CN117643766B - 一种高效降解甲醛的空调滤芯及其生产工艺 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种高效降解甲醛的空调滤芯及其生产工艺，包括过滤层、降解层和框架，过滤层和降解层被固定在框架中，所述降解层喷涂有催化剂，所述催化剂为负载贵金属的二氧化钒修饰多孔碳或负载贵金属的钼掺二氧化钒修饰多孔碳。本发明采用负载贵金属的二氧化钒修饰多孔碳作为降解层的活性成分，结合过滤层既能够高效去除车内粉尘、颗粒物、异味，还能有效分解去除汽车、甲醛、TVOC等气态污染物。此外，因为催化组分的分散性良好、稳定性高、具有活性氧物种以及贵金属良好的催化降解性能，本发明的空调滤芯能够有效地将甲醛氧化为二氧化碳，几乎不会产生有害的一氧化碳。
Description
技术领域
本发明涉及技术领域，特别涉及一种高效降解甲醛的空调滤芯及其生产工艺。
背景技术
随着经济社会持续快速发展，群众购车刚性需求旺盛，汽车保有量继续呈增长趋势。同时，汽车快速的走进千家万户和人们车内环境保护意识的不断提高，与健康息息相关的车内空气质量成为关注的热点问题。空调滤芯用于过滤车厢内及车厢外的空气循环的过滤，一般采用高效吸附材料过滤层对有害物质进行过滤。在马路、地下停车场等场所，汽车内各种皮质、塑料的使用及不完全燃烧的汽车尾气可能使得车内空气的甲醛、总挥发性有机化合物（TVOC）、苯系物等污染物含量超标，这对空调滤芯的性能提出了挑战。
目前市面上的一些空调滤芯采用了活性炭，活性炭吸附甲醛等有毒气体达到饱和后，无法继续吸附，同时已吸附在活性炭内的甲醛等有毒气体可能被重新释放出来，造成空间内的有毒气体加倍污染。因此，性能优异的空调滤芯不仅需要具有良好的吸附性，还需要具有催化降解的功能。也有一些专利文献公开了此类空调滤芯，例如，CN109731464A公开了一种新型多功能空调滤芯，由防霉抗菌层、初效层、催化层、吸附层、中效层、高效层和保护层从左至右粘合在一起构成，吸附层纳米微孔活性炭，催化层使用载铂纳米二氧化钛；能够高效去除车内粉尘、大颗粒物、花粉、异味、PM2.5等悬浮颗粒，分解去除汽车尾气、甲醛、TVOC等气态污染物，兼备防霉抗菌功能。然而，其未对降解气体成分进行分析，可能会产生CO等有毒气体，同时氧化形成的中间体可能使得催化剂组分失活。
因此，仍有必要研制高效降解甲醛的空调滤芯，并对其降解性能进行具体评价。
发明内容
为了解决现有技术存在的技术问题，本发明提供了一种高效降解甲醛的空调滤芯，包括过滤层、降解层和框架，过滤层和降解层被固定在框架中，
所述降解层喷涂有催化剂，所述催化剂为负载贵金属的二氧化钒修饰多孔碳或负载贵金属的钼掺二氧化钒修饰多孔碳。
使用碳材料作为吸附剂和催化剂基体是比较常用的，这些碳材料包括石墨烯（氧化石墨烯）、碳纳米管、足球烯（C60）和多孔碳等。石墨烯的制备方法能耗较大，碳纳米管、足球烯基于电弧放电制备而成，往往带有较多的杂质，容易影响性能。多孔碳的制备方法更容易，若不需要对孔径结构进行严格的控制，通用的制备方法一般是选择合适的碳源以及刻蚀剂在保护气氛围煅烧后，去除杂质即可得到比表面积高、孔径可调控的多孔碳。已有文献显示使用柠檬酸金属盐在保护气氛围煅烧，其有机组分可以形成碳骨架，无机组分则被碳还原，产生对碳骨架的刻蚀，煅烧结束后除去杂质能够制备出带有片层结构和较大比表面积的多孔碳。同时，加入氮源与柠檬酸金属盐混合煅烧可以制备氮掺杂的多孔碳，氮元素在碳骨架的存在有利于分散催化剂活性成分以及催化剂载体。
氧化钒（VxOy），作为多价金属氧化物之一，由于其可变的价态具有独特的氧化还原性质。更重要的是，VxOy具有出色的供氧能力，这对氧化反应至关重要。这些特性使VxOy在许多氧化反应中表现出高催化性能。目前，VxOy基催化剂已应用于脱硝、烃类部分氧化脱氢、氧化脱硫、醇类部分氧化等。由于其独特的性能，VxOy基催化剂在消除挥发性有机化合物（VOCs）以及甲醛的氧化降解方面也表现出良好的催化性能。但目前关于二氧化钒对甲醛降解的研究较少，同时基于二氧化钒的可变价态以及氧空位存在，将其作为贵金属的载体不仅能够防止纳米贵金属团聚，稳定贵金属纳米颗粒、通过表面羟基富集甲醛，加快甲醛的催化氧化，还能产生活性氧物种，与贵金属纳米颗粒协同作用。
进一步地，所述负载贵金属的二氧化钒修饰多孔碳的制备方法以质量份计包括，
将3~5份五氧化二钒、6~10份草酸、150~300份水搅拌混合形成溶液，随后加入1~3份多孔碳搅拌混合后在150~240℃水热反应18~36h，得到二氧化钒修饰多孔碳；
将1~3份二氧化钒修饰多孔碳和30~50份水搅拌混合，随后加入0.03~0.08份贵金属前驱体继续搅拌混合，再加入0.1~0.2份还原剂搅拌反应，得到负载贵金属的二氧化钒修饰多孔碳。贵金属前驱体无需严格限定，贵金属选自铂、金、银等中的至少一种，对应的可以为六水合氯铂酸、四水合氯金酸、硝酸银等。
进一步地，所述负载贵金属的钼掺二氧化钒修饰多孔碳的制备方法以质量份计包括，
将3~5份五氧化二钒、6~10份草酸、150~300份水搅拌混合形成溶液，随后加入1~3份多孔碳、0.2~0.5份的可溶性钼酸盐搅拌混合后在150~240℃水热反应18~36h，得到钼掺二氧化钒修饰多孔碳；
将1~3份钼掺二氧化钒修饰多孔碳和30~50份水搅拌混合，随后加入0.03~0.08份贵金属前驱体继续搅拌混合，再加入0.1~0.2份还原剂搅拌反应，得到负载贵金属的钼掺二氧化钒修饰多孔碳。
钼盐无需严格限定，可以为二水合钼酸钠、四水合钼酸铵等中的至少一种。
进一步地，所述还原剂为L-抗坏血酸、苯酚、硼氢化钠、硼氢化钾中的至少一种。
进一步地，所述多孔碳的制备方法包括，
将柠檬酸金属盐与含氮化合物以质量比1：0.05~0.2混合后，在600~800℃的保护气氛围煅烧1~3h，得到多孔碳。
进一步地，所述含氮化合物为尿素、三聚氰胺、六亚甲基四胺中的至少一种。
聚丙烯滤纸或玻璃纤维滤纸中的纤维较光滑，灰尘等物质对滤膜的粘附性不强，易于流动。
进一步地，所述降解层的材质为无纺布或长丝无纺布；
所述过滤层的材质为聚丙烯滤纸或玻璃纤维滤纸。
将过滤层设置为带有波纹状褶皱的结构，能对空气有更好的导流作用；同时可增大过滤空间，提高空气净化效率。
进一步地，所述过滤层具有连续V型波纹状褶皱。V型波纹的角度无需严格限定，根据现有工艺按需要进行调整即可。
进一步地，催化剂的喷涂包括，
将催化剂与水混合形成20~50g/L的分散液；
将所述分散液以5~10g/m2的喷涂量喷涂在降解层表面后烘干。
本发明也提供了上述的高效降解甲醛的空调滤芯的生产工艺，包括，
获取过滤层、降解层和框架的材料，并将其组装，得到高效降解甲醛的空调滤芯。
需要说明的是，在本发明中框架的材质无需限定，可以为不锈钢，聚丙烯树脂等，根据需要设计为匹配的结构即可。
相对于现有技术，本发明具有以下的有益效果：
本发明采用负载贵金属的二氧化钒修饰多孔碳作为降解层的活性成分，结合过滤层既能够高效去除车内粉尘、颗粒物、异味，还能有效分解去除汽车、甲醛、TVOC等气态污染物。此外，因为催化组分的分散性良好、稳定性高、具有活性氧物种以及贵金属良好的催化降解性能，本发明的空调滤芯能够有效地将甲醛氧化为二氧化碳，几乎不会产生有害的一氧化碳。
附图说明
图1示出了本发明实施例的高效降解甲醛的空调滤芯的截面示意图。
具体实施方式
在本发明中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本发明中具体公开。
本发明实施例中使用的部分原料介绍：
长丝无纺布，厚度1mm，定制于山东维盛工程材料有限公司；
玻璃纤维滤纸，型号FBX-400*20，购于河北翰科过滤设备有限公司。
如图1所示，本发明实施例中的高效降解甲醛的空调滤芯包括过滤层、降解层和框架，过滤层和降解层被固定在框架中，在实施例中V型波纹的角度为75°。
其它未提及的原料均为本领域常见原料，上述内容仅为帮助说明本发明，不得理解为对本发明的严格限定，本领域技术人员可以直接从市面购买或是自行制备相同/相近的原料。这些内容将不再在实施例中赘述。
下面将结合本发明具体实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
一种高效降解甲醛的空调滤芯的生产工艺，步骤如下：
获取长丝无纺布、玻璃纤维滤纸（过滤层）和框架。
制备降解层：
S1、将4g五氧化二钒、9.6g草酸、200g水在转速300rpm搅拌20min形成溶液，随后加入2.5g多孔碳继续在转速300rpm搅拌30min，转移至反应釜，在220℃水热反应24h，自然冷却至25℃，过滤收集不溶物，用水和乙醇各洗涤三次后置于80℃恒温烘箱干燥12h，得到二氧化钒修饰多孔碳；
S2、将2.8g二氧化钒修饰多孔碳和35g水在转速450rpm搅拌30min，加入0.05g六水合氯铂酸继续在转速450rpm搅拌20min，然后加入0.2g L-抗坏血酸在转速450rpm搅拌反应10min，过滤收集不溶物，用水和乙醇各洗涤三次后置于120℃恒温烘箱干燥6h，得到负载贵金属的二氧化钒修饰多孔碳；
S3、将25g负载贵金属的二氧化钒修饰多孔碳与1L的水在转速500rpm搅拌30min，得到催化剂分散液；将催化剂分散液以10g/m2的喷涂量喷涂在长丝无纺布一侧的表面后在80℃干燥6h，得到降解层。
其中，多孔碳的制备方法为，将柠檬酸锌与六亚甲基四胺以质量比1：0.15混合，在氮气氛围下以3℃/min的升温速率升温至700℃煅烧2h，结束后自然冷却至25℃，将黑色固体浸泡在0.5mol/L的盐酸中除去无机杂质，用水洗涤至上层pH为7.0，在用水和乙醇各洗涤三次后置于120℃恒温烘箱干燥6h，得到多孔碳。
组装：
将过滤层、降解层和框架进行组装，其中，降解层喷有催化剂分散液的一面作为降解层的迎风面。
实施例2
一种高效降解甲醛的空调滤芯的生产工艺，步骤如下：
获取长丝无纺布、玻璃纤维滤纸（过滤层）和框架。
制备降解层：
S1、将4g五氧化二钒、9.6g草酸、200g水在转速300rpm搅拌20min形成溶液，随后加入2.5g多孔碳和0.2g二水合钼酸钠继续在转速300rpm搅拌30min，转移至反应釜，在220℃水热反应24h，自然冷却至25℃，过滤收集不溶物，用水和乙醇各洗涤三次后置于80℃恒温烘箱干燥12h，得到钼掺二氧化钒修饰多孔碳；
S2、将2.8g钼掺二氧化钒修饰多孔碳和35g水在转速450rpm搅拌30min，加入0.05g六水合氯铂酸继续在转速450rpm搅拌20min，然后加入0.2g L-抗坏血酸在转速450rpm搅拌反应10min，过滤收集不溶物，用水和乙醇各洗涤三次后置于120℃恒温烘箱干燥6h，得到负载贵金属的钼掺二氧化钒修饰多孔碳；
S3、将25g负载贵金属的钼掺二氧化钒修饰多孔碳与1L的水在转速500rpm搅拌30min，得到催化剂分散液；将催化剂分散液以10g/m2的喷涂量喷涂在长丝无纺布一侧的表面后在80℃干燥6h，得到降解层。
其中，多孔碳的制备方法为，将柠檬酸锌与六亚甲基四胺以质量比1：0.15混合，在氮气氛围下以3℃/min的升温速率升温至700℃煅烧2h，结束后自然冷却至25℃，将黑色固体浸泡在0.5mol/L的盐酸中除去无机杂质，用水洗涤至上层pH为7.0，在用水和乙醇各洗涤三次后置于120℃恒温烘箱干燥6h，得到多孔碳。
组装：
将过滤层、降解层和框架进行组装，其中，降解层喷有催化剂分散液的一面作为降解层的迎风面。
对比例1
与实施例2基本相同，区别之处在于，制备降解层步骤中多孔碳的制备中不加入六亚甲基四胺。
对比例2
与实施例2基本相同，区别之处在于，制备降解层步骤为：
S1、将4g五氧化二钒、9.6g草酸、200g水在转速300rpm搅拌20min形成溶液，0.2g二水合钼酸钠继续在转速300rpm搅拌30min，转移至反应釜，在220℃水热反应24h，自然冷却至25℃，过滤收集不溶物，用水和乙醇各洗涤三次后置于80℃恒温烘箱干燥12h，得到钼掺二氧化钒；
S2、将2.8g钼掺二氧化钒和35g水在转速450rpm搅拌30min，加入0.05g六水合氯铂酸继续在转速450rpm搅拌20min，然后加入0.2g L-抗坏血酸在转速450rpm搅拌反应10min，过滤收集不溶物，用水和乙醇各洗涤三次后置于120℃恒温烘箱干燥6h，得到负载贵金属的钼掺二氧化钒；
S3、将25g负载贵金属的钼掺二氧化钒与1L的水在转速500rpm搅拌30min，得到催化剂分散液；将催化剂分散液以10g/m2的喷涂量喷涂在长丝无纺布一侧的表面后在80℃干燥6h，得到降解层。
测试例
用ASAP 2020 氮气吸附仪测试了实施例和对比例的催化剂的BET比表面积结果如表1所示。
表1 BET比表面积结果
从表1可以看出，无多孔碳的对比例2比表面积最低；实施例2相比于实施例1和对比例1具有更大的比表面积，这是因为六亚甲基四胺的加入促进了碳骨架的分解，氮元素的在碳骨架的掺杂减少了二氧化钒的团聚，同时钼的引入进一步分散了早期的钒物种。
在25℃使用自制的、内部设置有小电扇的有机玻璃箱测试了催化氧化甲醛的性能，具体步骤为，将实施例和对比例的空调滤芯（为了更好的评价降解性能，移除长丝无纺布，排除吸附作用的影响）放入有机玻璃箱并将其盖住，然后密封该有机玻璃箱；该有机玻璃箱中注入甲醛（质量分数38%），经过2h后，甲醛完全挥发且保持甲醛气体的浓度稳定，使用多组分气体分析仪测得此时甲醛的浓度为300ppm；移除盖子，多组分气体分析仪测试甲醛、二氧化碳、一氧化碳的浓度，在15min后计算出降解率，二氧化碳转化率，结果如表2所示。
表2 降解结果
从表2的测试结果可以看出，本发明实施例的空调滤芯能够有效的降解甲醛，且能有效的将甲醛氧化为二氧化碳，减少有毒气体一氧化碳的形成。这是因为加入六亚甲基四胺煅烧制备的多孔碳良好的分散了二氧化钒，较大的比表面积也能更好地富集甲醛，铂与二氧化钒存在金属-载体间强的相互作用在催化氧化甲醛过程中，铂将氧气分子裂解为活性氧原子传递给二氧化钒产生大量的表面活性氧物种，增强了对甲醛的氧化。此外，钼的引入进一步抑制了二氧化钒在多孔碳上的团聚，更好地分散了铂，有利于氧的流动，使得催化降解反应更容易进行。
最后应说明的是：以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，对于本领域的技术人员来说，其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种高效降解甲醛的空调滤芯，包括过滤层、降解层和框架，过滤层和降解层被固定在框架中，其特征在于，
所述降解层喷涂有催化剂，所述催化剂为负载贵金属的二氧化钒修饰多孔碳或负载贵金属的钼掺二氧化钒修饰多孔碳；
所述负载贵金属的二氧化钒修饰多孔碳的制备方法以质量份计包括，
将3～5份五氧化二钒、6～10份草酸、150～300份水搅拌混合形成溶液，随后加入1～3份多孔碳搅拌混合后在150～240℃水热反应18～36h，得到二氧化钒修饰多孔碳；
将1～3份二氧化钒修饰多孔碳和30～50份水搅拌混合，随后加入0.03～0.08份贵金属前驱体继续搅拌混合，再加入0.1～0.2份还原剂搅拌反应，得到负载贵金属的二氧化钒修饰多孔碳；
所述负载贵金属的钼掺二氧化钒修饰多孔碳的制备方法以质量份计包括，
将3～5份五氧化二钒、6～10份草酸、150～300份水搅拌混合形成溶液，随后加入1～3份多孔碳、0.2～0.5份的可溶性钼酸盐搅拌混合后在150～240℃水热反应18～36h，得到钼掺二氧化钒修饰多孔碳；
将1～3份钼掺二氧化钒修饰多孔碳和30～50份水搅拌混合，随后加入0.03～0.08份贵金属前驱体继续搅拌混合，再加入0.1～0.2份还原剂搅拌反应，得到负载贵金属的钼掺二氧化钒修饰多孔碳；
所述多孔碳的制备方法包括，
柠檬酸锌与六亚甲基四胺以质量比1：0.15混合，在700℃的氮气氛围煅烧2h得到多孔碳。
2.根据权利要求1所述的高效降解甲醛的空调滤芯，其特征在于，所述还原剂为L-抗坏血酸、苯酚、硼氢化钠、硼氢化钾中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的高效降解甲醛的空调滤芯，其特征在于，所述降解层的材质为无纺布或长丝无纺布；
所述过滤层的材质为聚丙烯滤纸或玻璃纤维滤纸。
4.根据权利要求1所述的高效降解甲醛的空调滤芯，其特征在于，所述过滤层具有连续V型波纹状褶皱。
5.根据权利要求1～4任一项所述的高效降解甲醛的空调滤芯，其特征在于，催化剂的喷涂包括，
将催化剂与水混合形成20～50g/L的分散液；
将所述分散液以5～10g/m2的喷涂量喷涂在降解层表面后烘干。
6.一种如权利要求1～4任一项所述的高效降解甲醛的空调滤芯的生产工艺，其特征在于，包括，
获取过滤层、降解层和框架的材料，并将其组装，得到高效降解甲醛的空调滤芯。
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