DE2353428C2 - Formmassen - Google Patents

Formmassen

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DE2353428C2 DE19732353428 DE2353428A DE2353428C2 DE 2353428 C2 DE2353428 C2 DE 2353428C2 DE 19732353428 DE19732353428 DE 19732353428 DE 2353428 A DE2353428 A DE 2353428A DE 2353428 C2 DE2353428 C2 DE 2353428C2
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Karl-Heinz Dr. 5090 Leverkusen Ott
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Hermann Dr. Schirmer
Hugo Dr. 4150 Krefeld Vernaleken
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    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L51/00—Compositions of graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L51/04—Compositions of graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers grafted on to rubbers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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Description

wobei
(1) das Gewichtsverhältnis von Kautschuk zu Monoraerengemisch 85 :15 bis 40 : 60 ist,
(2) das Pfropfcopolymerisat (B. 1) in der Formmasse aus Teilchen mit einem mittleren Durchmesser von 0,2 bis 1,0 μπι besteht,
(3) die Formmasse 10 bis 35 Gew.-% des Kautschuks enthält,
dadurch gekennzeichnet, daß das thermoplastische aromatische Polycarbonat (A) eine Mischung aus
(A. 1) 50 bis 85 Gew.-% eines Polycarbonats auf Basis einer halogenfreien aromatischen Dioder Polyhydroxyverbindung und
(A. 2) 15 bis 50 Gew.-% eines halogenhaltigen Polycarbonats der Formel
Hai
Hal O
Hai
Hai
won η
= 15 bis 200,
= Alkylen oder Alkyliden mit 1 bis 5 Atomen, Cycloalkylen oder Cycloalkyliden mit 5 bis 15 C-Atomen, eine Einfachbindung, -O- oder
CH3
— C
Aus der DE-OS 22 64 104 sind thermoplastische Harzmassen (D) bestehend aus
(A) einem durch Pfropfpolymerisation von 90 bis 10 Gew.-teilen eines Monomerengemisches aus
90 bis 10 Gew.-% eines monomeren Methacrylsäureesters und 10 bis 90 Gew.-% eines aromatischen Vinylmonomeren in Gegenwart von 10 bis 90 Gew.-teOen eines Polybutadiene oder eines, ίο mindestens 50 Gew.-% Putadieneinheiten enthaltenden Butadien-Copolymeren erhaltenen Harz,
(B) einem durch Copolymerisation eines aromatischen Vinylmonomeren mit 15 bis 70 Gew.-% des aromatischen Mononeren eines Vinylcyanid monomeren erhaltenen thermoplastischen Harz und
(C) einem sich von einem (4,4'-Dihydroxydiphenyl)-alkan ableitenden Polycarbonatharz bekannt
Diese Harzmassen können als Flammverzögerungsmittel unter anderem ein halogeniertes Bisphenol-A-Oligocarbonat enthalten. Auf diese Weise kann eine nicht-entflammbare harzartige Masse mit ausgezeichneten Eigenschaften, beispielsweise einer hohen Wär- meverformungstemperatur erhalten werden.
Demgegenüber zeigte sich nun, daß Abmischungen von Polycarbonaten mit ABS durch den Zusatz von Tetrabrombisphenol-A-Oligocarbonaten eine Verschlechterung der Vicat-B-Temperatur erfahren (siehe
jo Tabelle, Vergleichsbeispiele 1 und III bzw. V und VIII). Demgegenüber war es überraschend, daß der Zusatz von hochmolekularen Tetrabrombisphenol-A-Polycarbonaten oder Tetrachlorbisphenol-A-Polycarbonaten eine Verbesserung der Vicattemperatur zeigen (siehe Beispiele 1 und 2), die von hochmolekularen, halogenhaltigen Copolycarbonaten allein in Abmischungen mit ABS nicht erreicht werden. (Siehe Vergleichsbeispiele II, IV, VI und VII). Gegenstand der vorliegenden Erfindung sind somit
Formmassen aus
(A) 70 bis 30 Gewichtsteilen eines thermoplastischen Polycarbonats und
(B) 30 bis 70 Gewichtsteilen eines Gemischs aus (B. 1) 25 bis 100 Gewichtsprozent eines Pfropfmischpolymerisats aus einem auf Polybutadien oder ein Butadien/Styrol-Copolymerisat mit zu zu 30 Gew.-% einpolymerisiertem Styrol als Kautschuk polymerisierten Monomerengemisch aus
so 95 bis 50 Gewichtsprozent Styrol und
50 bis 5 Gewichtsprozent Acrylnitril und (B. 2) 0 bis 75 Gewichtsprozent eines Copolymerisate von
95 bis 50 Gewichtsprozent Styrol und/oder ar-Methylstyrol und
50 bis 5 Gewichtsprozent Acrylnitril und/oder
Methacrylnitril
wobei
Hal = Chlor oder Brom ist, wobei in der Formmasse bis 30 Gew.-% des halogenhaltigen hochmolekularen Homopolycarbonats (A. 2) enthalten sind.
(1) das Gewichtsverhältnis von Kautschuk zu Monomercngemisch 85 :15 bis 40 :60 ist,
(2) das Pfropfcopolymerisat (B. 1) in der Formmasse aus Teilchen mit einem mittleren Durchmesser von 0,2 bis 1,0 μΐη besteht,
(3) die Formmasse 10 bis 35 Gew.-% des Kautschuks enthält.
dadurch gekennzeichnet, daß das thermoplastische aromatische Polycarbonat (A) eine Mischung aus
(A. 1) 50 bis 85 Gew.-% eines Polycarbonate auf Basis einer halogenfreien aromatischen Di- oder Polyhydroxyverbindung und
(A. 2) 15 bis 50 Gew.-% eines halogenhaltigen PoIycarbonats der Formel
Hai
Hal O
Hai
π
X
Hai
15 bis:
Alkylen oder Alkyliden mit 1 bis 5 Atomen, Cycloalkylen oder Cycloalkyliden mit 5 bis 15 C-Atomen, eine Einfachbindung, - O - oder
CH3
und
HaI =
Chlor oder Brom ist, wobei Ii der Formmasse 10 bis 30 Gew.-% des halogenhaltigen hochmolekularen Homopolycarbonats (A. 2) enthalten sind.
Polycarbonate gemäß (A. 1) sind bekannt. Sie werden durch Umsetzung von Di- oder Polyhydroxyverbindungen mit Phosgen oder Diestern der Kohlensäure hergestellt. Besonders geeignete Dihydroxyverbindungen sind Dihydroxydiarylalkane einschließlich solcher, die in o-Stellung zur Hydroxylgruppe Alkylgruppen tragen. Bevorzugte Dihydroxydiarylalkane sind: 4,4'-DihydroxydiphenyIpropan-2,2 (Bisphenol A), Tetramethylbisphenol A und Bis-(4-hydroxyphenyl)-p-diisopropylbenzol. Außer Polycarbonaten, die unter Verwendung von Dihydroxydiarylalkanen alleine hergestellt worden sind, können auch verzweigte Polycarbonate verwendet werden. Zu ihrer Herstellung wird ein Teil der Dihydroxyverbindung, z. B. 0,2 bis 2 Molprozent, durch eine Polyhydroxyverbindung ersetzt. Geeignete Polyhydroxyverbindungen sind z. B. 1,4-Bis-(4',4,?.'-dihydroxytriphenyhnethyl)-benzol, Phloroglucin, 4,6 - Dimethyl - 2,4,6 - tri - (4 - hydroxyphenyl) - hepten-2,4,6-Dimethyl-2,4,6-tri-(4-hydroxyphenyl)-hep- tan, 1,3,5-Tri-(4-hydroxyphenyl)-benzol, 1,1,1-Tri-(4-hydroxyphenyl)-äthan und 2,2-Bis-[4,4-(4,4'-dihydföxydiphenyl)-cyclöhexyl]-pröpan.
Polycarbonate der oben angegebenen Art sind z. B. in der US-Patentschrift 30 28 365 beschrieben. Bevorzugt haben die Polycarbonate Molekulargewichte zwischen 10 000 und 60 000, insbesondere 20 000 und 40 000.
Der zweite Bestandteil der Formmassen ist ein Pfropfcopolymerisat auf Kautschukbasis. In diesen Produkten ist auf einen Kautschuk eine Monomerenmischung von 95 bis 50 Gewichtsprozent Styrol und 5 bis 50 Gewichtsprozent Acrylnitril pfropfpolymerisiert. Geeignete Kautschuke sind Polybutadien oder Butadien/Styrol-Copolymerisate mit bis zu 30 Gew.-% einpolymerisiertem Styrol.
Das Gewichtsverhältnis von Kautschuk zu pfropfpolymerisie.rten Monomeren muß 85 :15 bis 40:60 m sein. Die Pfropfpolymerisate müssen in der ForLanasse in Form von Teilchen mit einem mittleren Durchmesser von 0,2 bis 1 μηι vorliegen.
Solche Pfropfcopolymerisate sind bekannt Sie werden z.B. hergestellt durch Polymerisation der Mono- -, meren an radikalischen Katalysatoren in Anwesenheit eines Kautschuklatex. Die Größe der Kautschukteilchen in diesem Latex ist bevorzugt im Bereich von 0,2 bis 1 μΐη, weil durch das Pfropfpolymerisieren der Monomeren die Teilchen nicht wesentlich vergrößert werden.
Neben dem Pfropfcopolymerisat kann die Formmasse noch ein Copolymerisat aus den Pfropfmonomeren oder ähnlichen Monomeren enthalten. Es handelt sich um Copolymerisate aus 95 bis 50 Gej-, wichtsprozent Styrol und/oder ff-Methylstyrol mit 5 bis 50 Gewichtsprozent Acrylnitril und/oder Methacrylnitril. Solche Copolymerisate entstehen häufig bei der Pfropfpolymerisation als Nebenprodukte besonders dann, wenn große Mengen Monomerer auf kleine jo Mengen Kautschuk gepfropft werden. Es ist dabei möglich, neben oder anstelle der so entstandenen Copolymerisate noch getrennt hergestellte Copolymerisate dieser Art zuzumischen.
Die Polycarbonate gemäß (A. 2) sind ebenfalls bekannt Wie die Formel zeigt, werden sie durch Umsetzung von mindestens 2 aromatische Reste enthaltenden mindestens 2-wertigen Phenolen, die insgesamt 4 Halogenatome (Chlor oder Brom) tragen, mit Phosgen oder Diestern der Kohlensäure gewonnen. Bevorzugt ist ihr Molekulargewicht 16 000 bis 35 000.
Die zwei bzw. drei Bestandteile der Formmassen der vorliegenden Erfindung können gelrennt hergestellt und dann auf bekannten Mischvorrichtungen gemischt werden. Geeignet sind hierfür z.B. Mischwalzwerke, Doppelschneckenextruder oder Innenmischer. Es ist auch möglich, zuerst das Gemisch aus dem Pfropfmischpolymerisat und dem Copolymerisat, d.h. die unter (B) zusammengefaßte Mischung durch gemeinsame Aufarbeitung der beiden Komponenten herin zustellen und diese Mischung dann mit dem Polycarbonat zu vereinigen. Bei der Vermischung können den Formmassen auch Füllstoffe, Glasfasern, Pigmente oder andere Zusätze wie Stabilisatoren, Flammschutzmittel, Fließmittel, Gleitmittel, Entformungsmittel, Antistatika zugefügt werden.
Die Formmassen der vorliegenden Erfindung können zur Herstellung von Formkörpern jeder Art verwendet werden. Insbesondere können Formkörper durch Spritzguß hergestellt werden. Beispiele fur herw) stellbare Formkörper sind: Gehäuseteile jeder Art (z.B. für Haushaltsgeräte wie Saftpressen, Kaffeemaschinen, Mixer) oder Abdeckplatten fur den Bausektor. Sie werden insbesondere auf dem Gebiet der Elektrotechnik eingesetzt, weil sie sehr gute elektrische Eigenschaften haben. Eine weitere Form der Verarbeitung ist die Herstellung von Formkörpern durch Tiefziehen aus vorher hergestellten Platten oder Folien.
Beispiele 1. Polycarbonate
Die Viskositäten (η^) werden in Methylenchlorid bei 25°C und einer Konzentration von 5 g/l gemessen.
A) Polycarbonat auf Basis von Bisphenol A
'Ire, = 1,30
Mn = ca. 31000 Copolycarbonat auf Basis von 80 Mol-% Bisphenol A und 20 Mol-% Tetrabrombisphenol A (ca. 35 Gew.-% Tetrabrombisphsnol-A-Polycarbonat)
B)
Mw = ca. 30
C) Niedermolekulares Polycarbonat auf Basis von Tetrabrombisphenol A
η* = 1,03 Mn = ca. 4500 Polymerisationsgrad ca. 3,9
10
15
20
D)
E)
F)
Copolycarbonat auf Basis von 90,67 Mo!-% Bisphenol-A und 9,33 Mol-% Tetrabrombisphenol-A (-20 Gew.-% TBBA)
rir« = 1,28
Mn = ca. 32
Hochmolekulares Polycarbonat auf Basis von Tetrabrombisphenol A
Vrd = 1,08 Mw = ca. 35 Polymerisationsgrad ca.
Copolycarbonat auf Basis von 84 Mol-% Bisphenol A und 16 Mol-% Tetrachlorbisphenol
Ird
1,27
ca. 31000
Tabelle
G) Hochmolekulares Polycarbonat auf Basis von Tetrachlorbisphenol A
')« = 1,12
Mw = ca. 23 000
2. Pfropfcopolymerisat/Copolymerisat-Mischungen Mischung H
60 Gew.-Teile eines Pfropfpolymerisats, hergestellt durch Pfropfung von 35 Gew.-Teilen Styrol und 15 Gew.-Teilen Acrylnitril auf 50 Gew.-Teile eines grobteiligen Polybutadiens (gemäß den Angaben der deutschen Auslegeschriften 12 47 665 und 12 69 360 über eine Emulsionspolymerisation), wobei der mittlere Teilchendurchmesser der in Latexform vorliegenden Polybutadienpfropfgrundlage zwischen 0,3 und 0,4 μπι liegt, und 40 Gew.-Teile eines Styrol-Acrylnitril-Copolymerisats mit einer5. Siyrol-Acrylnitril-Verhältnis von 70:30 und einer Grenzviskosität von M ~ 79,1 (Messung in Dimethylformamid bei 200C), gemischt durch gemeinsame Fällung der entsprechenden Latices;
Mischung J
70 Gew.-Teile eines Pfropfpolymerisats, hergestellt durch Pfropfung von 16,25 Gew.-Teilen Styrol und 8,75 Gew.-Teilen Acrylnitril auf 75 Gew.-Teile eines grobteiligen Polybutadiens (gemäß den Angaben der deutschen Auslegeschriften 12 47 665 und 12 69 360 über eine Emulsionspolymerisation) wobei der mittlere Teilchendurchmesser zwischen 0,3 und 0,4 μΐη liegt, und 30 Gew.-Teile eines Copolymerisate aus Styrol-Acrylnitril im Verhältnis 80 :20 und einer Grenzviskosität von [η] = 106 gemischt durch gemeinsame Fällung der entsprechenden Latices.
Die folgende Tabelle enthält durch Mischen in einem Innenmischer hergestellte erfindungsgemäße sowie cm Vergleich herangezogene Formmassen und ihre physikalischen Eigenschaften.
Beispiel I« IIs
III« IV*
VIs
VHe
VIIIs
Polycarbonat A) Polycarbonat B) Polycarbonat C) Polycarbonat D) Polycarbonat E) Polycarbonat F) Polycarbonat G) Mischung H) Mischung J) Kerbschlagzähigkeit, kJ/mm2 Vicat B*), 0C Ε-Modul**), N/mm2 *) Gemessen nach DIN 53 **) Gemessen nach DIN 53 ® Vergleichsbeispiele
40 -
40 - -
60
24 115
60
60 40
60
40 60
20
40
20
17 22
112 115
40
24
128
40
31
121
40
30
117
50
22
115
40
20
113
2000 1970 1800 1990 2630 2830 2800 1970 1920 2580

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Formmassen aus
    (A) 70 bis 30 Gewichtsteilen eines thermoplastischen Polycarbonats und
    (B) 30 bis 70 Gewichtsteilen eines Gemischs aus (B. 1) 25 bis 100 Gewichtsprozent eines Pfropfmischpolymerisats aus einem auf Polybutadien oder ein Butadien/Styrol-Copolymerisat mit zu zu 30 Gew.-% einpolymerisiertem Styrol als Kautschuk polymerisierten Monomerengemisch aus
    95 bis 50 Gewichtsprozent Styrol und 50 bis 5 Gewichtsprozent Acrylnitril und (B. 2) 0 bis 75 Gewichtsprozent eines Copolymerisats von
    95 bis 50 Gewichtsprozent Styrol und/oder ff-Methylstyrol und
    50 bis 5 Gewichtsprozent Acrylnitril und/ oder Methacrylnitril
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