CN118240490A

CN118240490A - 层叠体的制造方法、层叠体以及粘合带

Info

Publication number: CN118240490A
Application number: CN202311671712.1A
Authority: CN
Inventors: 岩崎刚; 菊池洋匡; 片野大地; 武井秀晃
Original assignee: DIC Corp
Current assignee: DIC Corp
Priority date: 2022-12-22
Filing date: 2023-12-07
Publication date: 2024-06-25
Also published as: JP2024089904A

Abstract

本发明的目的在于提供一种能够得到层间密合性优异的层叠体和粘合带的层叠体的制造方法、使用了该制造方法的层叠体和粘合带。本发明的层叠体的制造方法中，所述层叠体具有两个以上粘合剂层，其中相邻的两个所述粘合剂层通过下述工序形成：工序1，涂布至少含有粘合树脂A1和交联剂B1的第一涂布液而形成第一粘合剂层；工序2，涂布至少含有粘合树脂A2和交联剂B2的第二涂布液而在所述第一粘合剂层形成后24小时以内形成第二粘合剂层；以及工序3，在所述第一粘合剂层形成后24小时以内将上述第一粘合剂层和上述第二粘合剂层贴合；所述交联剂B1能够与所述粘合树脂A2反应，所述交联剂B2能够与所述粘合树脂A1反应。

Description

层叠体的制造方法、层叠体以及粘合带

技术领域

本发明涉及一种具有多个粘合剂层且至少两个粘合剂层彼此相邻(两层相接)的层叠体以及粘合带的制造方法等(“粘合”的日文原文为“粘着”)。需要说明的是，层叠体中有时将具有至少两个粘合剂层彼此相邻的多个粘合剂层的粘合带称为多层粘合带并进行说明。

背景技术

在层叠体、粘合带中，作为应对多种性能要求的技术方案，已知有将两种以上的粘合剂层层叠而多层化的技术方案。

例如，作为多层粘合带的制造方法，公开了使用形成第一粘合剂层的第一涂布液和形成第二粘合剂层的第二涂布液，来制作将上述第二涂布液直接涂布在第一涂布液上的涂布液层，从而得到多层粘合带的制造方法(专利文献1)。然而，在专利文献1所公开的制造方法中，存在下述问题：需要专用的涂布设备和复杂且繁琐的制造工序；由于一层的涂布液的成分向另一层的涂布液转移而使粘合剂组成、添加剂配比发生微妙地变化，因此导致无法充分地发挥预期的功能；在涂布液包含有机溶剂的情况下，由于存在干燥工序的***极限的问题、由干燥中有机溶剂的挥发而导致的在粘合剂层中产生发泡缺陷的问题，因此将第一粘合剂层和第二粘合剂层合计的干燥后的厚度受到限制等。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特许第7045511号公报

发明内容

发明要解决的技术问题

另一方面，作为多层粘合带的制造方法的另一例，有分别形成第一粘合剂层和第二粘合剂层之后，将第一粘合剂层与第二粘合剂层贴合而层叠的方法。但是，该方法中，上述第一粘合剂层与上述第二粘合剂层的各粘合剂层的交界面的密合性(层间密合性)产生偏差而容易剥离，因此存在剪切保持力(日语：せん断保持力)差的技术问题。

本发明是鉴于上述实际情况而完成的，其目的在于提供一种能够得到层间密合性优异的层叠体和粘合带的层叠体的制造方法、使用了该制造方法的层叠体和粘合带。

用于解决技术问题的技术方案

本发明的内容包括以下的实施方式。

<1>一种层叠体的制造方法，其特征在于为具有两个以上粘合剂层的层叠体的制造方法，上述层叠体中的相邻的两个上述粘合剂层至少通过下述工序1～3形成。

工序1：在对象物Y1上涂布至少含有粘合树脂A1和交联剂B1的第一涂布液而形成第一粘合剂层的工序

工序2：在对象物Y2上涂布至少含有粘合树脂A2和交联剂B2的第二涂布液而在上述第一粘合剂层形成后24小时以内形成第二粘合剂层的工序

工序3：在上述第一粘合剂层形成后24小时以内贴合上述第一粘合剂层和上述第二粘合剂层的工序

其中，在上述工序1～3中，上述第一涂布液中含有的上述交联剂B1能够与上述第二涂布液中含有的上述粘合树脂A2反应，上述第二涂布液中含有的上述交联剂B2能够与上述第一涂布液中含有的上述粘合树脂A1反应。

<2>根据上述<1>所述的层叠体的制造方法，其特征在于，上述第一涂布液中的上述粘合树脂A1为丙烯酸类聚合物(acrylic polymer)，上述交联剂B1为异氰酸酯交联剂，上述第二涂布液中的上述粘合树脂A2为丙烯酸类聚合物，上述交联剂B2为异氰酸酯交联剂。

<3>根据上述<1>～<2>中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，上述工序1中，在对象物Y1a上涂布上述第一涂布液而形成上述第一粘合剂层，并将上述第一粘合剂层转印至对象物Y1b的单面或双面；上述工序3中，将上述对象物Y1b的至少一面所具有的上述第一粘合剂层与上述第二粘合剂层贴合。

<4>根据上述<1>～<3>中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，上述工序2中，在对象物Y2a上涂布上述第二涂布液而形成上述第二粘合剂层，并将上述第二粘合剂层转印至对象物Y2b的单面或双面；

上述工序3中，将上述对象物Y2b的至少一个面所具有的上述第二粘合剂层与上述第一粘合剂层贴合。

<5>根据上述<1>～<4>中任一项所述的层叠体的制造方法，其中，上述层叠体具有层叠n层(n为2以上的整数)粘合剂层而成的多层粘合剂层，上述多层粘合剂层的第t个(t为1以上且(n-1)以下的整数)粘合剂层和第(t+1)个粘合剂层中的一者为上述第一粘合剂层，另一者为上述第二粘合剂层。

<6>根据上述<1>～<5>中任一项所述的层叠体的制造方法，上述层叠体为粘合带。

<7>一种层叠体，其通过上述<1>～<6>中任一项所述的层叠体的制造方法得到。

<8>一种粘合带，其通过上述<1>～<6>中任一项所述的层叠体的制造方法得到。

<9>一种粘合带，其特征在于至少具有相邻的两个粘合剂层，且根据JIS Z 0237测定的、在90℃环境下施加1kg/4cm²的载荷时的剪切保持力大于1440分钟。

<10>上述<9>所述的粘合带通过上述<1>～<6>中任一项所述的层叠体的制造方法制造。

发明效果

根据本发明，在相邻地形成两个粘合剂层时，通过在规定的条件下形成和贴合先形成的粘合剂层(第一粘合剂层)与后形成的粘合剂层(第二粘合剂层)，相邻的两层间的层间密合性提高，能够制造剪切保持力优异的层叠体和粘合带。

附图说明

图1是表示本发明的层叠体的制造方法的一例的工序图。

图2是说明本发明的层叠体的制造方法中的第一粘合剂层和第二粘合剂层的示意图。

图3是表示本发明的层叠体的制造方法的一例的工序图。

图4是表示本发明的层叠体的制造方法的一例的工序图。

附图标记说明

1 对象物Y1；

1a 对象物Y1a；

1b 对象物Y1b；

2 第一粘合剂层；

3 对象物Y2；

2a 对象物Y2a；

2b 对象物Y2b；

4 第二粘合剂层；

10 层叠体(粘合带)；

X 多层粘合剂层；

X1、X2、X3 粘合剂层。

具体实施方式

1.层叠体的制造方法

本发明的层叠体的制造方法(以下，有时简称为本发明的制造方法。)是具有两个以上的粘合剂层的层叠体的制造方法，其特征在于，上述层叠体中的相邻的两个上述粘合剂层至少通过下述工序1～3形成。

其中，在上述工序1～3中，上述第一涂布液中含有的上述交联剂B1能够与上述第二涂布液中含有的上述粘合树脂A2反应，

上述第二涂布液中含有的上述交联剂B2能够与上述第一涂布液中含有的上述粘合树脂A1反应。

图1是表示本发明的制造方法的一例的工序图，图1(a)表示上述工序1，图1(b)表示上述工序2，图1(c)表示上述工序3。需要说明的是，图1中，符号1表示对象物Y1，符号2表示第一粘合剂层，符号3表示对象物Y2，符号4表示第二粘合剂层。

本发明的制造方法的特征在于，在构成层叠体的两个以上的粘合剂层的形成过程中，相邻地形成两个粘合剂层时，在规定的条件下进行直至将先形成的粘合剂层(第一粘合剂层)与后形成的粘合剂层(第二粘合剂层)贴合为止的工序。

即，推测根据本发明的制造方法，通过在规定的条件下进行形成上述第一粘合剂层后形成上述第二粘合剂层和将其贴合于上述第一粘合剂层为止的工序，由于在第一粘合剂层与第二粘合剂层的贴合界面形成粘合树脂A1和交联剂B2、以及粘合树脂A2和交联剂B1的交联结构，因此能够提高第一粘合剂层与第二粘合剂层的层间密合性，能够得到剪切保持力优异的层叠体和粘合带。详细而言，在相邻地形成两个粘合剂层时，在先形成的第一粘合剂层中反应前的粘合树脂A1和交联剂B1残留期间，贴合反应前的粘合树脂A2和交联剂B2残留的第二粘合剂层。由此，在第一粘合剂层与第二粘合剂层的贴合界面残留的粘合树脂A1、粘合树脂A2、交联剂B1、交联剂B2发生反应，经由贴合界面而形成粘合树脂A1和交联剂B2的交联结构、以及粘合树脂A2和交联剂B1的交联结构。

另外，根据本发明的制造方法，由于分别形成第一粘合剂层和第二粘合剂层并以固相(或半固相)状态进行贴合，因此与专利文献1中所公开的利用涂布液的重叠涂布的多层化不同，难以产生由涂布液中的成分的转移引起的各粘合剂层的物性的变化，能够不受厚度的限制形成层叠两个以上的粘合剂层而成的多层结构体。需要说明的是，有时将层叠两个以上粘合剂层而成的多层结构体称为“多层粘合剂层”来进行说明。

在此，在本申请说明书中，在通过本发明的制造方法得到的层叠体的多层粘合剂层中相邻的两个粘合剂层之间定义第一粘合剂层和第二粘合剂层，并将相邻的两个粘合剂层中的先形成的粘合剂层定义为“第一粘合剂层”，将后形成的粘合剂层定义为“第二粘合剂层”。例如在通过本发明的制造方法制造的层叠体具有如图2(a)中例示的那样至少包含粘合剂层X1/粘合剂层X2/粘合剂层X3这3层的多层粘合剂层X的情况下，如图2(b)中例示的那样在粘合剂层X1和粘合剂层X2之间、以及如图2(c)中例示的那样在粘合剂层X2和粘合剂层X3之间，分别从形成顺序早的一方起规定第一粘合剂层2和第二粘合剂层4。需要说明的是，在分别同时独立地形成相邻的两个粘合剂层的情况下，将一方定义为“第一粘合剂层”，将另一方定义为“第二粘合剂层”。

通过本发明的制造方法制造的层叠体在具有层叠n层(n为2以上的整数)粘合剂层而成的多层粘合剂层情况下，能够在上述多层粘合剂层中从层叠方向的一侧起数的第t个粘合剂层与第(t+1)个粘合剂层之间(t为1以上且(n-1)以下的整数)进行规定。即，上述多层粘合剂层中相邻的第t个(t为1以上且(n-1)以下的整数)粘合剂层和第(t+1)个粘合剂层中的一者为先形成的第一粘合剂层、另一者为后形成的第二粘合剂层，通过在规定的条件下实施至第一粘合剂层与第二粘合剂层的形成和贴合，能够提高相邻的第t个粘合剂层与第(t+1)个粘合剂层之间的层间密合性。需要说明的是，n只要为2以上就没有特别限定，从制造适应性的观点出发，优选为7以下、更优选为6以下。

通过本发明的制造方法制造的层叠体在具有层叠n层(n为2以上的整数)粘合剂层而成的多层粘合剂层的情况下，上述多层粘合剂层中相邻的两个粘合剂层的组合存在(n-1)组，因此上述多层粘合剂层中，(n-1)组相邻的两个粘合剂层均经过工序1～3而形成。例如在本发明的制造方法为具有层叠粘合剂层X1/粘合剂层X2/粘合剂层X3/粘合剂层X4这4层粘合剂层而成的多层粘合剂层的层叠体的制造方法的情况下，粘合剂层X1和X2、粘合剂层X2和X3、以及粘合剂层X3和X4这3组相邻的两个粘合剂层分别经过工序1～3而形成。由此，能够提高通过本发明的制造方法制造的层叠体整体的剪切粘接强度。

在形成层叠n层(n为2以上的整数)粘合剂层而成的多层粘合剂层时，形成(n-1)组的相邻的两个粘合剂层的组合的顺序只要能确定相邻的两层间的形成的先后顺序就没有特别限定。例如，上述具有层叠4层粘合剂层而成的多层粘合剂层的层叠体的制造方法中，形成三组相邻的两个粘合剂层的顺序可以为粘合剂层X1和X2的组合、粘合剂层X2和X3的组合、粘合剂层X3和X4的组合的顺序，也可以为粘合剂层X2和X3的组合、粘合剂层X1和X2的组合、粘合剂层X3和X4的组合的顺序，也可以为粘合剂层X3和X4的组合、粘合剂层X1和X2的组合、粘合剂层X2和X3的组合的顺序，也可以为这些例示以外的顺序。

在本申请说明书中，多层粘合剂层和层叠体的层叠结构中的“/”表示层叠界面(贴合界面)，例如“A/B”表示层A与层B直接接触，通常在层A和层B之间不隔着其他层，但只要不阻碍层A和层B的接触，也可以在层A与层B之间隔着其他层。

另外，两个层“相邻”表示两个层直接接触，通常在层A和层B之间不隔着其他层，但只要不阻碍层A和层B的接触，也可以在层A与层B之间隔着其他层。

在本申请说明书中，“上述第一粘合剂层形成后24小时以内”是指“从在基材或剥离衬垫上涂布第一涂布液而形成第一粘合剂层时起算24小时以内”。在此，“形成粘合剂层时”是指通过涂布液形成的涂膜干燥至粘合剂层中的残留溶剂量达到5％以下为止的状态时。另外，“上述第一粘合剂层形成后24小时以内”也包含与上述第一粘合剂层形成的同时(通过涂布液形成的涂膜干燥至粘合剂层中的残留溶剂量达到5％以下为止的状态的时刻与第一粘合剂层的形成是同时)。需要说明的是，本说明书中，有时将“粘合剂层形成后24小时以内”记作“粘合剂层形成后规定时间内”。

在本说明书内，有时将第一涂布液中包含的粘合树脂和交联剂记为“粘合树脂A1”和“交联剂B1”，将第二涂布液中包含的粘合树脂和交联剂记为“粘合树脂A2”和“交联剂B2”来进行说明。另外，有时将形成第一粘合剂层的对象物和形成第二粘合剂层的对象物分别记为“对象物Y1”和“对象物Y2”来进行说明。

[1]工序1

本发明的制造方法中的工序1是在对象物Y1上涂布至少含有粘合树脂和交联剂的第一涂布液而形成上述第一粘合剂层的工序。本工序是在上述层叠体中的相邻的两个上述粘合剂层中先形成的粘合剂层的形成工序。需要说明的是，在同时形成相邻的两个粘合剂层的情况下，为形成两个粘合剂层中的一个粘合剂层的工序。

<第一涂布液>

上述第一涂布液必须至少含有粘合树脂A1和交联剂B1、以及溶剂。上述第一涂布液中含有的上述交联剂B1能够与上述粘合树脂A1和上述第二涂布液中含有的粘合树脂A2反应。另外，上述第一涂布液中含有的上述粘合树脂A1能够与上述交联剂B1和上述第二涂布液中含有的交联剂B2反应。

《组成》

-粘合树脂A1-

上述第一涂布液中包含的粘合树脂A1具有能够与交联剂B1和第二涂布液中含有的交联剂B2所具有的官能团(活性位点)反应的官能团(交联点)。作为上述粘合树脂A1所具有的上述官能团(交联点)，例如可举出羟基、羧基、氨基、酰胺基等，其中优选为羟基。

作为上述粘合树脂A1，只要是具有能够与第一涂布液中包含的交联剂B1和第二涂布液中包含的交联剂B2反应的官能团的树脂即可，可举出公知的粘合剂中包含的聚合物。作为上述粘合树脂A1，具体而言，可举出：丙烯酸类聚合物、聚氨酯、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯等热塑性弹性体，聚丁二烯、聚丁烯等合成橡胶，天然橡胶等；它们具有能够与交联剂所具有的官能团(活性位点)反应的官能团。其中，优选为丙烯酸类聚合物、聚氨酯。

<丙烯酸类聚合物>

丙烯酸类聚合物是将包含(甲基)丙烯酸类单体的一种或两种以上的单体成分聚合而成的聚合物。另外，“(甲基)丙烯酸类”表示“丙烯酸类或甲基丙烯酸类”，“(甲基)丙烯酸酯”表示“丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯”。丙烯酸类聚合物可以是一种单体的均聚物，也可以是两种以上单体的共聚物，优选为共聚物。

作为构成上述丙烯酸类聚合物的(甲基)丙烯酸类单体，例如可使用(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸正庚酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸-2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸-1-甲基庚酯、(甲基)丙烯酸正癸酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸正十二烷基酯、(甲基)丙烯酸正月桂酯、(甲基)丙烯酸肉豆蔻酯、(甲基)丙烯酸正硬脂酯等具有碳原子数为1～18的烷基的(甲基)丙烯酸酯。其中，作为上述(甲基)丙烯酸类单体，优选使用具有碳原子数为4～18的烷基的(甲基)丙烯酸酯；且由于使用具有碳原子数为4～12的烷基的(甲基)丙烯酸酯时，能够形成发挥更优异的粘接力和凝聚力的粘合剂层，及能够赋予第一粘合剂层与第二粘合剂层之间优异的层间密合性，因此更优选。

另外，作为上述(甲基)丙烯酸类单体，使用丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸正庚酯、(甲基)丙烯酸-1-甲基庚酯、丙烯酸-2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯中的任意一种或两种以上时，能够形成发挥更优异的粘接力和凝聚力的粘合剂层，能够对第一粘合剂层与第二粘合剂层之间赋予优异的层间密合性，因此更优选。

在构成丙烯酸类聚合物的单体成分的总量中，上述具有碳原子数1～18的烷基的(甲基)丙烯酸酯优选为60质量％以上，更优选为80质量％～98.5质量％的范围内；且由于为90质量％～98.5质量％的范围内时，能够形成发挥优异的粘接力和凝聚力的粘合剂层，能够对第一粘合剂层与第二粘合剂层之间赋予优异的层间密合性，因此更优选。

上述丙烯酸类聚合物优选除了具有碳原子数为1～18的烷基的(甲基)丙烯酸酯以外，还包含一种或两种以上的具有羟基的乙烯基单体。这是因为，可将作为能够与交联剂所具有的官能团反应的官能团的羟基导入至上述丙烯酸类聚合物中。作为具有羟基的乙烯基单体，例如可举出：(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸-2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸-2-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸-4-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸-6-羟基己酯、(甲基)丙烯酸-8-羟基辛酯、(甲基)丙烯酸-10-羟基癸酯等烷基(亚烷基)的碳原子数为2～10的(甲基)丙烯酸羟基烷基酯等。

其中，上述丙烯酸类聚合物优选为包含(甲基)丙烯酸-2-羟基乙酯和(甲基)丙烯酸-4-羟基丁酯中的至少一种，从能够对交联剂发挥高反应性、能够形成发挥粘接力和凝聚力的粘合剂层、能够对第一粘合剂层与第二粘合剂层之间赋予优异的层间密合性的方面出发，更优选为包含(甲基)丙烯酸-4-羟基丁酯，进一步优选为包含丙烯酸-4-羟基丁酯。

在构成丙烯酸类聚合物的单体成分的总量中，上述具有羟基的乙烯基单体的含量优选为0.01质量％～1.0质量％的范围内，更优选为0.03质量％～0.3质量％的范围内。这是因为，通过将具有羟基的乙烯基单体的含量设为上述的范围内，能够与后述的交联剂良好地发生反应并在各粘合剂层的内部以及粘合剂层间均形成交联键。

上述丙烯酸类聚合物优选为除了具有碳原子数为1～18的烷基的(甲基)丙烯酸酯和具有羟基的乙烯基单体以外，还包含一种或两种以上的具有羧基的乙烯基单体。作为上述具有羧基的乙烯基单体，例如可举出(甲基)丙烯酸、衣康酸、马来酸、富马酸、巴豆酸、(甲基)丙烯酸二聚体、环氧乙烷改性琥珀酸丙烯酸酯等。其中优选为(甲基)丙烯酸，并且从形成发挥优异的粘接力和凝聚力的粘合剂层的方面出发更优选为丙烯酸。

在构成丙烯酸类聚合物的单体成分的总量中，上述具有羧基的乙烯基单体的含量优选为0.1质量％～30质量％的范围内，更优选为1.0质量％～20质量％的范围内。从形成发挥优异的粘接力和凝聚力的粘合剂层的方面出发，优选将具有羧基的乙烯基单体的含量设为上述范围内。另外，在使用环氧系交联剂等交联剂的情况下能够形成交联点，因此优选。

上述丙烯酸类聚合物除了具有碳原子数为1～18的烷基的(甲基)丙烯酸酯和具有羟基的乙烯基单体、以及根据需要具有羧基的乙烯基单体以外，还可以包含一种或两种以上的含氮原子丙烯酸类单体。作为上述含氮原子丙烯酸类单体，例如可举出：N-乙烯基吡咯烷酮、N-乙烯基己内酰胺、丙烯酰吗啉、丙烯酰胺、N，N-二甲基丙烯酰胺等具有酰胺基的单体；(甲基)丙烯酸氨基乙酯、(甲基)丙烯酸-N，N-二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸-N，N-二甲基氨基丙酯等具有氨基的单体；环己基马来酰亚胺、异丙基马来酰亚胺、N-环己基马来酰亚胺、衣康酰亚胺等具有酰亚胺基的单体等。

另外，上述丙烯酸类聚合物可以根据需要包含其他高极性乙烯基单体。作为上述其他高极性乙烯基单体，例如可举出：含磺酸基丙烯酸类单体、含磷酸基丙烯酸类单体、含氰基单体、含缩水甘油基丙烯酸类单体、乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、月桂酸乙烯酯、苯乙烯、氯苯乙烯、氯甲基苯乙烯、α-甲基苯乙烯、其他取代苯乙烯、甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚、异丁基乙烯基醚等。

需要说明的是，将具有羟基的乙烯基单体、具有羧基的乙烯基单体以及其他高极性乙烯基单体统称为高极性乙烯基单体。

在构成丙烯酸类聚合物的单体成分的总量中，上述高极性乙烯基单体的总含量优选为1.5质量％～20质量％的范围内；更优选为1.5质量％～10质量％的范围内；从形成能够表现出优异的粘接力的粘合剂层的方面出发，进一步优选为2质量％～8质量％的范围。

上述粘合树脂(例如丙烯酸类聚合物)的重均分子量没有特别限定，优选为40万～300万的范围内，更优选为70万～250万的范围内。

需要说明的是，本说明书内规定的重均分子量是指通过凝胶渗透色谱法(GPC法)测定并进行标准聚苯乙烯换算而算出的值。具体而言，上述重均分子量可使用东曹株式会社制造的GPC装置(HLC-83209GPC)在以下的条件下进行测定。

·样品浓度：0.5质量％(四氢呋喃溶液)

·样品注入量：100μL

·洗脱液：四氢呋喃

·流速：1.0ml/分钟

·测定温度：40℃

·主体柱：TSKgel GMHHR-H(20)2根

·保护柱：TSKgel HXL-H

·检测器：差示折射计

·标准聚苯乙烯的重均分子量：1万～2000万(东曹株式会社制造)

后述的第二涂布液中包含的粘合树脂的重均分子量、以及实施例和比较例中的丙烯酸类聚合物的重均分子量也是通过上述方法进行测定并算出的值。

上述丙烯酸类聚合物能够通过利用溶液聚合法、本体聚合法、悬浮聚合法、乳液聚合法等方法使上述各种单体聚合来制造。其中，溶液聚合法从提高丙烯酸类聚合物的生产效率方面出发是优选的。

上述基于溶液聚合法的丙烯酸类聚合物的制造方法例如可举出将上述的各种单体、聚合引发剂和有机溶剂优选在40℃～90℃的温度下混合并搅拌，进行自由基聚合的方法。作为上述聚合引发剂，例如可使用过氧化苯甲酰、过氧化月桂酰等过氧化物、偶氮二异丁腈等偶氮系热聚合引发剂、苯乙酮系光聚合引发剂、苯偶姻醚系光聚合引发剂、苯偶酰缩酮系光聚合引发剂、酰基氧化膦系光聚合引发剂、苯偶姻系光聚合引发剂、二苯甲酮系的光聚合引发剂等。

上述丙烯酸类聚合物例如如果是在通过溶液聚合法制造的情况下，可以为溶解或分散于有机溶剂的状态。通过溶液聚合法制造的丙烯酸类聚合物中包含的有机溶剂可用作上述第一涂布液中包含的有机溶剂。关于有机溶剂，将在后面详细说明。

<聚氨酯>

作为聚氨酯，可选择具有能够与交联剂所具有的官能团(活性位点)反应的官能团(交联点)的各种氨基甲酸酯系聚合物，其中优选为具有羟基的聚氨酯。聚氨酯所具有的羟基优选为2个以上，更优选为2～4个的范围。作为聚氨酯，具体而言，可举出醚系聚氨酯、酯系聚氨酯、碳酸酯系聚氨酯等。作为聚氨酯，可使用多元醇与多异氰酸酯的反应物等。

作为上述多元醇，例如可使用聚碳酸酯多元醇、聚醚多元醇、聚酯多元醇、聚丁二烯多元醇、聚己内酯多元醇、丙烯酸多元醇、二聚醇、聚异戊二烯多元醇等。

作为上述多异氰酸酯，例如可举出：脂肪族系多异氰酸酯、脂环族系多异氰酸酯、芳香族系多异氰酸酯、它们的三羟甲基丙烷加成物；它们的异氰脲酸酯体；它们的缩二脲体；它们的加合物等。更具体而言，可举出二苯基甲烷二异氰酸酯、甲苯二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯等。

另外，上述聚氨酯除了上述多元醇和多异氰酸酯以外还可以包含扩链剂。作为扩链剂，例如可举出数均分子量为50～400的低分子量多元醇、胺化合物等。

作为聚氨酯的制造方法，可使用公知的方法，例如可举出如下方法：在使用上述多元醇和扩链剂的情况下，以其羟基和氨基的合计摩尔比相对于多异氰酸酯所具有的异氰酸酯基的摩尔比过剩的方式发生反应。在聚氨酯制造后，为了使残存的异氰酸酯基失活，可以添加甲醇、1，3-丁二醇等醇溶剂。

-交联剂B1-

上述第一涂布液中包含的交联剂B1只要具有能够与上述粘合树脂A1和后述的第二涂布液中包含的粘合树脂A2反应的官能团就没有特别限定，例如可使用异氰酸酯交联剂、环氧交联剂、氮丙啶交联剂、多价金属盐交联剂、金属螯合物交联剂、酮·酰肼交联剂、恶唑啉交联剂、碳二亚胺交联剂、硅烷交联剂、过氧化物系交联剂等。其中，优选为异氰酸酯交联剂和环氧交联剂中的至少一者，从容易与第一涂布液的溶剂等混合且反应速度比其他交联剂快、因此能够更有效地发挥基于本发明的制造方法所带来的效果的观点出发，更优选为异氰酸酯交联剂。

在上述第一涂布液中包含的粘合树脂A1具有羟基的情况下，上述第一涂布液中包含的交联剂B1可从上述的交联剂中选择使用一种或两种以上；其中，从与粘合树脂所具有的羟基的反应性优异的方面出发，优选为异氰酸酯交联剂和环氧交联剂中的至少一者；从容易与第一涂布液中的粘合树脂、有机溶剂等混合，特别是与粘合树脂所具有的羟基的反应性优异进而与其他交联剂相比反应速度更快，因此能够更有效地发挥基于本发明的制造方法所带来的效果的观点出发，更优选为异氰酸酯系交联剂。

上述异氰酸酯交联剂为具有两个以上异氰酸酯(NCO)基的化合物，例如可举出脂肪族异氰酸酯、脂环式异氰酸酯、芳香族异氰酸酯、它们的加合物、异氰脲酸酯体、缩二脲体等。

作为上述脂肪族异氰酸酯，例如可举出：六亚甲基二异氰酸酯、赖氨酸二异氰酸酯等脂肪族二异氰酸酯、以及它们的加合物、异氰脲酸酯体、缩二脲体等3官能度以上的脂肪族多异氰酸酯。它们可使用一种或两种以上。

作为上述脂环式异氰酸酯，例如可举出：异佛尔酮二异氰酸酯、1，3-双(异氰酸根合甲基)环己烷、4，4′-二环己基甲烷二异氰酸酯、2，4-和/或2，6-甲基环己烷二异氰酸酯、亚环己基二异氰酸酯、甲基亚环己基二异氰酸酯、双(2-异氰酸根合乙基)-4-亚环己基-1，2-二羧酸酯和2，5-和/或2，6-降冰片烷二异氰酸酯、二聚酸二异氰酸酯、二环庚烷三异氰酸酯、氢化苯二甲基二异氰酸酯等脂环式二异氰酸酯、以及它们的加合物、异氰脲酸酯体、缩二脲体等3官能度以上的脂环式多异氰酸酯等。

作为上述芳香族异氰酸酯，例如可举出：二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI；其4，4′体、2，4′体或2，2′体、或它们的混合物)、多亚甲基多苯基多异氰酸酯(聚合MDI)、碳二亚胺化二苯基甲烷多异氰酸酯等改性MDI、亚苯基二异氰酸酯(日文：フエニレンジイソシアネ一ト)、甲苯二异氰酸酯(TDI；其2，4体、或2，6体或它们的混合物)、二甲苯二异氰酸酯(XDI)、四甲基二甲苯二异氰酸酯、1，5-萘二异氰酸酯(NDI)、四甲基苯二甲基二异氰酸酯等芳香族二异氰酸酯、以及它们的加合物、异氰脲酸酯体、缩二脲体等3官能度以上的芳香族多异氰酸酯等。

其中，上述异氰酸酯交联剂优选为甲苯二异氰酸酯(TDI)或苯二甲基二异氰酸酯(XDI)的加合物的3官能度的芳香族多异氰酸酯。这是因为，这些交联剂能够抑制基于与粘合树脂的反应所引起的适用期变得过短的问题而使第一粘合剂层内的反应充分地进行、且在第一粘合剂层与第二粘合剂层的层间的反应也充分地进行，因此能够在不损害上述第一粘合剂层的物性的情况下提高上述第一粘合剂层与上述第二粘合剂层的层间密合性。

相对于上述第一涂布液中的粘合树脂A1的固体成分100质量份，上述第一涂布液中的交联剂B1的含量优选为0.01质量份以上且20质量份以下、更优选为0.1质量份以上且10质量份以下、进一步优选为0.5质量份以上且6质量份以下。通过将上述第一涂布液中的交联剂B1的含量设为上述的范围内，在上述第一粘合剂层内的粘合树脂A1与交联剂B1的反应进行的同时，在第一粘合剂层与第二粘合剂层的层间的反应也充分地进行，由此能够在不损害上述第一粘合剂层的物性的情况下提高上述第一粘合剂层与上述第二粘合剂层的层间密合性。

另外，在上述第一涂布液中，上述交联剂B1所具有的能够与粘合树脂反应的基团的摩尔数与上述粘合树脂A1所具有的能够与交联剂反应的基团的摩尔数之比优选为0.2～40的范围内，更优选为1.0～20的范围内；且为2～15的范围内时，上述第一粘合剂层内的粘合树脂A1与交联剂B1的反应进行的同时，在第一粘合剂层与第二粘合剂层的层间的反应也充分地进行，能够在不损害上述第一粘合剂层的物性的情况下提高上述第一粘合剂层与上述第二粘合剂层的层间密合性，因此进一步优选。例如，在包含丙烯酸类聚合物和异氰酸酯交联剂的涂布液中，异氰酸酯交联剂(NCO)的摩尔数与丙烯酸类聚合物所具有的羟基(OH)的摩尔数之比[NCO/OH]优选为上述范围内。摩尔比[NCO/OH]小于0.2(OH过多)时，存在于第一粘合剂层中的NCO在第一粘合剂层中被消耗，因此有时无法与存在于第二粘合剂层中的OH发生反应，导致层间密合性差；[NCO/OH]大于40(NCO过多)时，有时涂布液的适用期变短。

-有机溶剂-

作为上述第一涂布液中包含的有机溶剂，只要能够溶解上述配合成分就没有特别限定，可根据粘合树脂、交联剂的种类等适当选择。作为上述有机溶剂，例如可举出：乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯等酯系溶剂，丙酮、甲基乙基酮、甲基丁基酮、环己酮等酮系溶剂，己烷、甲苯、二甲苯、苯甲醚等烃系溶剂，甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇等醇溶剂等。有机溶剂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。

上述第一涂布液中的有机溶剂的含量只要是能够溶解或分散上述第一涂布液的构成成分且能够涂布的量就没有特别限定，例如在上述第一涂布液中优选为10质量％以上且90质量％以下，更优选为30质量％以上且70质量％以下。

-增粘树脂-

上述第一涂布液除了上述的粘合树脂、交联剂以外，还可根据需要进一步包含增粘树脂。这是因为，通过使上述第一涂布液进一步含有增粘树脂，能够进一步提高所得到的第一粘合剂层的粘接力。

作为上述增粘树脂，例如能够使用松香系增粘树脂、聚合松香系增粘树脂、聚合松香酯系增粘树脂、松香酚醛系增粘树脂、稳定化松香酯系增粘树脂、歧化松香酯系增粘树脂、氢化松香酯系增粘树脂、萜烯系增粘树脂、萜烯酚醛系增粘树脂、石油树脂系增粘树脂、(甲基)丙烯酸酯树脂系增粘树脂。

其中，优选组合使用歧化松香酯系增粘树脂、聚合松香酯系增粘树脂、松香酚醛系增粘树脂、氢化松香酯系增粘树脂、(甲基)丙烯酸酯系树脂、萜烯酚醛系树脂、石油系树脂中的一种或两种以上。

上述增粘树脂的软化点优选为30℃～180℃的范围内，更优选为70℃～140℃的范围内。

相对于上述粘合树脂100质量份，上述第一涂布液中的增粘树脂的含量优选为5质量份～65质量份的范围内，更优选为8质量份～55质量份的范围内。

-填料-

上述第一涂布液除了上述粘合树脂A1、交联剂B1以外，还可根据需要包含填料。在此，含有填料的粘合剂层有时会成为填料的一部分从表面露出的状态，在含有填料的粘合剂层上贴合其他粘合剂层时，推测若在粘合剂层露出上述填料的面上贴合其他粘合剂层，则由于露出的填料而阻碍两个粘合剂层的接触，层间密合性进一步降低。与此相对，根据本发明的制造方法，通过在从第一粘合剂层形成起的规定时间内贴合第二粘合剂层，从而在两个粘合剂层之间形成交联，因此即使在上述第一粘合剂层或第二粘合剂层的表面上露出填料的情况下，也能够在上述第一粘合剂层和上述第二粘合剂层之间确保高的层间密合性。在第一涂布液包含填料的情况下，后述的第二涂布液可以包含填料也可以不包含填料，从得到第一粘合剂层与第二粘合剂层的接触面积并确保密合性的观点出发，第二涂布液优选不包含填料。

上述填料可以是无机填料，也可以是有机填料，可根据对第一粘合剂层赋予的物性适当选择。另外，上述填料可以是中空填料，也可以是实心填料，还可以是核壳型的复合填料。

作为构成上述无机填料的无机材料，例如可举出：氢氧化铝，氢氧化镁，碳酸钙，碳酸镁，硅酸钙，硅酸镁，氧化钙，氧化镁，氧化铝，氧化钛，氮化铝，硼酸铝晶须，氮化硼，二氧化硅(结晶态二氧化硅、非晶态二氧化硅)，铝、金、银、铜、镍等金属单质，金属氧化物，金属水合物，氮化物，碳酸盐，钛酸盐，合金，无定形炭黑、石墨等碳系物质，玻璃等。

另外，作为构成有机填料的树脂材料，例如可举出：丙烯酸树脂、聚氨酯树脂、聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、聚氯乙烯树脂、聚乙酸乙烯酯树脂、聚苯乙烯树脂、萜烯树脂、松香树脂、苯乙烯马来酸树脂、有机硅树脂等。

上述填料可以为实心颗粒，也可以为具有中空结构的中空颗粒(气球(balloon)颗粒)。

-添加剂-

上述第一涂布液可根据需要包含添加剂。作为上述添加剂，例如可举出：增塑剂、抗氧化剂、催化剂、抗静电剂、紫外线吸收剂、光稳定剂、润滑剂、防腐蚀剂、耐热稳定剂、耐候稳定剂、抗水解剂、防霉剂、增稠剂、硅烷偶联剂、阻聚剂、消泡剂等。

<<物性＞＞

使用上述第一涂布液而形成的第一粘合剂层的凝胶分率优选为20质量％以上且80质量％以下；从剪切方向的凝聚力优异的理由出发，更优选为30质量％以上且70质量％以下。在本申请说明书中，凝胶分率为通过下述所示的方法测定的值。

(方法)

在任意的剥离衬垫的单面以干燥后的厚度成为50μm的方式涂布粘合剂，在100℃干燥3分钟、在40℃熟化处理2天，由此形成粘合剂层。将其切成50mm见方，作为试样。接着，测定上述试样的质量(G1)后，将上述试样在甲苯溶液中在23℃浸渍24小时。利用300目金属网过滤分离上述浸渍后的试样的甲苯不溶解成分，测定在110℃干燥1小时后的残渣的质量(G2)，按照以下数学式求出凝胶分率。

凝胶分率(质量％)＝(G2/G1)×100

<对象物Y1>

上述工序1中涂布第一涂布液的对象物Y1没有特别限定，例如可举出基材、剥离衬垫、功能性膜、部件等被粘物等。

-基材-

作为上述基材，只要能够支撑粘合剂层就没有特别限定，例如可举出树脂膜、橡胶(弹性体)片材、发泡体、纸、布(织布、无纺布)、金属箔、它们的复合材料等。上述树脂膜为非多孔质，因此能够与发泡体、无纺布等多孔质基材相区别。

上述树脂膜是以树脂材料作为主成分的膜，例如可举出：聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)等聚酯系树脂膜；聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、乙烯·丙烯共聚物等聚烯烃系树脂膜；聚氯乙烯等乙烯基系树脂膜；尼龙66等酰胺系树脂膜；氨基甲酸酯系树脂膜；氟树脂膜；橡胶系膜；赛璐玢(日文：セロハン)；各种树脂的混合膜等。上述树脂膜可以为单层结构，也可以为层叠有两层以上的多层结构。另外，上述树脂膜可以为无拉伸膜、单轴拉伸膜、双轴拉伸膜中的任一种。

作为上述发泡体，例如可举出：聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物等聚烯烃系发泡体；聚氨酯系发泡体、丙烯酸系发泡体、其他橡胶系发泡体等。

作为上述纸，例如可举出日本纸、牛皮纸、玻璃纸(日文：グラシン紙)、优质纸、合成纸、表面涂层(top coat)纸等。

作为上述布，例如可举出由棉、短纤维(日文：スフ)、马尼拉麻(Manila hemp)、纸浆、人造丝、醋酸纤维、聚酯纤维、聚乙烯醇纤维、聚酰胺纤维、聚烯烃纤维等形成的织布或无纺布等。

作为上述金属箔，例如可举出铝箔、铜箔等。

上述基材可以根据需要包含填充剂、着色剂、分散剂、抗老化剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、抗静电剂、润滑剂、增塑剂等各种添加剂。另外，上述基材可以通过包含各种添加剂而成为例如导电层、散热层、着色层等各种功能层。

上述基材可以根据需要对表面实施电晕放电处理、等离子体处理、紫外线照射处理、酸处理、碱处理等以往公知的易粘接处理。

另外，上述基材可以形成底涂层、抗静电层、着色层、金属蒸镀层等任意的层。

上述基材的厚度没有特别限制，可根据基材的种类适当设定。如果上述基材为树脂膜，则可优选设为15μm～300μm的范围内。另外，如果上述基材为发泡体，则可优选设为20μm～50000μm的范围内。

-剥离衬垫-

上述剥离衬垫为能够从粘合剂层剥离、保护粘合剂层的构件。通常，剥离衬垫的剥离处理面与粘合剂层接触，能够在本发明的制造方法的工序时、或使用通过本发明的制造方法得到的层叠体时被剥离。

作为上述剥离衬垫，只要能够从粘合剂层剥离就没有特别限定，例如可使用氟树脂、聚烯烃系树脂等树脂膜；优质纸、涂布纸、含浸纸等纸；等常规的粘合带中使用的公知的剥离衬垫。

上述剥离衬垫可以为单层且具有剥离功能的剥离衬垫，也可以对各种纸、树脂膜的单面或双面进行利用剥离剂的剥离处理。作为剥离剂的材料，没有特别限定，例如有有机硅树脂、有机树脂改性有机硅树脂、氟树脂、氨基醇酸(amino-alkyd)树脂、三聚氰胺树脂、丙烯酸树脂、聚酯树脂、长链烷基树脂等。

-功能性膜-

作为上述功能性膜，只要能够对层叠体赋予光学功能、导电功能、绝缘功能、设计性、表面保护功能、热调整功能等期望的功能，就没有特别限定。关于光学功能，例如可举出偏光性、光折射性、光散射性、光反射性、透光性、吸光性、光衍射性、旋光性、视觉辨认性、遮光性等。另外，关于热调整功能，例如可举出隔热性、散热性、蓄热性、遮热性等。作为这样的功能性膜，具体而言，可举出光学膜、导电性膜、绝缘性膜、阻气性膜、防反射膜、偏振膜、相位差膜、视角扩大膜、亮度提高膜、硬涂膜、设计膜、装饰膜、表面保护膜、遮光膜、电磁波屏蔽膜、电波吸收膜、阻燃膜、散热膜、隔热膜、蓄热膜、太阳能发电膜等。

-被粘物-

作为上述被粘物，可举出经由粘合剂层接合的部件。被粘物的种类没有特别限定，可根据通过本发明的制造方法得到的层叠体的用途适当选择。作为上述被粘物，例如可举出柔性电路板、平板扬声器、传感器、图像显示装置、触摸面板、薄型电池、驱动器等电子元件等。

《工序1》

作为在上述工序1中将上述第一涂布液涂布于上述对象物Y1的方法，没有特别限制，例如可使用边缘封闭式模具涂布(closed edge die)、狭缝模具涂布等模涂法；反向涂布、凹版涂布等辊涂法；旋涂法；丝网涂布法；喷注式涂布(fountain coating)法；浸渍法；喷雾法；刮刀涂布法等。其中，从能够以均匀的膜厚进行涂布的方面出发，优选为刮刀涂布、模涂或辊涂。

在上述工序1中，优选以干燥后的厚度成为1μm～200μm的范围内的方式涂布上述第一涂布液，其中优选为2μm～150μm的范围内，特别优选为5μm～100μm的范围内。这是因为，通过将通过涂布第一涂布液而形成的第一粘合剂层的厚度设为上述范围内，能够兼顾第一粘合剂层所期待的性能表现和生产速度。

在上述工序1中，可以将上述第一涂布液涂布于对象物Y1而在上述对象物Y1上直接形成第一粘合剂层；也可以如图3中例示的那样，将第一涂布液涂布于对象物Y1a(图3中的符号1a)而形成第一粘合剂层(图3中的符号2)，并将上述第一粘合剂层转印于对象物Y1b(图3中的符号1b)而在对象物Y1b的单面或双面上形成第一粘合剂层(设为转印工序)。转印至对象物Y1b的单面或双面的第一粘合剂层在对象物Y1a上的残留溶剂量为规定值以下。即，在后述的工序2和工序3中成为起算点的“形成上述第一粘合剂层后”可设为“在对象物Y1a上形成粘合剂层后”。

在上述工序1如上所述包含转印工序的情况下，对象物Y1a优选为剥离衬垫。即，上述工序1优选在作为对象物Y1a的剥离衬垫上涂布第一涂布液而形成第一粘合剂层，并将上述剥离衬垫上的第一粘合剂层转印至对象物Y1b的单面或双面。此时，对象物Y1b优选为剥离衬垫以外的对象物。另外，在对象物Y1a为剥离衬垫的情况下，对象物Y1a可以在对象物Y1b上转印第一粘合剂层后被剥离，也可以在直至工序3为止的期间贴合于第一粘合剂层。

例如上述工序1中的对象物Y1为剥离衬垫、并在剥离衬垫上形成包含上述第一涂布液的第一粘合剂层的情况下，第一粘合剂层是在剥离衬垫的剥离处理面上涂布第一涂布液而形成的。

例如上述工序1中的对象物Y1为剥离衬垫以外的对象物(例如基材、功能性膜或被粘物)、并在上述剥离衬垫以外的对象物上形成包含上述第一涂布液的第一粘合剂层的情况下，上述第一粘合剂层可以在上述剥离衬垫以外的对象物Y1上直接涂布第一涂布液而形成；也可以在剥离衬垫(对象物Y1a)上涂布第一涂布液而形成第一粘合剂层，并将上述第一粘合剂层转印至上述剥离衬垫以外的对象物(对象物Y1b)的单面或双面上。被转印至剥离衬垫以外的对象物的单面或双面的第一粘合剂层在转印前的剥离衬垫上的残留溶剂量为规定值以下。

上述第一粘合剂层可以仅形成于上述对象物Y1(包含转印工序时为Y1b)的单面，也可以分别形成于双面。例如在上述基材上形成第一粘合剂层的情况下，上述第一粘合剂层可以仅形成于上述基材的单面，也可以分别形成于上述基材的双面。在上述对象物Y1(包含转印工序时为Y1b)的双面分别形成第一粘合剂层的情况下，形成于一个面的第一粘合剂层a1与形成于另一个面的第一粘合剂层a2的厚度和/或组成可以相同也可以不同。

在上述工序1中，涂布上述第一涂布液后，通过将涂膜干燥，由此形成上述第一粘合剂层。上述第一涂布液的涂膜的干燥条件以粘合剂层的残留溶剂量成为规定值以下的方式适当调整温度、时间等来设定。上述第一粘合剂层的残留溶剂量为5％以下即可，其中更优选为3％以下，进一步优选为2％以下。

上述第一涂布液的涂膜的干燥温度以粘合剂层的残留溶剂量成为上述的范围内的方式适当设定即可；从避免对剥离衬垫、基材、形成的粘合剂层的热损伤、确保生产速度的观点出发，优选为50℃～110℃的范围内。另外，干燥温度从干燥开始到结束可以是恒定的，但从兼顾生产速度和安全性(将干燥机内的溶剂浓度保持在***极限以下)的观点出发，优选设置温度梯度(使干燥温度在干燥过程中高于初期)。涂膜的干燥时间可根据干燥温度、风量等且以粘合剂层的残留溶剂量成为上述范围内的方式适当设定。

本申请说明书中，残留溶剂量为通过下述所示的方法测定的值。

(方法)

在任意对象物的单面涂布涂布液并干燥而形成粘合剂层，将其切成100mm见方并作为试样。接着，测定上述试样的质量(A)后，将上述试样在带局部排气装置的干燥机中在70℃干燥10分钟。冷却至常温后，测定上述干燥后的试样的质量(B)，根据下式求出残留溶剂量(质量％)。需要说明的是，下述式中的C表示在70℃放置10分钟的任意对象物的100mm见方的质量。

残留溶剂量(质量％)＝(B-C)/(A-B)×100

在上述工序1中涂布上述第一涂布液后，将上述第一涂布液的涂膜干燥而残留溶剂量成为规定值以下的时刻，作为直至贴合后述的第二粘合剂层为止的时间的起算点。第一粘合剂层在从残留溶剂量成为规定值以下的干燥结束时起24小时以内贴合于第二粘合剂层。

[2]工序2

本发明的制造方法中的工序2是在对象物Y2上涂布至少含有粘合树脂A2和交联剂B2的第二涂布液而在上述第一粘合剂层形成后24小时以内形成上述第二粘合剂层的工序。本工序是在上述层叠体中的相邻的两个上述粘合剂层中的后形成的粘合剂层的形成工序。需要说明的是，同时形成相邻的两个粘合剂层时，为形成两个粘合剂层中的另一个粘合剂层的工序。

工序2只要能够在上述第一粘合剂层形成后24小时以内(0小时～24小时的范围内)形成第二粘合剂层即可，通常在上述工序1之后实施，但也可以与工序1同时进行。其中，工序2优选在上述第一粘合剂层形成后800分钟以内形成第二粘合剂层，更优选为400分钟以内，进一步优选为200分钟以内。

<第二涂布液>

上述第二涂布液至少含有粘合树脂A2和交联剂B2。上述第二涂布液中含有的上述交联剂B2能够与上述粘合树脂A2和上述第一涂布液中含有的粘合树脂A1反应。另外，上述第二涂布液中含有的上述粘合树脂A2能够与上述交联剂B2和上述第一涂布液中含有的交联剂B1反应。

《组成》

上述第二涂布液至少必须含有粘合树脂A2和交联剂B2、以及溶剂。上述第二涂布液可以与上述第一涂布液的组成相同，也可以不同。

-粘合树脂-

上述第二涂布液中包含的粘合树脂A2具有能够与交联剂所具有的官能团(活性位点)反应的官能团。作为上述粘合树脂A2所具有的、能够与交联剂所具有的官能团(活性位点)反应的官能团，例如可举出羟基、羧基、氨基等。

作为上述粘合树脂A2，只要是具有能够与交联剂B1和B2反应的官能团的树脂即可，可举出公知的粘合剂中包含的聚合物。作为上述粘合树脂A2，具体而言，可举出：丙烯酸类聚合物、聚氨酯、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯等热塑性弹性体，聚丁二烯、聚丁烯等合成橡胶，天然橡胶等；它们具有能够与交联剂所具有的官能团(活性位点)反应的官能团。其中优选为丙烯酸类聚合物。

作为构成上述丙烯酸类聚合物的(甲基)丙烯酸类单体，例如可使用(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯，(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸正庚酯、(甲基)丙烯酸-1-甲基庚酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯，(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸-2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正月桂酯、(甲基)丙烯酸-1-甲基庚酯、(甲基)丙烯酸正癸酯，(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸正十二烷基酯、(甲基)丙烯酸肉豆蔻酯、(甲基)丙烯酸正硬脂酯等具有碳原子数为1～18的烷基的(甲基)丙烯酸酯。其中，作为上述(甲基)丙烯酸类单体，优选使用具有碳原子数为4～18的烷基的(甲基)丙烯酸酯；且由于使用具有碳原子数为4～12的烷基的(甲基)丙烯酸酯时，能够形成发挥更优异的粘接力和凝聚力的粘合剂层，另外，能够对第一粘合剂层与第二粘合剂层之间赋予优异的层间密合性，因此更优选。

另外，作为上述(甲基)丙烯酸类单体，使用丙烯酸正丁酯、丙烯酸-2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正庚酯、(甲基)丙烯酸-1-甲基庚酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯中的任意一种或两种以上时，能够形成发挥更优异的粘接力和凝聚力的粘合剂层，能够对第一粘合剂层与第二粘合剂层之间赋予优异的层间密合性，因此更优选。

在构成丙烯酸类聚合物的单体成分的总量中，具有上述碳原子数1～18的烷基的(甲基)丙烯酸酯优选为60质量％以上、更优选为80质量％～98.5质量％的范围内；且由于为90质量％～98.5质量％的范围内时能够形成发挥优异的粘接力和凝聚力的粘合剂层，因此更优选。

上述丙烯酸类聚合物优选除了具有碳原子数为1～18的烷基的(甲基)丙烯酸酯以外，还包含一种或两种以上的具有羟基的乙烯基单体。这是因为，可将作为能够与交联剂所具有的官能团反应的官能团的羟基导入至上述丙烯酸类聚合物中。作为具有羟基的乙烯基单体，例如可举出：(甲基)丙烯酸-2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸-2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸-2-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸-4-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸-6-羟基己酯、(甲基)丙烯酸-8-羟基辛酯等烷基(亚烷基)的碳原子数为2～10的(甲基)丙烯酸羟基烷基酯等。

其中，上述丙烯酸类聚合物优选为包含(甲基)丙烯酸-2-羟基乙酯和(甲基)丙烯酸-4-羟基丁酯中的至少一种；从能够对交联剂发挥高反应性、能够形成粘接力和凝聚力更优异的粘合剂层、能够对第一粘合剂层与第二粘合剂层之间赋予优异的层间密合性的方面出发，更优选包含(甲基)丙烯酸-4-羟基丁酯、进一步优选包含丙烯酸-4-羟基丁酯。

在构成丙烯酸类聚合物的单体成分的总量中，上述具有羟基的乙烯基单体的含量优选为0.01质量％～1.0质量％的范围内，更优选为0.03质量％～0.3质量％的范围内。这是因为，通过将具有羟基的乙烯基单体的含量设为上述范围内，能够与后述的交联剂良好地发生反应，并在粘合剂层的内部和粘合剂层间均形成交联键。

上述丙烯酸类聚合物优选为除了具有碳原子数为1～18的烷基的(甲基)丙烯酸酯和具有羟基的乙烯基单体以外，还包含一种或两种以上的具有羧基的乙烯基单体。作为上述具有羧基的乙烯基单体，例如可举出(甲基)丙烯酸、衣康酸、马来酸、富马酸、巴豆酸、(甲基)丙烯酸二聚体、环氧乙烷改性琥珀酸丙烯酸酯等。其中优选为(甲基)丙烯酸，从形成发挥优异的粘接力和凝聚力的粘合剂层的方面出发更优选为丙烯酸。

在构成丙烯酸类聚合物的单体成分的总量中，上述具有羧基的乙烯基单体的含量优选为0.1质量％～30质量％的范围内，更优选为1.0质量％～20质量％的范围内。从形成发挥优异的粘接力和凝聚力的粘合剂层的方面出发，优选将具有羧基的乙烯基单体的含量设为上述的范围内。

上述丙烯酸类聚合物除了具有碳原子数为1～18的烷基的(甲基)丙烯酸酯和具有羟基的乙烯基单体、以及根据需要具有羧基的乙烯基单体以外，还可以包含一种或两种以上的含氮原子丙烯酸类单体。作为上述含氮原子丙烯酸类单体，例如可举出：N-乙烯基吡咯烷酮、N-乙烯基己内酰胺、丙烯酰吗啉、丙烯酰胺、N，N-二甲基丙烯酰胺等具有酰胺基的单体；(甲基)丙烯酸氨基乙酯、(甲基)丙烯酸-N，N-二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸-N，N-二甲基氨基丙酯等具有氨基的单体；环己基马来酰亚胺、异丙基马来酰亚胺、N-环己基马来酰亚胺、衣康酰亚胺等具有酰亚胺基的单体；等。

另外，上述丙烯酸类聚合物可以根据需要包含其他高极性乙烯基单体。作为上述其他高极性乙烯基单体，例如可举出：含磺酸基丙烯酸类单体、含磷酸基丙烯酸类单体、含氰基单体、含缩水甘油基丙烯酸类单体、乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、月桂酸乙烯酯、苯乙烯、氯苯乙烯、氯甲基苯乙烯、α-甲基苯乙烯、其他取代苯乙烯、甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚、异丁基乙烯基醚等。需要说明的是，将具有羟基的乙烯基单体、具有羧基的乙烯基单体以及其他高极性乙烯基单体统称为高极性乙烯基单体。

上述粘合树脂(例如丙烯酸类聚合物)的重均分子量没有特别限定，优选为40万～300万的范围内，更优选为80万～250万的范围内。

上述丙烯酸类聚合物能够使用与上述第一涂布液中的丙烯酸类聚合物的制备方法同样的方法来制备。

<聚氨酯>

作为聚氨酯，可选择具有能够与交联剂所具有的官能团(活性位点)反应的官能团(交联点)的各种氨基甲酸酯系聚合物，其中优选为具有羟基的聚氨酯。聚氨酯所具有的羟基优选为2个以上，更优选为2～4个的范围。作为聚氨酯，具体而言，可举出醚系聚氨酯、酯系聚氨酯、碳酸酯系聚氨酯等。作为聚氨酯，可使用多元醇与多异氰酸酯的反应物等，也可以进一步包含扩链剂。关于构成聚氨酯的多元醇、多异氰酸酯和扩链剂的具体例、以及聚氨酯的制造方法，与在上述的第一涂布液中说明的能够用作粘合树脂的聚氨酯相同，能够引用。

-交联剂B2-

上述第二涂布液中包含的交联剂B2具有能够与上述粘合树脂A2和第一涂布液中包含的粘合树脂A1反应的官能团。作为这样的交联剂B2，例如可使用异氰酸酯交联剂、环氧交联剂、氮丙啶交联剂、多价金属盐交联剂、金属螯合物交联剂、酮·酰肼交联剂、恶唑啉交联剂、碳二亚胺交联剂、硅烷交联剂等。其中，优选为异氰酸酯交联剂和环氧交联剂中的至少一者，从容易与第二涂布液的溶剂等混合、另外反应速度比其他交联剂快、因此能够更有效地发挥基于本发明的制造方法所带来的效果的观点出发，更优选为异氰酸酯系交联剂。

在上述第二涂布液中包含的粘合树脂A2和第一涂布液中包含的粘合树脂A1具有羟基的情况下，上述第二涂布液中包含的交联剂B2可从上述交联剂中选择一种或两种以上来使用。其中从与粘合树脂所具有的羟基的反应性优异的方面出发，优选为异氰酸酯交联剂和环氧交联剂中的至少一者；从容易与第二涂布液中的粘合树脂A2、有机溶剂等混合，特别是与粘合树脂所具有的羟基的反应性优异、进而与其他交联剂相比反应速度更快、因此能够更有效地发挥基于本发明的制造方法所带来的效果的观点出发，更优选为异氰酸酯系交联剂。

上述异氰酸酯交联剂为具有两个以上异氰酸酯(NCO)基的化合物，例如可举出脂肪族异氰酸酯、脂环式异氰酸酯、芳香族异氰酸酯、它们的加合物、异氰脲酸酯体、缩二脲体等。关于上述脂肪族异氰酸酯、脂环式异氰酸酯和芳香族异氰酸酯的具体例，与作为上述第一涂布液中能够包含的异氰酸酯交联剂所例示的脂肪族异氰酸酯、脂环式异氰酸酯和芳香族异氰酸酯相同，能够引用。

其中，上述异氰酸酯交联剂为甲苯二异氰酸酯(TDI)或间苯二甲基二异氰酸酯(XDI)的加合物即3官能度的芳香族多异氰酸酯时，上述第二粘合剂层内的粘合树脂A2与交联剂B2的反应进行的同时，在第一粘合剂层与第二粘合剂层的层间的反应也充分地进行，能够在不损害上述第一粘合剂层的物性的情况下提高上述第一粘合剂层与上述第二粘合剂层的层间密合性，因此优选。

相对于上述第二涂布液中的粘合树脂A2的固体成分100质量份，上述第二涂布液中的交联剂B2的含量优选为0.01质量份以上且20质量份以下、更优选为0.1质量份以上且10质量份以下、进一步优选为0.5质量份以上且6质量份以下。通过将上述第二涂布液中的上述交联剂的含量设为上述的范围内，在上述第二粘合剂层内的粘合树脂A2与交联剂B2的反应进行的同时，在第二粘合剂层与第一粘合剂层的层间的反应也充分地进行，由此能够在不损害上述第二粘合剂层的物性的情况下提高与上述第一粘合剂层的层间密合性。特别是通过在形成第二粘合剂层后立即贴合于第一粘合剂层，由此可得到更高的层间密合性效果。

在上述第二涂布液中，上述交联剂B2所具有的能够与粘合树脂发生反应的基团的摩尔数与上述粘合树脂A2所具有的能够与交联剂反应的基团的摩尔数之比优选为0.2～40的范围内，更优选为1.0～20的范围内；且由于为2～15的范围内时，上述第二粘合剂层内的粘合树脂与交联剂的反应进行的同时，在第一粘合剂层与第二粘合剂层的层间的反应也充分地进行，能够在不损害上述第二粘合剂层的物性的情况下提高上述第一粘合剂层与上述第二粘合剂层的层间密合性，因此进一步优选。例如，在包含丙烯酸类聚合物和异氰酸酯交联剂的涂布液中，异氰酸酯交联剂(NCO)的摩尔数与丙烯酸类聚合物所具有的羟基(OH)的摩尔数之比[NCO/OH]优选为上述范围内。摩尔比[NCO/OH]小于0.2(OH过多)时，存在于第二粘合剂层中的NCO在第二粘合剂层中被消耗，因此有时无法与存在于第一粘合剂层中的OH发生反应，导致层间密合性差；[NCO/OH]大于40(NCO过多)时，有时涂布液的适用期变短。

-有机溶剂-

作为上述第二涂布液中包含的有机溶剂，只要能够溶解上述配合成分就没有特别限定，可设为与上述第一涂布液中例示的有机溶剂相同，能够引用。有机溶剂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。

上述第二涂布液中的有机溶剂的含量只要是能够溶解或分散上述第二涂布液的构成成分且能够涂布的量就没有特别限定，可设为与上述第一涂布液中的有机溶剂的优选含量的范围相同，能够引用。

-增粘树脂-

上述第二涂布液可根据需要进一步包含增粘树脂。这是因为，通过使上述第二涂布液进一步含有增粘树脂，能够进一步提高所得到的第二粘合剂层的粘接力。关于上述第二涂布液中能够包含的上述增粘树脂的种类、软化点、以及上述第二涂布液中的增粘树脂的含量，与上述第一涂布液中例示的增粘树脂的种类、优选的软化点、以及上述第一涂布液中的增粘树脂的优选含量的范围相同，能够引用。

-填料-

上述第二涂布液可根据需要包含填料。关于上述第二涂布液中能够包含的填料，与在上述的第一涂布液中例示的填料相同，能够引用。在第二涂布液包含填料的情况下，第一涂布液可以包含填料也可以不包含填料，从容易得到第一粘合剂层与第二粘合剂层的接触面积并确保密合性的观点出发，第一涂布液优选不包含填料。

-添加剂-

上述第二涂布液可根据需要包含添加剂。关于上述第二涂布液中能够包含的具体的添加剂，与上述第一涂布液中例示的添加剂相同，能够引用。

<对象物Y2>

上述工序2中涂布第二涂布液的对象物Y2没有特别限定，例如可举出基材、剥离衬垫、功能性膜、部件等被粘物等。关于能够在上述工序2中使用的对象物Y2的例示和详细内容，由于与能够在上述工序1中使用的对象物Y1的例示和详细内容相同、能够引用，因此省略说明。

《工序2》

在上述工序2中，作为涂布上述第二涂布液的方法没有特别限制，可使用作为上述工序1中的涂布第一涂布液的方法所例示的方法，能够引用。

在上述工序2中，优选以干燥后的厚度成为1μm～200μm的范围内的方式涂布上述第二涂布液，其中优选为2μm～150μm的范围内，特别优选为5μm～100μm的范围内。这是因为，通过将通过涂布第二涂布液而形成的第二粘合剂层的厚度设为上述范围内，能够兼顾第二粘合剂层所期待的性能表现和生产速度。

在上述工序2中，涂布上述第二涂布液后，通过将涂膜干燥，由此形成上述第二粘合剂层。上述第二涂布液的涂膜的干燥条件以第二粘合剂层的残留溶剂量成为规定值以下的方式适当调整温度、时间等来设定。上述第二粘合剂层的残留溶剂量优选为5％以下，更优选为3％以下，进一步优选为2％以下。

关于上述工序2中的具体的干燥条件等，可设为与上述工序1中说明的第一涂布液的涂膜的干燥条件相同，能够引用。需要说明的是，在上述工序2中涂布上述第二涂布液之后，将上述第二涂布液的涂膜干燥而残留溶剂量达到规定值以下的时刻作为后述的“形成上述第二粘合剂层后直至将上述第一粘合剂层和上述第二粘合剂层贴合为止的时间”的起算点。第二粘合剂层在从第一粘合剂层的残留溶剂量成为规定值以下的干燥结束时起24小时以内形成，与第一粘合剂层贴合。

在上述工序2中，可以将上述第二涂布液涂布于对象物Y2而在上述对象物Y2上直接形成第二粘合剂层；也可以如图4中例示的那样，将第二涂布液涂布于对象物Y2a(图4中的符号3a)而形成第二粘合剂层(图4中的符号4)后，将上述第二粘合剂层(图4中的符号4)转印于对象物Y2b(图4中的符号3b)而在对象物Y2b的单面或双面形成第二粘合剂层。转印至对象物Y2b的单面或双面的第二粘合剂层在对象物Y2a上的残留溶剂量成为规定值以下。即，“形成上述第二粘合剂层后”可设为“在对象物Y2a上形成第二粘合剂层后”。

在上述工序2如上所述包含转印工序的情况下，对象物Y2a优选为剥离衬垫。即，上述工序2优选在作为对象物Y2a的剥离衬垫上涂布第二涂布液并将在上述剥离衬垫上形成的第二粘合剂层转印至对象物Y2b的单面或双面。此时，对象物Y2b优选为剥离衬垫以外的对象物。另外，在对象物Y2a为剥离衬垫的情况下，对象物Y2a可以在对象物Y2b上转印第二粘合剂层后被剥离，也可以在直至工序3为止的期间贴合于第二粘合剂层。

例如上述工序2中的对象物Y2为剥离衬垫、并在剥离衬垫上形成包含上述第二涂布液的第二粘合剂层的情况下，第二粘合剂层是在剥离衬垫的剥离处理面上涂布第二涂布液而形成的。

例如上述工序2中的对象物Y2为剥离衬垫以外的对象物(例如基材、功能性膜或被粘物)、并在剥离衬垫以外的对象物上形成包含上述第二涂布液的第二粘合剂层的情况下，上述第二粘合剂层可以在上述剥离衬垫以外的对象物(对象物Y2)上直接涂布第二涂布液而形成；也可以在剥离衬垫(对象物Y2a)上涂布第二涂布液并在上述剥离衬垫上形成第二粘合剂层后，转印至剥离衬垫以外的对象物(对象物Y2b)的单面或双面。被转印至剥离衬垫以外的对象物的单面或双面的第二粘合剂层在转印前的剥离衬垫上的残留溶剂量成为规定值以下。

上述第二粘合剂层可以仅形成于上述对象物Y2(包括转印工序时为Y2b)的单面，也可以分别形成于双面。例如在上述基材上形成第二粘合剂层的情况下，上述第二粘合剂层可以仅形成于上述基材的单面，也可以分别形成于上述基材的双面。在对象物Y2(包括转印工序时为Y2b)的双面分别形成第二粘合剂层的情况下，形成于一个面的第二粘合剂层a1与形成于另一个面的第二粘合剂层a2的厚度和/或组成可以相同也可以不同。

[3]工序3

本发明的制造方法中的工序3是在上述第一粘合剂层形成后24小时以内将上述第一粘合剂层和上述第二粘合剂层贴合的工序。通过工序3，第一粘合剂层与第二粘合剂层相邻。工序3在工序1和工序2之后实施。

在工序3中，通过在上述第一粘合剂层形成后24小时以内进行第一粘合剂层和第二粘合剂层的贴合，在反应前的粘合树脂A1和交联剂B1残留于第一粘合剂层的固相(或半固相)内的期间，第一粘合剂层可与第二粘合剂层接触。由此，存在于第一粘合剂层内的反应前的粘合树脂A1和交联剂B1与第二粘合剂层内的反应前的粘合树脂A2和交联剂B2在两个粘合剂层的贴合界面相互反应，能够经由上述贴合界面发生基于粘合树脂A1和交联剂B2的交联反应、以及基于粘合树脂A2和交联剂B1的交联反应。

从在上述工序1中形成上述第一粘合剂层后直至将上述第一粘合剂层与在上述工序2中形成的上述第二粘合剂层贴合为止的时间只要在形成第一粘合剂层后24小时以内即可，其中，从赋予密合性的观点出发，优选为800分钟以内，更优选为400分钟以内，进一步优选为200分钟以内。

另外，在上述工序2中形成上述第二粘合剂层后直至将上述第一粘合剂层与上述第二粘合剂层贴合为止的时间没有特别限定，可设为24小时以内，其中，从赋予密合性的观点出发，优选为形成第二粘合剂层后800分钟以内、更优选为形成第二粘合剂层后200分钟以内、进一步优选为形成第二粘合剂层后10分钟以内。

将第一粘合剂层和上述第二粘合剂层贴合的环境可设为与通常的粘合带的制造环境相同并能够适当设定，例如可设为温度为20℃～30℃、湿度为30％RH～80％RH的环境。

在工序3中，只要第一粘合剂层与第二粘合剂层能够贴合，则上述粘合剂层可以不在对象物Y1上，第二粘合剂层也可以不在对象物Y2上。在对象物上不存在粘合剂层的情况，例如可举出如后所述的情况：在形成粘合剂层X1/粘合剂层X2/粘合剂层X3的层叠结构(三层粘合剂层)时，先通过工序1～3(设为工序1(1)～工序3(1))形成相邻的粘合剂层X1/粘合剂层X2的两层粘合剂层，接着将上述两层粘合剂层的粘合剂层X2作为第一粘合剂层，将粘合剂层X3作为第二粘合剂层，通过工序1～3(设为工序1(2)～工序3(2))形成相邻的粘合剂层X2/粘合剂层X3。在该情况下，粘合剂层X1/粘合剂层X2的形成过程中的工序2(1)相当于粘合剂层X2/粘合剂层X3的形成过程中的工序1(2)，但在上述工序3(2)中相当于第一粘合剂层的粘合剂层X2位于粘合剂层X1上，不在上述工序2(1)中的对象物Y2上。另外，可举出如下情况：先通过工序1～3(设为工序1(1)～工序3(1))形成相邻的粘合剂层X2/粘合剂层X3的两层粘合剂层，接着将上述两层粘合剂层的粘合剂层X2作为第一粘合剂层、将粘合剂层X1作为第二粘合剂层，通过工序1～3(设为工序1(2)～工序3(2))形成相邻的粘合剂层X1/粘合剂层X2。此时，粘合剂层X2/粘合剂层X3的形成过程中的工序1(1)相当于粘合剂层X1/粘合剂层X2的形成过程中的工序1(2)，但在上述工序3(2)中相当于第一粘合剂层的粘合剂层X2位于粘合剂层X3上，不在上述工序1(1)中的对象物Y1上。

在通过本发明的制造方法形成层叠有三层以上的粘合剂层的多层粘合剂层的情况下，可以在工序3中第一粘合剂层的与第二粘合剂层贴合的面的相反侧、和/或第二粘合剂层的与第一粘合剂层贴合的面的相反侧具有相反侧粘合剂层。上述相反侧粘合剂层具有下述相邻的两层粘合剂层的关系：在工序3中将第二和/或第一粘合剂层贴合于上述第一和/或第二粘合剂层的一个面之前，通过实施形成另外的相邻的2层的工序1～3，贴合于上述第一和/或第二粘合剂层的另一个面。例如，通过工序1(1)～工序3(1)形成相邻的粘合剂层X1/粘合剂层X2的两层粘合剂层，将上述两层粘合剂层的粘合剂层X2作为第一粘合剂层，将粘合剂层X3作为第二粘合剂层，在通过工序1(2)～工序3(2)形成相邻的粘合剂层X2/粘合剂层X3的情况下，上述工序3(2)中上述两层粘合剂层的粘合剂层X1相当于相反侧粘合剂层。

在工序3中，在第一粘合剂层的与上述第二粘合剂层的贴合面的相反侧具有剥离衬垫的情况下，和/或在第二粘合剂层的与上述第一粘合剂层的贴合面的相反侧具有剥离衬垫的情况下，可以包含去除上述剥离衬垫的剥离工序。

[4]其他

在本发明的制造方法中，优选上述第一涂布液中的上述粘合树脂A1为丙烯酸类聚合物、上述交联剂B1为异氰酸酯交联剂、上述第二涂布液中的上述粘合树脂A2为丙烯酸类聚合物、上述交联剂B2为异氰酸酯交联剂。

在通过本发明的制造方法得到的层叠体包含由n′层(n′为3以上的整数)的粘合剂层的层叠构成的多层粘合剂层的情况下，上述层叠体具有(n′-1)组相邻的两个粘合剂层。本发明的制造方法包含由n′层(n′为3以上的整数)粘合剂层构成的多层粘合剂层的制造工序的情况下，相邻的第(t′)个粘合剂层和第(t′-1)个粘合剂层、以及相邻的第(t′)个粘合剂层和第(t′+1)个粘合剂层分别通过上述工序1～3形成。能够在相邻的第(t′)个粘合剂层和第(t′-1)个粘合剂层的形成过程中实施工序1(1)～工序3(1)，在相邻的第(t′)个粘合剂层和第(t′+1)个粘合剂层的形成过程中实施工序1(2)～工序3(2)。t′为2以上的整数且(n′-1)以下的整数。

另外，在本发明的制造方法中，上述层叠体至少具有粘合剂层X1、与上述粘合剂层X1相邻的粘合剂层X2、以及与上述粘合剂层X2相邻的粘合剂层X3的层叠结构(粘合剂层X1/粘合剂层X2/粘合剂层X3的三层粘合剂层)的情况下，上述粘合剂层X1、X2和X3在相邻的两层间分别规定第一和第二粘合剂层，并在各相邻的两层间进行工序1～3，但也可在三层间中根据形成顺序视为第一粘合剂层、第二粘合剂层、和第三粘合剂层。

三层粘合剂层例如能够通过以下的工序1～3以及工序4-1和5-1、或者工序1～3以及工序4-2和5-2来制造。

工序2：在对象物Y2上涂布至少含有粘合树脂A2和交联剂B2的第二涂布液而在第一粘合剂层形成后24小时以内形成第二粘合剂层的工序

工序3：在上述第一粘合剂层形成后24小时以内，将上述第一粘合剂层和上述第二粘合剂层贴合，并形成上述第一粘合剂层和上述第二粘合剂层相邻的两层粘合剂层的工序

<工序4-1和工序5-1>

工序4-1：在对象物Y3上涂布至少含有粘合树脂A3和交联剂B3的第三涂布液，在上述第一粘合剂层形成后24小时以内形成第三粘合剂层的工序

工序5-1：在上述第一粘合剂层形成后24小时以内贴合上述两层粘合剂层的上述第一粘合剂层和上述第三粘合剂层的工序

<工序4-2和工序5-2>

工序4-2：在对象物Y3上涂布至少含有粘合树脂A3和交联剂B3的第三涂布液，在上述第二粘合剂层形成后24小时以内形成上述第三粘合剂层的工序

工序5-2：在上述第二粘合剂层形成后24小时以内贴合上述两层粘合剂层的上述第二粘合剂层和上述第三粘合剂层的工序

其中，在工序4-1中，上述第三涂布液中含有的上述粘合树脂A3能够与第一涂布液中含有的交联剂B1反应，第一涂布液中含有的上述粘合树脂A1能够与第三涂布液中含有的交联剂B3发生反应。

其中，在工序4-2中，上述第三涂布液中含有的上述粘合树脂A3能够与第二涂布液中含有的交联剂B2发生反应，第二涂布液中含有的上述粘合树脂A2能够与第三涂布液中含有的交联剂B3反应。

关于第三涂布液中含有的粘合树脂A3和交联剂B3、以及对象物Y3的详细情况，可与第一或第二涂布液中含有的粘合树脂和交联剂、以及对象物Y1、Y2的详细情况相同。

根据粘合剂层X1～X3的形成顺序，上述工序1～3以及工序4-1和5-1、或者工序1～3以及工序4-2和5-2中的上述第一粘合剂层、第二粘合剂层和第三粘合剂层可解读替换为粘合剂层X1～X3中的任一者。

在通过本发明的制造方法制造具有层叠有三层以上的粘合剂层的多层粘合剂层的层叠体的情况下，在工序3中，可以在第一粘合剂层的与贴合于第二粘合剂层的面相反侧的面、和/或第二粘合剂层的与贴合于第一粘合剂层的面相反侧的面上具有相反侧粘合剂层。相反侧粘合剂层先贴合于第一粘合剂层或第二粘合剂层而相邻。相反侧粘合剂层只要在相邻的粘合剂层之间确定形成顺序即可，可以比隔着上述相邻的粘合剂层相对的粘合剂层(如果相邻的粘合剂层为第一粘合剂层则为第二粘合剂层，如果相邻的粘合剂层为第二粘合剂层则为第一粘合剂层)先形成，也可以后形成。本发明的制造方法由于将固相(或半固相)的粘合剂层彼此贴合，因此难以发生一个粘合剂层内的未反应成分的迁移等。因此，在层叠形成三层以上的粘合剂层的情况下，即使在成为基准的粘合剂层的一个面预先贴合其他粘合剂层(相反侧粘合剂层)，也能够抑制上述成为基准的粘合剂层中的未反应成分枯竭，并在另一个面贴合粘合剂层时能够在粘接界面形成交联结构。

例如如图2(a)中例示的具有至少包含粘合剂层X1/粘合剂层X2/粘合剂层X3这三层的多层粘合剂层X的层叠体的制造方法中，有时通过上述的工序1～3(设为工序1(1)～工序3(1))形成粘合剂层X1和粘合剂层X2的层叠结构(2层粘合剂层)，有时通过上述的工序1～3(设为工序1(2)～工序3(2))形成粘合剂层X2和粘合剂层X3的层叠结构(2层粘合剂层)。在工序1(1)～工序3(1)比工序1(2)～工序3(2)先实施的情况下，也可以在工序3(2)中粘合剂层X2的与贴合于粘合剂层X3的面相反侧的面具有粘合剂层X1作为相反侧粘合剂层。另外，在工序1(1)～工序3(1)比工序1(2)～工序3(2)后实施的情况下，也可以在工序3(1)中粘合剂层X2的与贴合于粘合剂层X1的面相反侧的面具有粘合剂层X3作为相反侧粘合剂层。

在粘合剂层X1/粘合剂层X2/粘合剂层X3这3层的形成过程中，在通过工序1(1)～工序3(1)形成粘合剂层X1/粘合剂层X2后，将粘合剂层X2作为第一粘合剂层、将粘合剂层X3作为第二粘合剂层进行上述的工序1(2)～工序3(2)的情况下，上述工序1(2)的“在对象物Y1上涂布至少含有粘合树脂A1和交联剂B1的第一涂布液而形成第一粘合剂层”是指根据粘合剂层X1和粘合剂层X2的形成顺序，相当于上述工序1(1)～工序3(1)中的工序1(1)或工序2(1)。

另外，在上述三层的形成过程中，将粘合剂层X3作为第一粘合剂层、将粘合剂层X2作为第二粘合剂层，在上述的工序1(2)～工序3(2)的过程中进行工序1(1)～工序1(3)的情况下，工序2(2)的“在对象物Y2上涂布至少含有粘合树脂A2和交联剂B2的第二涂布液，并在上述第一粘合剂层形成后24小时以内形成第二粘合剂层”是指根据粘合剂层X1和粘合剂层X2的形成顺序，相当于形成粘合剂层X1和粘合剂层X2的层叠结构的工序1(1)～工序3(1)中的工序1(1)或工序2(2)。

本发明的制造方法在上述工序3之后进行熟化处理(aging treatment)。有时将进行熟化处理的工序称为熟化处理工序。通过在工序3之后进行熟化处理，能够促进在相邻的两个粘合剂层的界面的交联反应而进一步提高层间密合性。在本发明的制造方法中，在制造具有由n层(n为2以上的整数)粘合剂层构成的多层粘合剂层的层叠体的情况下，熟化处理工序优选在上述多层粘合剂层的形成工序中最后实施的工序3之后(换言之，第(n-1)组的相邻的两个粘合剂层的形成工序中的工序3(n-1)之后)进行。在形成多层粘合剂层的过程中，能够在使先形成的粘合剂层中的未反应的粘合树脂和交联剂残留的同时形成其它粘合剂层，能够争取相邻的两层粘合剂层间的交联反应时间。而且，通过对由n层(n为2以上的整数)粘合剂层构成的多层粘合剂层整体最后进行熟化处理，能够提高(n-1)组的相邻的两个粘合剂层间的层间密合性，因此优选。

熟化处理的温度和时间可根据层叠体的厚度等适当设定，可应用通用的粘合带的熟化处理条件。例如在通过本发明的制造方法得到的粘合带的总厚度为200μm以上的情况下，在23℃左右进行时，难以产生粘合面的褶皱，因此优选。

本发明的制造方法只要能够通过上述的工序1～3形成相邻的两个粘合剂层而形成n层(n为2以上的整数)的多层粘合剂层即可，得到的层叠体所具有的多层粘合剂层可以为一个，也可以为两个以上。在通过本发明的制造方法得到的层叠体具有两个以上的多层粘合剂层的情况下，各多层粘合剂层例如可经由对象物来划定。

本发明的制造方法可用作至少包含具有相邻的两个粘合剂层的多层粘合剂层的各种层叠体的制造方法。如果上述层叠体为粘合带，则本发明的制造方法可用作粘合带的制造方法。

[5]本发明的制造方法的具体实施方式

以下例示本发明的制造方法的具体方式，但并不限定于此。另外，在通过本发明的制造方法得到的层叠体为粘合带的情况下，在得到的粘合带中，剥离衬垫为任意构成，上述粘合带可以通过上述去除等而不具有一个或两个剥离衬垫。以下相同。需要说明的是，以下说明的层叠结构中，“(剥离衬垫/)”或“(/剥离衬垫)”表示可以有剥离衬垫也可以没有剥离衬垫。

作为本发明的制造方法的一个方式例(第一方式)，例如，在上述工序1中，可以在对象物Y1上涂布粘合剂层a形成用涂布液而形成粘合剂层a；在上述工序2中，可以在对象物Y2上涂布粘合剂层b形成用涂布液而在上述粘合剂层a形成后规定时间内形成粘合剂层b；在上述工序3中，可以在上述粘合剂层a形成后规定时间内将上述粘合剂层a与上述粘合剂层b贴合。由此，例如能够制造至少具有对象物Y2/粘合剂层b/粘合剂层a/对象物Y1的层叠结构的层叠体。

更具体而言，在通过本发明的制造方法得到的层叠体为粘合带的情况下，作为基于上述第一方式的粘合带的制造方法的一例，在上述工序1中，可以在作为对象物Y1的剥离衬垫的剥离处理面上涂布粘合剂层a形成用涂布液而形成上述粘合剂层a；在上述工序2中，可以在作为对象物Y2的剥离衬垫的剥离处理面上涂布粘合剂层b形成用涂布液而在上述粘合剂层a形成后规定时间内形成上述粘合剂层b；在上述工序3中，可以在上述粘合剂层a形成后规定时间内将上述粘合剂层a与上述粘合剂层b贴合。由此，例如能够制造至少具有(剥离衬垫/)粘合剂层b/粘合剂层a(/剥离衬垫)的层叠结构的无基材的双面型粘合带。

作为本发明的制造方法的一个方式例(第二方式)，例如：在上述工序1中，可以在对象物Y1上涂布粘合剂层a形成用涂布液而形成粘合剂层a；在上述工序2中，可以在对象物Y2a上涂布粘合剂层b形成用涂布液而在上述粘合剂层a形成后规定时间内形成粘合剂层b，并将上述粘合剂层b转印至对象物Y2b的单面或双面；在上述工序3中，可以在上述粘合剂层a形成后规定时间内将上述粘合剂层a与上述对象物Y2b的单面或双面上所具有的粘合剂层b贴合。

更具体而言，在通过本发明的制造方法得到的层叠体为粘合带的情况下，作为基于上述第二方式的粘合带的制造方法的一例，在上述工序1中，可以在作为对象物Y1的剥离衬垫的剥离处理面上涂布粘合剂层a形成用涂布液而形成粘合剂层a；在上述工序2中，可以在作为对象物Y2a的剥离衬垫的剥离处理面上涂布粘合剂层b形成用涂布液而在上述粘合剂层a形成后规定时间内形成粘合剂层b，并将上述粘合剂层b转印至作为对象物Y2b的基材或功能性膜的单面或双面；在上述工序3中，可以在上述粘合剂层a形成后规定时间内将上述剥离衬垫上的粘合剂层a与上述基材或功能性膜的单面或双面上所具有的粘合剂层b贴合。由此，例如能够制造至少具有以下的层叠结构的单面或双面型的粘合带。

·(剥离衬垫/)粘合剂层a/粘合剂层b/基材或功能性膜的层叠结构

·(剥离衬垫/)粘合剂层a/粘合剂层b/基材或功能性膜/粘合剂层b的层叠结构

·(剥离衬垫)/粘合剂层a/粘合剂层b/基材或功能性膜/粘合剂层b/粘合剂层a(/剥离衬垫)的层叠结构

作为本发明的制造方法的一个方式例(第三方式)，例如，在上述工序1中，可以在对象物Y1a上涂布粘合剂层a形成用涂布液而形成粘合剂层a并将上述粘合剂层a转印至对象物Y1b的单面或双面；在上述工序2中，可以在对象物Y2上涂布粘合剂层b形成用涂布液而在上述粘合剂层a形成后规定时间内形成粘合剂层b；在上述工序3中，可以在上述粘合剂层a形成后规定时间内将上述对象物Y1b的单面或双面上所具有的上述粘合剂层a与上述对象物Y2上的粘合剂层b贴合。

更具体而言，在通过本发明的制造方法得到的层叠体为粘合带的情况下，作为基于上述第三方式的粘合带的制造方法的一例，在上述工序1中，可以在作为对象物Y1a的剥离衬垫的剥离处理面上涂布粘合剂层a形成用涂布液而形成粘合剂层a，并将上述粘合剂层a转印至作为对象物Y1b的基材或功能性膜的单面或双面；在上述工序2中，可以在作为对象物Y2的剥离衬垫的剥离处理面上涂布粘合剂层b形成用涂布液而在上述粘合剂层a形成后规定时间内形成上述粘合剂层b；在上述工序3中，可以在上述粘合剂层a形成后规定时间内将上述基材或功能性膜的单面或双面上所具有的上述粘合剂层a与上述剥离衬垫上的粘合剂层b贴合。由此，例如能够制造至少具有以下的层叠结构的单面或双面型的粘合带。

·(剥离衬垫/)粘合剂层b/粘合剂层a/基材或功能性膜的层叠结构

·(剥离衬垫/)粘合剂层b/粘合剂层a/基材或功能性膜/粘合剂层a/粘合剂层b(/剥离衬垫)的层叠结构

·(剥离衬垫/)粘合剂层b/粘合剂层a/基材或功能性膜/粘合剂层a(/剥离衬垫)的层叠结构

作为本发明的制造方法的一个方式例(第四方式)，例如，在上述工序1中，可以在对象物Y1a上涂布粘合剂层a形成用涂布液而形成粘合剂层a，并将上述粘合剂层a转印至对象物Y1b的单面或双面；在上述工序2中，可以在对象物Y2a上涂布上述粘合剂层b形成用涂布液而在上述粘合剂层a形成后规定时间内形成粘合剂层b，并将上述粘合剂层b转印至对象物Y2b的单面或双面；在上述工序3中，可以在上述粘合剂层a形成后规定时间内将上述对象物Y1b的单面或双面上所具有的粘合剂层a与上述对象物Y2b的单面或双面上所具有的粘合剂层b贴合。

更具体而言，在通过本发明的制造方法得到的层叠体为粘合带的情况下，作为基于上述第四方式的粘合带的制造方法的一例，在上述工序1中，可以在作为对象物Y1a的剥离衬垫的剥离处理面上涂布上述粘合剂层a形成用涂布液而形成粘合剂层a，并将上述粘合剂层a转印至作为对象物Y1b的基材或功能性膜的单面或双面；在上述工序2中，可以在作为对象物Y2a的剥离衬垫的剥离处理面上涂布粘合剂层b形成用涂布液而在上述粘合剂层a形成后规定时间内形成粘合剂层b，并将上述粘合剂层b转印至作为对象物Y2b的基材或功能性膜的单面或双面；在上述工序3中，可以在上述粘合剂层a形成后规定时间内将上述基材或功能性膜的单面或双面上所具有的上述粘合剂层a与上述基材或功能性膜的单面或双面上所具有的粘合剂层b贴合。由此，例如能够制造具有以下的层叠结构的单面或双面型的粘合带。

·(剥离衬垫/)粘合剂层b/基材或功能性膜/粘合剂层b/粘合剂层a/基材或功能性膜的层叠结构

·基材或功能性膜/粘合剂层b/粘合剂层a/基材或功能性膜/粘合剂层a(/剥离衬垫)的层叠结构

·(剥离衬垫/)粘合剂层b/基材或功能性膜/粘合剂层b/粘合剂层a/基材或功能性膜/粘合剂层a(/剥离衬垫)的层叠结构

在上述各方式的制造方法中，通过适当选择对象物Y1(Y1a、Y1b)和对象物Y2(Y2a、Y2b)，能够制造一侧或两侧的最外层为基材或功能性膜的层叠体、一侧或两侧的最外层为部件等被粘物的层叠体(接合体)。例如根据上述第一方式的制造方法，能够得到对象物Y1和Y2作为被粘物的具有以下的层叠结构的层叠体(接合体)。

·被粘物/粘合剂层b/粘合剂层a/被粘物的层叠结构

另外，虽未例示，但通过上述的第二～第四方式的制造方法，能够得到对象物Y1和Y2作为被粘物的层叠体(接合体)。

2.层叠体

本发明的层叠体至少具有相邻的两个粘合剂层(多层粘合剂层)。本发明的层叠体通过上述“1.层叠体的制造方法”中说明的制造方法得到。

本发明的层叠体只要至少具有相邻的两个粘合剂层，那么层构成、层叠体的种类就没有特别限定，可根据对象物、层构成的选择而适当设定。本发明的层叠体例如可以是两侧最外层为剥离衬垫以外的对象物、最外层的对象物经由至少具有相邻的两个粘合剂层的多层粘合剂层(中间层)接合而成的接合体。

另外，本发明的层叠体可以是一侧或两侧的表面为粘合面的粘合带。上述层叠体中一侧或两侧的表面为粘合面是指，上述层叠体的最外层为剥离衬垫的情况下，将去除剥离衬垫的层叠体的最表面作为粘合面发挥功能。本发明的层叠体为粘合带时，优选具备后述的“3.粘合带”一项中说明的物性。

本发明的层叠体至少具有相邻的两个粘合剂层即可，能够具有一个或两个以上层叠n层(n为2以上的整数)粘合剂层而成的多层粘合剂层。关于本发明的层叠体的具体方式，可与上述“1.层叠体的制造方法”中说明的层叠体的具体方式相同。

3.粘合带

本发明的粘合带的特征在于，至少具有相邻的两个粘合剂层，且根据JIS Z 0237测定的、在90℃环境下施加1kg/4cm²的载荷时的剪切保持力大于1440分钟。

本发明的粘合带的剪切保持力大于1440分钟即可，时间越长越优选。本发明的粘合带的剪切保持力为通过后述的实施例一项中说明的方法测定的值。

本发明的粘合带能够使用上述“1.层叠体的制造方法”中说明的制造方法来制造，通过在相邻的两个粘合剂层间的界面上形成的键合使得层间密合性优异，因此能够发挥高剪切保持力。

在本发明的粘合带中，相邻的两个粘合剂层的组成、厚度可与上述“1.层叠体的制造方法”一项中说明的粘合剂层的组成、干燥后厚度相同。

本发明的粘合带只要具有至少具有相邻的两个粘合剂层的结构即可，可以具有一个或两个以上层叠有n层(n为2以上的整数)粘合剂层的多层粘合剂层。作为这样的粘合带，例如可举出：仅具有层叠n层粘合剂层(n为2以上的整数)而成的多层粘合剂层的粘合带、具有层叠n层粘合剂层(n为2以上的整数)而成的多层粘合剂层/基材或功能性膜/一层粘合剂层的粘合带、具有层叠n层粘合剂层(n为2以上的整数)而成的多层粘合剂层/基材或功能性膜/层叠n层粘合剂层(n为2以上的整数)而成的多层粘合剂层的粘合带等。上述例示的粘合带可以在一侧或两侧的最外层具有剥离衬垫。

关于本发明的粘合带的其他方式，可与上述“1.层叠体的制造方法”中说明的层叠体的具体方式相同。

本发明并不限定于上述实施方式。上述实施方式是例示，具有与本发明的权利要求中记载的技术思想实质上相同的构成、且发挥相同作用效果的技术方案，无论怎样，均包含于本发明的技术范围内。

实施例

以下，记载本发明的实施例，但本发明的实施方式并不限定于此。

(180°剥离粘接力)

在温度23℃和相对湿度50％RH的环境下，在实施例和比较例中制作的粘合带的单面(未测定粘合力的粘合剂层侧)用厚度25μm的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜进行加衬后，裁切成长度100mm、宽度20mm而得到试验片。接着，在长度130mm、宽度30mm、厚度2mm的不锈钢板(SUS304、BA加工)的中央部，使用2kg辊往返一次加压而层压上述试验片的粘合剂面。在温度23℃和相对湿度50％RH的环境下放置1小时后，使用拉伸试验机测定将上述试验片以拉伸速度300mm/分钟从上述不锈钢板沿180°方向剥离时的粘接力。将上述粘接力作为实施例和比较例的粘合带中的180°剥离粘接力。

(剪切保持力)

在温度23℃和相对湿度50％RH的环境下，在实施例和比较例中制作的粘合带的单面(最后贴合的粘合剂层)用厚度50μm的铝箔进行加衬后，裁切成长度100mm、宽度20mm。接着，将另一个粘合剂面以粘接面积成为20mm×20mm(4cm²)的方式使用2kg辊往返一次加压贴附于不锈钢板(将SUS304用#360的砂纸进行拉丝(hairline)精加工而得到)而制成试验片。在温度23℃和相对湿度50％RH的环境下放置1小时后，在测定温度90℃的环境下固定试验片的不锈钢板侧后，在剪切方向上对粘合带的自由端赋予1kg的载荷。在赋予了上述载荷的状态下放置于90℃的环境下，测定直至粘合带剥离(落下)为止的时间。进而，通过3D形状测定(KEYENCE公司制造VR-3000、带的宽度方向的平均值)求出落下的试验片的不锈钢板侧残留的粘合剂层的厚度，在评价的粘合带的粘合剂层的厚度为±5μm的情况下，判断为由粘合剂层的密合不良导致的脱落。需要说明的是，在保持1440分钟的情况下，在此结束试验而设为“1440<”。

(凝胶分率)

使实施例、比较例中制作的各粘合剂层在40℃的环境下熟化处理2天，由此形成凝胶分率测定用的粘合剂层。将得到的粘合剂层裁切成长50mm和宽40mm的正方形，将其作为试验片。测定上述试验片的质量(G1)后，在23℃的环境下，使上述试验片在甲苯中浸渍24小时，使用300目金属网对上述浸渍后的上述试验片与甲苯的混合物进行过滤，由此提取甲苯中的不溶成分，测定使上述不溶成分在105℃的环境下干燥1小时而得到的物质的质量(G2)。基于上述质量(G1)、质量(G2)和下述式算出其凝胶分率。

凝胶分率(质量％)＝(G2/G1)×100

[丙烯酸系粘合剂的制备]

分别用以下的方法制备实施例和比较例中使用的丙烯酸系粘合剂。

(丙烯酸系粘合剂组合物P-1)

在装备搅拌机、回流冷凝管、氮气导入管、温度计的反应容器中投入作为单体组成的丙烯酸正丁酯79.9质量份、丙烯酸-2-乙基己酯6质量份、丙烯酸环己酯10质量份、丙烯酸4质量份、丙烯酸-4-羟基丁酯0.1质量份和乙酸乙酯150质量份，在搅拌下一边吹入氮气一边升温至72℃。接着，在上述混合物中添加预先溶解于乙酸乙酯中的2,2′-偶氮双(2-甲基丁腈)溶液2质量份(固体成分0.1质量％)，在搅拌下、72℃下保持4小时后，在75℃下保持5小时。将上述混合物用乙酸乙酯稀释，用200目金属网过滤，由此得到重均分子量106万的丙烯酸类聚合物(A-1)的溶液(固体成分浓度26％)。

相对于上述丙烯酸类聚合物(A-1)100质量份，将聚合松香酯系增粘树脂D-125(荒川化学工业株式会社制造)5质量份和芳香族系烃树脂FTR6125(三井化学株式会社制造)15质量份混合搅拌后，加入乙酸乙酯，由此得到固体成分30质量％的粘合剂溶液。接着，相对于上述粘合剂溶液100质量份，添加1.0质量份的作为交联剂的BURNOCKD-40(DIC株式会社制造，甲苯二异氰酸酯与三羟甲基丙烷的加合物，不挥发成分40质量％，以下D-40)，搅拌混合至均匀，得到粘合剂组合物(P-1)。

(丙烯酸系粘合剂组合物P-2)

变更为丙烯酸正丁酯93.4质量份、乙酸乙烯酯3.0质量份、丙烯酸3.5质量份、以及丙烯酸-2-羟基乙酯0.1质量份，除此以外，通过与制备例1相同的方法，得到重均分子量100万的丙烯酸类聚合物(A-2)的溶液(不挥发成分35质量％)。

相对于上述丙烯酸类聚合物(A-2)100质量份，将聚合松香酯系增粘树脂D-125(荒川化学工业株式会社制造)9.3质量份和歧化松香酯系增粘树脂A-100(荒川化学工业株式会社制造)9.3质量份混合搅拌后，加入乙酸乙酯，由此得到固体成分38质量％的粘合剂溶液。接着，相对于上述粘合剂溶液100质量份，添加1.2质量份的作为交联剂的BURNOCK D-40，搅拌混合至均匀，得到丙烯酸系粘合剂组合物(P-2)。

(丙烯酸系粘合剂组合物P-3)

相对于上述丙烯酸类聚合物(A-2)100质量份，将聚合松香酯系增粘树脂D-125(荒川化学工业株式会社制造)9.3质量份和歧化松香酯系增粘树脂A-100(荒川化学工业株式会社制造)9.3质量份混合搅拌后，加入乙酸乙酯，由此得到固体成分38质量％的粘合剂溶液。接着，在上述粘合剂溶液100质量份中配合热塑性树脂制中空颗粒(MatsumotoMicrosphere FN-80SDE，松本油脂制药株式会社制造，丙烯腈系共聚物，平均粒径30μm，密度0.025g/cm³)0.24质量份并使其均匀分散后，配合1.2质量份的作为交联剂的BURNOCK D-40，由此得到粘合剂组合物(P-3)。

[实施例1]

将上述粘合剂组合物(P-1)以干燥后的厚度成为50μm的方式涂布于剥离衬垫Y1(单面侧进行了剥离处理的厚度75μm的聚对苯二甲酸乙二醇酯(以下表示为PET)膜)的剥离处理面上，在90℃干燥3分钟，由此形成一片粘合剂层a(残留溶剂量≤5％)。

形成粘合剂层a后，通过相同的操作将粘合剂组合物(P-1)以干燥后的厚度成为50μm的方式涂布于剥离衬垫Y2(单面侧进行了剥离处理的厚度75μm的PET膜)的剥离处理面上，在90℃干燥3分钟，由此形成一片粘合剂层b(残留溶剂量≤5％)。

接着，在温度23℃和相对湿度50％RH的环境下，将两片粘合剂层a和b的露出面彼此贴合而层叠后，从上述剥离衬垫Y1、Y2的上表面用线压5kg/cm的辊进行常温层压。将其在40℃的环境下熟化48小时，由此得到厚度100μm的粘合带(T-1)。需要说明的是，从粘合剂层a形成后(粘合剂层a的残留溶剂量达到5％以下时(干燥结束时)起。以下相同。)直至与粘合剂层b贴合为止的时间为6分钟，粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间(粘合剂层b的残留溶剂量成为5％以下(干燥结束时)为止的时间。以下相同)为3分钟，粘合剂层b形成后直至与粘合剂层a贴合为止的时间为3分钟。

[实施例2～4、比较例1～2]

将粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间、以及粘合剂层a形成后直至与粘合剂层b贴合为止的时间分别变更为下述表中所示的时间，除此以外，通过与实施例1相同的操作得到厚度100μm的粘合带(T-2～T-4、U-1～U-2)。需要说明的是，为了防止粘合剂层a的露出面的污染，在直至与粘合剂层b贴合为止的期间，粘合剂层a的露出面贴合其他的剥离衬垫(单面侧进行了剥离处理的厚度25μm的PET膜的剥离处理面)从而进行保护。

[实施例5]

将粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间、以及粘合剂层b形成后直至与粘合剂层a贴合为止的时间分别变更为下述表中所示的时间，除此以外，通过与实施例4相同的操作得到厚度100μm的粘合带(T-5)。需要说明的是，为了防止粘合剂层a和粘合剂层b的露出面的污染，在直至粘合剂层a与粘合剂层b贴合为止的期间，粘合剂层a、b的露出面分别贴合其他的剥离衬垫(单面侧进行了剥离处理的厚度25μm的PET膜的剥离处理面)从而进行保护。

[实施例6]

使用粘合剂组合物(P-2)代替上述粘合剂组合物(P-1)来形成粘合剂层a和粘合剂层b，除此以外，通过与实施例2相同的操作得到厚度100μm的粘合带(T-6)。

[实施例7]

使用粘合剂组合物(P-2)代替上述粘合剂组合物(P-1)来形成粘合剂层a和粘合剂层b，除此以外，通过与实施例4相同的操作得到厚度100μm的粘合带(T-7)。

[比较例3]

使用粘合剂组合物(P-2)代替上述粘合剂组合物(P-1)来形成粘合剂层a和粘合剂层b，并且将粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间、以及粘合剂层a形成后直至与粘合剂层b贴合为止的时间分别变更为下述表中所示的时间，除此以外，通过与实施例4相同的操作得到厚度100μm的粘合带(U-3)。

[实施例8]

将上述粘合剂组合物(P-1)以干燥后的厚度成为50μm的方式涂布于剥离衬垫Y1(单面侧进行了剥离处理的厚度75μm的PET膜)的剥离处理面上，在90℃干燥3分钟，由此形成一片粘合剂层a(残留溶剂量≤5％)。

粘合剂层a形成后，通过相同的操作将粘合剂组合物(P-2)以干燥后的厚度成为50μm的方式涂布于剥离衬垫Y2(单面侧进行了剥离处理的厚度75μm的PET膜)的剥离处理面上，在90℃干燥3分钟，由此形成一片粘合剂层b(残留溶剂量≤5％)。

接着，在温度23℃和相对湿度50％RH的环境下，将两片粘合剂层a和b的露出面彼此贴合而层叠后，从上述剥离衬垫Y1、Y2的上表面用线压5kg/cm的辊进行常温层压。将其在40℃的环境下熟化48小时，由此得到厚度100μm的粘合带(T-8)。需要说明的是，粘合剂层a形成后直至与粘合剂层b贴合为止的时间为180分钟，其中，粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间为177分钟、粘合剂层b形成后直至与粘合剂层a贴合为止的时间为3分钟。

[比较例4]

将粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间、以及粘合剂层a形成后直至与粘合剂层b贴合为止的时间分别变更为下述表中所示的时间，除此以外，通过与实施例8相同的操作得到厚度100μm的粘合带(U-4)。

[实施例9]

将上述粘合剂组合物(P-2)以干燥后的厚度成为50μm的方式涂布于剥离衬垫Y1(单面侧进行了剥离处理的厚度75μm的PET膜)的剥离处理面上，在90℃干燥3分钟，由此形成一片粘合剂层a(残留溶剂量≤5％)。

形成上述粘合剂层a后，通过相同的操作将粘合剂组合物(P-1)以干燥后的厚度成为50μm的方式涂布于剥离衬垫Y2(单面侧进行了剥离处理的厚度75μm的PET膜)的剥离处理面上，在90℃干燥3分钟，由此形成一片粘合剂层b(残留溶剂量≤5％)。

接着，在温度23℃和相对湿度50％RH的环境下，将两片粘合剂层a和b的露出面彼此贴合而层叠后，从上述剥离衬垫的上表面用线压5kg/cm的辊进行常温层压。将其在40℃的环境下熟化48小时，由此得到厚度100μm的粘合带(T-9)。需要说明的是，粘合剂层a形成后直至与粘合剂层b贴合为止的时间为180分钟，其中，粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间为177分钟、粘合剂层b形成后直至与粘合剂层a贴合为止的时间为3分钟。

[比较例5]

将粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间、以及粘合剂层a形成后直至与粘合剂层b贴合为止的时间变更为下述表中所示的时间，除此以外，通过与实施例9相同的操作得到厚度100μm的粘合带(U-5)。

[实施例10]

将上述粘合剂层a和粘合剂层b的厚度分别变更为下述表中所示的值，除此以外，通过与实施例6相同的操作得到厚度100μm的粘合带(T-10)。

[实施例11]

将上述粘合剂层a和粘合剂层b的厚度分别变更为下述表中所示的值，以及将形成粘合剂层a时的干燥时间设为4分钟，除此以外，通过与实施例6相同的操作得到厚度200μm的粘合带(T-11)。

[实施例12]

将上述粘合剂组合物(P-2)以干燥后的厚度成为50μm的方式涂布于剥离衬垫Y1(单面侧进行了剥离处理的厚度75μm的PET膜)的剥离处理面上，在90℃干燥3分钟，由此形成两片粘合剂层a(残留溶剂量≤5％)。

接着，在温度23℃和相对湿度50％RH的环境下，将上述两片粘合剂层a贴合于厚度12μm的PET膜基材(通过对双面进行电晕处理而将表面的润湿指数调整为60mN/m)的双面后，从上述剥离衬垫Y1的上表面用线压5kg/cm的辊进行常温层压。

将两片粘合剂层a贴合于上述PET膜基材的双面后，通过相同的操作将粘合剂组合物(P-1)以干燥后的厚度成为50μm的方式涂布于剥离衬垫Y2(单面侧进行了剥离处理的厚度75μm的PET膜)的剥离处理面上，在90℃干燥3分钟，由此形成两片粘合剂层b(残留溶剂量≤5％)。

接着，在温度23℃和相对湿度50％RH的环境下，将一片粘合剂层b与PET膜基材的一个面上的粘合剂层a(在即将贴合前将剥离衬垫剥离)的露出面彼此一边从上述剥离衬垫Y2的上表面用线压5kg/cm的辊进行常温层压一边贴合。

接着，将另一片粘合剂层b与上述PET膜基材的另一个面上的粘合剂层a(在即将贴合前将剥离衬垫剥离)的露出面彼此一边从上述剥离衬垫Y2的上表面用线压5kg/cm的辊进行常温层压一边贴合。将其在40℃的环境下熟化48小时，由此得到厚度212μm的粘合带(T-12)。需要说明的是，粘合剂层a形成后直至与粘合剂层b贴合为止的时间为180分钟，其中，粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间为177分钟、粘合剂层b形成后直至与粘合剂层a贴合为止的时间为3分钟。

[比较例6]

将粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间、以及粘合剂层a形成后直至与粘合剂层b贴合为止的时间分别变更为下述表中所示的时间，除此以外，通过与实施例12相同的操作得到厚度212μm的粘合带(U-6)。

[实施例13]

使用粘合剂组合物(P-3)代替上述粘合剂组合物(P-2)来形成干燥后的厚度为75μm的粘合剂层a，除此以外，通过与实施例12相同的操作得到厚度262μm的粘合带(T-13)。

[比较例7]

将粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间、以及粘合剂层a形成后直至与粘合剂层b贴合为止的时间分别变更为下述表中所示的时间，除此以外，通过与实施例13相同的操作得到厚度262μm的粘合带(U-7)。

[实施例14]

接着，在温度23℃和相对湿度50％RH的环境下，将两片粘合剂层a和粘合剂层b的露出面彼此从上述剥离衬垫的上表面用线压5kg/cm的辊进行常温层压而得到多层粘合剂层a/b。需要说明的是，粘合剂层a形成后直至与粘合剂层b贴合为止的时间为6分钟，其中，粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间为3分钟，粘合剂层b形成后直至与粘合剂层a贴合为止的时间为3分钟。

接着，形成粘合剂层a和b后，将上述粘合剂组合物(P-1)以干燥后的厚度成为50μm的方式涂布于剥离衬垫Y3(单面侧进行了剥离处理的厚度75μm的PET膜)的剥离处理面上，在90℃下干燥3分钟，由此形成粘合剂层c和粘合剂层d(均为残留溶剂量≤5％)。

接着，在温度23℃和相对湿度50％RH的环境下，将粘合剂层c与多层粘合剂层a/b的粘合剂层a侧(在层压前将剥离衬垫剥离)的露出面彼此一边从上述剥离衬垫的上表面用线压5kg/cm的辊进行常温层压一边贴合。

接着，将粘合剂层d与多层粘合剂层a/b的粘合剂层b侧(在层压前将剥离衬垫剥离)的露出面彼此一边从上述剥离衬垫的上表面用线压5kg/cm的辊进行常温层压一边贴合。将其在40℃的环境下熟化48小时，由此得到厚度200μm的粘合带(T-14)。需要说明的是，粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层c为止的时间为177分钟，粘合剂层b形成后直至形成粘合剂层d为止的时间为177分钟，贴合粘合剂层a和b后直至在多层粘合剂层a/b的粘合剂层a上贴合粘合剂层c为止的时间为180分钟、贴合粘合剂层a和b后直至在多层粘合剂层a/b的粘合剂层c上贴合粘合剂层d为止的时间为180分钟，粘合剂层c形成后(从粘合剂层c的残留溶剂量成为5％以下时(干燥结束时)起。以下相同。)直至与多层粘合剂层a/b的粘合剂层a贴合为止的时间为3分钟，粘合剂层d形成后(从粘合剂层d的残留溶剂量成为5％以下时(干燥结束时)起。以下相同。)直至与多层粘合剂层a/b的粘合剂层b贴合为止的时间为3分钟。

[比较例8]

将粘合剂层b形成后直至形成粘合剂层d为止的时间、以及将粘合剂层a和粘合剂层b贴合后直至在多层粘合剂层a/b的粘合剂层b上贴合粘合剂层d为止的时间分别变更为下述表中所示的时间，除此以外，通过与实施例14相同的操作得到厚度200μm的粘合带(U-7)。

[实施例15]

使用粘合剂组合物(P-3)代替粘合剂层a和粘合剂层b的形成过程中所使用的粘合剂组合物(P-1)，分别制作干燥后的厚度为75μm的粘合剂层a和干燥后的厚度为75μm的粘合剂层b，除此以外，通过与实施例14相同的操作得到厚度250μm的粘合带(T-15)。

[比较例9]

将粘合剂层a形成后直至形成粘合剂层b为止的时间、粘合剂层b形成后直至与粘合剂层a贴合为止的时间、粘合剂层b形成后直至形成粘合剂层d为止的时间、将上述粘合剂层a与粘合剂层b贴合后直至在多层粘合剂层a/b的粘合剂层b上贴合粘合剂层d为止的时间分别变更为下述表中所示的时间，除此以外，通过与实施例15相同的操作得到厚度250μm的粘合带(U-7)。

需要说明的是，实施例14～15和比较例8～9中得到的粘合带具有粘合剂层c/粘合剂层a/粘合剂层b/粘合剂层d的多层粘合剂层，相邻的两个粘合剂层间的第一和第二顺序如下述表中所示。

[表1]

将实施例和比较例的粘合带的制造条件和评价结果示于下述表中。

[表2]

[表3]

[表4]

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[表5]

[表6]

[表7]

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实施例1～15的层叠体(粘合带)中，相邻的两个粘合剂层分别具备本发明的制造方法中的工序1～3而形成，并且确认到表现出良好的剪切保持力。

另一方面，比较例1～9的层叠体(粘合带)中，相邻的两个粘合剂层分别不具备本发明的制造方法中的工序1～3中的任一个而形成，在两个粘合剂层之间产生了锚固破坏。比较例8、9中的层叠体(粘合带)具有层叠有四层粘合剂层的多层粘合剂层，相邻的两个粘合剂层的组合存在三组，但在不具备上述工序1～3中的任一工序的一组(粘合剂层b和粘合剂层d)中发生了锚固破坏。

Claims

1.一种层叠体的制造方法，其特征在于，为具有两个以上粘合剂层的层叠体的制造方法，所述层叠体中相邻的2个所述粘合剂层至少通过下述工序1～3形成：

工序1：在对象物Y1上涂布至少含有粘合树脂A1和交联剂B1的第一涂布液而形成第一粘合剂层的工序；

工序2：在对象物Y2上涂布至少含有粘合树脂A2和交联剂B2的第二涂布液而在所述第一粘合剂层形成后24小时以内形成第二粘合剂层的工序；

工序3：在所述第一粘合剂层形成后24小时以内贴合所述第一粘合剂层和所述第二粘合剂层的工序；

其中，在所述工序1～3中，所述第一涂布液中含有的所述交联剂B1能够与所述第二涂布液中含有的所述粘合树脂A2反应；

所述第二涂布液中含有的所述交联剂B2能够与所述第一涂布液中含有的所述粘合树脂A1反应。

2.根据权利要求1所述的层叠体的制造方法，其中，所述第一涂布液中的所述粘合树脂A1为丙烯酸类聚合物，所述交联剂B1为异氰酸酯交联剂；

所述第二涂布液中的所述粘合树脂A2为丙烯酸类聚合物，所述交联剂B2为异氰酸酯交联剂。

3.根据权利要求1或2所述的层叠体的制造方法，其中，所述工序1中，在对象物Y1a上涂布所述第一涂布液而形成所述第一粘合剂层，并将所述第一粘合剂层转印至对象物Y1b的单面或双面；

所述工序3中，将所述对象物Y1b的至少一个面所具有的所述第一粘合剂层与所述第二粘合剂层贴合。

4.根据权利要求1或2所述的层叠体的制造方法，其中，所述工序2中，在对象物Y2a上涂布所述第二涂布液而形成所述第二粘合剂层，并将所述第二粘合剂层转印至对象物Y2b的单面或双面；

所述工序3中，将所述对象物Y2b的至少一个面所具有的所述第二粘合剂层与所述第一粘合剂层贴合。

5.根据权利要求1或2所述的层叠体的制造方法，其中，所述层叠体具有层叠n层粘合剂层而成的多层粘合剂层，n为2以上的整数；所述多层粘合剂层中相邻的第t层粘合剂层和第(t+1)层粘合剂层中的一者为所述第一粘合剂层，另一者为所述第二粘合剂层，t为1以上且(n-1)以下的整数。

6.根据权利要求1或2所述的层叠体的制造方法，其中，所述层叠体为粘合带。

7.一种层叠体，其通过权利要求1或2所述的层叠体的制造方法得到。

8.一种粘合带，其通过权利要求1或2所述的层叠体的制造方法得到。