DE2025588C3 - Verfahren zur Herstellung von Uranmonocarbid - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von UranmonocarbidInfo
- Publication number
- DE2025588C3 DE2025588C3 DE2025588A DE2025588A DE2025588C3 DE 2025588 C3 DE2025588 C3 DE 2025588C3 DE 2025588 A DE2025588 A DE 2025588A DE 2025588 A DE2025588 A DE 2025588A DE 2025588 C3 DE2025588 C3 DE 2025588C3
- Authority
- DE
- Germany
- Prior art keywords
- uranium
- carbide
- composition
- hydrogen
- melt
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
Links
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B32/00—Carbon; Compounds thereof
- C01B32/90—Carbides
- C01B32/914—Carbides of single elements
- C01B32/928—Carbides of actinides
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B32/00—Carbon; Compounds thereof
- C01B32/90—Carbides
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2002/00—Crystal-structural characteristics
- C01P2002/70—Crystal-structural characteristics defined by measured X-ray, neutron or electron diffraction data
- C01P2002/77—Crystal-structural characteristics defined by measured X-ray, neutron or electron diffraction data by unit-cell parameters, atom positions or structure diagrams
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
Die Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von Uranmonocarbid, das sich für die
Herstellung eines Kernbrennstoffs eignet
Für die Herstellung eines Kernbrennstoffes aus Urancarbid bedient man sich herkömmlicherweise eines
Zweistufenverfahrens.
Aus der DE-AS 12 50 796 ist beispielsweise ein Verfahren zur Herstellung von feinteiligem, nicht
pyrophorem Urancarbid bekannt, bei dem Uranhalogenide mit einem Kohlenwasserstoff im Wasserstoffplasina
umgesetzt werden. Das erhaltende rohe Carbid kann zur Reinigung in Gegenwart von Wasserstoff bei 900 bis
10000C ausgeglüht werden. Nach diesem Verfahren
kann jedoch kein hochdichtes, massives Uranmonocarbid erhalten werden, das sich unmittelbar als Kernbrennstoff
eignet, sondern nur ein Pulver, das erst durch Sintern, Gießen und dgl. verdichtet werden muß, wenn
es als Kernbrennstoff verwendet werden soll.
Man kann auch den Kernbrennstoff dadurch herstellen, daß man ein Gemisch eines Uranoxids und
Kohlenstoff einer carbothermischen Umsetzung unterwirft
oder metallisches Uran mit Kohlenstoff oder einem Kohlenwassserstoff carbonisiert und anschließend
das auf diese Weise hergestellte Carbid durch Sintern oder Gießen verdichtet und verformt. In den
Fällen, in denen ein Kernbrennstoff verwendet wird, der durch Verdichten von Urancarbid oder Uran/Plutonium-Carbid
in einer Metallumhüllung hergestellt wurde, entspricht seine zweckmäßige Zusammensetzung dem
Verhältnis von Kohlenstoff zu Metall von 1,0. Da jedoch die Variationsbreite für die Zusammensetzung von
Urancarbid oder Uran/Plutonium-Carbid sehr gering ist, wenn der Kohlenstoffgehalt über oder unter dem
zweckmäßigen Wert liegt, so scheidet sich neben der Phase aus Urancarbid oder Uran/Plutonium-Carbid
eine zweite Phase, wie beispielsweise U2C1, UC2 oder
metallisches Uran, ab, und die abgeschiedenen Phasen werden mit dem Umhüllungsmaterial bei hoher
Temperatur umgesetzt, wodurch ein rasches Verderben des Überzugmaterials hervorgerufen wird. Bei den
herkömmlichen Methoden birgt jedoch das Herstellungsverfahren verschiedene Ursachen für die Variation
des Verhältnisses , in sich, und es gibt darüber hinaus
keinerlei Mittel zur Steuerung des Zusammensetzungsverhältnisses in der Endstufe des Verfahrens, so daß ein
dann nicht vermieden werden kann, wenn das c -Verhältnis im Rohmaterial sorgfältig gesteuert wird,
wodurch es als unvermeidlich angesehen wurde, daß sich die zweite Phase in dem Endprodukt ausbildet
Unter den verschiedenen Ursachen, die zu einem
Unter den verschiedenen Ursachen, die zu einem
unerwünschten Einfluß auf das ( -Verhältnis führen,
U
sind beispielsweise die Reinheit des Ausgangsmaterials, die Absorption von Gasen, die Verdampfung von Metall
und Kohlenstoff bei hoher Temperatur, Verunreinigungen aus der äußeren Atmosphäre und dergleichen
r> anzuführen. Da UrancarbiJ in pulverisiertem Zustand
eine sehr hohe chemische Aktivität besitzt, ist es insbesondere üblich, das gepulverte Material in einem
mit einem inerten Gas gefüllten Handschuhkasten zu behandeln, jedoch verursacht die Oxidation unter
Verwendung von wenig Sauerstoff sowie die Hydrolyse mit Wasser in dem Handschuhkasten nicht nur ein
Anwachsen des Sauerstoffgehalts als Verunreinigung,
sondern auch ein Fluktuieren des -Verhältnisses, das
r> durch das bei dem nachfolgenden Behandeln bei hoher Temperatur, wie beispielsweise dem Sintern, erzeugte
Kohlenmonoxid hervorgerufen wird. Demzufolge ist zur Herstellung von Uranmonocarbid eine hochreine
Atmosphäre erforderlich, um zu verhüten, daß das
so Rohmaterial mit Sauerstoff verunreinigt wird; jedoch erfordert die Herstellung und Aufrechterhaltung einer
derartig hochreinen Atmosphäre einen Handschuhkasten mit großer Kapazität und mit Pulverbehandlungsgeräten
sowie einer großen Inertgasmenge sowie ferner
r> die Aufrechterhaltung der Reinheit zu Folge der
Kreislaufreinigung in dem Handschuhkasten, was einen großen Flächenbedarf für die Ausrüstungsgegenstände
erfordert. Selbst wenn bei der Herstellung der erwähnten günstigen Atmosphäre sowie bei der
Zusammenstellung der Rohmaterialien, die dadurch bestimmt wird, daß man den Kohlenstoffverlust
während des Verfahrens berücksichtigt, äußerste Sorgfalt walten gelassen wird, hat es sich als schwierig
erwiesen, das Fluktuieren des Verhältnisses , bis auf
einen Wert unter 0,1 bis 0,05 Gewichtsprozent zu steuern. Zur Steuerung des Bereiches der Zusammensetzung
des Endproduktes innerhalb engerer als der obenerwähnten Grenzen von 0,1 bis 0,05 Gewichtspro-ίο
zent Reproduzierbarkeit von UC in einer einzelnen Phase ist es daher unausweichlich nötig, ein Verfahren
zur Steuerung des Verhältnisses ( in der Endstufe des
Verfahrens zu schaffen.
« Eine vorteilhafte Wirkung auf die Steuerung der Zusammensetzung während der Endstufe scheint eine
Schmelzbehandlung des hergestellten Carbids zu gewährleisten. Der als Verunreinigung in dem Urancarbid
enthaltene Sauerstoff kann im Zustand des
ω thermodynamischen Gleichgewichtes praktisch ganz
entfernt werden, in dem man das Urancarbid einer Schmelzbehandlung unterwirft. Das auf diese Weise
erhaltene hochreine Urancarbid ist im Vergleich zu dem pulverisierten oder gesinterten Produkt bemerkenswert
br> stabil und erfordert überdies nicht die bereits erwähnte
hochreine Atmosphäre bei seiner Weiterbehandlung.
Jedoch ist die Steuerung des Verhältnisses ( durch die
Schmelzbehandlung dadurch etwas eingeengt, daß die Verdampfung von Urancarbid oder Uran/Plutonium-Carbid
keine kongruente Verdampfung ist. Das heißt, wenn UC, bei dem das Verhältnis gleich 1,0 ist, auf
hohe Temperatur erhitzt wird, so ist das Verhältnis der Gasphase, die mit dem UC im Gleichgewicht
steht, geringer als 1.0. Demgemäß steigt das Verhältnis
j der Probe selbst mit fortschreitender Verdampfung von 1,0 aus an. Andererseits ist das Verhältnis ( einer
Gasphase, die beispielsweise bei hoher Temperatur im Gleichgewicht mit dem Carbid, das ein Verhältnis( von
1,5 besitzt, größer als 1,5, wodurch in dem Verhältnis ( einer Probe im festen Zustand ein langsamer Abfall
von dem Wert 1,5 aus hervorgerufen wird. Wie oben erwähnt, verändert sich das Verhältnis der festen
Phase mit fortschreitender Verdampfung bei den Carbiden sämtlicher Zusammensetzungen allmählich,
wobei sich das ( -Verhältnis von Gasphase und fester
Phase allmählich auf den gleichen Wert hin bewegt, d. hM
die Zusammensetzung des Carbides ändert sich so lange, bis die Zusammensetzung erreicht ist, bei der
kongruente Verdampfung erfolgt. Bei der Herstellung
einer Verbindung, bei der Jr = 1,0 ist, bedeutet es eine
große Schwierigkeit, daß die Zusammensetzung, bei der die kongruente Verdampfung erfolgt, nicht einem
(,-Wert von 1,0, sondern einem solchen von 1.1
entspricht. Das bedeutet, daß die Zusammensetzungssteuerung durch Schmelzbehandlung lediglich in einer
Richtung möglich ist, so daß zur Herstellung eines
Verhältnisses von gleich 1 ein Ausgangsmaterial mit einem ( -Verhältnis unter 1 verwendet weiden muß.
Diese Tatsache macht es unmöglich, die carbothermische Umsetzung anzuwenden, die die billigste Methode
zur Herstellung von Carbid ist. Außerdem ist es bei der Anwendung der Schmelzbehandlung erforderlich, Mittel
vorzusehen, die dazu geeignet sind, die Schmelzbehandlung in dem Augenblick zu stoppen, wenn das
Verhältnis gleich 1 erreicht ist. In der Praxis ist jedoch die Schätzung der Schmelzzeit, die zur Erzielung des
Zustandes erforderlich ist, in dem gleich 1 ist, sehr schwierig, und wenn das Verhältnis den Wert 1
überschritten hat, muß die Zusammensetzung des zu schmelzenden Rohmaterials erneut auf den richtigen
Wert für die Zusammensetzung gebracht werden.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, eine verbesserte Methode zu schaffen, die sich zur Durchführung der
Zusammensetzungskontrolle durch Schmelzbehandlung in beiden Richtungen eignet, d. h. zur Erhöhung und zur
Erniedrigung des ( -Verhältnisses in der Lage ist,
wodurch die Zusammensetzungsbegrenzung des zu schmelzenden Rohmaterials vermieden wird.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von reinem Uranmonocarbid durch Erhitzen
von rohem Uranmonocarbid in Gegenwart von
Wasserstoff und anschließendes Abkühlen, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man rohes Urancarbid von
unterschiedlichem Kohlenstoffgehalt mittels einer Plasmaflamme aus einem Inertgas/Wasserstoff-Gemisch
mit einem Gehalt von bis zu 20 VoL % Wasserstoff zu massivem Uranmonocarbid schmilzt, wobei man die
Reduktion des Carbids und die Umwandlung der Zusammensetzung dadurch steuert, daß man die Menge
des im Plasmagas enthaltenen Wasserstoffs auf ein
Verhältnis von = 1 einreguliert.
Im einzelnen wird ein rohes Carbid, das auf herkömmliche, bereits erwähnte Weise hergestellt
wurde, mittels einer Plasmagasflamme einer Schmelzbehandlung unterzogen, wobei das Plasmagas aus einem
Gemisch aus Argon und Wasserstoff besteht und die Reduktion des Carbids und die Umwandlung der
Zusammensetzung aufgrund der Verdampfung gesteuert werden, indem man die Menge des im Plasmagas
enthaltenen Wasserstoffs reguliert, so daß das Verhältnis ( auf einen Wert von 1 gebracht wird. Dieses
Verfahren ist in dem Fall besonders wirkungsvoll, in dem das Rohmaterial einen hohen Kohlenstoffgehalt
besitzt. Die Wirksamkeit beruht auf der Tatsache, daß die schnelle Decarbonisierungsreaktion des plasmatischen
Wasserstoffs und der Urancarbidschmelze zu der Wirkung der Verdampfung hinzutritt, die der Urancarbidschmelze
selbst zu eigen ist, so daß die Zusammensetzung des geschmolzenen Carbids rasch den Wert für
die kongruente Verdampfung annimmt. Darüber hinaus kann mit weiter ablaufender Decarbonisierungsreaktion
eine Schmelze aus Uranmonocarbid (UC 1,00) aus einer Zusammensetzung mit hohem Kohlenstoffgehalt erhalten
werden, was bei der herkömmlichen Schmelzbehandlung unmöglich war.
Wie sich weiter unten aus den Beispielen ergibt, werden für ein Carbid mit einem Gehalt von 5,60 ±0,05
Gewichtsprozent Kohlenstoff, das unter Verwendung eines Argonplasmas oder eines anderen Plasmas, das
aus einem Gemisch aus Argon und Wasserstoff besteht, einer Schmelzbehandlung unterworfen wird, die folgenden
Ergebnisse erhalten: Im Falle der Verwendung von Argonplasma bildet sich innerhalb etwa 10 Minuten eine
Zusammensetzung von 5,02 ±0,5 Gewichtsprozent aus, die sich im Gleichgewicht befindet, und es folgt keine
weitere Decarbonisierung; bei Verwendung des anderen Plasmas nähert sich die Zusammensetzung der
stöchiometrischen Zusammensetzung, die einen Kohlenstoffgehalt von 4,77 Gewichtsprozent aufweist, und
die Decarbonisierung kann durch Weiterführen der Schmelzbehandlung weiter ablaufengelassen werden.
Wenn nun ein Carbid eine Zusammensetzung besitzt, deren Kohlenstoffgehalt nahe dem theoretischen
Kohlenstoffgehalt liegt, und dieses Carbid unter Verwendung einer Wasserstoffplasmaflamme, deren
Gehalt verschieden gewählt wird, einer Schmelzbehandlung unterworfen wird, erfolgt eine klare Abnahme
des Kohlenstoffgehaltes, und die Geschwindigkeit dieser Abnahme hängt von dem zugesetzten Wasserstoff
ab.
Bei der Schmelzbehandlung variiert insbesondere die Form der Schmelze merklich je nach Anwesenheit oder
Abwesenheit des zugesetzten Wasserstoffes. Diese Tatsache stellt ebenfalls ein wichtiges Merkmal der
Erfindung dar. Wenn die Schmelzbehandlung durch eine Plasmaflamme, die zugemischten Wasserstoff enthält,
durchgeführt wird, bildet die Probe eine gleichmäßige
Schmelze, während im Falle der Durchführung der Schmelzbehandlung mit Hilfe einer Plasmaflamme, die
aus Argon allein besteht, trotz gleicher Leistung wie im anderen Fall nicht sämtliche Teile der Probe geschmolzen
werden, wodurch zu einem Teil eine Kondensa- s tionsphase auftritt, die eine zusätzliche Behandlung
erforderlich macht, um die Probe gleichmäßig zu schmelzen, wie beispielsweise ein Bewegen der Probe.
Gemäß den Versuchsbedingungen betrug die Probenmenge zur Erzielung einer gleichmäßigen Schmelze bei n>
Verwendung einer Plasmaflamme, die nur Argon enthielt, lediglich 3 Gramm, während im Falle der
Verwendung einer Plasmaflamme, die neben Argon Wasserstoff enthielt, eine gleichmäßige Schmelze aus
einer mehr als 8 Gramm schweren Probe erhalten i> werden konnte.
Aus der genannten Tatsache ergibt sich, daß der Entropiezuwachs in einer Plasmaflamme aufgrund der
Zugabe von Wasserstoff eine vorteilhafte Wirkung auf die Förderung des Schmelzens ausüLt, jedoch bewirkt -'«·
eine Zugabe von überschüssigem Wasserstoff ein Sieden der Schmelze, wobei die Schmelze wegen der
großen Entropiezunahme der Plasmaflamme zum Verspratzen neigt. Deshalb wird zur Stabilisierung der
Schmelzbehandlung die Menge des zugesetzten Was- r> serstoffes auf höchstens 20 Volumenprozent begrenzt.
Außerdem ermöglicht es der Plasmagasstrom, die flüchtigen Komponenten, die als Verunreinigungen in
dem Urancarbid enthalten sind, rasch auszutreiben, so daß auf diese Weise durch den Plasmagasstrom in
Sauersioff öder Stickstoff, die in der Schmelze als
Verunreinigungen enthalten sind, wirksam entfernt werden. So bewirkt bei dem erfindungsgemäßen
Verfahren die Zugabe einer geeigneten Menge von Wasserstoff zu einem Inertgasplasma verschiedene r>
Vorteile, wie die leichte Herstellung einer gewünschten Zusammensetzung, die Förderung der Entfernung von
Verunreinigungen und eine merkliche Verbesserung des Schmelzzustandes der Schmelze, wodurch die Herstellung
eines gleichförmigen Carbids hoher Dichte 4<> ermöglicht wird.
Die Erfindung wird am folgenden anhand von Beispielen verdeutlicht.
Es wurden Gemische aus UO2.00 und pulverisieren!
Kohlenstoff hergestellt, in dem man die Menge des Kohlenstoffs gemäß der folgenden Reaktionsgleichung
auf den Ävjuivalentwert und auf einen Wert unter bzw.
dem Äquivalentwert einstellt:
4r>
Anschließend wurden die Gemische pulverisiert, preßverformt und im Vakuum 10 Stunden bei einer v-,
Temperatur von 18000C einer carbothermirchen Umsetzung
ausgesetzt, wobei Uraniumcarbid erhalten wurde, das eine Zusammensetzung besaß, die einmal
praktisch dem stöchiometrischen Verhältnis entsprach und 4,77 Gewichtsprozent Kohlenstoff enthielt sowie wi
Urancarbid mit über- und unternormaler stöchiometrischer Zusammensetzung. Verunreinigt war das auf diese
Weise erhaltene Produkt hauptsächlich durch Sauerstoff, dessen Menge innerhalb des Bereichs zwischen
2000 und 3000 Gewichtsteilen je Million lag. ηγ-
3,0 Gramm von jeder der hergestellten Urancarbidsorten wurden in einen wassergekühlten Tiegel
eingebracht und anschließend mittels einer Plasmaflamme, die durch Vermischen von Argon und Wasserstoff
erhalten wurde und die eine Strömungsgeschwindigkeit von 15 Liter pro Minute aufwies, einer Schmelzbehandlung
unterworfen. Diese Schmeizbehandlung wurde 5, 10 bzw. 15 Minuten lang durchgeführt, entsprechend
den verschiedenen Kombinationen von Rohmalerialkomponenten und Plasmagaszusammensetzung. Nach
Abkühlen der geschmolzenen Produkte wurden die Proben in zwei Anteile getrennt, von denen einer
pulverisiert und zur chemischen und Röntgen-Analyse, der andere zur Dichtemessung und zur mikroskopischen
Untersuchung auf seine Zusammensetzung hin verwendet wurde.
In den Fällen, in denen die Schmelzbehandlung mit Hilfe einer Plasmaflamme durchgeführt wurde, die aus
Argon allein bestand, wies das Urancarbid, dessen Kohlenstoffgehalt niedriger als der stöchiometrische
Wert ist, in Abhängigkeit von der Schmelzzeit eine unterschiedliche Zusammensetzung auf, und zwar war
der Kohlenstoffgehalt auf einen Wert gestiegen, der höher als der theoretische Kohlenstoffgehalt war. In
dem Falle, daß der Kohlenstoffgehalt einer Zusammensetzung 4,40 Gewichtsprozent betrug, war der Kohlenstoffgehalt
nach lOminütigem Schmelzen auf 4,80 Gewichtsprozent und nach insgesamt 15minütigem
Schmelzen auf 4,90 Gewichtsprozent gestiegen.
Wenn andererseits ein Ausgangsmaterial mit hohem Kohlenstoffgehalt von 5,60 bzw. 5,29 Gewichtsprozent
Kohlenstoff verwendet wurde, so war der Kohlenstoffgehalt in Abhängigkeit von der Schmelzdauer gesunken
und hatte nach löminüiigern Schmelzen einen Wert von
5,03 Gewichtsprozent erreicht. Selbst wenn die Schmeizbehandlung daraufhin weiter durchgeführt
wurde, erfolgte keine weitere Abnanme des Kohlenstoffgehaltes,
was bedeutet, daß bei dieser Zusammensetzung eine kongruente Verdampfung erfolgte. Wurde
jedoch die Schmelzbehandlung mit Hilfe eines Plasmagases durchgeführt, das durch Vermischen von Argon
und 4 Volumenprozent Wasserstoff hergestellt worden war, so erfolgte ein rasches Absinken des Kohlenstoffgehaltes
selbst nach nur 5minütiger Sdimelzbehandlung,
und nach 10- bzw. 15minütiger Schmelzbehandlung war der Kohlenstoffgehalt auf einen Wert von 4,78
bzw. 4,60 Gewichtsprozent gesunken. Wurden Rohmaterialien mit einem Kohlenstoffgehalt von 5,29 bzw.
5,60 Gewichtsprozent verwendet, so erhielt man Uranmonocarbid von stöchiometrischer Zusammensetzung,
in dem man das Rohmaterial 10 Minuten lang mit einer Plasmaflamme schmolz, die aus vier Gewichtsprozent
Wasserstoff, Rest Argon, bestand. Das bedeutet, daß selbst in den Fällen, in denen das Rohmaterial einen
hohen Kohlenstoffgehalt besitzt, die Herstellung von Uranmonocarbid mit theoretischem Kohlenstoffgehalt
dadurch ermöglicht worden ist, daß man die Schmelzbehandlung mittels einer Plasmagasflamme durchführt, die
durch Vermischen von Argon und Wasserstoff erzeugt ist.
In Beispiel 1 wurde erläutert, daß schon 4 Volumenprozent Wasserstoff ausreichend sind, um eine
Probe mit einem hohen Kohlenstoffgehalt von beispielsweise 3 Gramm zu schmelzen. In dem vorliegenden
Beispiel 2 werden die geeignetsten Bedingungen dafür erläutert, daß bei 5minütiger Schmelzdauer 8,2 Gramm
geschmolzenes Uranmonocarbid ei halten werden. 1 lerstellung
und Behandlung des Rohmaterials und die Versuchsbedingungen gleichen denen von Beispiel 1.
Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle 1 zusammengefaßt, gemäß der die Zusammensetzung der
Proben vor und nach der Schmelzbehandlung aufgrund chemischer Analyse ermittelt und in atomare Zahlen
Verhältnisse umgerechnet wurde.
Tabelle I | Zusammensetzung | y | Zusammensetzung | Zusammensetzung | y | Relative |
Probe | des Rohmaterials | 0,048 | des Plasmagases | des Produkts | 0,015 | theoretische |
0,039 | 0,017 | Dichte*) | ||||
u 1.0(AOv | 0,039 | (Volumen %) | U1.00C1O1, | 0,013 | ||
X | 0,039 | H2 Ar | X | 0,014 | (%) | |
0,965 | 0 100 | 0,968 | 98,8 | |||
1 | 1,031 | 10 90 | 1,004 | 99,0 | ||
2 | 1,031 | 13 87 | 0,995 | 99,3 | ||
3 | 1,031 | 15 85 | 0,990 | 99,1 | ||
4 | ||||||
*) Theoretische Dicke von UC: 13,32 g/ccm.
Wie aus Tabelle 1 hervorgeht ergeben sich für die Form der Schmelze durch die Schmelzbehandlung
beachtliche Unterschiede, die ein wichtiges Merkmal für das erfindungsgemäße Schmelzverfahren darstellen.
Im Falle von Probe 1 wurde eine Argonplasmaflamme verwendet, und die Schmelze wurde während des
Schmelzverfahrens über den Tiegel hinausgeschossen, und an den peripheren Teilen der Flamme ergaben sich
Kondensationsphasen, so daß der Tiegel bewegt wurde, um ein gleichmäßiges Schmelzen durchzuführen;
trotzdem hatte sich der Kohlenstoffgehalt der Schmelze kaum verändert. Im Gegensatz dazu wurde in
sämtlichen Fällen, in denen die Plasmaflamme außer Argon Wasserstoff enthielt, also in den Fällen der
Proben 2,3 und 4, eine sphärische Schmelze, die von der Plasmaflamme eingehüllt war, gebildet und ein stabiles
Schmelzverfahren ermöglicht. Bei Probe Nr. 1 erfolgte die geringste Veränderung des Kohlenstoffgehaltes au:
Grund des Schmelzverfahrens, während in den Fäller der Proben 2, 3 und 4 die Zusammensetzung de:
Produktes praktisch die Zusammensetzung von Uran
2> monocarbid erreichte, so daß sich daraus ergibt, daß di<
Beimengung von Wasserstoff zur Förderung de! Schmelzverfahrens sehr wirkungsvoll ist.
Bei Probe Nr. 3 entspricht die Zusammensetzung des Urancarbids der stöchiometrischen Zusammensetzung
so innerhalb der erlaubten Fehlergrenze von ±0,05 Gewichtsprozent.
Das bei dieser Probe erhaltene Endprodukt ist ein ausgezeichnetes Uranmonocarbid mit einer
einzigen Phase, wie sich aus mikroskopischer Untersuchung der Zusammensetzung ergab, sowie hoher Dichte
J5 und einer Gitterkonstante von 5960 A, bestimmt durch
Röntgenstrukturanalyse.
Claims (1)
- Patentanspruch:Verfahren zur Herstellung von reinem Uranmonocarbid durch Erhitzen von rohem Uranmonocarbid in Gegenwart von Wasserstoff und anschließendes Abkühlen, dadurch gekennzeichnet, daß man rohes Urancarbid von unterschiedlichem Kohlenstoffgehalt mittels einer Plasmaflamme aus einem Inertgas/Wasserstoff-Gemisch mit einem Gehalt von bis zu 20 Volumenprozent Wasserstoff zu massivem Uranmonocarbid schmilzt, wobei man die Reduktion des Carbids und die Umwandlung der Zusammensetzung dadurch steuert, daß man die Menge des im Plasmagas enthaltenen Wasserstoffsauf ein Verhältnis von = leinreguliert.Fluktuieren des Verhältnisses \, im Endprodukt selbst. C' V
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP44040579A JPS493640B1 (de) | 1969-05-27 | 1969-05-27 |
Publications (3)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE2025588A1 DE2025588A1 (de) | 1970-12-03 |
DE2025588B2 DE2025588B2 (de) | 1978-10-12 |
DE2025588C3 true DE2025588C3 (de) | 1979-05-31 |
Family
ID=12584386
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DE2025588A Expired DE2025588C3 (de) | 1969-05-27 | 1970-05-26 | Verfahren zur Herstellung von Uranmonocarbid |
Country Status (4)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US3798303A (de) |
JP (1) | JPS493640B1 (de) |
DE (1) | DE2025588C3 (de) |
FR (1) | FR2048817A5 (de) |
Families Citing this family (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US4181507A (en) * | 1979-01-12 | 1980-01-01 | Koppers Company, Inc. | Process for treatment of residual gas |
DK154692D0 (da) * | 1992-12-23 | 1992-12-23 | Smidth & Co As F L | Fremgangsmaade og koeler til afkoeling af partikelformet materiale |
-
1969
- 1969-05-27 JP JP44040579A patent/JPS493640B1/ja active Pending
-
1970
- 1970-05-18 US US00038604A patent/US3798303A/en not_active Expired - Lifetime
- 1970-05-26 DE DE2025588A patent/DE2025588C3/de not_active Expired
- 1970-05-26 FR FR7019129A patent/FR2048817A5/fr not_active Expired
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS493640B1 (de) | 1974-01-28 |
DE2025588A1 (de) | 1970-12-03 |
US3798303A (en) | 1974-03-19 |
DE2025588B2 (de) | 1978-10-12 |
FR2048817A5 (de) | 1971-03-19 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
EP0761838B1 (de) | Target für die Kathodenzerstäubung und Verfahren zur Herstellung eines solchen Targets | |
DE3003062C2 (de) | ||
DE2133103A1 (de) | Sich in der Hitze erholende Leigierung | |
EP0012915B1 (de) | Verfahren zur Herstellung von oxidischen Kernbrennstoffkörpern | |
DE3852092T2 (de) | Hochfester Titanwerkstoff mit verbesserter Duktilität und Verfahren zur Herstellung dieses Werkstoffs. | |
DE2125562B2 (de) | Verfahren zur pulvermetallurgischen herstellung dichter koerper aus nickelsuperlegierungen | |
EP0026389B1 (de) | Verfahren zur Herstellung von hochdichten oxidischen Kernbrennstoffkörpern | |
DE1104930B (de) | Verfahren zur Herstellung von heisspressbarem stabilisiertem Bornitrid | |
DE2253684C2 (de) | Verfahren zum Herstellen von Urandioxid durch Defluorieren und Einstellen des Sauerstoff-zu-Metall-Verhältnisses einer Uranverbindungen enthaltenden Feststoffteilchen-Zusammensetzung | |
DE1483261C2 (de) | Verfahren zur Herstellung von ternären Mangan-Aluminium-Kohlenstoff-Legierungen für Dauermagnete | |
DE2139522C3 (de) | Sinterverfahren | |
DE2025588C3 (de) | Verfahren zur Herstellung von Uranmonocarbid | |
DE2304731A1 (de) | Verfahren zur herstellung von sinterkarbiden und die dabei erhaltenen produkte | |
DE3036880C2 (de) | ||
DE3021934A1 (de) | Geordnete legierungen mit langem bereich auf eisenbasis | |
DE3742667C2 (de) | ||
EP0205920B1 (de) | Verfahren zum Herstellen von oxidischen Kernbrennstoffsinterkörpern | |
DE3043761A1 (de) | Herstellung von thorium tragenden carbid-brennstoffen | |
DE2115999B2 (de) | Verwendung eines wolframpulvers fuer sinterhartmetall hoher biegefestigkeit und haerte | |
DE2617225A1 (de) | Verfahren zur herstellung von molybdaenlegierungen | |
DE10239769B4 (de) | Verfahren zur Herstellung eines gesinterten Kernbrennstoffpresslings | |
DE2919798C2 (de) | Nickel-Eisen-Werkstoff mit geringer Wärmeausdehnung Verfahren zu seiner Herstellung und seine Verwendung | |
DE2165582A1 (de) | Wärmefeste Ni-Al-Be- Legierungen | |
DE1282537B (de) | Verfahren zur Herstellung eines Pu-UC-Kernbrennstoffs und dadurch erhaltene Produkte | |
DE3027785C2 (de) | Verfahren zur Herstellung gesinterter Eisen-Kupfer Legierungen hoher Dichte |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
8339 | Ceased/non-payment of the annual fee |