CN1891780B - 热界面材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种热界面材料,其包括:多个碳纳米管;填充于所述多个碳纳米管之间的聚合物材料;以及至少一个与所述多个碳纳米管末端相连的热流收集极。所述热流收集极可减小所述碳纳米管与散热器或发热元件表面之间的接触热阻,有利于更好的发挥碳纳米管的导热特性。本发明还提供所述热界面材料的制备方法。
Description
【技术领域】
本发明涉及一种热界面材料,尤其涉及一种具有碳纳米管的热界面材料及其制备方法。
【背景技术】
近年来,随着半导体器件集成工艺的快速发展,半导体器件的集成化程度越来越高,而器件体积却变得越来越小,其散热成为一个越来越重要的问题,其对散热的要求也越来越高。为了满足这些需要,各种散热方式被大量的运用,如利用风扇散热、水冷辅助散热和热管散热等方式,并取得一定的散热效果,但由于散热器与半导体集成器件的接触界面并不平整,一般相互接触的只有不到2%面积,没有理想的接触界面,从根本上极大地影响了半导体器件向散热器进行热传递的效果,因此在散热器与半导体器件的接触界面间增加一导热系数较高的热界面材料来增加界面的接触程度就显得十分必要。
传统的热界面材料是将一些导热系数较高的颗粒分散到高分子材料中形成复合材料,如石墨、氮化硼、氧化硅、氧化铝、银或其它金属等。此种材料的导热性能在很大程度上取决于聚合物载体的性质。其中以油脂、相变材料为载体的复合材料因其使用时为液态而能与热源表面浸润故接触热阻较小,而以硅胶和橡胶为载体的复合材料的接触热阻就比较大。这些材料的一个普遍缺陷是整个材料的导热系数比较小,典型值在1W/mK,这已经越来越不能适应半导体集成化程度的提高对散热的需求,而增加聚合物载体中导热颗粒的含量使颗粒与颗粒尽量相互接触可以增加整个复合材料的导热系数,如某些特殊的界面材料因此可达到4-8W/mK,但当聚合物载体中导热颗粒的含量增加到一定程度时,会使聚合物失去所需的性能,如油脂会***,从而浸润效果会变差,橡胶也会***,从而失去柔韧性,这都会使热界面材料性能大大降低。
为改善热界面材料的性能,提高其导热系数,纳米碳球、钻石粉末以及碳纳米管等具有优良导热性能的材料被用作导热填充材料。Savas Berber等人于2000年在美国物理学会上发表的一篇名为“Unusually High ThermalConductivity of Carbon Nanotubes”的文章指出“Z”形(10,10)碳纳米管在室温下导热系数可达6600W/mK,具体内容可参阅文献Phys.Rev.Lett,vol.84,p.4613。研究如何将碳纳米管用于热界面材料并充分发挥其优良的导热性成为提高热界面材料性能的一个重要方向。
现有技术中有一种利用碳纳米管导热特性的热界面材料,将碳纳米管掺到基体材料中结成一体,然后通过模压方式制成热界面材料,该热界面材料的两导热表面的面积不相等,其中与散热器接触的导热表面的面积大于与热源接触的导热表面的面积,这样可有利于散热器散热。但是,该方法制成的热界面材料,碳纳米管杂乱无序的排列在基体材料中,其在基体材料中分布的均匀性较难得到保证,因而热传导的均匀性也受到影响,而且没有充分利用碳纳米管纵向导热的优势,影响了热界面材料的导热性能。
以及一种制备阵列碳纳米管热界面结构的方法,将平板电容浸入包含无序分布碳纳米管的热塑性聚合物浆料中,调节电容平板间距并取出;通过给平板电容加电压形成电场,使所述平板电容的碳纳米管在热塑性聚合物浆料中定向排列;将所述浆料固化后取出即成为热界面结构。
虽然,上述现有技术中所提供的热界面材料导热性能有较大提升,但是与预期效果仍有一定差距。究其原因,上述热界面材料中的碳纳米管很可能只有一小部分的尖端从高分子材料中露出,甚至完全被高分子材料包裹起来。因此,碳纳米管形成的导热通路与热接触面之间隔有一层热阻相对较大的高分子材料,从而导致整个热界面材料的热阻增加,导热性能不理想。另外,由于热界面材料中的碳纳米管含量较小,其与金属直接接触仍不能充分导热,所述热界面材料的接触热阻仍不理想。
有鉴于此,提供一种热阻小,导热性能优异的热界面材料及其制备方法实为必要。
【发明内容】
以下,将以实施例说明一种热界面材料。
以及通过实施例说明一种热界面材料制备方法。
为实现上述内容,提供一种热界面材料,其包括:多个碳纳米管;填充于所述多个碳纳米管之间的聚合物材料;以及至少一个与所述多个碳纳米管末端相连的热流收集极(Heat Current Collector)。
优选,所述多个碳纳米管为一碳纳米管阵列。
所述聚合物材料包括硅胶系列、聚乙烯乙二醇、聚酯、环氧树脂系列、缺氧胶系列或压克力胶系列。
所述热流收集极的材料包括铝、铜、金或银等导热性良好的金属。
优选,所述多个碳纳米管垂直于所述热流收集极。
所述热流收集极为一金属膜。
所述金属膜的厚度范围为1微米~10微米。
以及,提供一种热界面材料的制备方法,其包括下述步骤:
提供多个碳纳米管;
形成至少一热流收集极与所述多个碳纳米管的末端相连;
用聚合物材料填充所述多个碳纳米管之间的间隙,形成热界面材料。
所述多个碳纳米管的形成方法包括化学气相沉积法、等离子辅助化学气相沉积法、等离子辅助热丝化学气相沉积法或印刷法。
优选,所述多个碳纳米管为一碳纳米管阵列。
优选,所述多个碳纳米管垂直于所述热流收集极。
所述热流收集极为一金属膜。
所述金属膜的形成方法包括电子束蒸镀、化学镀或电镀等方法。
所述金属膜的厚度范围为1微米~10微米。
与现有技术相比,本实施例基于碳纳米管阵列导热的热界面材料制备方法具以下优点:其一,利用碳纳米管阵列制备的热界面材料,因碳纳米管阵列具有均匀、超顺、定向排列的优点,该热界面材料的每一根碳纳米管均在垂直金属膜方向形成导热通道,使得碳纳米管的纵向导热特性得到最大限度的利用,因而可得到导热系数高且导热一致均匀的热界面材料;其二,本实施例制备的热界面材料,通过设置一热流收集极减小所述碳纳米管与散热器或发热元件表面之间的接触热阻,有利于更好的发挥碳纳米管的导热特性。
【附图说明】
图1是本技术方案实施例中生长碳纳米管阵列的示意图。
图2是图1中碳纳米管阵列一端形成热流收集极的示意图。
图3是图2中碳纳米管阵列去除基底后的示意图。
图4是图3中碳纳米管阵列注入聚合物材料形成热界面材料的示意图。
图5是本技术方案另一实施例中碳纳米管阵列两端均形成热流收集极的示意图。
图6是图5中碳纳米管阵列注入聚合物材料形成热界面材料的示意图。
图7是本技术方案热界面材料的制备流程示意图。
图8是本技术方案实施例中热界面材料的热阻-厚度曲线图。
【具体实施方式】
下面将结合附图对本技术方案作进一步的详细说明。
请参阅图4,本实施例提供一种热界面材料10,其包括一碳纳米管阵列12,填充于所述碳纳米管阵列12之间的聚合物材料15;以及一与所述碳纳米管阵列12末端相连的热流收集极13。请参阅图5,在另一施实例中,热界面材料10′包括两个热流收集极13分别与所述碳纳米管阵列12的两末端相连。
优选,所述碳纳米管阵列12垂直于所述热流收集极13。
所述热流收集极13的材料包括铝、铜、金或银等导热性良好的金属。
所述热流收集极13为一金属膜,本施实例中所述金属膜13为铝膜。
所述金属膜的厚度范围为1微米~10微米。
所述聚合物材料15包括硅胶系列、聚乙烯乙二醇、聚酯、环氧树脂系列、缺氧胶系列或压克力胶系列,本施实例中所述聚合物材料15采用聚二甲基硅氧烷(PDMS,Polydimethylsiloxane)。
请参阅图7,本技术方案提供一种热界面材料的制备方法,其包括下述步骤:
步骤(a),提供一碳纳米管阵列12;步骤(b),形成至少一热流收集极13与所述碳纳米管阵列12末端相连;步骤(c),用聚合物材料15填充所述碳纳米管阵列12的间隙,形成热界面材料10。
请一并参阅图1至图4,本技术方案结合实施例对各步骤进行详细说明。
步骤(a),提供一碳纳米管阵列12。本实施例中提供一基底11,并于所述基底11上形成一碳纳米管阵列12。所述基底11材料包括玻璃、硅、金属及其氧化物。所述碳纳米管阵列12的形成方法包括化学气相沉积法、等离子辅助化学气相沉积法、等离子辅助热丝化学气相沉积法或印刷法。本实施例中采用化学气相沉积法,首先在基底11上形成催化剂,然后在高温下通入碳源气以形成碳纳米管阵列12。所述催化剂包括铁、镍、钴、钯等过渡金属。所述碳源气包括甲烷、乙烯、丙烯、乙炔、甲醇及乙醇等。具体方法为以硅为基底11,在硅基底11上覆盖一层5nm厚的铁膜(图未示),并在空气中300℃条件下进行退火;然后在化学气相沉积腔体(Chemical VaporDeposition Chamber)中700℃条件下以乙烯为碳源气生长碳纳米管阵列12。所述碳纳米管阵列12直立在所述硅基底11上。
步骤(b),形成至少一热流收集极13与所述碳纳米管阵列12末端相连。通过至少一热流收集极13将所述碳纳米管阵列12中碳纳米管的末端覆盖起来。所述热流收集极13为一金属膜,其材料包括铝、铜、金或银等导热性能优良的金属。所述金属膜的厚度范围为1微米~10微米。所述金属膜的形成方法包括包括电子束蒸镀、化学镀或电镀等方法。本施实例中所述热流收集极13为通过电子束蒸镀法在所述碳纳米管阵列12末端蒸镀的一层1微米厚的铝膜。这种厚度下,蒸镀的铝可把所述碳纳米管阵列12的末端完全覆盖起来,并形成紧密连接的金属膜。然后,将所述蒸镀后的碳纳米管阵列12在250℃、氩气保护的气氛下进行退火,从而形成一端覆盖铝膜的碳纳米管阵列12。请参阅图5,在另一施实例中,可去除所述硅基底11,然后在所述碳纳米管阵列12两端各蒸镀一层金属膜作为两个热流收集极13,之后再进行退火处理,以形成两端各覆盖一热流收集极13的碳纳米管阵列12。
步骤(c),用聚合物材料15填充所述碳纳米管阵列12的间隙,形成一热界面材料10。将步骤(b)所提供的末端形成热流收集极13的碳纳米管阵列12浸入聚合物材料15的溶液或熔融液中,使所述聚合物材料15填充所述碳纳米管阵列12的间隙,然后取出所述碳纳米管阵列12,将所述碳纳米管阵列15的间隙中填充的聚合物材料15固化或凝固。所述聚合物材料15包括硅胶系列、聚乙烯乙二醇、聚酯、环氧树脂系列、缺氧胶系列或压克力胶系列。本施实例中所述聚合物材料15采用聚二甲基硅氧烷。具体方法为将所述一端覆盖铝膜的碳纳米管阵列12浸入熔融态聚二甲基硅氧烷中,取出后在室温下冷却固化所述碳纳米管阵列12的间隙中填充的聚二甲基硅氧烷,揭去所述碳纳米管阵列12下端的基底11,即形成热界面材料10。请参阅图6,在另一施实例中,将所述两端各覆盖一热流收集极13的碳纳米管阵列12浸入聚合物材料15的溶液或熔融液中,使所述聚合物材料15填充所述碳纳米管阵列12的间隙,然后取出所述碳纳米管阵列12并冷却,使填充的聚合物材料15固化或凝固,从而形成碳纳米管阵列12两末端分别与两热流收集极13相连的热界面材料10′。
采用ASTM-D5470(ASTM,美国材料与试验协会标准;D5470为标准号)方法测量没有蒸镀热流收集极的热界面材料及本技术方案提供的蒸镀了热流收集极的热界面材料。在测量过程中,对不同厚度样品的热阻进行测量,并通过热阻-厚度曲线拟和出实验结果。请参见图8,图中三角形代表没有蒸镀热流收集极的热界面材料样品,圆形代表蒸镀了热流收集极的热界面材料样品。拟和结果为一条直线,可通过如下公式表示:
Rint=Rcont+d/k,
其中,Rint代表总热阻;Rcont代表接触热阻;k代表导热率;d代表整个热界面材料的厚度。
从图8中可以看到两种样品的热导率(1/斜率)基本一样,在蒸镀了热收集极后,接触热阻(截距)减小了将近一半,即从1.52cm2K/W下降到0.83cm2K/W。也就是说,引入热流收集极后的热界面材料的接触热阻明显减小,并保持导热率不变。究其原因,由于碳纳米管在阵列末端是纠缠的,从而使部分碳纳米管被包埋在阵列内部,无法与外部接触。而当热流收集极完全覆盖所述碳纳米管阵列末端后,该部分的碳纳米管也由此与外部接触,从而增加了有效接触面积,减小热界面材料的接触热阻,并保持导热率不变。
本技术方案提供基于碳纳米管阵列导热的热界面材料具以下优点:其一,利用碳纳米管阵列制备的热界面材料,因碳纳米管阵列具有均匀、超顺、定向排列的优点,该热界面材料的每一根碳纳米管均在垂直热界面材料方向形成导热通道,使得碳纳米管的纵向导热特性得到最大限度的利用,因而可得到导热系数高且导热一致均匀的热界面材料;其二,利用本技术方案制备的热界面材料在应用时,该碳纳米管阵列的碳纳米管末端可通过热流收集极以降低热阻减小所述碳纳米管与散热器或发热元件表面之间的接触热阻,有利于更好的发挥碳纳米管的导热特性。
当然本技术方案利用热流收集极减小接触热阻的方法并不仅限于基于碳纳米管阵列导热的热界面材料,同样可用于基于碳纤维等其他类似复合热界面材料中。
可以理解的是,对于本领域的普通技术人员来说,可以根据本发明的技术方案和技术构思做出其他各种相应的改变和变形,而所有这些改变和变形都应属于本发明权利要求的保护范围。
Claims (14)
1.一种热界面材料,其包括多个碳纳米管,所述多个碳纳米管为一碳纳米管阵列;以及填充于所述多个碳纳米管之间的聚合物材料;其特征在于:所述热界面材料还包括至少一个与所述多个碳纳米管末端相连的热流收集极,所述热流收集极为一金属膜,该热流收集极与所述多个碳纳米管的末端相连,所述多个碳纳米管垂直于所述热流收集极。
2.如权利要求1所述的热界面材料,其特征在于,所述聚合物材料包括缺氧胶。
3.如权利要求1所述的热界面材料,其特征在于,所述聚合物材料包括硅胶、聚乙烯乙二醇、聚酯、环氧树脂或压克力胶。
4.如权利要求1所述的热界面材料,其特征在于,所述热流收集极的材料包括铝、铜、金或银。
5.如权利要求1所述的热界面材料,其特征在于,所述金属膜的厚度范围为1微米~10微米。
6.一种如权利要求1所述的热界面材料的制备方法,其包括下述步骤:
提供多个碳纳米管,所述多个碳纳米管为一碳纳米管阵列;
形成至少一热流收集极与所述多个碳纳米管的末端相连,所述热流收集极为一金属膜,该热流收集极与所述多个碳纳米管的末端相连;
用聚合物材料填充所述多个碳纳米管之间的间隙,形成一热界面材料。
7.如权利要求6所述的热界面材料的制备方法,其特征在于,所述多个碳纳米管的形成方法包括化学气相沉积法。
8.如权利要求7所述的热界面材料的制备方法,其特征在于所述多个碳纳米管的形成方法包括等离子辅助化学气相沉积法。
9.如权利要求8所述的热界面材料的制备方法,其特征在于所述多个碳纳米管的形成方法包括等离子辅助热丝化学气相沉积法。
10.如权利要求7所述的热界面材料的制备方法,其特征在于,所述化学气相沉积法采用的催化剂包括铁、镍、钴、钯。
11.如权利要求6所述的热界面材料的制备方法,其特征在于,所述金属膜的形成方法包括电子束蒸镀、化学镀或电镀。
12.如权利要求11所述的热界面材料的制备方法,其特征在于,所述制备方法进一步包括对所述金属膜进行退火处理。
13.如权利要求6所述的热界面材料的制备方法,其特征在于,所述金属膜的厚度范围为1微米~10微米。
14.如权利要求6所述的热界面材料的制备方法,其特征在于,所述聚合物材料填充方法包括将所述碳纳米管阵列浸入所述聚合物材料的溶液或熔融液中。
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