DE102008029782A1 - Photodetektor und Verfahren zur Herstellung dazu - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft einen Photodetektor für Röntgenstrahlung, bei dem Röntgenstrahlung in elektrische Ladung gewandelt wird. In der aktiven organischen Schicht des Photodetektors sind Nanopartikel eingearbeitet.
Description
- Die Erfindung betrifft einen Photodetektor für Röntgenstrahlung, bei dem Röntgenstrahlung in elektrische Ladung gewandelt wird.
- Bei der Detektion von Röntgenstrahlung gibt es die direkte und indirekte Konversion der Röntgenstrahlung in elektrische Ladung, wobei die indirekte Methode zumindest den Nachteil hat, dass dabei zunächst das Photon aus der Röntgenstrahlung in einem Szintillator mit einem Material wechselwirkt, das schließlich Emission zeigt, die auch Streulicht produziert. Durch das Streulicht ist die Auflösung der indirekten Methode schlechter als bei der direkten Methode.
- Bei der direkten Konversion wird eine wesentlich höhere Auflösung erreicht, weil keine Unschärfen durch Streulicht entstehen. Hohe Bildauflösung mit einem Flachbettscanner (FPD) wird durch Direktkonversion von Röntgenstrahlung in elektrische Ladungsträger in der Photodiode bzw. Photoleiter erreicht. Die Herstellung dieser Photodioden und Photoleiter ist zu Zeit aufwändig und kostenintensiv, weil das Material, durch das direkte Konversion möglich wird, in der Regel amorphes Selen ist, wobei typische Schichtdicken bei 200 μm liegen. Andere Materialien für direkte Konversion können sein: CdTe (CadmiumTellurid) oder CdZnTe(CadmiumZinkTellurid).
- Y. Wang et al. (Science 1996, 273, 632–634) berichten über einen Photoleiter bei dem Nanopartikel aus anorganischen Materialien, wie beispielsweise Wismuttrijodid (BiI3) mit hohem Gewichtsanteil in einer organischen Matrix (Nylon-11) eingebettet sind. Bei dieser Technik werden mechanisch zerriebene Röntgenabsorber eingesetzt mit wenig definierter Größe und Oberflächenstruktur, die als Nanopartikel bezeichnet werden. Diese Einbettung der mechanisch zerriebenen Partikel in eine polymere Matrix erweist sich als schwierig. Weiters werden als polymere Matrix geringe leitfähige Polymere (Polysilan, Polycarbazol) genutzt. Der Stromtransport in diesen hybriden Photoleitern wird im Wesentlichen durch den Ladungstransport über die wenig definierten Korngrenzen von Iodsalzen erreicht und ist deshalb relativ langsam und schlecht.
- Der Einsatz organischer Photodioden, wie sie beispielsweise aus der
WO 2007/017470 - Gegenüber anorganischen Photodetektoren haben organische jedoch den entscheidenden Vorteil, dass sie großflächig herstellbar sind.
- Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist daher, die Nachteile des Standes der Technik zu überwinden und die direkte Konversion mittels organischer Photodetektoren zu ermöglichen.
- Gegenstand der Erfindung und Lösung der Aufgabe ist ein organischer Photodetektor zur direkten Konversion von Röntgenstrahlung, auf einem Substrat eine Elektrode, zumindest eine aktive organische Schicht und darauf eine obere Elektrode umfassend, wobei in der aktiven Schicht in einer halbleitenden organischen Matrix halbleitende Nanopartikel eingearbeitet sind, die die direkte Konversion von Röntgenstrahlung in elektrische Ladungen ermöglichen. Außerdem ist Gegenstand der Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines Photodetektors, bei dem zumindest die organische aktive Schicht aus Lösung („nasschemisch”) hergestellt wird.
- Der organische Photodetektor nach der Erfindung zeichnet sich dadurch aus, dass die Konversion der Röntgenstrahlung in der gleichen Schicht wie die Erzeugung der Ladungen geschieht. Dadurch wird gewährleistet, dass für Röntgenaufnahmen eine hohe Auflösung erreichbar ist. Dies konnte bislang nur mit aufwändigen anorganischen Photodetektoren realisiert werden.
- Ganz generell können verschiedene halbleitende Nanopartikel oder Mischungen verschiedener Nanopartikel, beispielsweise auch in Form von Kristallen, eingesetzt werden.
- Nach einer bevorzugten Ausführungsform werden in die halbleitende Schicht halbleitende Nanokristalle eingearbeitet, die wiederum bevorzugt durch chemische Synthese hergestellt werden.
- Beim Zerreiben zur Herstellung der Nanopartikel treten Fehler auf, die die Oberflächeneigenschaften der Nanopartikel beeinflussen.
- Typische Nanopartikel sind Verbindungshalbleiter der Gruppe II–VI oder der Gruppe III–V. Auch Halbleiter der Gruppe IV können eingesetzt werden. Ideale Nanopartikel zeigen hohe Röntgenabsorptionseigenschaften, wie Bleisulfid (PbS), Bleiselendid (PbSe), Quecksilbersulfid (HgS), Quecksilberselenid (HgSe), Quecksilbertellurid (HgTe). Hableitende Nanopartikel oder Nanokristalle bei denen Quantisierung der Energieniveaus auftrifft (Quantum Dots) umfassen Durchmesser von 1 bis typischerweise 20 nm, bevorzugt 1 bis 15 nm und insbesondere bevorzugt von 1 bis 10 nm. Bei größerem Durchmesser der halbleitenden Nanokristalle weisen diese Bulkeigenschaften auf, die ebenfalls für Direktkonversion ausgenützt werden können. Die Ausgangssubstanz der organischen aktiven Schicht des Photodetektors liegt gelöst oder als Suspension in einem Lösungsmittel vor und wird durch nasschemische Prozessschritte (Schleudern, Rekeln, Drucken, Doctor Blading, Sprühbeschichtung, Walzen usw.) auf eine untere Schicht wie beispielsweise ein Charge-Couples Device (CCD) oder ein Dünnfilmtransistor (Thin Film Transistor; TFT) Panel aufgebracht. Die Schichtdicken liegen je nach Herstellungsverfahren im Nanometer bzw. Mikrometerbereich. Nur eine Top Elektrode ohne Strukturierung ist notwendig.
- Die Einbettung der Quantum Dots in die halbleitende organische, insbesondere polymere, Matrix kann unter anderem auch mit einem multiplen Sprühbeschichtungsverfahren erfolgen. Ein derartiges Verfahren ist beispielsweise in der noch unveröffentlichten
10 2008 015 290 DE als Multiples Spray Coating System für die Herstellung von polymerbasierten elektronischen Bauelementen beschrieben. - Nach einer besonders vorteilhaften Ausführungsform werden, um eine effiziente Röntgenabsorption zu gewährleisten, dicke Schichten mit Dicken > 100 μm zur direkten Konversion hergestellt. Diese Schichten sind mit den oben genannten nasschemischen Verfahren auf einmal oder durch mehrlagige schichten mit regelmäßiger Abfolge einer Halbleiterschicht und einer Zwischenschicht zum Aufbau der Gesamtschicht herstellbar. Die Halbleiterschicht wird dabei jeweils nasschemisch aufgetragen, beispielsweise durch Schleudern, Rakeln, Drucken, Doctor Blading, Walzen usw. Die Zwischenschicht hat bevorzugt gute Elektronen-, und Löchertransportfähigkeit und verhindert ein Anlösen darunter liegender organischer Halbleiterschichten beim Aufbringen der oberen Schichten. In der
3 wird der schematische Aufbau eines solchen Multischichtaufbaus dargestellt. - Große Schichtdicken von mehreren 100 Mikrometern können aber auch über Sprühbeschichtung oder einen Eintauchprozess hergestellt werden.
- Mehrlagige Schichten können beispielsweise auch über gestapelte Photodioden oder Photoleiter, wie in
4 gezeigt, erreicht werden. - Die Arbeitsschritte erfolgen bei Temperaturen bis maximal 200°C, so dass auch auf flexiblen Substraten gearbeitet werden kann.
- Der Volumenanteil von Nanopartikel, wie z. B. PbS, in der Absorberschicht ist nach einer Ausführungsform der Erfindung sehr hoch (typisch > 50%, bevorzugt > 55% oder besonders bevorzugt > 60%), um eine entsprechende hohe Absorption der Röntgenstrahlung zu gewährleisten. Zur Ausblendung von Umgebungslicht wird z. B. eine Metallschicht auf die Dioden, bevorzugt über der Verkapselung, aufgetragen.
- Im Folgenden werden beispielhafte Ausführungsformen der Erfindung noch anhand ausgewählter Figuren gezeigt.
-
1 zeigt den typischen Aufbau einer organischen Photodiode, -
2 zeigt einen pixelierten Photodetektor mit Nanopartikel eingebettet in der aktiven organischen Schicht. -
3 zeigt einen Multischichtaufbau zur Erzielung dickerer Schichten und -
4 schließlich zeigt schematisch den Aufbau einer gestapelten Diode. -
1 zeigt eine organische Photodiode1 . Sie umfasst auf einem Substrat2 eine untere, bevorzugt transparente Elektrode3 , darauf optional eine Lochleitschicht4 , bevorzugt eine PEDOT/PSS Schicht und darüber eine organische photoleitfähige Schicht5 in Form einer Bulk-Heterojunction mit darüber einer oberen Elektrode6 . Beispielsweise haben die organisch basierten Photodioden ein vertikales Schichtsystem, wobei zwischen einer unteren Indium-Zinn-Oxid-Elektrode (ITO-Elektrode) und einer oberen, beispielsweise Calcium und Silber umfassenden Elektrode sich eine PEDOT-Schicht mit einem P3HF-PCBM-Blend befindet. Der Blend aus den beiden Komponenten P3HT (Poly(hexylthiophene)-2-5-diyl) als Absorber und/oder Lochtransportkomponente und PCBM Phenyl-C61- als Elektronenakzeptor und/oder Elektronendonor wirkt als so genannte „bulk-heterojunction”, das heißt die Trennung der Ladungsträger erfolgt an den Grenzflächen der beiden Materialien, die sich innerhalb des gesamten Schichtvolumens ausbilden. Die Lösung kann durch Ersetzen oder Zumischen weiterer Materialien modifiziert werden. - Die organische Photodiode 1 wird in Sperrrichtung betrieben und weist geringen Dunkelstrom auf.
- Gemäß der Erfindung sind der aktiven organischen halbleitenden Schicht Nanopartikel (hier nicht zu erkennen) zugesetzt. Nach einer bevorzugten Ausführungsform werden als Nanopartikel Nanokristalle eingesetzt.
- Die Eignung der mit Nanopartikel modifizierten Schicht zur Konversion der Röntgenstrahlung wird durch die Energielücke in Halbleiterkristallen erreicht, die auch quantisiert wie im Falle von sehr kleinen Nanokristallen vorliegen kann. Werden Photonen oder hochenergetische Röntgenquante mit einer Energie größer als die Energielücke des Halbleiterkristalls absorbiert, werden Exzitonen (Elektron-Loch-Paare) generiert. Wird die Größe des Nanokristalls in allen 3 Dimensionen reduziert, wird die Anzahl der Energieniveaus reduziert und die Größe der Energielücke zwischen dem quantisierten Valenz- und Leitfähigkeitsband wird abhängig vom Durchmesser des Kristalles und damit ändern sich auch deren Absorption- oder Emissionsverhalten. So kann beispielsweise die Energielücke von PbS von ca. 0,42 eV (entsprechend einer Lichtwellenlänge von ca. 3 μm) in Nanokristallen mit einer Größe von ca. 10 nm auf 1 eV (entsprechend einer Lichtwellenlänge von 1240 nm) angehoben werden.
- Röntgenstrahlung, die von Nanopartikel oder Nanokristallen absorbiert werden, generieren Exzitonen. Die daraus entstehenden Elektron-Loch-Paare im organischen Halbleiter werden im elektrischen Feld bzw. an den Grenzflächen organischen Halbleiter und Nanokristalle aufgetrennt und können durch Perkolationspfade zu den entsprechenden Elektroden als „Photostrom” abfließen.
-
2 zeigt einen schematischen Aufbau eines pixelierten Flachbild-Photodetektors mit Nanopartikel7 eingebettet in der organischen aktiven Schicht5 . Die Konversion des Röntgenstrahls findet direkt in der organischen Photodiode statt. - Als Absorber wirkt die oben beschriebene Bulk Heterojunction aus Elektronenakzeptor oder Elektronendonor mit eingebetteten halbleitenden Nanopartikel oder Nanokristallen.
- Neben dem aus
1 bekannten Aufbau der Photodiode mit Glassubstrat2 , das eine strukturierte Passivierungsschicht12 mit Durchkontakten9 zur Drain Elektrode13 der unteren Elektrodenschicht3 hat, sind hier auch die Nanopartikel7 in der organischen aktiven Schicht5 deutlich erkennbar (in Summe Frontplane). Das Glassubstrat umfasst beispielsweise einen anorganischen Transistorarray mit a-Si-TFT also amorphem Silizium-Dünnfilmtransistoren (Backplane), die kommerziell erhältlich sind. Die Passivierungsschichten12 und8 dienen dazu entweder die Photodioden zu verkapseln (z. B. Glasverkapselung) oder die Leitfähigkeit zwischen einzelnen a-Si TFT Pixel zu unterbinden. - Auf der unteren Elektrodenschicht
3 befindet sich die optionale Lochtransporterschicht4 auf der sich wiederum die organische aktive Schicht5 befindet, die beispielsweise eine Dicke im Bereich von 100 bis zu 1500 μm, bevorzugt ca. 500 μm hat. Auf dieser Schicht ist der obere Aufbau analog zu dem aus1 bekannten. - Ein Röntgenstrahl
14 , der auf einen Nanopartikel7 trifft, wird dort absorbiert und ein Exziton (nicht gezeigt) daraus freigesetzt. Es entsteht ein Ladungsträger-Paar, wie gezeigt ein Elektron15 und ein Loch16 umfassend. - Die
2 zeigt außerdem, dass das Substrat2 und die untere Passivierungsschicht12 zusammen mit der unteren strukturierten Elektrode3 die kommerziell erhältliche Backplane10 bilden, wohingegen der obere Teil des Device mit der aktiven organischen Schicht5 die Frontplane11 darstellen -
3 zeigt einen Multischichtaufbau, womit mit herkömmlichen nasschemischen Methoden der Aufbau dickerer Schichten möglich wird. Dabei sind die einzelnen, in „normaler” Dünnschichttechnologie aufgebrachten organische aktiven Schichten5 , also5a bis5d , jeweils mit Nanopartikel7 gefüllt, zu erkennen und zusätzlich die so genannte „magische Schicht”, die Zwischenschichten17 , also17a bis17d , die die einzelnen dünnen Schichten voneinander trennt. Die Zwischenschicht17 , wie oben bereits beschrieben, hat bevorzugt eine gute Elektronen- und/oder Lochleitfähigkeit und schützt die untere Schicht jeweils vor dem Anlösen beim Aufbringen der nächsten Schicht. -
4 schließlich- zeigt einen schematischen Aufbau einer gestapelten Diode1 . Beliebig dicke Schichten können mit n gestapelten Dioden erzeugt werden. zu erkennen sind jeweils nur schematisch die untere Elektrode3 , die optionale Lochtransportschicht4 , die organisch aktive Schicht5 mit den Nanopartikel7 , die Kathode6 und die obere Zwischenschicht17 . - Gemäß der vorliegenden Erfindung ergeben sich folgende Vorteile gegenüber dem Stand der Technik:
Organische Photodiode bzw. organischer Photoleiter mit geringem Dunkelstrom und eingebettetem Röntgenabsorber (Nanopartikel oder Nanokristalle) - b) Nanopartikel oder Nanokristalle mit definierten Durchmessern (aus der Lösung hergestellt) führen zu reproduzierbaren Absorbern mit geringerem Ladungsträgerfallen im Vergleich zu mechanisch zerkleinerten und daher wenig definierten Nanopartikeln.
- c) Durch die nasschemische Prozessierung können Diodenfabrikationen auf TFT Panelen für direkte Konversion von Röntgenstrahlung durchgeführt werden ohne den Einsatz von Vakuumtechnik und klassischer Halbleiterprozesstechnik
- d) Die Einbettung des nanokristallinen Röntgenabsorber in ein halbleitendes Polymer erlaubt eine großflächige Prozessierung
- e) Die Fabrikation der organischen Dioden kann aufgrund der niedrigen (< 200°C) Prozessierungstemperaturen auf flexiblen TFT Substraten erfolgen.
- f) Schichten von mehren 100 μm mit ausreichender Röntgenabsorption können durch Sprühbeschichtung oder durch Multischichten erreicht werden.
- Diese Erfindung beinhaltet die kostengünstige Herstellung eines direkten Röntgenstrahlkonverters basierend auf einem Komposit von organischem Halbleiter und halbleitenden Nanopartikeln, die großflächig als organische Photodiode bzw. Photoleiter auf Flachbettscanner durch nasschemische Prozesse aufgebracht werden können.
- ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Claims (14)
- Organischer Photodetektor zur direkten Konversion von Röntgenstrahlung, auf einem Substrat (
2 ) eine Elektrode (3 ), zumindest eine aktive organische Schicht (5 ) und darauf eine obere Elektrode (6 ) umfassend, wobei in der aktiven Schicht in einer halbleitenden organischen Matrix halbleitende Nanopartikel (7 ) eingearbeitet sind, die die direkte Konversion von Röntgenatrahlung in elektrische Ladungen ermöglichen. - Photodetektor nach Anspruch 1, wobei die Nanopartikel (
7 ) in Form von Nanokristallen (7 ) vorliegen. - Photodetektor nach einem der Ansprüche 1 oder 2, wobei die Nanopartikel (
7 ) oder Nanokristalle durch chemische Synthese hergestellt werden. - Photodetektor nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei die Nanopartikel (
7 ) Verbindungshalbleiter der Gruppe II–VI, der Gruppe IV oder der Gruppe III–V sind. - Photodetektor nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei die Nanopartikel (
7 ) aus Bleisulfid (PbS), Bleiselendid (PbSe), Quecksilbersulfid (HgS), Quecksilberselenid (HgSe) und/oder Quecksilbertellurid (HgTe) sind. - Photodetektor nach einem der vorstehenden Ansprüche, bei dem die Nanopartikel (
7 ) typische Durchmesser von 1 bis 20 nm haben. - Photodetektor nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei die organische aktive Schicht (
5 ) des Photodetektors eine Schichtdicke von > 100 μm hat. - Photodetektor nach Anspruch 7, wobei die Schichtdicke durch Mehrlagigkeit der organischen aktiven Schicht (
5 ) mit einer Zwischenschicht (17 ) erreicht wird (3 ). - Photodetektor nach Anspruch 7, wobei die Schichtdicke durch eine Stapelung der Photodioden entsteht (
4 ). - Photodetektor nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei eine Metallschicht auf der Photodiode (
1 ) angeordnet ist. - Photodetektor nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei die Nanopartikel (
7 ) in der aktiven organischen Schicht (5 ) in einem Volumenanteil von mindestens 50% eingearbeitet sind. - Verfahren zur Herstellung eines Photodetektors, bei dem zumindest die organische aktive Schicht (
5 ) aus Lösung („nasschemisch”) hergestellt wird. - Verfahren nach Anspruch 12, bei dem zumindest die organisch aktive Schicht (
5 ) durch Schleudern, Rakeln, Drucken, Doctor Blading, Sprühbeschichtung und/oder Walzen hergestellt wird. - Verfahren nach einem der Ansprüche 12 oder 13, wobei die Arbeitsschritte bei Temperaturen bis maximal 200°C erfolgen.
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
R002 | Refusal decision in examination/registration proceedings | ||
R003 | Refusal decision now final |
Effective date: 20130926 |