DE112014003397T5 - Anionen-leitfähiges Material und Verfahren zu dessen Herstellung - Google Patents

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Anilkumar G. M.
Keita Miyajima
Kaoruko Kato
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Abstract

Es werden ein Anionen-leitfähiges Material mit einer höheren Ionenleitfähigkeit als der eines konventionellen Materials bei geringer Feuchtigkeit, und ein Verfahren zur Herstellung des Anionen-leitfähigen Materials bereitgestellt. Gemäß einem Anionen-leitfähigen Material (10) eines ersten Beispielprodukts umfasst das Anionen-leitfähige Material (10) ein nieder-regulär geschichtetes Doppelhydroxid (22), bei welchem die geschichtete Struktur eines regulären geschichteten Doppelhydroxids (30) delaminiert ist, um die Ionenleitfähigkeit zu erhöhen. Daher ist die Ionenleitfähigkeit höher als die eines Anionen-leitfähigen Materials, das ein regulär geschichtetes Doppelhydroxid (30) umfasst, wie etwa das Anionen-leitfähige Material (10) eines ersten Vergleichsbeispielprodukts, und eine Verringerung der Ionenleitfähigkeit bei geringer Feuchtigkeit wird unterdrückt.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Anionen-leitfähiges Material, das aus einem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid (beziehungsweise Doppelhydroxid mit Schichtstruktur geringer Regularität) besteht, das eine Ionenleitfähigkeit aufweist, die durch Delamination einer Schichtstruktur eines regulär geschichteten Doppelhydroxids verbessert ist, und auf ein Verfahren zu dessen Herstellung.
  • Technischer Hintergrund
  • Wie beispielsweise in Patentdokumenten 1 und 2 beschrieben, wird ein geschichtetes Doppelhydroxid vom anorganischen Typ, das exzellent bezüglich Wärmebeständigkeit und Haltbarkeit ist, als ein Anionen-leitfähiges Material in einigen Fällen verwendet. Solch ein Anionen-leitfähiges Material wird beispielsweise für Elektrolytfilme und Elektroden für Brennstoffzellen verwendet. Das geschichtete Doppelhydroxid ist beispielsweise aus einer Grundschicht [M2+ 1-xM3+ x(OH)2]x+ und einer Zwischenschicht [An– x/n·yH2O]x–, die in einem geschichteten Zustand gestapelt sind, aufgebaut, und ist durch eine gemeinsame chemische Formel [M2+ 1-xM3+ x(OH)2]x+[An– x/n·yH2O]x– dargestellt. In dieser Formel ist M2+ ein zweiwertiges Metallion, M3+ ist ein dreiwertiges Metallion, An– ist ein einwertiges oder zweiwertiges Anion, x ist eine Zahl innerhalb eines Bereichs von 0,1 bis 0,8 und y ist eine reelle Zahl.
  • Dokumente des Stands der Technik
  • Patentdokumente
    • Patentdokument 1: WO 2010/109670
    • Patentdokument 2: Japanische veröffentlichte Patentpublikation Nr. 2010-113889
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Durch die Erfindung zu lösende Aufgabenstellung
  • Bezüglich des geschichteten Doppelhydroxids, das für ein Anionen-leitfähiges Material verwendet wird, ist aus der Literatur usw. bekannt, dass die Ionenleitfähigkeit eines geschichteten Doppelhydroxidpulvers signifikant durch eine Teilchengröße des geschichteten Doppelhydroxids beeinflusst wird, und im Vergleich zu der internen (Zwischenschicht) Ionenleitfähigkeit von Teilchen aus dem geschichteten Doppelhydroxid, leistet die Ionenleitfähigkeit der Oberflächen der Teilchen einen größeren Beitrag. Daher ist in einem Fall von Teilchen aus einem geschichteten Doppelhydroxid mit einer Schichtstruktur mit relativ hoher Regularität, das heißt einem regulär geschichteten Doppelhydroxid, das durch ein normales synthetisches Verfahren erhalten wird, ein Ionenleitungskanal ein Abschnitt, der eine relativ hohe Ionenleitfähigkeit aufweist und ist auf die Oberflächen der Teilchen begrenzt, und daher mag ein Anionen-leitfähiges Material, das aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid besteht, eine unzureichende Ionenleitfähigkeit aufweisen. Zusätzlich sind die Teilchen aus dem geschichteten Doppelhydroxid dergestalt nachteilig, dass die Ionenleitfähigkeit bei geringerer Umgebungsfeuchtigkeit drastisch reduziert wird, da auf den Teilchenoberflächen adsorbiertes Wasser abgetrennt wird.
  • Die vorliegende Erfindung wurde im Hinblick auf die Situationen konzipiert und es ist daher eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Anionen-leitfähiges Material mit hoher Ionenleitfähigkeit bei geringer Feuchtigkeit im Vergleich zu konventionellen Materialien bereitzustellen, und ein Verfahren zu dessen Herstellung bereitzustellen.
  • Mittel zum Lösen der Aufgabenstellung
  • Als ein Ergebnis verschiedener Analysen und Studien fand der Erfinder der vorliegenden Erfindung die folgende Tatsache. Speziell fand der Erfinder der vorliegenden Erfindung eine unerwartete Tatsache, nämlich dass die Ionenleitfähigkeit durch Delaminieren einer Schichtstruktur eines regulär geschichteten Doppelhydroxids mit einer Schichtstruktur mit relativ hoher Regularität und dadurch Kollabieren der Struktur des geschichteten Doppelhydroxids erhöht wird. Die vorliegende Erfindung wurde basierend auf dieser Kenntnis erdacht.
  • Um die obige Aufgabe zu lösen stellt das Prinzip der vorliegenden Erfindung ein Anionen-leitfähiges Material bereit, das aus einem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid mit einer Ionenleitfähigkeit, die durch Delaminierung einer Schichtstruktur eines regulär geschichteten Doppelhydroxids verbessert ist, besteht.
  • Wirkungen der Erfindung
  • Gemäß dem Anionen-leitfähigen Material des Prinzips der vorliegenden Erfindung ist, da das Anionen-leitfähige Material aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid mit der durch die Delaminierung der geschichteten Struktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids erhöhten Ionenleitfähigkeit besteht, die Ionenleitfähigkeit im Vergleich zu dem konventionellen Anionen-leitfähigen Material, das aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid besteht, höher und eine Reduktion der Ionenleitfähigkeit wird selbst bei geringer Feuchtigkeit verhindert.
  • In einer bevorzugten Form der Erfindung ist das regulär geschichtete Doppelhydroxid ein geschichtetes Doppelhydroxid, das mit Nitrationen interkaliert ist, das heißt ein geschichtetes Doppelhydroxid mit Nitrationen, die durch Ladungstransfer in die intermediäre Schicht (bzw. Zwischenschicht) der Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids eingebracht sind. Daher kann die Delaminierung des regulär geschichteten Doppelhydroxids bevorzugt durchgeführt werden, im Vergleich zu dem regulär geschichteten Doppelhydroxid, das beispielsweise mit Carbonationen interkaliert ist.
  • In einer weiteren bevorzugten Form der Erfindung wird die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids unter Verwendung von Formamid durchgeführt. Daher kann, da Formamid eine relativ große Polarität aufweist und für die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids verwendet wird, die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids bevorzugt durchgeführt werden.
  • In einer weiteren bevorzugten Form der Erfindung wird die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids unter der Atmosphäre durchgeführt. Daher wird bezogen auf die Delamination mit dem regulär geschichteten Doppelhydroxid, eine Ausstattung zum Durchführen der Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids im Vergleich zu der Delamination, die beispielsweise unter Inertgas durchgeführt wird, vereinfacht.
  • In einer weiteren bevorzugten Form der Erfindung (a) wird die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids durch Einbringen und Rühren des regulär geschichteten Doppelhydroxids in Formamid durchgeführt, und (b) das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid nach der Delamination wird durch Filtrieren oder Gefriertrocknen aus Formamid gesammelt. Daher wird beispielsweise ein Erwärmen bei hohen Temperaturen zum Sammeln des nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxids vermieden und somit kann die Umordnung der Schichtstruktur des nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxids aufgrund des Erwärmens bei hoher Temperatur bevorzugt verringert werden.
  • In einer weiteren bevorzugten Form der Erfindung wird das Anionen-leitfähige Material zur Herstellung eines Elektrolytfilms oder einer Elektrode für eine alkalische Brennstoffzelle verwendet. Da das Anionen-leitfähige Material eine relativ hohe Ionenleitfähigkeit bei geringer Feuchtigkeit aufweist, wird die Notwendigkeit einer stringenten Befeuchtungssteuerung im Vergleich zu den konventionellen Fällen, wo das Anionen-leitfähige Material als der Elektrolytfilm oder die Elektrode für die alkalische Brennstoffzelle verwendet wird, eliminiert.
  • In einer weiteren bevorzugten Form der Erfindung wird das Anionen-leitfähige Material durch ein Verfahren hergestellt, das umfasst: (a) einen Delaminationsschritt des Einführens und Rührens des regulär geschichteten Doppelhydroxids in eine(r) bestimmte(n) Menge eines Reaktionslösungsmittels; (b) ein Filtrierschritt des Filtrierens einer Dispersionsflüssigkeit aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid, das in dem Delaminationsschritt dispergiert wurde, um das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid zu sammeln; und (c) einen Trocknungsschritt des Trocknens des nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxids, das in dem Filtrationsschritt erhalten wurde.
  • Gemäß dem Verfahren des Herstellens des Anionen-leitfähigen Materials wird das regulär geschichtete Doppelhydroxid in eine bestimmte Menge des Reaktionslösungsmittels bei dem Delaminationsschritt eingeführt und gerührt; die Dispersionsflüssigkeit, in welcher das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid bei dem Delaminationsschritt dispergiert ist, wird bei dem Filtrationsschritt filtriert, um das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid zu erhalten; das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid, das in dem Filtrationsschritt aufgenommen wurde, wird in dem Trocknungsschritt getrocknet, um das Anionen-leitfähige Material, das aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid besteht, zu sammeln; und im Ergebnis wird das Anionen-leitfähige Material hergestellt, das eine höhere Ionenleitfähigkeit bei geringer Feuchtigkeit aufweist im Vergleich zu dem konventionellen Anionen-leitfähigen Material, das aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid besteht.
  • In einer weiteren bevorzugten Form der Erfindung ist das regulär geschichtete Doppelhydroxid in dem Delaminationsschritt ein geschichtetes Doppelhydroxid, das mit Nitrationen interkaliert ist, das heißt ein geschichtetes Doppelhydroxid mit Nitrationen, die durch Ladungstransfer in die Zwischenschicht (intermediäre Schicht) der Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids eingeführt ist. Daher kann die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids bevorzugt bei dem Delaminationsschritt im Vergleich zu denjenigen, die beispielsweise mit Carbonationen interkaliert sind, durchgeführt werden.
  • In einer weiteren bevorzugten Form der Erfindung ist das Reaktionslösungsmittel Formamid. Daher kann, da Formamid das Reaktionslösungsmittel mit einer relativ hohen Polarität ist und für die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids in dem Delaminationsschritt verwendet wird, die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids bevorzugt durchgeführt werden.
  • In einer weiteren bevorzugten Form der Erfindung wird der Delaminationsschritt unter Atmosphäre durchgeführt. Daher wird in dem Delaminationsschritt die Ausstattung zum Durchführen der Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids im Vergleich zu der Delamination, die beispielsweise unter Inertgas durchgeführt wird, vereinfacht.
  • In einer weiteren bevorzugten Form der Erfindung wird der Trocknungsschritt durch Gefriertrocknen durchgeführt. Daher kann beispielsweise eine Erwärmung bei einer hohen Temperatur in dem Trocknungsschritt vermieden werden, und somit kann die Umordnung der Schichtstruktur des nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxids aufgrund der Erwärmung bei hoher Temperatur bevorzugt verringert werden.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • 1 ist eine schematische Querschnittsansicht einer Konfiguration einer alkalischen Brennstoffzelle einschließlich eines Elektrolytfilms, der aus einem Anionen-leitfähigen Material eines Beispiels der vorliegenden Erfindung besteht.
  • 2 ist eine schematische Querschnittsansicht einer Struktur aus einem geschichteten Doppelhydroxid in dem Anionen-leitfähigen Material, das für den Elektrolytfilm von 1 verwendet wird.
  • 3 ist ein Ablaufdiagramm zum Erklären der Herstellungsschritte eines regulär geschichteten Doppelhydroxids, das ein Zustand vor der Delamination in ein nieder-regulär geschichtetes Doppelhydroxid in dem Anionen-leitfähigen Material, das für den Elektrolytfilm von 1 verwendet wird, ist.
  • 4 ist ein Ablaufdiagramm zum Erklären von Produktionsschritten des Anionen-leitfähigen Materials, das aus dem nieder-regulär beschichteten Doppelhydroxid besteht, das für den Elektrolytfilm von 1 verwendet wird.
  • 5 ist ein Diagramm von Röntgenbeugungsmustern Anionen-leitfähiger Materialien, die gemessen sind durch ein Pulverröntgenbeugungsverfahren zum Untersuchen von Kristallstrukturen eines Anionen-leitfähigen Materials eines Beispielprodukts 1, das aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid besteht, das durch die Produktionsschritte, die in 3 und 4 gezeigt sind, hergestellt ist, Anionen-leitfähiger Materialien der Vergleichsbeispielprodukte 1, 2, die aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid bestehen, das durch den Produktionsschritt, der in 3 gezeigt ist, hergestellt ist, etc.
  • 6 ist ein schematisches Diagramm eines Messverfahrens des Messens einer Ionenleitfähigkeit eines Anionen-leitfähigen Materials bezogen auf die Anionen-leitfähigen Materialien des Beispielprodukts 1 und der Vergleichsbeispielprodukte 1 bis 5, wie in 5 gezeigt.
  • 7 ist ein Diagramm der Ionenleitfähigkeit der Anionen-leitfähigen Materialien des Beispielprodukts 1 und der Vergleichsbeispielprodukte 1 bis 5, wie in 5 gezeigt, bei der relativen Feuchtigkeit von 80%, 50% und 20% und der Temperatur von 80 Grad.
  • 8 ist ein Diagramm eines Liniengraphs der Ionenleitfähigkeit des Anionen-leitfähigen Materials des Vergleichsbeispielprodukts 1 und des Anionen-leitfähigen Materials des Vergleichsbeispielprodukts 2 bei der relativen Feuchtigkeit von 80%, 50% und 20% bei der Temperatur von 80 Grad.
  • 9 ist ein Diagramm eines Liniengraphs der Ionenleitfähigkeit des Anionen-leitfähigen Materials des Beispielprodukts 1 und des Anionen-leitfähigen Materials des Vergleichsbeispielprodukts 2 bei der relativen Feuchtigkeit von 80%, 50% und 20% bei der Temperatur von 80 Grad.
  • 10 ist ein Diagramm eines Liniengraphs der Ionenleitfähigkeit des Anionen-leitfähigen Materials des Vergleichsbeispielprodukts 2 und des Anionen-leitfähigen Materials des Vergleichsbeispielprodukts 3 bei der relativen Feuchtigkeit von 80%, 50% und 20% bei der Temperatur von 80 Grad.
  • 11 ist ein Diagramm eines Liniengraphs der Ionenleitfähigkeit des Anionen-leitfähigen Materials des Vergleichsbeispielprodukts 2 und des Anionen-leitfähigen Materials des Vergleichsbeispielprodukts 4 bei der relativen Feuchtigkeit von 80%, 50% und 20% bei der Temperatur von 80 Grad.
  • 12 ist ein Diagramm eines Liniengraphs der Ionenleitfähigkeit des Anionen-leitfähigen Materials des Vergleichsbeispielprodukts 2 und des Anionen-leitfähigen Materials des Vergleichsbeispielprodukts 5 bei der relativen Feuchtigkeit von 80%, 50% und 20% bei der Temperatur von 80 Grad.
  • Modus zum Ausführen der Erfindung
  • Ein Beispiel der vorliegenden Erfindung wird nun detailliert mit Bezug auf die Zeichnungen beschrieben werden. In dem folgenden Beispiel sind die Figuren nach Bedarf vereinfacht oder deformiert und Teile sind nicht notwendigerweise bezüglich des Abmessungsverhältnisses, der Form, usw. gezeigt.
  • Beispiel 1
  • 1 ist eine schematische Querschnittsansicht einer Konfiguration einer alkalischen Brennstoffzelle 12 einschließlich eines Elektrolytfilms 11 unter Verwendung eines Anionen-leitfähigen Materials 10 eines Beispiels der vorliegenden Erfindung. Wie in 1 gezeigt weist die alkalische Brennstoffzelle 12 eine Struktur auf, bei welcher eine Anode (Brennstoffelektrode) 15 und eine Kathode (Luftelektrode) 16 mit elektrischer Leitfähigkeit und Gasdurchlässigkeit aus Kohlenstoffgewebe, das einen Katalysator tragenden Kohlenstoff, der Platin, Übergangsmetall, etc. trägt, stützt, auf einer (1) gesamten Oberfläche, die zu dem Elektrolytfilm 11 zeigt, gemacht sind, und die einander über den Elektrolytfilm 11 entgegen stehen. Die alkalische Brennstoffzelle 12 ist mit einer Brennstoffkammer 18 auf der Seite der Anode 14, die nicht in Kontakt mit dem Elektrolytfilm 11 steht, und einer Oxidationsmittelgaskammer 20 auf der Seite der Kathode 16, die nicht mit dem Elektrolytfilm 11 in Kontakt steht, ausgestattet, und die Brennstoffkammer 18 wird beispielsweise mit Wasserstoffgas (H2) beschickt, während die Oxidationsmittelgaskammer 20 mit einem Gas (Luft), etc., das beispielsweise Sauerstoff (O2) enthält, beschickt wird. Der Elektrolytfilm 11 ist beispielsweise durch Kaltpressen des Anionen-leitfähigen Materials 10 gebildet.
  • In der alkalischen Brennstoffzelle 12, die wie oben beschrieben konfiguriert ist, reagiert, wenn ein Strom auf die alkalische Brennstoffzelle 12 aufgebracht wird, der Sauerstoff in dem Sauerstoff enthaltenden Gas mit Wasser (H2O) in der Kathode 16, um Hydroxidionen (OH–) zu erzeugen, und die erzeugten Hydroxidionen werden von der Kathode 16 durch den Elektrolytfilm 11 zu der Anode 14 zugeführt. Die Hydroxidionen reagieren mit einem Brennstoff in der Anode 14, um Wasser zu erzeugen und Elektronen (e–) zu emittieren, und dadurch wird Elektrizität erzeugt.
  • Das Anionen-leitfähige Material 10, das für den Elektrolytfilm 11 verwendet wird, besteht aus einem geschichteten Doppelhydroxid 22 und 2 ist eine schematische Querschnittsansicht einer Schichtstruktur des geschichteten Doppelhydroxids 22. Wie in 2 gezeigt ist das geschichtete Doppelhydroxid 22 aus einer Mehrzahl von Grundschichten 24 mit zweiwertigen oder dreiwertigen Kationen, beispielsweise Magnesiumionen (Mg2+) oder Aluminiumionen (Al3+), die zufällig verteilt durch Hydroxidionen (OH–) umgeben sind, und einer Zwischenschicht 26, die aus Anionen 28 besteht, beispielsweise Nitrationen (NO3 –), und Wassermolekülen, nicht gezeigt, die zwischen Schichten einer Mehrzahl der Grundschichten 24 vorhanden sind, aufgebaut. Das geschichtete Doppelhydroxid 22 des Anionen-leitfähigen Materials 10 dieses Beispiels ist ein geschichtetes Doppelhydroxid geringer Regularität mit einer Schichtstruktur mit relativ geringer Regularität, da die Regularität der Schichtstruktur durch das Durchführen einer Delamination durch einen Delaminationsschritt SB1, der später beschrieben wird, zum Kollabieren einer Schichtstruktur eines regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 (siehe 3) mit einer Schichtstruktur mit relativ hoher Regularität, in welcher die Grundschichten 24 und die Zwischenschicht 26 in einer regulären Weise in der Schichtstruktur gestapelt sind, gestört ist. In diesem Beispiel ist die Grundschicht 24 beispielsweise durch [Mg2+ 1-xAl3+ x(OH)2]x+ dargestellt und die Zwischenschicht 26 ist beispielsweise durch [NO3 – x·yH2O]x– dargestellt.
  • 3 ist ein Ablaufdiagramm zum Erklären der Herstellungsschritte SA1 bis SA7 des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30, das oben beschrieben ist. Wie in 3 gezeigt, werden zunächst in einem Lösungsanfertigungsschritt SA1 beispielsweise 150 g einer Lösung durch Auflösen von 15,384 g (0,060 Mol) Magnesiumnitrat-Hexahydrat (Mg(NO3)2·6H2O) und 7,502 g (0,020 Mol) Aluminiumnitrat-Nonahydrat (Al(NO3)3·9H2O) in gereinigten Wasser zubereitet.
  • In einem ersten Rührschritt SA2 wird die in dem Lösungsanfertigungsschritt SA1 erhaltene Lösung für 20 Minuten gerührt. In einem pH-Einstellschritt SA3 wird eine 4M Natriumhydroxid(NaOH)-Lösung zu der in dem ersten Rührschritt SA2 gerührten Lösung zugegeben, um den pH der Lösung auf beispielsweise 9,5 einzustellen. Es ist anzumerken, dass bei dem pH-Einstellschritt SA3 die 4M Natriumhydroxid-Lösung kontinuierlich zugegeben wird, bis der pH der Lösung bei 9,5 stabil wird. In einem zweiten Rührschritt SA4 wird die bei dem pH-Einstellschritt SA3 auf einen pH von 9,5 eingestellte Lösung für 30 Minuten geführt.
  • In einem Hochtemperaturbeibehaltungsschritt SA5 wird ein Becherglas, das die in dem zweiten Rührschritt SA4 gerührte Lösung enthält, mit einem Uhrglas bedeckt, und ferner mit einem Überwurf leicht eingewickelt, und wird beispielsweise in einem elektrischen Ofen für 4 Stunden bei 80 Grad beibehalten.
  • In einem Zentrifugier-/Wasch-Schritt SA6 wird die in dem Hochtemperaturbeibehaltungsschritt SA5 erhaltene Lösung zentrifugiert, um ein Präzipitat der Lösung zu sammeln, und das gesammelte Präzipitat wird beispielsweise mit gereinigtem Wasser drei Mal gewaschen.
  • In einem ersten Trocknungsschritt SA7 wird das in dem Zentrifugier-/Wasch-Schritt SA6 gesammelte und gewaschene Präzipitat beispielsweise über Nacht bei 80 Grad getrocknet. Im Ergebnis wird ein regulär geschichtetes Doppelhydroxid 30 erhalten. Das über den Lösungsanfertigungsschritt SA1 bis zu dem ersten Trocknungsschritt SA7 hergestellte regulär geschichtete Doppelhydroxid 30 ist ein geschichtetes Doppelhydroxid, das mit Nitrationen (NO3 –) interkaliert ist, das heißt, ein regulär geschichtetes Doppelhydroxid mit Nitrationen (NO3 –), die mittels Ladungstransfer in die Zwischenschicht 26 der geschichteten Struktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 eingeführt sind.
  • 4 ist ein Ablaufdiagramm zum Erklären der Produktionsschritte SB1 bis SB3 des Anionen-leitfähigen Materials 10, das aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid 22 besteht, das durch Delamination der Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids, das oben beschrieben ist, gebildet ist. Wie in 4 gezeigt, wird zunächst in einem Delaminationsschritt SB1 eine Lösung durch Einbringen von 0,5 g des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30, das oben beschrieben ist, in 100 ml eines Reaktionslösungsmittels 32, beispielsweise Formamid, erhalten und wird beispielsweise in einem Behälter unter Atmosphäre ohne Verwendung von Inertgas versiegelt, und die Lösung wird bei Raumtemperatur für beispielsweise 6 Stunden gerührt. Bei diesem Delaminationsschritt SB1 wird die Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 delaminiert, um das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid 22 in dem Formamid, das das Reaktionslösungsmittel 32 ist, zu erzeugen.
  • In einem Filtrationsschritt SB2 wird eine Dispersionsflüssigkeit aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid 22, das in dem Reaktionslösungsmittel 32 in dem Delaminationsschritt SB1 dispergiert ist, einer Filtration unter Absaugen (bzw. einem Abnutschen) unterzogen, um das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid 22 aus dem Formamid, das das Reaktionslösungsmittel 32 ist, zu sammeln.
  • In einem zweiten Trocknungsschritt (Trocknungsschritt) SB3 wird das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid 22, das in dem Filtrationsschritt SB2 aus dem Formamid, das als das Reaktionslösungsmittel 32 verwendet wird, gesammelt wurde beispielsweise über Nacht bei 80 Grad getrocknet. Es ist anzumerken, dass in dem zweiten Trocknungsschritt SB3 das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid 22, das aus dem Reaktionslösungsmittel 32 bei dem Filtrationsschritt SB2 gesammelt wurde, durch Gefriertrocknung getrocknet werden kann. Im Ergebnis wird das Anionen-leitfähige Material 10, das aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid 22 besteht, erhalten.
  • [Experiment I]
  • Ein Experiment I, das durch die Erfinder der vorliegenden Erfinder durchgeführt wurde, wird beschrieben werden. Dieses Experiment I ist ein Experiment zum Verifizieren, dass der Delaminationsschritt SB1, der oben beschrieben ist, die Delamination der Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 hervorruft, um das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid 22 zu erzeugen.
  • In diesem Experiment I wurde zunächst das Anionen-leitfähige Material 10 eines Beispielprodukts 1 (LDH + FMD) über den Lösungsanfertigungsschritt SA1 bis zu dem ersten Trocknungsschritt SA7 und den Delaminationsschritt SB1 bis zu dem zweiten Trocknungsschritt SB3, die oben beschrieben sind, hergestellt, und die Kristallstruktur des gepulverten Anionen-leitfähigen Materials 10 wurde durch Pulverröntgendiffraktometrie untersucht. Das „LDH + FMD“ ist ein Code, der für die Verwendung von Formamid (FMD) als das Reaktionslösungsmittel 32 für die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids (LDH) 30 in dem Anionen-leitfähigen Material 10 steht. Ebenso wurden in dem Experiment I die Anionen-leitfähigen Materialien 10 eines Vergleichsbeispielprodukts 1 (LDH-CO3) und eines Vergleichsbeispielprodukts 2 (LDH-NO3) über den Lösungsanfertigungsschritt SA1 bis zu dem ersten Trocknungsschritt SA7, die oben beschrieben sind, hergestellt, das heißt, die Anionen-leitfähigen Materialien 10, die aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid 30 bestehen, wurden ohne die Durchführung des Delaminationsschritts SB1 bis zu dem zweiten Trocknungsschritt SB3 hergestellt, und die Kristallstrukturen der gepulverten Anionen-leitfähigen Materialien 10 wurden durch Pulverröntgendiffraktometrie in der gleichen Weise wie oben untersucht. Das Anionen-leitfähige Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 1 unterscheidet sich von dem Anionen-leitfähigen Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2 dadurch, dass das Material durch Zugeben und Rühren von 100 g einer Lösung, die durch Auflösen von 2,120 g Natriumcarbonat (Na2CO3) in gereinigtem Wasser in dem ersten Rührschritt SA2, der oben beschrieben ist, hergestellt wurde. Das „LDH-CO3“ ist ein Code, der für die Interkalierung von Carbonationen (CO3 2–) in dem regulär geschichteten Doppelhydroxid (LDH) 30, das das Anionen-leitfähige Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 1 ist, steht, und das „LDH-NO3“ ist ein Code, der für die Interkalation von Nitrationen (NO3 –) in dem regulär geschichteten Doppelhydroxid (LDH) 30, das das Anionen-leitfähige Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2 ist, steht.
  • Ebenso wurden in dem Experiment I die Reaktionslösungsmittel 32, die sich von Formamid unterscheiden, das heißt Acetylamid, N,N-Dimethylformamid und N-Methylpyrrolydon als die Reaktionslösungsmittel 32, die für das regulär geschichtete Doppelhydroxid 30 in dem Delaminationsschritt SB1, der oben beschrieben ist, verwendet wurden, verwendet, um das Anionen-leitfähige Material 10 eines Vergleichsbeispielprodukts 3 (LDH + AAM), das Anionen-leitfähige Material 10 eines Vergleichsbeispielprodukts 4 (LDH + DMF) und das Anionen-leitfähige Material 10 eines Vergleichsbeispielprodukts 5 (LDH + NMP) durch den Lösungsanfertigungsschritt SA1 bis zu dem ersten Trocknungsschritt SA7 und den Delaminationsschritt SB1 bis zu dem zweiten Trocknungsschritt SB3 herzustellen, und die Kristallstrukturen der gepulverten Anionen-leitfähigen Materialien 10 wurden durch Pulverröntgendiffraktometrie in der gleichen Weise wie oben untersucht. Das „LDH + AAD“ ist ein Code, der für die Verwendung von Acetylamid (AAD) als das Reaktionslösungsmittel 32 für die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids (LDH) 30 bei dem Delaminationsschritt SB1 steht, das „LDH + DMF“ ist ein Code, der für die Verwendung von N,N-Dimethylformamid (DMF) als das Reaktionslösungsmittel 32 für die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids (LDH) 30 bei dem Delaminationsschritt SB1 steht, und das „LDH + NMP“ ist ein Code, der für die Verwendung von N-Methylpyrrolydon (NMP) als das Reaktionslösungsmittel für die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids (LDH) 30 bei dem Delaminationsschritt SB1 steht.
  • Das Ergebnis des Experiments I wird nachfolgend mit Bezug auf 5 beschrieben werden. Wie in 5 gezeigt weist das Anionen-leitfähige Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 1 einen scharfen Beugungspeak auf, der nahe 10 Grad beobachtet wird, was anzeigt, dass das Anionen-leitfähige Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 1 aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 mit einer Schichtstruktur, die relativ hohe Regularität aufweist, besteht. Das Anionen-leitfähige Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2 weist einen Beugungspeak auf, der nahe 10 Grad beobachtet wird, was anzeigt, dass das Anionen-leitfähige Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2 aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid 30, mit einer geschichteten Struktur mit relativ hoher Regularität, besteht. Es ist anzumerken, dass das Anionen-leitfähige Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2 einen Beugungspeak nahe 10 Grad mit einer größeren Peakbreite als der des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 1 aufweist, was eine Reduktion des Teilchendurchmessers und der Regularität der Schichtstruktur des geschichteten Doppelhydroxids anzeigt. Das Anionen-leitfähige Material 10 des Beispielprodukts 1 weist nahezu keinen starken Peak auf, der nahe 10 Grad beobachtet wird, im Vergleich zu dem Anionen-leitfähigen Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 1 und dem Anionen-leitfähigen Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2. Daher wird angenommen, dass die geschichtete Struktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 durch Delamination der Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 in dem Anionen-leitfähigen Material 10 des Beispielprodukts 1 kollabiert ist. Die Anionen-leitfähigen Materialien 10 der Vergleichsbeispielprodukte 3 bis 5 weisen im Wesentlichen dieselben Beugungsmuster wie das Anionen-leitfähige Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2 auf, was anzeigt, dass die Anionen-leitfähigen Materialien 10 der Vergleichsbeispielprodukte 3 bis 5 Schichtstrukturen mit relativ hoher Regularität aufweisen, wie im Fall des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispiels 2. Daher wird aufgezeigt, dass die Verwendung von Acetylamid, N,N-Dimethylformamid und N-Methylpyrrolydon als das Reaktionslösungsmittel 32 nahezu keine Wirkung auf die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 in dem Delaminationsschritt SB1 aufweist.
  • Gemäß den Ergebnissen des Experiments I von 5 weisen die Anionen-leitfähigen Materialien 10 der Vergleichsbeispielprodukte 1, 2 starke Peaks auf, die nahe 10 Grad beobachtet werden; allerdings weist das Anionen-leitfähige Material 10 des Beispielprodukts 1 nahezu keinen starken Peak auf, der nahe 10 Grad beobachtet wird. Es wird daher angenommen, dass der Delaminationsschritt SB1 die Delamination der Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 und den Kollaps der Schichtstruktur hervorruft, um das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid 22 zu erzeugen.
  • Gemäß den Ergebnissen des Experiments I von 5 weist das Anionen-leitfähige Material 10 des Beispielprodukts 1 nahezu keinen starken Peak auf, der nahe 10 Grad beobachtet wird; allerdings weisen die Anionen-leitfähigen Materialien 10 der Vergleichsbeispielprodukte 3 bis 5 starke Peaks auf, die nahe 10 Grad beobachtet werden. Es wird daher angenommen, dass die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 bevorzugt unter Verwendung von Formamid als das Reaktionslösungsmittel 32 in dem Delaminationsschritt SB1 durchgeführt werden kann.
  • Gemäß den Ergebnissen des Experiments I von 5 weist das Anionen-leitfähige Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2 eine Peakbreite des Beugungspeaks nahe 10 Grad auf, die größer ist als die des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 1, was die Verringerung des Teilchendurchmessers und der Regularität der Schichtstruktur des geschichteten Doppelhydroxids anzeigt. Daher wird angenommen, dass die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 in dem regulär geschichteten Doppelhydroxid 30, das mit Nitrationen (NO3 –) interkaliert ist, im Vergleich zu dem regulär geschichteten Doppelhydroxid 30, das mit Carbonationen (CO3 2–) interkaliert ist, bevorzugt durchgeführt werden kann.
  • [Experiment II]
  • Ein durch die Erfinder der vorliegenden Erfindung durchgeführtes Element II wird beschrieben werden. Dieses Experiment II ist ein Experiment zum Verifizieren, dass die Ionenleitfähigkeit in dem Anionen-leitfähigen Material 10, das aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid 22 mit einer Schichtstruktur mit relativ geringer Regularität, die durch Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 und dadurch Kollabieren der Schichtstruktur davon angenommen wird, im Vergleich zu dem Anionen-leitfähigen Material 10, das aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid besteht, verbessert ist.
  • In dem Experiment II wurden die jeweiligen Pulver der Anionen-leitfähigen Materialien 10 des Beispielprodukts 1 und der Vergleichsbeispielprodukte 1 bis 5 zum Anfertigen von sechs Arten von Pellets 34, die beispielsweise auf einen Durchmesser von 10 mm und eine Dicke von 1,5 mm durch uniaxiales Pressen der Pulver geformt wurden, verwendet. Daher waren die hergestellten Pellets 34 das Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Beispielprodukts 1, das Pellet 34 des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 1, das Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2, das Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 3, das Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 4, und das Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 5. Nachfolgend wurde, wie in 6 gezeigt, eine Silberpaste auf beide Oberflächen der angefertigten Pellets 34 aufgebracht und ein Paar Goldelektroden 36 und 38 wurden auf der Silberpaste auf beiden Oberflächen der Pellets angebracht. Die Ionenleitfähigkeit jedes der sechs Arten von Pellets 34 wurde durch ein Wechselstromimpedanz-Analyseverfahren bei einer relativen Feuchtigkeit (bzw. relativen Feuchte) von 80%, 50% und 20%, wobei eine Umgebungstemperatur 80 Grad ist, gemessen. In dem Experiment II wurde die Umgebungssteuerung der Pellets 34 unter Verwendung eines Kleinumgebungsprüfgeräts SH-221, hergestellt von ESPEC (Japan) bereitgestellt, und die Ionenleitfähigkeit der Pellets 34 wurde unter Verwendung eines Auswertungsgeräts für elektrische Charakteristika Solartron 1260 Impedance/gain-phase analyzer (Impedanz/Verstärkungs-Phasen-Analysator), hergestellt von Solartron Analytical (UK) gemessen.
  • Die Ergebnisse des Experiments II werden nachfolgend mit Bezug auf 7 bis 12 beschrieben werden. Wie in 7 dargelegt weist das Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Beispielprodukts 1 eine Ionenleitfähigkeit auf, die neun oder mehr Mal so hoch ist wie die des Pellets 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 1, das aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid 30 vor der Delamination besteht, bei allen Feuchtigkeitsumgebungen, das heißt bei der relativen Feuchtigkeit von 80%, 50% und 20%. Wie in den 7 und 9 gezeigt, zeigt das Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Beispielprodukts 1 eine Ionenleitfähigkeit auf, die 2 bis 5 Mal so hoch ist wie die des Pellets 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2, das aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid 30 vor der Delamination besteht. Wie in den 7 und 8 gezeigt, zeigt das Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2 eine höhere Ionenleitfähigkeit bei allen Feuchtigkeitsumgebungen auf, im Vergleich zu dem Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 1.
  • Wie in den 7 und 10 gezeigt, zeigt das Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 3 eine höhere Ionenleitfähigkeit bei allen Feuchtigkeitsumgebungen auf, im Vergleich zu dem Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2. Allerdings ist der Unterschied der Ionenleitfähigkeit zwischen diesen Pellets 34 geringer als der Unterschied zwischen der Ionenleitfähigkeit des Pellets 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Beispielprodukts 1 und der Ionenleitfähigkeit des Pellets 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielsprodukts 2. Wie in den 7 und 11 gezeigt zeigt das Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielsprodukts 4 eine höhere Ionenleitfähigkeit bei allen Feuchtigkeitsumgebungen auf, im Vergleich zu dem Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielsprodukts 2. Allerdings ist der Unterschied der Ionenleitfähigkeit zwischen diesen Pellets 34 geringer als der Unterschied der Ionenleitfähigkeit des Pellets 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Beispielsprodukts 1 und der Ionenleitfähigkeit des Pellets 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielsprodukts 2. Wie in den 7 und 12 gezeigt zeigt das Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielsprodukts 5 eine höhere Ionenleitfähigkeit bei einer relativen Feuchtigkeit von 20% und eine geringere Ionenleitfähigkeit bei der relativen Feuchtigkeit von 80% und 50% auf, im Vergleich zu dem Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Vergleichsbeispielsprodukts 2.
  • Gemäß dem Ergebniss des Experiments II der 7 bis 12 weist das Pellet 34 unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Beispielsprodukts 1, das aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid 22 besteht, das durch Delamination der Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 erhalten ist, eine höhere Ionenleitfähigkeit bei einer relativen Feuchtigkeit von 80%, 50% und 20% im Vergleich zu den Pellets 34 unter Verwendung der Anionen-leitfähigen Materialien 10 der Vergleichsbeispielprodukte 1 und 2, die aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid 30 bestehen, auf. Es wird daher angenommen, dass die Ionenleitfähigkeit in dem Nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid 22, das die Delamination der Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 erhalten wird, im Vergleich zu dem regulär geschichteten Doppelhydroxid 30 erhöht wird, und dass die Ionenleitfähigkeit in dem Anionen-leitfähigen Material 10, das aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid 22 besteht, mit der höheren Ionenleitfähigkeit im Vergleich zu dem Anionen-leitfähigen Material 10, das aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid 30 besteht, erhöht wird. Es wird ebenso angenommen, dass, selbst bei geringer Feuchtigkeit, wenn die relative Feuchtigkeit 20% beträgt, die Ionenleitfähigkeit in dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid 22 im Vergleich zu dem regulär geschichteten Doppelhydroxid 30 höher ist.
  • Gemäß dem Anionen-leitfähigen Material 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels ist, da das Anionen-leitfähige Material 10 aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid 22 mit der durch die Delamination der Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 erhöhten Ionenleitfähigkeit besteht, die Ionenleitfähigkeit im Vergleich zu dem Anionen-leitfähigen Material 10, das aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid 30 besteht, wie etwa dem Anionen-leitfähigen Material 10 beispielsweise des Vergleichsbeispielprodukts 1, höher, und eine Verringerung der Ionenleitfähigkeit wird selbst bei geringer Feuchtigkeit verhindert.
  • Gemäß dem Anionen-leitfähigen Material 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels ist das regulär geschichtete Doppelhydroxid 30 ein geschichtetes Doppelhydroxid, das mit Nitrationen interkaliert ist, das heißt ein geschichtetes Doppelhydroxid mit Nitrationen, die durch Ladungstransfer in die Zwischenschicht 26 der Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 eingefügt sind. Daher kann die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 bevorzugt im Vergleich zu dem Regulär geschichteten Doppelhydroxids 30, das beispielsweise mit Carbonationen interkaliert ist, durchgeführt werden.
  • Gemäß dem Anionen-leitfähigen Material 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels wird die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 unter Verwendung von Formamid durchgeführt. Daher kann, da Formamid eine relativ hohe Polarität aufweist und für die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 verwendet wird, die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 bevorzugt durchgeführt werden.
  • Gemäß dem Anionen-leitfähigen Material 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels wird die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 unter Atmosphäre durchgeführt. Daher kann bezogen auf die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 eine Ausstattung zum Durchführen der Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 im Vergleich zu der Delamination, die beispielsweise unter Inertgas durchgeführt wird, vereinfacht sein.
  • Gemäß dem Anionen-leitfähigen Material 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels wird die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 durch Einführen und Rühren des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 in Formamid durchgeführt und das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid 22 nach der Delamination wird durch Filtration oder Gefriertrocknen aus Formamid gesammelt. Daher wird beispielsweise Erwärmung bei hoher Temperatur zum Sammeln des nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxids 22 vermieden und somit kann eine Neuordnung der Schichtstruktur des nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxids 22 aufgrund des Erwärmens bei hoher Temperatur bevorzugt verringert werden.
  • Gemäß dem Anionen-leitfähigen Material 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels wird das Anionen-leitfähige Material 10 zur Anfertigung des Elektrolytfilms 10 für die alkalische Brennstoffzelle 12 verwendet. Da das Anionen-leitfähige Material 10, das aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid 22 besteht, eine relativ hohe Ionenleitfähigkeit bei geringer Feuchtigkeit aufweist, wird die Notwendigkeit für stringente Feuchtigkeitssteuerung im Vergleich zu konventionellen Fällen, wenn das Anionen-leitfähige Material 10 als der Elektrolytfilm 10 für die alkalische Brennstoffzelle 12 verwendet wird, eliminiert.
  • Gemäß einem Verfahren zum Herstellen des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels wird das regulär geschichtete Doppelhydroxid 30 in eine bestimmte Menge des Reaktionslösungsmittels 32 bei dem Delaminationsschritt SB1 eingeführt und darin gerührt; die Dispersionsflüssigkeit, in welcher das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid 22 in dem Delaminationsschritt SB1 dispergiert ist, wird in dem Filtrationsschritt SB2 filtriert, um das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid zu sammeln; das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid 22, das in dem Filtrationsschritt SB2 aufgefangen wird, wird in dem zweiten Trocknungsschritt SB3 getrocknet, um das Anionen-leitfähige Material 10 des Beispielprodukts 1, das aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxids 22 besteht, zu erhalten; und im Ergebnis wird das Anionen-leitfähige Material 10 hergestellt, das eine höhere Ionenleitfähigkeit bei geringer Feuchtigkeit im Vergleich zu dem konventionellen Anionen-leitfähigen Material aufweist, das aus dem regulär geschichteten Doppelhydroxid 30 besteht, beispielsweise dem Anionen-leitfähigen Material 10 des Vergleichsbeispielprodukts 2.
  • Gemäß dem Verfahren zum Herstellen des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels ist das regulär geschichtete Doppelhydroxid 30 in dem Delaminationsschritt SB1 ein geschichtetes Doppelhydroxid, das mit Nitrationen interkaliert ist, das heißt ein geschichtetes Doppelhydroxid mit Nitrationen, die durch Ladungstransfer in die Zwischenschicht 26 der Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 eingeführt sind. Daher kann die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 bevorzugt in dem Delaminationsschritt SB1 im Vergleich zu denen durchgeführt werden, die beispielsweise mit Carbonationen interkaliert sind.
  • Gemäß dem Verfahren zum Herstellen des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels ist das in dem Delaminationsschritt SB1 verwendete Reaktionslösungsmittel 32 Formamid. Daher kann, da Formamid das Reaktionslösungsmittel 32 mit einer relativ hohen Polarität ist und für die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 in dem Delaminationsschritt SB1 verwendet wird, die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 bevorzugt durchgeführt werden.
  • Gemäß dem Verfahren des Herstellens des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels wird die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 unter Atmosphäre durchgeführt. Daher ist bezogen auf die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 eine Ausstattung zum Durchführen der Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 im Vergleich zu der Delamination, die beispielsweise unter Inertgas durchgeführt wird, vereinfacht.
  • Gemäß dem Verfahren des Herstellens des Anionen-leitfähigen Materials 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels wird der zweite Trocknungsschritt SB3 durch Gefriertrocknen durchgeführt. Daher wird beispielsweise Erwärmen bei hoher Temperatur in dem zweiten Trocknungsschritt SB3 vermieden und somit kann die Neuordnung der Schichtstruktur des nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxids 22 aufgrund des Erwärmens bei hoher Temperatur bevorzugt verringert werden.
  • Obwohl die Beispiele der vorliegenden Erfindung detailliert bezogen auf die Zeichnungen beschrieben worden sind, wird die vorliegende Erfindung in anderen Formen angewandt.
  • Obwohl die Grundschichten 24 des geschichteten Doppelhydroxids 22 in dem Anionen-leitfähigen Material 10 des Beispielprodukts 1 Magnesiumionen (Mg2+) und Aluminiumionen (Al3+) aufweisen, wie in 2 gezeigt, können andere zweiwertige Metallionen als Magnesiumionen anstatt der Magnesiumionen verwendet werden, einschließlich beispielsweise Eisen (II) Ionen (Fe2+), Zinkionen (Zn2+), Kalziumionen (Cr2+), Manganionen (Mn2+), Nickelionen (Ni2+), Kobaltionen (Co2+), und Kupferionen (Cu2+), und andere dreiwertige Metallionen als Aluminiumionen können anstatt der Aluminiumionen verwendet werden, einschließlich beispielsweise Eisen (III) Ionen (Fe3+), Manganionen (Mn3+) und Kobaltionen (Co3+). Die Grundschichten 24 sind nicht lediglich auf solche mit einer Art von zweiwertigen Metallionen und einer Art von dreiwertigen Metallionen begrenzt. Beispielsweise können die Grundschichten 24 eine Art einwertiger Metallionen und eine Art zweiwertiger Metallionen aufweisen oder können eine Art zweiwertiger Metallionen und zwei Arten vierwertiger Metallionen aufweisen. Insbesondere können die Grundschichten 24 eine oder mehrere Arten für jedes der Metallionen unterschiedlicher Valenz aufweisen. Metallionen des gleichen Elements können beinhaltet sein, wenn die Metallionen unterschiedliche Valenzen aufweisen. Daher kann das geschichtete Doppelhydroxid 22 dieses Beispiels zwei oder mehr Arten von Metallionen unterschiedlicher Valenz beinhalten. Obwohl das Anionen-leitfähige Material 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels Nitrationen (NO3 –) in der Zwischenschicht 26 des geschichteten Doppelhydroxids 22 aufweist, können von Nitrationen verschiedene Anionen verwendet werden, einschließlich beispielsweise Carbonationen (CO3 2–), Hydroxidionen (OH–), Chloridionen (Cl–) und Bromidionen (Br–).
  • Obwohl Formamid mit einer großen Polarität als das Reaktionslösungsmittel 32 bei dem Delaminationsschritt SB1 für das Anionen-leitfähige Material 10 des Beispielprodukts 1 dieses Beispiels verwendet wird, kann beispielsweise das Reaktionslösungsmittel 32, das sich von Formamid unterscheidet, verwendet werden, einschließlich beispielsweise Dimethylsulfoxid und Methylformamid. Insbesondere kann das Reaktionslösungsmittel 32 jegliches Reaktionslösungsmittel sein, das in der Lage ist, die Schichtstruktur des regulär geschichteten Doppelhydroxids 30 zu delaminieren.
  • Obwohl das Anionen-leitfähige Material 10, das aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid 22 besteht, das für den Elektrolytfilm 10 der alkalischen Brennstoffzelle 12 dieses Beispiels verwendet wird, kann das Anionen-leitfähige Material 10 für andere Bestandteile für eine alkalische Brennstoffzelle verwendet werden, beispielsweise eine Elektrode für eine alkalische Brennstoffzelle. Da das Anionen-leitfähige Material 10, das aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid 22 dieses Beispiels besteht, eine relativ hohe Ionenleitfähigkeit bei geringer Feuchtigkeit aufweist, wird, wenn das Anionen-leitfähige Material 10 als eine Elektrode für eine alkalische Brennstoffzelle verwendet wird, die Notwendigkeit stringenter Feuchtigkeitssteuerung im Vergleich zu konventionellen Fällen eliminiert.
  • Die obige Beschreiung ist lediglich eine Ausführungsform und die vorliegende Erfindung kann in verschiedenen modifizierten und verbesserten Formen basierend auf der allgemeinen Fachkenntnis des Fachmanns implementiert werden.
  • Bezugszeichenliste
    • 10
    Anionen-leitfähiges Material
    11
    Elektrolytfilm
    12
    alkalische Brennstoffzelle
    22
    geschichtetes Doppelhydroxid
    30
    regulär geschichtetes Doppelhydroxid
    32
    Reaktionslösungsmittel
    SB1
    Delaminationsschritt
    SB2
    Filtrationsschritt
    SB3
    zweiter Trocknungsschritt (Trocknungsschritt)

Claims (11)

  1. Anionen-leitfähiges Material, das aus einem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid mit Ionenleitfähigkeit, die durch Delaminierung einer Schichtstruktur eines regulär geschichteten Doppelhydroxids verbessert ist, besteht.
  2. Anionen-leitfähiges Material nach Anspruch 1, wobei das regulär geschichtete Doppelhydroxid ein geschichtetes Doppelhydroxid ist, das mit Nitrationen interkaliert ist.
  3. Anionen-leitfähiges Material nach Anspruch 1 oder 2, wobei die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids unter Verwendung von Formamid durchgeführt ist.
  4. Anionen-leitfähiges Material nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die Delamination des regulär geschichteten Doppelhydroxids unter Atmosphäre durchgeführt ist.
  5. Anionen-leitfähiges Material nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei die Delamination des geschichteten Doppelhydroxids durch Einbringen und Rühren des regulär geschichteten Doppelhydroxids in Formamid durchgeführt ist, und wobei das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid nach der Delamination durch Filtrierung oder Gefriertrocknen aus Formamid gesammelt ist.
  6. Elektrolytfilm oder Elektrode für eine alkalische Brennstoffzelle, die unter Verwendung des Anionen-leitfähigen Materials nach Anspruch 1 zubereitet ist.
  7. Verfahren zur Herstellung des Anionen-leitfähigen Materials nach Anspruch 1, wobei das Verfahren umfasst: einen Delaminationsschritt des Einbringens und Rührens des regulär geschichteten Doppelhydroxids in eine(r) bestimmte(n) Menge eines Reaktionslösungsmittels; einen Filtrierschritt des Filtrierens einer Dispersionsflüssigkeit aus dem nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxid, das bei dem Delaminationsschritt dispergiert wurde, um das nieder-regulär geschichtete Doppelhydroxid zu sammeln; und einen Trocknungsschritt des Trocknens des nieder-regulär geschichteten Doppelhydroxids, das in dem Filtrationsschritt erhalten wurde.
  8. Verfahren des Herstellens des Anionen-leitfähigen Materials nach Anspruch 7, wobei das regulär geschichtete Doppelhydroxid in dem Delaminationsschritt ein geschichtetes Doppelhydroxid ist, das mit Nitrationen interkaliert ist.
  9. Verfahren des Herstellens des Anionen-leitfähigen Materials nach Anspruch 7 oder 8, wobei das reaktionslösungsmittel Formamid ist.
  10. Verfahren des Herstellens des Anionen-leitfähigen Materials nach einem der Ansprüche 7 bis 9, wobei der Delaminationsschritt unter der Atmosphäre durchgeführt wird.
  11. Verfahren des Herstellens des Anionen-leitfähigen Materials nach einem der Ansprüche 7 bis 10, wobei der Trocknungsschritt durch Gefriertrocknen durchgeführt wird.
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