor erfolgt wieder
eine Temperaturerhöhung, so daß das Reaktionsprodukt
schließlich bei einer Temperatur von 410°C und unter
einem Druck von 8,5 bar aus dem Reaktor austritt. Es
enthält 8,9% Wasserstoff, 0,4% Kohlenmonoxid, 17,8%
Kohlendioxid, 29,4% Methan, 0,1% Stickstoff und
43,4% Wasserdampf. Nach der üblichen Abkühlung und Abtren
nung von Kohlendioxid und Wasserdampf liegt schließlich
ein Produktgas vor, das 22,7% Wasserstoff, 1% Kohlenmon
oxid, 1% Kohlendioxid, 75% Methan und 0,3% Stickstoff
enthält.
Würde zum Vergleich das aus der Zone gleichmäßiger Kühlung
austretende Gas direkt als Produktgas herangezogen, so
ergäbe sich nach der Abkühlung, Abtrennung von Kohlendi
oxid und Wasser ein Produktgas, das 37,3% Wasserstoff,
1,6% Kohlenmonoxid, 0,9% Kohlendioxid, 0,2% Stickstoff
und lediglich 60% Methan enthielte.
Claims (9)
1. Verfahren zur Durchführung exothermer, katalytisch
beschleunigter Reaktionen, insbesondere zur Methanisierung
eines im wesentlichen Wasserstoff und Kohlenoxide
enthaltenden Synthesegases in einem Reaktor mit einer
Katalysatorschüttung, die durch indirekten Wärmetausch mit
einem im Kreuzgegenstrom durch die Katalysatorschüttung
geführten Kühlmittel gekühlt wird, wobei ein einziger
Wärmeaustauscher vorgesehen und die Kühlflächendichte über
die Reaktionsstrecke variiert wird, dadurch gekennzeich
net, daß die Katalysatorschüttung im Eintrittsbereich des
Reaktors durch Wärmetausch bei zunehmender Kühlflächen
dichte gekühlt wird, daß eine weitere Kühlung der
Katalysatorschüttung im nachfolgenden Bereich, in dem ein
Maximalwert der Kühlflächendichte erreicht wird, erfolgt,
daß man die Katalysatorschüttung im Austrittsbereich des
Reaktors durch Wärmetausch bei abnehmender Kühlflächen
dichte kühlt und daß der gekühlten Zone im Austritts
bereich des Reaktors eine ungekühlte, adiabatisch
betriebene Katalysatorzone nachfolgt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der
Bereich zunehmender Kühlflächendichte zwischen 5 und 50%,
vorzugsweise zwischen 10 und 20% der Länge der gekühlten
Katalysatorschüttung liegt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß der Bereich abnehmender Kühlflächendichte zwischen 5
und 30%, vorzugsweise 10 und 20% der Länge der gekühlten
Katalysatorschüttung liegt.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet,
daß der Zone mit zunehmender Kühlflächendichte im
Eintrittsbereich des Reaktors eine ungekühlte, adiabatisch
betriebene Katalysatorzone vorausgeht.
5. Reaktor zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1
bis 4 mit einem im wesentlichen vertikal angeordneten
Reaktorgehäuse, das eine in axialer Richtung von einem
Reaktionsgemisch zu durchströmende Katalysatorschüttung
enthält, in der ein einziger axial ausgerichteter,
gewickelter Rohrbündel-Wärmetauscher eingebettet ist,
dadurch gekennzeichnet, daß der Rohrbündel-Wärmetauscher
zumindest in seinem mittleren Bereich durch gleichförmige
Anordnung der Wicklung der Wärmetauscherrohre eine
maximale konstante Kühlflächendichte aufweist und dessen
in den Eintrittsbereich des Reaktors reichendes Ende zu
diesem Ende hin eine abnehmende Kühlflächendichte aufweist,
wozu die Wärmetauschrohre mit zunehmender Wicklungs-Steig
höhe in diesem Bereich der Katalysatorschüttung angeordnet
sind, und daß das dem Austrittsbereich des Reaktors zuge
wendete Ende des Wärmetauschers eine abnehmende Kühl
flächendichte aufweist, wozu die Wärmetauscherrohre mit
zunehmender Wicklungs-Steighöhe in diesen Bereich der
Katalysatorschüttung angebracht sind, und daß die
Katalysatorschüttung im Austrittsbereich über das Ende des
Wärmetauschers hinausragt.
6. Reaktor nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der
Bereich konstanter Kühlflächendichte zwischen 40 und 95%,
vorzugsweise zwischen 60 und 85% der Länge des Wärme
tauschers ausmacht.
7. Reaktor nach Anspruch 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet,
daß der Wärmetauscher ein Kernrohr aufweist, dessen unteres
Ende über eine gegen die Katalysatorschüttung geschlossene
Umlenkkammer mit einem ersten Rohrboden, in den die Wärme
tauscherrohre münden, und in dessen oberem Bereich ein
zweiter Rohrboden, in den die Wärmetauscherrohre münden,
angeordnet ist, sowie mit einer ins Kernrohr führenden
Kühlmittelzuführungsleitung sowie einer vom zweiten Rohr
boden wegführenden Kühlmittelabzugsleitung.
8. Reaktor nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die
Rohrböden einen geringeren Durchmesser aufweisen als der
Rohrbündelwärmetauscher und daß die Wärmetauscherrohre mit
im wesentlichen axialer Ausrichtung in die Rohrböden
einmünden.
9. Reaktor nach Anspruch 5 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß
die Katalysatorschüttung im Eintrittsbereich über das Ende
des Wärmetauschers hinausragt.
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