DE102011105486A1

DE102011105486A1 - Verfahren zur Langzeitmessung der Exhalationsrates einer gasförmigen Substanz und Vorrichtung zur Durchführung

Info

Publication number: DE102011105486A1
Application number: DE102011105486A
Authority: DE
Inventors: Martin Schläger; Jürgen Höbig
Original assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 2011-06-20
Filing date: 2011-06-20
Publication date: 2012-12-20

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Langzeitmessung der Exhalationsrate einer gasförmigen Substanz sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens. Bei dem Verfahren wird in einer Messphase die Substanz in einem gegen die Umgebungsluft abgedichteten Sammelbehälter aufgefangen und eine Messgröße bestimmt, die ein Maß für die Konzentration der Substanz in dem Sammelbehälter ist. In einer daran anschließenden Spülphase wird durch Luftaustausch mit der Umgebung die Konzentration der Substanz in dem Sammelbehälter abgesenkt. Im Anschluss an die Spülphase wird der Sammelbehälter wieder gegen die Umgebung abgedichtet, und eine neue Messphase beginnt. Erfindungsgemäß wird während der Spülphase Umgebungsluft aktiv durch den Sammelbehälter gefördert. Es wurde erkannt, dass die für den Luftaustausch notwendige Verbindung zwischen Sammelbehälter und Umgebungsluft dann von einem solch engen Querschnitt und von einer solchen Bauart gewählt werden kann, dass sie sich vor dem Beginn der nächsten Messphase mit hoher Dichtigkeit und Zuverlässigkeit wieder verschließen lässt.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Langzeitmessung der Exhalationsrate einer gasförmigen Substanz sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
Stand der Technik
Zu der Hintergrunddosis von ca. 2 mSv pro Jahr, mit der der Mensch durch natürliche Radioaktivität belastet wird, liefert Radon den größten Beitrag. Bei Daueraufenthalt in schlecht belüfteten Räumen, in denen sich hohe Konzentrationen von Radon ansammeln, wirkt die beim Zerfall des Radons freiwerdende Alphastrahlung mit ihrem Strahlungswichtungsfaktor von 20 in der Lunge und kann das Risiko von Lungenkrebs erhöhen. Daher werden die Freisetzung von Radon z. B. aus Böden oder Baumaterialen und der Einfluss von Umweltbedingungen auf diese Freisetzung durch langfristige Messung von Radonexhalationsraten überwacht.
Zur quasikontinuierlichen Langzeitmessung von Radonexhalationsraten wird ein einseitig offener Sammelbehälter mit der offenen Seite auf die zu untersuchende Oberfläche aufgesetzt und an der Kontaktfläche abgedichtet. Über einen festgelegten Zeitraum (Messphase) wild die Zunahme der Radonaktivitätskonzentration innerhalb des Sammelbehälters gemessen; aus der Steigung der Konzentration über der Zeit wird die Exhalationsrate ausgewertet. Nach Ablauf der Messzeit wird der Sammelbehälter automatisch für eine bestimmte Zeit geöffnet, woraufhin das im Sammelbehälter angereicherte Radon entweicht und die Radonaktivitätskonzentration, im Sammelbehälter wieder auf das Niveau in der Umgebungsluft sinkt (Belüftungsphase). Anschließend beginnt eine neue Messphase. Entsprechende Messverfahren und Vorrichtungen zur Durchführung sind aus (C. Ferry, A. Beneito, R. Richon, M.-C. Robe. „An automatic device for measuring the effect of meteorological factors an radon-222 flux from soils in the long term", Radiation Protection Dosimetry 93, 271–274 (2001)) und (B. E. Lehmann. B. Ihly, S. Salzmann, F. Conen, E. Simon: "An automatic static chamber for continuous Rn-220 and Rn-222 flux measurements from soll", Radiation Measurements 38, 43–50 (2004)) bekannt.
Nachteilig erfordern diese Verfahren eine relativ aufwändige mechanische Konstruktion zum Öffnen und Schließen des Sammelbehälters, wodurch die Apparatur schwer, sperrig, schlecht transportabel und störanfallig wird. Während der Belüftungsphasen können darüber hinaus Fremdkörper zwischen die Dichtungen geraten, die beim Schließen der Apparatur ein Leck verursachen und zu gravierenden Messfehlern führen, die bei der Datenanalyse nicht erkannt werden.
Aufgabe und Lösung
Es ist daher die Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Langzeitmessung von Exhalationsraten zur Verfügung zu stellen, das mit einer mechanisch weniger anspruchsvollen Apparatur durchführbar ist und zugleich weniger anfällig für Lecks ist. Es ist außerdem die Aufgabe der Erfindung, eine solche Apparatur zur Verfügung zu stellen.
Diese Aufgaben werden erfindungsgemäß gelöst durch ein Verfahren gemäß Hauptanspruch sowie durch eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß Nebenanspruch. Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen ergeben sich jeweils aus den darauf rückbezogenen Unteransprüchen.
Gegenstand der Erfindung
Im Rahmen der Erfindung wurde ein Verfahren zur Langzeitmessung der Exhalationsrate einer gasförmigen Substanz an einer Oberfläche entwickelt. Dabei wird in einer Messphase die Substanz in einem gegen die Umgebungsluft abgedichteten Sammelbehälter aufgefangen und eine Messgröße bestimmt, die ein Maß für die Konzentration der Substanz in dem Sammelbehälter ist. In einer daran anschließenden Spülphase wird durch Luftaustausch mit der Umgebung die Konzentration der Substanz in dem Sammelbehälter abgesenkt. Im Anschluss an die Spülphase wird der Sammelbehälter wieder gegen die Umgebung abgedichtet, und eine neue Messphase beginnt.
Prinzipiell kann die Exhalation jeder gasförmigen Substanz gemessen werden. Langzeitmessungen über einen Zeitraum von mehreren Wochen bis Monaten sind hauptsächlich bei radioaktiven Gasen wie Radon und Thoron von Interesse. Es können jedoch auch beispielsweise Freisetzungen anderer Stoffe, wie etwa Formaldehyd, aus damit behandelten Produkten oder Abfalldeponien gemessen werden. Dabei spielen die Dichte bzw. Molmasse des zu messenden Gases keine Rolle, da eine homogene Gaszusammensetzung innerhalb des Sammelbehälters vorausgesetzt wird. Die notwendige Durchmischung kann z. B. durch aktive Förderung von Luft zwischen den Sammelbehälter und einen außerhalb des Sammelbehälters angeordneten Messgerät für die Messgröße oder, insbesondere bei größeren Sammelbehältern, durch einen innerhalb des Sammelbehälters angeordneten Ventilator erfolgen. Dabei sind durch die chemischen bzw. physikalischen Eigenschaften des untersuchten Gases insofern Randbedingungen für die Konstruktion der Messapparatur vorgegeben, als beispielsweise im Fall von korrosiven Gasen korrosionsbeständige Materialien eingesetzt werden müssen. Auch müssen alle verwendeten Materialien für das untersuchte Gas undurchlässig sein.
Die Messgröße kann die Konzentration der Substanz selbst sein. Es kann aber auch beispielsweise das Strahlungsspektrum der im Sammelbehälter vorhandenen Nuklide gemessen und aus diesem Spektrum auf die Konzentration des zu detektierenden Nuklids, wie z. B. Radon oder Thoron, geschlossen werden.
Erfindungsgemäß wird während der Spülphase Umgebungsluft aktiv durch den Sammelbehälter gefördert.
Es wurde erkannt, dass die für den Luftaustausch notwendige Verbindung zwischen Sammelbehälter und Umgebungsluft dann von einen solch engen Querschnitt und von einer solcher Bauart gewählt werden kann, dass sie sich vor dem Beginn der nächsten Messphase mit hoher Dichtigkeit und Zuverlässigkeit wieder verschließen lässt. Gleichwohl vollzieht sich der Luftaustausch in einer angemessenen Zeit. Nach dem Stand der Technik vollzog sich der Luftaustausch in der Belüftungsphase dagegen rein passiv, also durch natürliche Konvektion und Diffusion. Um die Konzentration der zu detektierenden Substanz in hinreichender Zeit wieder auf ein Niveau zu senken, von dem aus die nächste Messphase gestartet werden konnte, musste der Sammelbehälter mit sehr weitem Querschnitt zur Umgebungsluft hin geöffnet werden. Entsprechend fehleranfällig war das Wiederverschließen vor dem Beginn der nächsten Messphase.
Zudem wird es mit kleinerem Querschnitt apparativ deutlich einfacher, eine Verbindung zwischen Sammelbehälter und Umgebungsluft zu öffnen und wieder zu verschließen. Hierfür kann beispielsweise ein robuster Kugelhahn mit Stellmotor genügen. Nach dem Stand der Technik wurde zu Beginn der Belüftungsphase entweder der Sammelbehälter im Ganzen angehoben oder ein Deckel an seiner Oberseite geöffnet, was jeweils eine deutlich kompliziertere Mechanik erforderte. Vorrichtungen zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens sind deutlich kompakter und aus kleineren Einzelteilen zu bauen, so dass ihr Transport im Fluggepäck zu entlegenen Einsatzorten weniger Probleme aufwirft und ein Versagen am Einsatzort unter rauen Umweltbedingungen weniger wahrscheinlich ist.
In einer besonders vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung wird während der Spülphase die Konzentration der Substanz in dem Sammelbehälter zumindest annähernd auf die Konzentration der Substanz in der Umgebungsluft abgesenkt. Abhängig von der gewünschen Messgenauigkeit und den Eigenschaften des zu untersuchenden Materials, etwa dem Gehalt des Materials an der Substanz, dem Feuchtigkeitsgehalt und der Porosität des Materials, kann die Konzentration der Substanz in den Sammelbehälter während der Spülphase aber auch auf eine Startkonzentration gesenkt werden, die höher ist als die Konzentration in der Umgebungsluft. Eine solche sinnvolle Startkonzentration kann im Einzelfall durch Vorversuche bestimmt werden.
Wenn die Konzentration der Substanz im Sammelbehälter genau der Konzentration in der Umgebungsluft entspricht und im Sammelbehälter der gleiche Druck herrscht wie in der Umgebung, ist auch der Partialdruck der Substanz im Sammelbehälter identisch mit dem in der Umgebungsluft. Damit ist das Partialdruckgefälle zwischen der Oberfläche und der Luft im Sammelbehälter genauso groß wie zwischen der Oberfläche und der Umgebungsluft. Das Partialdruckgefälle ist die treibende Kraft für die Exhalation der gasförmigen Substanz. Herrscht somit im Sammelbehälter der gleiche Partialdruck der zu detektierenden Substanz wie in der Umgebungsluft, wird die zu messende Exhalationsrate durch das Vorhandensein des Sammelbehälters nicht verfälscht.
Ausgehend vom gleichen Partialdruck der Substanz innerhalb und außerhalb des Sammelbehälters steigt nach dem Abdichten des Sammelbehälters zu Beginn der Messphase die Konzentration der Substanz im Sammelbehälter zunächst (annähernd) linear an, wobei die Steigung proportional zu der gesuchten Exhalationsrate ist. Vorteilhaft wird daher die Exhalationsrate aus der zeitlichen Steigung der Konzentration der Substanz im Sammelbehälter ausgewertet.
Mit steigender Konzentration der Substanz im abgeschlossenen Sammelbehälter steigt auch ihr Partialdruck in der Luft im Sammelbehälter. Das Partialdruckgefälle gegenüber der zu untersuchenden Oberfläche, das die treibende Kraft für die Exhalation ist, wird immer geringer. Die weitere Exhalation verläuft also langsamer gegenüber der ungestörten Exhalation ohne Sammelbehälter. Nach der Rate der ungestörten Exhalation ist aber im Endeffekt bei der Messung gefragt. Vorteilhaft wird daher ein Abflachen des Anstiegs der Konzentration als Signal für die Beendigung der Messphase und den Übergang in die Spülphase gewertet.
Inwieweit eine solche messwertabhängige Steuerung der Messdauer sinnvoll ist, hängt von der Exhalationsrate ab. Ist diese sehr gering, kann es bei Messungen an Bodenoberflächen oder Baumaterialien erfahrungsgemäß unter bestimmten Bedingungen mehr als 10 Stunden dauern, bis das Ende des linearen Bereichs der Messkurve erreicht ist. Ein Übergang von der Messphase in die Spülphase ist aber schon viel früher sinnvoll, da nach 2 bis 3 Messphase die Steigung der Konzentration der Substanz im Sammelbehälter bereits mit hinreichender Genauigkeit festliegt und eine Fortsetzung der Messung keinen wesentlichen Erkenntniszuwachs mehr verspricht. Wird bei einer fest vorgewählten Messphasendauer der lineare Bereich der Steigung überschnitten, können die Daten aus der Phase, in der der Anstieg der Konzentration abflacht, nachträglich erkannt und bei der Auswertung der Exhalationsrate ausgeblendet werden. Die Messung bleibt somit auswertbar und dauert lediglich länger als nötig.
Im Rahmen der Erfindung wurde eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens entwickelt. Diese Vorrichtung umfasst einen gegen die Umgebungsluft abdichtbaren Sammelbehälter und ein Messinstrument zur Bestimmung einer Messgröße, die ein Maß für die Konzentration der zu detektierenden Substanz in der Sammelbehälter ist.
Erfindungsgemäß umfasst die Vorrichtung mindestens eine Verbindung zwischen dem Sammelbehälter und der Umgebungsluft, eine Pumpe zur Förderung von Umgebungsluft durch diese Verbindung während der Spülphase und Mittel zur Abdichtung der Verbindung während der Messphase.
Es wurde erkannt, dass mit einer derartigen Vorrichtungen ein immer wiederkehrender Wechsel zwischen Messphase und Spülphase realisiert werden kann, ohne dass die Dichtigkeit des Sammelbehälters während der Messphase auf die Dauer leidet. Hierzu ist es lediglich erforderlich, den Querschnitt der Verbindung so klein zu dimensionieren, dass er mit einem robusten und fehlerunanfälligen Mittel sicher geschlossen werden kann. Der Querschnitt der Verbindung sollte andererseits groß genug sein, um einen ausreichenden Luftdurchsatz zu gewährleisten und einem störenden Druckaufbau innerhalb des Sammelbehälters während der Spülphasen zu verhindern. Die sinnvollen Größenverhältnisse hängen vom benötigten Luftdurchsatz und damit von der maximalen Exhalationsrate ab, die mit der Apparatur gemessen werden soll. Das Ausführungsbeispiel enthält einen Sammelbehälter 1 mit einem Volumen von ca. 3,3 l; der Abfluss 4a und der Kugelhahn 4 haben Innendurchmesser von 2,0 bzw. 2,54 cm.
Zur Stand der Technik gehören einerseits Messvorrichtungen, bei denen eine Pumpe ständig Umgebungsluft durch den Sammelbehälter hindurch in das Messinstrument fördert (z. B. M. Hosoda, T. Ishikawa, A. Sorimachi, S. Tokonami, S. Uchida: „Development and application of a continuous measurement system for radon exhalation rate", Review of Scientific Instruments 82, 015101 (2011)), andererseits Messvorrichtungen, bei denen der Sammelbehälter während der Messphase dicht gehalten und während der Belüftungsphase durch Anheben oder durch Öffnen eines Deckels großflächig zur Umgebungsluft hin geöffnet wird. Die erstgenannten Vorrichtungen haben den Nachteil, dass für eine Auswertung der Exhalationsrate die Durchflussrate der Luft durch den Sammelbehälter bekannt sein muss und Ungenauigkeiten bei deren Bestimmung im Wege der Fehlerfortpflanzung sehr stark auf die letztendlich bestimmte Exhalationsrate durchschlagen. Die letztgenannten Vorrichtungen ermöglichen dann und nur dann eine genaue Messung, wenn der Sammelbehälter nach der Belüftungsphase wieder absolut dicht verschlossen wird; ansonsten kommt es zu systematischen. Messfehlern, die bei der weiteren Auswertung nicht erkannt werden können. Beim immer wiederkehrenden Öffnen und Wiederverschließen im Rhythmus der Größenordnung 1 Stunde über einen langen Zeitraum, der Größenordnung mehrerer Monate bis Jahre leidet die Dichtung einer Verbindung zur Umgebungsluft mit großem Querschnitt überproportional stärker als die Dichtung einer Verbindung mit kleinerem Querschnitt. Dieses Problem verschärft sich, wenn die Vorrichtung Langzeitmessung an einem Ort mit rauen Umgebungsbedingungen eingesetzt wird. So können etwa während der Spülphase Blätter oder andere Fremdkörper in die Dichtung der Verbindung geraten, so dass sich die Verbindung zu Beginn der nächsten Messphase nicht mehr dicht schließen lässt. Wenn in einer späteren Spülphase der Fremdkörper von selbst wieder aus der Dichtung verschwindet, erhält der Benutzer bei der späteren Auswertung der Daten keinen Hinweis, dass die Vorrichtung während eines bestimmten Zeitraums gestört war und die entsprechenden Daten unbrauchbar sind.
Gegenüber den erstgenannten Vorrichtungen bietet die erfindungsgemäße Vorrichtung den Vorteil, dass sie ganz ohne Kenntnis der Durchflussrate der Umgebungsluft durch den Sammelbehälter betrieben werden kann, so dass diese Rate als Fehlerquelle ausscheidet. Gegenüber den letztgenannten Vorrichtungen wird die Möglichkeit eröffnet, die Dichtung der Verbindung zur Umgebungsluft zuverlässiger und langlebiger zu machen und dabei immer noch einen schnellen Luftaustausch zwischen Umgebungsluft und Sammelbehälter zu gewährleisten.
Als robustes und fehlerunfälliges Mittel zum Verschließen der Verbindung ist insbesondere ein Kugelhahn geeignet, der für eine automatische Steuerung vorteilhaft mit einem Stellmotor ausgestattet sein kann. Ein Kugelhahn weist im geöffneten Zustand einen hinreichenden Querschnitt auf, der einen schnellen Luftaustausch zwischen Sammelbehälter und Umgebungsluft ermöglicht. Gegenüber einem Magnetventil hat er den Vorteil, dass er nur zum Ändern seines Zustandes Energie benötigt, nicht jedoch, um den aktuellen Zustand zu erhalten. Ein Magnetventil benötigt entweder im geöffneten oder im geschlossenen Zustand ständig Strom. Gerade beim Einsatz der Vorrichtung in entlegenen Gebieten ist aber der Stromverbrauch der begrenzende Faktor für die maximale Zeit, während der die Vorrichtung unbeaufsichtigt ihren Dienst tun kann.
Gibt es mehrere Verbindungen zwischen dem Sammelbehälter und der Umgebungsluft, kann die Pumpe vorteilhaft in eine dieser Verbindungen geschaltet sein. In dem Maße, in dem sie im ausgeschalteten Zustand eine gasdichte Barriere bildet, kann sie dann eine Doppelfunktion als Pumpe und als Mittel zum Verschließen der Verbindung erfüllen.
In einer besonders vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung umfasst die Vorrichtung eine Steuereinheit für den automatischen Wechsel zwischen Mess- und Spülphase. Diese Steuereinheit kann insbesondere einen Rechner umfassen, der sowohl das Öffnen und Schließen der Verbindung zwischen Sammelbehälter und Umgebungsluft als auch die Pumpe zu steuern vermag. Dann kann die Vorrichtung völlig autark über Monate oder auch Jahre ohne weiteres Zutun arbeiten. Gerade an entlegenen Orten wäre es exorbitant aufwändig, die Umschaltung zwischen Messphase und Spülphase von Hand vorzunehmen.
In einer besonders vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung ist das Messinstrument außerhalb des Sammelbehälters angeordnet und über mindestens eine gegen die Umgebungsluft abgedichtete Verbindung mit dem Sammelbehälter verbunden. Dann ist seine Größe nicht durch die Größe des Sammelbehälters begrenzt. Zudem kann das Messinstrument dann mit wenig Aufwand vom Sammelbehälter getrennt werden, so dass sich Sammelbehälter und Messinstrument getrennt, voneinander transportieren lassen. Für Flugreisen an den Einsatzort kann die Vorrichtung somit auf mehrere Gepäckstücke verteilt werden.
Vorteilhaft umfasst die Vorrichtung eine weitere Pumpe zur Förderung von Luft zwischen Sammelbehälter und Messinstrument. Je länger und dünner der Verbindungsweg zwischen diesen beiden Komponenten ist, desto länger dauert es, bis sich durch reine Diffusion im Inneren des Messinstruments die gleiche Gaszusammensetzung einstellt wie im Sammelbehälter. Diese Zeitspanne ist etwa für die Messung der Exhalation von Thoron, das eine Halbwertszeit von gerade einmal 56 Sekunden hat, zu lang.
Spezieller Beschreibungsteil
Nachfolgend wird der Gegenstand der Erfindung anhand von Figuren erläutert, ohne dass der Gegenstand der Erfindung hierdurch beschränkt wird. Es ist gezeigt:
1: Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung für die Bestimmung der Exhalationsrate von Radon.
2: Weiteres Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung mit einem Sammelbehälter 1, der mir zwei Schlauchanschlüsse aufweist.
3: Weiteres Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung mit einem Sammelbehälter 1, der drei Schlauchanschlüsse aufweist
4: Weiteres Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung mit einem im Sammelbehälter 1 angeordneten Radonmessgerät 2.
1 zeigt ein Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung in Schemazeichnung. Dieses Ausführungsbeispiel ist auf die Messung der Exhalationsrate von Radon ausgelegt. Alle Pfeile geben die Richtungen von Luftflüssen an. Der einseitig offene, beispielsweise zylinder-, quader- oder halbkugelförmige, Sammelbehälter 1 ist zur Durchführung einer Messung mit der offenen Seite auf die zu untersuchende Oberfläche aufzusetzen und an den Kontaktflächen mit einem geeigneten Material abzudichten. Zum Abdichten eignen sich beispielsweise das zu untersuchende Material selbst, aber auch Lehm oder eine spezielle Dichtmasse wie Polyisobutylen. Die Messkammer 2a eines Radonmessgeräts 2 ist über Schläuche 2d und 2c mit dem Sammelbehälter 1 verbunden, wobei der Schlauch 2d mit einem Staubfilter 1a versehen ist, um eine Kontamnination der Messkammer 2a mit Partikeln zu vermeiden. Am Eingang des Schlauchs 2c befindet sich eine Umwälzpumpe 2b, die die Luft aus der Messkammer 2a in den Sammelbehälter 1 drückt. Dies erzeugt einen Unterdruck in der Messkammer 2a, der wiederum bewirkt, dass Luft aus dem Sammelbehälter 1 durch Staubfilter 1a und Schlauch 2d nachstömt.
Zwischen denn Sammelbehälter 1 und der Umgebungsluft gibt es zwei Verbindungen, einen Zufluss 3a, 3b sowie einen Abfluss 4a, 4b. In den Zufluss ist zwischen die Schlauchleitungen 3a und 3b die Pumpe 3 geschaltet, die während der Spülphase Umgebungsluft ansaugt und in den Sammelbehälter 1 fördert, Während der Spülphase ist auch der in den Abfluss zwischen die Schlauchleitungen 4a und 4b geschaltete Kugelhahn 4 geöffnet, so dass die durch die Pumpe 3 in den Sammelbehälter 1 geförderte Luft das darin vorhandene Gas durch den Abfluss 4a, 4b aus dem Sammelbehälter 1 hinaustreiben kann, Der Kugelhahn ist durch einen Stellmotor 5 elektrisch ansteuerbar. Eine Steuereinheit 6 steuert sowohl die Pumpe 3 als auch den Stellmotor 5 für den Kugelhahn 4. Am Ende der Spülphase wird zunächst die Pumpe 3 abgeschaltet und bildet damit einen gasdichten Abschluss zwischen den Schlauchstücken 3a und 3b. Erst wenn sich anschließend ein Druckausgleich zwischen Umgebungsluft und Sammelbehälter 1 eingestellt hat, wird der Kugelhahn 4 geschlossen, und der Sammelbehälter 1 ist von der Umgebungsluft getrennt.
Während der Messphase wird bei ausgeschalteter Pumpe 3, geschlossenem. Kugelhahn 4 und eingeschalteter Umwälzpumpe 2b des Radonmessgeräts 2 die Zunahme der Radonaktivitätskonzentration in der Messkammer 2a gemessen. Aus der Steigung der Konzentration in Abhängigkeit von der Messzeit und den bekannten Abmessungen des Sammelbehälters 1 wird die (mittlere) Radonexhalationsrate während der Messzeit ausgewertet. Nach der Messphase öffnet die Steuereinheit 6 über den Stellmotor 5 zuerst den Kugelhahn 4, bevor einige Sekunden später die Pumpe 3 startet und der Sammelbehälter 1 belüftet wird. Die Belüftung wird mindestens solange fortgesetzt, bis die Radonaktivitätskonzentration innerhalb des Sammelbehälters 1 annähernd auf das normale Umgebungsniveau gesunken ist.
Im Prinzip können beliebig viele alternierende Mess- und Spülphasen ohne manuelle Eingriffe ablaufen; die Betriebsdauer der Apparatur wird nur durch die verwendete Energiequelle bzw. die Datenspeicherkapazität des Radonmessgeräts 2 begrenzt.
Der Sammelbehälter 1 besteht aus Edelstahl, geeignet ist jedoch auch jedes andere mechanisch stabile radondichte Material. Die Schlauchleitungen 2c, 2d, 3a und 4a bestehen aus PVC mit einer Wandstärke von mindestens 2 mm. Geeignet sind jeweils auch andere Schläuche bzw. Rohre aus radondichten Materialien. Als Energiequellen für das Radonmessgerät 2, die Pumpe 3, den Stellmotor 5 und die Steuereinheit 6 können z. B. Netzstrom, (wiederaufladbare) Batterien, Solarmodule oder beliebige andere Stromerzeugungsaggregate eingesetzt werden. Die Steuereinheit 6 ist programmierbar, so dass die Mess- und Spülzeiten sowie die Verzögerung zwischen dem Öffnen des Kugelhahns 4 und dem Starten der Pumpe 3 bzw. die Verzögerung zwischen dem Abschalten der Pumpe 3 und dem Schließen des Kugelhahns 4 frei wählbar sind. Die optimale Dauer der Mess- und Spülphasen ist abhängig von der Radonexhalationsrate am jeweiligen Messort.
2 zeigt ein weiteres Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung. Hier sind die beiden Zuflüsse 2c aus dem Radonmessgerät und 3a aus der Pumpe 3 sowie die beiden Abflüsse 4a zum Kugelhahn und 2d zum Radonmessgerät jeweils über ein Y-Stück durch die gleiche Durchführung in den Sammelbehälter 1 geführt. Mit dieser Verschaltung kann auch ein Sammelbehälter 1 mit nur zwei Schlauchanschlüssen genutzt werden, während ein Aufbau gemäß 1 einen Sammelbehälter 1 mit vier Anschlüssen voraussetzt.
3 zeigt ein weiteres Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung. Wie in 2 werden hier die beiden Pumpenausgänge 2c und 3a mit einem Y-Stück zusammengeführt und an den Sammelbehälter angeschlossen. Da der Innendurchmesser der Schlauchleitungen 2c, 2d und 3a nur einige Millimeter beträgt, strömt während der Spülphasen die von der Pumpe 3 geförderte Luft mit relativ hoher Geschwindigkeit in den Sammelbehälter und sorgt so für eine gute Durchmischung. Durch einen separaten Luftauslass 4a (wie in 1) und einen Kugelhahn 4 mit Innendurchmessern von mehreren Zentimetern wird ein deutlicher Druckaufbau im Sammelbehälter vermieden und ein ausreichender Luftdurchsatz ermöglicht. Ein Prototyp dieses Ausführungsbeispiels wurde in Langzeitversuchen zur Messung von hohen Radonexhalationsraten erfolgreich getestet.
4 zeigt ein weiteres Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung. In diesem Ausführungsbeispiel befindet sich das Radonmessgerät 2 innerhalb des Sammelbehälters 1. Dadurch entfallen die Schlauchleitungen 2d und 2c zwischen Radonmessgerät 2 und Sammelbehälter 1 sowie die Umwälzpumpe 2b. Der Gasaustausch zwischen dem Sammelbehälter 1 und dem Radonmessgerät 2 erfolgt ausschließlich durch Diffusion.
Unabhängig von den jeweiligen konstruktionstechnischen Details der erfindungsgemäßen Vorrichtung können die gesammelten Messdaten folgendermaßen ausgewertet werden. Während der Messphasen wird in festgelegten Zeitintervallen (z. B. alle 10 min) die Radonaktivitätskonzentration im Sammelbehälter gemessen. Die Messwerte werden im Radonmessgerät gespeichert und können bei Bedarf über eine Schnittstelle ausgelesen und in ein Tabellenkalkulatioins- oder Statistikprogramm (z. B. Microsoft Excel) importiert werden. Zu Beginn jeder Messphase (in der Regel in den ersten Stunden), wenn die Leckrate aufgrund geringer Undichtigkeiten der Messapparatur, die Rückdiffusion des Radons aus dem Sammelbehälter in die zu prüfende Oberfläche und der radioaktive Zerfall des Radons nach vernachlässigbar sind, existiert in guter Näherung ein linearer Zusammenhang zwischen den gemessenen Aktivitätskonzentrationen C(t) (in Bq/m³) und der Messzeit t (in s). Durch lineare Regression wird die Anfangssteigung dC(t)/dt im (annähernd) linearen Bereich der Messkurve bestimmt. Dann kann für jede Messphase eine Exhalationsrate E (in Bq·m^–2·s^–1) in guter Näherung nach folgender Gleichung berechnet bzw. abgeschätzt werden: E = (dC(t)/dt)·(V/S)
V (in m³) ist das Gasvolumen innerhalb der Messapparatur, d. h. das Innenvolumen des Sammelbehälters 1, der Messkammer 2a des Radonmessgeräts und der Schlauchleitungen 2c, 2d, 3a und 4a. S (in m²) ist die Fläche, über die der Gasaustausch zwischen der zu untersuchenden Oberfläche und dem Sammelbehälter stattfindet.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Nicht-Patentliteratur

C. Ferry, A. Beneito, R. Richon, M.-C. Robe. „An automatic device for measuring the effect of meteorological factors an radon-222 flux from soils in the long term”, Radiation Protection Dosimetry 93, 271–274 (2001) [0003]
B. E. Lehmann. B. Ihly, S. Salzmann, F. Conen, E. Simon: ”An automatic static chamber for continuous Rn-220 and Rn-222 flux measurements from soll”, Radiation Measurements 38, 43–50 (2004) [0003]
M. Hosoda, T. Ishikawa, A. Sorimachi, S. Tokonami, S. Uchida: „Development and application of a continuous measurement system for radon exhalation rate”, Review of Scientific Instruments 82, 015101 (2011)) [0021]

Claims

Verfahren zur Langzeitmessung der Exhalationsrate einer gasförmigen Substanz an einer Oberfläche, wobei • in einer Messphase die Substanz in einem gegen die Umgebungsluft abgedichteten Sammelbehälter aufgefangen und eine Messgröße bestimmt wird, die ein Maß für die Konzentration der Substanz in dem Sammelbehälter ist; • in einer daran anschließenden Spülphase durch Luftaustausch mit der Umgebung die Konzentration der Substanz in dem Sammelbehälter abgesenkt wird; • im Anschluss an die Spülphase der Sammelbehälter wieder gegen die Umgebung abgedichtet wird und eine neue Messphase beginnt, dadurch gekennzeichnet, dass während der Spülphase Umgebungsluft aktiv durch den Sammelbehälter gefördert wird.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass während der Spülphase die Konzentration der Substanz in dem Sammelbehälter zumindest annähernd auf die Konzentration der Substanz in der Umgebungsluft abgesenkt wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, dass während der Messphase Luft aktiv zwischen dem Sammelbehälter und einem außerhalb des Sammelbehälters angeordneten Messgerät für die Messgröße gefördert wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Exhalationsrate aus der zeitlichen Steigung der Konzentration der Substanz im Sammelbehälter ausgewertet wird.
Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass ein Abflachen des Anstiegs der Konzentration als Signal für die Beendigung der Messphase und den Übergang in die Spülphase gewertet wird.
Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 5, umfassend einen gegen die Umgebungsluft abdichtbaren Sammelbehälter und ein Messinstrument zur Bestimmung einer Messgröße, die ein Maß für die Konzentration der zu detekierenden Substanz in den Sammelbehälter ist, dadurch gekennzeichnet, dass sie mindestens eine Verbindung zwischen dem Sammelbehälter und der Umgebungsluft, eine Pumpe zur Förderung von Umgebungsluft durch diese Verbindung während der Spülphase und Mittel zur Abdichtung der Verbindung während der Messphase umfasst.
Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Mittel zur Abdichtung der Verbindung einen Kugelhahn umfassen.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass mehrere Verbindungen zwischen dem Sammelbehälter und der Umgebungsluft bestehen und die Pumpe in eine der Verbindungen geschaltet ist.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 8, gekennzeichnet durch eine Steuereinheit für den automatischem Wechsel zwischen Mess- und Spülphase.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass das Messinstrument außerhalb des Sammelbehälters angeordnet und über mindestens eine gegen die Umgebungsluft abgedichtete Verbindung mit dem Sammelbehälter verbunden ist.
Vorrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass sie eine weitere Pumpe zur Förderung von Luft zwischen Sammelbehälter und Messinstrument umfasst.