DE3337630C2

DE3337630C2 -

Info

Publication number: DE3337630C2
Application number: DE3337630A
Authority: DE
Inventors: Fritz Dipl.-Ing. Dr. 6451 Rodenbach De Aldinger; Waltraud Dipl.-Ing. 6450 Hanau De Werdecker
Original assignee: WC Heraus GmbH and Co KG
Current assignee: WC Heraus GmbH and Co KG
Priority date: 1983-10-15
Filing date: 1983-10-15
Publication date: 1987-09-03
Also published as: JPS6096578A; JPH0217508B2; DE3337630A1; US4627815A

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Temperaturaus gleichskörpers aus dichtgesintertem Aluminiumnitrid.

Unter Temperaturausgleichskörper soll ein Körper verstanden werden, der dazu dient, innerhalb eines vorgegebenen Volumens eine möglichst konstante Temperatur aufrechtzuerhalten oder über eine vorgegebene Fläche für eine gleichmäßige Temperaturübertragung zu sorgen. Ein derartiger Temperatur ausgleichskörper kann überall dort eingesetzt werden, wo ein möglichst geringer Temperaturgradient erforderlich ist. Temperaturausgleichskörper können zum Beispiel verwendet werden bei Schmelz- und Einkristallziehprozessen in Form eines Rohres oder eines Außentiegels um den eigentlichen Schmelz tiegel, bei Thermoanalysengeräten in Form eines Ofenblockes, bei Wärmebehand lungs-, Sinter- oder Drucksinterprozessen in Form einer Ofenauskleidung oder eines Einsatzes.

Im niedrigen Temperaturbereich (< 1000°C) werden als Temperaturausgleichs körper üblicherweise je nach Anwendungstemperatur metallische Wärmeübertra gungskörper aus Kupfer, Silber oder Aluminium verwendet. Sie besitzen den Nachteil, daß sie eine niedrige Schmelztemperatur aufweisen, eine niedrige Rekristallisationstemperatur haben und bereits bei niedrigen Temperaturen zum Kriechen neigen, d. h. sich bereits durch ihr Eigengewicht verformen. Für hohe Temperaturen könnten Wärmeausgleichskörper aus Berylliumoxid verwendet werden. Der Einsatz von Berylliumoxid als Temperaturausgleichskörper kommt jedoch kaum in Betracht, weil die Handhabung von Berylliumoxid aufgrund seiner Giftigkeit sehr problematisch ist und außerdem die bei niedrigen Temperaturen gute Wärme leitfähigkeit des Berylliumoxids bei hohen Temperaturen stark abfällt.

Aus der deutschen Offenlegungsschrift 20 35 767 ist ein Isolierkörper, der im wesentlichen aus Aluminiumnitrid besteht und eine Wärmeleitfähigkeit von mehr als 50 W/m K aufweist, bekannt.

In der europäischen Patentanmeldung 75 857 werden durch Sintern von Aluminium nitrid-Pulver erhaltene Formkörper mit hoher Dichte und hoher Wärmeleitfähig keit beschrieben. Als Hilfsmittel für das Sintern des Aluminiumnitrid-Pulvers sind hieraus Seltenerdmetalloxide, z. B. Yttriumoxid oder Lanthanoxid, Calcium oxid, Bariumoxid und Strontiumoxid, bekannt.

Je nach Art seiner Herstellung enthält Aluminiumnitrid-Pulver üblicherweise als Verunreinigung mehr oder weniger Sauerstoff, der die Wärmeleitfähigkeit des gesinterten Körpers beeinflußt.

Es ist daher die Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung eines Temperaturausgleichskörpers aus dichtgesintertem Aluminiumnitrid zu finden, das die ungünstige Beeinflussung der Wärmeleitfähigkeit des gesinterten Produktes durch in dem als Ausgangsmaterial eingesetzten Aluminium nitrid-Pulver enthaltenen Sauerstoff ausschließt bzw. mindert.

Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß ein pulverförmiges Gemisch aus 90-99,9 Gew.-% Aluminiumnitrid, das, bezogen auf Aluminium nitrid, 0,05-2 Gew.-% Aluminium mit einer Korngröße unter 1 Mikrometer enthält, und 0,1-10 Gew.-% oxidischem Zusatz, der aus einem oder mehreren Oxiden der Gruppe der Oxide der Erdalkalimetalle, der Seltenerd metalle, der Übergangsmetalle der IV., V. und VI. Gruppe des Periodensystems, Aluminiumoxid und Siliziumoxid besteht, durch Kaltpressen in einen Formkörper umgewandelt und dieser bei 1750-2000°C unter Stickstoff gesintert wird.

Die nach diesem Verfahren hergestellten Temperaturausgleichskörper aus dicht gesintertem Aluminiumnitrid können bei Temperaturen bis etwa 1700°C einge setzt werden. Sie besitzen hohe Festigkeit und gute Temperaturwechselbestän digkeit, zeichnen sich aufgrund ihrer Ungiftigkeit durch eine einfache Hand habung bei der Bearbeitung aus und besitzen eine gute Beständigkeit gegenüber heißen Gasen. Da ihr Sauerstoff-Gehalt infolge der Zugabe des feinteiligen Aluminiums zu dem als Ausgangsmaterial einge setzten Aluminiumnitrid-Pulver geringer als der des Aluminiumnitrid-Pulvers ist, zeichnen sie sich durch eine verbesserte Wärmeleitfähigkeit aus.

Thermischer Ausdehnungskoeffizient und Wärmeleitfähigkeit des dichtgesinterten Aluminiumnitrids lassen sich durch Art und Menge des oxidischen Zusatzes in gewünschter Weise beeinflussen. Eine Wärmeleitfähigkeit bis etwa 200 W/m K kann erreicht werden.

Als oxidischer Zusatz hat sich Yttriumoxid besonders bewährt, vorzugsweise in einer Menge von 0,5-4 Gew.-%.

Der nach dem Verfahren gemäß der Erfindung hergestellte Temperaturausgleichs körper kann zum Beispiel als Ofenblock in Thermoanalysegeräten für die Hoch temperaturanalyse (bis etwa 1700°C), als Körper zur Homogenisierung der Temperatur in Einkristallziehprozessen und in Form von Wärmerohren verwendet werden.

Zur näheren Erläuterung wird in dem folgenden Beispiel die Herstellung eines Temperaturausgleichskörpers nach dem erfindungsgemäßen Verfahren beschrieben.

Beispiel

5000 g einer Mischung aus 99 Gew.-% pulverförmigem Aluminiumnitrid, das 1 Gew.-% Aluminium-Pulver mit einer Korngröße unter 1 Mikrometer enthält, und 1 Gew.-% pulverförmigem Yttriumoxid werden in einer Kugelmühle mit keramischen Mahlkörpern unter Argon als Schutzgas 40 Stunden lang gemahlen und anschließend auf ein Sieb mit einer Maschenweite von 100 Mikrometer gegeben.

Aus dem durch Sieben erhaltenen Pulver mit einer Korngröße unter 100 Mikro meter werden durch isostatisches Kaltpressen (Druck 2500 bar) Preßlinge herge stellt und in einen elektrisch beheizten Sinterofen gegeben. Nach Evakuieren auf 10^-5 mbar wird auf 500°C aufgeheizt und diese Temperatur 1 Stunde lang aufrechterhalten. Danach wird in den Sinterofen Stickstoff eingeleitet, bis der Druck 5 mbar beträgt. Unter Aufrechterhalten dieses Druckes wird dann der Sinterofen beheizt, bis innerhalb von 3 Stunden eine Temperatur von 1200°C erreicht wird. Anschließend wird der Stickstoff-Druck auf 140 mbar und die Temperatur innerhalb einer Stunde auf 1850°C - der Stickstoff-Druck beträgt jetzt 180 mbar - erhöht.

Diese Temperatur und dieser Druck werden 2 Stunden lang aufrechterhalten; dann wird gekühlt. Nach Belüften des Sinterofens werden die dichtgesinterten Körper entnommen.

Die so hergestellten Temperaturausgleichskörper besitzen einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten von 3,6 · 10 ^{- 6} K^{- 1}, eine Wärmeleitfähigkeit von 200 W/m K, eine Biegefestigkeit von 320 N/mm² und eine Dichte von 3,27 g/cm³ (= theoretische Dichte).

Claims

1. Verfahren zur Herstellung eines Temperaturausgleichskörpers aus dicht gesintertem Aluminiumnitrid, dadurch gekennzeichnet, daß ein pulver förmiges Gemisch aus 90-99,9 Gew.-% Aluminiumnitrid, das, bezogen auf Aluminiumnitrid, 0,05-2 Gew.-% Aluminium-Pulver mit einer Korn größe unter 1 Mikrometer enthält, und 0,1-10 Gew.-% oxidischem Zu satz, der aus einem oder mehreren Oxiden der Gruppe der Oxide der Erd alkalimetalle, der Seltenerdmetalle, der Übergangsmetalle der IV., V. und VI. Gruppe des Periodensystems, Aluminiumoxid und Siliziumoxid besteht, durch Kaltpressen in einen Formkörper umgewandelt und dieser bei 1750-2000°C unter Stickstoff gesintert wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der oxidische Zu satz aus Yttriumoxid besteht.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Gehalt an Yttriumoxid 0,5-4 Gew.-% beträgt.