DE19633312A1 - Verfahren zum Sintern von Pellets aus Nuklearbrennstoff - Google Patents
Verfahren zum Sintern von Pellets aus NuklearbrennstoffInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Pel
lets für Kernreaktoren mit den im Oberbegriff der Ansprüche
1 und 4 genannten Merkmalen.
In der DE-A-32 30 698 ist beschrieben, daß Grünlinge aus
stöchiometrischem Urandioxid mit einer theoretischen Dichte
von etwa 44% in ein Aluminiumdioxid-Rohr gelegt, das Rohr
mit einer reduzierenden Atmosphäre gefüllt, an beiden Seiten
verschlossen und in einen herkömmlichen Mikrowellenofen ge
legt wurde, in dem es für 4 Stunden so erhitzt wurde, daß an
der äußeren Oberfläche des Rohres eine Temperatur von etwa
1620°C auftrat.
Dabei wurden die Grünlinge zu Pellets gesintert, deren Dichte
zwischen 9,86 g/cm³ und 10,5 g/cm³ (90 und 96% der theoreti
schen Dichte) schwankte. Solche Urandioxid-Pellets wurden
dann unter oxidierender Atmosphäre im Mikrowellenofen zu ei
nem höher oxidischen Pulver (U₃O₈) oxidiert, um das daraus
gewonnene Pulver wieder in stöchiometrisches Urandioxid zu
reduzieren, das dann zu Pellets verpreßt und im Mikrowellen
ofen in etwa 30 Min. zu Pellets gesintert wurde, die zwischen
77 und 83% der theoretischen Dichte aufwiesen.
Aus diesen nur im Labormaßstab durchgeführten Versuchen wurde
geschlossen, daß das Sintern von Grünlingen aus Kernbrenn
stoff zu Pellets für Kernreaktoren eine echte Alternative zu
dem bisherigen Sintern in Muffelöfen darstellt.
Bei dem bisherigen Sintern in Muffelöfen werden üblicherweise
die Grünlinge auf Transportschiffchen gepackt, die dann in
den Muffelofen geschoben werden, wo sie unter reduzierender
Atmosphäre etwa 4 Stunden bei etwa 1750°C gesintert werden.
Aus der DE-C-29 39 415 ist bekannt, daß Grünlinge aus UO₂ und
Gd₂O₃ zunächst für etwa 15 Minuten bis 2 Stunden in oxidie
render Atmosphäre bei 800 bis 1400°C und dann für 30 Minuten
bis 4 Stunden in reduzierender Atmosphäre bei Temperaturen
über 1650°C gesintert werden können. Aus der DE-C-28 55 166
ist ein Niedrigtemperatur-Kurzzeit-Sintern unter oxidierender
Atmosphäre mit anschließender Behandlung in reduzierender At
mosphäre bekannt.
In der EP-B-0 120 378 ist ein Tunnelofen zum Sintern von
Grünlingen aus Kernbrennstoff beschrieben, bei dem aus den
zylindrischen Grünlingen eine Vielzahl paralleler Pellet-Säu
len gebildet werden, die dann auf eine entsprechende Füh
rungseinrichtung gelegt und durch einen mit Sintergas gefüll
ten und konventionell beheizten Muffelofen geschoben werden.
Obwohl das Sintern in konventionell beheizten Öfen verhält
nismäßig aufwendig ist, ist der alte, in der erwähnten
DE-A-32 30 698 beschriebene Vorschlag des Mikrowellen-Sin
terns nicht industriell aufgegriffen worden. Dies liegt wahr
scheinlich daran, daß es nicht gelang, mikrowellengesinterte
Pellets der hohen und gleichbleibenden Qualität herzustellen,
die für den Einsatz in Kernreaktor-Brennelementen gefordert
wird. Auch nach den Erfahrungen der Keramikindustrie können
bisher selbst keramische Scherben, an deren Qualität nicht
die hohen Anforderungen eines Reaktorbetriebs gestellt wer
den, nur im Labormaßstab und nur bei kleinen Abmessungen und
einfacher Geometrie (Plättchen oder Stäbchen) mikrowellen
gesintert werden.
Ein im Labormaßstab durchgeführtes Verfahren zum Sintern von
keramischen Stäbchen ist in "J. Am. Ceram. Soc. 74 (1991)",
Seite 1675 bis 1681 beschrieben. Dort ist ein etwa 5 g schwe
res Stäbchen auf das obere Ende einer Mikrowellen-Antenne ge
legt und in einem Aluminiumoxid-Tiegel eingeschlossen, durch
den die Antenne geführt ist. Dieses Gefäß ist durch ein kera
misches Gewebe aus Aluminiumoxid isoliert und in einem Tiegel
aus Bornitrid angeordnet. Das keramische Stäbchen aus Alumi
niumoxid ist bereits vor den Versuchen unter Vakuum bei
1450°C für 2 Stunden auf eine theoretische Dichte von 99,9%
auf konventionelle Weise vorgesintert worden. Der Aluminiu
moxid-Tiegel ist dabei nötig, um als "Ballast" eine Dämpfung
der Mikrowellen-Leistung und eine gleichmäßige Erwärmung des
Pellets sicherzustellen. Mit einem Mikrowellensender sehr ho
her Leistung (200 kW) wurden dabei Sintertemperaturen von
1500°C erreicht.
Die dabei gewonnenen Erkenntnisse zeigen zwar einen
"Mikrowellen-Effekt", da Mikrostrukturänderungen wie z. B. das
Kornwachstum und die Verdichtung während des Sinterns schnel
ler ablaufen als bei konventionellem Sintern, jedoch konnte
dieser potentionelle Vorteil bisher nicht genutzt werden, da
keine Verfahren und Mikrowelleneinrichtungen zur Verfügung
stehen, die für einen Einsatz, der wirtschaftlich sinnvoll
und in industriellem Maßstab durchgeführt werden könnte, ge
eignet wären.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren, eine
Vorrichtung und eine Anlage zu schaffen, die durch Verbesse
rung des Sintervorgangs eine wirtschaflichere und in indu
striellem Maßstab durchführbare Herstellung von Brennstoff
pellets für Kernreaktoren gestatten.
Als Energielieferant beim Sintern praktisch ausschließlich
ein Mikrowellenfeld zu benutzen, begegnet zunächst der
Schwierigkeit, daß trotz der langjährigen Erfahrungen, mit
Mikrowellen beim Trocknen, Erwärmen oder chemischen Behandeln
von verschiedenen Materialien im Temperaturbereich bis zu
etwa 200°C, eine industrielle Mikrowellen-Technologie im
Hochtemperaturbereich (über 800°C) und insbesondere im
Höchsttemperaturbereich (etwa 1700°C) praktisch nicht vor
liegt, obwohl besonders in der Keramikindustrie immer wieder
entsprechende Vorschläge gemacht wurden, die aber an prakti
schen und physikalischen Gründen scheiterten. Z.B. tritt da
bei der "Run away effect" auf: Während des Sinterns verändert
sich die Struktur des keramischen Materials und die Fähigkeit
zur Energieaufnahme aus den Mikrowellen nimmt zu (das Mate
rial "koppelt besser an"). Bei gleicher Leistung setzt daher
- zunächst nur in zufälligen Teilbereichen des Materials -
eine Temperaturerhöhung ein, die bis zum Schmelzen führen
kann und eine rechtzeitige Senkung von Leistung und Tempera
tur erforderlich macht.
In ersten Vorversuchen wurde ein Mikrowellenofen üblicher
Bauart bezüglich Leistung und Isolation für hohe Temperaturen
ertüchtigt und nur mit wenigen, vereinzelten Grünlingen be
stückt, die nach den üblichen Methoden zur Herstellung von
Brennstoff-Pellets hergestellt wurden. Diese Pellets zeigen
etwa bei 800°C in reduzierender Atmosphäre Lichterscheinun
gen, die auf Plasmabildung hinweisen und wohl dadurch verur
sacht sind, daß Preß- und Gleitstoffe, die dem Pulver beim
Pressen der Grünling beigemischt werden, austreten; außerdem
treten im Brennstoff-Pulver chemische Reaktionen auf.
Während nämlich das spaltfähige Uran (oder Plutonium) im fer
tigen Pellet möglichst stöchiometrisch als Dioxid vorliegen
soll, wird aus technologischen Gründen beim Pressen der Grün
linge von einer Zusammensetzung UO2,0 + x ausgegangen, also ei
nem überstoechiometrischen Verhältnis von Sauerstoff zum me
tallischen Brennstoff, was z. B. durch eine Mischung aus UO₂
und U₃O₈ erreicht werden kann. Außerdem ist es vorteilhaft,
dem Pulver auch Ausschuß der Pelletfertigung beizumischen,
der z. B. als Staub beim Schleifen der gesinterten Pellets
oder durch Granulieren oder Pulverisieren von fehlgesinterten
Pellets anfällt. Die Zusammensetzung des Brennstoffpulvers
vor der Sinterung beeinflußt dabei auch Kornstruktur und Qua
lität der fertigen Pellets, obwohl durch eine reduzierende
Sinteratmosphäre das angestrebte stoechiometrische Verhältnis
eingestellt wird. Diese Vorgänge, die im Sinterofen bei etwa
800°C einsetzen, stellen bereits eine erhebliche thermische
und chemische Belastung der Pellets dar, die auf die Qualität
des gesinterten Produkts Auswirkungen haben kann.
Vorsichtiges weiteres Erwärmen der Pellets im Sinterofen
führte dazu, daß die Pellets bereits bei niedrigeren Tempera
turen und kürzeren Sinterzeiten eine Verdichtung zu einer
Kornstruktur erfuhren, die in konventionellen Muffelöfen erst
bei höheren Temperaturen und längeren Zeiten erreicht wird.
Dabei wurde auch der "Run away effect" beobachtet: einzelne
Bereiche der einzelnen Pellets wurden aufgeweicht und mit der
Keramik verschmolzen, die als Träger der Pellets verwendet
ist.
Sobald jedoch eine größere Anzahl einzelner Pellets in den
Ofen gelegt wurde, war es nicht nur sehr schwierig, die ge
wünschte Temperatur der Pellets aufrechtzuerhalten, vielmehr
konnte damit keine gleichmäßige Qualität des gesinterten Ma
terials erreicht werden. Auch Pellets, die in verhältnismäßig
nahem Abstand beieinanderlagen, zeigten eine sehr unter
schiedliche Farbe, die auf einen unterschiedlichen Sintergrad
hindeutet, also auf sehr unterschiedliche Temperatureinwir
kungen. Es war praktisch unvermeidlich, daß neben halbgesin
terten Pellets auch Pellets auftraten, die durch unzulässige
Überhitzung verformt waren und im Inneren oder an der Ober
fläche teilweise bereits erschmolzene Bereiche aufwiesen.
Ferner zeigten die Pellets deutliche Narben, die durch elek
trische Überschläge oder Lichtbogen entstanden. Solche Über
schläge und Lichtbogen treten sowohl zwischen den Pellets und
den metallischen Wänden der Kammer auf als auch zwischen den
Pellets untereinander.
Die Überschläge zwischen einem Pellet und dem Arbeitsraum
könnten möglicherweise durch einen entsprechend großen Ab
stand vermieden werden, dies würde jedoch größere Ofenräume
erfordern, als sie bisher als Resonanzräume üblicher Mikro
wellenfelder ökonomisch oder überhaupt möglich erscheinen.
Die Qualitätsunterschiede in den einzelnen gesinterten Pel
lets sowie die Überschläge zwischen benachbarten Pellets sind
praktisch auch durch eine Vergrößerung der Pellet-Abstände
nicht vermeidbar, sobald überhaupt eine ökonomisch sinnvolle
Mindestzahl von Pellets im Ofen gleichzeitig gesintert wer
den.
In üblichen Haushalt-Mikrowellenherden werden Wellenlängen
verwendet, die etwa im Bereich zwischen 2 und 3 GHz liegen
und für diesen Zweck behördlich genehmigt sein müssen. Obwohl
das Arbeitsvolumen dieser Haushaltsöfen verhältnismäßig klein
ist, herrschen darin starke Inhomogenitäten des Feldes und es
ist daher üblich, die Gegenstände, die durch das Feld erwärmt
werden sollen, auf Drehtellern durch verschiedene Bereiche
des Feldes zu führen, um eine ausreichende Erwärmung sicher
zustellen. Ebenso sind Öfen üblich, bei denen nicht die Ge
genstände, sondern das Feld bewegt werden, z. B. mittels me
tallischer Flügelräder, die außerhalb des Arbeitsraums ange
bracht sind. Diese Maßnahmen sind aber aufwendig, für indu
strielle Anlagen mit einem hohen Ausstoß nicht geeignet und
verhindern im Fall des Urandioxids die genannten Überschläge
nicht.
Ursache ist hierfür, daß das die Erwärmung des keramischen
Kernbrennstoffs zwar im unteren Bereich dielektrisch erfolgt,
wie bei üblicher Mikrowellenerwärmung, im oberen Temperatur
bereich aber zunehmend von einer induktiven Erwärmung überla
gert ist.
Induktive Erwärmung erfolgt, wenn ein Körper für elektrischen
Strom leitend ist und einer induktiven Wechselspannung ausge
setzt wird, die vor allem an der Oberfläche des Körpers Wir
belströme erzeugen. Das Wechselspannungsfeld tritt zwar in
innere Volumensbereiche eines metallisch leitenden Körpers
praktisch nicht ein, jedoch ist die metallische Leitfähigkeit
in der Regel mit einer hohen Wärmeleitung verbunden, so daß
der Körper - ausgehend von seiner Oberfläche - weitgehend ho
mogen erwärmt wird. Es handelt sich also um einen makroskopi
schen Vorgang. Im Mikrowellenfeld liegt jedoch eine moleku
lare Erwärmung vor, da in den Gitterstrukturen der Materia
lien Dipolschwingungen, dielektrische Verschiebungen oder an
dere mikroskopische Bewegungen angeregt werden, wobei eine
elektrische, makroskopische Leitfähigkeit störend wirkt. In
Mikrowellenöfen dürfen daher bekanntlich praktisch keine me
tallischen Gegenstände eingebracht werden, da sie in der Re
gel zu Sprühentladungen in die Ofenatmosphäre oder Funkenent
ladungen und Lichtbögen zu benachbarten Körpern bzw. zu den
metallischen Wänden des Arbeitsraums führen. Die metallischen
Wände des Arbeitsraums definieren den Resonanzraum für die
Mikrowellen und somit die Energieverteilung des Feldes, wobei
aber Metallgegenstände diese Resonanz und Feldverteilung so
stark verzerren, daß es zu den genannten elektrischen Entla
dungen kommt.
Das keramische Brennstoffpulver der Grünlinge stellt im unte
ren Temperaturbereich ein nicht-leitendes, dielektrisches Ma
terial dar, das daher in der Lage ist, Energie aus dem Mikro
wellenfeld zu entnehmen, ohne das Feld zu sehr zu verzerren.
Mit zunehmender Temperatur nimmt aber die elektrische Leitfä
higkeit zu und die Pellets werden einem metallischen Gegen
stand immer ähnlicher. Da die elektrische Leitfähigkeit auch
von der Porosität, der Zahl und Größe der Korngrenzen und an
deren Eigenschaften abhängt, die sich während des Sinterns
ändern, verändert sich die Fähigkeit zur Energieaufnahme aus
dem Feld (das sogenannte "Ankoppeln") mit der Temperatur und
auch mit der fortschreitenden Sinterzeit, wobei dann das
Mikrowellenfeld in einer genauso veränderlichen Weise zuneh
mend verzerrt wird. Es ist daher praktisch nicht möglich, in
solchen Öfen ein örtlich und zeitlich so homogenes Wellenfeld
mit einer so gleichmäßigen Energieaufnahme durch die Pellets
zu erzeugen, daß alle Pellets gleichmäßig gesintert werden
und keine lokale Überhitzungen, Überschläge und andere Inho
mogenitäten auftreten, die zu einer mangelhaften Qualität der
gesinterten Pellets führen.
Es liegt also der Widerspruch vor, daß für das Sintern der
Pellets ein räumlich und zeitlich praktisch homogenes Mikro
wellenfeld erforderlich ist, aber der fortschreitende Sinter
vorgang des Materials zu erheblichen zeitlichen und räumli
chen Verzerrungen des Feldes führt.
Trotzdem sieht die Erfindung vor, die praktisch zylindrischen
Grünlinge, wie sie aus den üblichen Pelletpressen der Nukle
arbrennstoff-Herstellung kommen und die genannte Zusammenset
zung haben, mit Mikrowellen zu sintern. Aus dem von der Pel
letpresse kommenden Vorrat ungesinterter Pellets werden in
einem entsprechenden Reaktionsgas bei den erforderlichen Sin
tertemperaturen und entsprechenden Sinterdauern gesinterte
Pellets erzeugt, wie sie den Anforderungen im Reaktor ent
sprechen. Gemäß der Erfindung werden hierzu die ungesinterten
Pellets mit parallel zueinander ausgerichteter Längsachse
hintereinander in das eine Ende eines Führungsrohrs einge
speist, das sich durch einen Arbeitsraum mit metallischen
Wänden erstreckt und gegenüber dem übrigen Volumen des Ar
beitsraum praktisch gasdicht verschlossen ist. In das Füh
rungsrohr wird das Reaktionsgas eingeleitet und in den Ar
beitsraum das Mikrowellenfeld eingekoppelt, wobei die Einlei
tung des Reaktionsgases und das Einkoppeln des Mikrowellen
feldes zeitlich bereits vor dem Einspeisen der ersten un
gesinterten Pellets in das Führungsrohr beginnen kann. Die
gesinterten Pellets werden an der anderen Seite des Arbeits
raums vom anderen Ende des Führungsrohrs abtransportiert.
Nach einer ersten Ausführung der Erfindung besteht das Reak
tionsgas aus einer reduzierenden Atmosphäre, wobei die Sin
terdauer vorteilhaft zwischen 15 Min. und 2 Stunden und die
Sintertemperatur unter etwa 1800°C (vorteilhaft im Bereich
1400° bis 1700°C) liegt. Dabei herrscht ein Zusammenhang
zwischen Sinterdauer und Sintertemperatur, so daß ein be
stimmter, wünschenswerter Sintergrad (in der Regel mindestens
92%, vorteilhaft mindestens 94% der theoretischen Dichte)
mit einer Temperatur im oberen Parameterbereich und einer
Dauer im unteren Parameterbereich erzielt werden kann, ge
nauso aber auch mit einer Dauer im oberen Parameterbereich
und einer Temperatur im unteren Parameterbereich. Dabei kann
es wünschenswert sein, durch Auswahl bestimmter Parameterpaa
rungen auch die Korngröße oder andere Strukturgrößen des
Brennstoffs zu beeinflussen.
Nach einer zweiten Ausführungsform der Erfindung werden die
Pellets im Führungsrohr für eine Sinterzeit von etwa 15 Min.
auf einer Sintertemperatur zwischen 800 bis 1400°C gehalten,
wobei als Reaktionsgas eine oxidierende Atmosphäre verwendet
wird. Anschließend werden dann die Pellets auf der anderen
Seite des Rohrs aus dem Mikrowellenofen heraus in eine redu
zierende Atmosphäre transportiert.
Ist eine derartige Anlage also in Betrieb und sind die ersten
gesinterten Pellets am Ausgang des Führungsrohres entnommen,
so ist ein praktisch stationärer Zustand erreichbar, bei dem
sich quer durch das Mikrowellenfeld, das im Arbeitsraum
herrscht, eine Kette aus Pellets erstreckt, die hintereinan
der im Führungsrohr angeordnet sind. Da der Zustand jedes
Pellets von seiner Vorgeschichte abhängt, also den Bedingun
gen an all den Orten im Führungsrohr, die das Pellet bereits
durchlaufen hat, und da an einem bestimmten Ort jedes Pellet
die gleichen Orte und die gleichen Bedingungen durchlaufen
hat, liegt dann ein praktisch stationärer Zustand vor, bei
dem sich das Feld zeitlich nicht ändert. Da alle Pellets je
weils das ganze Führungsrohr durchlaufen und daher am Schluß
alle gesinterten Pellets die gleiche Vorgeschichte haben, ist
ein zeitlich und räumlich praktisch homogenes elektromagneti
sches Feld und damit auch eine gleichbleibende Qualität aller
Pellets erreichbar.
Unter "praktisch homogen" wird dabei eine Energieverteilung
des Mikrowellenfeldes verstanden, bei dem die lokale Energie
dichte zwar Maxima und Minima aufweisen kann, wie dies bei
Hohlraumresonatoren, die in Längsrichtung ein Vielfaches der
Wellenlänge betragen, in der Praxis nicht vermeidbar ist. Je
doch sollen ausgeprägte Maxima und Minima voneinander minde
stens einen Abstand haben, der größer ist als die axiale
Länge von zwei Pellets. Bei einer Pelletlänge von 1 bis 2 cm
soll der Minimalabstand eines Maximums zu einem Minimum min
destens etwa 4 cm betragen.
Das Sintern gelingt dabei umso besser und die Überschläge
werden umso sicherer vermieden, je homogener die Feldvertei
lung ist.
Der erwähnte "Run away effect", bei dem sich bei gleichblei
bender Leistung des Mikrowellenfeldes die Temperatur im Sin
tergut unkontrolliert erhöht, kann beim erfindungsgemäßen
Verfahren nur entweder bei allen oder bei keinem Pellet auf
treten. Es ist daher möglich, in Abhängigkeit von der ur
sprünglichen Zusammensetzung der Grünlinge und der Geschwin
digkeit, mit der die Pellets im Führungsrohr durch den Ar
beitsraum geschoben werden, empirisch die Temperatur fest zu
legen, bei der noch kein "Run away effect" auftritt. Der
Energieinhalt des Mikrowellenfeldes, also die Leistung der
Generatoren, mit denen die in den Arbeitsraum eingespeisten
Mikrowellen erzeugt werden, wird also jeweils in Abhängigkeit
von den Temperaturen bestimmt, die an kritischen Pelletposi
tionen auftreten. Die Messung der Pellet-Temperaturen erfolgt
zweckmäßig auf optische Weise, z. B. mittels dünner lichtlei
tender Stäbe, die durch dünne Bohrungen in der Wand des Ar
beitsraums und durch das Führungsrohr hindurch auf die Ober
fläche der Pellets gerichtet sind (z. B. Safir-Stäbe). Eine
derartige Messung ist aber im Prinzip nur erforderlich, um
eine optische Temperaturmessung, die auf die vom Führungsrohr
ausgehende Wärmestrahlung gerichtet ist, zu kalibrieren.
Thermoelemente oder andere Temperatur-Meßglieder sind nur ge
eignet, wenn dadurch keine metallische Teile eingeführt wer
den, die im Mikrowellenfeld Überschläge hervorrufen.
Das Verfahren läßt sich vor allem dann ökonomisch durchführen
und leicht regeln, wenn das Mikrowellenfeld so eingekoppelt
wird, daß es bereits im unbelasteten Zustand eine Energiever
teilung aufweist, die örtlich entlang des Führungsrohres für
die Pellets so homogen ist, wie dies im Hinblick auf die Wel
lenlänge der benutzten Mikrowellen und den angestrebten
Durchsatz an Pellets (also Vorschubgeschwindigkeit und Weg
länge der Pellets im Arbeitsraum) möglich ist.
Für Mikrowellenöfen ist eine Frequenz von 2,45 GHz, entspre
chend einer Wellenlänge von etwa 12 cm, zugelassen. Eine
Länge des Arbeitsraums von etwa 50 cm entspricht daher mehre
ren Wellenlängen, so daß in einem derartigen Resonanzraum Mo
den auftreten können, die mit Maxima und Minima der Feld
stärke verbunden sind. Da es vorteilhaft ist, wenn starke
Schwankungen in der Temperatur und der Energieaufnahme der
Pellets vermieden werden, erstreckt sich das Führungsrohr
vorteilhaft entlang einer Achse des Arbeitsraums, auf der die
Energieverteilung des Feldes möglichst wenig Maxima und Mi
nima und möglichst geringe Amplituden dieser Maxima und Mi
nima besitzt. Daher erstreckt sich das Führungsrohr vorteil
haft geradlinig von einer Frontseite zu einer Rückseite des
Arbeitsraums, wobei an diesen beiden Ende noch Gasschleusen
für das Reaktionsgas am Führungsrohr angebracht sind. Für die
Einspeisung des Mikrowellenfeldes stehen dann nur noch die
Seitenflächen zwischen dieser Frontseite und der Rückseite
zur Verfügung. Das Mikrowellenfeld wird also etwa senkrecht
zur Achse des Führungsrohrs in den Arbeitsraum eingekoppelt.
Hierzu können insbesondere ein oder mehrere auf das Führungs
rohr gerichtete Wellenleiter benutzt werden. Jeder Wellenlei
ter kann dabei eine eigene Antenne mit einem eigenen Hochfre
quenzgenerator enthalten, um die Mikrowellen zu erzeugen und
in den Arbeitsraum einzukoppeln. Die Mikrowellenleiter können
dabei alternierend oben und unten am Arbeitsraum angebracht
sein oder jedenfalls an Stellen in den Arbeitsraum einmünden,
die in Umfangsrichtung des Führungsrohrs gegeneinander ver
setzt sind. Der axiale Abstand zwischen den Einkoppelstellen
ist dabei vorteilhaft größer als der Durchmesser des Arbeits
raumes, gemessen in einer zum Führungsrohr senkrechten Ebene.
Dies ermöglicht einen modularen Aufbau des Ofens und seines
Arbeitsraumes, bei dem jeweils ein Wellenleiter (oder ein
Paar von Wellenleitern) und ein entsprechendes Teil der Ofen-Seiten
wand ein Modul bilden. Soll der Durchsatz an Pellets
gesteigert werden, so wird die Transportgeschwindigkeit im
Ofen erhöht; die erforderliche Sinterzeit kann trotzdem ein
gehalten werden, wenn die Ofenlänge durch Einbau weiterer Mo
dule erhöht wird.
Insbesondere vorteilhaft ist eine Ofengeometrie, bei der das
Führungsrohr die Längsachsen der Pellets praktisch auf der
Mittelachse durch den Arbeitsraum führt. Dies ermöglicht eine
zylindersymmetrische Geometrie des Arbeitsraums mit einer
axialen Länge, die größer ist als der Durchmesser und mehrere
Wellenlängen beträgt. Um die örtliche Energieverteilung des
Feldes so homogen wie möglich zu machen und die bereits er
wähnten Feldverzerrungen, die stets mit der Anwesenheit von
Pellets verbunden sind, zu vermeiden, ist es zweckmäßig, alle
Pellets, die gesintert werden sollen, nur entlang der Mittel
achse durch den Arbeitsraum zu schieben, d. h. der Arbeitsraum
enthält nur ein einziges von Pellets benutztes Führungsrohr
und dieses Rohr sitzt praktisch in der Mitte des Arbeitsrau
mes.
Prinzipiell können die zylindrischen Pellets mit parallel zu
einander ausgerichteten Längsachse hintereinander auf ein ge
eignetes Transportmittel, z. B. eine Transportrinne, gelegt
werden, wobei diese Rinne dann durch das Führungsrohr gescho
ben wird. Die Pellets können dabei mit einem gewissen Abstand
voneinander angeordnet sein und es können Versuche gefahren
werden, für die nur eine verhältnismäßig kleine Anzahl von
Pellets erforderlich ist. Dabei ist aber zu beachten, daß
sich die Pellets durch Absorption im Mikrowellenfeld rasch
und stark erwärmen, während das Strukturmaterial, aus dem das
Führungsrohr, die Transportmittel und andere Einbauten im Ar
beitsrohr bestehen, in der Regel weitgehend transparent für
das Mikrowellenfeld ist, sich also kaum erwärmt. Ein geeigne
tes Strukturmaterial ist Aluminiumoxid (Al₂O₃), das gleich
zeitig schlecht Wärme leitet, also einen guten Isolator dar
stellt. Dadurch werden aber besondere thermische Probleme er
zeugt, da das Strukturmaterial dann zwischen den Stellen, an
denen es mit den heißen Pellets in Berührung kommt, starken
thermischen Spannungen ausgesetzt ist, die zur Zerstörung
führen können. Es ist daher vorteilhaft, wenn die Transport
mittel, mit denen die Pellets durch das Führungsrohr gescho
ben werden, gleichzeitig eine wärmeleitende Struktur bilden,
die einen Temperaturausgleich ermöglicht.
So ist als Transportmittel insbesondere die erwähnte Trans
portrinne vorteilhaft, die einen teilzylindrischen, nach oben
offenen Querschnitt aufweist. Der Krümmungsradius ist bevor
zugt größer als der Pellet-Radius und kann z. B. zwischen dem
Radius der zylindrischen Pellets und dem Radius des Führungs
rohrs liegen. Die heißen Pellets, die nur einen Teil ihrer
Energie als Wärmestrahlung abgeben, stehen daher zunächst in
einer möglichst flächenhaften (zumindest einer etwa linien
förmigen) Berührung mit der Transportrinne, und die Wärme,
die von den Pellets durch Wärmeleitung abgeführt wird, brei
tet sich von dieser Berührungsfläche in axialer und transver
saler Richtung über die Transportrinne aus. In transversaler
Richtung kann sich die Transportrinne bei einer derartigen
Erwärmung ungehindert ausdehnen, und in longitudinaler Rich
tung entstehen keine Probleme, wenn die Transportrinne aus
mehreren Teil-Rinnen mit dazwischenliegenden Dehnungsfugen
ausgeführt ist. Die Transportrinne ermöglicht also bereits
einen gewissen Temperaturausgleich, zu dem ein weiterer Tem
peraturausgleich an der Auflagefläche der Transportrinne im
Führungsrohr hinzukommt. Das Führungsrohr ist also gegenüber
den heißen Pellets durch die Transportrinne isoliert. Vor
teilhaft ist außerdem zwischen den Pellets und dem Volumen
des Arbeitsraumes nicht nur das Führungsrohr, sondern eine
Anordnung aus zwei ineinander liegenden Rohren angeordnet, um
das die Pellets umgebende Reaktionsgas sicherer vom restli
chen Innenvolumens des Arbeitsraums abzuschließen. Diese An
ordnung mehrerer Rohre bewirkt einen gewissen Wärmeausgleich
in axialer Richtung und damit einen weiteren Schutz vor über
mäßigen Temperaturspannungen.
Um größere Mengen von Pellets zu sintern, kann vorteilhaft
ebenfalls diese Transportrinne verwendet werden, wobei dann
aber die Pellets unmittelbar aneinander anstoßend auf der
Rinne aufgereiht werden, also eine Pellet-Säule bilden, die
sich quer durch den ganzen Arbeitsraum erstreckt. Eine solche
Säule stellt ebenfalls eine wärmeleitende Struktur dar, die
auch dann einen Temperaturausgleich bewirkt und thermische
Spannungen abbaut, wenn das Führungsrohr nicht mit anderen
Rohren kombiniert ist.
Eine solche Pellet-Säule kann vom Einspeiseende her durch das
Führungsrohr geschoben werden; die Transportrinne, die beim
Sintern vereinzelter Pellets durch den Ofen geschoben wird,
ist also nicht erforderlich. Trotzdem ist die Verwendung der
Transportrinne vorteilhaft. Denn dadurch werden Temperaturun
terschiede zwischen dem unteren Segment des Führungsrohres,
das am Schnellsten und Stärksten durch die heißen Pellets er
hitzt wird, und dem oberen Segment des Führungsrohres, das
schwächer erhitzt wird, wesentlich verringert. Sie erzeugen
nämlich innere Kräfte, die das Rohr in axialer Richtung kon
vex nach unten biegen. Solche Scherkräfte können vor allem an
den Stellen, wo das Führungsrohr an Haltestrukturen im Ar
beitsraum aufliegt, zur thermischen Zerstörung des Führungs
rohrs führen.
Vorteilhaft ist das Rohr auch in Längsrichtung, also in der
Transportrichtung der Pellets, abschüssig, damit die Pellets
unter Ausnutzung ihrer Schwerkraft mit einer geringen Vor
schubkraft durch das Führungsrohr transportiert werden kön
nen.
Thermische Schäden an den Pellets werden nicht beobachtet,
wenn die Pellets nicht zu schnell auf die Sintertemperatur
aufgeheizt werden und auch nach dem Sintern nicht zu schnell
abgekühlt werden. Dies wird erreicht, wenn die Pellets im
Führungsrohr zunächst durch eine Aufwärmzone geleitet werden,
an deren Ende nur ein Teil des Mikrofeldes mit einer verhält
nismäßig geringen Leistung eingekoppelt wird. Das Sintern er
folgt dann in einer anschließenden Sinterzone, in der das
Mikrowellenfeld mit einer höheren Energie eingespeist wird.
Daran schließt sich dann eine Abkühlzone am Ende des Rohres
an, in das kein Mikrowellenfeld eingekoppelt wird.
Es hat sich gezeigt, daß das Mikrowellenfeld nicht unbedingt
mit kontinuierlicher Leistung erzeugt werden muß. Vielmehr
ist auch ein pulsierender Betrieb möglich, bei dem für einige
Sekunden ein Mikrowellenfeld hoher Leistung erzeugt wird, das
daher auch tiefer ins Pellet eindringt. In einer anschließen
den Pulspause wird dann kein oder nur ein schwaches Mikrowel
lenfeld eingekoppelt wird. Dadurch kann der Sintervorgang in
den einzelnen Bereichen des Pellet-Volumens unterschiedlich
gesteuert werden, während die mittlere Temperatur im Pellet
praktisch gleich bleibt und durch das Puls-Pausen-Verhältnis
vorgegeben wird.
Um die Zahl der Pellets, die gleichzeitig gesintert werden,
zu steigern, kann ein modularer Aufbau der Sinteranlage vor
gesehen sein: Der Vorrat an Grünlingen, der von der Pellet
presse geliefert wird, wird dann in mehreren, parallel arbei
tenden Öfen bzw. Modulen gesintert, wobei jedes Modul auf die
geschilderte Weise aufgebaut ist und entsprechend arbeitet.
Ist bereits jeder einzelne Ofen aus Modulen aufgebaut, so be
steht die Anlage also aus Modulen, die zu parallel arbeiten
den, getrennt gesteuerten Gruppen von Modulen besteht.
Ferner ist vorgesehen, den Transport der Pellets durch das
Führungsrohr durch eine Transporteinrichtung vorzunehmen, die
derart mit der Steuerung der Hochfrequenzgeneratoren, die das
Mikrowellenfeld erzeugen, gekoppelt ist, das die Energie des
Feldes rasch gedrosselt (oder abgeschaltet) wird, sobald der
Transport der Pellets unterbrochen wird. Außerdem kann aus
der Differenz der gemessenen Transportgeschwindigkeiten, mit
denen die Pellets in das Führungsrohr hinein und aus dem Füh
rungsrohr heraustransportiert werden, die Längenänderung ei
nes Pellets berechnet werden, die während des Sinterns auf
tritt und als Maß für den erreichten Sintergrad verwendet
werden kann. Deshalb sind für diesen Fall am Eingang und Aus
gang des Führungsrohres Weggeber vorgesehen, die die Trans
portgeschwindigkeit der Pellets messen. Die Meßsignale grei
fen in die Erzeugung des Mikrofeldes ein und unterbrechen
oder reduzieren dessen Leistung bzw. steuern die Leistung in
Abhängigkeit von der Differenz der Transportgeschwindigkei
ten.
Mit der Erfindung werden eine Vielzahl wesentlicher Verbesse
rungen erreicht: Während beim konventionellen Sintern die
Energieaufnahme an der Oberfläche der Pellets stattfindet und
die Erwärmung durch Wärmeleitung von außen nach innen er
folgt, erfolgt die Energieaufnahme beim Mikrowellensintern
praktisch gleichmäßig im ganzen Volumen des Pellets, wobei
vor allem solche Transportvorgänge beschleunigt werden, die
beim Sintern in der Konstruktur im Inneren des Pellets ablau
fen. Die Temperaturverteilung begünstigt auch die Freisetzung
von Gleit- und Bindemitteln, Restfeuchtigkeit und anderen
Verunreinigungen und unterstützt die Wirkung des Reaktionsga
ses. Daher wird die Qualität des gesinterten Produkts verbes
sert.
Das schnellere Aussintern ermöglicht kürzere Sinterzeiten
und/oder niedrigere Temperaturen, also bereits eine wesentli
che Energieeinsparung während des Sinterns.
Die Wärme wird dort erzeugt, wo sie gebraucht wird, nämlich
im Inneren der Pellets, und praktisch nicht an den Wänden des
Ofens. Es ist auch nicht erforderlich, große Gasvolumina auf
zuheizen, vielmehr kann bereits das Führungsrohr durch Iso
lierschichten, die sich im Inneren des Arbeitsraumes befinden
und für das Mikrowellenfeld hinreichend durchlässig sind,
wirkungsvoll herabgesetzt werden. Die Ofenwand nimmt prak
tisch keine Wärme auf, braucht als auch vor und nach einem
Betrieb nicht langsam aufgeheizt bzw. abgekühlt zu werden
(geringe thermische Trägheit). Ein Vorheizen der gesamten An
lage entfällt praktisch ganz, da nur die einzelnen Pellets in
einer verhältnismäßig kurzen Zeit (z. B. in einer Vorheizzone)
vorgewärmt werden müssen. Der Mikrowellenofen braucht also
bei Produktionspausen (z. B. an Wochenenden) nicht durchge
heizt zu werden, sondern kann rasch stillgesetzt werden, ohne
daß ein Nachheizen und entsprechende Energieverluste auftre
ten, und ebenso rasch und energiesparend wieder angefahren
werden. Dies vereinfacht auch die Wartung und Reparatur.
Für die Betriebskosten und den Durchsatz ist außerdem ent
scheidend, daß keine besonderen, auf die hohen Temperaturen
ausgelegten Heizelemente und sonstige, teuere Verschleißteile
verwendet werden, also auch die Instandhaltung kostengünstig
ist. Die schnellere Aufheizung und die kürzeren Sinterdauern
erhöhen auch die Auslastung und den Durchsatz der Anlage.
Eine entsprechende Anlage weist einen Mikrowellenofen auf,
der einen Arbeitsraum mit metallischen Wänden und eine Ein
richtung zur Erzeugung eines Mikrowellenfeldes besitzt. Diese
Einrichtung umfaßt in der Regel mindestens einen in den Ar
beitsraum mündenden Wellenleiter und koppelt in den Arbeits
raum Mikrowellen ein, die von einem Hochfrequenzgenerator und
einer Antenne erzeugt werden. Im Arbeitsraum ist ein Füh
rungsrohr angeordnet, das sich von einer Frontseite bis zu
einer Rückseite des Ofens erstreckt, aus einer für das Mikro
wellenfeld praktisch transparenten Keramik besteht und dem
Transport der Pellets dient. Ferner sind eine Einrichtung zur
Messung der Temperatur eines Pellets oder wenigstens des die
Pellets umgebenden Führungsrohrs (vorzugsweise eine Einrich
tung zur optischen Temperaturmessung) und je ein Flansch an
beiden Enden des Arbeitsraums vorgesehen, die dazu dienen,
eine Pellet-Eingabestation und eine Pellet-Abgabestation an
den Enden des Führungsrohrs anzuschließen. Vorteilhaft sind
ferner die Seitenwände des Arbeitsraums wärmeisoliert
und/oder wassergekühlt, wobei bevorzugt zwischen den Seiten
wänden und dem Führungsrohr eine Wärmeisolation vorgesehen
ist. In der Regel ist die Isolation und Kühlung sowie die
Leistung des Mikrowellenfeldes auf eine Dauertemperatur bis
zu 1800°C im Führungsrohr ausgelegt.
Die Einrichtung zur Erzeugung des Mikrowellenfeldes ist so
abgestimmt, daß ein in Richtung des Führungsrohres möglichst
homogenes Feld erzeugt wird.
Besonders zweckmäßig ist ein Arbeitsraum mit praktisch zylin
drischem Querschnitt, der ungefähr symmetrisch um das Füh
rungsrohr angeordnet ist. Ein geeignetes Basismaterial für
das Führungsrohr ist Aluminiumoxid (Al₂O₃). Bei einer bevor
zugten Ausführungsform ist im Arbeitsraum eine das Führungs
rohr umgebende Isolierschicht (z. B. ein Gewebe) oder ein po
röser keramischer Körper (z. B. aus Al₂O₃) angeordnet. Das
Führungsrohr kann dabei in seiner Länge aus einzelnen, durch
Dehnungsfugen getrennten Teil-Rohren bestehen, wobei sich
über die Dehnungsfuge und die Enden der Teilrohre eine iso
lierende Rohrmuffe erstrecken kann. Das Führungsrohr liegt
also der Länge nach an mehreren Stellen auf einer Struktur
aus Isoliermaterial auf. Es kann aber noch vorteilhafter
sein, ein nach diesen Grundsätzen aufgebautes Schutzrohr im
Zentrum des Arbeitsraumes anzuordnen und die Pellets in einem
Rohr zu führen, das im Schutzrohr angeordnet ist (z. B. ein
fach im Schutzrohr liegt).
Auch die Einrichtung zur Erzeugung des Mikrowellenfeldes kann
wassergekühlt sein. Diese Einrichtung ist bevorzugt seitlich
am Arbeitsraum angeordnet, wobei der Wellenleiter seitlich in
den Arbeitsraum mündet und radial auf das Führungsrohr oder
das Schutzrohr gerichtet sein kann.
Der Wellenleiter selbst hat bevorzugt einen quadratischen
Querschnitt und ist auf die Frequenz des Hochfrequenzgenera
tors abgestimmt. Dabei können Mittel vorgesehen sein, um die
vom Arbeitsraum in den Mikrowellenleiter zurückkommende Welle
zu dämpfen und die Resonanzverhältnisse im Arbeitsraum zu be
einflussen.
Vorteilhaft münden in den Arbeitsraum mehrere Wellenleiter,
denen bevorzugt jeweils ein eigener Hochfrequenzgenerator zu
geordnet ist. Die Einrichtung zur Erzeugung des Mikrowellen
feldes enthält also mehrere Module, wobei die einzelnen Mo
dule vorzugsweise unabhängig voneinander regelbar sind. Zu
jedem dieser Module gehört ein Teil des Arbeitsraums, wobei
die Seitenwände des Arbeitsraums ebenfalls so modular aufge
baut sein können. Einzelne Module können dann nach Bedarf
zwischen der Frontseite und der Rückseite des Arbeitsraums
ausgewechselt oder eingesetzt werden können.
Bei dieser modularen Bauweise erstreckt sich das Mikrowellen
feld also über mehrere Module und entsprechende Mündungen von
Wellenleitern hinweg; die von den einzelnen Wellenleitern
eingespeiste Mikrowellen bilden durch Überlagerung ein ein
heitliches Mikrowellenfeld und sind nicht durch metallische
Blenden in einzelne, voneinander entkoppelte Teilfelder zer
legt. Die einzelnen Modulen sind in axialer Richtung ausge
dehnter als in radialer Richtung, d. h. die Mündungen der ein
zelnen Wellenleiter haben in axialer Richtung des Führungs
rohrs einen Abstand, der größer ist als der senkrecht zum
Führungsrohr gemessene Durchmesser des Arbeitsraums.
In jedem Fall ist es vorteilhaft, wenn im Führungsrohr eine
Transportrinne angeordnet ist, auf der die Pellets durch den
Arbeitsraum transportierbar sind.
Die metallischen Wände eines derartigen Mikroofens sind so
ausgebildet, daß an der Frontseite und der Rückseite jeweils
eine Gasschleuse angeschlossen werden kann. Damit wird ein
Strom des betreffenden Reaktionsgases durch das Führungsrohr
geleitet, wobei die Strömungsrichtung vorteilhaft entgegenge
setzt zur Transportrichtung der Pellets im Führungsrohr ist.
Eine entsprechende Einrichtung, die aus den Gasschleusen, dem
zwischen den Gasschleusen angeordneten Führungsrohr mit dem
Mikrowellenofen und einer Transporteinrichtung zum Einspeisen
der Pellets besteht, ist vorteilhaft auf einem Montagerahmen
so angeordnet, daß die ganze Einrichtung in Längsrichtung des
Führungsrohrs schräg gestellt (geneigt) werden kann.
Um einen großen Vorrat an Grünlingen rasch verarbeiten zu
können, ist eine Anlage vorgesehen, die aus mehreren derarti
gen Einrichtungen besteht.
Anhand von mehreren Figuren wird ein bevorzugtes Ausführungs
beispiel der Erfindung näher erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 ein Schema einer Anlage zum Herstellen gesinterter
Brennstoffpellets für Kernreaktoren nach der Erfin
dung,
Fig. 2 ein Schema dieser Anlage mit einer schräg stehenden
Einrichtung zum Sintern gemäß der Erfindung,
Fig. 3 eine Schleuse zum Einschleusen oder Ausschleusen der
Pellets in das Führungsrohr bei einer Einrichtung
nach der Erfindung sowie den Gasanschluß des Füh
rungsrohrs,
Fig. 4 und 5 einen Längsschnitt und Querschnitt durch die
entsprechende Einrichtung,
Fig. 6 die ungefähre Temperaturverteilung im Führungsrohr
der Einrichtung,
Fig. 7 einen Querschnitt durch eine gegenüber Fig. 5 noch
verbesserte Einrichtung,
Fig. 8 zwei aneinander stoßende Enden des Führungsrohrs oder
der Transportrinne,
Fig. 9 eine Schleuse für die Verbesserung nach Fig. 7,
Fig. 10 ein Schema eines elektrischen Teils der Einrichtung,
Fig. 11 und 12 die bei verschiedenen Sintertemperaturen und
Sinterdauern erreichten Dichten und Korngrößen
der Pellets, sowohl bei konventionellem Sin
tern als auch gemäß der Erfindung, und
Fig. 13 die offene Porosität der gesinterten Pellets ver
schiedener Dichten im Vergleich der beiden Sinterver
fahren.
Bei der Anlage nach Fig. 1 werden die Pellets in einem Mikro
wellenteil MW gesintert, der hier zehn Gruppen 1, 2, . . ., 10
von Modulen enthält, wobei diese Gruppen im wesentlichen bau
gleich sind und parallel arbeiten. Dabei wird das Brennstoff
pulver (im wesentlichen UO₂ mit Zusatz eines höheren Oxids,
z. B. U₃O₈) in einer Presse 11 zu Grünlingen verpreßt und aus
dem Vorrat 12 der Grünlinge werden in einer Stapel- und
Transporteinrichtung 13 mehrere Stapel 14, 14′, von ungesin
terten zylindrischen Pellets gebildet, deren Achsen parallel
ausgerichtet sind und die unmittelbar aneinander stoßen. Da
bei können diese Pellets in Stapelrinnen gelegt werden, die
dann entsprechend den in x-Richtung und y-Richtung verlaufen
den Führungsschienen 15, 16 zu den Vorderseiten der einzelnen
Module 1, 2, . . ., 10 verfahren und mittels eines Schiebers 16
in ein Führungsrohr des entsprechenden Moduls eingespeist
werden. In diesen Modulen werden die Pellets unter einer re
aktiven Atmosphäre für eine vorgegebene Sinterdauer und eine
vorgegebene Sinterzeit gesintert. Dabei werden die ausgesto
ßenen, gesinterten Pellets an einer Einrichtung zum Abtrans
port der Pellets, z. B. einem Förderband mit einem Drehkarus
sell 17 gesammelt und einer Qualitätssicherungsstation 18 zu
geführt, wo die Pellets z. B. vermessen, gewogen und geschlif
fen oder auf andere Weise weiterverarbeitet werden. Pellets
der gewünschten Qualität werden entsprechend dem Pfeil 19
dann in metallische Hüllrohre eingeschlossen, die als Brenn
stäbe in Brennelemente eingesetzt werden, während der Aus
schuß 19′ zur Pulververarbeitung zurückgegeben wird.
Diese Anlage entspricht dem üblichen, konventionellen Sinter
verfahren, bei dem Sinterdauern zwischen 1600 und 1800°C und
Sinterzeiten zwischen 2 und 8 Stunden in reduzierender Atmo
sphäre verwendet werden. Die gleiche Anlage kann aber auch
benutzt werden, um die Pellets bei wesentlich niedrigeren
Temperaturen und kürzeren Zeiten zunächst in oxidierender At
mosphäre zu sintern. An der Position 18 würde sich dann eine
Reaktionsstufe befinden, in der die gesinterten Pellets unter
reduzierender Atmosphäre weiterverarbeitet werden, wie dies
z. B. bereits in der DE 28 55 166 C vorgeschlagen wurde.
Als Pulver für die Herstellung der Günlinge eignen sich be
sonders Uranoxid oder Plutoniumoxid oder eine Mischung dieser
Oxide, wobei diese Oxide überwiegend in Form des Dioxids,
z. B. UO₂, vorliegen. Für eine gute Lagerfähigkeit des Pulvers
und der Grünlinge und eine gute Preßbarkeit ist es allerdings
in der Regel erforderlich, einen gewissen Anteil höherer
Oxide zuzusetzen (z. B. U₃O₈), die dann später in einer redu
zierenden Atmosphäre zu stöchiometrischem Dioxid (UO₂ oder
PuO₂) reduziert werden müssen, wozu im allgemeinen mindestens
3 Vol.-% Wasserstoff (H₂) in einem inerten Gas, z. B. Argon,
verwendet wird. Eine bewährte Mischung besteht aus Wasser
stoff und Stickstoff (N₂) im Volumenverhältnis zwischen 3 : 1
und 4 : 1. Es kann aber auch eine Mischung verwendet werden,
die zum Reduzieren überwiegend Ammoniak enthält. In manchen
Fällen ist auch eine Mischung aus CO (oder H₂) und CO₂ mög
lich.
Die ungesinterten Pellets weisen vorteilhaft eine Dichte von
mindestens 5,5 g/cm³ bzw. über 0,50% der theoretischen
Dichte auf. Die maximale Dichte beträgt vorteilhaft
7,0 g/cm, vorzugsweise 6,7 g/cm³. Dabei kann für die un
gesinterten Pellets ein Brennstoffpulver verwendet werden,
das auch Ausschuß 19′ enthält (Staub, Pellet-Bruchstücke oder
anderer Ausschuß, der gegebenenfalls chemisch und physika
lisch zu einem geeigneten Brennstoffpulver verarbeitet wird).
In Fig. 2 ist die Presse 11, der Grünling-Vorrat 12 und die
Stapel- und Transporteinrichtung 13 erkennbar, wobei der Vor
schub 16 verwendet wird, einen Stapel 14′ von der Frontseite
her in den Mikrowellenteil MW einzuschieben. Dieser Mikrowel
lenteil MW ist auf einem Gerüst 21 montiert, mit dem er
schräg gestellt werden kann, damit die Pellets teilweise auf
grund ihres Eigengewichts durch den Mikrowellenteil gefördert
werden können und daher vom Schieber 16 nur eine geringe
Kraft auf die Pellets ausgeübt zu werden braucht. Mit SS ist
eine "Supply Station" bezeichnet, eine Versorgungseinrichtung
für die einzelnen Module 22, 23, 24 des Mikrowellenteils ein
schließlich je einer Gas- und Transportschleuse 31, 51 an
seinen beiden Enden. Die Versorgungseinrichtung SS speist
über die Versorgungsleitungen 25 diese Module und Schleusen
mit Spannung, Kühlwasser, dem Reaktionsgas etc. und empfängt
von dort die nötigen Meßwerte (vor allem die gemessene Tempe
ratur).
In Fig. 3 ist eine derartige Schleuse 31 am Ende des Mikro
wellenteils gezeigt, in die ein Führungsrohr 30 einmündet.
Die Gas- und Transportschleuse 51 an der Vorderseite enthält
die gleichen Bauteile zum Gasanschluß und Durchschieben der
Pellets.
Im Führungsrohr werden die Pellets 32 auf einer Transpor
trinne 33 bis zu entsprechenden Dichtscheiben 34 am Ausgang
der Schleuse geschoben. Der Zwischenraum 35 zwischen den
Dichtscheiben 34 wird mittels eines Sauganschlusses 35′ auf
leichtem Unterdruck gehalten, während durch das Führungsrohr
30 über den Gasanschluß 36 das Inertgas geleitet wird. Vor
zugsweise wird das Inertgas entgegen der Transportrichtung
der Pellets geleitet, also vom Gasanschluß 36 an der Rück
seite der Mikrowelleneinrichtung zum entsprechenden Gasan
schluß an der Frontseite. Das kühle Reaktionsgas kann daher
dazu dienen, die aus dem Mikrowellenteil kommenden, heißen
Pellets abzukühlen. In gleicher Weise dient an der Frontseite
das aus dem Mikrowellenteil kommende, heiße Reaktionsgas
dazu, um die ungesinterten Pellets, die noch kalt sind und in
den Mikrowellenteil eingespeist werden, vorzuwärmen. Der
leichte Unterdruck am Sauganschluß 35′ sorgt dabei dafür, daß
das Reaktionsgas nicht zwischen den Pellets 32 und den Dicht
scheiben 34 in die Umgebungsluft entweicht.
Ferner ist in Fig. 3 ein End-Flansch 40 an der Seitenwand 41
des Moduls 24 (Fig. 2) dargestellt. An diesen End-Flansch
ist eine Rückplatte 42 angeflanscht, die die Schleuse 31
trägt und z. B. auch Kanäle 43 für eine Wasserkühlung enthal
ten kann. In diese Rückplatte 42 mündet das Ende eines
Schutzrohrs 44, das eine seitliche Öffnung tragen kann, um
über einen Schutzgasanschluß 45 im Schutzrohr 44 ein Schutz
gas zu halten, das eine Trennung des Reaktionsgases im Füh
rungsrohr 30 sicherstellt gegenüber der Gasfüllung in den
einzelnen Modulen des Mikrowellenteils. Bei der Gasfüllung
dieser Module und/oder des Schutzrohrs kann es sich um ein
Inertgas (z. B. Stickstoff) handeln; sofern die Bauteile zum
Einspeisen der Mikrowelle hoher Leistung nicht von Spuren des
Reaktionsgases angegriffen werden, kann aber auch einfach
Luft verwendet werden. Zur weiteren Abdichtung können Dicht
ringe 37 verwendet werden.
In den Fig. 4 und 5 ist das Führungsrohr 30 und die Trans
portrinne 33 mit den Pellets 32 zu erkennen, die sich von der
Schleuse 51 an der Vorderseite des Mikrowellenteils quer
durch diesen Teil bis zur Schleuse 31 an der Rückseite er
strecken. Der Mikrowellenteil ist zwischen der entsprechenden
Frontplatte 52 und der Rückplatte 42 modular aufgebaut, wobei
in Fig. 4 zwischen einem Eingangsmodul 22 und einem Aus
gangsmodul 24 nur ein Modul 23 dargestellt ist.
Diese Module sind im wesentlichen zylindersymmetrisch um das
Führungsrohr 32 angeordnet und enthalten metallische Seiten
wände 41 (z. B. aus Aluminium) mit End-Flanschen 42, so daß
der Mikrowellenteil und damit der Transportweg der Pellets
beim Sintern (bei einer vorgegebenen Transportgeschwindigkeit
der Pellets also die Sinterzeit) nach Bedarf verkürzt oder
verlängert werden kann. Im Ausführungsbeispiel bilden das
Eingangsmodul 22 und das anschließende Modul 23 ein Modul
paar, wobei vor dem Ausgangsmodul 24 noch zwei weitere derar
tige Modulpaare vorgesehen sind.
Zu jedem Modul gehört ein entsprechender Teil des Schutzrohrs
44, d. h. das Schutzrohr ist aus einzelnen Teilrohren 53, 54,
zusammengesetzt, die in Rohrmuffen 55 derart enden, daß sich
zwischen den Teilrohren Dehnungsfugen bilden.
Zwischen den Rohrmuffen 55 liegt das Schutzrohr auf einer
Packung aus Isoliermaterial auf, vorzugsweise einem zylindri
schen, hochporösem Körper 56 (z. B. aus Al₂O₃), der das
Schutzrohr konzentrisch umgibt. Ähnlich kann auch das Füh
rungsrohr 30 aus Teilrohren zusammengesetzt sein, wie durch
die Rohrmuffe 57 angedeutet ist.
Die Geschwindigkeit v₁ und v₂ der Pelletsäule wird am Eingang
und Ausgang des Führungsrohres mit einem Weggeber 68 bzw. 69
abgetastet.
Das Eingangsmodul 22 dient als Aufwärmzone für die Pellets.
In diesem Modul braucht das Führungsrohr bzw. das Schutzrohr
ebensowenig isoliert zu sein wie in dem Endmodul 24, das für
das Abkühlen der gesinterten Pellets vorgesehen ist. Jeweils
am Ende eines Moduls 22, 23 ist an der Seitenwand die Einmün
dung eines Wellenleiters mit rechteckigem Querschnitt vorge
sehen, der radial auf das Führungsrohr gerichtet ist. Im End
modul 24 (Abkühlzone) ist kein Wellenleiter erforderlich, je
doch enthalten vorteilhaft mindestens die Module 23 jeweils
einen derartigen, seitlich einmündenden Wellenleiter. Der Ar
beitsraum dieses Mikrowellenofens, der durch die Module 22,
23 und 24 zusammengesetzt ist, wird also von dem Innenraum
der zylindrischen Seitenwände 41 der Module und der Front
platte 52 und der Rückplatte 42 gebildet und die Wellenleiter
60, 61 dienen dazu, Mikrowellen einer praktisch konstanten
Frequenz von 2,45 Ghz in diesen Arbeitsraum einzukoppeln. Da
sich zwischen diesen Einkopplungen keine metallischen Blenden
im Arbeitsraum befinden, überlagern sich die von den einzel
nen Wellenleitern eingekoppelten Mikrowellen zu dem für das
Sintern vorgesehenen Mikrowellenfeld. Die axiale Länge eines
Moduls (und damit auch der Abstand zwischen den Einmündungen
der Wellenleiter 60, 61) beträgt etwa 50 cm, während der In
nendurchmesser der Module (also der Innendurchmesser des Ar
beitsraumes senkrecht zum Führungsrohr) etwa 35 cm beträgt,
wobei die genauen Werte der Abmessungen empirisch bestimmt
sind, um die gewünschte Homogenität des Feldes zu erreichen.
Wie in der Fig. 4 gezeigt ist, bilden die beiden benachbar
ten Module 22, 23 ein Paar von Wellenleitern, die in axialer
Richtung um den genannten Abstand von etwa 50 cm versetzt
sind. In Umfangsrichtung des Führungsrohres sind die Wellen
leiter 60, 61 um 180° gegeneinander versetzt, also diametral
entgegengesetzt.
Der Wellenleiter 60, auf den ein Pellet bei seinem Weg durch
den Mikrowellenofen als erstes trifft, sowie der Wellenleiter
62, den dieses Pellet als letztes sieht, koppeln jeweils
Mikrowellen mit einer maximalen Leistung von etwa 1,25 kW
ein, während der Wellenleiter 61 und die dazwischenliegenden
Wellenleiter auf eine maximale Leistung von 2 bis 2,5 kW aus
gelegt sind. Das Mikrowellenfeld enthält daher zwischen dem
Wellenleiter 60 und dem Wellenleiter 62 eine verhältnismäßig
hohe Energiedichte, die durch die Überlagerung der verschie
denen Mikrowellen aufrechterhalten wird, während die Energie
dichte in der Anwärmzone und der Abkühlzone abklingt.
Durch Energieaufnahme aus dem Mikrowellenfeld heizen sich die
Pellets daher auf eine Temperatur, die durch das Gleichge
wicht zwischen der aus dem Feld aufgenommenen Energie und der
abgegebenen Energie der Pellets gegeben ist. Die Energieab
gabe erfolgt dabei hauptsächlich durch Wärmeleitung, solange
die Pellets noch auf verhältnismäßig niedriger Temperatur
liegen, bei höheren Temperaturen aber hauptsächlich durch
Wärmestrahlung. Für die Wärmeleitung bildet die Säule der an
einanderstoßenden Pellets eine wärmeleitende Struktur, die
eine Vergleichmäßigung der Temperatur in axialer Richtung be
wirkt. Weitere Wärmeleitung findet über den Strom des Schutz
gases statt, während nur verhältnismäßig wenig Wärme über die
Isolatorpackung 56 an die Seitenwände des Arbeitsraumes abge
geben wird. Bei hohen Temperaturen würde der überwiegende
Teil der aus dem Feld aufgenommenen Engerie als Wärmestrah
lung an die Seitenwände des Ofens abgegeben, wobei aber das
Führungsrohr, das Schutzrohr und die Isolierpackung 56 eine
äußerst wirksame Strahlenschutz darstellen. Die Seitenwände
des Ofens werden dadurch nicht übermäßig erwärmt; sie können
durch eine Wasserkühlung gekühlt werden, jedoch erweist sich
eine derartige Kühlung nicht als zwingend notwendig, da die
ser Aufbau des Ofens die Wärmeverluste sehr niedrig hält.
In Fig. 6 ist das Temperaturprofil wiedergegeben, das in den
Pellets längs des Rohres vorliegt. Zur Messung des Tempera
turprofils genügt es, an verschiedenen Stellen entsprechende
optische Temperaturmeßglieder 63 (Fig. 5) am Arbeitsraum vor
zusehen, z. B. auf das Führungsrohr gerichtete Bohrungen in
den metallischen Seitenwänden des Ofens, durch die mittels
eines optischen Systems die Strahlungstemperatur des Füh
rungsrohres bzw. des Schutzrohres erfaßt wird. Eine Auswerte-Elek
tronik 65 liefert entsprechende Temperatursignale T für
die Steuerelektronik des Ofens. Dabei kann ausgenutzt werden,
daß ein eindeutiger Zusammenhang zwischen der Temperatur der
Pellets und der am Führungsrohr bzw. dem Schutzrohr gemesse
nen Strahlungstemperatur herrscht. Dieser eindeutige Zusam
menhang kann empirisch aus dem Vergleich der gemessenen Tem
peratur von heißen, ins Führungsrohr eingebrachten Pellets
und der dann gemessenen Strahlungstemperatur der Rohre be
stimmt werden.
In Fig. 6 entspricht die Verteilung der Temperatur in den im
Führungsrohr angeordneten Pellets praktisch der Intensität
des Mikrowellenfeldes. Man erkennt dabei den Anstieg bzw. Ab
fall der Temperatur bzw. Energiedichte in der Aufwärmzone und
der Abkühlzone sowie einen dazwischenliegenden, verhältnismä
ßig hohen Bereich mit schwach ausgeprägten Minima und Maxima,
deren Amplidutenunterschied weniger als etwa 80°C betragen
kann.
Die hohen Temperaturen der Pellets bedeuten hohe Materialbe
lastungen für das Führungsrohr und die anderen Strukturen,
die zum Halten und Transportieren der Pellets benötigt wer
den. Das dafür verwendete Material muß hochtemperaturfest,
für Mikrowellen praktisch transparent und außerdem wärmeiso
lierend sein. Wie bereits eingangs erwähnt wurde und anhand
des Pfeiles ΔQ in Fig. 5 dargestellt ist, liegen die heißen
Pellets auf der Transportrinne 33 auf; solange der größte
Teil der Wärmeverluste durch Wärmeleitung von den Pellets auf
die umgebenden Strukturen abgegeben wird, kommt es in diesen
Strukturen daher zu einem Wärmestrom, der hauptsächlich in
Richtung dieses Pfeiles verläuft und daher in diesen unteren
Segmenten der rohrförmigen Strukturen zu einem starken Tempe
raturanstieg führt, während die diametral entgegengesetzten,
oberen Segmente der Rohrstrukturen noch kalt sind. Daher
dehnt sich z. B. das Führungsrohr unten stärker aus als oben.
Da das eine Ende des Rohres aber z. B. in der Schleuse nach
Fig. 3 fest eingespannt ist, entstehen im Rohr Scherkräfte,
da sich das Rohr in axialer Richtung nach unten durchbiegt.
Das Rohr ist zwar in der Lage, im spannungsfreien Zustand das
Gewicht der Pelletsäule zu halten, jedoch besteht die Gefahr,
daß die verwendete Keramik diese zusätzlichen Scherkräfte,
die durch den tangentialen Temperaturunterschied entstehen,
nicht mehr standhalten. Dies führt dazu, daß das Führungsrohr
häufig bricht, wenn zwischen dem Führungsrohr 30 und dem Pel
let 32 nicht die in Fig. 5 gezeigte Transportrinne 33 ver
wendet wird oder wenn der Ofen bereits mit Pellets gefüllt
ist (oder wird), solange er vom kalten Zustand auf die Be
triebstemperatur hochgefahren wird.
Diese Gefahr ist wesentlich geringer bei einer Anordnung von
Schutzrohr, Führungsrohr und Transportrinne, wie sie in Fig.
7 gezeigt ist. Dabei liegt das Führungsrohr 73, in dem die
Transportrinne 33 mit den Pellets 32 aufliegen, seinerseits
an der Innenfläche des Schutzrohrs 70 auf, Führungsrohr und
Schutzrohr sind also nicht durch eigene Distanzelemente auf
Abstand gehalten. Fig. 8 zeigt, daß dann das Führungsrohr
auch ohne Verwendung eigener Rohrmuffen 55 aus Teilrohren zu
sammengesetzt werden kann, deren Enden 71, 72 eine Dehnungs
fuge bilden. Diese Enden tragen ein Profil, das der Trans
portrichtung der Pellets, die durch den Pfeil 74 angegeben
ist, angepaßt ist. Dabei wird das äußere Ende 71 des einen
Teilrohres von außen vom äußeren Ende 72 des nachfolgenden
Teilrohres umfaßt. Wenn nun also die Teilrohre sich infolge
der thermischen Verhältnisse durchbiegen, wie in übertriebe
nem Maßstab in der Fig. 8 gezeigt ist, so treten an diesen
Enden keine Scherkräfte auf, vielmehr kann das Pellet 32 in
der Transportrichtung (Pfeil 73) ungehindert über die Stoß
stelle gleiten. Dabei kann sogar auf eine Transportrinne ver
zichtet werden; es kann aber auch eine Transportrinne verwen
det werden, die aus Teil-Rinnen mit ähnlich profilierten En
den zusammengesetzt ist.
Bei dieser Anordnung nach Fig. 7 sind Führungsrohr 70 und
Schutzrohr 30 nicht streng konzentrisch. Entspricht aber die
Exzentrizität des Führungsrohrs 70 ungefähr der Dicke der
Transportrinne 33, so wird dadurch erreicht, daß die Pellets
32 exakter in der Mitte des Schutzrohrs geführt werden als
bei der Anordnung nach Fig. 5. Ist also das Schutzrohr kon
zentrisch zu den zylindrischen Seitenwänden des Arbeitsraums
angeordnet, so kommt auch die Säule der Pellets konzentrisch
zur Mittelachse des Arbeitsraums zu liegen. Dies ist beson
ders vorteilhaft, wenn die geometrischen Abmessungen des Ar
beitsraumes auf ein Mikrowellenfeld abgestimmt sind, das eine
Zylindersymmetie besitzt.
Zu der Anordnung von Führungsrohr und Schutzrohr, die in
Fig. 7 gezeigt ist, zeigt die Fig. 9 eine geeignete Schleuse,
wobei in diesem Fall auf die Verwendung eines Schutzgases und
Schutzgasanschlusses 45 (Fig. 3) verzichtet ist.
In Fig. 10 ist schematisch der elektrische Teil eines Moduls
mit dem genannten Wellenleiter gezeigt. Ins Innere des Wel
lenleiters 80 ragt eine Antenne 81 mit einem Übertragungsteil
82, der an einen Hochfrequenzgenerator 83 angeschlossen ist
und wassergekühlt sein kann. Mit 84 ist die Meßelektronik des
bereits erwähnten optischen Temperatursensors bezeichnet,
dessen Ausgangssignal z. B. an einem Display 85 angezeigt sein
kann. Der Temperaturmeßwert ist außerdem an den Istwert-Ein
gang eines Regelverstärkers 89 gegeben werden, dessen Soll
wert-Eingang an ein Einstellglied 90 angeschlossen ist. Die
Einstellung des Sollwerts am Einstellglied 90 kann manuell
oder programmgesteuert erfolgen. Das Ausgangsglied des Regel
verstärkers 89 wird in einer Leistungssteuerstufe 91 benutzt,
um die Leistung des Hochfrequenzgenerators zu steuern. Durch
einen Schalter in der Steuerstufe 91 ist angedeutet, daß die
temperaturgeregelte Steuerung des Hochfrequenzgenerators 83
ausgeschaltet und der Generator stillgesetzt werden kann, so
bald von einem der Weggeber 68 oder 69 (Fig. 4) mittels des
Signals v₁ oder v₂ gemeldet wird, daß die Zufuhr der Pellets
zum Ofen oder der Abtransport der Pellets aus dem Ofen ge
stört ist.
Im Einstellglied 90 kann manuell ein Temperatursollwert für
das betreffende Modul eingestellt werden, um die Temperatur
der Pellets im betreffenden Modul auf einen bestimmten Wert
zu halten. Es kann aber auch eine Einstellvorrichtung benutzt
werden, die für jeden einzelnen Modul einen programmgesteuer
ten Temperatursollwert vorgibt. So können z. B. die Tempera
tursteuerungen der Module so miteinander verknüpft sein, daß
im Fall, daß in einem Modul eine Höchsttemperatur überschrit
ten wird, die Leistung des an diesen Modul angeschlossenen
Hochfrequenzgenerators gedrosselt und gleichzeitig die Lei
stung anderer Generatoren hochgefahren wird, um zu erreichen,
daß die Pellets auf ihrem Weg durch alle Module auch in die
sem Fall mit optimaler Leistung gesintert werden.
Zur Untersuchung der erfindungsgemäß gesinterten Pellets
wurde ein Verfahren gewählt, bei dem die Pellets mit einer
bestimmten, konstanten Aufheizgeschwindigkeit auf eine be
stimmte Sintertemperatur aufgeheizt, für eine bestimmte Dauer
ungefähr auf dieser Temperatur gehalten und anschließend mit
einer vorgegebenen, konstanten Geschwindigkeit abgekühlt wur
den. In Fig. 11 ist die Dichte der Pellets in Abhängigkeit
von der gewählten Sintertemperatur für eine Sinterdauer von 5
Minuten (Kurve I), 1 Stunde (Kurve II) und 4 Stunden (Kurve
III) gezeigt, wenn das Sintern im Mikrowellenfeld erfolgte.
Zum Vergleich sind die Kurven IV und V aufgetragen, die eine
Sinterdauer von 6 Minuten bzw. 4 Stunden in einem konventio
nellen Muffelofen beschreiben. Eine Sinterdichte, die auf
konventionellem Wege bei einer vorgegebenen Sinterdauer eine
verhältnismäßig hohe Sintertemperatur erfordert, ist bei
gleicher Sinterdauer im Mikrowellenfeld bereits bei Tempera
turen erreichbar, die etwa 100°C niedriger sind. Umgekehrt
kann z. B. eine Sinterdichte von etwa 10,7 g/cm³, die konven
tionell durch 4-stündiges Sintern bei 1750°C erreichbar ist,
im Mikrowellenfeld bei gleicher Temperatur bereits in 1
Stunde erreicht werden.
In Fig. 13 ist der in den gleichen Versuchen gemessene mitt
lere Korndurchmesser aufgetragen (Kurven I′ bis V′). Auch
hier führt das Mikrowellenfeld zu niedrigeren Temperaturen
und/oder kürzeren Sinterdauern. Diese kürzere Sinterdauer
entspricht einem hohen Ausstoß, wobei außerdem auch die Ener
gieverluste, die ohnehin im Mikrowellenofen nur gering sind,
auch nur eine kurze Zeit auftreten. Die Erfindung ermöglicht
also eine sehr wirtschaftliche Herstellung der Brennstoffpel
lets.
Nach Fig. 12 nehmen in Pellets, die auf konventionelle Weise
(Symbol "") bzw. im Mikrowellenfeld (Symbol ".") gesintert
sind, die offenen Poren etwa den gleichen Volumenanteil ein,
sofern Pellets gleicher Dichte miteinander verglichen werden.
Die Qualität der nach der Erfindung gesinterten Pellets er
füllt also alle Anforderungen, die an die bisherigen, konven
tionell gesinterten Pellets gestellt werden.
Claims (34)
1. Verfahren zur Herstellung von Pellets für Kernreaktoren,
wobei aus einem Vorrat von praktisch zylindrischen Grünlin
gen, die aus einem im wesentlichen aus Uranoxid oder Plutoni
umoxid oder einer Mischung dieser Oxide und ggf. noch einem
Neutronen absorbierenden Oxid bestehenden Pulver gepreßt
sind, ungesinterte Pellets entnommen und in einem Mikrowel
lenfeld unter reduzierender Atmosphäre bis zu 6 Stunden auf
einer Sintertemperatur zwischen 1400 und 1800°C gehalten
werden,
dadurch gekennzeichnet, daß
- a) die ungesinterten Pellets mit parallel zueinander ausge richteter Längsachse hintereinander in das eine Ende ei nes Führungsrohrs, das sich durch einen Arbeitsraum mit metallischen Wänden erstreckt, und gegenüber dem übrigen Volumen des Arbeitsraums praktisch gasdicht verschlossen ist, eingespeist werden,
- b) daß in das Führungsrohr ein reduzierendes Gas geleitet und in den Arbeitsraum das Mikrowellenfeld eingekoppelt wird, und
- c) daß die gesinterten Pellets an der anderen Seite des Ar beitsraumes vom anderen Ende des Führungsrohres abtrans portiert werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, daß die Pel
lets für eine Dauer zwischen 15 Minuten und 2 Stunden mittels
des eingestrahlten Mikrowellenfeldes auf der Sintertemperatur
gehalten werden.
3. Verfahren nach Anspruch 2,
dadurch gekennzeichnet, daß die Sin
tertemperatur 1400 bis 1700°C beträgt.
4. Verfahren zur Herstellung von Pellets für Kernreaktoren,
wobei aus einem Vorrat von praktisch zylindrischen Grünlin
gen, die aus einem im wesentlichen aus Uranoxid oder Plutoni
umoxid oder einer Mischung dieser Oxide und ggf. einem Neu
tronen absorbierenden Oxid bestehenden Pulver gepreßt sind,
ungesinterte Pellets entnommen und in einem Mikrowellenfeld
auf einer Sintertemperatur gehalten und einem reduzierenden
Gas ausgesetzt werden,
dadurch gekennzeichnet, daß
- a) die Grünlinge mit parallel zueinander ausgerichteten Längsachsen hintereinander auf einer Seite in ein Füh rungsrohr, das einen Arbeitsraum mit metallischen Wänden und dem in den Arbeitsraum eingekoppelten Mikrowellenfeld durchsetzt und gegenüber dem Volumen des Arbeitsraums praktisch gasdicht abgeschlossen ist, eingespeist werden,
- b) daß in das Führungsrohr eine oxidierende Atmosphäre ge leitet und die Pellets im Führungsrohr mindestens für eine Sinterzeit von 15 Minuten auf einer Sintertemperatur zwischen 800 bis 1400°C gehalten werden, und
- c) daß die Pellets an der anderen Seite des Rohres aus dem Mikrowellenofen heraus in eine reduzierende Atmosphäre transportiert werden.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4,
dadurch gekennzeichnet, daß die Tempe
ratur der Pellets im Führungsrohr oder zumindest die Tempera
tur des die Pellets umgebenden Führungsrohrs optisch gemessen
wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5,
dadurch gekennzeichnet, daß das Mikro
wellenfeld mit konstanter Frequenz in einem Hochfrequenzgene
rator erzeugt und seine Energie in Abhängigkeit von der Tem
peratur der Pellets oder der Temperatur des die Pellets umge
benden Führungsrohrs durch Steuerung der Leistung des Hoch
frequenzgenerators eingestellt wird.
7, Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6,
dadurch gekennzeichnet, daß im Ar
beitsraum ein Mikrowellenfeld erzeugt wird, das im Führungs
rohr praktisch homogen ist.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7,
dadurch gekennzeichnet, daß die Pel
lets etwa entlang der Mittelachse des Arbeitsraums im Füh
rungsrohr durch den Arbeitsraum transportiert werden.
9, Verfahren nach Anspruch 8,
dadurch gekennzeichnet, daß nur etwa
längs der Mittelachse des Arbeitsraums Pellets durch den Ar
beitsraum transportiert werden.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9,
dadurch gekennzeichnet, daß das redu
zierende Gas überwiegend aus H₂ und einem inerten Gas be
steht, wobei der Gehalt an H₂ mindestens 3 Vol.-% beträgt.
11. Verfahren nach Anspruch 10,
dadurch gekennzeichnet, daß als Inert
gas Argon verwendet wird.
12. Verfahren nach Anspruch 10,
dadurch gekennzeichnet, daß das redu
zierende Gas ungefähr 75% H₂ und etwa 25% N₂ enthält.
13. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9,
dadurch gekennzeichnet, daß das redu
zierende Gas überwiegend H₂ oder Ammoniak enthält.
14. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9,
dadurch gekennzeichnet, daß das redu
zierende Gas CO oder H₂ sowie CO₂ enthält.
15. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 14,
dadurch gekennzeichnet, daß ungesin
terte Pellets mit einer Dichte von mindestens 5,5 g/cm² ver
wendet werden.
16. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 15,
dadurch gekennzeichnet, daß ungesin
terte Pellets mit einer maximalen Dichte von 7,0 g/cm², vor
zugsweise einer maximalen Dichte von 6,7 g/cm² verwendet wer
den.
17. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 16,
dadurch gekennzeichnet, daß ungesin
terte Pellets verwendet werden, die ein Brennstoffpulver ent
halten, das aus bei der Brennstoffherstellung anfallendem
Ausschuß gewonnen ist.
18. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 17,
dadurch gekennzeichnet, daß Mikrowel
len, die im Arbeitsraum das Mikrowellenfeld bilden, mit einer
etwa senkrecht zur Rohrachse stehenden Ausbreitungsrichtung
in den Arbeitsraum eingekoppelt werden.
19. Verfahren nach Anspruch 18,
dadurch gekennzeichnet, daß die Mikro
wellen mittels eines oder mehrerer Wellenleiter, eingekoppelt
werden, die radial zur Rohrachse ausgerichtet sind und in den
Arbeitsraum münden.
20. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 19,
dadurch gekennzeichnet, daß Mikrowel
len, die im Arbeitsraum das Mikrowellenfeld bilden, an mehre
ren in axialer Richtung des Rohres gegeneinander versetzten
Einkoppelstellen in den Arbeitsraum eingekoppelt werden.
21. Verfahren nach Anspruch 20,
dadurch gekennzeichnet, daß die an
verschiedenen Einkoppelstellen eingekoppelten Mikrowellen im
Arbeitsraum zum Mikrowellenfeld überlagert werden.
22. Verfahren nach Anspruch 21,
dadurch gekennzeichnet, daß die Mikro
wellen an Einkoppelstellen in den Arbeitsraum eingekoppelt
werden, die in Umfangsrichtung des Führungsrohres gegeneinan
der versetzt sind.
23. Verfahren nach einem der Ansprüche 20 bis 22,
dadurch gekennzeichnet, daß die Mikro
wellen in mehreren in den Arbeitsraum mündenden Wellenleitern
mittels mehrerer, jeweils in einem eigenen Wellenleiter ange
ordneter Antennen erzeugt und über die Wellenleiter in den
Arbeitsraum eingekoppelt werden.
24. Verfahren nach Anspruch 23,
dadurch gekennzeichnet, daß die Mikro
wellen mittels der Wellenleiter an Stellen in den Arbeitsraum
eingekoppelt werden, deren axialer Abstand voneinander größer
ist als der zum Führungsrohr senkrechte Durchmesser des Ar
beitsraums.
25. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 24,
dadurch gekennzeichnet, daß das Füh
rungsrohr durch ein weiteres, das Führungsrohr umgebendes
Rohr vom restlichen Volumen des Arbeitsraumes getrennt ist
und das Mikrowellenfold das weitere Rohr praktisch ungehin
dert durchdringt.
26. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 25,
dadurch gekennzeichnet, daß die Pel
lets mittels einer das Führungsrohr umgebenden Packung aus
porösem Isolationsmaterial vor Wärmeverlusten isoliert wer
den.
27. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 26,
dadurch gekennzeichnet, daß die Pel
lets am einen Ende des Rohres auf eine Transportrinne mit
teilzylindrischem, nach oben offenem Querschnitt gelegt und
auf der Transportrinne durch den Arbeitsraum zum anderen Ende
transportiert werden.
28. Verfahren nach Anspruch 27,
dadurch gekennzeichnet, daß die Pel
lets aneinander anstoßend auf die Transportrinne gelegt und
durch den Arbeitsraum geschoben werden.
29. Verfahren nach Anspruch 28,
dadurch gekennzeichnet, daß das Rohr
abschüssig ist und die Grünlinge unter Ausnutzung ihrer
Schwerkraft auf der Rinne vorwärts geschoben werden.
30. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 29,
dadurch gekennzeichnet, daß die Pel
lets im Führungsrohr zunächst durch eine Aufwärmezone gelei
tet werden, an deren Ende ein Teil des Mikrofeldes mit einem
geringeren Energieinhalt eingekoppelt wird, daß die Pellets
anschließend durch eine Sinterzone mit höherem Energieinhalt
des Mikrowellenfeldes geleitet werden und daß die Pellets am
anderen Ende des Rohres eine Abkühlzone durchlaufen, in die
kein Mikrowellenfeld eingekoppelt wird.
31. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 30,
dadurch gekennzeichnet, daß das Mikro
wellenfeld mit kontinuierlicher Leistung erzeugt wird.
32. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 31,
dadurch gekennzeichnet, daß das Mikro
wellenfeld mit pulsierender Leistung erzeugt wird.
33. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 32,
dadurch gekennzeichnet, daß die
Transportgeschwindigkeit der Pellets am Eingang und/oder Aus
gang des Führungsrohres gemessen und die Leistung des Mikro
wellenfeldes in Abhängigkeit von den Meßwerten gesteuert
wird.
34. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 33,
dadurch gekennzeichnet, daß nur eine
erste Gruppe von ungesinterten Pellets aus dem Vorrat der
Grünlinge in das Führungsrohr eingespeist werden und daß
gleichzeitig zumindest eine andere Gruppe ungesinterter Pel
lets in einem anderen Arbeitsraum ebenfalls nach Verfahren
nach einem der Ansprüche 1 bis 33, jedoch unabhängig von der
ersten Gruppe bearbeitet wird.
Priority Applications (3)
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DE19633312A DE19633312A1 (de) | 1996-08-19 | 1996-08-19 | Verfahren zum Sintern von Pellets aus Nuklearbrennstoff |
PCT/EP1997/004513 WO1998008227A1 (de) | 1996-08-19 | 1997-08-19 | Verfahren zum sintern von pellets aus nuklearbrennstoff |
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