DE2937376C2

DE2937376C2 -

Info

Publication number: DE2937376C2
Application number: DE19792937376
Authority: DE
Inventors: Stephen J. El Cerrito Calif. Us Miller; Thomas R. Orinda Calif. Us Hughes
Original assignee: Chevron Research Co
Current assignee: Chevron USA Inc
Priority date: 1978-10-23
Filing date: 1979-09-15
Publication date: 1988-05-26
Also published as: NL7907411A; DE2937376A1; CA1127104A; DE2954499C2; GB2034351A; GB2034351B

Description

Die Erfindung betrifft den in den Patentansprüchen angege benen Gegenstand, bei dem es sich um ein Kombinationsverfah ren zur Veredelung einer Naphthafraktion handelt durch kom biniertes Reformieren und Aromatisieren in Gegenwart eines Zeoliths vom Typ ZSM-5 unter Erzielung eines Produktes, das als Benzinmischkomponente mit hoher Oktanzahl oder als Ma terial zur Gewinnung von Benzol, Toluol und Xylol geeignet ist.

Im Hinblick auf die Bedeutung, die heute der Luftverschmutzung und dem Umweltschutz beigemessen wird, sind Verfahren erwünscht, die die Oktanzahl von Benzin erhöhen, gleichzeitig aber auch den Bedarf an Additiven auf ein Mindestmaß beschränken oder diese ganz überflüssig machen.

Ein herkömmliches Verfahren zur Erhöhung der Oktanzahl einer Benzinfraktion besteht darin, das Material der katalytischen Reformierung zu unterziehen, die gewöhnlich über einem platin haltigen Katalysator oder einem Bimetallkatalysator durchgeführt wird. Im Reformer werden Naphthene und Paraffine in Aromaten umgewandelt, beides Reaktionen, die zu einer erheblichen Erhöhung der Oktanzahl der betreffenden Kohlenwasserstoffe führen. Naphthene werden mit hoher Selektivität zu Aromaten reformiert. Die Selektivität, mit der Paraffine in Aromaten umgewandelt werden, nimmt dagegen mit der Anzahl der Kohlenstoffatome je Paraffinmolekül ab. Nur ein geringer Teil der C₆-Paraffine wird in Benzol umgewandelt. Andere Reaktionen, die im Reformer vor sich gehen, sind die Isomerisierung und Krackung von Paraffinen. Die Krackung zu Produkten bis C₃-Kohlenwasserstoffen bedeutet einen irreversiblen Ausbeuteverlust, und die Isomerisierung von Paraffinen hauptsächlich zu einfachverzweigten Paraffinen ist eine reversible Reaktion, bei der eine relativ hohe Konzentration von n-Paraffinen mit niederer Oktanzahl im thermischen Gleich gewicht mit den verzweigten Isomeren verbleibt. Daher bedeutet die Anwesenheit von C₆-Paraffinen in einem im Reformer umge wandelten Kohlenwasserstoffmaterial einen weniger nutzbringenden Einsatz des Katalysators und der Reaktoranlagen als die von C₆-Naphthenen.

Ein anderes Verfahren zur Verbesserung der Oktanzahl von Kohlen wasserstoff-Fraktionen besteht darin, diese mit einem Alumo silikat-Zeolithen vom Typ ZSM-5 in Kontakt zu bringen, um aus den aliphatischen Verbindungen neue aromatische Ringe zu er zeugen. In der US-PS 37 61 389 wird beispielsweise die Aromatisierung einer im Bereich von C₂-Kohlenwasserstoffen bis 205°C siedenden Kohlenwasserstoff-Fraktion unter Verwendung eines synthetischen Alumosilikat-Zeolithen vom Typ ZSM-5 als Katalysator beschrieben, und in der US-PS 37 56 942 wird die Aromatisierung eines Materials behandelt, das im wesentlichen aus C₅-Paraffinen, Olefinen und/oder Naphthenen und höher siedenden Kohlenwasserstoffen besteht, wobei ein Katalysator vom Typ ZSM-5 verwendet wird und überwiegend aroma tische Flüssigkeiten und ein leichtes Kohlenwasserstoffgas erhalten werden. Wenn die Aromatisierung bei hoher Temperatur (z. B. etwa 538°C) und niederem Druck (z. B. etwa 1 bar) ohne Zusatz von H₂ durchgeführt wird, enthält das Leichtgas sowohl C₂-C₄ Olefine als auch C₁-C₄ Paraffine.

Auf dem Fachgebiet sind verschiedene Kombinationen bekannt, um einen Kohlenwasserstoffstrom über einem Reformierungskatalysator und über einem Katalysator vom Typ ZSM-5 zur Umsetzung zu bringen. In der US-PS 37 85 955 wird z. B. ein Verfahren be schrieben, bei dem eine Naphthabeschickung in eine leichte und eine schwere Fraktion getrennt und die leichte Fraktion isomerisiert und die schwere Fraktion reformiert wird. Die Trenung des Ausgangserdöls erfolgt in C₆ und schwerere Komponenten sowie in C₄-C₆-Kohlenwasserstoffe.

Aus der US-PS 37 29 409 ist die Veredelung eines Reformats oder Reformerabflusses, gegebenenfalls unter Verwendung eines ZSM-5-Katalysators bekannt und eine gezielte Trennung einer Erdölbeschickung in solcher Weise, daß eine leichte Naphthafraktion mit einem Gehalt an C₆-Paraffinen von der Reformierzone ferngehalten und direkt in eine ZSM-Reaktions zone geleitet wird, erfolgt dabei nicht, es wird vielmehr in den Reformer eine Naphthabeschickung eingespeist, die im Bereich von etwa C₅ und vorzugsweise von etwa C₆ bis zu etwa 193°C siedet.

Analoges gilt für die US-PS 37 70 614, wonach ein Reformat fraktioniert und die leichte Reformatfraktion, die praktisch alle C₆-Kohlenwasserstoffe bis 116°C oder 127°C enthält, über einen Zeolithen vom Typ ZSM-5 geschickt wird, um die Monoaromaten zu alkylieren.

Gemäß US-PS 38 49 290 wird ein Naphthamaterial reformiert und anschließend werden normale und einfach-verzweigte Koh lenwasserstoffe durch selektives Kracken entfernt, wobei ein mit Aromaten angereichertes Produkt zurückbleibt. Bei diesem und dem aus der angegebenen US-PS 37 29 409 bekannten Ver fahren findet in gewissem Umfang auch ein Kracken der Alkyl seitenkette am aromatischen Ring statt, was zur Bildung un erwünschter leichter Substituenten führt. In der US-PS 39 50 241 wird ein Verfahren zur Veredelung von Naphtha be schrieben, bei dem dieses in niedrig- und hochsiedende Fraktionen zerlegt wird, worauf die niedrigsiedende Fraktion reformiert und das hochsiedende Naphtha mit dem Reformat vereinigt wird, um es mit einem Katalysator vom Typ ZSM-5 in Kontakt zu bringen und die Paraffine zu kracken.

Die Umsetzung von schweren Naphthas über Katalysatoren vom Typ ZSM-5 führt in Abwesenheit von H₂ und bei hohen Tempera turen zur schnellen Entaktivierung des Katalysators, während die Verarbeitung von Naphthenen über diesen Katalysatoren in erster Linie zur Krackung führt, wodurch die Ausbeuten an flüssigen Produkten herabgesetzt werden.

Der Erfindung liegt demnach die Aufgabe zugrunde, die Ver edelung eines im Naphtha-Bereich siedenden Kohlenwasserstoffs ohne die aufgezeigten Nachteile des Standes der Technik durchzuführen.

Die Aufgabe wird gemäß Patentanspruch 1 gelöst.

Die Erfindung wird durch die Figur näher veran schaulicht, die ein schematisches Fließdiagramm des erfin dungsgemäßen Verfahrens, dargestellt in Blockform, wieder gibt, wobei jeder Block eine einzelne Stufe oder Zone des Prozesses wiedergibt.

Die üblichen Zubehörteile wie Pumpen, Kompressoren, Mischventile usw., die dem Fachmann geläufig sind, sind in der Zeichnung weggelassen worden. Entsprechend sind von den Rohrleitungen innerhalb des Systems nur die Leitungen der Hauptströme gezeigt, die zur Erläuterung der Beziehungen zwischen den verschiedenen Stufen notwendig sind. Auch die verschiedenen Rückführungs- und Entlüftungs leitungen usw. sind weggelassen worden.

Wie das Fließdiagramm in Fig. 1 zeigt, wird ein C₅-C₈ Straight- Run-Naphtha, erhalten aus einem Rohöl der Alaskan North Slope, durch Leitung 20 in die Fraktionierkolonne 21 geschickt. Die Zusammensetzung des Naphthas liegt ungefähr bei 55 Volumprozent Paraffinen, 35 Volumprozent Naphthenen und 10 Volumprozent Aromaten. In der Fraktionierkolonne wird das Naphtha zerlegt in eine leichte Fraktion, die C₅- und C₆-Kohlenwasserstoffe enthält, die unter etwa 66°C sieden, und eine schwere Fraktion, die Methylcyclopentan enthält, die über etwa 66°C siedet. Die leichte Naphthafraktion, die etwa 20 Volumprozent des Materials ausmacht, wird durch Leitung 25 aus der Fraktionierkolonne 21 abgeleitet. Die schwere Naphthafraktion, die etwa 80 Volumprozent des Materials ausmacht, wird durch Leitung 26 in den Reformer 27 geschickt, in dem sie unter den üblichen milden Bedingungen unter Verwendung eines Platin-Rheniumchlorid-Katalysators reformiert wird (s. beispielsweise US-PS 34 15 737), um den Aromatengehalt und die Oktanzahl des Benzins zu erhöhen. Das Reformat, das in einer Ausbeute von ungefähr 90 Volumprozent (Flüssigteile) und im wesentlichen frei von Naphthenen erhalten wird, wird durch Leitung 28 in die Trennzone 30 geleitet. In der Trennzone 30, die eine oder mehrere Stufen umfassen kann, wird Wasserstoff zwecks Rückführung in den Reformer abgetrennt (nicht gezeigt), die Leichtgase werden abgetrennt, und es werden eine oder mehrere Reformatfraktionen isoliert.

Nach einer Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens ist das Ausgangsbenzin zwecks Maximierung der BTX-Produktion (BTX = Benzol, Toluol, Xylol) vorzugsweise ein C₅ bis C₈ Straight- Run-Naphtha, und das gesamte Reformat, bestehend aus C₃- und höher siedenden Kohlenwasserstoffen, wird durch Leitung 31 ge schickt, mit der leichten Naphthafraktion in Leitung 25 vereinigt und in die ZSM-Reaktionszone 38 geleitet. In der ZSM-Reaktions zone unterliegen die normalen und leichtverzweigten Paraffine der Aromatisierung, und die Aromaten, insbesondere die Xylole, werden isomerisiert. Die Reaktionsbedingungen in der ZSM- Reaktionszone sind so gewählt, daß die Temperatur 538°C beträgt, kein Wasserstoffzusatz erfolgt und eine stündliche Flüssigkeitsraumströmungs geschwindigkeit von 2 V/V/h aufrechterhalten wird. Die Abgänge aus der ZSM-Reak tionszone 38 werden durch Leitung 39 in die Trennzone 40 geschickt, in der ein an Aromaten reicher Strom con C₅- und höher siedenden Kohlenwasser stoffen in einer Menge von etwa 70 Gewichtsprozent, bezogen auf das in Leitung 25 vereinigte Material, abgetrennt und durch Leitung 48 geleitet wird, um Benzol, Toluol und Xylol daraus zu isolieren. Die C₄-Komponente und die darunter siedenden Abgänge werden vorzugsweise zerlegt in eine H₂/C₁/C₂-Fraktion, die durch Leitung 42 abgeleitet wird, und eine C₃/C₄-Fraktion, die in einer Menge von etwa 18 Gewichtsprozent des vereinigten Materials erhalten wird und durch Leitung 47 aus dem Prozeß entfernt werden kann, aber vorzugsweise durch Leitung 46 in die ZSM-Reaktionszone 38 zurückgeführt wird. Die C₃/C₄-Fraktion kann außer Propan und Butan Propylen und Butene enthalten.

Nach einer anderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Ver fahrens ist die Naphthabeschickung vorzugsweise ein C₅ bis C₈ Straight-Run-Naphtha und die Reformerabgänge werden in der Trenn zone 30 zerlegt in eine Fraktion von C₃- bis 135°C siedenden Kohlenwasserstoffen, die durch Leitung 31 in die ZSM-Rektions zone geschickt werden, in der geeignete Bedingungen vorliegen, um Aromaten zu bilden und zu isomerisieren, und in eine Fraktion von über 135°C siedenden Kohlenwasserstoffen, die reich an Xylolen ist und durch Leitung 32 in eine übliche Isomerisations zone geleitet werden kann, wie sie in der US-PS 38 48 758 beschrieben ist.

Wenn das Ausgangsmaterial ein im Gesamtbereich siedendes Naphtha ist, kann eine Fraktion von C₉- und höher siedenden Kohlenwasser stoffen durch Leitung 33 aus der Trennzone 30 abgeleitet und als Ben zinmischkomponente mit hoher Oktanzahl (Researchoktanzahl etwa 116 unverbleit) verwendet werden. Die Vorteile dieser Ausführungs form bestehen in einer längeren Lebensdauer des ZSM-Katalysators, weil Kohlenwasserstoffe mit höherem Endsiedepunkt, die leicht eine Verkokung des ZSM-Katalysators bewirken, nicht mit diesem in Kontakt gebracht werden, sowie in einem wirksameren Einsatz des ZSM-Katalysators und des Reaktors, weil die Einführung der C₈- und höher siedenden Kohlenwasserstoffe in die ZSM-Reaktions zone nicht zu höheren Aromatenausbeuten beiträgt und die Lebens dauer des Katalysators herabsetzt.

Nach einer weiteren Ausführungsform des erfindungsgemäßen Ver fahrens, die insbesondere zur Herstellung von Benzin mit hoher Oktanzahl geeignet ist, ist das Ausgangsmaterial ein im Gesamt bereich siedendes Straight-Run-Naphtha und die Reformerabgänge werden in der Trennzone 30 zerlegt in eine leichte Reformat fraktion aus C₃-Kohlenwasserstoffen und Kohlenwasserstoffen mit Siede punkten bis 104°C, die gewöhnlich etwa 70 Volumprozent des Reformats aus macht und durch Leitung 31 in die ZSM-Reaktionszone geschickt wird, und eine schwere Reformatfraktion (über 104°C siedende Kohlenwasserstoffe), die gewöhnlich eine Researchoktanzahl von etwa 106 (unverbleit) besitzt und durch Leitung 32 in einen (nicht gezeigten) Benzin tank geleitet wird. Die leichte Reformatfraktion in Leitung 31 wird mit der leichten Naphthafraktion in Leitung 25 und vorzugs weise auch mit einem rückgeführten Strom von C₃/C₄-Kohlenwasser stoffen vereinigt und unter den oben beschriebenen Reaktions bedingungen mit einem Zeolithen vom Typ ZSM-5 in Kontakt ge bracht. Die Abgänge aus Zone 38 werden durch Leitung 39 in die Trennzone 40 geschickt, aus der eine Fraktion von C₅- und höher siedenden Kohlenwasserstoffen, die eine Researchoktanzahl von etwa 116 (unverbleit) besitzt, durch Leitung 48 abgeleitet und mit der schweren Reformatfraktion in Leitung 32 vereinigt wird, wo bei eine Benzinmischkomponente mit hoher Oktanzahl erhalten wird, deren Researchoktanzahl mindestens 90 (unverbleit), vorzugs weise 95 und im günstigsten Falle mindestens 100 oder mehr beträgt.

Ein Vorteil dieser Ausführungsform besteht darin, daß durch Zerlegung des Reformats bei 104°C die C₇-Paraffine, die eine niedrige Oktanzahl besitzen, in dem Material enthalten sind, das in die ZSM-Reaktionszone geleitet wird, in der sie der Aromatisierung unterliegen, daß aber der größte Teil der Toluolfraktion in diesem Material nicht enthaltenist, da durch ihre Einführung in die ZSM-Reaktionszone die Aromatenausbeuten nicht erhöht werden. Ein weiterer Vorteil dieser Ausführungs form besteht darin, daß der Reformer für Zwecke verwendet wird, bei denen er wirkungsvoll und mit hoher Ausbeute arbeitet, nämlich zur Dehydrozyklisierung von Naphthenen, während die C₆- und darunter siedenden Paraffine über dem ZSM-Katalysator aromatisiert werden und aromatische Verbindungen mit hoher Oktanzahl bilden, statt im Reformer zu C₄- und niedrigeren Kohlenwasserstoffen gekrackt zu werden, was mit Ausbeuteverlusten verbunden ist.

Ausgangsmaterialien

Für die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete Ausgangsmaterialien sind im Gesamtbereich siedende Naphtha kohlenwasserstoffe, die im Bereich von C₅-Kohlenwasserstoffen bis zu etwa 175°C oder 200°C sieden und paraffinische C₅- und C₆-Komponenten mit niedriger Oktanzahl enthalten. Vorzugsweise sind die Ausgangsmaterialien C₅ bis C₈ Straight-Run-Naphthas. Die C₆-Naphthene in diesen Naphthas sind ausgezeichnete Komponenten für die Reformierung, denn sie werden wirkungsvoll in Aromaten umgewandelt. Die Paraffine sind wegen ihrer niedrigen Researchoktanzahlen, die gewöhnlich unter etwa 70 liegen (unverbleit, Methode nach ASTM) in Kraftstoffen uner wünscht. Die C₇- und höheren Paraffine sind geeignete Komponen ten für die Reformierung, aber die C₆- und darunter siedenden Paraffine sind unrentabel wegen der Ausbeuteverluste, die beim Kracken entstehen, und wegen der normalen und einfachverzweigten Paraffine mit relativ niedriger Oktanzahl, die nach der Isome risation im Gleichgewicht verbleiben.

Reformierungsstufe

Erfindungsgemäß wird ein gebräuchlicher Reformer benutzt, in dem das Material mit einem platinhaltigen Reformierungskatalysa tor, vorzugsweise einem Bimetallkatalysator wie Platin-Rhenium chlorid auf Tonerde, unter geeigneten Bedingungen in Kontakt gebracht wird. Geeignete Reaktionsbedingungen sind eine Tempe ratur von 427-552°C, vorzugsweise von 454-538°C, ein Druck zwischen 1 und 50 bar oder höher, vorzugsweise zwischen 6,8 und 40 bar, eine stündliche Flüssigkeitsraumströmungsgeschwindigkeit von 0,1 bis 10, vorzugsweise von 0,5 bis 5, und ein Molverhältnis Wasserstoff/Kohlenwasserstoff von 0,5 bis 20, vorzugsweise von 1 bis 10. Während der Reformierung läuft eine Vielzahl von Reaktionen ab, darunter Dehydrierungen, Isomerisierungen, Dehydrozyklisierungen, Hydrokrackreaktionen und Kombinationen dieser Reaktionen, wobei ein Produkt erhalten wird, das einen erhöhten Gehalt an Aromaten und verzweigtkettigen Kohlenwasser stoffen besitzt. Die Behandlung im Reformer ist besonders wirksam, wenn Naphthene in Aromaten umgewandelt werden sollen.

ZSM-Reaktionszone

Mindestens ein Teil des Reformats wird in einer ZSM-Reaktions zone über einen Katalysator vom Typ ZSM-5 geleitet. In der ZSM-Reaktionszone wird bei erhöhten Temperaturen gearbeitet, im allgemeinen bei 343-649°C, der Druck beträgt 0,5 bis 55 bar, während eine stündliche Flüssigkeitsraumströmungsgeschwindigkeit von 0,1 bis 20, vorzugsweise von 1 bis 5, aufrechterhalten wird.

Nach der angegebenen Ausführungsform, bei der die leichte Naphtha fraktion mit mindestens einem Teil des Reformats und gegebenen falls einem rückgeführten oder von außen zugeleiteten Strom von C₃/C₄-Produkten vereinigt wird, werden in der Reaktionszone vorzugsweise Bedingungen aufrechterhalten, die die Aromatisierung von Paraffinen beschleunigen, wie z. B. eine Temperatur von 454-566°C, vorzugsweise von 500-540°C, ein Druck von 0,5 bis 35 bar oder höher, vorzugsweise von 1 bis 10 bar und im günstigsten Falle von 1 bis 5 bar, wobei vorzugs weise kein Wasserstoffzusatz erfolgt.

Die Zeolithe vom Typ ZSM-5 sind per se auf dem Fachgebiet be kannt; als Beispiele anzuführen sind Materialien wie ZSM-5, ZSM-8, ZSM-11 und ZSM-35 sowie weitere ähnliche. Zeolithe vom Typ ZSM-5 werden in den US-Patenten 37 02 886, 37 29 409 und 37 70 614 behandelt, wo Herstellung, Zusammensetzung und Anwendung beschrieben und weitere Informationen gegeben werden, auf die hier verwiesen wird. Die Formen H-ZSM-5 oder Zn-H-ZSM-5 der Zeolithe vom Typ ZSM-5 sind erfindungsgemäß am besten ge eignet.

Hinsichtlich der Lebensdauer des Katalysators und der Koksbildung ist es besonders günstig, wenn in den Zeolithen vom Typ ZSM-5 ein Molverhältnis Kieselerde/Tonerde von 40 bis 160 und vorzugsweise von 60 bis 120 vorliegt.

Der Katalysator der ZSM-Reaktionszone kann in beliebiger ge eigneter Form vorliegen, das heißt, er kann als Festbett, als Wirbelschicht oder als Aufschlämmung angewandt werden. Vorzugs weise liegt der Katalysator vom Typ ZSM-5 als Festbett vor, wobei der Zeolith mit einem anorganischen Bindemittel oder einer Matrix vermischt ist, wie z. B. Tonerde, Kieselerde, Kieselerde/ Tonerde-Gemische, natürlich vorkommende und in üblicher Weise aufbereitete Tone, z. B. Kaolin und dgl., sowie Kieselerde/Talk erde, Kieselerde/Zirkonerde usw. und beliebige Gemische dieser Komponenten. Die Zusammensetzung wird vorzugsweise hergestellt, indem das Bindemittel oder die Matrix in Form eines Gels oder Cogels mit dem Zeolithen vermischt wird, worauf das erhaltene Material in gewünschter Weise geformt oder extrudiert wird.

Die jeweiligen Anteile von Zeolith und Bindemittel sind weitgehend variabel und liegen bei einem Zeolithgehalt von 5 bis 95 Gewichtsprozent, wobei vorzugsweise 35 bis 80 Gewichtsprozent und im günstigsten Falle etwa 65 Gewichtsprozent Zeolith in der Zusammensetzung enthalten sind. Das bevorzugte Bindemittel ist Tonerde.

Claims

1. Verfahren zur Veredelung eines im Naphthabereich siedenden Kohlenwasserstoffs durch Fraktionieren und Behandeln der Fraktionen unter Reformierbedingungen und mit Zeolith-Kataly satoren vom Typ ZSM 5, dadurch gekennzeichnet, daß man

1. das Naphtha in eine leichte Naphthafraktion, die unterhalb von Methylcyclopentan siedet und C₆-Aliphaten und niedriger siedende Kohlenwasserstoffe enthält und direkt über einen Katalysator vom Typ ZSM-5 unter Aromatisierungsbedingungen geleitet wird, und eine schwere Naphthafraktion, die Methyl cyclopentan und höher siedenden Kohlenwasserstoff enthält, zerlegt;
2. die schwere Naphthafraktion unter Reformierbedingungen in einen Reformatstrom verarbeitet, der im Vergleich mit der schweren Naphthafraktion an Aromaten angereichert ist;
3. mindestens einen Teil des Reformats bei erhöhter Temperatur über einen Katalysator vom Typ ZSM-5 leitet und nach der ZSM 5-Kontaktierung einen Kohlenwasserstoffstrom gewinnt, der an Aromaten angereichert ist, und
4. diesen Abstrom in einen Strom von C₄- und niedriger siedenden Kohlenwasserstoffen und einen Strom von C₅- und höher sieden den Kohlenwasserstoff zerlegt.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man in Stufe (3) den mit der leichten Naphthafraktion vereinigten Reformatanteil bei einer Temperatur von 343°C bis 649°C und einem Druck von 0,5 bis 68 bar in der ZSM-Reak tionszone behandelt.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man ein C₅- bis C₈-Straight-Run-Naphtha verwendet und das gesamte Reformat mit dem Katalysator vom Typ ZSM-5 in Kontakt bringt und zur Isolierung von Benzol, Toluol und Xylol das Produkt ableitet.

4. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man das Reformat in eine erste Fraktion, die direkt unterhalb von Xylol siedet, und eine zweite Fraktion, die Xylol und höher siedende Komponenten enthält, zerlegt und die erste Fraktion mit dem Katalysator vom Typ ZSM-5 in Kon takt bringt und das Produkt ableitet, um Benzol, Toluol und Xylol daraus zu isolieren, während man die zweite Fraktion, um ihren Xylolgehalt zu optimieren, isomerisiert.

5. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Fraktion von C₃/C₄-Kohlenwasserstoffen aus den mit Aromaten angereicherten Abströmen abgetrennt und erneut mit dem Katalysator vom Typ ZSM-5 in Kontakt bringt.

6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man den Katalysator vom Typ ZSM-5 in Form von Zn-H-ZSM-5 oder H-ZSM-5 verwendet.

7. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Aromatisierung die Temperatur 500°C bis 540°C beträgt, der Druck bei 1 bis 5 bar liegt und man keinen Wasserstoff zusetzt.

8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das bei der Reformierung erhaltene Produkt in eine leichte Reformatfraktion, die eine wesentliche Menge von C₇- und niedriger siedenden Paraffinen enthält, und eine schwere Reformatfraktion, die die Hauptmenge des Toluols und die übrigen hochsiedenden Kohlenwasserstoffe enthält, frak tioniert, die leichte Reformatfraktion zusammen mit der leichten Naphthafraktion über den ZSM-5-Katalysator bei einem Druck von 0,5 bis 35 bar und einer Tempera tur von 454°C bis 556°C ohne Zusatz von Wasserstoff leitet, und die aus dem mit Aromaten angereicherten Abstrom ge wonnene Fraktion von C₅- und höher siedenden Kohlenwasser stoffen mit der schweren Reformatfraktion zur Erzeugung von Benzin mit einer Researchoctananzahl von min destens 90 (unverbleit) vereinigt.