CN1192058A - 薄型电池 - Google Patents

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Abstract

提供一种具有优异的气密性和机械强度的薄型电池。它包括一个阴极1,一个阳极2和电解质3,包容在一个由高分子薄膜和金属箔形成的防潮多层薄膜4内。将电极和外部端子互连的一对电极端子5和6是由网状的或者多孔的导电构件形成的。通过用网状的或者多孔的导电材料作电极端子5和6,电极端子5和6可以紧密地粘结到防潮多层薄膜4上。此外,通过在电极端子5,6穿过的密封部分X,增加高分子薄膜层的厚度,可以防止发生短路。

Description

薄型电池
本发明涉及一种用于减小便携电子设备的尺寸和重量的薄型电池。更具体地说，涉及它的一种电极端子结构。
近来，电池作为便携电子设备的电源在工业上越来越起到重要的作用。为了减小电子设备的尺寸和厚度，越来越需要使电池能够放置到有限的设备空间内。为了这个目的，具有高能量密度和高输出功率密度的锂电池被认为是最适合的。
另一方面，为了减小电子设备的尺寸和厚度，需要在形态学上灵活并具有高的自由度，厚度较薄，面积较大或者厚度较薄面积较小的电池。但是，如果传统的金属外壳被用作外部封装部件，则这些要求不能得到满足。尤其是，在一种包括热熔型高分子薄膜层和金属箔层的防潮型多层薄膜的情况下，通过热密封难以实现密封的结构，尽管薄膜本身具有出色的强度和气密性。所以，这种防潮型多层薄膜有希望成为在形态学上有较高自由度的电池或者薄型电池的外部封装材料的替代品。
但是，通过外部封装材料的密封开口处的电极端子，在防潮型多层薄膜中的电极和外部端子之间建立导电性的过程中，细的密封开口不能利用粗的金属线密封，而细的金属线本身又不能保证足够的导电性。如果利用金属箔作为电极端子，则密封开口的厚度可以减小，导电性也可以得到保证。但是，在热熔性高分子薄膜层和金属箔(电极端子)之间不能够在连接上提供足够的气密性。其结果是最轻的应力也导致剥离，使得不能够保持电池的气密性。
因此，利用金属线或者金属箔的电极端子，不能取得满意的气密性或者机械强度。特别是，对于正在频繁进行研究的锂电池，由于其高能量密度和高输出功率密度，所以不能混入湿气，因此需要高的气密性。
因此，本发明的目的就是提供一种具有高气密性和高机械强度的薄型电池。
通过我们不懈地研究，本发明者发现，通过利用网状的或者多孔的导电材料作电极端子，即可改善防潮多层薄膜和电极端子之间粘结的紧密度。
即，本发明提供了一种薄型电池，包括一个阴极，一个阳极和电解质，它们装在一个由高分子薄膜和金属箔形成的防潮多层薄膜内，其中，将电极和外部端子相互连接的电极端子是由网状的或者多孔的导电构件形成的。
所述的网状或者多孔导体最好是金属网，多孔金属网，冲孔金属板和碳纤维聚合体之一。
所述的网状或者多孔导体最好是下面的一种，碳，镍，铝，铜，钨，不锈钢，铁，银，金，上述金属的合金或者镀有上述金属或者合金的金属。
在本发明的薄型电池中，由于电极端子是由网状或者多孔导电构件形成的，所以在密封部分的高分子薄膜，例如热熔高分子薄膜层或者粘结树酯，穿入电极端子的空隙，使得电极端子和高分子薄膜不易相互分层，从而实现较好的气密性和机械强度。
在本发明的薄型电池中，防潮多层薄膜的开口部分最好由高分子薄膜密封，并且电极端子穿过的高分子薄膜厚于密封部分的其余区域。例如，最好把一个树酯片加到与密封部分对齐的电极端子的表面上或者覆盖该表面。
如果位于由电极端子穿过的密封部分的高分子薄膜的部分厚于密封部分的其它部分，则可以防止电极端子(阴极和阳极)因与金属箔层接触而造成短路。
在本发明的薄型电池情况下，其中电极端子是由网状或者多孔导电构件形成的，电极端子和防潮多层薄膜之间的粘结紧密性可以得到改善以保证出色的气密性和机械强度。此外，可以防止阴极和阳极之间的短路的发生，结果，电池的使用寿命、长期存放性能以及机械强度可以得到改善，从而改善了电池的性能和可靠性。
图1是显示本发明的薄型电池在密封之前的截面图。
图2是显示薄型电池在密封之前的部件分解透视图。
图3是显示薄型电池在密封之后的截面图。
图4是显示薄型电池在密封之后，从顶部看到的透视图。
图5为薄型电池的防潮多层薄膜的截面图。
图6为图1所示的薄型电池的电极端子的密封部分X加有树脂片的截面图。
图7为图6的薄型电池在密封之前的部件分解透视图。
图8为图6的薄型电池在密封之后的部件分解透视图。
图9是显示图6的薄型电池在密封之后，从顶部看到的透视图。
图10为根据本发明的修改例的薄型电池在密封之前的透视图。
图11为图10所示的修改例的薄型电池在密封之后的透视图。
图12为根据本发明的另一个修改例的薄型电池在密封之前的透视图。
图13为图12所示的修改例的薄型电池在密封之后的透视图。
图14是表示存放期和电解质中的潮气量之间的关系的曲线。
图15是表示存放期和电池的开路电压之间的关系的曲线。
图16为表示在存放10周以后电池的充电容量和放电容量之间的关系的曲线。
下面参照附图详细描述本发明的最佳实施例。
根据本发明的薄型电池的结构如下，阴极1和阳极2叠放在一起，中间由隔片3和/或凝胶质电解质分开，并夹放在由防潮多层薄膜4，4制成的外部封装材料之间，如图1-4所示。如果不使用固体电解质，则电池的内部充入无水液体电解质。
防潮多层薄膜4由热熔高分子薄膜层4a，金属箔层4b和高分子薄膜层4c制成，并按此顺序放置，热熔高分子薄膜层4a面向电池的内部。
阴极端子5的一端穿过热熔高分子薄膜层4a以便露在外面，同时其相反的一端电连接到阴极1。类似地，阳极端子6的一端穿过热熔高分子薄膜层4b以便露在外面，同时其相反的一端电连接到阳极2。阴极端子5和阳极端子6可连接到电极材料或者电流集电极。连接方法包括通过导电材料的压接，焊接和粘接。尽管阴极端子5和阳极端子6是从相反的一侧引出的，但端子5，6也可以以其他可选的方式布置，只要它们不连接到一起引起短路即可。
本发明的薄型电池的特征是，阴极端子5和阳极端子6(统称为电极端子)是由网状的或多孔的导电材料制成的。
具体地说，这些电极端子可以是通过编织细线得到的网状结构，多个细线的平行阵列，或者是由连接到一起的细线的不规则的阵列组成的网状结构。相邻的细线之间最好分开细线的直径或者较长的直径的0.5-2倍。此外，电极端子可以是具有散布的孔或者缝隙的平板结构。
具有这种网状或者多孔结构的电极端子可以是金属网，多孔金属网，冲孔金属板或碳纤维聚合体。
考虑到强度和可加工性，电极端子的材料(导电材料)包括碳，镍，铝，铜，钨，不锈钢，铁，银，金，上述金属的合金或者镀有上述金属或者合金的金属。
可以把相同的或者不同的材料用于电极端子，即，阴极端子5和阳极端子6。从电化学或化学稳定性的角度来看，铝，金，和碳最适合于阴极端子5，铜最适合于阳极端子6。在既适合于阴极又适合于阳极端子材料中，最好选择镍和不锈钢。
电池是通过热压一个不与电极叠置的作为外部封装材料的防潮多层薄膜4的开口端而密封的。该开口端在图4中用阴影表示。
在密封过程中，电极端子穿过热熔高分子薄膜层4a以便在图3和图4所示的密封端X被密封。由于电极端子为网状或者多孔结构，所以热熔高分子薄膜层4a穿入电极端子的空隙，将电极端子与前侧和后侧热熔高分子薄膜层4a的材料结合到一起。
由于热熔高分子薄膜层4a的材料在本发明的薄型电池的密封过程中穿入电极端子的缝隙，所以电极端子和热熔高分子薄膜层4a被强力地结合在一起而不可能产生分层，这就实现出色的气密性和机械稳定性。所以显著地改善电池的使用寿命，长期存放性能和机械耐久性，保证了电池的出色的性能和可靠性。
每个电极端子的厚度要求等于或者小于在密封部分X处的热熔高分子薄膜层4a的厚度(正侧和反侧二者的厚度之和)。
如果电极端子厚度过大，则风险大，因为在利用热熔密封当中，电极端子的网状纤维可能穿透热熔高分子薄膜层4a而与内部金属箔层4b接触。如果阴极端子5和阳极端子6的两个电极与内部金属箔层4b接触，则电池就会短路。
为了防止短路，电极端子的厚度应当设置得小于热熔高分子薄膜层4a的厚度。相反，热熔高分子薄膜层4a的树脂材料可以更厚一些。上述的问题可通过增加树脂材料的厚度，特别是由电极端子穿过的热熔高分子薄膜层4a的密封部分X的厚度而得到解决。在这种情况下，除了密封部分X以外，树脂材料的其它部分的厚度不必增加。
为了利用防潮多层薄膜4密封，由于密封部分X的树脂材料的厚度在熔化状态时需要厚于电极端子的厚度，所以密封部分X的树脂材料的厚度最好是电极端子的厚度的两倍到三倍。如果树脂厚度过大，潮气可以在过厚的部分通过扩散侵入电池的内部而损害电池的性能。此外，在形状上也使密封结构趋于复杂，增加了潮气可侵入到电池内部的区域。
为了实现这种增加厚度，可以增加电极端子穿过的密封部分X的热熔高分子薄膜层4a的树脂材料的厚度。另外，热熔树脂片7可以加到与电极端子的密封部分X连接的电极端子的表面部分。
用于该目的的热熔树脂，可作为实例而列举：聚烯烃树脂，聚胺树脂，乙酸乙烯酯树脂，丙烯酸类树酯，或环氧树脂，与用于在防潮多层薄膜4的内侧使用的热熔高分子薄膜层4a的材料相似。如果电极端子要预先涂敷绝缘树脂的话，则不仅可以采用热熔树脂，而且可以采用其他任何类型的树脂，只要该树脂在化学上稳定，并可满意地粘结到电极端子和内层(热熔高分子薄膜层4a)即可。例如，环氧树脂由于其粘结性能和化学稳定性，在这里可以作为实例被采用。
电极端子的宽度和长度与电池的形状相匹配。该宽度和长度的选择最好要使得在用作电池的电极端子的两端产生的电压不高于电池标称电压的1/100。
用作为外部封装材料的防潮多层薄膜4包括，用于粘结的热熔高分子薄膜层4a，用于增加气密性的金属箔层4b，和用于保持强度的高分子薄膜层4c。薄膜层4c也可以是热熔高分子薄膜。不可缺少的是金属箔层要被加在高分子薄膜层之间。因此，多层高分子薄膜或者金属箔层可被迭层地放在一起。
此外，由于密封部分X优选地利用热熔密封，所以靠向电池内侧的防潮多层薄膜4的一侧最好是热熔高分子薄膜层4a。但是，耐热高分子层可以用来替代热熔高分子薄膜层4a，以便密封部分X可以用粘结树酯密封以替代用热熔高分子薄膜密封。如果粘结树脂被采用，可在周围温度下进行粘结。
现在讨论防潮多层薄膜4的材料类型。
用于粘结的热熔高分子薄膜层4a的材料可以是，只作为说明而列举，聚烯烃树脂，例如，聚乙烯或聚丙烯，聚胺树脂，例如，尼龙，乙酸乙烯酯树脂，丙烯酸树酯，或环氧树脂。粘结树酯可以是环氧树脂，因为它具有与金属粘结的特性和/或树脂化学稳定性，在这里只是举例的目的。
对于金属箔层4b的材料没有特定的限制，只要该材料重量较轻，易弯曲，并在化学上稳定即可。这种材料的例子为铝，由物理特性和成本看来，这种材料是较为优越的。
保持其强度的高分子薄膜层4c的材料可以是，例如，聚胺树脂，例如，尼龙，聚乙烯对苯二酸盐，聚烯烃树脂，例如，聚乙烯或聚丙烯树脂。在这些材料中，从强度方面考虑，聚乙烯对苯二酸盐和尼龙是较为优越的。
作为防潮多层薄膜4，已知的通用叠层树脂可被采用，具有极佳的效果。
在图1-9所示的薄型电池中，防潮多层薄膜4的整个边缘部分(四侧)被密封。但是，本发明并不限于这种结构。从薄型电池的制造过程的角度来看，当在防潮薄膜4中容纳电极装置8时，也可用热压防潮多层薄膜4的三个侧面来密封，如图10和图11所示。当在防潮薄膜4中容纳电极装置8时，防潮多层薄膜4的两端可被粘结在一起成为环状，然后形成的两个侧面被热压在一起密封，如图13所示。在图12和13中，密封部分用阴影表示。
为了示例的目的，图1到图9所示的薄型电池是由单阴极和单阳极制成的。例如，多个阴极和阳极可被叠放或者缠绕在一起以便在薄型电池中采用。阳极和阳极的数目或面积大小不必相互相等。
根据本发明的薄型电池可以是原电池结构或者二次电池结构。
如果电池为原电池结构，则阳极最好为金属锂制成，阴极由能够囚固锂离子的材料制成。电解质最好为无水液体电解质，固体电解质或者凝胶质电解质。这些已知结构的电解质可被采用。
如果电池为二次电池结构，则阴极最好由金属锂，锂合金或者能够可逆地引入锂或者去除锂的材料形成，阴极由能够可逆地引入锂或者去除锂的材料形成，和电解质由无水液体电解质，固体电解质或者凝胶质电解质中的一种形成。这些已知结构的电解质可被采用。
下面参照具体的试验结果描述本发明。
试验a
在试验a中，使用网状或多孔的导电体电极端子被验证是有效的。
例1
图3所示的薄型电池按如下次序制作：
首先，通过在铝箔(金属箔层4b)的一侧和相反的一侧分别热熔12微米厚的聚乙烯对苯二酸盐薄膜(高分子薄膜层4c)和70微米厚的聚丙烯薄膜(热熔高分子薄膜层4a)来制作防潮多层薄膜4，以制得其厚度为89微米的防潮多层薄膜4。该防潮多层薄膜4分成两部分，每个部分为8厘米×10厘米，用作外部封装材料。
然后，通过在二甲基甲酰胺溶剂中扩散按重量百分比计的90％的粉末状二氧化锰，2％的粉末状聚偏二氟乙烯和7％的粉末状石墨，来制作阴极1。把形成物涂覆在铝网上作集电器，并在真空中从100℃干燥24小时。形成的产品由辊轧机相适应地滚压为130微米的厚度。所得产品再切成4厘米×8厘米的尺寸，以用作正电极1。
阳极2由切成4厘米×8厘米，厚度为300微米的金属锂板制成。
阴极端子5和阳极端子6通过切成尺寸为5毫米×3厘米的金属网制成，而金属网是把直径为50微米的不锈钢丝以间隔为75微米制成整体厚度为110微米的。阴极端子5和阳极端子6分别被压接到阴极1和阳极2上。
该电极按如下制造。
在将碳酸次乙酯(EC)和丙烯碳酸酯(PC)混合溶解后，聚丙烯晴(PAN)被混入其中并搅拌以调整该粘稠的溶液。向该溶液中加入磷酸六氟化锂(LiPF6)，以形成凝胶状电解质。PAN，EC，PC和LiPF6的分子比被定为PAN∶EC∶PC∶LiPF6＝12∶53∶27∶8。
对于隔片3，可采用聚丙烯无纺纤维。
凝胶状电解质被涂覆在阴极1和阳极2上，防潮多层薄膜4，阳极2，隔片3，阴极1和防潮多层薄膜4按所述次序成层地放置。防潮多层薄膜4放置时更使热熔高分子薄膜层4a面向电池的内侧。
阴极端子5和阳极端子6被夹在在密封部分X中，未与电极端子重叠的防潮多层薄膜4的边缘部分被加热并熔接到一起以密封整个组件，制成一个锂原电池。
例2
利用硫化铁(FeS2)和金属锂分别作阴极1和阳极2，按照与例1相同的次序制作锂原电池。
例3
利用二氧化钴锂(LiCoO2)和金属锂分别作阴极1和阳极2，按照与例1相同的次序制作锂二次电池。
具体地说，采用了按重量百分率计的91％的LiCoO2，3％粉末状的聚氟乙烯(vinylidene polyfluoride)和9％的粉末状的石墨。
例4
利用二氧化钴锂(LiCoO2)和难于石墨化的碳分别作阴极1和阳极2，按照与例1相同的次序制作锂二次电池。
具体地说，采用了按重量百分率计的91％的LiCoO2，3％的粉末状的聚氟乙烯和9％的粉末状的石墨，并利用与例1相同的制作程序。
阳极2制作如下，在正甲基吡咯烷酮溶剂中扩散按重量百分率计的91％的粉末状的难于石墨化的碳，9％的粉末状的聚氟乙烯，并且把形成物涂覆在铜箔上和在真空中以120℃干燥24小时。形成的产品由辊轧机相适应地滚压为200微米的厚度，以用作负电极2。
例5
利用二氧化钴锂(LiCoO2)和石墨分别作阴极1和阳极2，按照与例1相同的次序制作锂二次电池。
具体地说，采用了按重量百分率计的91％的LiCoO2，3％的粉末状的聚氟乙烯和9％的粉末状的石墨，并利用与例1相同的制作程序。
阳极2制作如下，在正甲基吡咯烷酮溶剂中扩散按重量百分率计的91％的粉末状的难于石墨化的碳，9％的粉末状的聚氟乙烯，并把形成物涂覆在铜箔上和在真空中以120℃干燥24小时。形成的产品由辊轧机相适应地滚压为170微米的厚度，以用作负电极2。
比较例1
作为阴极端子5和阳极端子6，采用了100微米厚的镍箔，它被切成5毫米×3厘米的尺寸。利用与例1相同的制作程序，电极端子被连接到电极并以牢牢抓紧的方式在防潮多层薄膜4的密封部分X处密封，以制成锂原电池。
比较例2
采用了100微米厚的镍箔，把它切成5毫米×3厘米的尺寸，以与比较例1相同的方式制成电极端子，利用与例3相同的制作程序，电极端子被连接到电极并以牢牢抓紧的方式在防潮多层薄膜4的密封部分X处密封，以制成锂二次电池。
比较例3
采用了100微米厚的镍箔，把它切成5毫米×3厘米的大小，以与比较例1相同的方式，制成电极端子。在其他方面，利用与例4相同的制作程序，电极端子被连接到电极并以牢牢抓紧的方式在防潮多层薄膜4的密封部分X处密封，以制成锂二次电池。
特性评测
通过测量电池中的潮气的量来进行存放试验，以评测上述例子和比较例。
也就是说，把例1-例5和比较例1-3的电池在常温和正常湿度下的空气中保持一个预置的时间，然后把它们卸下来，利用Karl-Fischer潮气测量仪测量电介质中的潮气。结果示于图14中。
对于例1-5和比较例1-3的电池，在存放预定的时间后，把它们与刚制造完后的初始开路电压相比，对开路电压随时间的变化进行了测量。结果示于图15。
对于例3和比较例2的锂二次电池，在放电电流为0.25mA/cm3和温度为23℃的条件下测量了存放10周的放电特性。结果示于图16。
二次电池被充电到其容量的80％，然后进行存放测试。
从图14-16的结果可以看出，例1-例5的电池具有高的气密性和高的性能。相反，比较例1-3的电池的热熔高分子薄膜层4a和电极端子(镍箔)在密封部分X产生分层，由于施加最轻微的应力而造成潮气侵入，从而降低了性能。
根据比较例1-3和比较例1的阳极2(金属锂)的比较，在例1-例3中的金属锂保持了金属光泽，而在比较例1中，存在大量的可归因于氢氧化锂的灰白粉末。
从这些结果可以看出，如果用金属网作电极端子，就可以改善电极端子和热熔高分子薄膜层之间的紧密粘结，以便防止电极端子和热熔高分子薄膜层的分层，从而防止潮气的侵入，否则就会严重影响电池性能。具体地说，利用网状或者多孔导电体作电极端子，改善了电池的气密性和机械强度。
试验b
在试验b中，检验在密封部分X增加树酯层的可能的影响。
例6
为了密封端子部分，一个与热熔高分子薄膜层4a相同材料的聚乙烯片7被预先加到电极端子的密封部分X的正面和反面。每个聚乙烯片7的厚度都为100微米。
聚乙烯涂层的宽度为在左侧和右侧的1毫米加上电极端子1的宽度，使得结合后的宽度为电极端子的宽度加上2毫米。聚乙烯涂层的长度为密封部分X的长度加上两端各1毫米，使得结合后的长度为密封部分X的长度加上2毫米。
锂原电池的其它方面按照与例1相同的方式制造。
例7
热熔高分子薄膜层4a在密封部分X的树脂厚度被设置为200微米。
热熔高分子薄膜层4a的加宽后的树脂最宽部分的宽度为电极端子的宽度加上在左侧和右侧的各1毫米，使得结合后的宽度为电极端子的宽度加上2毫米；而加厚后的树脂最厚部分的长度为密封部分X的长度加上在两侧的各1毫米，使得结合后的长度为密封部分X的长度加上2毫米。
锂原电池的其它方面按照与例1相同的方式制造。
例8
电极端子的密封部分X的正侧和反侧被预先涂覆与热熔高分子薄膜层4a为同一种材料的聚乙烯。在每侧的聚乙烯涂层为100微米厚。
电极端子的涂层的宽度为电极端子1的宽度加上在左侧和右侧的各1毫米，使得结合后的宽度为电极端子的宽度加上2毫米。此外，电极端子涂层的长度为密封部分X的长度加上在每端的各1毫米，使得结合后的长度为密封部分X的长度加上2毫米。
锂原电池的其它方面按照与例1相同的方式制造。
例9
防潮多层膜4的热熔高分子薄膜层4a的树脂厚度被设置为200微米。
锂原电池的其它方面按照与例1相同的方式制造。
特性评测
对例1和例6-9的电池进行了在完成组装时的废品发生率检验。其结果如下表1所示。表1
    可接受 因短路而报废数
    例1     3     7
    例6     20     0
    例7     10     0
    例8     10     0
    例9     10     0
从表1的结果可以看出，由于电池短路而生的废品发生率在例6-9的电池中显著地降低。相反，在例1的电池中，废品发生概率高，其原因是：阴极端子5和阳极端子6穿过密封部分与铝箔(金属箔层4b)接触，从而引起短路。
从上面看出，通过向电极终端的密封部分加入树脂片，涂层或者预先增加树脂材料在密封部分的厚度，以便在电极端子穿过其中的密封部分增加树脂材料的厚度，从而防止发生阴极和阳极的短路以及电池的初始故障。

Claims (7)

1.一种薄型电池，包括一个阴极，一个阳极和一个电解质，它们包容在一个由高分子薄膜和金属箔形成的防潮多层薄膜内，其中改进之处在于
将电极和外部端子相互连接的电极端子是由网状的或者多孔的导电构件形成的。
2.根据权利要求1所述的薄型电池，其中网状或者多孔导体是金属网，多孔金属网，冲孔金属板和碳纤维聚合体中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的薄型电池，其中所述的网状或者多孔导体是下面各材料中的至少一种：碳，镍，铝，铜，钨，不锈钢，铁，银，金，上述金属的合金或者镀有上述金属或者合金的金属。
4.根据权利要求1所述的薄型电池，其中阳极为金属锂制成，阴极由能够囚固锂离子的材料制成；并且其中电解质是无水液体电解质，固体电解质或者凝胶质电解质中的一种。
5.根据权利要求1所述的薄型电池，其中阳极由能够可逆地引入或者去除金属锂，锂合金和锂的材料之一形成；阴极由能够可逆地引入或者去除锂的材料形成；并且其中电解质由无水液体电解质，固体电解质或者凝胶质电解质中的一种形成。
6.根据权利要求1所述的薄型电池，其中防潮多层薄膜的开口部分由高分子薄膜密封，并且在电极端子穿过的密封部分的高分子薄膜的厚度厚于密封部分的其余区域的厚度。
7.根据权利要求6所述的薄型电池，其中一个树脂片被加到对应于密封部分的电极端子的表面，或这一个树脂片覆盖对应于密封部分的电极端子的表面。
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