CN1877894A - 微型重整器及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种使用液体燃料如甲醇的微型重整器及其制造方法。用于从液体燃料产生氢气的该重整器包括：第一基底，具有第一沟槽通道和催化剂层；第二基底，具有第二沟槽通道和催化剂层，第一沟槽通道和第二沟槽通道被彼此叠置形成微通道。微通道具有燃料入口、氢出口、重整部分和一氧化碳除去部分，以及设置在微通道中的加热装置。虽然降低了尺寸，但是由于增大了内部通道的面积因此使出氢量增大，并由于加热器的有效设置因此可以以低能量操作。这使得能够通过半导体工艺以低成本制造和大量生产。

Description

微型重整器及其制造方法
本申请要求于2005年6月9日在韩国知识产权局提交的第2005-49176号韩国专利申请的利益，其公开包含于此以资参考。
                         技术领域
本发明涉及一种用于使用液体燃料如甲醇的微燃料电池的微型重整器及其制造方法。更具体地讲，本发明涉及一种微型重整器及其制造方法，该微型重整器增大了内部流动通道的面积，增大了每单位时间的出氢量，由于有效设置加热器所以可以以低能量操作该微型重整器，通过半导体工艺来制造该微型重整器，能够以低成本大量生产。
                         背景技术
通常，燃料电池包括各种类型的燃料电池，例如聚合物电解质燃料电池、直接甲醇燃料电池、熔融碳酸盐燃料电池、固体氧化物燃料电池、磷酸燃料电池、碱性燃料电池。在这些类型中，使用最广泛的便携式微燃料电池包括直接甲醇燃料电池(DMFC)和聚合物电解质膜燃料电池(PEMFC)。常常将DMFC和PEMFC相互对比，DMFC和PEMFC采用相同的元件和材料，但是前者使用甲醇，后者使用氢气，因此它们具有不同的容量和燃料供应***。
DMFC使用烃液体燃料如甲醇和乙醇，因此与PEMFC相比在存储、稳定性和小型化上具有优势。但是DMFC的能量密度水平低于使用氢气的PEMFC的能量密度水平。为了克服这样的缺点，近来对采用用于从液体燃料产生氢的重整器进行了积极的研究。
小型化和输出密度是开发便携式燃料电池中最重要的因素。作为应用到便携式装置的燃料电池的PEMFC具有高的每单位容量的输出密度，因此直接与便携式装置的性能相关。PEMPC需要用于从液体燃料产生气体的重整器。然而，重整燃料消耗高能量，这作为一个问题已经被提出。迄今，还没有开发出以低能量产生高输出的微型重整器，因此最近，已经对开发满足这种需求的微型重整器进行了积极的研究。
图1a示出使用甲醇的传统的微型重整器300。这种传统的微型重整器300使用燃料气体并能够缓和在DMFC中出现的烃燃料的交叉。该传统的重整器300具有形成在流动通道中的催化剂膜，流动通道被平行堆叠以使来自甲醇的更多的低密度燃料气体通过，从而增加了氢离子和电子的产生，而减小了到达电解质膜的甲醇的密度。然而，该传统的重整器300在流动通道中不包括加热器，因此消耗用于重整液体燃料的高能量。
图1b示出不同于前述重整器的另一传统的重整器320。然而，在该传统方法中，在液体燃料在流动通道322中经过催化剂层324的同时被重整的过程中，热从加热器326经过基底328被传递到催化剂层324。因此，该结构不具有良好的热效率，并消耗用于重整液体燃料的高能量。
图2a示出在第2003-45459号日本专利申请公开中提出的又一传统的重整器340。这种传统技术的重整器340提供了一种结构，该结构包括：第一基底342，作为平面盖；第二基底344，在其一侧上具有流动通道槽344a和催化剂层344b；第三基底346，具有在其中具有抛光的表面346a的绝缘腔346b。重整器340还包括：微通道，通过第二基底344的流动通道槽344a形成的，并具有用于用甲醇和水来产生氢气和二氧化碳的催化剂层344b；薄膜加热器348，沿着微通道设置在催化剂层344b的下面。
这种传统的方法由于作为流动通道内的加热装置的加热器而增大热效率，但是这种结构复杂，难于制造。此外，催化剂层344b局限于某些部分，导致重整效率低。
图2b示出在第2003/0190508号美国公开中提出的另一传统的重整器360，该重整器包括：第一基底362，在其上具有沟槽通道362a和催化剂层362b；平面第二基底364，附于第一基底362；反应流动通道，通过第一基底的槽362a形成，该反应流动通道在其中具有用于从甲醇和水产生氢气和二氧化碳的催化剂层362b；薄膜加热器366，形成在第二基底364上以堵塞反应流动通道的底部，通过导线给薄膜加热器366供应能量。
然而，在这种传统方法中，流动通道和催化剂层362b仅集中在一个基底362中，使流动通道和催化剂层不够大，导致每单位容量输出能力的水平一般。
因此，需要微型重整器，该微型重整器具有在流动通道内部的高热效率的加热装置和用于每单位容量高重整效率的深广的流动通道。
                         发明内容
本发明致力于解决现有技术的上述问题，因此本发明某些实施例的目的在于提供一种微型重整器及其制造方法，在该微型重整器中，重整部分和一氧化碳除去部分并排(alongside)设置，同时加热器有效地设置在微通道器中以提高热效率，使重整效果优良。
发明的某些实施例的另一个目的在于提供一种微型重整器及其制造方法，通过并排设置重整部分和一氧化碳除去部分，增大了微通道的面积，使每单位容量的重整效率优良。
根据发明的用于实现目的方面，提供了一种用于从液体燃料产生氢气的微型重整器，该微型重整器包括：第一基底，具有形成在其一侧上的第一沟槽通道和形成在第一沟槽通道的内表面上的催化剂层；第二基底，具有对应于第一基底的第一沟槽通道的第二沟槽通道和对应于第一基底的催化剂层形成在第二沟槽通道的内表面上的催化剂层，第一沟槽和第二沟槽通道被相互叠置形成微通道；微通道，在其一端具有燃料入口，在其另一端具有氢出口，在其一部分中具有重整部分，在其另一部分中具有一氧化碳除去部分；加热装置，具有设置在微通道中的加热器。
根据发明的用于实现目的另一方面，提供了一种用于从液体燃料产生氢气的微型重整器的制造方法，该方法包括步骤：
提供第一基底，第一基底具有在其一侧上的第一沟槽通道和形成在第一沟槽通道的内表面中的催化剂层；
提供第二基底，第二基底具有对应于第一基底的第一沟槽通道的第二沟槽通道、对应于第一基底的催化剂层的催化剂层和加热装置；
将第一基底和第二基底结合，使得第一沟槽通道和第二沟槽通道被相互叠置，以形成微通道、与燃料入口邻近的重整部分、在重整部分下游的一氧化碳除去部分、在一氧化碳除去部分下游的氢出口。
                         附图说明
通过结合附图详细地描述本发明，本发明以上和其他目的、特征和其他优点将会被更加清楚地理解，其中：
图1a和图1b是示出根据现有技术的微型重整器的结构图，其中，图1a是堆叠结构的分解透视图，图1b是加热器可拆卸的结构；
图2a和图2b是示出根据现有技术的另一微型重整器的结构图，其中，图2a是具有在一个基底上的流动通道的结构的剖视图，图2b是具有在一个基底上的流动通道的另一结构的剖视图；
图3是示出根据本发明的微型重整器的分解透视图；
图4是示出根据本发明的微型重整器处于组装状态的透视图；
图5是示出根据本发明的微型重整器的微通道的局部透视图；
图6a和图6b是示出根据本发明的微型重整器的制造步骤的视图，其中，图6a示出具有硅片的第一基底的制造步骤，图6b示出具有PDMS的第一基底的制造步骤；
图7是示出根据本发明的微型重整器的第二基底的制造步骤的视图；
图8是示出根据本发明的微型重整器的制造步骤的视图。
                         具体实施方式
现在将参照附图来详细描述本发明的优选实施例。
以小型化的结构制造根据本发明的微型重整器1，在该小型化的结构中，将重整部分10和用于除去CO的一氧化碳除去部分30集成以从液体燃料中产生氢气。
如图3至图5中所示，根据本发明的微型重整器1包括第一基底40，第一基底具有形成在其一侧上的第一沟槽通道42和形成在第一沟槽通道42的内表面上的催化剂层44。
第一基底40在其一侧上具有沟槽通道42，第一基底40优选地由硅Si片制成。通过半导体制造工艺形成沟槽通道42。沟槽通道42在其一端具有燃料入口46，在其另一端具有氢出口48。沟槽通道42具有由CuO/ZnO/Al2O3组成催化剂层44和由Pt/Al2O3组成的催化剂层44，其中，由CuO/ZnO/Al2O3组成催化剂层44涂覆在对应于重整部分10的部分上，由Pt/Al2O3组成的催化剂层44涂覆在对应于一氧化碳除去部分30的部分上，且一氧化碳除去部分30在重整部分10的下游。
另外，第一基底40可由聚二甲基硅氧烷(PDMS)而不是硅片制成，以具有增大的催化剂接触面积和放热引起的最小电损耗。
PDMS在商业上可从美国的道康宁公司(Dow Corning Corporation)的“SYLGARD184硅氧烷弹性体(SYLGARD184 Silicone Elastomer)”商品名下获得，“SYLGARD184硅氧烷弹性体”是化学稳定的且以低成本在相对短的期间被加工。另外，通过使用PDMS，被加热装置66加热的部分表现出良好的隔热作用。PDMS还具有加工优点，例如，它不需要另外的包装，使工艺简单，PDMS能直接连接到电极垫。
此外，随着沟槽通道42深度的增大，沟槽通道42的内表面积可进一步增大，能够自由调整产生的氢的量，并显著地降低了制造成本并减少了制造时间。
另外，本发明包括第二基底，第二基底具有：第二沟槽通道62，对应于第一基底的第一沟槽通道42；催化剂层64，对应于第一基底的催化剂层44。
第二基底60在其一侧上具有第二沟槽通道62以与第一基底40的第一沟槽通道42叠置。与第一基底40一样，第二基底60的第二沟槽通道62具有由CuO/ZnO/Al2O3组成的催化剂层64和由Pt/Al2O3组成的催化剂层64，其中，由CuO/ZnO/Al2O3组成的催化剂层64涂覆在对应于重整部分10的部分上，由Pt/Al2O3组成的催化剂层64涂覆在对应于一氧化碳除去部分30的部分上，且一氧化碳除去部分30在重整部分10的下游。
另外，第二基底60的第二沟槽通道62的宽度比第一基底40的第一沟槽通道42的宽度窄，并具有设置在横跨第二沟槽通道62的相对的外周上的加热装置。加热装置66是在120℃至300℃的高温范围内供热的热源。
也就是说，加热装置66优选地由电阻材料的热丝构成。加热装置具有分别设置在重整部分10和一氧化碳除去部分30中的独立的热丝，使得在重整部分10中保持大约250℃至300℃的高温，在一氧化碳除去部分30中的温度保持在大约150℃。
加热装置66具有分别设置给重整部分10和一氧化碳除去部分30的电源垫(power source pad)66a，以向热丝供电。
第一基底40和第二基底60结合或联合在一起，以与相互叠置的第一沟槽通道42和第二沟槽通道62形成一体。如图4和图5中所示，第一沟槽通道42和第二沟槽通道62相互配合以形成连续的微通道70。
也就是说，通过相互叠置的第一沟槽通道42和第二沟槽通道62来形成微通道70，微通道70在其一端具有燃料入口46，在其另一端具有氢出口48，以及形成在燃料入口46和氢出口48之间的内部流动通道。
燃料入口46和氢出口48优选地形成在第一基底40上。
加热装置66具有三个表面，即，除被第二基底60支撑的底表面之外还具有暴露在微通道70内部的上表面和侧表面。当从加热装置66施加热时，该结构允许对微通道70的内部空间进行有效地加热，其中，微通道70是通过第一基底40的第一沟槽通道42和第二基底60的第二沟槽通道62形成的。
另外，加热装置66具有设置在微通道中的复合热丝，使得热被分别施加到温度范围为250℃至300℃的重整部分10和温度为150℃的一氧化碳除去部分30。
现在将在下文说明根据本发明的微型重整器的制造方法。
制造根据本发明的微型重整器1的第一步是提供第一基底40的工艺100，其中，第一基底40具有形成在其一侧上的第一沟槽通道42和形成在第一沟槽通道42的内表面上的催化剂层44。
如图6a所示，提供第一基底40的工艺100包括将SiO2层102沉积在具有抛光的双面的Si片40a上。
随后，将光致抗蚀剂(PR)104涂覆在Si片40a上，使用第一掩膜执行光刻以形成沟槽通道。
随后，使用感应耦合式等离子体反应离子刻蚀机(ICP-RIE)刻蚀硅片以形成沟槽通道42，并除去光致抗蚀剂(PR)104。
随后，将SiO2层102沉积在沟槽通道42的内表面上，再次涂覆另一光致抗蚀剂(PR)104以稍后涂覆催化剂层44。随后，使用第二掩膜在沟槽通道42的内表面上执行光刻。随后，将催化剂层44材料涂覆在沟槽通道42的内表面上并除去光致抗蚀剂PR 104。
因此，催化剂层44形成在第一基底40的沟槽通道42的内表面上。
可选择地，可以使用PDMS通过图6b中示出的步骤130来形成第一基底40。
首先，通过热氧化将SiO2沉积在硅片40a上以形成SiO2层132。
接着，通过旋转涂覆将光致抗蚀剂PR 134形成在硅片40a的一侧上，对除了对应于沟槽通道42之外的部分执行光刻。
随后，将可从道康宁公司得到的PDMS 140倾倒在Si片40a上并在大约60℃下固化1小时，随后将PDMS层140从Si片40a分离以形成第一基底40。通过电弧放电对PDMS层140进行表面处理，以允许将催化剂材料沉积在沟槽通道42的内表面上。随后将催化剂层44涂覆在沟槽通道42的内表面上。
上述步骤使得以优选的方式形成第一基底40和PDMS 140，且PDMS 140具有形成在沟槽通道42的内表面上的催化剂层44。
图7示出提供第二基底60的步骤，其中，第二基底60具有催化剂层64、加热装置66和对应于第一基底40的第一沟槽通道42的第二沟槽通道62。
在该工艺150中，将SiO2层152沉积在具有抛光的双面的Si片60a上。随后，将光致抗蚀剂(PR)154涂覆在Si片60a上，随后使用第一掩膜执行光刻以形成沟槽通道。
随后，使用ICP-RIE刻蚀Si片60a以形成沟槽通道62，随后将另一光致抗蚀剂(PR)156涂覆在沟槽通道62的内表面上。
接着，为了设置加热装置66的加热器，使用第二掩膜对横跨沟槽通道62的相对的外周执行光刻，并随后暴露SiO2层152。
随后，将Pt沉积在SiO2层152的暴露表面区域上，Pt横跨沟槽通道62彼此相对，从而形成Pt电极，Pt电极是加热装置66。随后，通过钝化将SiO2层158沉积在加热装置66的电极表面上和第二沟槽通道62的内表面上。
接着，将光致抗蚀剂PR 160涂覆在沉积的SiO2层158上，为了将催化剂层68涂覆在沟槽通道62的内表面上，使用第三掩膜对第二沟槽通道62的内表面执行光刻。随后，将催化剂层68材料涂覆在沟槽通道62上，并将光致抗蚀剂PR 160从加热装置66的表面除去。
上面的步骤150能够以优选的方式在第二基底60上的一个表面上形成沟槽通道62，并在第二沟槽通道62的内表面上形成催化剂层68，步骤150还能在横跨第二沟槽通道62的相对的外周上整体地形成由电阻热丝制成的加热装置66的电极。
在上面的工艺中，分别地制造第一基底40和第二基底60，随后，如图8所示，在下面的工艺200中将第一基底40和第二基底60结合或联合在一起以完成根据本发明的微型重整器。
如图8中所示，在通过上述步骤制造的微型重整器1中，将第一沟槽通道42和第二沟槽通道62彼此叠置以形成微通道70，微通道70具有：重整部分10，与燃料入口46邻近地形成在微通道70的一部分中；一氧化碳除去部分30，形成在重整部分10的下游；氢出口48，形成在一氧化碳除去部分30的下游。
因此，当根据本发明的微型重整器1被注入通过燃料入口46流至重整部分10的液体燃料时，涂覆在重整部分10上的由CuO/ZnO/Al2O3组成的催化剂层44将液体燃料重整为氢气和一氧化碳，其中，催化剂层44保持在大约250℃至300℃的高温范围内。
如上述的从液体燃料产生的氢气和一氧化碳向下游移动至一氧化碳除去部分30。在一氧化碳除去部分30中，由Pt/Al2O3组成的催化剂层44在150℃下被加热以将一氧化碳转化为二氧化碳，除去一氧化碳。
随后，经过重整部分10的氢和经过一氧化碳除去部分30的部分二氧化碳通过氢出口48排出，并被提供给燃料电池堆以发电。
根据如上所述的本发明，沟槽通道形成在第一基底和第二基底上，并被相互叠置以形成微通道，增大了微通道和催化剂层的面积以及每单位时间的出氢量，从而得到优良的重整效果。
另外，加热装置设置在微通道的内部，以加热具有加热装置的至少三个暴露表面的微通道的内部空间，显著地提高了热效率，从而能够以低能量操作重整器。
此外，能够通过半导体工艺如微电机***(MEMS)来机械制造第一基底和第二基底，能够以低成本进行大量生产。
可选择地，第一基底可由PDMS制成，这以低成本简化了制造工艺的同时增强了耐久性和热稳定性。
因此，通过应用MEMS，在可显著增大氢气的输出密度的同时，可将重整部分和一氧化碳除去部分并排设置。
通过特定的实施例示例说明了如上面所阐述的本发明，但是发明可以以许多不同的形式实施，并不应该解释为局限于这里所阐述的实施例。当结合优选实施例示出和描述了本发明时，在不脱离权利要求限定的发明的精神和范围的情况下，可对本发明的这些实施例作出各种更改和变更，这对本领域技术人员将是清楚的。

Claims (11)

1、一种用于从液体燃料产生氢气的微型重整器，包括：
第一基底，具有形成在其一侧上的第一沟槽通道和形成在所述第一沟槽通道的内表面上的催化剂层；
第二基底，具有对应于所述第一基底的所述第一沟槽通道的第二沟槽通道和对应于所述第一基底的所述催化剂层形成在所述第二沟槽通道的内表面上的催化剂层，所述第一沟槽通道和所述第二沟槽通道被相互叠置形成微通道；
所述微通道，在其一端具有燃料入口，在其另一端具有氢出口，在其一部分中具有重整部分，在其另一部分中具有一氧化碳除去部分；
加热装置，具有设置在所述微通道中的加热器。
2、如权利要求1所述的微型重整器，其中，所述第二基底的所述第二沟槽通道的宽度比所述第一基底的所述第一沟槽通道的宽度窄，所述加热装置设置在横跨所述第二沟槽通道的相对的外周上。
3、如权利要求2所述的微型重整器，其中，所述微型重整器具有暴露在所述微通道的空间中的其的三个表面和附于所述第二基底的底表面。
4、如权利要求2所述的微型重整器，其中，所述加热装置设置在所述微通道中，所述加热装置具有将热施加到不同温度下的所述重整部分和所述一氧化碳除去部分的加热线。
5、如权利要求2所述的微型重整器，其中，所述加热装置具有分别设置在所述重整部分和所述一氧化碳除去部分上的电源垫，以向所述加热装置的所述加热线供应能量。
6、如权利要求1所述的微型重整器，其中，所述第一基底由硅片材料或聚二甲基硅氧烷制成。
7、一种用于从液体燃料产生氢气的微型重整器的制造方法，包括步骤：
提供第一基底，所述第一基底在其一侧上具有第一沟槽通道和形成在所述第一沟槽通道的内表面中的催化剂层；
提供第二基底，第二基底具有对应于所述第一基底的所述第一沟槽通道的第二沟槽通道、对应于所述第一基底的所述催化剂层的催化剂层和加热装置；
将所述第一基底和所述第二基底结合，使得所述第一沟槽通道和所述第二沟槽通道被相互叠置以形成微通道、与燃料入口邻近的重整部分、在重整部分下游的一氧化碳除去部分和在一氧化碳除去部分下游的氢出口。
8、如权利要求7所述的方法，其中，所述提供第二基底的步骤包括将Pt电极沉积在横跨所述第二沟槽通道的相对的外周的暴露SiO2表面上以形成所述加热装置。
9、如权利要求7所述的方法，其中，所述提供第二基底的步骤包括将SiO2层沉积在所述加热装置的电极表面上和所述沟槽通道的内表面上。
10、如权利要求7所述的方法，其中，所述第一基底由硅片材料或聚二甲基硅氧烷制成。
11、如权利要求10所述的方法，其中，使用聚二甲基硅氧烷形成所述第一基底的步骤包括：
通过热氧化将SiO2沉积在Si片上；
在所述Si片的一个表面上形成光致抗蚀剂，并对除了对应于所述第一沟槽通道的部分之外的所述光致抗蚀剂执行光刻；
将所述聚二甲基硅氧烷倾倒在所述Si片上，并将固化的所述聚二甲基硅氧烷层从所述Si片分离；
表面处理所述第一沟槽通道的内表面，并将催化剂层涂覆在所述第一沟槽通道的表面处理过的所述内表面上。
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