DE3133723C2 - Verfahren zum Vergasen von kohlenstoffhaltigen Rohstoffen mit überhitztem Wasserdampf - Google Patents

Verfahren zum Vergasen von kohlenstoffhaltigen Rohstoffen mit überhitztem Wasserdampf

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Abstract

Zum Erzielen einer erhöhten Reaktionsgeschwindigkeit beim Vergasen von kohlenstoffhaltigem Rohstoff mit H ↓2O werden dieser Rohstoff im Reaktionsraum in einer flüssigen wäßrigen Lösung des katalytisch wirksamen Salzes suspendiert bzw. emulgiert und Menge des katalytisch wirksamen Salzes und Druck im Reaktionsraum so bemessen, daß die flüssige Phase der wäßrigen Lösung erhalten bleibt.

Description

— daß der kohlenstoffhaltige Stoff im Reaktionsraum in einer flüssigen wäßrigen Lösung des katalytisch wirksamen Salzes suspendiert bzw. emulgiert vorliegt und
— daß die Konzentration des katalytisch wirksamen Salzes in der Lösung sowie Temperatur und Druck im Reaktionsraum so bemessen werden, daß die flüssige Phase der wäßrigen Lösung erhalten bleibt
2. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionstemperatur unter der Schmelztemperatur des katalytisch wirksamen Salzes bei im Reaktionsraum herrschendem Druck und 25 rung von CO zu Methan und Wasser nach der über 374° C liegt Bruttoreaktionsgleichung CO + 3 H2 = CH4 + H2O
Ein Verfahren zur Vergasung von fossilen Brennstoffen mit Wasserdampf bei erhöhtem Druck und erhöhter Temperatur ist durch die deutsche Offenlegungsschrift 25 30 600 bekannt Bei dem dort beschriebenen Verfahren soll mit einem Wasserdampfdruck von 50 bis 600 bar und Temperaturen von 500 bis 1100° gearbeitet werden und soll der Katalysator in der Gasphase gelöst sein.
Schließlich ist auf den Seiten 137 bis 139 au«· »Energy Research«, Vo. 4, 137 bis 147 (1980) ein Verfahren bekannt, bei dem auf einem aus gemahlener Kohle bestehendem Rohstoff eine wäßrige Lösung von Kaliumkarbonat als katalytisch wirksames Salz gesprüht wird. Sodann wird die Kohle getrocknet und in den Reaktionsraum eines Wirbelschichtreaktors eingespeist In diesen Wirbelschichtreaktor wird ferner H2O in Form von Wasserdampf eingeleitet so daß bei einem Reaktionsdruck von 35 bar und einer Reaktionstemperatur von 7000C eine Vergasung von Kohlenstoff zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff nach der Bruttoreaktionsgleichung C + H2O = CO + H2, eine Konvertierung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid und Wasserstoff nach der Bruttoreaktionsgleichung CO- + H2O = CO2 + H2 und schließlich eine Methanisie-
3. Verfahren nach Ansprvsh 1, dadurch gekennzeichnet, daß Wasser, das ggfs. das katalytisch wirksame Salz bzw. das Salzgemisch enthält, zugeführt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß als katalytisches Salz, bzw. als Gemisch daraus, K2CO3, KO", KHCO3, KCL, NaCi, K4P2O7, KBO2, Na2B2O7 oder CaCl2 verwendet wird.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Vergasen
ablaufen. Das als Katalysator wirksame Kaliumkarbonat beschleunigt hierbei nicht nur die Vergasung, sondern auch die Einstellung des Konvertierungs- und
des Methanisierungsgleichgewichtes.
Diesen Wirbefcdiichtreaktor verlassen die Produktgase Wasserstoff, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und Methan sowie das nicht umgesetzte Wasser. Aus diesem Gemisch kann zunächst Kohlendioxid z. B. durch eine Monoäthanolaminwäsche entfernt werden. Aus dem Restgemisch läßt sich sodann Methan mittels Tieftemperaturdestillation abtrennen. Das verbleibende Wasserstoff/Kohlenmonoxid-Gemisch kann wieder mit Wasserdampf vermischt, auf Reaktionstemperatur auf-
von kohlenstoffhaltigen Stoffen, insbesondere von 40 geheizt und in den Wirbelsciiichtreaktor zurückgeführt Kohle oder Erdöl, zum Behandeln dieses Stoffes mit werden.
überhitztem Wasserdampf in einem Reaktionsraum Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die
unter erhöhtem Druck in Gegenwart von katalytisch Reaktionsgeschwindigkeit der Vergasung noch weiter
zu erhöhen und dadurch entweder bei gleicher
wirksamem Salz, insbesondere einem Alkalisalz oder einem Gemisch solcher Salze.
Ein Verfahren zur Gewinnung von Wassergas, bei dem in einem Salzschmelzbad Kohlenstoff und überhitzter Wasserdampf unter Verwendung eines Katalysators zur Reaktion gebracht werden, ist durch die deutsche
katalytisch wirksamen Salzes suspendiert bzw. emulgiert vorliegt und daß die Konzentration des katalytisch wirksamen Salzes in der Lösung, sowie Temperatur und
Reaktionstemperatur eine erhöhte Erzeugungsrate von Produktgas oder bei gleicher Erzeugungsrate eine verringerte Reaktionstemperatur zu erzielen.
Zur Lösung dieser Aufgabe ist ein Verfahren der eingangs erwähnten Art erfindungsgemäß dadurch Patentschrift 5 39 891 bekannt Der Katalysator dient w gekennzeichnet, daß der kohlenstoffhaltige Stoff im der Erhöhung der Reaktionsgeschwindigkeit Er wird Reaktionsraum in einer flüssigen wäßrigen Lösung des bei diesem Verfahren dem Salzschmelzbad zugesetzt In der Patentschrift sind als Katalysatoren bei einer Schmelze aus Natriumchlorid, Natriumkarbonat, bei
einer Schmelze von Chlornatrium, kalzinierter Soda 55 Druck im Reaktionsraum so bemessen werden, daß die oder alternativ rotes Eisenoxyd offenbart. flüssige Phase der wäßrigen Lösung erhalten bleibt
Ein Verfahren, bei dem Starkgas durch Vergasung Auf diese. Weise wird sichergestellt, daß im
von bitumösen Brennstoffen mittels Wasserdampf unter Reaktionsraum stets Wasser in der flüssigen Phase erhöhtem Druck erzeugt wird, ist durch die DE-PS vorhanden ist, in dem das katalytisch wirksame Salz echt 5 76 134 bekannt. In dieser Druckschrift wird dargelegt, 60 ionogen gelöst und dadurch leicht beweglich ist und daß die Methanausbeute bei gleichzeitiger Verringe- deshalb besonders die Vergasung von Kohlenstoff zu rung der Kohienmonoxydausbeute durch Erhöhung des Kohlenmonoxid und Wasserstoff nach der Bruttoreak-Druckes im Reaktionsgefäß gesteigert werden kann. tionsgleichung C + H2O = CO + H2 ganz erheblich
Dieser Druckschrift ist auch zu entnehmen, daß die beschleunigen kann. Vergleichsmessungen ergaben gewünschten Reaktionen durch katalytisch wirkende 65 gegenüber der Vergasung nach dem bekannten Zuschläge, wie Eisenoxyd, Alkalien oder dergL, die dem Verfahren eine sechsfache Reaktionsgeschwindigkeit Brennstoff zugemischt werden, beschleunigt werden Zur Verringerung von Korrosion am Reaktionsgefäß,
können. ,. insbesondere durch schmelzflüssige Chloride, ist es
günstig, die Reaktionstemperatur unter der Schmelztemperatur des katalytisch wirksamen Salzes bei im Reaktionsraum herrschendem Druck und über 374° C zu wählen. Hierdurch wird noch ein ausreichend schneller Ablauf der Vergasung bei nicht zu hohem Druck erreicht, weil eine ausreichend katalytisch wirksame wäßrige Salzlösung.im Reaktionsraum vorliegt
Vorteilhafterweise kann Wasser, das gegebenenfalls das katalytisch wirksame Salz bzw. Salzgemisch enthält, zugeführt werden.
Hierdurch ist es möglich, mit verhältnismäßig geringem Druck im Reaktionsraum zu arbeiten, so daß auch die Konipressionsarbeit zur Förderung des H2O in den Reaktionsraum zur Aufrechterhaltung der wäßrigen Salzlösung in der flüssigen Phase verhältnismäßig gering ist
Die Erfindung und ihre Vorteile seien anhand der Zeichnung, die schematisch eine Einrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zeigt, an zwei Ausführungsbeispielen näher erläutert:
In der Zeichnung ist ein Vorratsgef.äß 1 für Wasser über eine Wasserpumpe 2 mit dem Eingang eines elektrisch beheizten Durchlaufdampferzeugers 3 verbunden. Der Dampfaustritt dieses Durchlaufdtmpferzeugers 3 ist mittels einer Dampfleitung 4 am Boden eines druckfest verschlossenen, hohlzylinderförmigen Reaktionsgefäßes 5 angeschlossen. Dieses Reaktionsgefäß 5 kann insbesondere beim Anfahren des Verfahrens elektrisch beheizt werden. In der Nähe seines Bodens weist es seitlich einen Ascheaustrag 6 und in der Nähe seines Deckels einen Stutzen 7 zum Einspeisen von Rohstoff, z. B. gemahlener Kohle, auf. Zwischen dem Deckel des Reaktionsgefäßes 5 und diesem Stutzen 7 befindet sich im Reaktionsraum des Reaktionsgefäßes 5 ein Sieb 8.
Am Deckel des Reaktionsgefäßes 5 ist eine Ableitung 9 für die Reaktionsprodukte einschließlich des nicht umgesetzten Wasserdampfes angeschlossen. In dieser Ableitung 9 befindet sich ein regelbares Entspannungsventil 10 mit einem Regler 11, dem ein nicht näher dargestellter, dem Entspannungsventil 10 vorgeschalteter Druckfühler in der Ableitung 9 zugeordnet ist Dem Entspannungsventil 10 ist in der Ableitung 9 rerner ein Kühler 12 und diesem wiederum ein Wasserabscheider 13 mit einem Wassersammeigefäß 14 nachgeschaltet Am Wasserabscheider 13 ist eine AWeitung 15 für das Produktgas angeschlossen.
Nach einem ersten Ausführungsbeispiel befindet sich im Reaktionsraum im- Reaktionsgefäß 5 nach der Zeichnung Suspension von gemahlenem Steiukohlenkoks mit einem Kohlenstoffgehalt von etwa 85 Gew.-% in einer flüssigen wäßrigen Lösung von Kaliumkarbonat. Pro Gra.mm Steinkohlenkoks enthält der Reaktionsraum 1,8 Gramm Kaliumkarbonat Die Korngröße des gemahlemen Steinkohlenkokses beträgt zwischen 1 und 4 mm. Die Reaktionstemperatur im Reaktionsraum des Reaktionsgefäßes 5 beträgt 6500C, der Druck in diesem Reaktionsraum 250 bar. Der Koks, der spezifisch leichter als das salzhaltige Wasser ist, wird durch das Sieb 8, welches ein wenig in die flüssige wäßrige Kaliumkarboinatlösung im Reaktionsraum des Reaktionsgefäßes S eintaucht, am Aufschwimmen gehindert Die im Reaktionsraum des Reaktionsgefäßes 5 vorhandene Menge Kaliumkarbonat ist so hoch bemessen, daß der Spiegel der flüssigen wäßrigen Salzlösung sich zwischen dem Sieb fc und dem Deckel des Reaktionsgefäßes 5 befindet.
Durch die Wasserpumpe 2 wird im Durchlaufdampferzeuger 3 erzeugter Wasserdampf, dessen Temperatur von 6500C und dessen Druck von 250 bar im überkritischen Bereich des reinen H2O liegt, durch die Dampfleitung 4 in das Reaktionsgefäß 5 an dessen Boden eingespeist Dieser Wasserdampf durchströmt die flüssige wäßrige Salzlösung im Reaktionsraum des Reaktionsgefäßes 5, in der der gemahlene Steinkohlenkoks suspendiert ist Am Deckel des Reaktionsgefäßes 5 werden die Reaktionsprodukte einschließlich des nicht umgesetzten Wasserdampfes durch die Ableitung 9 abgezogen.
Mit Hilfe des regelbaren Entspannungsventiles 10 wird der Druck im Reaktionsraum des Reaktionsgefäßes 5 konstant auf 250 bar gehalten. Aus dem Ascheaustrag 6 kann Asche aus dem Reaktionsgefäß 5 abgezogen und durch den Stutzen 7 frischer gemahlener Steinkohlenkoks in das Reaktionsgefäß 5 gefördert werden. Durch Zumischen von Kaliumkarbonat zu diesem durch den Stutzen 7 geförderten Steinkohlenkoks können gegebenenfalls durch das Abführen von Asche aus dem Stutzen 6 entstehende iialiumkarbonatveriuste im Reaktionsraum des Reakl» snsgefäßes 5 ausgeglichen werden. Auf diese Weise ist ein kontinuierlicher Betrieb der Anlage möglich.
Die das Reaktionsgefäß 5 durch die Ableitung 9 verlassenden Reaktionsprodukte einschließlich des nicht umgesetzten Wasserdampfes werden im Kühler 12 gekühlt Das hierbei kondensierte Wasser wird im Wasserabscheider 13 in das Wassersammeigefäß 14 abgeschieden. Die Produktgase werden durch die Ableitung 15 aus dem Wasserabscheider 13 abgezogen.
Bei den angegebenen Betriebsbedingungen wird eine
Vergasungsgeschwindigkeit im Reaktionsraum des Reaktionsgefäßes 5 von 03Gew.-% Kohlenstoff pro
J5 Minute erzielt Die Zusammensetzung des in der Ableitung 15 abgezogenen Produktgases beträgt 16 Vol.-% CH4 (Methan), 1 Vol.-% CO, 36 Vol.-O/o Co2 und 46 VoI.-% H2.
Wird nach einem weiteren Ausführungsbeispicl im
■»ο Reaktionsraum des Reaktionsgefäßes 5 nach F i g. 1 eine flüssige wäßrige Lösung von einem Gemisch aus Kaliumchlorid und Natriumchlorid (60 Gew.-% KCl und 40 Gew.-% NaCl) zum Behandeln des gleichen Steinkohlenkokses wie beim ersten Ausführungsbeispiel verwendet, so erhält man bei einer Reaktionstemperatur von 650° C und einem Druck von 170 bar im Reaktionsraum des Reaktionsgefäßes 5 an der Ableitung 15 ein Produktgas, welches 19VoI.-% CH4 (Methan), 1 Vol.-% CO, 30 Vol.-% CO2 und 49 Vol.-%
so H2 enthält. Die Reaktionsgeschwindigkeit im Reaktionsraum beträgt hier 0,06 Gew.-% Kohlenstoff pro Minute. Zur Aufrechterhaltung einer flüssigen, wäßrigen Lösung im Reaktionsraum des Reaktionsgefäßes 5 ist bei die. e-n Ausführungsbeispiel nur ein Wasserdampfpartialdruck von mindestens ca. 90 bar bei 65O0C erforderlich, während hierzu bei reinem NaCI mindestens 400 bar, bei reinem KCl mindestens 200 bar und bei reinem Kaliumkarbonat etwa 200 bar erforderlich sind.
Die zur Verwendung kommenden katalytisch wirksamen Salze sind nach dem Gesichtspunkt auszuwählen, daß sie mit H2O ein System bilden, das bei den für die Vergasung des kohlenstoffhaltigen Rohstoffes infrage kommenden Reaktionstemperaturen eine flüssige Phase der wäßrigen Salzlösung ausbilden kann.
Die flüssige Phase einer wäßrigen Salzlösung unterscheidet sich hierbei von einer schrnelzflüssigen Phase des Salzes dadurch, daß in ihr bei Überschreiten
einer Sättigungskonzentration des Salzes stets ausgeschiedenes festes Salz existieren kann, was in der schmelzflüssigen Phase außer am Tripelpunkt des Salzes nicht möglich isL Damit sich eine flüssige Phase der wäßrigen Salzlösung ausbilden kann, muß die Salzkonzentration im Reaktionsraum höher sein als die Sättigungskonzentration des Salzes in der Gasphase bei der Vergasungstemperatur. Oberhalb eines bestimmten
kritischen Druckes, der von der Vergasungstemperatur abhängig ist, kann im Reaktionsraum keine Phasengrenzfläche zwischen flüssiger und gasförmiger Phase existieren.
Besonders geeignet als katalytisch wirksames Salz sind neben Kaliumkarbonat (K1COj) noch die Salze KOH. KHCO3, KCI, NaCI, KBOi, ICPjO7, Na2B2O7 und CaCI2.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (1)

Patentansprüche:
1. Verfahren zum Vergasen von kohlenstoffhaltigen Stoffen, insbesondere von Kohle oder Erdöl, durch Behandeln dieses Stoffes mit überhitztem Wasserdampf in einem Reaktionsraum unter erhöhtem Druck in Gegenwart von katalytisch wirksamem Salz, insbesondere einem Alkali-Salz, oder einem Gemisch solcher Salze, dadurch gekennzeichnet,
DE19813133723 1981-08-26 1981-08-26 Verfahren zum Vergasen von kohlenstoffhaltigen Rohstoffen mit überhitztem Wasserdampf Expired DE3133723C2 (de)

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