CN1262628C - 用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物 - Google Patents
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Abstract
一种用于压缩型制冷机例如汽车空调器、制冷机、冷冻机、空调、热泵中的二氧化碳(CO2)制冷剂的制冷机油组合物,该组合物含有的基础油主要由一种含氧有机化合物组成,并在100℃下具有运动粘度为5-50毫米2/秒,粘度指数为60或更大,含水量为300ppm或更小。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于二氧化碳(CO2)制冷剂的制冷机油组合物。所述制冷机油组合物可以用于其中具有二氧化碳制冷剂的压缩制冷机中,具体地是用于制冷或加热-冷却设备例如汽车空调器、制冷机、冷冻机、空调器、热泵等。
背景技术
一般来说,用于制冷机、例如用于包括压缩机、冷凝器、膨胀阀和蒸发器的压缩制冷机的压缩制冷循环是一个密闭***,其中循环一种包括制冷剂和润滑油的混合液体。在这种压缩制冷机中,迄今氯氟烃例如二氯二氟甲烷(R-12)和一氯二氟甲烷(R-22)通常用作制冷剂。已生产了各种润滑油,并与这些制冷剂一起使用。但是,当释放到空气中时,这些迄今一直用作制冷剂的氟立昂(Flon)化合物因为会破坏同温层中的臭氧层而将带来环境污染。所以,这些化合物的使用已在全世界受到严格控制。在这种情况下,新的制冷剂受到关注,例如氢氟烃和碳氟化合物,例如典型的1,1,1,2-四氟乙烷(R-134a)。氢氟烃和碳氟化合物不会破坏臭氧层。但是,由于它们在空气中的寿命长,所以将导致全球变暖。所以,本领域的最近趋势是使用不具有上述问题的来自天然资源的制冷剂。
二氧化碳是优异的,因为其对环境无害,且对人类是安全的。另外,二氧化碳的优点是在任何地方都易于得到,且成本极低,不需要回收。鉴于这些原因,二氧化碳已广泛用作制冷机的制冷剂。
但是,使用二氧化碳作为制冷剂通常存在这样的问题,即与使用R-134a等的***相比,使用二氧化碳的体系要求较高的喷射压力和较高的温度,导致该***中的制冷机油暴露于处于超临界状态的二氧化碳下。所以,基于CO2的制冷机,如果用普通的润滑油润滑,将存在出乎预料的问题,即其中使用的润滑油降解,机械部件受到腐蚀和出现镀铜,最终制冷机不能稳定地长期运行。
本发明已考虑到上述问题,本发明的目的是提供一种制冷机油组合物,即使当用于基于CO2的制冷机时,该制冷机油也不会降解,不会腐蚀机械部件或引起镀铜,因此能够保证该基于CO2的制冷机稳定长期地运行。
发明内容
本发明人经过努力的研究,并做为研究的结果,已经发现本发明的目的可以通过使用含有含水量不超过预定水平的特定基础油的组合物,或通过使用含有特定添加剂的组合物来实现。在这些发现的基础上,本发明人完成了本发明。具体地说,本发明提供以下内容:
[1]一种用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物,其中基础油含有一种含氧有机化合物作为基本组分,并在100℃下具有运动粘度为5-50毫米2/秒,粘度指数为至少60,含水量为至多300ppm。
[2]根据上述[1]中的用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物,其中所述基础油的含水量为至多250ppm。
[3]根据上述[1]或[2]中的用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物,其中所述含氧有机化合物是选自聚亚氧烷基二醇、聚乙烯基醚、聚酯和碳酸酯中的一种或多种。
[4]根据上述[3]中的用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物,其中所述聚亚氧烷基二醇由以下通式(I)表示,聚乙烯基醚由下式(V)表示:
R1-〔(OR2)m-OR3〕n …(I)
其中R1代表氢原子、具有1-10个碳原子的烷基、具有2-10个碳原子的酰基、或具有2-6个键合点和具有1-10个碳原子的脂族烃基;R2代表具有2-4个碳原子的亚烷基;R3代表氢原子、具有1-10个碳原子的烷基、或具有2-10个碳原子的酰基;n代表1-6的整数;m代表一个数以使m×n的平均值为6-80;
其中R16、R17和R18各自代表氢原子、或具有1-8个碳原子的烃基,且它们可以是相同或不同的;R19代表具有1-10个碳原子的二价烃基;R20代表具有1-20个碳原子的烃基;k代表平均为0-10的数;R16-R20在不同的结构单元中可以是相同或不同的;和多个R19O,如果存在的话,可以是相同或不同的。
[5]根据上述[3]或[4]中的用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物,其中所述聚酯是多元醇酯或多羧酸酯。
[6]根据上述[1]-[5]中任一项的用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物,其含有酸清除剂。
[7]根据上述[6]中的用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物,其中所述酸清除剂是选自苯基缩水甘油醚、烷基缩水甘油醚、亚烷基二醇缩水甘油醚、环己烯化氧和α-烯烃氧化物中的一种或多种。
附图简述
图1是显示其中使用本发明制冷机油组合物的压缩制冷循环的一个实施方案的流程图。
图2是显示其中使用本发明制冷机油组合物的压缩制冷循环的另一个实施方案的流程图。
图3是显示其中使用本发明制冷机油组合物的压缩制冷循环的另一个实施方案的流程图。
图4是显示其中使用本发明制冷机油组合物的压缩制冷循环的另一个实施方案的流程图。
其中,1表示压缩机;2表示冷凝器;3表示膨胀阀;4表示蒸发器;5表示油分离器;6表示热气体管线;和7表示热气体管线阀。
本发明的最佳实施方案
本发明的实施方案如下所述。
用于本发明的基础油包含作为基本组分的含氧有机化合物和具有含水量为至多300ppm,优选为至多250ppm,更优选为至多200ppm。含水量大于300ppm的基础油将增加含有该基础油的制冷机油的酸组分,从而促进制冷机油的降解,另外,该基础油将腐蚀金属机械部件,引起镀铜,进而影响制冷机的性能。为了降低其含水量,例如,如下所述的含氧有机化合物可以进行真空加热,或可以与硅胶、活性氧化铝、沸石等接触。优选,它们与粒径为0.1-10纳米、更优选0.2-5纳米的沸石接触(例如天然沸石,或合成沸石,如分子筛3A、4A、5A、13X)。当进行接触时,它们任选地暴露于10-50KHz的超声波下,从而促进从其中除去水。
用于本发明的其中基本组分为此种含氧有机化合物的基础油在100℃下具有运动粘度为5-50毫米2/秒,优选为7-30毫米2/秒,更优选7-20毫米2/秒。运动粘度小于5毫米2/秒的基础油的润滑性不好;而运动粘度大于50毫米2/秒的基础油将引起能量损失,在实际制冷机中较少使用。
用于本发明的其中基本组分为含氧有机化合物的基础油的粘度指数为至少60,优选为至少70,更优选为至少80。粘度指数小于60的基础油是不利的,因为其运动粘度在高温下显著降低且其润滑性差。
用于本发明的含氧有机化合物在其分子中优选具有至少2个氧原子。具体地说,它包括聚亚氧烷基二醇、聚乙烯基醚、聚酯和碳酸酯,以及可以使用它们中的两种或多种的混合物。这些化合物与二氧化碳制冷剂的相容性好,显示良好的润滑性。下面将详细描述这些含氧化合物。
(A-1)聚亚氧烷基二醇:
此处所用的聚亚氧烷基二醇是例如由以下通式(I)表示的化合物:
R1-〔(OR2)m-OR3〕n …(I)
其中R1代表氢原子、具有1-10个碳原子的烷基、具有2-10个碳原子的酰基、或具有2-6个键合点和具有1-10个碳原子的脂族烃基;R2代表具有2-4个碳原子的亚烷基;R3代表氢原子、具有1-10个碳原子的烷基、或具有2-10个碳原子的酰基;n代表1-6的整数;m代表一个数以使m×n的平均值为6-80。
在式(I)中,R1和R3的烷基可以是直链、支链或环状的。烷基的具体例子包括甲基、乙基、正丙基、异丙基、所有类型的丁基、所有类型的戊基、所有类型的己基、所有类型的庚基、所有类型的辛基、所有类型的壬基、所有类型的癸基、环戊基、环己基等。如果构成烷基的碳原子数大于10,则基础油与制冷剂的相容性差,基础油将存在从制冷剂中相分离的麻烦。优选,烷基具有1-6个碳原子。
R1和R3的酰基中的烷基部分可以是直链、支链或环状的。酰基中的烷基部分的具体例子是上述那些具有1-9个碳原子的烷基。如果构成酰基的碳原子数大于10,则基础油与制冷剂的相容性差,基础油将存在从制冷剂中相分离的麻烦。优选,酰基具有2-6个碳原子。
当R1和R3都是烷基或酰基时,它们可以是相同或不同的。
当式(I)中的n是2或更大时,在化合物的一个分子中的多个R3可以是相同或不同的。
当R1是具有2-6个键合点和具有1-10个碳原子的脂族烃基时,该脂族烃基可以是直链或环状的。具有2个键合点的脂族烃基的例子包括亚乙基、亚丙基、亚丁基、亚戊基、亚己基、亚庚基、亚辛基、亚壬基、亚癸基、亚环戊基、亚环己基等。具有3-6个键合点的脂族烃基的例子包括通过从多元醇除去羟基而衍生自多元醇的残基,多元醇例如三羟甲基丙烷、甘油、季戊四醇、山梨糖醇、1,2,3-三羟基环己烷和1,3,5-三羟基环己烷。
如果构成脂族烃基的碳原子数大于10,则基础油与制冷剂的相容性差,基础油将存在从制冷剂中相分离的麻烦。优选,脂族烃基具有2-6个碳原子。
优选,在本发明中,R1和R3中的至少一个是烷基,更优选具有1-3个碳原子的烷基。从基础油的粘度特性考虑,特别优选的是甲基。出于同样的原因,R1和R3两者甚至更优选都是烷基,特别是甲基。
式(I)中的R2是具有2-4个碳原子的亚烷基。在式(I)中重复单元的氧化烯基包括氧化乙烯基、氧化丙烯基和氧化丁烯基。在化合物的一个分子中的氧化烯基可以都是相同或不同的。化合物的一个分子可以具有两个或多个不同种类的氧化烯基。这里特别优选的是兼具有氧化乙烯基(EO)和氧化丙烯基(PO)的共聚物。从对制冷机油的燃烧载荷和该油的粘度特性考虑,在这些共聚物中,希望EO/(PO+EO)的比率为0.1-0.8。从该油的吸湿性考虑,进一步希望EO/(PO+EO)的比率为0.3-0.6。
在式(I)中,n是1-6的整数,并将根据R1中的键合点的数目而确定。例如,当R1是烷基或酰基时,n是1;当R1是具有2、3、4、5或6个键合点的脂族烃基时,n分别是2、3、4、5或6。m是这样的数以使m×n的平均值为6-80。如果m×n的平均值超过所限定的范围,则本发明的目的不能令人满意地实现。
式(I)中的聚亚氧烷基二醇包括具有端羟基的那些。这种羟基封端的化合物可以有利地用于本发明,只要该化合物的端羟基含量不大于总端基含量的50摩尔%即可。但是,如果其端羟基含量大于50摩尔%,则该化合物的吸湿性将增加,其粘度指数将降低。这种端羟基含量大的化合物对本发明是不利的。
作为用于本发明的聚亚氧烷基二醇,优选的是:
具有以下通式的聚氧丙烯二醇二甲基醚:
其中x代表6-80的数;
和具有以下通式的聚氧乙烯-聚氧丙烯二醇二甲基醚:
其中a和b各自至少为1,其总和为6-80;
这是从该化合物的经济性和其效果考虑的。
还优选的是:
具有以下通式的聚氧丙烯二醇单丁基醚:
其中x代表6-80的数;
以及聚氧丙烯二醇二乙酸酯,这是从该化合物的经济性考虑的。
式(I)的聚亚烷基二醇详细描述于JP-A 305893/1990,其中任一种都可用于本文。
除了上述聚亚氧烷基二醇以外,在本文还可以使用具有至少一种通式(II)结构单元的聚亚氧烷基二醇衍生物:
其中R4至R7各自代表氢原子、具有1-10个碳原子的单价烃基,或具有通式(III)的基团:
其中R8和R9各自代表氢原子、具有1-10个碳原子的单价烃基,或具有2-20个碳原子的烷氧基烷基;R10代表具有2-5个碳原子的亚烷基,其中取代基为烷基并具有总共2-5个碳原子的取代亚烷基,或其中取代基为烷氧基烷基并具有总共4-10个碳原子的取代亚烷基;n代表0-20的整数;和R11代表具有1-10个碳原子的单价烃基,且R4至R7中的至少一个是式(III)的基团。
在式(II)中,R4至R7各自代表氢原子、具有1-10个碳原子的单价烃基,或式(III)的基团。具有1-10个碳原子的单价烃基优选是具有至多6个碳原子的单价烃基,最优选是具有至多3个碳原子的烷基。
在式(III)中,R8和R9各自代表氢原子、具有1-10个碳原子的单价烃基,或具有2-20个碳原子的烷氧基烷基。优选的是,它们各自是具有至多3个碳原子的烷基,或具有至多6个碳原子的烷氧基烷基。
R10代表具有2-5个碳原子的亚烷基,其中取代基为烷基并具有总共2-5个碳原子的取代亚烷基,或其中取代基为烷氧基烷基并具有总共4-10个碳原子的取代亚烷基。优选是亚乙基或具有至多6个碳原子的取代亚乙基。
R11代表具有1-10个碳原子的单价烃基。优选是具有至多6个碳原子的烃基,更优选是具有至多3个碳原子的烃基。
在式(II)中,R4至R7中的至少一个是式(III)的基团。优选地,R4和R6中的任一个是式(III)的基团,和R4和R6中的另一个以及R5和R7各自是氢原子或具有1-10个碳原子的单价烃基。
聚亚氧烷基二醇衍生物具有至少一个式(II)结构单元。更准确地说,它们包括三种聚合物,其是各自由一种和相同类型的式(II)结构单元组成的均聚物,各自由至少两种不同类型的式(II)结构单元组成的共聚物,和各自包含式(II)结构单元和例如通式(IV)任何其它结构单元的共聚物:
其中R12至R15各自代表氢原子或具有1-3个碳原子的烷基。
均聚物的优选例子具有1-200个式(II)的结构单元A,并被羟基、具有1-10个碳原子的酰氧基、具有1-10个碳原子的烷氧基或芳氧基中的任何一个封端。
共聚物的优选例子具有两种不同类型的各自达到1-200个单元的结构单元A和B,或具有1-200个通式(II)的结构单元A和1-200个通式(III)的结构单元C,并被羟基、具有1-10个碳原子的酰氧基、具有1-10个碳原子的烷氧基或芳氧基中的任何一个封端。此处可使用各种这些共聚物,包括例如含有结构单元A、结构单元B(和/或结构单元C)的交替共聚物、无规共聚物或嵌段共聚物,以及其具有结构单元A的主链并被结构单元B接枝的接枝共聚物。
(A-2)聚乙烯基醚:
本文用于基础油的聚乙烯基醚可以是包含例如通式(V)的结构单元的聚乙烯基醚化合物:
其中R16、R17和R18各自代表氢原子、或具有1-8个碳原子的烃基,且它们可以是相同或不同的;R19代表具有1-10个碳原子的二价烃基;R20代表具有1-20个碳原子的烃基;k代表平均为0-10的数;R15-R20在不同的结构单元中可以是相同或不同的;和多个R19O,如果存在的话,可以是相同或不同的。
本文还可以使用包含上式(V)结构单元和以下通式(VI)的结构单元的嵌段或无规共聚物的聚乙烯基醚化合物:
其中R21至R24各自代表氢原子或具有1-20个碳原子的烃基,它们可以相同或不同;和R21至R24在不同的结构单元中可以是相同或不同的。
在式(V)中,R16、R17和R18各自代表氢原子、或具有1-8个碳原子、优选14个碳原子的烃基,且它们可以是相同或不同的。具体地说,烃基包括:烷基,如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、所有类型的戊基、所有类型的己基、所有类型的庚基、所有类型的辛基;环烷基,包括例如环戊基、环己基、所有类型的甲基环己基、所有类型的乙基环己基、和所有类型的二甲基环己基;芳基,包括例如苯基、所有类型的甲基苯基、所有类型的乙基苯基、所有类型的二甲基苯基;和芳基烷基,包括例如苄基、所有类型的苯基乙基、和所有类型的甲基苄基。特别优选R16、R17和R18都是氢原子。
在式(V)中,R19代表具有1-10个碳原子、优选2-10个碳原子的二价烃基。具体地说,具有1-10个碳原子的二价烃基包括二价脂族基团,包括例如亚甲基、亚乙基、苯基亚乙基、1,2-亚丙基、2-苯基-1,2-亚丙基、1,3-亚丙基、所有类型的亚丁基、所有类型的亚戊基、所有类型的亚己基、所有类型的亚庚基、所有类型的亚辛基、所有类型的亚壬基、和所有类型的亚癸基;衍生自脂环族烃的具有2个键合点的脂环族基团,脂环族烃包括例如环己烷、甲基环己烷、乙基环己烷、二甲基环己烷、和丙基环己烷;二价芳烃基团,包括例如所有类型的亚苯基、所有类型的甲基亚苯基、所有类型的乙基亚苯基、所有类型的二甲基亚苯基、和所有类型的亚萘基;衍生自烷基芳烃且在烷基部分和芳族部分都具有单价键合点的烷基芳烃基团,烷基芳烃例如甲苯、二甲苯或乙基苯;和衍生自多烷基芳烃且在烷基部分具有键合点的烷基芳烃基团,多烷基芳烃例如二甲苯或二乙基苯。其中,特别优选的是具有2-4个碳原子的脂族基团。
在式(V)中,k代表R19O的重复数目,平均为0-10,优选平均为0-5。多个R19O,如果存在的话,可以是相同或不同的。
在式(V)中,R20代表具有1-20个碳原子、优选1-10个碳原子的烃基。具体地说,烃基包括:烷基,如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、所有类型的戊基、所有类型的己基、所有类型的庚基、所有类型的辛基、所有类型的壬基、所有类型的癸基;环烷基,包括例如环戊基、环己基、所有类型的甲基环己基、所有类型的乙基环己基、所有类型的丙基环己基、和所有类型的二甲基环己基;芳基,如苯基、所有类型的甲基苯基、所有类型的乙基苯基、所有类型的二甲基苯基、所有类型的丙基苯基、所有类型的三甲基苯基、所有类型的丁基苯基、和所有类型的萘基;和芳基烷基,包括例如苄基、所有类型的苯基乙基、所有类型的甲基苄基、所有类型的苯基丙基、和所有类型的苯基丁基。
R16-R20在不同的结构单元中可以是相同或不同的。
在式(V)的聚乙烯基醚化合物(1)中,优选的是其中碳/氧摩尔比为4.2-7.0的那些化合物。如果该摩尔比小于4.2,则该化合物吸湿性高;但如果该摩尔比大于7.0,则该化合物与制冷剂的相容性差。
在式(VI)中,R21-R24各自代表氢原子或具有1-20个碳原子的烃基,它们可以是相同或不同的。具有1-20个碳原子的烃基的例子是与上述用于式(V)的R20的那些相同的那些。R21-R24在不同的结构单元中可以是相同或不同的。
在包括式(V)结构单元和式(VI)结构单元的嵌段或无规共聚物的聚乙烯基醚化合物(2)中,优选的是其中碳/氧摩尔比为4.2-7.0的那些化合物。如果该摩尔比小于4.2,则该化合物吸湿性高;但如果该摩尔比大于7.0,则该化合物与制冷剂的相容性差。
在本发明中,还可以使用聚乙烯基醚化合物(1)和聚乙烯基醚化合物(2)的混合物。
所述聚乙烯基醚化合物(1)和(2)可以通过与其相应的乙烯基醚单体的聚合反应,或通过具有烯烃双键并且与其相应的烃单体与也与其相应的乙烯基醚单体的共聚反应来制备。
还优选,用于本发明的聚乙烯基醚化合物特别通过下述方式被封端。作为该化合物的端基结构的一个优选例子,分子的一端被通式(VII)或(VIII)的基团所封端:
其中R25、R26和R27各自代表氢原子或具有1-8个碳原子的烃基,它们可以是相同或不同的;R30、R31、R32和R33各自代表氢原子或具有1-20个碳原子的烃基,它们可以是相同或不同的;R28代表具有1-10个碳原子的二价烃基;R29代表具有1-20个碳原子的烃基;p代表平均为0-10的数;和多个R28O,如果存在的话,可以是相同或不同的,而分子的另一端被通式(IX)或(X)的基团所封端:
其中R34、R35和R36各自代表氢原子或具有1-8个碳原子的烃基,它们可以是相同或不同的;R39、R40、R41和R42各自代表氢原子或具有1-20个碳原子的烃基,它们可以是相同或不同的;R37代表具有1-10个碳原子的二价烃基;R38代表具有1-20个碳原子的烃基;q代表平均为0-10的数;和多个R37O,如果存在的话,可以是相同或不同的。
作为该化合物的端基结构的另一个优选例子,分子的一端被上式(VII)或(VIII)的基团所封端,分子的另一端被通式(XI)的基团所封端:
其中R43、R44和R45各自代表氢原子或具有1-8个碳原子的烃基,它们可以是相同或不同的。
在这些聚乙烯基醚化合物中,本文特别优选以下化合物:
(1)包含式(V)结构单元、并在其一端被式(VII)或(VIII)基团封端而在另一端被式(IX)或(X)基团封端的化合物,其中在式(V)结构单元中,R16、R17和R18都是氢原子,k是0-4的数,R19是具有2-4个碳原子的二价烃基,和R20是具有1-20个碳原子的烃基。
(2)仅仅由式(V)结构单元组成、并在其一端被式(VII)基团封端而在另一端被式(IX)基团封端的化合物,其中在式(V)结构单元中,R16、R17和R18都是氢原子,k是0-4的数,R19是具有2-4个碳原子的二价烃基,和R20是具有1-20个碳原子的烃基。
(3)包含式(V)结构单元、并在其一端被式(VII)或(VIII)基团封端而在另一端被式(XI)基团封端的化合物,其中在式(V)结构单元中,R16、R17和R18都是氢原子,k是0-4的数,R19是具有2-4个碳原子的二价烃基,和R20是具有1-20个碳原子的烃基。
(4)仅仅由式(V)结构单元组成、并在其一端被式(VII)基团封端而在另一端被式(X)基团封端的化合物,其中在式(V)结构单元中,R16、R17和R18都是氢原子,k是0-4的数,R19是具有2-4个碳原子的二价烃基,R20是具有1~20个碳原子的二价烃基,和R20是具有1-20个碳原子的烃基。
在本发明中,还可以使用包含式(V)结构单元、并在其一端被上述式(VII)基团封端而在另一端被以下通式(XII)基团封端的聚乙烯基醚化合物:
其中R46、R47和R48各自代表氢原子或具有1-8个碳原子的烃基,它们可以是相同或不同的;R49和R51各自代表具有2-10个碳原子的二价烃基,它们可以是相同或不同的;R50和R52各自代表具有1-10个碳原子的烃基,它们可以是相同或不同的;c和d各自代表平均为0-10的数,它们可以是相同或不同的;和多个R49O,如果存在的话,可以是相同或不同的,和多个R51O,如果存在的话,可以是相同或不同的。
本文还可以使用烷基乙烯基醚的均聚物或共聚物的聚乙烯基醚化合物,其包含通式(XIII)或(XIV)的结构单元:
其中R53代表具有1-8个碳原子的烃基,
该化合物的重均分子量为300-5000,且其一端被通式(XV)或(XVI)的基团所封端:
其中R54代表具有1-3个碳原子的烷基;和R55代表具有1-8个碳原子的烃基。
一些聚乙烯基醚详细描述于JP-A 128578/1994、JP-A234814/1994、JP-A 234815/1994和JP-A 113196/1996,它们都可以在本文使用。
(A-3)聚酯:
用于本发明的聚酯包括(1)多元醇酯和(2)多羧酸酯。
(1)多元醇酯
多元醇酯是多元醇与单羧酸的酯,包括多元醇与单羧酸和多羧酸的混合脂肪酸的复合酯。
多元醇酯的典型例子是脂族多元醇与直链或支链脂肪酸的酯。
用于所述酯的脂族多元醇例子包括例如乙二醇、丙二醇、丁二醇、新戊二醇、三羟甲基乙烷、二(三羟甲基)乙烷、三羟甲基丙烷、二(三羟甲基)丙烷、甘油、季戊四醇、二季戊四醇、三季戊四醇和山梨糖醇。
脂肪酸可以具有3-12个碳原子。作为脂肪酸的优选例子,可以提及丙酸、丁酸、新戊酸、戊酸、己酸、庚酸、辛酸、壬酸、癸酸、十二烷酸、异戊酸、新戊酸、2-甲基丁酸、2-乙基丁酸、2-甲基己酸、2-乙基己酸、异辛酸、异壬酸、异癸酸、2,2-二甲基辛酸、2-丁基辛酸和3,5,5-三甲基己酸。本文还可以使用脂族多元醇与直链或支链脂肪酸的的半酯。
作为脂族多元醇与直链或支链脂肪酸的酯,特别优选的是季戊四醇、二季戊四醇或三季戊四醇与具有5-12个碳原子、更优选具有5-9个碳原子的脂肪酸的酯,所述脂肪酸例如是戊酸、己酸、庚酸、2-甲基己酸、2-乙基己酸、异辛酸、异壬酸、异癸酸、2,2-二甲基辛酸、2-丁基辛酸和3,5,5-三甲基己酸。
本发明中还可以使用由脂族多元醇与直链或支链C3-9脂肪酸、和脂族二元酸或芳族二元酸的半酯组成的复合酯。对于这种复合酯,优选的是C5-7脂肪酸,更优选的是C5-6脂肪酸。这种脂肪酸包括戊酸、己酸、异戊酸、2-甲基丁酸、2-乙基丁酸及其混合物。特别优选的是以重量比为10/90至90/10混合的C5和C6脂肪酸的混合物。与这些脂肪酸一起,可以使用脂族二元酸与多元醇进行酯化反应。脂族二元酸包括琥珀酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、十一烷二酸、十二烷二酸、十三烷二酸和二十二烷二酸。还可以使用芳族二元酸,包括邻苯二甲酸和间苯二甲酸。制备复合酯的酯化反应包括使多元醇与二元酸按照预定的比例反应,得到半酯,然后使所得的半酯与脂肪酸反应,或可以将多元醇与二元酸和脂肪酸的反应顺序反过来,或二元酸和脂肪酸可以混合并同时与多元醇反应以实现预期的酯化反应。
此处还优选通过使通式(XVII)的酰氟与多元醇进行反应来制备多元醇酯,因为其饱和吸湿性低(参见JP-A 157219/1997),其中通式(XVII)为:
其中R56至R58各自代表具有1-13个碳原子的烷基,条件是具有4个或更多碳原子的烷基应该具有至少一个支链且构成R56至R58的碳原子总数应该在3-23之间。
(2)多羧酸酯
本文可以使用的多羧酸酯是多羧酸与单醇或其衍生物(单醇类)的酯,并包括多羧酸与单醇类和多元醇的混合醇的复合酯。这种多羧酸酯包括脂族或芳族多羧酸酯和脂环族多羧酸酯。
脂族或芳族多羧酸酯的例子是脂族或芳族二羧酸(具有16-22个碳原子)的二烷基酯。
脂族二羧酸包括例如琥珀酸、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、十一烷二酸、十二烷二酸、十三烷二酸和二十二烷二酸;芳族二羧酸包括例如邻苯二甲酸和间苯二甲酸。用于该酯的醇组分可以是C5-8醇,包括例如戊醇、己醇、庚醇和辛醇。酯的优选例子是己二酸二辛基酯、己二酸二异庚基酯、癸二酸二己基酯、琥珀酸二庚基酯、邻苯二甲酸二辛基酯、邻苯二甲酸二异庚基酯和邻苯二甲酸二异戊基酯。
本发明还可以使用脂族或芳族的三或更高级的多羧酸酯,其中三或更高级多羧酸包括例如脂族多羧酸,例如1,2,3,4-丁烷-四羧酸,和芳族多羧酸,例如偏苯三酸和均苯四酸。用于该酯的醇组分可以是具有直链或支化C3-12烷基的单醇,或具有式H-(R’O)n-R的聚亚烷基二醇单醇类,其中R’表示C2-8亚烷基,R表示C1-10烷基,n是1-10的整数。本文可使用的多羧酸酯通过将上述多羧酸与上述醇进行酯化反应制备,以及复合酯通过将上述多羧酸与上述醇进行反应、然后再与其它多元醇例如乙二醇或丙二醇进行酯化反应制备。
此处还可以使用脂环族多羧酸酯,其由以下通式(XVIII)表示:
其中A表示环己烷环或环己烯环;R59代表氢原子或甲基;X代表氢原子或COOR62;Y代表氢原子或COOR63;R60和R61各自表示C3-18烷基或C3-10环烷基,它们可以是相同或不同的。
这些酯可以通过按照任何常规方法使预定的酸组分与预定的醇组分进行酯化反应来制备,但优选在氮气等惰性气氛中,在存在或不存在酯化反应催化剂时和在搅拌各组分下加热进行。
酸组分包括环烷多羧酸、环烯多羧酸及其酸酐。一种或多种这些化合物可以单独或组合用作酸组分。具体地是1,2-环己烷二羧酸、4-环己烯-1,2-二羧酸、1-环己烯-1,2-二羧酸、1,3-环己烷二羧酸、1,4-环己烷二羧酸、3-甲基-1,2-环己烷二羧酸、4-甲基-1,2-环己烷二羧酸、3-甲基-4-环己烯-1,2-二羧酸、4-甲基-4-环己烯-1,2-二羧酸、1,2,4-环己烷三羧酸、1,3,5-环己烷三羧酸、1,2,4,5-环己烷四羧酸、及其酸酐。其中,优选1,2-环己烷二羧酸、3-甲基-1,2-环己烷二羧酸、4-甲基-1,2-环己烷二羧酸、4-环己烯-1,2-二羧酸、3-甲基-4-环己烯-1,2-二羧酸、4-甲基-4-环己烯-1,2-二羧酸、及其酸酐。
醇组分包括直链或支链脂族C3-18醇,和脂环族C3-10醇。
直链脂族醇的具体例子是正丙醇、正丁醇、正戊醇、正己醇、正庚醇、正辛醇、正壬醇、正癸醇、正十一醇、正十二醇、正十四醇、正十六醇和正十八醇。
支链脂族醇的具体例子是异丙醇、异丁醇、仲丁醇、异戊醇、异己醇、2-甲基己醇、2-甲基庚醇、异庚醇、2-乙基己醇、2-辛醇、异辛醇、3,5,5-三甲基己醇、异癸醇、异十一醇、异十三醇、异十四醇、异十六醇、异十八醇、2,6-二甲基-4-庚醇。
脂环族醇的具体例子是环己醇、甲基环己醇、二甲基环己醇。
在由这些多羧酸和醇制得的脂环族多羧酸酯中,特别优选的是1,2-环己烷二羧酸二异丁基酯、1,2-环己烷二羧酸二环己基酯、1,2-环己烷二羧酸二异庚基酯、1,2-环己烷二羧酸二(2-乙基己基)酯、1,2-环己烷二羧酸二(3,5,5-三甲基己基)酯、1,2-环己烷二羧酸二(2,6-二甲基-4-庚基)酯、1,2-环己烷二羧酸二异癸基酯、1,2-环己烷二羧酸二异十一烷基酯、4-环己烯-1,2-二羧酸二环己基酯、4-环己烯-1,2-二羧酸二异庚基酯、4-环己烯-1,2-二羧酸二(2-乙基己基)酯、4-环己烯-1,2-二羧酸二(3,5,5-三甲基己基)酯、3-甲基-1,2-环己烷二羧酸二(3,5,5-三甲基己基)酯、4-甲基-1,2-环己烷二羧酸二(3,5,5-三甲基己基)酯、3-甲基-4-环己烯-1,2-二羧酸二(3,5,5-三甲基己基)酯、4-甲基-4-环己烯-1,2-二羧酸二(3,5,5-三甲基己基)酯、和1,2,4,5-环己烷四羧酸四(3,5,5-三甲基己基)酯。
脂环族多羧酸酯可以与任何其它酯(下文中称作附加酯)混合,这样可以改进包括体积比电阻率和粘度的物理性能均衡。附加酯包括己二酸酯、壬二酸酯、癸二酸酯、邻苯二甲酸酯、偏苯三酸酯、和多元醇酯。用于多元醇酯的多元醇组分包括例如新戊二醇、三羟甲基丙烷、季戊四醇、二季戊四醇。用于多元醇酯的酸组分包括例如异丁酸、2-乙基丁酸、异戊酸、新戊酸、环己烷羧酸、2-甲基戊酸、2-乙基戊酸、2-甲基己酸、2-乙基己酸、3,5,5-三甲基己酸。
除了上述(1)和(2)以外,本文还可以使用通过单醇-氧化烯加合物与脂族二羧酸或与芳族二羧酸的酯化反应制得的二酯,其中脂族二羧酸例如是己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、十一烷二酸、十二烷二酸或二十二烷二酸,芳族二羧酸例如是邻苯二甲酸。还可以使用通过多元醇-氧化烯(1-10摩尔)加合物与C3-12脂肪酸的酯化反应制得的酯,其中多元醇可以是例如甘油或三羟甲基丙烷,C3-12脂肪酸例如是丙酸、丁酸、戊酸、己酸、庚酸、辛酸、壬酸、癸酸、十二烷酸、2-甲基己酸、2-乙基己酸、异辛酸、异壬酸、异癸酸、2,2-二甲基辛酸或2-丁基辛酸。
(3)其它聚酯:
本文还可以使用的其它聚酯是富马酸酯低聚物和羟基新戊酸酯。
富马酸酯低聚物可以是富马酸酯的均聚物或富马酸酯与不饱和脂族烃的共聚物,可以由通式(XIX)表示:
其中R64代表亚烷基、取代的亚烷基或氧化亚烷基;R65和R66各自代表C1-9烷基、烯丙基或端基取代的或未取代的聚氧化亚烷基,这些可以是相同或不同的;e是0或至少为1的整数,f是至少为1的整数;R70是不超过低聚物的50摩尔%。
具体的是富马酸二乙酯低聚物和富马酸二丁酯低聚物。
在式(XIX)中,两个端基都是在得到该低聚物的聚合反应中所用的聚合引发剂残基,在该式中没有显示。
另外提及的是包含1-50摩尔%通式(XX)结构单元
和50-99摩尔%通式(XXI)结构单元的富马酸烷基酯共聚物:
其中R67和R68各自代表C3-8烷基,它们可以是相同或不同的。
羟基新戊酸酯由通式(XXII)表示:
其中R69和R70各自代表C2-10烷基,g是1-5的整数。
(A-4)碳酸酯:
本文所用的碳酸酯包括通式(XXIII)的化合物和通式(XXIV)的化合物:
其中R71代表C2-10烷基;R72代表C2-10亚烷基或亚环烷基,h是1-4的整数,
其中R73代表具有羟基的C2-6多元醇残基;R74代表C2-10烷基;i是2-6的整数。
这些碳酸酯可以通过使碳酸二甲酯与醇在碱性催化剂存在下进行酯交换反应来制备。
本文还可以使用通式(XXV)的化合物:
其中R75代表C1-10烷基;R76代表C2-10烷基;j是2-10的整数;l是2-100的整数;和-BO-代表-CH2-CH(CH3)-O-或-CH2-CH2-O-。
碳酸酯可以通过例如使碳酸与氧化烯反应来制备。其中,加入碳酸酯部分的氧化烯部分可以来自单一的环氧乙烷或单一的环氧丙烷或其混合物。
在(A-1)至(A-4)的含氧化合物中,特别优选的是那些稳定的(A-1)和(A-2)者。
用于本发明的基础油可以包含一种和相同类型的(A-1)至(A-4)含氧化合物或两种或多种不同类型的(A-1)至(A-4)含氧化合物,其可以单独使用或组合使用。例如基础油可以包含一种化合物(A-1),或可以包含两种或多种相同类型的化合物(A-1),或甚至可以含有两种或多种不同类型的化合物(A-1)和(A-2),可以单独使用或组合使用。
基础油应该含有任何化合物(A-1)至(A-4)作为基本组分,但是如果需要,可以任选地含有少量任何其它化合物,例如矿物油,烃类如聚α-烯烃,单酯等。
优选地,本发明的制冷机油组合物含有酸清除剂。与酸清除剂组合,在所述组合物中具有较低含水量的含氧化合物能更有效地防止制冷机油降解和防止金属机械部件被腐蚀。
本文可使用的酸清除剂包括例如环氧化合物,如苯基缩水甘油醚、烷基缩水甘油醚、亚烷基二醇缩水甘油醚、环己烯化氧、α-烯烃氧化物、和环氧化大豆油。其中从它们与基础油的相容性考虑,优选苯基缩水甘油醚、烷基缩水甘油醚、亚烷基二醇缩水甘油醚、环己烯化氧和α-烯烃氧化物。
在烷基缩水甘油醚中的烷基和亚烷基二醇缩水甘油醚中的亚烷基可以是支化的,构成所述基团的碳原子数通常为3-30,优选4-24,更优选6-16。构成α-烯烃氧化物的碳原子总数通常为4-30,优选4-24,更优选6-16。
本发明的制冷机油组合物可以含有一种或多种所述的酸清除剂,可以单独或组合使用。制冷机油组合物的酸清除剂含量优选占基础油的0.005-5重量%。如果该含量小于0.005重量%,则酸清除剂不能显示酸清除能力。另一方面,如果该含量大于5重量%,则酸清除剂将导致在制冷机油组合物中形成淤渣。
如果需要,本发明的制冷机油组合物可以进一步含有任何公知的添加剂,例如耐特压添加剂,例如磷酸酯(如磷酸三甲酚酯,TCP)或亚磷酸酯(如亚磷酸三壬基苯基酯,亚磷酸氢二油基酯);酚类抗氧化剂,例如2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚,或胺类抗氧化剂,例如苯基-α-萘基胺;铜钝化剂,例如苯并***、N-[N,N’-二(C3-12)烷基氨基甲基]甲苯***;和消泡剂,例如硅油或氟硅油。如果需要,还可以含有任何其它添加剂,例如载荷降低改进剂、氯清除剂、洗涤剂分散剂、粘度指数改进剂、油、防锈剂、防腐蚀剂和倾点抑制剂。在本发明组合物中添加剂的用量通常为0.01-10重量%。
本文所述的二氧化碳制冷剂表示任何一种以二氧化碳作为基本组分的制冷剂,且可以含有任何附加制冷剂组分,例如烃类,如丙烷或异丁烷;氨;氟立昂,例如氢氟烃和碳氟化合物,通常为1,1,1,2-四氟乙烷(R-134a)。虽然制冷剂含有任何这种附加组分,但只要在它将二氧化碳作为基本组分的情况下,本发明的制冷机油组合物在那里就是有效的,并在应用中得到良好的效果。
在使用用于润滑制冷机的本发明的制冷机油组合物的方法中,希望要与所述制冷机油组合物组合的基于二氧化碳的制冷剂与制冷机油、即制冷剂/制冷机油组合物的重量比为99/1至10/90。如果制冷剂的量小于限定的范围,则与制冷剂组合的制冷机油组合物的制冷能力差。另一方面,如果制冷剂的量大于限定的范围,则制冷机油组合物的润滑能力差。无论如何,制冷剂的量超过限定的范围是不利的。鉴于这些原因,制冷剂/制冷机油组合物的重量比率更优选为95/5至30/70。
本发明的制冷机油组合物可用于各种制冷机,特别适用于压缩制冷机的压缩制冷循环。具体地说,本发明的制冷机油组合物当用于配备有油分离器和/或热气体管线的压缩制冷循环时显示出更有效的效果,例如附图1-3所示的那些。一般来说,压缩制冷循环包括压缩机-冷凝器-膨胀阀-蒸发器。用于制冷机的润滑油通常与用于该机的制冷剂的相容性良好。但是,当基于二氧化碳的制冷剂用于上述制冷循环时和当制冷机用普通制冷机油润滑时,该油防止机械部件磨损的能力通常较差,且该油的稳定性也差。所以,这种制冷机油通常不能长期使用。特别是,当这种制冷机油用于电冰箱或小型空调机中的制冷循环时,其中毛细管用作膨胀阀,上述趋势更加显著。在这种情况下,本发明的制冷机油组合物仍然有效,即使在配备有油分离器和/或热气体管线的使用基于二氧化碳制冷剂的压缩制冷循环的运行中也是如此。
通过参考以下实施例更详细地描述本发明。
[实施例1-8,和对比例1-9]
检测了表1所示的含氧有机化合物在二氧化碳制冷剂中的稳定性。在稳定性实验中,检测到总酸值增加。对于每个样品,加入1.2重量%酸清除剂、α-烯烃氧化物。检测结果如表2所示。
在表1中,分别根据JP-A 8725/1992的实施例3和2的方法制备聚丙二醇聚碳酸酯样品XVII和XVIII。
稳定性实验的细节如下:
[稳定性实验]
将40克油样品、40克二氧化碳制冷剂气体和铜、铝和铁的金属催化剂加入120毫升高压釜中,向其中加入水使得该体系的含水量为2000ppm。密封该高压釜,于175℃保持10天。然后分析油样品。在实验期间,其内压保持为15MPa。
表1
No. | 样品 | 100℃下运动粘度(mm2/s) | 粘度指数 | 含水量(ppm) |
I | PAG-A*1 | 10.9 | 212 | 500 |
II | PAG-A脱水物 | - | - | 150 |
III | PAG-A水合物 | - | - | 3000 |
IV | PAG-B*2脱水物 | 20.5 | 218 | 220 |
V | PAG-B水合物 | - | - | 1900 |
VI | PAG-C*3脱水物 | 9.7 | 185 | 250 |
VII | PAG-C水合物 | - | - | 3500 |
VIII | PAG-D*4脱水物 | 14.7 | 94 | 170 |
IX | PAG-D水合物 | - | - | 2600 |
X | PVE*5脱水物 | 9.8 | 86 | 70 |
XI | PVE 水合物 | - | - | 5000 |
XII | POE-A*6 | 14.7 | 94 | 550 |
XIII | POE-A 脱水物 | - | - | 80 |
XIV | POE-A 水合物 | - | - | 2200 |
XV | POE-B*7脱水物 | 9.1 | 92 | 240 |
XVI | POE-B 水合物 | - | - | 2500 |
XVII | PC-A*8脱水物 | 13.0 | 120 | 200 |
XVIII | PC-B*9脱水物 | 10.2 | 118 | 150 |
表中的每个样品含有1.2重量%酸清除剂α-烯烃氧化物。
*1:聚氧化丙烯二醇二甲基醚
*2:聚氧化乙烯-氧化丙烯二醇二甲基醚[EP∶PO=2∶8摩尔比]
*3:聚氧化丙烯二醇一甲基醚
*4:聚氧化乙烯-氧化丙烯二醇一正丁基醚[EP∶PO=1∶9摩尔比]
*5:聚乙基乙烯基醚/聚异丁基乙烯基醚[9∶1摩尔比]共聚物
*6:季戊四醇/2-乙基己酸+3,5,5-三甲基己酸[2∶8摩尔比]
*7:季戊四醇/3,5,5-三甲基己酸
*8:聚丙二醇聚碳酸酯
*9:聚丙二醇聚碳酸酯
表2
样品编号 | 稳定性实验 | 总酸值增加(mgKOH/g) | |||
油的外观 | 沉淀 | 金属催化剂 | |||
对比例1 | I | 好 | 无 | 发现棕色的点(铝板) | 0.05 |
实施例1 | II | 好 | 无 | 无变化 | 0.01 |
对比例2 | III | 浅黄色 | 无 | 发现棕色的点(铝板) | 0.10 |
实施例2 | IV | 好 | 无 | 无变化 | 0.01 |
对比例3 | V | 好 | 无 | 发现棕色的点(铝板) | 0.12 |
实施例3 | VI | 好 | 无 | 无变化 | 0.02 |
对比例4 | VII | 浅黄色 | 无 | 镀铜(少量) | 0.16 |
实施例4 | VIII | 好 | 无 | 无变化 | 0.02 |
对比例5 | IX | 浅黄色 | 无 | 发现棕色的点(铝板) | 0.18 |
实施例5 | X | 好 | 无 | 无变化 | 0.01或更小 |
对比例6 | XI | 好 | 无 | 发现棕色的点(铝板) | 0.08 |
对比例7 | XII | 浅黄色 | 无 | 发现棕色的点(铝板) | 0.06 |
实施例6 | XIII | 好 | 无 | 无变化 | 0.03 |
对比例8 | XIV | 浅黄棕色 | 有 | 镀铜(中度) | 1.45 |
实施例7 | XV | 好 | 无 | 无变化 | 0.02 |
对比例9 | XVI | 浅黄棕色 | 有 | 镀铜(大量) | 2.37 |
实施例8 | XVII | 好 | 无 | 无变化 | 0.03 |
实施例9 | XVII | 好 | 无 | 无变化 | 0.02 |
工业应用性
本发明用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物即使在超临界二氧化碳气氛下也是稳定的。其总酸值增加幅度小,且几乎不降解。另外,该组合物能有效地防止金属腐蚀和镀铜。
Claims (5)
1.一种用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物,其中基础油含有一种含氧有机化合物作为基本组分,并在100℃下具有运动粘度为5-50毫米2/秒,粘度指数为至少60,含水量为至多300ppm,其中所述含氧有机化合物是选自聚亚氧烷基二醇、聚乙烯基醚和碳酸酯中的一种或多种。
2.根据权利要求1的用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物,其中所述基础油的含水量为至多250ppm。
3.根据权利要求1的用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物,其中所述聚亚氧烷基二醇由以下通式(I)表示,聚乙烯基醚由下式(V)表示:
R1-〔(OR2)m-OR3〕n …(I)
其中R1代表氢原子、具有1-10个碳原子的烷基、具有2-10个碳原子的酰基、或具有2-6个键合点和具有1-10个碳原子的脂族烃基;R2代表具有2-4个碳原子的亚烷基;R3代表氢原子、具有1-10个碳原子的烷基、或具有2-10个碳原子的酰基;n代表1-6的整数;m代表一个数以使m×n的平均值在6-80之间;
其中R16、R17和R18各自代表氢原子、或具有1-8个碳原子的烃基,且它们可以是相同或不同的;R19代表具有1-10个碳原子的二价烃基;R20代表具有1-20个碳原子的烃基;k代表平均为0-10的数;R16-R20在不同的结构单元中可以是相同或不同的;和多个R19O,如果存在的话,可以是相同或不同的。
4.根据权利要求1-3中任一项的用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物,其含有酸清除剂。
5.根据权利要求4的用于二氧化碳制冷剂的制冷机油组合物,其中所述酸清除剂是选自苯基缩水甘油醚、烷基缩水甘油醚、亚烷基二醇缩水甘油醚、环己烯化氧和α-烯烃氧化物中的一种或多种。
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