CN1193452C - 固体电解质电池及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

提供一种固体电解质电池及其制造方法，该固体电解质电池包括：第一电极，具有第一集电体和形成在其上的第一活性物质层，且其外周缘部保留下来成为集电体露出部分；第二电极，具有第二集电体和形成在其上的第二活性物质层；以及夹在第一和第二电极之间的固体电解质，其中第二电极被以使第一活性物质层与第二活性物质层夹着固体电解质相面对的方式夹在第一电极中，且通过将第一电极的集电体露出部分连结起来被密封在第一电极中。

Description

固体电解质电池及其制造方法
技术领域
本发明涉及薄型固体电解质电池及其制造方法。
背景技术
近年来，随着电子技术的进步，已要求电子装置的高性能化、小型化和便携化。为此已要求用于这些电子装置的电池具有高能量密度，从而促进了对非水电解质电池的活跃的研究开发。更具体地，锂电池或锂离子电池由于具有高性能，例如其电动势比常规电池高约3或4伏，而在各种便携式电子装置如寻呼机、易携手机和笔记本个人电脑等中得到了广泛的应用。
在上述锂离子二次电池中，采用固体电解质的固体电解质电池被广泛研究，它具有诸如可减薄和自由折叠的优点。固体电解质的例子包括含有塑化剂的凝胶状电解质和溶解有锂盐的高分子固体电解质的电池等。
为了充分利用这些非水固体电解质电池的优点，即可以薄型轻质化，例如在日本专利特开昭57-115820号公报中公开了一种非水电解质电池，其中用由所谓的层叠膜构成的外壳盛装电池元件，该层叠膜是通过把金属箔或诸如金属淀积层的金属层夹在树脂层之间而构成的。在该电池中，外壳的最里层由热密封层构成，即层叠膜由在室温下表现出良好气密性的树脂如用丙烯酸改性的聚乙烯或用丙烯酸改性的聚丙烯离子键聚合物构成。但是，装在现在的电子装置如个人电脑上的电池要求在85℃下具有耐热性，上述非水电解质电池会出现构成热密封后的树脂从金属层上剥落，从而降低电池气密性的问题。
为了解决上述问题，日本专利特开平9-288996公开了一种这样的非水电解质电池，其中在由最内层构成的热密封层和金属层之间设置一个由阻挡电解液性优良、如聚对苯二甲酸乙二酯等的材料构成的绝缘层。在该电池中，通过将在热密封层和金属层之间设有绝缘层的外壳热密封，抑制电解液向金属层和热密封层之间的渗入，从而防止热密封层从金属层上剥落，由此即使在高温环境下也能保持较高的气密性。
但是，若在薄型片状固体电解质电池中使用具有上述热密封层的外壳，则因有热密封层而使外壳变厚，从而增加固体电解质电池的总厚度。即，由于外壳具有热密封层，不能有效利用固体电解质电池的可薄型轻质化的优点。而且由于对电池反应无贡献的构成元件占整个电池的比例增加，会导致重量能量密度和体积能量密度降低。
采用具有热密封层的外壳的固体电解质电池的另一个问题在于，由于形成热密封层的树脂从外壳的外周缘部的侧面露出，热密封层的两侧暴露于电解液，而外侧暴露于外部大气，随时间增长会有少量水气通过暴露的热密封层侵入电池内部，导致电池的循环特性劣化。
采用具有热密封层的外壳的固体电解质电池的还有一个问题在于，为了满意地热密封外壳，外壳的外周缘部的所谓“粘附边缘”必须加宽。结果，由于对电池反应无贡献的粘附边缘的面积增大，电池的能量密度下降。
发明内容
本发明的目的在于提供一种可以进一步薄型轻质化、可提高重量能量密度和体积能量密度、且气密性优良的固体电解质电池及其制造方法。
为了实现上述目的，根据本发明的第一方面，提供一种固体电解质电池，包括：第一电极，其具有第一集电体和形成在该第一集电体的一个表面上的第一活性物质层，且所述第一集电体的外周缘部保留下来成为集电体露出部分；第二电极，其具有第二集电体和在形成该第二集电体的两个表面上的第二活性物质层；以及夹在所述第一电极和所述第二电极之间的固体电解质，其中：所述第二电极保持在所述第一电极中使得所述第一活性物质层经由所述固体电解质与每一个所述第二活性物质层相对，且通过将所述第一电极的所述集电体露出部分彼此连结起来而被密封在所述第一电极中。
在这种结构下，由于第一集电体用作外壳，可以不必提供把第一电极连接到外部的端子和外壳。而且，由于第一电极的集电体露出部分直接相互连接，而不是借助于用于热密封的树脂，可以获得非常好的气密性，且可大大减小用作连接边缘的第一电极的集电体露出部分的面积。
根据本发明的第二方面，提供一种固体电解质电池的制造方法，包括下列步骤：在第一集电体的一个表面上形成第一活性物质层以制作第一电极，该第一集电体的外周缘部保留下来作为集电体露出部分；在第二集电体的两个表面上形成第二活性物质层以制作第二电极；以使第一活性物质层夹着固体电解质与每个第二活性物质层相对置的方式把第二电极夹在第一电极中；以及把第一电极的集电体露出部分连结起来以把第二电极密封在第一电极中，其中第二电极在上述夹持步骤中已被夹住。
在这种结构下，由于用于连接边缘的第一电极的集电体暴露部分相互之间直接相连，而不是借助于用于热密封的树脂，从而可以制造薄型、轻质且气密性好的固体电解质电池。
附图说明
图1是根据本发明的固体电解质电池的一个实施方案的立体图；
图2是图1所示固体电解质电池的A-B线剖面图；
图3是图1所示固体电解质电池的C-D线剖面图；
图4是表示有夹在一对正极之间的状态的立体图；
图5是表示负极隔着隔板夹在一对正极之间的状态的立体图；
图6是根据本发明的固体电解质的另一实施方案的立体图；
图7是图6所示固体电解质电池的E-F线剖面图；
图8是图6所示固体电解质电池的G-H线剖面图；
图9是根据本发明的固体电解质电池的又一实施方案的立体图；
图10是图9所示固体电解质电池的I-J线剖面图；
图11是图9所示固体电解质电池的K-L线剖面图。
具体实施方式
下面，参照附图描述本发明的固体电解质电池的优选实施方案。
图1是固体电解质电池的一个实施方案的视图，图2是图1的A-B剖面图，图3是图1的C-D剖面图。固体电解质电池1具有一对作为第一电极的正极2、密封在上述正极2中的作为第二电极的负极3、与负极3物理地和电气地连接的负极端子4、在负极端子4和正极2之间配置的密封部件5、和一对固体电解质层6。
正极2具有正极集电体2a、在正极集电体2a的一面上形成的正极活性物质层2b。在正极集电体2a的外周缘部的一个表面上未形成正极活性物质层2b。将这样的露出的外周缘部叫作正极集电体露出部分2c。
负极3具有负极集电体3a和在负极集电体3a的两个表面上形成的负极活性物质层3b。在负极2的形成于外周缘部之上的相互对接的端子引出部分，用密封部件5覆盖负极端子4以使其与正极2绝缘，并引出固体电解质电池1之外。
如图2和3所示，在其负极集电体3a两面上都具有负极活性物质层3b的负极3被夹在一对正极2之间，使得正极活性物质层2b和负极活性物质层3b夹着一对固体电解质层6相对置，通过把形成在正极2外周缘部上的用作连接边缘的正极集电体露出部分2c连接起来，把负极3和一对固体电解质6一起密封起来。
在具有上述结构的固体电解质电池1中，通过把正极集电体露出部分2c连结起来，一对正极2密封了负极3和固体电解质6，且正极集电体2a向外伸出。换言之，正极集电体2a不仅用作正极2的集电体，还用作密封固体电解质1内部使之与外部空气隔绝的外壳。因此，可以免除对外壳的需要，而过去总是需要这样的外壳来盛装包括正极2、负极3和固体电解质6在内的电池元件。
尤其是，由于薄型片状的固体电解质电池1不需要外壳，可以减小固体电解质1电池的厚度，由此进一步减薄电池1。结果，可以充分地利用使用凝胶状固体电解质或高分子固体电解质的固体电解质电池1的优点，即可以薄型轻质化的特性，而且，由于不再需要外壳，可以提高电池的能量密度。
在常规电池中，由于用绝缘外壳密封电池元件，正极2和负极3都必须通过引线端子引到外部。但是，根据本发明的该实施方案的固体电解质电池1，由于正极2用作外壳，电池1的除负极端子4之外的任何部分都可用作正极端子。因此，尽管只有密封在电池中的负极3需要提供负极端子，但是正极不需要新的正极端子，由此可实现固体电解质电池1的进一步轻质化并节省空间。由于安装固体电解质电池1的电子装置在设计时不必限于有正极端子的位置，可以实现电子装置的轻质化和节省空间。
根据固体电解质电池1，在正极2的外周缘部上提供的正极集电体露出部分2c用作连接边缘，且不借助于用于热密封的树脂直接地连结在一起以密封负极3和固体电解质6。因此，可以防止水气从用于热密封的树脂侵入固体电解质1的内部，由此保持电池内部的气密性，防止因水气侵入引起的充/放电循环特性的劣化。
由于位于正极2的外周缘部上的正极集电体露出部分2c直接相互连结，而不经过用于热密封的树脂，与现有技术中的用于热密封的“粘附边缘”相比，每个正极集电体露出部分2c的宽度可以减小。结果，可以减小对电池反应无贡献的正极集电体露出部分2的面积，由此继续提高电池的能量密度。
负极集电体3a可用由铜、镍或不锈钢制成的金属箔制成。如果被密封在固体电解质电池1中，负极集电体3a的形状不仅可以为箔状还可以是条状、穿孔金属膜或网。考虑到固体电解质电池1的薄型化，负极集电体3a的厚度优选为30μm以下。
如果把本发明的固体电解质电池1用于锂一次电池或锂二次电池中，作为负极活性物质层3b中包含的负极活性物质，优选用锂、锂合金、或可掺杂或释放锂的材料。作为可掺杂或释放锂的材料，可用碳材料，如难于石墨化的碳基材料或石墨基材料。这些碳材料的具体例子可包含热解碳、焦炭、石墨、玻璃态碳纤维、烧结的有机高分子化合物、碳纤维和活性炭。焦炭的具体例子包括沥青焦炭、针状焦炭、和石油焦。烧结的有机高分子化合物可通过在合适温度下烧结酚醛树脂或呋喃树脂以将树脂碳化而获得。
除了上述碳材料外，作为可掺入或释放锂的材料，还可采用高分子聚合物如聚乙炔或聚吡咯，或氧化物如SnO2。而且，作为上述锂合金可采用锂-铝合金。
作为正极集电体2a，可用由铝、镍或不锈钢制成的金属箔。如果被密封在固体电解质电池1中，正极集电体2a的形状不仅可以为箔状还可以是条状、穿孔金属膜或网。考虑到固体电解质电池1的薄型化，正极集电体2a的厚度优选为30μm以下。
作为正极活性物质层2b中包含的正极活性物质，根据所用的电池的种类，可用金属氧化物、金属硫化物、或特定的高分子聚合物。
例如，把本发明的固体电解质电池1用于锂一次电池时，TiS2、MnO2、石墨或FeS2可用作正极活性物质。若把本发明的固体电解质电池用于锂二次电池，则金属硫化物如TiS2、MoS2或NbSe2，或金属氧化物如V2O5可用作正极活性物质。另外，用化学式LiMxO2表示的含锂的过渡族金属氧化物可用作正极活性物质，其中M是一种或多种过渡族金属，x是取决于电池充放电状态的值，通常设为0.05～10。含锂的过渡族金属氧化物中的过渡族金属例如为Co、Ni和Mn。含锂的过渡族金属氧化的具体例子包括LiCoO2、LiNiO2、LiNyCo1-yO2(0＜y＜1)和LiMn2O4。这种含锂的过渡族金属氧化物可产生高电压并确保高的能量密度，是一种杰出的正极活性物质。从确保大容量的观点出发，锰的氧化物或锂和锰的复合氧化物具有尖晶石晶体结构，可作为正极活性物质的优选材料。上述正极活性物质可单独地也可结合地用于正极活性物质层2b。
作为固体电解质层6，可由具有隔膜性和粘合性的高分子固体电解质、或将塑化剂加入高分子固体电解质制成的凝胶状电解质制得。
例如，高分子固体电解质是将电解质盐分散在基体高分子材料中形成的。
电解质盐的具体例子可包括LiPF6、LiClO4、LiCF3SO3、LiAsF6、LiBF4、LiN(CF3SO3)2和C4F9SO3Li。这些盐可单独使用，也可结合使用。尤其是，从导电性的角度看LiPF6是理想的。
对基体高分子材料的化学结构没有特别限制，只要基体高分子或用它的凝胶状电解质在室温下的离子传导率在1mS/cm以上即可。基体高分子材料的具体例子可包括：聚偏氟乙烯、聚丙烯腈、聚氧化乙烯、聚硅氧烷基化合物、聚磷腈基化合物、聚氧化丙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯腈、和聚醚基化合物。上述高分子材料可与其它高分子材料发生聚合反应。从化学稳定性和离子传导性的角度出发，优选采用将聚偏氟乙烯和聚六氟丙烯以小于8wt％的共聚比聚合而得到的材料。
凝胶状电解质包含电解质盐、基体高分子材料、和作为塑化剂的膨化溶剂。
作为由高分子固体电解质形成凝胶状电解质用的塑化剂，可使用非水电解质如碳酸乙酯、碳酸丙酯、γ-丁内酯、乙腈、二***、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、1，2-二甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃、四氢呋喃、环丁砜、2，4-二氟化苯甲醚和碳酸亚乙酯。这些非水溶剂可单独或结合使用。
在形成于相互对接的正极集电体露出部分2c的一部分上的端子引出部分上，密封部件5位于负极端子4和正极集电体露出部分2c相接触的部分上。更具体地说，负极端子4被密封部件5覆盖并被夹在正极集电体露出部分2b之间，以防止负极端子4因在正极2上形成的毛刺之类导致与正极2短路，并提高端子引出部分的气密性。对密封部件5的材料并无特别限制，只要对电极端子有粘接性即可，但优选地，从聚烯烃树脂如聚乙烯、聚丙烯、改性的聚乙烯、改性的聚丙烯及其共聚物中选择。
如上所述，通过将正极集电体露出部分2c连结在一起并使正极集电体2a直接向外伸出，将负极3和固体电解质层6密封在一对正极2中。所以，由于正极2用作外壳，无须提供新的外壳，也无须向作为外壳的正极2提供新的端子。结果，可以使固体电解质电池1进一步薄型轻质化，并进一步提高其能量密度。
通过把设置在正极2的外周缘部上的正极集电体露出部分2c直接，而不是借助于用于热密封的树脂，连结起来，将负极3和固体电解质层6密封在一对正极2中。由于未采用水气有可能从其侵入的任何热密封用的树脂，可以防止因水气侵入造成的充/放电循环特性的劣化。而且与现有技术中的“粘附边缘”相比，可以使作为连结边缘的每个正极集电体露出部分2c更窄，可使正极集电体露出部分2c的对电池反应无贡献的部分更小，从而进一步提高固体电解质电池1的能量密度。
具有上述结构的固体电解质电池1是如下所述制造的。
通过在正极集电体2a的一个表面上形成正极活性物质层2b而制成正极2。
在成为正极集电体2a的例如铝箔的金属箔的一个表面上，均匀地涂敷包含正极活性物质和粘合剂的正极混合物。此时，正极集电体2a的外周缘部不涂敷该正极混合物，留下来作为正极集电体露出部分2c。然后将正极混合物干燥形成正极集电体层2b。由此制成正极2。作为正极混合物的粘合剂，可用公知的粘合剂。而且可在正极混合物中加入公知的添加剂。也可以用浇铸涂敷或烧结形成正极活性物质层2b。
正极集电体2a的外周缘部即正极集电体露出部分2c不用正极活性物质层2b覆盖，可通过在正极集电体2a的一个表面上形成正极活性物质层2b，再除去正极2外周缘部上的正极活性物质层2b的方法，或在正极集电体2a的一个表面上用图案涂敷等以预定形状(除去外周缘部)形成正极活性物质层2b的方法形成。根据本发明的该方案，对形成正极集电体露出部分2c的方法不做特别限制。
通过在负极集电体3a的一个表面上形成负极活性物质层3b制造负极3。
在成为负极集电体3a的例如铜箔的金属箔的一个表面上，均匀地涂敷包含负极活性物质和粘合剂的负极混合物，将负极混合物干燥形成负极集电体层3b。由此制成负极3。作为负极混合物的粘合剂，可用公知的粘合剂。而且可在负极混合物中加入公知的添加剂。也可以用浇铸涂敷或烧结形成负极活性物质层3b。
对正极2和负极3中的顺序都不加特别限制。例如，可通过在集电体上形成活性物质层，然后将集电体切成与电极对应的特定形状来制造，也可以通过先把集电体切成与电极相应的形状然后在集电体上形成活性物质层来制造。
在形成于负极3两个表面上的负极活性物质层3b的每一个上成固体电解质层6。例如，如果用凝胶状电解质作为固体电解质层6，先把电解质盐溶在非水溶剂中制备塑化剂，然后把基体高分子材料加入塑化剂中，搅动并溶解，获得溶胶状的电解质溶液。用一定数量的该电解质溶液涂敷负极活性物质层3b，然后置于室温下，直到基体高分子凝结。由此，在负极活性物质层3b上形成用凝胶状电解质制成的固体电解质层6。
同样地，在形成于正极2的一个表面上的正极活性物质层2b上形成固体电解质层6。
将负极端子4与负极3的负极集电体3a的一部分相连接。用绝缘材料制成的密封部件5最初粘在负极端子4的将要与正极集电体2a的露出部分相接触的部分上。
然后，如图4所示，负极3以使正极活性物质层2b隔着固体电解质层6与负极活性物质层3b相对置的方式夹在一对正极2之间。更具体地说，在正极2的一个表面上有固体电解质层6，而负极3在两个表面上都有固体电解质层6，且具有固体电解质层6的正极2以使固体电解质层6相互接触的方式层叠在一起。此时，设在正极2的外周缘部上的正极集电体露出部分2c对齐并彼此重叠。与负极3连接的负极端子4借助于密封部件5夹在正极集电体露出部分2c之间，并引起固体电解质电池的外部。
如果采用其隔膜性和固体电解质层6一样低的电解质时，为了防止负极3和每个正极2的物理接触，如图5所示，可在负极3和正极2之间设置隔片7。隔片7可用多孔聚烯烃树脂或无纺布制成。
最后，通过将已经互相对齐并重叠的正极集电体露出部分2c直接连结起来，把负极3密封在一对正极2之间，制成图1、2、3所示的固体电解质电池1。
此处，可用电子束焊接、激光焊接、超声波焊接、电阻焊或压力焊把正极集电体露出部分2c连结在一起。
但是，在将负极端子4引到固体电解质电池1外的端子引线部分处，正极集电体露出部分2c并不是用上述方法直接连结在一起，而是借助于密封部件5用热密封来密封的。
如上所述，根据本发明的制造方法，除了***正极2的负极3的端子引出部分之外，正极2的整个外周缘部用作外壳，且无须用热密封树脂而直接连结。因此，可以防止水气侵入固体电解质电池1，由此有助于保持电池1的气密性。
而且，由于可以减小正极集电体露出部分2c的对电池反应无贡献的用作连结边缘的面积，可以提高电池1的能量密度。
在上述实施方案中，正极是用作外壳的第一电极，而负极是密封在第一电极中的第二电极。但是，本发明并不仅限于此，也可以负极作第一电极，正极作第二电极。
图6是本发明的固体电解质电池的一个实施方案的立体视图，图7是图6的E-F剖面图，图8是图6的G-H剖面图。固体电解质电池11具有一对作为第一电极的负极12、密封在上述负极12中的作为第二电极的正极13、与正极13物理地和电气地连接的正极端子14、在正极端子14和负极12之间配置的密封部件15、和一对固体电解质层16。
负极12具有负极集电体12a、在负极集电体12a的一面上形成的负极活性物质层12b。在负极集电体12a的外周缘部的一个表面上未形成负极活性物质层12b。将这样的露出的外周缘部叫作负极集电体露出部分12c。
正极13具有正极集电体13a和在正极集电体13a的两个表面上形成的正极活性物质层13b。在正极12的形成于外周缘部之上的相互对接的端子引出部分，用密封部件15覆盖正极端子14以使其与负极12绝缘，并引出固体电解质电池11之外。
如图7和8所示，在其正极集电体13a两面上都具有正极活性物质层13b的正极13被夹在一对负极12之间，使得负极活性物质层12b和正极活性物质层13b夹着一对固体电解质层16相对置，通过把形成在负极12外周缘部上的用作连接边缘的负极集电体露出部分12c连接起来，把正极13和一对固体电解质16一起密封起来。
如上所述，通过把负极集电体露出部分12c连结起来，一对负极12密封了正极13和固体电解质16，且负极集电体12a向外伸出。这样地，由于负极12用作外壳，可以免除对外壳的需要，负极12也不需要新的负极端子。由此可实现固体电解质电池11的进一步轻质薄型化，并进一步提高电池的能量密度。
通过把在负极12的外周缘部上提供的负极集电体露出部分12c用作连接边缘，且不借助于用于热密封的树脂、直接地连结在一起，把正极13和固体电解质16密封在一对负极12之间。由于不使用水气可侵入的用于热密封的树脂，可以防止因水气侵入引起的充/放电循环特性的劣化。而且，与现有技术中的用于热密封的“粘附边缘”相比，每个用作连结边缘的负极集电体露出部分12c的宽度可以减小。结果，可以减小对电池反应无贡献的负极集电体露出部分12c的面积，由此进一步提高固体电解质电池11的能量密度。
另外，图6、7、8所示的固体电解质电池11，除了负极作第一电极、正极作第二电极，与固体电解质电池1的正负极颠倒之外，其结构与图1所示的固体电解质电池1基本相同。因此，对固体电解质电池11中的各部件的描述与固体电解质电池1对应的重复之处，省去不再赘述。
根据上述实施方案，电池1和11都构造成，通过把第一电极的集电体露出部分连结并使第一电极的集电体向外伸出，使用作外壳的第一电极密封第二电极和固体电解质层。但是，本发明并不仅限于此。例如，本发明可以用于这样的结构，与固体电解质电池1和11中的一对第一电极用作外壳不同，只有一个第一电极用作外壳。在这种结构中，第一电极折成两层以包住第二电极，由此密封第二电极和固体电解质层。
图9是本发明的固体电解质电池的又一个实施方案的立体视图，图10是图9的I-J剖面图，图11是图9的K-L剖面图。固体电解质电池21具有一个作为第一电极的正极22、密封在上述正极22中的作为第二电极的负极23、与负极23物理地和电气地连接的负极端子24、在负极端子24和正极22之间配置的密封部件25、和固体电解质层26。
正极22具有正极集电体22a、在正极集电体22a的一面上形成的正极活性物质层22b。在正极集电体22a的外周缘部的一个表面上未形成正极活性物质层22b。将这样的露出的外周缘部叫作正极集电体露出部分22c。另外，由于正极22被折成两层以密封负极23，正极22的尺寸被设为基本上是负极23的两倍，从而使正极22的被折叠的每一片的尺寸基本上与负极23的尺寸相同。
负极23具有负极集电体23a和在负极集电体23a的两个表面上形成的负极活性物质层23b。在负极22的形成于外周缘部之上的相互对接的端子引出部分，用密封部件25覆盖负极端子24以使其与正极22绝缘，并引出固体电解质电池21之外。
如图10和11所示，通过把正极22折叠成两层，以负极活性物质层23b夹着固体电解质层26与正极活性物质层22b相对置的方式把两面具有负极活性物质层23b的负极23夹在被折叠的正极22中。同时，通过在正极22的三个边S1、S2、S3处把形成于正极22的外周缘部上的正极集电体露出部分22c连结在一起，把负极23和固体电解质层6密封在正极22中。
如上所述，通过把正极22折叠成两层，正极集电体22a向外伸出，并使正极集电体露出部分22c连结起来，正极22密封了正极活性物质层22b、负极23和固体电解质26，且。这样地，由于正极22用作外壳，可以免除对外壳的需要，正极22也不需要新的正极端子。由此可实现固体电解质电池21的进一步轻质薄型化，并进一步提高电池的能量密度。
通过把在正极22的外周缘部上提供的正极集电体露出部分22c用作连接边缘，且不借助于用于热密封的树脂、直接地连结在一起，把负极23和固体电解质26密封在正极22之间。由于不使用水气可侵入的用于热密封的树脂，可以防止因水气侵入引起的充/放电循环特性的劣化。而且，与现有技术中的用于热密封的“粘附边缘”相比，每个用作连结边缘的正极集电体露出部分22c的宽度可以减小。结果，可以减小对电池反应无贡献的负极集电体露出部分12c的面积，由此进一步提高固体电解质电池21的能量密度。
另外，图9、10、11所示的固体电解质电池21，除了一个用作第一电极的正极被折叠成两层以夹持其中的负极和固体电解质层之外，其结构与图1所示的固体电解质电池1基本相同。因此，对固体电解质电池11中的各部件的描述与固体电解质电池1对应的重复之处，省去不再赘述。
如上所述，第一电极被构造成负极或正极中的任一个，而第二电极被构造成负极或正极中的另一个。但是，用作外壳的第一电极优选地构造成负极。以负极作为第一电极可以保证更大的面积，可有效地降低对电池充电时锂的沉淀析出。
在上述的各固体电解质电池中，它们的厚度优选为2mm以下，更优选为1mm以下。通常，对于薄型电池，由于外壳具有一定的厚度和质量，与厚度更大的电池相比，外壳对电池总体积和总重量的影响更大，结果导致有外壳时单位体积和单重量的能量密度下降很大。但是，根据本发明，由于无须另加外壳，本发明可用于薄型片状的固体电解质电池。所以，能够充分实现本发明的效果，即电池的更加薄型轻质化和更高的能量密度。
在上述实施方案中，构成集电体的金属箔用作电池的最外层，由此用作外壳。但是，本发明并不仅限于此。例如，在集电体的未形成活性物质层的另一面上可以通过涂敷尼龙等形成覆盖层，作为电池的最外层。施加覆盖层可有效地提高由金属箔形成的集电体的强度，由此进一步使电池薄型轻质化并进一步提高基能量密度。
本发明的固体电解质电池的形状并不限于上述方形，可为任意形状。而且，本发明可适用于一次电池和二次电池。
结合下面的实例可更清楚地理解本发明。
<实例>
以下述方式制备负极。
把90重量份的作为负极活性物质的破碎的石墨粉、和10重量份的作为粘合剂的聚(偏氟乙烯-六氟乙烯)共聚物混合，制备负极混合物。将该负极混合物分散在N-甲基-2-吡咯烷酮中制成浆液。用该负极混合物的浆液均匀涂敷作为负极集电体的厚为10μm的铜箔的两个表面，将其干燥并用辊压工艺压制负极集电体，由此在负极集电体的两面上形成负极活性物质层。由此制成负极。
以下述方式制备正极。
为了制得正极活性物质(LiCoO2)，将碳酸锂和碳酸铬以0.5∶1的摩尔比混合，在空气中900℃下烧结5个小时。将90重量份的作为正极活性物质的由此得到的LiCoO2、6重量份的作为导电剂的石墨、和4重量份的作为粘合剂的聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物混合在一起，制备正极活性物质。将该正极活性物质分散在N-甲基-2-吡咯烷酮中制成浆液，在作为正极集电体的40μm厚的铝箔的一个表面(除了外周缘部之外)上以图案涂敷方式均匀涂敷该正极活性物质，将其干燥并用辊压工艺压制正极集电体，由此在正极集电体的一个表面上(除外周缘部之外)形成正极活性物质层。由此制成正极。
以下述方式制成凝胶状电解质层。
在形成于负极集电体的两面上的负极活性物质层和形成于正极集电体的一面上的正极活性物质层上均匀地涂敷以下所述的溶液，进行含浸，在室温下放置8个小时，蒸发除去碳酸二甲酯、制得凝胶状电解质层。所述溶液是将30重量份的塑化剂、10重量份的聚(偏氟乙烯-六氟丙烯)共聚物和60重量份的碳酸二甲酯混合并溶解得到的。其中上述塑化剂包含42.5重量份的碳酸乙酯、42.5重量份的碳酸丙酯和15重量份的LiPF6。
如图5所示，把两面上形成有固体电解质层的负极夹在一对单面上形成有固体电解质层的正极之间加压。
最后，将在正极的外周缘部形成的正极集电体露出部分(除了负极端子引出部分之外)用电子束焊接直接相互连结，由此制得140mm×196mm的A5型片状的厚为560μm的锂离子二次电池。另外，在负极端子引出部分，预先在负极端子上粘附宽8mm厚40μm的酸改性的CPP膜。在180℃下用热密封器减压密封该负极端子引出部分。
<比较例>
以与实例同样的方式制备正极混合物，在厚为20μm的铝箔的一面上均匀涂敷该正极混合物。将其干燥并用辊压工艺压制该铝箔，以在铝箔的一个表面上形成正极活性物质层。由此制成正极。然后，以与实例相同的方式制备负极。
与实例同样地，在形成于负极集电体的两个面上的负极活性物质层和形成于正极集电体的一个面上的正极活性物质层上形成凝胶状电解质层。
将带凝胶状电解质层的正极、带凝胶状电解质层的负极、带凝胶状电解质层的负极依次层叠并使各凝胶状电解质层相面对，加压使它们相互接触，制成电池元件。
将由此制得的该电池元件装入包含铸造聚丙烯层(30μm)、铝箔(40μm)、尼龙层(15μm)的铝层叠膜中，在180℃下用热密封器减压密封该铝层叠膜的周缘部分，以制造尺寸为140mm×200mm、厚为690μm的片状锂离子二次电池。
对于实例和比较例的电池，测量了充放电循环开始时的能量密度和500次循环后的放电容量保留率。结果如表1所示。
表1
  单位重量的能量密度(Wh/kg)   单位体积的能量密度(Wh/L)   放电容量的保留率(％)
实例   148   310   81
比较例   131   290   39
从表1明显易见，实例的电池在单位重量的能量密度、单位体积的能量密度和放电容量保留率方面都优于比较例的电池。结果，可以看出，正极用作外壳的结构可有效地提高电池的能量密度，正极集电体露出部分直接相连的结构可有效地保持电池的气密性，并由此防止因水气侵入引起的电池的充放电循环特性的劣化。
如上所述，根据本发明的固体电解质电池，由于第一电极用作外壳，可以不必提供第一电极的新端子和外壳，由此可以使固体电解质电池进一步薄型轻质化。由于安装固体电解质电池的电子装置在设计时不必限于有正极端子的位置，可以使电子装置进一步薄型轻质化。而且，由于通过第一电极的集电体露出部分直接相互连接，而不是借助于用于热密封的树脂，实现固体电解质电池的密封，可以获得非常好的气密性，且可大大减小用作连接边缘的第一电极的集电体露出部分的面积。因此，可实现固体电解质电池的进一步薄型、轻质和高密度化，并提高其充放电循环特性。
根据本发明的固体电解质电池的制造方法，由于通过第一电极的集电体露出部分直接相互连接，而不是借助于用于热密封的树脂，可实现固体电解质电池的进一步薄型轻质化，确保良好的气密性。因此，可提供薄型、轻质、高密度、并具有优良的充放电循环特性的固体电解质电池
虽然结合具体实例描述了本发明的优选实施方案，这些描述仅是用于说明的目的，应当理解，在不脱离后述的权利要求书精神和范围的前提下，可以进行种种修改和变更。

Claims (27)

1.一种固体电解质电池，包括：
第一电极，其具有第一集电体和形成在该第一集电体的一个表面上的第一活性物质层，且所述第一集电体的外周缘部保留下来成为集电体露出部分；
第二电极，其具有第二集电体和在形成该第二集电体的两个表面上的第二活性物质层；以及
夹在所述第一电极和所述第二电极之间的固体电解质，
其中：所述第二电极保持在所述第一电极中使得所述第一活性物质层经由所述固体电解质与每一个所述第二活性物质层相对，且通过将所述第一电极的所述集电体露出部分彼此连结起来而被密封在所述第一电极中。
2.如权利要求1所述的固体电解质电池，其中：所述第一电极被设计成一对第一电极，而第二电极被保持在这两个第一电极之间。
3.如权利要求1所述的固体电解质电池，其中：还包括连接到所述第二电极的电极端子，该电极端子被引出到外边且同时被夹持在所述第一电极的所述集电体露出部分的连结部分中。
4.如权利要求3所述的固体电解质电池，其中：还包括具有电绝缘的密封部件，其置于所述电极端子和所述第一电板之间。
5.如权利要求1所述的固体电解质电池，其中：所述固体电解质用塑化剂制成凝胶。
6.如权利要求1所述的固体电解质电池，其中：所述电池形成厚为2mm或2mm以下的片状。
7.如权利要求1所述的固体电解质电池，其中：还包括置于所述第一电极和所述第二电极之间的隔片。
8.如权利要求1所述的固体电解质电池，其中：所述第一电极是负极，所述第二电极是正极。
9.如权利要求8所述的固体电解质电池，其中：所述负极包含锂、锂合金或可以掺入或释放锂的材料。
10.如权利要求8所述的固体电解质电池，其中：所述正极包含锂和过渡族金属的复合氧化物。
11.如权利要求1所述的固体电解质电池，其中：所述第一电极是正极，所述第二电极是负极。
12.如权利要求11所述的固体电解质电池，其中：所述负极包含锂、锂合金或可以掺入或释放锂的材料。
13.如权利要求11所述的固体电解质电池，其中：所述正极包含锂和过渡族金属的复合氧化物。
14.一种固体电解质电池的制造方法，包括下列步骤：
在第一集电体的一个表面上形成第一活性物质层以制作第一电极，该第一集电体的外周缘部保留下来作为集电体露出部分；
在第二集电体的两个表面上形成第二活性物质层以制作第二电极；
以使第一活性物质层隔着固体电解质与每个第二活性物质层相对置的方式把第二电极保持在第一电极中；以及
把第一电极的集电体露出部分相互连结起来以把第二电极密封在第一电极中，其中第二电极在上述保持步骤中已被夹住。
15.如权利要求14所述的固体电解质电池的制造方法，其中：在上述密封步骤中，所述第一电极的集电体露出部分用电子束焊接、激光焊接、超声波焊接、电阻焊接、和压力焊中的一种彼此连结起来。
16.如权利要求14所述的固体电解质电池的制造方法，其中：在所述第一电极的制作步骤中，第一电极被构造成一对第一电极，且在所述保持步骤中第二电极被夹在这一对第一电极之间。
17.如权利要求14所述的固体电解质电池的制造方法，其中：在所述保持步骤中，在所述第二电极上连接一电极端子，该电极端子引出到外面且同时被保持在第一电板的集电体露出部分的连结部分上。
18.如权利要求17所述的固体电解质电池的制造方法，其中：在所述密封步骤中，将具有电绝缘的密封部件置于所述电极端子和第一电极之间，且第一电极的集电体露出部分的放置该密封部件的部分通过用密封部件热密封而相互连结。
19.如权利要求14所述的固体电解质电池的制造方法，其中：所述固体电解质用塑化剂制成凝胶。
20.如权利要求14所述的固体电解质电池的制造方法，其中：所述电池形成为厚度为2mm或2mm以下的片状。
21.如权利要求14所述的固体电解质电池的制造方法，其中：还包括在第一电极和第二电极之间放置隔片的步骤。
22.如权利要求14所述的固体电解质电池的制造方法，其中：所述第一电极是负极，所述第二电极是正极。
23.如权利要求22所述的固体电解质电池的制造方法，其中：所述负极包含锂、锂合金或可以掺入或释放锂的材料。
24.如权利要求22所述的固体电解质电池的制造方法，其中：所述正极包含锂和过渡族金属的复合氧化物。
25.如权利要求14所述的固体电解质电池的制造方法，其中：所述第一电极是正极，所述第二电极是负极。
26.如权利要求25所述的固体电解质电池的制造方法，其中：所述负极包含锂、锂合金或可以掺入或释放锂的材料。
27.如权利要求25所述的固体电解质电池的制造方法，其中：所述正极包含锂和过渡族金属的复合氧化物。
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