DE2700557C2 - Verfahren zur Behandlung von Stickstoffoxide enthaltendem Verbrennungsabgas - Google Patents
Verfahren zur Behandlung von Stickstoffoxide enthaltendem VerbrennungsabgasInfo
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- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus einem Sauerstoff, Ammoniak
unti gegebenenfalls Wasserstoff enthaltenden Verbrennungsabgas gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruches
1.
Abgase, welche in Boilern bei der Verbrennung von Mineralöl, z. B. von Schweröl, Leichtöl, Rohöl oder
Kohle gebildet werden, sowie Abgase von Verbrennungskraftmaschinen enthalten Stickstoffoxide, wie NO
oder NO2 (im folgenden als NO1 bezeichnet). NO, verursacht
bekanntlich photochemischen Smog. Die zusätzliche Konzentration von NOx im Verbrennungsabgas unterliegt
erheblichen gesetzlichen Beschränkungen zum Zwecke der Verhinderung von Umweltverschmutzung.
Es sind verschiedene Verfahren zur Entfernung von NOx aus Verbrennungsabgasen bekannt. Bei einem typischen
Verfahren verwendet man feste Katalysatoren. Dieses Verfahren ist jedoch bei industrieller Durchführung
nicht immer effizient, da die Katalysatoren recht teuer sind und der Austausch bzw. die Rückgewinnung
des Katalysators in periodischen Abständen erforderlich ist. Darüber hinaus sind kostspielige Apparaturen
erforderlich, um den Katalysator mit hoher Effizenz in Kontakt mit dem Gas zu bringen.
Zur Überwindung dieser Nachteile wurden verschiedene Verfahren zur Entfernung von NO* ohne die Verwendung
von Feststoffkatalysatoren untersucht. Es wurde insbesondere ein Verfahren zur selektiven Herabsetzung
des Gehaltes an NO1 in Gegenwart von Ammoniak
und Sauerstoff bekannt (DE-OS 24 11 672). In dieser OS werden die folgenden beiden Verfahren kurz
beschrieben. Bei einem ersten Verfahren wird der Gehalt an NO1 selektiv dadurch reduziert, daß man das
Verbrennungsabgas, welches NO* enthält, mit Ammoniak oder einer Ammoniakvorstufe in Gegenwart einer
ausreichenden Menge Sauerstoff bei 870—10950C in
Berührung bringt. Bei der zweiten Verfahrensvariante wird der Gehalt an NOx dadurch selektiv reduziert, daß
man das Verbrennungsabgas mit Sauerstoff, Ammoniak und einem Reduktionsmittel, nämlich Wasserstoff oder
einem anderen Reduktionsmittel, bei 705—10950C in
Berührung bringt
Diese Verfahren sind unter dem Gesichtspunkt der industriellen Durchführung bevorzugt da sie innerhalb
eines breiten Temperaturbereichs durchgeführt werden können. Um nun die Rate der Entfernung des NO1 zu
erhöhen, ist es bevorzugt das Mol-Verhältnis von Ammoniak zu NOx zu steigern. Wenn jedoch das Molverhältnis
von Ammoniak zu NOx hoch ist so stellen sich die folgenden Nachteile ein:
(a) Es kommt zu einer sekundären Umweltverschmutzung (Toxizität und schlechter Geruch) aufgrund
von nichtumgesetztem Ammoniak.
. (b) Die bei der Verbrennung von Mineralölen anfallenden Verbrennungsabgase enthalten Schwefeloxide (SOx) und Ammoniumsalze, wie Ammoniumhydrogensulfat und werden durch Umsetzung des nichtumgesetzten Ammoniaks mit dem SO3 im SOx gebildet und haften am Wärmeaustauscher an. Es kommt daher zu einer Korrosion des Wärmeaustauschers und zu einer Verstopfung der Durchgänge·
. (b) Die bei der Verbrennung von Mineralölen anfallenden Verbrennungsabgase enthalten Schwefeloxide (SOx) und Ammoniumsalze, wie Ammoniumhydrogensulfat und werden durch Umsetzung des nichtumgesetzten Ammoniaks mit dem SO3 im SOx gebildet und haften am Wärmeaustauscher an. Es kommt daher zu einer Korrosion des Wärmeaustauschers und zu einer Verstopfung der Durchgänge·
Andererseits haben die Erfinder der genannten DE-OS 24 11 672 ein Verfahren zur Entfernung von NOx
durch Behandlung des Verbrennungsaustauschgases, welches NOx enthält, mit Sauerstoff und einer Ammoniakquelle
bei hoher Tenmperatur untersucht sowie ein Verfahren zur Entfernung von NOx unter Zugabe von
Wasserstoff. Es wurde festgestellt, daß die Reaktionsbedingungen zur Erzielung einer hohen Entfernungsrate
für NOx außerhalb den in der OS beschriebenen Bedingungsbereichen
liegen.
Bei der zweiten Verfahrensvariante der DE-OS 24 11 672 wird Wasserstoff oder das andere Reduktionsmittel
dem Verbrennungsabgas zugesetzt. Wenn Wasserstoff verwendet wird, so führt dieser nachteiligerweise
zu einer Senkung der Selektivität der Reduktion von NOx mit Ammoniak. Wenn überschüssiger Wasserstoff
zugesetzt wird, so besteht die Möglichkeit, daß NH3 in
NOx umgewandelt wird und nicht, wie gewünscht, NOx
mit Ammoniak reduziert wird. Es wurde daher bisher davon ausgegangen, daß das Molverhältnis von H2/NH3
unterhalb 10 und insbesondere unterhalb 3 liegen sollte.
Gemäß den Daten der Tabelle 3 der Beispiele der DE-OS 24 11 672 beträgt das Molverhaltnis H2/NH2 2,4.
Es wurde festgestellt, daß der Grad der Entfernung von NOx bei 65O0C 0 beträgt. Bei einer Temperatur von
7050C wird bereits eine Entfernung von NOx beobachtet
und diese ist bei 760° C beträchtlich. Wenn das MoI-verhältnis
von H2/NH3 gleich ist, so wird der Grad der Entfernung von NOx erhöht je nach Steigerung der
Menge des zugeführten NH3.
Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren
der eingangs genannten Art zu schaffen, welches leicht steuerbar ist und wobei relativ große Mengen
Ammoniak in Gegenwart von Sauerstoff eingesetzt werden und wobei danach der Restammoniak in vorteilhafter
Weise entfernt werden kann.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch den kennzeichnenden Teil des Patentanspruches 1 gelöst.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch den kennzeichnenden Teil des Patentanspruches 1 gelöst.
Das Verfahren wird somit in zwei Stufen durchgeführt: In einer ersten Stufe werden die Stickstoffoxide
durch Behandlung einer Mischung von Verbrennungs-
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abgas. Sauerstoff und Ammoniak in Abwesenheit von Wasserstoff oder in Anwesenheit von Wasserstoff in
einem Molverhältnis von Wasserstoff zu Ammoniak von weniger als 10 bei einer Temperatur von 700 bis
1300° C entfernt und in einer zweiten Stufe teilt man das Molverhältnis von Wasserstoff zu Ammoniak im vorbehandelten
Abgas auf 10 bis 50 ein und behandelt danach das Gasgemisch bei einer Temperatur von 550 bis
680° C Beide Stufen können in mehrere Abschnitte unterteilt sein.
Es wurde festgestellt, daß bei einem Molverhältnis von H2/NH3 von mehr als 10 der Grad der Entfernung
von NOx bei der Behandlung von NOx enthaltendem
Abgas in Gegenwart von Sauerstoff, Ammoniak und Wasserstoff bei hoher Temperatur zur Verhinderung
von Umweltverschmutzung ausgezeichnete Ergebnisse liefert, wenn man im Bereich von 550 bis 68O0C arbeitet.
Dies ergibt sich aus der Kurve der Entfernung von NOx. Unter diesen Bedingungen besteht im wesentlichen
nicht die Gefahr, eis Ammoniak in NOx umgewandelt
wird, wie dies in der erwähnten Druckschrift beschrieben
ist, auch wenn das Molverhältnis von H2/NH3 groß ist Darüber hinaus trägt der Ammoniak in erheblicher
Weise zur effektiven Entfernung von NOx bei und die Menge des nicht-umgesetzten Reatammoniaks ist stark
herabgesetzt Dies ist ein überraschendes Phänomen.
Bei der ersten Stufe des erfindungsgemäßen Verfahrens wird eine relativ große Menge Ammoniak eingesetzt,
und zwar bei einer Temperatur welche innerhalb eines breiten Temperaturbereiches liegt, so daß die
Durchführung dieser Stufe leicht zur effektiven Entfernung von NOx gesteuert werden kann. In der zweiten
Stufe wird der nicht-umgeseiizte Ahimoniak und das
restliche NOx im vorbehandelten Abgas beseitigt, so
daß es im wesentlichen nicht zu eii.-jr Umweltverschmutzung
kommt. Diese Stufe wird bei einer niedrigeren Temperatur als die erste Stufe durchgeführt, und
zwar in Gegenwart einer großen Menge Wasserstoff, ohne das Ammoniak in NOx umgewandelt wird. Diese
Stufen sollen im folgenden näher erläutert werden.
Die Konzentration des Sauerstoffs im Gesamtgasgemisch des NOx enthaltenden Verbrennungsabgases der
ersten Stufe ist höher als 0,1 Volumenprozent und liegt vorzugsweise im Bereich von etwa 2 bis 10 Vol.-°/o. Das
NOx enthaltende Verbrennungsabgas enthält gewöhnlich Sauerstoff. In einigen Fällen wird Sauerstoff zugesetzt,
z. B. in Form von Luft
Ammoniak wird dem Verbrennungsabgas in einem Molverhältnis von mehr als 0,6 und vorzugsweise 2 bis
10, bezogen auf NOx zugesetzt Wenn Wasserstoff in der
ersten Stufe eingesetzt wird, so beträgt das Molverhältnis H2/NH3 weniger als 10 und insbesondere weniger als
3. Um NOx in der ersten Stufe zu entfernen, ist es erforderlich,
die Temperatur des Verbrennungsgases über 700° C und speziell bei etwa 800 bis HOO0C zu halten.
Wenn Wasserstoff zugegen ist, so ist eine relativ niedrigere Temperatur innerhalb des genannten Bereichs bevorzugt.
Somit kann zur Vervollständigung der Reaktion während einer kurzen Zeitdauer das herkömmliche
Verfahren der gleichförmigen Durchmischung von Gasen vorzugsweise angewandt werden, so daß die Gase
gleichförmig verteilt und in Berührung gebracht werden und in kurzer Zeit eine gleichförmige Temperatur erreicht
wird. Die Verweilzeit der Verbrennungsabgase beträgt mehr als 0,018 see und vorzugsweise mehr als
0,072 see und insbesondere mehr als 0,18 see.
Die Konzentration des nicht-entfernten NOx und des
Ammoniaks in dem in der ersten Stufe behandelten Gas hängen ab von der Art des Verbrennungsabgases und
von den Bedingungen der ersten Stufe. Zum Beispiel beträgt im Falle des Abgases eines herkömmlichen Boilers,
welches in der ersten Stufe behandelt wurde, die Konzentration des nicht-entfernten NOx etwa 10 bis
50 ppm (Volumenteile) und die Konzentration des Ammoniaks liegt im Bereich von etwa 50 bis 200 ppm (Volumenteile)
wenn die Konzentration des Sauerstoffs im Bereich von etwa 2 bis 5 VoL-°/b liegt
Im folgenden bezieht sich der Ausdruck ppm immer auf Volumenteile.
Das in der ersten Stufe behandelte Verbrennungsabgas wird in der zweiten Stufe nochmals behandelt In
dieser zweiten Stufe wird Wasserstoff bis zu einer spezifischen Konzentration eingesetzt wobei die Zufuhr des
Wasserstoffs geregelt wird. Die Zufuhr des Wasserstoffs
erfolgt in einer Position, in der die Temperatur des Abgases im Bereich von 550 bis 680° C liegt
Eine höhere Temperatur ist bevorzugt für die Zersetzung des Ammoniaks. Jedoch nimmt auch die Umwandlung
des Ammoniaks in Stickstoffoxide mit steigender Temperatur zu. Andererseits kann die Temperatur in
der zweiten Stufe gesenkt werden je nach Steigerung des Molverhältnisses von H2/NH3. Demgemäß liegt die
Temperatur in der zweiten Stufe im Bereich von 550 bis 68O0C. Die Menge des Wasserstoffs sollte mehr als 10
Mole pro 1 Mol Amm<ytiak im Gasgemisch betragen.
Mit einer größeren Menge Wasserstoff wird ein vorteilhaftes Ergebnis hinsichtlich der Rate der Ammoniakzer-Setzung
und der Rate der NOx-Beseitigung erzielt Die
Zufuhr von zu viel Wasserstoff ist jedoch nicht wirtschaftlich und führt zu nachteiligen Effekten hinsichtlich
der Apparatur. Somit beträgt das Molverhältnis H2/NH310bis50.
Das Wasserstoffgas kann aus einer Bombe über eine Rohrleitung in eine spezifische Position der zweiten
Stufe eingeleitet werden. Es ist ferner möglich, Wasserstoff durch Zersetzung einer Wasserstoffquelle, welche
durch thermische Zersetzung oder durch eine katalytisehe Reaktion von z. B. Ammoniak und Methanol innerhalb
eines Rohrleitungssystems Wasserstoff liefert, weicher dann bei der spezifischen Position eingeleitet wird.
Das Verfahren der Herstellung von Wasserstoff durch Zersetzung einer Wasserstoffquelle ist bevorzugt,
da hiermit Unfälle durch Explosion des Wasserstoffs wirksam vermieden werden können. Die Speicherung
von Wasserstoffgas kann bei den hohen Temperaturen des Verbrennungsabgases zu Explosionen führen. Bei
einem Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff durch Zersetzung von Ammoniak wird der Ammoniak durch
Erhitzen unter Bildung von Wasserstoff und Stickstoff bei 600 bis 1200° C in einem Stahlrohr zersetzt durch das
der Ammoniak oder eine Mischung von Ammoniak und einem Inertgas geleitet wird. Bei einem anderen Verfahren
zur Herstellung von Wasserstoff aus Ammoniak wird der Ammoniak durch Kontaktierung mit einem
Platinkatalysator bei 550 bis 1000° C unter Bildung von
Wasserstoff zersetzt. Die Konzentration des Sauerstoffs beträgt in der zweiten Stufe mehr als 0,1 Vol.-% und
vorzugsweise 2 bis 15 Vol.-%. Die Ammoniakzersetzungsrate ist höher bei erhöhter Sauerstoffkonzentration.
Somit kann man, falls erwünscht, in der zweiten Stufe Sauerstoff oder ein Sauerstoff enthaltendes Gas,
z. B. Luft, zusetzen.
Die Verweilzeit des Verbrennungsabgases in der zweiten Stufe kann länger als 0,01 see sein. Die NOx-Entfernungsrate
und die Ammoniakzersetzungsrate steigen mit Verlängerung der Verweilzeit. Zur Verlän-
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gerung der Verweilzeit muß jedoch die Größe der Apparatur erhöht werden, so daß es schwierig ist, die Temperatur
zu regeln. Somit beträgt die Verweilzeit vorzugsweise mehr als 0,1 see und insbesondere 0,2 bis
10 sea Zur Verbesserung der Effizienz der Reaktion bei
einer solchen kurzen Verweilzeit ist es erforderlich, die Gase äußerst rasch zu durchmischen. Die Gase für die
Kontaktierung mit dem Verbrennungsabgas, welches NOx enthält, werden dem Verbrennungsabgas mit großer
Geschwindigkeit gleichförmig zugemischt, z.B. durch Einleitung von Wasserstoff und Ammoniak an
einer Vielzahl von Stellen, weiche über die Querschnittsfläche der Gasströmung verteilt sind. Hierdurch
wird der gegenseitige Kontakt der Gase verbessert und die Verweilzeit verkürzt Hierdurch wird vorzugsweise
eine Steigerung der Abmessungen der Apparatur vermieden. In der ersten Stufe des erfindungsgemäßen Verfahrens
kann der Temperaturbereich bemerkenswert breit sein und vorteilhafterweise wird der teure Wasserstoff
nicht in jedem Falle benötigt
Somit ist es bei der industriellen Durchführung des Verfahrens zur Erzielung einer verbesserten NOx-Emfernungsrate
erforderlich, ein hohes Molverhältnis NH3/NOX vorzusehen, da Beschränkungen hinsichtlich
der gleichförmigen Verteilung des Ammoniaks und der anderen Gase und hinsichtlich der Reaktionszeit bestehen.
Demgemäß ist die Konzentration des Restarnmoni=
aks hoch und es kommt zu sekundärer Umweltverschmutzung.
Wenn die Verbrennungsgase SOx enthalten, so werden
durch Umsetzung von Ammoniak mit SOx und insbesondere mit SO3 im Wärmeaustauscher Salze gebildet,
welche die Gaskanäle verstopfen und zu einer Korrosion der Apparatur führen. Bei dem erfindungs;gemäßen
Verfahren kann jedoch die Konzentration des Restammoniaks drastisch gesenkt werden, indem man die
zweite Stufe zusätzlich vorsieht Hiermit werden die oben genannten Nachteile vermieden. Die Konzentration
des Ammoniaks im Abgas, welches die letzte Stufe verläßt, Ist wegen der zweiten Stufe der Reaktion· stark
herabgesetzt und demgemäß kann eine genügende Menge Ammoniak für die Entfernung von NO* mit hoher
Effizienz in der ersten Stufe eingesetzt werden. Das erfindungsgemäße Verfahren ist äußerst vorteilhaft für
die Entfernung von NOx aus Verbrennungsabgasen zur Verhinderung von Umweltverschmutzung durch NOx.
Im folgenden wird das Verfahren anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert.
die Konzentration des Ammoniaks 1000 ppm beträgt Dies hat zur Folge, daß am Auslaß der Verbrennungskammer
die Konzentration des NOx 15 ppm beträgt während die Konzentration des Ammoniaks 120 ppm
beträgt An der Position stromab von der Ammoniakzufuhrstelle, bei der eine Temperatur von etwa 65O0C
herrscht, wird Wasserstoff eingeleitet, so daß die Konzentration
des Wasserstoff 600 ppm beträgt Demzufolge herrscht am Auslaß der Verbrennungskammer eine
Konzentration an NOx von 5 ppm und die Konzentration des Ammoniaks beträgt nur 20 ppm.
Man arbeitet nach dem Verfahren des Beispiels 1, wobei man jedoch an der Position, bei der eine Temperatur
von etwa 6000C herrscht und welche stromab von
der Ammoniakzufuhrstelle liegt Wasserstoff einführt, so daß die Wasserstoffkonzentration 2500 ppm beträgt
Am Auslaß der Verbrennungskammer beträgt die Konzentration
des NOx weniger als 6 ppm und die Konzentration
des Ammoniaks 10 ppm.
Vergleichsbeispiel
Man arbeitet nach dem Verfahren des Beispiels 1, wobei man jedoch bei der Position, bei der eine Temperatur
von etwa 8500C herrscht, und welche stromab von
der Ammoniakzufuhrstelle liegt Wasserstoff einleitet, so daß die Konzentration des Wasserstoffs 2500 ppm
beträgt Demzufolge beträgt die Konzentration an NOx 45 ppm während die Ammoniakkonzentration weniger
als 5 ppm beträgt Das Einleiten von Wasserstoff an dieser Stelle erfüllt den angestrebten Zweck hinsichtlich
der Entfernung von NOx nicht.
40
Bei einen horizontalen Verbrennungsofen mit einem Innendurchmesser von 300 mm und einer Länge von
3 m und mit einer Auskleidung aus feuerfesten Schamotte-Steinen wird Heizöl mit einem Durchsatz von.
5 I/h und Primärluft mit einem Durchsatz von 3 Nm3/h
eingeleitet und die Gase werden gleichförmig in einem Brenner in Horizontalrichtung durchmischt und gelangen
in die Verbrennungskammer, in der das Heizöl unter Zufuhr von Sekundärluft mit einem Durchsatz von
60 bis 80 Nm3/h verbrannt wird. Das Verbrennungsabgas enthält 200 ppm NOx.
Eine perforierte feuerfeste Porzellanplatte wird in einer Position angeordnet, in der die Temperatur etwa
10000C beträgt und an welche die Flamme heranreicht.
In einer Position stromab von der perforierten Platte in der Verbrennungskammer, bei der eine Temperatur von
etwa 9000C herrscht, wird Ammoniak eingeleitet, so daß
Claims (4)
1. Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus einem Sauerstoff, Ammoniak und gegebenenfalls
Wasserstoff enthaltenden Verbrennungsabgas in zwei Stufen, wobei in einer 1. Stufe das Verbrennungsabgas
bei einem molaren Verhältnis von Wasserstoff zu Ammoniak von weniger als 10 und einer
Temperatur von 700 bis 13000C behandelt wird,
dadurch gekennzeichnet, daß in der 2. Stufe das Verbrennungsabgas bei einem molaren Verhältnis
von Wasserstoff zu Ammoniak von 10 bis 50 und einer Temperatur von 550 bis 6800C behandelt
wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß durch Zersetzung von Ammoniak hergestellter Wasserstoff eingesetzt wird.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Konzentration des
Sauerstoffs im Verbrennungsabgas der 1. Stufe 0,1 bis 10 VoL-%, bezogen auf das Gesamtgasgemisch,
beträgt
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß in der 1. Stufe auf 1
Mol Stickstoffoxide im Verbrennungsabgas 0,6 bis 10 Mole Ammoniak eingesetzt werden.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19772700557 DE2700557C2 (de) | 1977-01-07 | 1977-01-07 | Verfahren zur Behandlung von Stickstoffoxide enthaltendem Verbrennungsabgas |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19772700557 DE2700557C2 (de) | 1977-01-07 | 1977-01-07 | Verfahren zur Behandlung von Stickstoffoxide enthaltendem Verbrennungsabgas |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE2700557A1 DE2700557A1 (de) | 1978-07-13 |
DE2700557C2 true DE2700557C2 (de) | 1986-07-17 |
Family
ID=5998290
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DE19772700557 Expired DE2700557C2 (de) | 1977-01-07 | 1977-01-07 | Verfahren zur Behandlung von Stickstoffoxide enthaltendem Verbrennungsabgas |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
DE (1) | DE2700557C2 (de) |
Families Citing this family (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US4777024A (en) * | 1987-03-06 | 1988-10-11 | Fuel Tech, Inc. | Multi-stage process for reducing the concentration of pollutants in an effluent |
Family Cites Families (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US3900554A (en) * | 1973-03-16 | 1975-08-19 | Exxon Research Engineering Co | Method for the reduction of the concentration of no in combustion effluents using ammonia |
-
1977
- 1977-01-07 DE DE19772700557 patent/DE2700557C2/de not_active Expired
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
DE2700557A1 (de) | 1978-07-13 |
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