CN106575796A - 柔性电池 - Google Patents

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Abstract

本发明的柔性电池具有片状的电极组、电极引线端子以及外壳体，该片状的电极组具有第一电极(2)、第二电极(3)以及电解质层，第一电极(2)和第二电极(3)均为矩形形状，电极引线端子的一端连接于电极的处于电极组的一边S1t侧的部分。各电极分别具有集电体和活性物质层，第一电极(2)的至少一个主面的第一活性物质层(A1)在S1t侧具有不与第二电极(3)的一个主面的第二活性物质层(A2)相对的非相对部分(Pt)，并且在与S1t相反的一侧具有不与第二电极(3)的一个主面的第二活性物质层(A2)相对的非相对部分(Pn)。在水平状态下，非相对部分(Pt)的相对于S1t垂直的方向上的最短长度LAt与非相对部分(Pn)的相对于S1t垂直的方向上的最短长度LAn，满足LAt<LAn。

Description

柔性电池
技术领域
本发明涉及一种可弯曲的柔性电池，其具有电极组和收纳电极组的外壳体。
背景技术
近年来，便携式电话机、助听器等紧凑型设计的便携式电子设备得以发展。此外，在与生物体接触的状态下进行工作的设备增加起来。例如，在开发对体温、血压、脉搏等生物体信息进行测量、监控，并且自动向医院等传送信息的生物体信息发送装置。此外，还在开发通过施加电位从而穿过生物体外表皮供给药剂等的生物体贴附型装置。
在这样的背景的基础下，要求供给电力的电池的薄型化、柔性化。作为薄型电池，已经在开发纸电池、扁平电池或者板状电池。但是，这样的薄型电池虽然在强度方面优异，但存在难以实现电池的柔性化这样的问题。
因此，作为电池的外壳体，开发出使用薄且柔软的层叠片的技术(参照专利文献1)。这样的柔性电池具有将平板状的正极和负极隔着分隔件层叠而成的电极组，并且具有将与正极相连接的正极引线和与负极相连接的负极引线的一部分分别自外壳体向外部引出的结构。各引线的露出部作为正极端子和负极端子来使用。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2008-71732号公报
发明内容
发明要解决的问题
对于这样的柔性电池设想出在弯曲的状态下充放电、在水平状态下充放电、或者在水平状态下充电且弯曲状态下放电等各种各样的使用状态。要求柔性电池无论在何种形态下使用都不损害作为电池的可靠性。但是，如专利文献1那样，即使外壳体、电极组是柔软的，在弯曲状态下反复进行充电或者放电的情况下，有时电池性能也会大幅降低。认为其原因在于在弯曲状态下形成了正极和负极不相对的部分。
通常，对于二次电池而言，出于防止负极的枝晶析出的目的，使负极比正极大。但是，即使使用这样的电极组，当弯曲电池时，也会产生负极的端部和正极的端部无法相对的部分。例如在将正极和两个隔着正极且比正极大的负极层叠而成的电极组(负极/正极/负极)弯曲的情况下，因为负极和正极各自的曲率不同，所以负极的端部和正极的端部会产生错位。
图7表示将大小相同的两片矩形的负极200隔着比自身小的矩形的正极300和分隔件400层叠而成的电极组11。负极200各自具有负极集电体500和存在于负极集电体500的一个面上的负极活性物质层200A，正极300具有正极集电体600和存在于正极集电体600的两个面上的正极活性物质层300A。此外，在电极组11的一边S1t侧的、负极200和正极300的没有形成活性物质层的部分(例如，引线片)分别接合有电极引线端子30和电极引线端子40。没有接合电极引线端子30的负极200的引线片与接合有电极引线端子30的引线片通过焊接而电接合在一起。在图7中，为了方便，未示出引线片彼此焊接在一起的样子。
正极活性物质层300A以其两个面整体与各负极200的负极活性物质层200A相对的方式配置。具体而言，S1t侧的负极活性物质层200A具有不与正极活性物质层300A相对的非相对部分Pt，与S1t相反一侧(S1n)的负极活性物质层200A具有不与正极活性物质层300A相对的非相对部分Pn。从抑制电池性能降低的角度考虑，以使非相对部分Pt和非相对部分Pn的大小大致相同的方式将正极活性物质层300A配置于负极活性物质层200A的中央。
在电极组11为水平状态的情况下(参照图7的(a))，正极活性物质层300A的整个面分别与各负极活性物质层200A相对。但是，当将接合有负极引线端子30的一侧(S1t附近)固定并向纸面的下方拉拽S1n侧以使电极组11弯曲时(参照图7的(b))，S1n侧的各电极的端部发生错位导致非相对部分Pn消失，使正极活性物质层300A的整个面无法与下方的负极活性物质层200A相对。此外，产生正极活性物质的不与负极活性物质层200A相对的非相对部分300N。其原因在于，纸面的上方(弯曲的外侧)的电极和下方(弯曲的内侧)的电极的曲率不同。因此，容易发生负极的枝晶析出，电池性能容易降低。此外，S1t侧的非相对部分Pt能维持其状态不变。
本发明的目的在于，提供一种通过以在弯曲状态下正极的活性物质层和负极的活性物质层相对的方式配置各活性物质层，从而即使在弯曲状态下反复进行充放电，也不易造成性能下降的柔性电池。
用于解决问题的方案
本发明的一技术方案的柔性电池具有：片状的电极组，其具有第一电极D1、第二电极D2以及介于第一电极D1和第二电极D2之间的电解质层；一对电极引线端子，其分别与第一电极D1和第二电极D2相连接；以及外壳体，其用于收纳电极组。第一电极D1和第二电极D2均为矩形形状，各电极引线端子的一端连接于第一电极D1和第二电极D2的处于电极组的一边S1t侧的部分，第一电极D1具有第一集电体和形成于第一集电体的表面的第一活性物质层A1。第二电极D2具有第二集电体和形成于第二集电体的表面的第二活性物质层A2。第一电极D1的至少一个主面的第一活性物质层A1在S1t侧具有不与第二电极D2的一个主面的第二活性物质层A2相对的非相对部分Pt，并且在与S1t相反的一侧具有不与第二电极D2的一个主面的第二活性物质层A2相对的非相对部分Pn。在水平状态下，非相对部分Pt的相对于S1t垂直的方向上的最短长度LAt与非相对部分Pn的相对于S1t垂直的方向上的最短长度LAn，满足LAt<LAn。
发明的效果
采用本发明，能够获得即使在弯曲状态下反复进行充放电的情况下也不易造成性能降低的柔性电池。因而，即使在要求柔软性的设备上安装柔性电池的情况下也能够长期使用设备。
附图说明
图1是包含本发明的一实施方式的电极组的柔性电池的俯视图。
图2的(a)是图1的柔性电池的第1实施方式的电极组的沿X-X线的水平状态的剖视图，图2的(b)是弯曲状态的剖视图。
图3是关于非相对部分的长度的说明图。
图4是图1的柔性电池的第2实施方式的电极组的沿X-X线的剖视图。
图5是图1的柔性电池的第3实施方式的电极组的沿X-X线的剖视图。
图6是表示弯曲试验方法的说明图。
图7的(a)是现有技术的柔性电池的电极组的水平状态的剖视图，图7的(b)是弯曲状态的剖视图。
具体实施方式
本发明的柔性电池具有：片状的电极组10，其具有第一电极、第二电极以及介于第一电极和第二电极之间的电解质层；一对电极引线端子(第一电极引线端子30和第二电极引线端子40)，其分别与第一电极和第二电极相连接；外壳体20，其用于收纳电极组(参照图1)。第一电极和第二电极分别为矩形，包含集电体和形成于集电体的表面的局部的第一活性物质层、或者集电体和形成于集电体的表面的局部的第二活性物质层。电解质层也可以包含非水电解质和用于保持非水电解质的多孔质板。在该情况下，多孔质板也可以处于利用非水电解质而溶胀的状态。
电极组也可以是大致矩形。大致矩形指的是，例如正方形、具有至少一个圆角的矩形、内角接近90°的(例如80°～100°左右的)梯形或者平行四边形等。从生产率的角度考虑，优选的是，在从电极组和构成该电极组的第一电极及第二电极各自的一侧的主面观察时为矩形。
电极组的长边和短边的长度比可以为长边：短边＝1：1～8：1。采用本发明，即使将像这样长边和短边的长度比较大的电极组向长边弯曲的方向弯曲的情况下，也能够抑制电池性能的降低。此外，第一电极和第二电极可以具有：供活性物质层形成的矩形或者大致矩形的主要部分；自主要部分伸出并且用于接合引线的引线片。
如果第一电极和/或第二电极的层叠数量变得过大，则电极组的厚度变大，有时会导致柔软性降低。因此，第一电极的层叠数量和第二电极的层叠数量分别优选为8层以下，更加优选为5层以下。此外，电池的厚度优选为2mm以下，更加优选为0.3mm～1.5mm左右，特别优选为0.4mm～1.5mm左右。
(第1实施方式)
以下，参照图2的(a)和(b)，说明电极组的第1实施方式。
构成电极组10的第一电极2(D1)具有第一集电体5和位于第一集电体5的一个面上的第一活性物质层A1，第二电极3(D2)具有第二集电体6和位于第二集电体6的两个面上的第二活性物质层A2。在电极组10的一边S1t侧的、第一电极D1和第二电极D2的没有形成活性物质层的部分(例如，引线片)分别接合有电极引线端子30和电极引线端子40。没有接合电极引线端子30的第一电极D1的引线片与接合有电极引线端子30的引线片通过焊接等而电接合在一起。同样，在层叠多层第二电极D2的情况下，第二电极D2各自的引线片通过焊接等而电接合在一起。在图2以及后述的图4、5中，为了方便，未图示引线片彼此焊接在一起的样子。
第二活性物质层A2以其两个面的整个面与相邻的各第一电极D1的第一活性物质层A1相对的方式配置。具体而言，S1t侧的第一活性物质层A1具有不与第二活性物质层A2相对的非相对部分Pt，与S1t相反一侧(S1n)的第一活性物质层A1具有不与第二活性物质层A2相对的非相对部分Pn。在这里，对于非相对部分Pt和非相对部分Pn而言，在图2的(a)所述的水平状态下，非相对部分Pt的与S1t垂直的方向上的最短长度LAt和非相对部分Pn的与S1t垂直的方向上的最短长度LAn，满足LAt<LAn的关系。
第一活性物质层A1的不与第二活性物质层A2相对的非相对部分P只要至少配置于第一活性物质层A1的S1t侧和S1n侧，就不特别限定。例如，还可以沿着第一活性物质层A1的与S1t垂直的方向的边配置非相对部分P。
通过使第一活性物质层A1和第二活性物质层A2具有以上那样的位置关系，从而除了图2的(a)所示的水平状态，即使在如图2的(b)所示那样将S1t附近固定且将S1n侧向纸面的下方(或者上方)拉拽以使电极组10弯曲的情况下，也能够使第二电极D2的两个主面中的第二活性物质层A2的整个面同两个第一电极D1中的与其相邻的任一个第一活性物质层A1相对。因此，即使在弯曲状态下反复执行充放电的情况下，也能够抑制电池性能的降低。
如图2的(b)所示，在弯曲状态下，在作为弯曲的外侧的第二电极D2上部配置的第一活性物质层A1中的非相对部分Pn与水平状态相比变小。因此，在弯曲状态下，无需满足LAt<LAn。但是，即使在弯曲状态下，第一活性物质层A1也具有非相对部分Pn。另一方面，在作为弯曲的内侧的第二电极D2下部配置的第一活性物质层A1中的非相对部分Pn与水平状态相比变大。
如上所述，以往，对于二次电池而言，出于防止负极的枝晶析出的目的，使负极比正极大，并且将正极配置在负极的中央。在该情况下，通常，非相对部分的长度设定为正极活性物质层的相应方向上的长度的1/20左右。在本实施方式中，LAt也可以与以往的长度相同。例如，LAt可以是第二活性物质层A2的与S1t垂直的方向上的长度LA2的1/200～1/10。
LAn只要在满足LAt<LAn的范围，就不特别限定。例如，LAn可以是在使电极组弯曲的情况下，至少对由于曲率的不同而产生的第一活性物质层A1和与其相邻的第二活性物质层A2之间的错位进行弥补的大小。从该角度考虑，LAn如以下那样设定。
参照示出了第一活性物质层A1和与其相邻的第二活性物质层的图3，说明LAn的设定方法。在图3中，在将电极组10的S1t附近固定且向纸面的下方拉拽S1n侧以使电极组10弯曲的情况下，将第二活性物质层A2的平均曲率半径设为r，将第一活性物质层A1的厚度设为TD1，将与第一活性物质层A1相邻的第二活性物质层A2的厚度设为TD2，将介于第一活性物质层A1和第二活性物质层A2之间的电解质层的厚度设为TE。第二电极D2虽然在第二集电体6的两个面上具有第二活性物质层A2，但是，上述TD2是形成于第二集电体6的一个面的第二活性物质层A2的厚度。
当使电极组10弯曲时，根据电极组所处场所的不同而使曲率半径不同，但是只要将平均的曲率半径设为r，就能够视为将电极组弯曲成曲率半径r的正圆状。此外，曲率半径r是以第二活性物质层A2的弯曲的内侧的主面为基准。换言之，能够视为第二活性物质层A2的弯曲的内侧的主面描绘出半径r、中心角θ(rad)的圆弧(长度LA2)。对于平均的曲率半径r而言，例如能够在使电极组弯曲的情况下计算出最小的曲率半径和最大的曲率半径，然后利用最小和最大的曲率半径的平均值＝(最小曲率半径+最大曲率半径)/2来计算出平均的曲率半径r。
在弯曲状态下，为了使与第一活性物质层A1相邻的第二活性物质层A2的主面的整个面与第一活性物质层A1相对，希望第二活性物质层A2的弯曲的内侧的主面的长度LA2小于第一活性物质层A1的弯曲的外侧的主面的长度LA1。因此，能够将LA1减去LA2所得到的数值视为LAn的最小值。在这里，LA2由r×θ(rad)来表示(换言之，θ(rad)是LA2/r)，LA1由(r+TD1+TE+TD2)×θ来表示。
于是，能够基于下式来计算LAn的最小值，
LA1-LA2
＝(r+TD1+TE+TD2)×θ-r×θ
＝(TD1+TE+TD2)×θ
＝(TD1+TE+TD2)×LA2/r
能够基于此来确定LAn。
例如，在0.05mm≤(TD1+TE+TD2)≤0.5mm、20mm≤LA1≤100mm、15mm≤r≤100mm且LAt为LA1的1/200～1/10的情况下，LAn的最小值为0.1mm～3.2mm。于是，优选的是，在水平状态下LAn满足2LAt<LAn。由此，即使在平均的曲率半径r为15mm≤r≤100mm的情况下，第二活性物质层A2的整个面也容易同与其相邻的第一活性物质层A1相对。换言之，本实施方式的柔性电池即使在平均的曲率半径r为15mm≤r≤100mm的范围内弯曲的状态下使用，也不易造成性能下降。
从容量的角度考虑，优选的是，LAn小于LAt的100倍。同样，优选的是，LAn大于LA2的1/50且小于LA2的1/5。此外，LAn可以大于TD1+TE+TD2的1/2，也可以大于TD1+TE+TD2的5倍，还可以大于TD1+TE+TD2的8倍。如果LAn在该范围内，则第二活性物质层A2的整个面容易同与其相邻的第一活性物质层A1相对。
(第2实施方式)
在本实施方式中，在第1实施方式的基础上，进一步层叠有第二电极3(D2)和第一电极2(D1)，电极组由D1/D2/D1m/D2/D1构成(参照图4)。中间的第一电极D1m在第一集电体5的两个面具有第一活性物质层A1。在该情况下，上述TD1是形成于第一集电体5的一个面的第一活性物质层A1的厚度。在第一电极D1m的第一活性物质层A1分别形成有非相对部分Pt和非相对部分Pn。配置于外侧的两片第一电极D1也各自具有非相对部分Pt和非相对部分Pn。各第一电极D1所具有的非相对部分Pt的最短长度LAt和非相对部分Pn的最短长度LAn在水平状态下满足LAt<LAn。
对于所有的第一电极D1而言，非相对部分Pt的最短长度LAt可以相同也可以不同。非相对部分Pn的最短的长度LAn也一样，对于所有的第一电极D1而言，可以相同也可以不同。在第3实施方式中示出LAn不同的情况。
在该情况下，在将S1t附近固定并向纸面的下方(或者上方)拉拽S1n侧以使电极组10弯曲的情况下，第二电极D2的两个主面中的第二活性物质层A2的整个面也能够同与其相邻的第一电极D1的任一个第一活性物质层A1相对。
(第3实施方式)
本实施方式除改变了第二电极3(D2)的第二活性物质层A2的大小以外，与第2实施方式相同(参照图5)。如图5所示，也可以是，在将S1t附近固定并向纸面的下方拉拽S1n侧的情况下，位于纸面下方(弯曲的内侧)的第二电极D2b的第二活性物质层A2的大小比上方(弯曲的外侧)的第二活性物质层A2小。在该情况下，中间的第一电极D1m的两个面的第一活性物质层A1具有在水平状态下各自长度不同的(图5中的LAn1和LAn2)非相对部分Pn。由此，即使在与第2实施方式相比柔性电池的弯曲程度大的情况下、柔性电池较厚的情况下，也容易使第二活性物质层A2的整个面同与其相邻的第一活性物质层A1相对。非相对部分Pt的长度可以彼此相同，也可以各不相同。
以下，说明本实施方式的柔性电池为锂离子二次电池的情况的详细结构。
(第一电极)
从提高循环特性的角度考虑，优选的是，第一电极D1为负极。
负极包含负极集电体和负极活性物质层，负极活性物质层形成于负极集电体的局部。作为负极集电体，能够举出金属膜、金属箔以及金属纤维的无纺布等金属材料。作为金属箔，可以是利用电解法获得的电解金属箔，也可以是利用轧制法获得的轧制金属箔。电解法具有批量生产性优异、制造成本较低的优点。另一方面，轧制法容易实现薄型化，在轻量化的方面有利。其中，轧制金属箔沿着轧制方向进行结晶取向，耐弯曲性优异，因此从该方面考虑优选轧制法。
作为负极集电体所使用的金属种类，例如能够举出铜、镍、镁以及不锈钢等。这些金属种类既可以单独使用，也可以将两种以上组合起来。负极集电体10的厚度优选为5μm～30μm，更加优选为8μm～15μm。
负极活性物质层包含负极活性物质，根据需要也可以是包含粘结剂、导电剂的合剂层。负极活性物质没有特别限定，能够从公知的材料和组成中进行适当选择。例如，能够举出金属锂、锂合金、碳材料(天然和人造的各种石墨等)、硅化物(硅合金)、硅氧化物、含锂的钛化物(例如钛酸锂)等。
作为导电剂，可例举出天然石墨、人造石墨等石墨类；乙炔黑、科琴炭黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、热裂法碳黑等炭黑类等。导电剂的量在负极活性物质为100质量份时例如为0～20质量份。
作为粘结剂，可例举聚偏氟乙烯(PVdF)这样的包含偏氟乙烯单元的氟树脂、聚四氟乙烯这样的不包含偏氟乙烯单元的氟树脂、聚丙烯腈、聚丙烯酸等丙烯酸类树脂、丁苯橡胶等橡胶类等。粘结剂的量在负极活性物质为100质量时例如为0.5～15质量份。
负极活性物质层的厚度例如优选为1μm～300μm。只要负极活性物质层的厚度为1μm以上，就能够维持足够的容量。另一方面，只要负极活性物质层的厚度为300μm以下，则负极的柔软性提高，施加于集电体的弯曲负荷容易变小。此外，对于配置于电极组的端部(最外层)的负极而言，负极活性物质层只形成在该负极集电体的一个面，而对于配置在内层部分的负极而言，负极活性物质层形成在该负极集电体的两个面。端部的负极以使形成有负极活性物质层的面朝向内部的方式配置。
(负极引线端子)
负极引线端子的材质只要是在电化学和化学方面稳定且具有导电性的材质，就不特别地限定，可以是金属也可以是非金属。其中优选是金属箔。作为金属箔，例如能够举出铜箔、铜合金箔、镍箔、不锈钢箔等。负极引线端子的厚度优选为25μm～200μm，更加优选为50μm～100μm。
(第二电极)
优选的是，第二电极D2为正极。正极包含正极集电体和正极活性物质层，正极活性物质层形成于正极集电体的局部。作为正极集电体，能够举出金属膜、金属箔以及金属纤维的无纺布等金属材料。作为所使用的金属种类，例如能够举出银、镍、钛、金、铂、铝以及不锈钢等。这些金属种类既可以单独使用，也可以将两种以上组合起来。正极集电体的厚度优选为5μm～30μm，更加优选为8μm～15μm。
正极活性物质层包含正极活性物质，根据需要也可以是包含粘结剂、导电剂的合剂层。正极活性物质没有特别限定。例如是含锂的复合氧化物，例如能够举出LixaCoO2、LixaNiO2、LixaMnO2、LixaCoyNi1-yO2、LixaCoyM1-yOz、LixaNi1-yMyOz、LixbMn2O4、LixbMn2-yMyO4等。在这里，M是从由Na、Mg、Sc、Y、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Cr、Pb、Sb以及B构成的组中选择的至少一种元素，xa＝0～1.2、xb＝0～2、y＝0～0.9、z＝2～2.3。xa和xb根据充放电来增减。
作为粘结剂、导电剂，能够相同地例示出在负极中例示的物质。此外，这些物质的配合量也与负极一样。
正极活性物质层的厚度例如优选为1μm～300μm。只要正极活性物质层的厚度为1μm以上，就能够维持足够的容量。另一方面，只要正极活性物质层的厚度为300μm以下，则正极的柔软性提高，施加于集电体的弯曲负荷容易变小。此外，在正极配置于电极组的端部(最外层)的情况下，正极活性物质层只形成在构成该端部的正极的正极集电体的一个面，而对于配置在内层部分的正极而言，正极活性物质层形成在该正极集电体的两个面。端部的正极以使形成有正极活性物质层的面朝向内部的方式配置。
(正极引线端子)
正极引线端子的材质只要是在电化学和化学方面稳定且具有导电性的材质，就不特别地限定，可以是金属也可以是非金属。其中，优选是金属箔。作为金属箔，例如能够举出铝箔、铝合金箔、不锈钢箔等。正极引线端子的厚度优选为25μm～200μm，更加优选为50μm～100μm。
(电解质层)
作为电解质层，没有特别限定。例如，能够举出在聚合物基体中含有电解质盐的干型聚合物电解质、在聚合物基体中含浸有溶剂和电解质盐的凝胶聚合物电解质、无机固体电解质、在溶剂中溶解有电解质盐的液体电解质(电解液)等。
作为聚合物基质中使用的材料(基质聚合物)，没有特别限定，例如可以使用吸收液体电解质而凝胶化的材料。具体而言，可以举出：包含偏氟乙烯单元的氟树脂、包含(甲基)丙烯酸和/或(甲基)丙烯酸酯单元的丙烯酸类树脂、包含聚环氧烷单元的聚醚树脂等。作为包含偏氟乙烯单元的氟树脂，可以举出：聚偏氟乙烯(PVdF)、包含偏氟乙烯(VdF)单元和六氟丙烯(HFP)单元的共聚物(VdF-HFP)、包含偏氟乙烯(VdF)单元和三氟乙烯(TFE)单元的共聚物等。包含偏氟乙烯单元的氟树脂中所含的偏氟乙烯单元的量优选为1摩尔％以上，使得氟树脂在液体电解质中容易溶胀。
作为电解质盐，可例举LiPF6、LiClO4、LiBF4、LiCF3SO3、LiCF3CO2、酰亚胺盐类等。作为溶剂，例如可例举：碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丁酯等环状碳酸酯；碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯等链状碳酸酯；γ-丁内酯、γ-戊内酯等环状羧酸酯；二甲氧基乙烷等非水溶剂。作为无机固体电解质，没有特别地限定，能够使用具有离子传导率的无机材料。
(分隔件)
在电解质层中，为了防止短路，也可以含有分隔件。作为分隔件的材料，没有特别限定，能够举出具有规定的离子透过度、机械强度以及绝缘性的多孔质板等。例如，优选的是，由聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃、聚酰胺、聚酰胺酰亚胺等聚酰胺、或者纤维等构成的多孔性薄膜、无纺布等。分隔件的厚度例如为8μm～30μm。
(外壳体)
外壳体没有特别限定，优选由气体透过率低且柔软性高的薄膜材料构成。具体而言，能够举出包含形成于阻隔层的两个面或者一个面的树脂层的层叠薄膜等。作为阻隔层，从强度、阻气性能、弯曲刚性的角度考虑，优选包含铝、镍、不锈钢、钛、铁、铂、金、银等金属材料、氧化硅、氧化镁、氧化铝等无机材料(陶瓷材料)。从相同的角度考虑，优选的是，阻隔层的厚度为5μm～50μm。
树脂层也可以为2层以上的层叠体。从热熔接的容易性、耐电解质和耐化学药品性的观点出发，优选的是，配置于外壳体的内表面侧的树脂层(密封层)的材料为聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)那样的聚烯烃、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酰胺、聚氨酯、聚乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)等。内表面侧的树脂层(密封层)的厚度优选为10μm～100μm。从强度、耐冲击性和耐化学药品性的观点出发，优选的是，配置于外壳体的外表面侧的树脂层(保护层)为6,6-尼龙那样的聚酰胺(PA)、聚烯烃、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯那样的聚酯等。外表面侧的树脂层(保护层)的厚度优选为5μm～100μm。
外壳体具体而言可以举出：PE/Al层/PE的层压薄膜、酸改性PP/PET/Al层/PET的层压薄膜、酸改性PE/PA/Al层/PET的层压薄膜、离聚物树脂/Ni层/PE/PET的层压薄膜、乙烯-乙酸乙烯酯/PE/Al层/PET的层压薄膜、离聚物树脂/PET/Al层/PET的层压薄膜等。此处，也可以使用Al2O3层、SiO2层等无机化合物层来代替Al层。
本发明的柔性电池例如能够如以下那样制造出来。在这里，表示第一电极为锂离子二次电池的负极、第二电极为锂离子二次电池的正极的情况。
(负极的制造)
将负极活性物质、导电剂以及粘结剂混合而调制出负极合剂，并且使该负极合剂分散在N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)等溶剂中而调制出负极合剂浆料。接下来，将该负极合剂浆料涂敷在负极集电体的一个面或者两个面。此时，也可以将负极合剂浆料只涂覆在负极集电体的局部，形成未涂敷负极合剂浆料的部分(例如引线片)。接下来，在使溶剂干燥后，利用辊压机等进行压缩成形，从而制造出负极。在负极活性物质层为金属锂和/或锂合金的情况下，也可以将其箔压接在负极集电体上而制造出负极。
将负极引线端子的一个端部接合于制造出的负极。例如能够通过各种焊接方法将负极引线端子接合在形成于负极的引线片上。
形成于负极的负极活性物质层的面积也可以因每个负极而不同。负极活性物质层的面积能够通过适当地改变向负极集电体涂敷负极合剂浆料的面积而改变。在负极活性物质层为金属锂和/或锂合金的情况下，通过改变其箔的大小，能够使负极活性物质层的面积改变。
(正极的制造)
将正极活性物质、导电剂以及粘结剂混合而调制出正极合剂，并且使该正极合剂分散在NMP等溶剂中而调制出正极合剂浆料。接下来，将该正极合剂浆料涂敷在正极集电体的一个面或者两个面。此时，也可以将正极合剂浆料只涂敷在正极集电体的局部，形成未涂敷正极合剂浆料的部分(例如引线片)。在使溶剂干燥后，利用辊压机等进行压缩成形，从而制造出正极。
将正极引线端子的一个端部接合于制造出的正极。与第一电极的情况一样，例如能够通过各种焊接方法将正极引线端子接合在形成于第二电极的引线片上。
形成于正极的正极活性物质层的面积也可以因每个正极或者正极的各个主面而不同。正极活性物质层的面积能够通过适当地改变向正极集电体涂敷正极合剂浆料的面积而改变。
(电解质层的制造)
电解质层能够通过以下方法等来制造，即：将无机固体电解质的粉末与粘合剂混合并涂敷于薄膜，之后进行剥离的方法；将无机固体电解质的堆积膜形成于薄膜，之后进行剥离的方法；使聚合物基体、溶剂以及电解质盐含浸于分隔件的方法；使溶剂和电解质盐(电解液)含浸于分隔件的方法。可以在将电极组***于外壳体之后，使溶剂和电解质盐含浸于分隔件。
(电极组的制造)
将制造出来的正极和负极隔着电解质层层叠起来而构成电极组。此时，以使LAt<LAn的方式，对负极(第一电极D1)和正极(第二电极D2)进行层叠。
(密封)
以将正极引线端子和负极引线端子的另一个端部分别引出到外壳体的外部的方式，将电极组收纳于外壳体。接下来，在减压下利用热板等将规定部位热熔接，从而进行密封。此时，也可以是，以留有外壳体的一个边的方式利用热板等进行了热熔接，之后从成为袋状的外壳体的开口部注入电解液(溶剂和/或电解质盐)，之后，在减压下将剩余的一个边密封。由此，制造出柔性电池。
(实施例)
以下，虽然具体说明了本发明的实施例，但是本发明并不限于这些实施例。
(实施例1)
按照以下顺序，制造出具有<负极/正极/负极>的结构的柔性电池。
(1)负极(第一电极D1)的制造
将平均粒径22μm的石墨(负极活性物质)100质量份、VdF-HFP共聚物(VdF单位的含量5摩尔％、粘结剂)8质量份、适量的NMP混合起来，获得浆状负极合剂。
将铜箔(负极集电体、厚度8μm)裁切成两片具有矩形的主要部分(长边47mm、短边18mm)和从主要部分的一个短边延伸出来的引线片的形状。在所获得的裁切片的一个面的主要部分涂敷了浆状的负极合剂之后，在85℃下干燥10分钟，接着，利用辊压机进行压缩。如此一来，制造出两片在主要部分的一个面具有负极活性物质层(厚度100μm)的负极D1(第一电极D1)。
接下来，通过超声波焊接将镍制的负极引线端子(宽度：1.5mm，厚度：50μm)的一个端部焊接在制造出的一个负极D1的没有形成负极活性物质层的面的引线片上。
(2)正极(第二电极D2)的制造
在将平均粒径20μm的LiCoO2(正极活性物质)、乙炔黑(导电剂)、PVdF(粘结剂)以LiCoO2：乙炔黑：PVdF的质量比为100：2：2的方式混合在NMP中之后，进一步添加适量的NMP来调整粘度，从而获得浆状的正极合剂。
在铝箔(正极集电体、厚度15μm)的两个面涂敷有浆状的正极合剂。将其在85℃下干燥10分钟后，利用辊压机进行压缩，从而在正极集电体的两个面形成有正极活性物质层(厚度各为50μm)。将在主要部分的两个面形成有正极活性物质层的正极集电体裁切成具有矩形的主要部分(长边45mm、短边16mm)和从主要部分的一个短边延伸出来的引线片的形状，之后在120℃下减压干燥两小时。之后，将形成在引线片部分的两个面的正极活性物质层剥离，从而制造出在两个面具有正极活性物质层的正极D2。接下来，通过超声波焊接将铝制的正极引线端子(宽度3mm、厚度50μm)的一个端部焊接在引线片的一个面。
(3)电解质层的制造
以LiPF6(电解质盐)达到1mol/L的方式将LiPF6(电解质盐)溶解在以EC：PC：DEC＝40：5：55(体积比)的比例混合而成的非水溶剂中，从而调制出液体电解质。
作为基质聚合物，使用HFP和VdF的共聚物(HFP含量：7摩尔％)，并且以基质聚合物：液体电解质＝1：10(质量比)的比例进行混合。接下来，作为溶剂使用DMC，从而调制出凝胶聚合物电解质的溶液。
将所获得的凝胶聚合物电解质溶液均匀地涂敷在厚度9μm的多孔质聚乙烯制的分隔件的两个面，并且使溶剂挥发，从而制造出将凝胶聚合物电解质含浸在分隔件中而成的电解质层(长边50mm、短边20mm)。
(4)电极组的制造
将制造出的正极D2和两片负极D1以LAt为0.5mm、LAn为1.5mm的方式层叠起来(参照图2)。接下来，通过超声波焊接将两片负极的引线片彼此电接合起来。之后，在90℃、1.0MPa下热压30秒，从而制造出电极组(厚度350μm)。
(5)密封
准备如下薄膜材料(尼龙保护层/Al层/PE密封层)：阻隔层为铝箔(厚度20μm)，在阻隔层的一个面具有作为密封层的PE薄膜(厚度30μm)、在另一个面具有作为保护层(厚度20μm)的尼龙薄膜。在将该薄膜材料成形为60mm×25mm的袋状的外壳体之后，以使正极引线端子和负极引线端子的另一个端部从外壳体的开口部向外部露出的方式将电极组***。将***有电极组的外壳体放置在被调整到压力660mmHg的氛围中，在该氛围内对开口部进行热熔接。由此，制造出长边60mm×短边25mm×厚度0.49mm的柔性电池。
(实施例2)
除了使用与实施例1同样地制造出的两片负极D1和两片正极D2以及在两个面形成有负极活性物质层(厚度各为100μm)的负极D1m以外，与实施例1相同地，制造出具有图4所示那样的<负极/正极/负极(D1m)/正极/负极>的构造的柔性电池(厚度0.84mm)。
(实施例3)
除了使用与实施例2同样地制造出的三片负极(D1(两片)以及D1m)以及如下所示那样制造出的两片正极D2以外，与实施例1同样地，制造出具有图4所示那样的<负极/正极/负极/正极/负极>的构造的柔性电池。此外，LAt为0.8mm、LAn为1.2mm。
(正极D2的制造)
除了正极集电体的主要部分为长边42mm×短边16mm以外，与实施例1相同地，制造出两片在两个面具有相同大小的正极活性物质层的正极D2。
(实施例4)
除了使用与实施例1同样地制造出的正极D2和两片负极D1、与实施例2同样地制造出的负极D1m以及如下所示那样制造出的正极D2b以外，与实施例1相同地，制造出具有图5所示那样的<负极/正极/负极(D1m)/正极(D2b)/负极>的构造的柔性电池。此外，LAt为0.5mm、LAn1为1.5mm、LAn2为2.5mm。
(正极D2b的制造)
除了正极集电体的主要部分为长边44mm×短边16mm以外，与实施例1相同地，制造出在两个面具有相同大小的正极活性物质层的正极D2b。
(比较例1)
除了正极集电体的长边的长度为46mm以外，与实施例1一样，制造出具有图7所示那样的<负极/正极/负极>的构造的柔性电池。此外，LAt和LAn均为0.5mm。
(初期的放电容量)
针对制造出的柔性电池，在25℃的环境下进行以下的充放电，并求出水平状态的初期容量。其中，柔性电池的设计容量为1C(mAh)。
(1)恒定电流充电：0.7CmA(终止电压4.2V)
(2)恒定电压充电：4.2V(终止电流0.05CmA)
(3)恒定电流放电：0.2CmA(终止电压3V)
(放电容量维持率)
针对制造出的柔性电池，在以下所示的弯曲状态下，以上述充放电(1)～(3)为一个循环来执行500个循环的充放电。执行500个循环之后，在与上述相同的条件下测量水平状态的放电容量，并且利用(500个循环后的放电容量/初期的放电容量)×100(％)的计算式求出放电容量维持率。容量维持率分别以10个电池的平均值来计算出来。结果表示在表1中。
参照图6，说明上述弯曲状态。
利用一对固定件分别将柔性电池1的与电极引线端子向外部引出的边S1t相对应的边和与该边相对的边固定。接下来，将顶端面的曲率半径r为30mm的弯曲试验用的治具50按压于被固定的柔性电池1。此外，针对实施例4中制造出的柔性电池，使治具50从正极D2b侧进行按压。接着，使柔性电池1弯曲，直到柔性电池1的曲率半径与治具50的曲率半径r相同地成为30mm为止(弯曲状态)。在该弯曲状态下，执行上述充放电循环。最后，将治具50从柔性电池1移开，并且使柔性电池1从变形中恢复至最初的平坦状态(水平状态)，在该状态下再次测量放电容量。
此外，在实施例1和比较例1中，位于弯曲的最内侧的正极活性物质层的处在弯曲侧的主面的平均弯曲半径为大约30.2mm。在实施例2～4中，位于弯曲的最内侧的正极活性物质层的处在弯曲侧的主面的平均弯曲半径为大约30.2mm，位于弯曲的最外侧的正极活性物质层的处在弯曲侧的主面的平均弯曲半径为大约30.6mm。
【表1】
在满足LAt<LAn的实施例1～4中示出了较高的容量维持率。其中，在满足2LAt<LAn的实施例1、2以及4中，容量维持率尤其优异。
产业上的可利用性
本发明的柔性电池并不限于电子纸、IC标签、多功能卡、电子钥匙，也能够安装于生物体信息测量装置、离子电渗经皮用药装置这样的各种电子设备。特别是，本发明的柔性电池在向具有挠性的电子设备的安装方面、具体而言，向对于内置的电池要求较高的循环特性的电子设备的安装方面是有用的。
附图标记说明
1 柔性电池
2 第一电极(D1)
3 第二电极(D2)
4 电解质层
5 第一集电体
6 第二集电体
10、11 电极组
20 外壳体
30、40 电极引线端子
50 治具
200 负极
200A 负极活性物质层
300 正极
300A 正极活性物质层
400 电解质层
500 负极集电体
600 正极集电体

Claims (5)

1.一种柔性电池，其具有：
片状的电极组，其具有第一电极D1、第二电极D2以及介于所述第一电极D1和所述第二电极D2之间的电解质层；
一对电极引线端子，其分别与所述第一电极D1和所述第二电极D2相连接；以及
外壳体，其用于收纳所述电极组，
所述第一电极D1和所述第二电极D2均为矩形形状，
各所述电极引线端子的一端连接于所述第一电极D1和所述第二电极D2的处于所述电极组的一边S1t侧的部分，
所述第一电极D1具有第一集电体和形成于所述第一集电体的表面的第一活性物质层A1，
所述第二电极D2具有第二集电体和形成于所述第二集电体的表面的第二活性物质层A2，
所述第一电极D1的至少一个主面的所述第一活性物质层A1在所述S1t侧具有不与所述第二电极D2的一个主面的所述第二活性物质层A2相对的非相对部分Pt，并且在与所述S1t相反的一侧具有不与所述第二电极D2的一个主面的所述第二活性物质层A2相对的非相对部分Pn，
在水平状态下，所述非相对部分Pt的相对于所述S1t垂直的方向上的最短长度LAt与所述非相对部分Pn的相对于所述S1t垂直的方向上的最短长度LAn，满足LAt<LAn。
2.根据权利要求1所述的柔性电池，其中，
在水平状态下，所述LAt和所述LAn满足2LAt<LAn。
3.根据权利要求1或2所述的柔性电池，其中，
在水平状态下，所述LAn比所述第一活性物质层A1的厚度TD1、与所述第一活性物质层A1相邻的第二活性物质层A2的厚度TD2以及介于所述第一活性物质层A1和所述第二活性物质层A2之间的电解质层的厚度TE的总和的1/2大。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的柔性电池，其中，
在水平状态下，所述LAn比所述第二活性物质层A2的与所述S1t垂直的方向上的长度LA2的1/50大。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的柔性电池，其中，
所述第二活性物质层A2在以平均的曲率半径r满足15mm≤r≤100mm的方式弯曲的状态下使用。
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