DE2148631A1 - Verfahren zur Herstellung von in der 9(11)- und/oder 16-Stellung ungesaettigten Steroiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von in der 9(11)- und/oder 16-Stellung ungesaettigten Steroiden

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DE2148631A1 DE19712148631 DE2148631A DE2148631A1 DE 2148631 A1 DE2148631 A1 DE 2148631A1 DE 19712148631 DE19712148631 DE 19712148631 DE 2148631 A DE2148631 A DE 2148631A DE 2148631 A1 DE2148631 A1 DE 2148631A1
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Description

  • B e s c h r e i b u n g Verfahren zur Herstellung von in der 9(11)- und/oder 16-Stellung ungesättigten Steroide Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von in der 9(11)- und/oder 16-Stellung ungesättigten Steroiden der allgemeinen Formel worin R1 und R2 zusammen und/oder R3 und R4 zusammen eine beziehungsweise je eine Doppelbindung zwischen benachbarten Kohlenstoffatomen bedeuten, und , im Falle daß nur R1 und R2 zusammen eie Doppelbindung bedeuten, 113 und R4 jeweils für Wasserstoff stehen oder R3 für Wasserstoff steht und R4 eine Hydroxygruppe darstellt beziehungsweise, im Falle daß nur R3 und R4 zusammen eine Doppelbindung bedeuten, R7 und R2 jeweils für Wasserstoff stehen, M den weiteren Teil des Steroidgerüstes darstellt, wobei die Ringe A und B auch beliebige Substituenten und/oder Doppelbindung aufweisen können, und R5 für Wasserstoff oder einen, gegebenenfalls sauerstoff-, stickstoff- oder metallhaltige Substituenten aufweisenden, Alkinyl-, Alkenyl-, oder Alkylrest, vorzugsweise einen solchen mit 1 bis 4 Kch-1 enstoffatomen, steht, durch Dehydratisieren der entsprechenden Hydroxysteroide.
  • Die an den Kohlenstoffatomen 9, 11 und/oder 16 Halogenatome oder Hydroxygruppen aufweisenden Steroidverbindungen sind wichtige Schlüsselprodukte zur technischen Herstellung von in der Therapie verbreitet verwendeten Steroiden. Nach dem Schrifttum werden solche ilalogenderivate synthetisch aus den in entsprechenden Stellungen Doppelbindungen aufweisenden Steroiden durch chemische Halogenierung und die Hdroxyderivate ebenfalls aus Doppelbindungen aufweisenden Steroidverbindungen durch chemische Oxydation oder aus gesättigten Derivaten durch mikrobiologische Hydroxylierung hergestellt (siehe ungarische Patentschrift 148 017; L. L. Smith und Mitarbeiter: J. org. Chem. 26, 2 859 t1961); 5. Bernstein und Mitarbeiter: J. Am. Chem. Soc. 78, 5 693 [1956]).
  • Die Herstellung von an den Kohlenstoffatomen 9(11) und 16 Doppelbindungen aufweisenden Steroidverbindungen wird nach synthetischen Verfahren durch Dehydratisierung der entsprechenden Ilydroxyderivate (also der 11,17-Dihydroxyverbindungen) in saurem Medium durchgeführt (siehe C. Djerassi: Steroid Reactions, Seite 235 bis 241 L19633). So wird beispielsweise die Doppelbindung zwischen den Kohlenstoffatomen 16 und 17 in der Weise erzeugt, daß ein entsprechendes 17α-Hydroxyderivat in äthanolischer Salzsaure 24 Stunden lang bei Zimmertemperatur gerührt wird; die Ausbeute beträgt etwa 30% (L O. Smith und Mitarbeiter: J. Am. Chem. Soc. 84, 1 265 [1962]). In jüngster Zeit konnten auch 17α-Acyloxysteroide mittels Kaliumacetat mit sehr guten Ausbeuten dehydroxyacetoxyliert werden (siehe Morris S. und Mitarbeiter: J. org. Chem. 35, 1 681 t1970]). Nach einem anderen Verfahren (siehe Allen, W. S. und Mitarbeiter: J. Am. Chem. Soc. 77, 1 028 [19553) wird 11ß,17α,21-Trihydroxypregn-5-en-3,20-dion--21-acetat-3,20-äthylenketal in Pyridin mit Thionylchlorid bei 500 16 Stunden lang gerührt; in dieser Weise wird ein an den Kohlenstoffatomen 9(11) und 16 Doppelbindungen aufweisendes Produkt in 42%-iger Ausbeute erhalten. Die Dehydratisierung wird im allgemeinen mit großen Überschüssen von Thionylchlorid und in Gegenwart einer tertiären Base durchgeführt; die tertiäre Base wird als säurebindendes kittel und oft auch als Lösungsmittel oder Hilfslösungsmittel verwendet.
  • Es ist bekannt, daß bei der Umsetzung mit Thionylchlorid die übrigen reaktionsfähigen Gruppen des Steroides, besonders die Oxogruppen an den Kohlenstoffatomen 3 und 20, in allen Pällen geschützt werden müssen. Dies erfolgt am zweckmäßigsten durch Ketalisierung (siehe Bernstein S. und Mitarbeiter: J. org. Chem. 19, 41 [1951]; J. Am. Chem. 75, 4 830 [1953]).
  • Während die 3-Ketale meistens in nahezu quantitativen Ausbeuten hergestellt und dann hydrolysiert werden können, können diese Reaktionen bei Ketogruppen in der 20-Stellung nur mit schlechteren' Ausbeuten durchgeführt werden (siehe Dauben H. J. und Mitarbeiter; J. Am. Chem. Soc. 76, 1 359 [1954]; Olivetti E. ?. und Mitarbeiter: J. Am. Chem. Soc. 77, 2 224 [1955]; Sondheimer F. und Mitarbeiter: Tetrahedron 5, 15 [1959]; R. Antonucci und Mitarbeiter: J. org. Chem. 17, 1 369 fli952). Durch diese unumgänglichen Uinsetzungen wird die schon an sich nicht günstige Wirtschaftlichkeit der Dehydratisierungen noch weiter verschlechtert; so vermindert sich beispielsweise die oben erwähnte 42%-ige Ausbeute auf unterhalb 30%, wobei die Endprodukte infolge der meistens sehr drastischen Reaktiorpsbedingungen in stark verunreinigter und schwer zu reinigender Form erhalten werden.
  • Die Dehydroxyacetylierungsreaktionen können zwar mit nahezu quantitativen Ausbeuten, aber nur in Gegenwart von bestimmten Substituenten durchgeführt werden (so ist beispielsweise die Reaktion bei Vorliegen von Doppelbindungen in der 9(11)-Stellung nicht einheitlich beziehungsweise eindeutig) und auch in solchen Fällen ist das vorübergehende Schützen der Hydroxygruppen unbedingt notwendig.
  • Die oben geschilderten Nachteile sind die Gründe dafür, daß bei den technisch durchgeführten Steroidsynthesen die mit einem Abspalten von Wasser verbundenen synthetischen Verfahren im allgemeinen vermieden und, wenn dafür die Möglichkeit besteht, die mikrobiologischen Verfahren vorgezogen werden.
  • Es wurde festgestellt, daß die mit Thionylchlorid durchgeführten Dehydratationsreaktionen beziehungsweise Wasserab spaltungsreaktionen bei Verwendung von stöchiometrischen Mengen oder nur geringen Überschüssen von Thionylchlorid über die stöchiometrische Menge nur in sehr beschränktem Maße stattfinden und erhebliche Mengen des Ausgangssteroides in nicht umgesetztem Zustand zurückbleiben. Wenn dagegen große Thionylchloridüberschüsse verwendet werden und die Umsetzung in Gegenwart einer tertiären organischen Base durchgeführt wird, dann wird zwar die ganze enge des Ausgangssteroides umgesetzt, das gewünschte olefinische Steroid bildet sich jedoch infolge der mannigfachen Nebenreaktionen nur in sehr geringen Mengen. So entstehen beispielsweise aus dem als tertiäre Base meistens verwendeten Pyridin verschiedene in der 4-Stellu1lg substituierte Pyridinderivate und Pyridylpyridiniumsalze (siehe Koenig und Mitarbeiter: Berichte 64, 1 049 1931]). Das als Endprodukt gewünschte Steroid kann von diesen Nebenprodukten nur schwierig und unter großen Verlusten isoliert werden.
  • Es wurde nun festgestellt, daß die erwähnten Wasserabspaltungsreaktionen durch eine aus dem Thionylchlorid und der tertiären Base gebildete molekulare Komplexverbindung bewirkt werden. Die Wasserabspaltungsreaktionen finden im allgemeinen bei Temperaturen von Zimmertemperatur bis zum Siedepunkt des Reaktionsgemisches mit meßbaren Reaktionsgeschwindigkeiten statt, wohingegen die erwähnte Komplexverbindung nur bei sehr niedrigen Temperaturen (etwa um -60°C) stabil ist und im oben erwähnten Temperaturbereich schon in ihre Bestandteile (Thionylchlorid und tertiäre Base) sich zersetzt. Daher muß die erwähnte Komplexverbindung in großen Überschüssen verwendet werden, um eine möglichst vollständige Umsetzung zu erreichen. Dabei wird durch die Zersetzung der Komplexverbindung die Bildung der erwähnten Pyridinderivatnebenprodukte begünstigt.
  • Das bei dieser Zersetzung freiwerdende Thionylchlorid, insbesondere bei Vorliegen von großen Überschüssen, greift auch die vorhandenen anderen funktionellen Gruppen (beispielsweise Oxogruppen) an, wobei durch schädliche Nebenreaktionen vorwiegend schwefelhaltige Steroide entstehen, welche ebenfalls das Isolieren der gewünschten Endprodukte erschweren.
  • Die Erfindung beruht auf der überraschenden Feststellung, daß die Stabilität der an sich nur bei sehr niedrigen Temperaturen stabilen Komplexverbindung aus Thionylchlorid und tertiarer Base unter dem Einfluß von bestimmten solvatisierend wirEnden Lösungsmitteln sprunghaft erhöht wird. Als solche solvatisierend wirkende Lösungsmittel können zu diesem Zweck Äther und ätherartige Verbindungen (beispielsweise Dioxan oder Tetrahydrofuran) und ferner solcheLösungsmittel, deren Dielektrizitätskonstante größer als 6 (£ >6) ist, verwendet werden. Die durch eine solche Solvatationswirkung stabilisierten Komplexe aus Thionylchlorid und tertiärer Base können dann sehr vorteilhaft zur Durchführung der erwähnten Dehydratationsreaktionen verwendet werden.
  • Gegenstand der Erfindung ist daher ein Verfahren zur Herstellung von in der 9(11)- und/oder 16-Stellung ungesättigten Steroiden der allgemeinen Formel worin R1 und R2 zusammen und/oder R3 und R4 zusammen eine beziehungsweise je eine Doppelbindung zwischen benachbarten Kohlenstoffatomen bedeuten und, im Falle daß nur R1 und R2 zusammen eine Doppelbindung bedeuten, R3 und R4 jeweils für Wasserstoff stehen oder 113 für Wasserstoff steht und R4 eine lI;ydroxygruppe darstellt beziehungsweise, im Falle daß nur R3 und R4 zusammen eine Doppelbindung bedeuten, R1 und R2 jeweils für Wasserstoff stehen, den weiteren Teil des Steroid gerüstes darstellt, wobei die Ringe A und B auch beliebige Substituenten undfoder Doppelbindungen aufweisen können, und R5 für Wasserstoff oder einen, gegebenenfalls sauerstoff-, stickstoff- oder metallhaltige Substitienten aufweisenden, Alkinyl-, Alkenyl- oder Alkylrest, vorzugsweise einen solchen mit 1 bis 4 Rohlenstoffatomen, steht, durch Dehydratisieren von in der 11- und/oder 17-Stellung eine beziehungsweise je eine Hydroxygruppe aufweisenden entsprechenden Hydroxysteroiden unter Verwendung von Thionylchlorid und einer tertiären Base, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß das Dehydratisieren in Äthern oder ätherartigen Verbindungen oder in Lösungsmitteln mit einer Dielektrizitätskonstante von mehr als 6 mit 2 bis 3 Mol Komplexverbindungen aus Thionylchlorid und einer tertiären Base, bezogen auf die zu erzeugenden Doppelbindungen, bei Temperaturen von 20°C bis zum Siedepunkt des Reaktionsgemisches durchgeführt wird.
  • Der Einfluß der Dielektrizitätskonstante (beziehungsweise der Polarität) des Lösungsmittels auf die Stabilität der Komplexverbindung aus Thionylchlorid und tertiärer Base und die damit zusammenhängende Ausbeute der Wasserabspaltungsreaktion ist beiden Iilogenhlenwasserstoffen besonders auffallend. Während die Dehydratisierung in Chloroform (= 4,8) nur mit sehr schwachen, nämlich 10 bis-20?7o-igen Ausbeuten durchgeführt werden kann, ergibt dieselbe Reaktion in Dichlormethan ( 6= 9,13) Ausbeuten über 80%.
  • Die durch Solvatation stabilisierte Komplexverbindung aus Thionylchlorid und tertiärer Base kann zur Durchführung von Wasserabspaltungsreaktionen sehr vorteilhaft verwendet werden, da die erhöhte Stabilität der Komplexverbindung die Anwendung eines zur vollständigen Dehydratisierung nur gerade erforderlichen Überschusses ermöglicht, wobei durch die unter solchen Umständen anwendbare höhere Temperatur die Reaktionsgeschwindigkeit erhöht wird. So kann die Wasserabspaltungsreaktion schon innerhalb 15 bis 60 Minuten praktisch vollständig durchgeführt werden. Dadurch, daß die stabilisierte ILomplezverbindung aus Thionylchlorid und tertiärer Base in einem beschränkten Überschuß verwendet wird, bilden sich auch die das Reaktionsprodukt verunreinigenden Nebenprodukte nur in minimalen Mengen und es erübrigt sich auch das bisher notwendige vorübergehende Schützen der vorhandenen weiteren reaktionsfähigen Gruppen.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren kann in der Praxis vorteilhaft beispielsweise wie folgt durchgeführt werden: Zur Herstellung von 16,17-ungesättigten Steroiden werden die entsprechenden 17o<-Hydroxysteroide beispielsweise in Tetrahydrofuran gelöst und dann mit 2,5 bis 3 Mol der ebenfalls in Tetrahydrofuran gelösten Komplexverbindung aus Thionylchlorid und Pyridin (åe ol 17α-Hydroxysteroid) versetzt. Das Gemisch wird zur Durchführung der Wasserabspaltungsreaktion erwärmt beziehungsweise zur Vervollständigung der Reaktion zum Sieden erhitzt. Dann wird das Reaktionsgemisch in Wasser eingegossen und das ausgeschiedene ungesättigte Reaktionsprodukt wird durch Filtrieren oder Extrahieren isoliert, Das in dieser Weise erhaltene ungesättigte Produkt kann ohne weitere Reinigung zu weiteren Synthesen verwendet werden, Die Komplexverbindung aus Thionylchlorid und tertiärer Base kann, wie oben geschildert wurde, vorher getrennt hergestellt werden, sie kann aber auch im Reaktionsgemisch selbst erzeugt werden, und zwar in der Weise, daß das Thionylchlorid zu der das Steroid und die tertiäre Base enthaltenden Lösung zugegeben wird. Durch das erfindungsgemäße Verfahren können vorteilhafterweise gleichzeitig auch mehrere Wasserabspaltungsreaktionen in demselben Steroidmolekül durchgeführt werden; in solchen Fällen wird die Komplexverbindung aus Thionylchlorid und tertiärer Base in Mengen von 2 bis 3 Mol je zu erzeugende Doppelbindung verwendet. In dieser Weise können aus 11α,17α-und/oder 11ß7170f-Dihydroxysteroiden in einer Reaktionsstufe die entsprechenden an den 9( und 16-Kohlenstoffatomen ungesättigten Steroide hergestellt werden.
  • Im erfindungsgemäßen Verfahren wird als tertiäre Base vorteilhafterweise Pyridin und als solvatisierend wirkendes Lösungsmittel aur Stabilisierung des Komplexes irgendein äther oder ein Lösungsmittel, dessen Polarität höher als ES 6 ist, beispielsweise Dichlormethan, verwendet. Bei der Auswahl des zu verwendenden Lösungsmittels sind in erster Linie die Löslichkeitsverhältnisse der Ausgangs- beziehungsweise Endprodukte entscheidend.
  • Die in der 9(11)- und/oder 16-StellunÉC ungesättigten Steroide können nach dem erfindungsgemäßen Verfahren in Ausbeuten von 70 bis 90% und mit Reinheitsgraden von mindestens 900,o' hergestellt und isoliert werden. Die Reinheit der erhaltenen Produkte wurde auf Grund von Messungen der Extinktionsmaxima sowie durch quantitative Dünnschichtchromatographie unter Vergleichen mit authentischen Produkten ermittelt. Die Identifizierung der Produkte wurde durch Ultrarotspektroskopie durchgeführt.
  • Ein wichtiger Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß infolge der milden Bedingungen der Wasserabspaltungsreaktion das vorübergehende Schützen der vorhandenen reaktionsempfindlichen Gruppen nicht erforderlich ist; so können beispielsweise Verbindungen mit Oxogruppen und/oder mit schon vorhandenen Doppelbindungen ohne jede weitere Maßnahme als Ausgangsstoffe verwendet werden. Als weitere Vorteile sind auch die wesentlich kürzere Reaktionszeit, die einfache Verfahrenstechnik, die erzielbaren hohen Ausbeuten und die hohe Reinheit der Produkte zu erwähnen.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren wird an Hand der folgenden nicht als Beschränkung auf zufassenden Beispiele näher erläutert.
  • Beispiel 1 Es wurden 10 g 11B,17α,21-Trihydroxypregna-1,4-dien-3,20--dion-21-acetat in einem Gemisch von 200 cm3 Tetrahydrofuran und 10 cm3 Pyridin gelöst und dann mit einer Lösung von 2,4 cm3 Thionylchlorid in 10 cm3 Tetrahydrofuran versetzt. Das Reaktionsgemisch wurde zum Sieden erhitzt, wobei eine Lösung von 4,8 cm3 Thionylchlorid in 20 cm3 Tetrahydrofuran zugesetzt wurde. Dann wurde das Sieden beendet und das Reaktionsgemisch wurde 10 Minuten weitergerührt und auf Zimmertemperatur abgekühlt.
  • Das abgekühlte Gemisch wurde unter kräftigem Rühren mit 300 cm Wasser verdünnt. Das Produkt fiel in Form eines gut filtrierbaren drappfarbigen kristallinen Niederschlages aus. So wurden 8 g 21-Hydroxypregna-1,4,9(11),16-tetraen-3,20-dion-21-acetat (89% der Theorie) erhalten; Reinheit des Produktes (aus den gemessenen Werten der Extinktionsmaxima berechnet): 91%.
  • Beispiel 2 Es wurde nach Beispiel 1 gearbeitet, an Stelle von Tetrahydrofuran wurde jedoch die gleiche Menge Dioxan verwendet.
  • So wurden 7,9 g 21-Hydroxypregna-1,4,9(11)516-tetraen-3,20--dion-21-acetat (88% der Theorie) erhalten; Reinheit: 89%.
  • Beispiel 3 Es wurden 10 g 170X,21-Dihydroxypregna-1,4,9(11)-trien--3 ,20-dion-21-acetat in einem Gemisch von 200 cm3 Diisopropyläther und 5 cm3 Pyridin gelöst. Das Gemisch wurde zum Sieden erhitzt und es wurde ihm eine Lösung von 4,8 cm3 Thionylchlorid in 50 cm3 Diisopropyläther während 5 Minuten zugetropft. Dann wurde das Sieden beendet und das Gemisch wurde nach dem Abkühlen auf Zimmertemperatur in 3 1 Wasser eingegossen, wobei kräftig gerührt wurde. Das Reaktionsgemisch wurde in der im Beispiel 1 beschriebenen Weise aufgearbeitet; so wurden 8,1 g 21-Hydroxypregna-1,4,9(11),16-tetraen-3,20-dion-21-acetat (85°,b der Theorie) erhalten; Reinheit: 92%.
  • Beispiel 4 Es wurden 10 g 17α,21-Dihydroxypregna-4,9(11)-dien-3,20--dion-21-acetat in einem Gemisch von 200 cm3 Tetrahydrofuran und 5 cm3 Pyridin gelöst und dann in der im Beispiel 1 beschriebeinen Weise mit einer Lösung von 4,8 cm³ Thionylchlorid in 20 cm³ Tetrahydrofuran umgesetzt. So wurden 7,2 g 21-Hydroxy--pregna-4,9(11),16-trien-3,20-dion-21-acetat (75% der Theorie) erhalten; Reinheit: 90%.
  • Beispiel 5 Es wurden 5,6 g 3ß,17α,21-Trihydroxypregn-5-en-20-on--3,21-diacetat in einem Gemisch von 100 cm3 Tetrahydrofuran und 2,5 cm³ Pyridin gelöst und das siedende Gemisch wurde mit einer Lösung von 2,4 cm3 Thionylchlorid in 10cm³ Tetrallydrofuran verset;zt. Das abgekiih]-te Reaktrionsgemisch wurde dann in Wasser eingegossen und 3-mal mit je 50 cm3 Chloroform extraiiiert und die vereinigten Chloroformauszüge wurden mit Wasser gewaschen und getrocknet und das Lösungsmittel wurde abgedampft. Als Rückstand wurden 3,7 g 3B,21-Dihydroxypregna--5,16-dien-20-on-3,21-diacetat (70% der Theorie) erhalten; Reinheit: 90%.
  • Beispiel 6 Es wurden 5 g 11B, 17α,21-Trihydroxypregn-4-en-3,20-dion--21-acetat in einem Gemisch von 100 cm³ Tetrahydrofuran und 5 cm3 Pyridin gelöst und dieser Lösung wurde bei Zimmertemperatur ein Gemisch von 1,2 cm³ Thionylchlorid und 25 cm3 Tetrahyirofuran zugetropft, wobei sich das Reaktionsgemisch auf 3500 erwärmte. Dann wurde das Gemisch zum Sieden erhitzt und es wurde ihm ein Gemisch von 2,4 cm3 Thionylchlorid und 25 cm3 Tetrahydrofuran zugetropft. Nach 10 Minuten langem Rühren wurde das Reaktionsgemisch auf Zimmertemperatur abgekühlt, in 1 500 cm³ Wasser eingegossen und in der im Beispiel 1 beschriebenen Weise se aufgearbeitet. So wurden 3,7 g 21-Hydroxypregna-4,9(11),16--trien-3,20-dion-21-acetat (80°/ der Theorie) erhalten; Peinheit: 90%.
  • Beispiel 7 Es wurden 10 g 11α,17α,21-Trihydroxypregna-1,4-dien-3,20--dion-21-acetat und 11B,17α,21-Trihydroxypregna-1,4-dien-3,20--dion-21-acetat in der im Beispiel 1 beschriebenen Weise dehydratisiert. So wurden 7,5 g 21-Hydroxypregna-1,4,9(11),16--tetraen-3,20-dion-21-acetat (81% der Theorie) erhalten; Reinheit: 90%.
  • Beispiel 8 Es wurden 31 g 17α,21-Dihydroxypregn-4-en-3 ,20-dion-21 --acetat in einem Gemisch von 15,8 cm3 Pyridin und 2,5 1 Dichlormethatl gelöst, die Lösung wurde zum Sieden erhitzt und es wurde ihr während 10 Minuten ein Gemisch vot ,3 cm3 Thionylchlorid und 450 cm3 Dichlormethan zugetropft. Das siedende Gemisch wurde 15 Minuten lang geriihrt, dann auf Zimmertemperatur abgekühlt, mit Wasser gewaschen und getrocknet und das Lösungsmittel wurde abgedampft. So wurden 20 g 21--Hydroxypregna-4,16-dien-3,20-dion-21-acetat (68% der Theorie) erhalten; Reinheit: 85%.
  • Beispiel 9 Es wurden 2 g 17α-Äthinyl-19-norandrost-4-en-3-on-17ß-ol in einem Gemisch von 160 cm3 Dichlormethan und 1,02 cm3 Pyridin gelöst, die Lösung wurde auf 400C erwärmt und es wurde ihr während 10 Minuten eine Lösung von 0,95 cm3 Thionylchlorid in 40 cm3 Dichlormethan zugetropft. Das Reaktionsgemisch wurde 2 Stunden lang unter Rückfluß zum Sieden erhitzt und nach dem Abkühlen in der im Beispiel 8 beschriebenen Weise aufgearbeitet. So wurde 0,9 g 17α-Äthinyl-19-norandrosta-4,16-dien-3-on [17α-Äthinyl-17-nor-androsta-4,16-dien-3-on] (47» der Theorie erhalten; Reinheit: 86%.
  • Beispiel 10 Es wurden 10 g 11ß, 17α,21-Trihydroxypregna-1 -dien--3,20-dion-21-acetat in einem Gemisch von 200 cm Tetrahydrofuran und 4 cm3 Pyridin gelöst und dann in der im Beispiel 1 beschriebenen Weise mit einer Lösung von 3,8 cm3 Thionylchlorid in 80 cm3 Tetrahydrofuran umgesetzt. Nach der Aufarbeiten des ReakLionsgemisches wurden 7,8 g 17α,21-Dihydroxypregna-1,4,9(11)-trien-3,20-dion-21-acetat (82% der Theorie) erhalten; Reinheit: 90%.
  • Patentansprüche

Claims (5)

  1. Patentansprüche 1.) Verfahren zur Herstellung von in der 9(11)- und/oder 16-Stellung ungesättigten Steroiden der allgemeinen Formel r R1 und R2 zusammen und/oder R3 und R4 zusammen eine beziehungsweise je eine Doppelbindung zwischen benachbarten Kohlenstoffatomen bedeuten und, im Falle daß nur R1 und R2 zusammen eine Doppelbindung bedeuten, R3 und R4 jeweils für Wasserstoff stehen oder R3 für Wasserstoff steht und R4 eine Hydroxygruppe darstellt beziehungsweise, im Falle daß nur R3 und R4 zusammen eine Doppelbindung bedeuten, R1 und R2 jeweils für Wasserstoff stehen, den weiteren Teil des Steroidgerüstes darstellt, wobei die Ringe k und B auch beliebige Substituenten und/oder Doppelbindungen aufweisen können, und für Wasserstoff oder einen, gegebenenfalls sauerstoff-, stickstoff-oder rLetallhaltige Substituenten aufweisenden, Alkinyl-, Alkenyl- oder Alkylrest, vorzugsweise einen solchen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, steht;, durch Dehydratisieren von in der 11- und/oder 17-Stellung eine beziehungsweise je eine Hydroxygruppe aufweisenden entsprechenden Hydroxysteroiden unter Verendung von Thionylchlorid und einer tertiären Base, dadurch gekennzeichnet, daß man das Dehydratisieren in Äthern oder ätherartigen Verbindungen oder in Lösungsmitteln mit einer Dielektrizitätskonstante von mehr als 6 mit 2 bis 3 ol Komplexverbindungen aus Thionylchlorid und einer terti&:ren Base, bezogen auf die zu erzeugenden Doppelbindungen, bei Temperaturen von 200C bis zum Siedepunkt des Reaktionsgemisches durchführt.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Komplexverbindung aus Thionylchlorid und der tertiären Base im zu verwendenden Lösungsmittel getrennt herstellt und dann zur im selben Lösungsmittel gelösten Hydroxysteroilverbindung zugibt.
  3. 3.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Komplexverbindung aus Thionylchlorid und der tertiären Base in situ in der Lösung der Hydroxysteroidverbindung herstellt.
  4. 4.) Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als Lösungsmittel aliphatische beziehungsweise cycloaliphatische äther oder Dichlormethan verwendet.
  5. 5.) Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man als tertiäre Base Pyridin verwendet.
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