DE3135200C2 - - Google Patents
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- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung
von Endprodukten aus der Rauchgasentschwefelung der
Rauchgase einer Feuerung, die durch Absorption der
Schwefeloxide mit einem kalkhaltigen, feinkörnigen
Absorptionsmittel unter Erzeugung trockener Entschwe
felungsprodukte durchgeführt wird, wobei aus dem
zu entschwefelnden Rauchgas vor der Entschwefelung
die mitgeführte Flugasche teilweise abgeschieden
wird, und wobei die Endprodukte der Rauchgasentschwe
felung aus 1 bis 99 Gew.-%, vorzugsweise 1 bis 70
Gew.-% Flugasche und 1 bis 99 Gew.-%, vorzugsweise
30 bis 99 Gew.-% der Summe der Entschwefelungsproduk
te, vorzugsweise Calciumsulfithalbhydrat und/oder
Calciumsulfit und/oder Calciumsulfatdihydrat und/oder
Calciumsulfathalbhydrat und/oder Calciumsulfat sowie
Resten des Absorptionsmittels bestehen, und wobei
in einer der Erzeugung der Rauchgasentschwefelung
endprodukte nachgeschalteten Behandlung die im
Endprodukt enthaltenen Calciumsulfitanteile durch
eine trockene Oxidation mit Luft bei Temperaturen
von unterhalb 800°C oxidiert werden.
Bei der Behandlung von Rauchgasen, die bei der Verbren
nung von fossilen Brennstoffen entstehen, sind im Hin
blick auf die Verschärfung der Bestimmungen zur Reinhal
tung der Luft Maßnahmen zu treffen, die den Schwefel
gehalt derartiger Rauchgase herabsetzen. Die Behandlung
der Rauchgase kann in bekannter Weise so erfolgen, daß
die Abscheidung der Schwefeloxide in einem Sprühtrockner
oder Reaktor erfolgt.
Bei diesem Verfahren der Rauchgasentschwefelung fallen
trockene Endprodukte an, die in der Regel ein Gemisch
aus Flugasche, calciumhaltigen Reaktionsprodukten und
Resten des calciumhaltigen Absorptionsmittels enthal
ten. Die Flugasche kann dabei ganz oder teilweise vor
dem Entschwefelungsprozeß separat abgeschieden und ent
weder getrennt oder gemeinsam mit den Entschwefelungs
endprodukten entsorgt werden.
Ein solches Verfahren, bei dem zwecks Rauchgasent
schwefelung kalkhaltige Absorptionsmittel in einem
Reaktor bei Temperaturen unter 600°C eingesprüht
werden ist aus "Maschinenmarkt", 1979, Seite 622
bekannt.
Aus Staub-Reinhalt.Luft 28, 1968, Seiten 94 und 95
ist es bekannt, Entschwefelungs-Additive direkt in
die heiße Verbrennungszone im Kessel zuzugeben, d. h.
bei Temperaturen von 1000°C und höher, bei denen
das Schwefeldioxid im wesentlichen als Calciumsulfat
anfällt.
Die Weiterverwendung solcher Endprodukte mit hohen Sul
fitgehalten in der Baustoffindustrie ist derzeit noch
sehr begrenzt, so daß der weitaus überwiegende Teil de
poniert werden muß.
Dabei stellt das im Endprodukt enthaltene Calciumsulfit
ein besonderes Problem dar, in dem es in bekannter Weise
durch Oxidation zu CaSO4 · 2 H2O (Gips) besonders in
feuchter Atmosphäre den Sickerwässern Sauerstoff entzieht
und so zu einer Beeinträchtigung der Grundwasserquali
tät führen kann.
Weiterhin ist bekannt, daß durch Erhitzen von Calcium
sulfithalbhydrat zwischen ca. 385°C und 410°C das Cal
ciumsulfitanhydrit CaSO3 entsteht, daß aber gleichzeitig
ab 400°C eine Oxidation zu CaSO4 (Gips-Anhydrit) statt
findet, die exotherm verläuft.
Bekannt und auch großtechnisch bereits realisiert ist die
Oxidation von Calciumsulfithalbhydrat zu Gips-Dihydrat
bei der "nassen" Rauchgasentschwefelung, wobei z. B. Luft
in die Suspension eingebracht wird und zusätzlich der
pH-Wert auf einen für die Oxidation geeigneten pH-Wert
abgesenkt werden muß.
Dieses Verfahren ließe sich zwar auf das hier vorliegende
trockene Endprodukt anwenden, jedoch müßte dazu das troc
kene Endprodukt in Wasser suspendiert, durch Zugabe von
Schwefelsäure auf einen geeigneten pH-Wert gebracht und
nach der Oxidation wieder entwässert werden. Dies er
fordert einen außerordentlich hohen apparativen Aufwand
und erhöhte Betriebskosten infolge des Schwefelsäurever
brauches.
Zusätzlich geht durch das Anmachen mit Wasser ein Teil
der latent hydraulischen (oder puzzolanischen) Eigen
schaften der Flugaschen verloren, wodurch einerseits
die Verwendbarkeit auf dem Baustoffsektor weiter ein
geschränkt wird, andererseits aber für die Deponierung
relevante Eigenschaften (wie z. B. Wasserpermeabilität,
Auslaugverhalten) verschlechtert werden.
Aus der DE-OS 30 15 977 ist es schließlich bekannt,
SO2 in einer hinter der Feuerungsanlage angeordne
ten Chemiesorptionsstrecke mittels z. B. Kalkstaub
als Additiv soweit wie möglich zu entfernen. Das
abgeschiedene Produkt besteht überwiegend aus Calcium
sulfit und zu einem geringen Teil aus Calciumsulfat.
Dieses Produkt wird dann in den Feuerungsbereich
zurückgeführt, in dem genug Luftüberschuß vorhanden
ist und eine Temperatur von nicht wesentlich mehr
als 800°C herrscht, wobei das im Produkt enthaltene
Calciumsulfit zum Calciumsulfat oxidiert wird. Hier
von ausgehend ist es Aufgabe der Erfindung die trocke
ne Oxidation von Calciumsulfit zu Calciumsulfat so
zu führen, daß praktisch im Endprodukt kein Calcium
sulfit mehr vorhanden ist, wobei Störungen des
Wärmeaustauschs durch Anbackungen bzw. Ablagerungen
an den Austauscherflächen verhindert werden soll.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst,
daß die Oxidation in einem gesonderten Reaktor mit
von der Prozeßtemperatur abhängigen Verweilzeit
durchgeführt wird und der nicht durch die Reaktions
wärme gedeckte Wärmebedarf durch Zufuhr von heißer
Verbrennungsluft und/oder Rauchgas der Feuerung
erfolgt, wobei die Reaktionstemperatur über 400°C
liegt.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform wird die
trockene Oxidation bei Temperaturen zwischen 400
bis 600°C durchgeführt.
Der zur Oxidation der Calciumsulfitanteile notwendige
Energiebedarf kann nach der Erfindung ganz oder teilweise
durch Zufuhr heißer Rauchgase oder durch Verbrennungs
luft aus dem Kraftwerksprozeß gedeckt werden. Der Ab
lauf des Verfahrens kann in einem Reaktor erfolgen, wo
bei Apparate eingesetzt werden können, wie sie bereits
in bekannten Industriezweigen (z. B. Bindemittelindustrie)
zur Trocknung, Dehydratation oder Calcinierung zur An
wendung kommen. Die Verweilzeit des Gutes im Reaktor ist
dabei abhängig von der Prozeßtemperatur.
Um die Energiekosten so niedrig wie möglich zu halten,
kann es von Vorteil sein, entsprechend den beispielhaft
dargestellten Möglichkeiten in den Fig. 1 bis 3 einen
Teil des Flugstaubes vor der Entschwefelung getrennt
abzuscheiden und so die zu erhitzende Materialmenge zu
reduzieren.
Sehr wesentlich für die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens
ist die Tatsache, daß die Oxidation von CaSO3 zu CaSO4
eine exotherme Reaktion ist. Ein wesentlicher Teil des
Energiebedarfs wird durch diese Reaktionswärme (ca. 250 kJ/mol)
gedeckt. Je nach Flugstaubanteil und Wärmever
lust des verwendeten Reaktors ist noch Wärme zuzuführen.
Diese Wärme kann durch Verbrennen von Brennstoffen oder
wie oben erwähnt durch heiße Verbrennungsluft oder Rauch
gas aus dem Kraftwerksprozeß oder einer Kombination die
ser Möglichkeiten eingebracht werden.
Die Vorteile des vorgeschlagenen Verfahrens erstrecken
sich sowohl auf die Verfahrenstechnik der Calciumsulfit
oxidation als auch auf die Eigenschaften der daraus re
sultierenden Endprodukte.
Bei diesem Vorschlag müssen - neben einem geringen appa
rativen Aufwand - keine weiteren Additive (z. B. zur pH-
Wert-Regulierung) eingebracht werden.
Daraus resultieren im Vergleich zu Verfahren, die mit
einer Suspension arbeiten, geringe Betriebskosten. Durch
den einfachen Aufbau und das ebenso einfache Verfahrens
prinzip der Oxidation ist zudem eine hohe Verfügbarkeit
gegeben. Das vorgeschlagene Verfahren arbeitet abwasser
frei.
Im Hinblick auf die zur Deponierung relevanten Eigen
schaften der Endprodukte, liegt der Vorteil vor allem in
der Reduzierung des Calciumsulfitanteiles zugunsten des
Gips-Anhydrits und damit in der Reduzierung des chemi
schen Sauerstoffbedarfes.
Gleichzeitig wird durch das Verfahren im Endprodukt ein
Festigkeitsträger gebildet, da der Gips-Anhydrit, wie er
in der vorgeschlagenen Weise entsteht, selbständig zu
Gips-Dihydrat rehydratisieren und damit abbinden kann,
während Calciumsulfit sich in dieser Beziehung als
Inertstoff verhält.
Durch die Reduzierung des Calciumsulfitanteiles im End
produkt wird schließlich die mögliche Weiterverwertbar
keit für die Bauindustrie in solche Baustoffe erreicht,
wo sich ein erhöhter Anteil an Calciumsulfit störend
bemerkbar macht.
Claims (2)
1. Verfahren zur Behandlung von Endprodukten aus
der Rauchgasentschwefelung der Rauchgas einer Feue
rung, die durch Absorption der Schwefeloxide mit
einem kalkhaltigen, feinkörnigen Absorptionsmittel
unter Erzeugung trockener Entschwefelungsprodukte
durchgeführt wird, wobei aus dem zu entschwefelnden
Rauchgas vor der Entschwefelung die mitgeführte Flug
asche teilweise abgeschieden wird, und wobei die
Endprodukte der Rauchgasentschwefelung aus 1 bis
99 Gew.-%, vorzugsweise 1 bis 70 Gew.-% Flugasche
und 1 bis 99 Gew.-%, vorzugsweise 30 bis 99 Gew.-%
der Summe der Entschwefelungsprodukte, vorzugsweise
Calciumsulfithalbhydrat und/oder Calciumsulfit und/
oder Calciumsulfatdihydrat und/oder Calciumsulfathalb
hydrat und/oder Calciumsulfat sowie Resten des Absorp
tionsmittels bestehen, und wobei in einer der Erzeu
gung der Rauchgasentschwefelungendprodukte nachge
schalteten Behandlung die im Endprodukt enthaltenen
Calciumsulfitanteile durch eine trockene Oxidation
mit Luft bei Temperturen von unterhalb 800°C oxi
diert werden, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxi
dation in einem gesonderten Reaktor mit von der Pro
zeßtemperatur abhängigen Verweilzeit durchgeführt
wird, und der nicht durch die Reaktionswärme gedeckte
Wärmebedarf durch Zufuhr von heißer Verbrennungsluft
und/oder Rauchgas der Feuerung erfolgt, wobei die
Reaktionstemperatur über 400°C liegt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die trockene Oxidation bei Temperaturen zwischen
400 bis 600°C durchgeführt wird.
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
OP8 | Request for examination as to paragraph 44 patent law | ||
D2 | Grant after examination | ||
8363 | Opposition against the patent | ||
8331 | Complete revocation |