CN116514553A - 一种复合碳化物陶瓷粉体材料及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种复合碳化物陶瓷粉体材料及其制备方法与应用，属于高熵陶瓷材料制备领域，在无水乙醇和乙酰丙酮混合液中，过渡金属氯化物的氯离子被取代，得到金属醇盐，金属醇盐与碳源反应得到碳化物液相前驱体，正硅酸乙酯在催化水解后与碳化物液相前驱体反应，得到复合碳化物陶瓷粉体材料，对该复合碳化物陶瓷粉体材料进行蒸馏、固化、高温热处理后，得到陶瓷粉体，采用液相聚合物前驱体法，通过含金属单体聚合的方式，获得元素分子级别均匀分散的陶瓷复合碳化物陶瓷粉体材料，其在高温陶瓷化过程中保持各组分均匀分布，促进原子迁移，从而有利于固溶体的生成，得到亚微米尺寸、各元素均匀分布的高温抗氧化陶瓷粉体。
Description
技术领域
本发明属于高熵陶瓷材料制备技术领域，特别是涉及一种复合碳化物陶瓷粉体材料及其制备方法与应用。
背景技术
与传统陶瓷材料相比，高熵陶瓷材料具有较优异的耐腐蚀性、抗氧化性、热稳定性以及高硬度、低导热等特性，广泛应用于航空航天、新能源等领域。
目前高熵碳化物陶瓷材料的制备方法主要为固相法，例如以金属碳化物粉体为原料，经高温和放电等离子烧结(SPS)制备；或者使用金属氧化物和石墨粉体经碳热还原反应制备；或者采用金属单质和石墨粉体通过球磨制备；或者将硼化物粉末加入乙醇，通过球磨、烘干、真空烧结得到超高温陶瓷材料。
专利CN103833368 A公开了一种高温抗氧化ZrB2-SiB6超高温陶瓷的制备方法，该超高温陶瓷原料包括硼化锆粉末和六硼化硅粉末，硼化锆粉末平均粒径为1～2μm，其纯度≥99％，六硼化硅粉末平均粒径为1～5μm，其纯度≥99％；将六硼化硅粉末与硼化锆粉末混合，放入无水乙醇中分散，在球磨机中混合，混好后将得到的浆料烘干，得到混合粉料，再将混合粉料研磨、过筛、真空或惰性气氛中热压烧结、自然冷却至室温，得到ZrB2-SiB6超高温陶瓷材料。
该现有技术中制备高熵碳化物陶瓷材料多以粉末状原料制备陶瓷粉体，受到原料尺寸的影响，所得陶瓷粉体的尺寸较大，分布不均一，无法得到纳米陶瓷粉体。
现有技术《(Ti0.2Zr0.2Nb0.2Ta0.2Mo0.2)Cx基高熵碳化物陶瓷的制备与性能研究》(广东工业大学博士学论文罗嗣春公开日期2022.05.01)中公开了可以通过溶液法制备高熵陶瓷材料，其所得材料尺寸均一，达到纳米级别，但是其制备的高熵陶瓷材料并不具备高温抗氧化的性能。
因此，本领域亟需一种尺寸分布均一，同时具有高温抗氧化性能的纳米级陶瓷粉体的制备方法。
发明内容
本发明的目的是提供一种复合碳化物陶瓷粉体材料及其制备方法与应用，以解决上述现有技术存在的问题。
本发明提供了一种复合碳化物陶瓷粉体材料的制备方法，包括以下步骤：
步骤一、制备碳化物液相前驱体
将TiCl4、ZrCl4、HfCl4、TaCl5和NbCl5加入无水乙醇和乙酰丙酮混合溶液中，反应后，加入碳源，继续反应，得到碳化物液相前驱体；
步骤二、制备正硅酸乙酯水解液
将正硅酸乙酯加入草酸水溶液中，反应，得到正硅酸乙酯水解液；
步骤三、制备复合碳化物陶瓷粉体材料；
将正硅酸乙酯水解液加入碳化物液相前驱体，反应后，冷却，得到复合碳化物陶瓷粉体材料。
进一步地，步骤一中所述碳源为糠醇、酚醛树脂、葡萄糖或水杨酸中的一种；
所述无水乙醇和乙酰丙酮的体积比30∶5-10；
所述酚醛树脂的分子量为122g/mol。
所述TiCl4、ZrCl4、HfCl4、TaCl5和NbCl5用量比为等摩尔比；
所述TiCl4、ZrCl4、HfCl4、TaCl5和NbCl5的总量与碳源的摩尔比为2∶1 -10∶1。
进一步地，步骤一中所述无水乙醇和乙酰丙酮的混合温度为30-40℃，时间为30-60min；
所述反应的温度为40-60℃，时间为30-60min；
所述继续反应的温度为160-200℃，反应时间为1-3h。
进一步地，步骤一中所述TiCl4、ZrCl4、HfCl4、TaCl5和NbCl的总量与步骤二中正硅酸乙酯的摩尔比为1∶4-4∶1；步骤二中反应温度为40℃；时间为24h；
进一步地，步骤三中所述反应的温度为180-200℃，反应的时间为2-3h。
本发明还提供了所述制备方法制备得到的复合碳化物陶瓷粉体材料。
本发明还提供了一种陶瓷粉体的制备方法，包括以下步骤：
第一步、将所述的复合碳化物陶瓷粉体材料干燥至粘稠状后降温，继续干燥，得到干燥前驱体粉末；
第二步、氩气气氛下，将干燥前驱体粉末加热、冷却，得到中间体；
第三步，将中间体煅烧、冷却，得到陶瓷粉体。
进一步地，第一步中干燥温度为120-140℃，降温至40-60℃，继续干燥时间为6-8；第二步中，所述加热温度为800-1000℃，时间为2h；第三步中，所述煅烧的温度为1800-2000℃，时间为2h。
本发明还提供了一种所述制备方法制备得到的陶瓷粉体以及所述陶瓷粉体在多元碳化物陶瓷制备中的应用。
本发明的有益效果：
1)在无水乙醇、乙酰丙酮共同作用下，过渡金属氯化物(TiCl4、ZrCl4、HfCl4、TaCl5和NbCl5)的氯离子被完全取代，得到金属醇盐，金属醇盐再与碳源上的活泼官能团发生取代缩合反应，得到碳化物液相前驱体；正硅酸乙酯在催化水解后形成的多羟基硅源与碳化物液相前驱体进一步发生交联络合反应，引入的硅源后续热处理转变为SiC，从而提高材料抗氧化温度区间，得到复合碳化物陶瓷粉体材料，后续对所制备的复合碳化物陶瓷粉体材料进行干燥、固化得到中间体，最后对中间体进行高温热处理得到陶瓷粉体。
2)采用液相聚合物前驱体法通过含金属单体聚合的方式，获得元素分子级别均匀分散的复合碳化物陶瓷粉体材料，其在高温陶瓷化过程中可保持各组分均匀分布，更大程度地促进原子迁移，从而有利于固溶体的生成，最终得到亚微米尺寸、各元素均匀分布的高温抗氧化陶瓷粉体。
3)本发明提供的陶瓷粉体制备方法具有操作简单、操作温度低、反应时间短、设备要求低等优点，适合进行大规模工业生产。
4)本发明对制备其它高熵陶瓷粉体具有重要参考价值，制备的复合碳化物陶瓷粉体材料能够应用于陶瓷基复合材料以及陶瓷纤维的制备。
5)本具体实施方式在制备过程中利用通过加热干燥去除溶剂、副产物以及未反应的小分子，得到干燥前驱体粉末，解决了高温环境下分解产生的HCl对设备的腐蚀问题，提高设备的使用寿命，降低了生产成本。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明实施例1所得陶瓷粉体的XRD图谱；
图2为本发明实施例1所得陶瓷粉体的SEM图谱；
图3为本发明实施例1所得陶瓷粉体在空气氛围下的热重曲线图，其中黑色曲线为热重曲线，蓝色曲线为微商热重分析曲线，红色曲线为吸放热曲线；
图4为本发明对比例所得陶瓷粉体的XRD图谱；
图5为本发明对比例所得陶瓷粉体的SEM图谱；
图6为本发明对比例所得陶瓷粉体在空气氛围下的热重曲线图，其中黑色曲线为热重曲线，蓝色曲线为微商热重分析曲线，红色曲线为吸放热曲线。
具体实施方式
现详细说明本发明的多种示例性实施方式，该详细说明不应认为是对本发明的限制，而应理解为是对本发明的某些方面、特性和实施方案的更详细的描述。
应理解本发明中所述的术语仅仅是为描述特别的实施方式，并非用于限制本发明。另外，对于本发明中的数值范围，应理解为还具体公开了该范围的上限和下限之间的每个中间值。在任何陈述值或陈述范围内的中间值以及任何其他陈述值或在所述范围内的中间值之间的每个较小的范围也包括在本发明内。这些较小范围的上限和下限可独立地包括或排除在范围内。
除非另有说明，否则本文使用的所有技术和科学术语具有本发明所述领域的常规技术人员通常理解的相同含义。虽然本发明仅描述了优选的方法和材料，但是在本发明的实施或测试中也可以使用与本文所述相似或等同的任何方法和材料。本说明书中提到的所有文献通过引用并入，用以公开和描述与所述文献相关的方法和/或材料。在与任何并入的文献冲突时，以本说明书的内容为准。
在不背离本发明的范围或精神的情况下，可对本发明说明书的具体实施方式做多种改进和变化，这对本领域技术人员而言是显而易见的。由本发明的说明书得到的其他实施方式对技术人员而言是显而易见的。本申请说明书和实施例仅是示例性的。
关于本文中所使用的“包含”、“包括”、“具有”、“含有”等等，均为开放性的用语，即意指包含但不限于。
本发明的室温指的是25±2℃。
实施例1
一种复合碳化物陶瓷粉体材料的制备方法
1、制备碳化物液相前驱体
分别量取30mL无水乙醇和5mL乙酰丙酮，加入250mL的三口烧瓶中，混匀，采用油浴式磁力搅拌器加热搅拌，加热至40℃，反应30min后，分别取0.275mL(0.0025mol)TiCl4、0.58g(0.0025mol)ZrCl4、0.8g(0.0025mol)HfCl4、0.9g(0.0025mol)TaCl5和0.675g(0.0025mol)NbCl5，加入三口烧瓶，加热至60℃，反应1h，加入0.26g(0.0019mol)水杨酸，加热至180℃，反应120min，得到碳化物液相前驱体；
2、制备正硅酸乙酯水解液
量取5.6mL的正硅酸乙酯(TEOS)，加入pH为6的5mL草酸水溶液中，于40℃下，水解反应24h，得到正硅酸乙酯水解液。
3、制备复合碳化物陶瓷粉体材料
将正硅酸乙酯水解液加入到碳化物液相前驱体中，加热至180℃，反应2h，随室温冷却，得到棕黄色的复合碳化物陶瓷粉体材料。
本实施例中，继续采用所得复合碳化物陶瓷粉体材料制备陶瓷粉体。
S1：将所得复合碳化物陶瓷粉体材料加热至120℃，干燥至粘稠状，然后降温至40℃，继续干燥6h，得到棕黄色干燥前驱体粉末；
S2、将所得棕黄色干燥前驱体粉末研磨，置于管式炉中，氩气气氛下，以10℃/min升温至1000℃，保温2h后，随炉温冷却，得到中间体；
S3、将中间体粉末置于高温碳化炉中，以10℃/min升温至1800℃保温2h，随炉温冷却，得到陶瓷粉体。
图1-3依次为本实施例所得陶瓷粉体的XRD图谱、SEM图谱以及空气氛围下的热重曲线图，由图1可知我们得到了陶瓷复相材料；由图2可知，我们得到的陶瓷粉体呈现大小均匀、结构一致的层状结构，表明所制备的SiC掺杂高熵陶瓷粉体具有均匀性好、纯度高的特点；由图3可知陶瓷粉体在500℃±20℃开始氧化，在温度低于500℃时抗氧化性能良好。
实施例2
一种复合碳化物陶瓷粉体材料体的制备方法
1、制备碳化物液相前驱体
分别量取30mL无水乙醇和5mL乙酰丙酮，加入250mL的三口烧瓶中，混匀，采用油浴式磁力搅拌器加热搅拌，加热至60℃，反应30min后，分别取0.275mL(0.0025mol)TiCl4、0.58g(0.0025mol)ZrCl4、0.8g(0.0025mol)HfCl4、0.9g(0.0025mol)TaCl5和0.675g(0.0025mol)NbCl5，加入三口烧瓶，加热至60℃，反应1h，加入0.43g(0.0031mol)水杨酸，加热至190℃，反应120min，得到碳化物液相前驱体；
2、制备正硅酸乙酯水解液
量取2.8mL的正硅酸乙酯(TEOS)，加入pH为6的2mL草酸水溶液中，于40℃下，水解反应24h，得到正硅酸乙酯水解液。
3、制备复合碳化物陶瓷粉体材料
将正硅酸乙酯水解液加入到所得碳化物液相前驱体中，加热至190℃，反应2h，随室温冷却，得到棕黄色的复合碳化物陶瓷粉体材料。
本实施例中，继续采用所得复合碳化物陶瓷粉体材料制备陶瓷粉体
S1：将所得复合碳化物陶瓷粉体材料加热至140℃，干燥至粘稠状，然后降温至40℃，继续干燥8h，得到棕黄色干燥前驱体粉末；
S2、将所得棕黄色干燥前驱体粉末研磨，置于管式炉中预处理，氩气气氛下，以10℃/min升温至900℃，保温2h后，随炉温冷却，得到中间体；
S3、将中间体置于高温碳化炉中，以10℃/min升温至1800℃保温2h，随炉温冷却，得到陶瓷粉体。
实施例3
一种复合碳化物陶瓷粉体材料的制备方法
1、制备碳化物液相前驱体
分别量取30mL无水乙醇和5mL乙酰丙酮，加入250mL的三口烧瓶中，混匀，采用油浴式磁力搅拌器进行加热搅拌，加热至50℃，反应30min后，分别取0.275mL(0.0025mol)TiCl4、0.58g(0.0025mol)ZrCl4、0.8g(0.0025mol)HfCl4、0.9g(0.0025mol)TaCl5和0.675g(0.0025mol)NbCl5，加入三口烧瓶，加热至60℃，反应1h，加入0.38g(0.0081mol)分子量为122g/mol的酚醛树脂，加热至180℃，反应120min，得到碳化物液相前驱体；
2、制备正硅酸乙酯水解液
量取5.6mL的正硅酸乙酯(TEOS)，加入pH为6的5mL草酸水溶液中，于40℃下，水解反应24h，得到正硅酸乙酯水解液。
3、制备复合碳化物陶瓷粉体材料
将正硅酸乙酯水解液加入到所得碳化物液相前驱体中，加热至200℃，反应3h，随室温冷却，得到棕黄色的复合碳化物陶瓷粉体材料。
本实施例中，继续采用所得复合碳化物陶瓷粉体材料制备陶瓷粉体
S1：将所得复合碳化物陶瓷粉体材料加热至130℃，干燥至粘稠状，然后降温至70℃，继续干燥7h，得到棕黄色干燥前驱体粉末；
S2、将所得棕黄色干燥前驱体粉末研磨，置于管式炉中预处理，氩气气氛下，以10℃/min升温至900℃，保温2h后，随炉温冷却，得到中间体；
S3、将中间体置于高温碳化炉中，以10℃/min升温至2000℃保温2h，随炉温冷却，得到陶瓷粉体。
本实施例所得陶瓷粉体由于热处理温度较高时间较长导致了其结晶度更好，但是有一定程度的烧结现象。
实施例4
一种复合碳化物陶瓷粉体材料的制备方法
1、制备碳化物液相前驱体
分别量取30mL无水乙醇和5mL乙酰丙酮，加入250mL的三口烧瓶中，混匀，采用油浴式磁力搅拌器进行加热搅拌，加热至40℃，反应30min后，分别取0.275mL(0.0025mol)TiCl4、0.58g(0.0025mol)ZrCl4、0.8g(0.0025mol)HfCl4、0.9g(0.0025mol)TaCl5和0.675g(0.0025mol)NbCl5，加入三口烧瓶，加热至60℃，反应1h，加入0.5g(0.004mol)分子量为122g/mol的酚醛树脂，加热至200℃，反应150min，得到碳化物液相前驱体；
2、制备正硅酸乙酯水解液
量取2.8mL的正硅酸乙酯(TEOS)，加入pH为6的2mL草酸水溶液中，于40℃下，水解反应24h，得到正硅酸乙酯水解液。
3、制备复合碳化物陶瓷粉体材料
将正硅酸乙酯水解液加入到所得碳化物液相前驱体中，加热至200℃，反应1h，随室温冷却，得到棕黄色的复合碳化物陶瓷粉体材料。
本实施例中，继续采用所得复合碳化物陶瓷粉体材料制备陶瓷粉体
S1：将所得复合碳化物陶瓷粉体材料加热至130℃，干燥至粘稠状，然后降温至50℃，继续干燥6h，得到棕黄色干燥前驱体粉末；
S2、将所得棕黄色干燥前驱体粉末研磨，置于管式炉中预处理，氩气气氛下，以10℃/min升温至900℃，保温2h后，随炉温冷却，得到中间体；
S3、将中间体置于高温碳化炉中，以10℃/min升温至1900℃保温2h，随炉温冷却，得到陶瓷粉体。
实施例5
一种复合碳化物陶瓷粉体材料的制备方法
1、制备碳化物液相前驱体
分别量取30mL无水乙醇和5mL乙酰丙酮，加入250mL的三口烧瓶中，混匀，采用油浴式磁力搅拌器进行加热搅拌，加热至40℃，反应30min后，分别取0.275mL(0.0025mol)TiCl4、0.58g(0.0025mol)ZrCl4、0.8g(0.0025mol)HfCl4、0.9g(0.0025mol)TaCl5和0.675g(0.0025mol)NbCl5，加入三口烧瓶，加热至60℃，反应1h，加入0.6g(0.0033mol)葡萄糖，加热至200℃，反应180min，得到碳化物液相前驱体；
2、制备正硅酸乙酯水解液
量取5.6mL的正硅酸乙酯(TEOS)，加入pH为6的5mL草酸水溶液中，于40℃下，水解反应24h，得到正硅酸乙酯水解液。
3、制备复合碳化物陶瓷粉体材料
将正硅酸乙酯水解液加入到所得碳化物液相前驱体中，加热至200℃，反应1h，随室温冷却，得到棕黄色的复合碳化物陶瓷粉体材料。
本实施例中，继续采用所得复合碳化物陶瓷粉体材料制备陶瓷粉体
S1：将所得复合碳化物陶瓷粉体材料加热至120℃，干燥至粘稠状，然后降温至40℃，继续干燥8h，得到棕黄色干燥前驱体粉末；
S2、将所得棕黄色干燥前驱体粉末研磨，置于管式炉中预处理，氩气气氛下，以10℃/min升温至1000℃，保温2h后，随炉温冷却，得到中间体；
S3、将中间体置于高温碳化炉中，以10℃/min升温至1800℃保温2h，随炉温冷却，得到陶瓷粉体。
实施例6
一种复合碳化物陶瓷粉体材料的制备方法
1、制备碳化物液相前驱体
分别量取30mL无水乙醇和10mL乙酰丙酮，加入250mL的三口烧瓶中，混匀，采用油浴式磁力搅拌器进行加热搅拌，加热至50℃，反应60min后，分别取0.275mL(0.0025mol)TiCl4、0.58g(0.0025mol)ZrCl4、0.8g(0.0025mol)HfCl4、0.9g(0.0025mol)TaCl5和0.675g(0.0025mol)NbCl5，加入三口烧瓶，加热至50℃，反应1h，加入0.56g(0.0031mol)葡萄糖，加热至200℃，反应120min，得到碳化物液相前驱体；
2、制备正硅酸乙酯水解液
量取2.8mL的正硅酸乙酯(TEOS)，加入pH为6的5mL草酸水溶液中，于40℃下，水解反应24h，得到正硅酸乙酯水解液。
3、制备复合碳化物陶瓷粉体材料
将正硅酸乙酯水解液加入到所得碳化物液相前驱体中，加热至200℃，反应2h，冷却，得到棕黄色的复合碳化物陶瓷粉体材料。
本实施例中，继续采用所得复合碳化物陶瓷粉体材料制备陶瓷粉体
S1：将所得陶瓷复合碳化物陶瓷粉体材料加热至130℃，干燥至粘稠状，然后降温至50℃，继续蒸馏6h，得到棕黄色干燥前驱体粉末；
S2、将所得棕黄色干燥前驱体粉末研磨，置于管式炉中预处理，氩气气氛下，以10℃/min升温至1000℃，保温2h后，随炉温冷却，得到中间体；
S3、将中间体置于高温碳化炉中，以10℃/min升温至1800℃保温2h，随炉温冷却，得到陶瓷粉体。
对比例
一种复合碳化物陶瓷粉体材料的制备方法
同实施例1，不同之处在于，未加入水解后的正硅酸乙酯。
本对比例中，继续采用所得复合碳化物陶瓷粉体材料制备陶瓷粉体，制备方法同实施例1。
图4-6为本对比例所得陶瓷粉体的XRD图、SEM图以及空气氛围下的热重曲线图，由图4可知不参杂SiC的情况下我们得到的陶瓷物相为高熵陶瓷与无定形热解碳；由图5可知，在不掺杂SiC的情况下我们得到陶瓷粉体呈现为大小约500nm的颗粒形貌，颗粒之间存在较多孔隙，比表面积较大会导致其抗氧化性能较差；由图6可知未引入Si源的陶瓷粉体氧化增重起始温度较低，在300±20℃开始氧化增重，抗氧化性能较差。
以上所述的实施例仅是对本发明的优选方式进行描述，并非对本发明的范围进行限定，在不脱离本发明设计精神的前提下，本领域普通技术人员对本发明的技术方案做出的各种变形和改进，均应落入本发明权利要求书确定的保护范围内。
Claims (10)
1.一种复合碳化物陶瓷粉体材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一、制备碳化物液相前驱体
将TiCl4、ZrCl4、HfCl4、TaCl5和NbCl5加入无水乙醇和乙酰丙酮混合溶液中，反应后，加入碳源，继续反应，得到碳化物液相前驱体；
步骤二、制备正硅酸乙酯水解液
将正硅酸乙酯加入草酸水溶液中，反应，得到正硅酸乙酯水解液；
步骤三、制备复合碳化物陶瓷粉体材料
将所述正硅酸乙酯水解液加入所述碳化物液相前驱体，反应后，冷却，得到复合碳化物陶瓷粉体材料。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤一中所述碳源为糠醇、酚醛树脂、葡萄糖或水杨酸中的一种；
所述无水乙醇和乙酰丙酮的体积比30∶5-10；
所述TiCl4、ZrCl4、HfCl4、TaCl5和NbCl5用量比为等摩尔比；
所述TiCl4、ZrCl4、HfCl4、TaCl5和NbCl5的总量与碳源的摩尔比为2∶1-10∶1。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤一中所述无水乙醇和乙酰丙酮的混合温度为30-40℃；
所述反应的温度为40-60℃，时间为30-60min；
所述继续反应的温度为160-200℃，反应时间为1-3h。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤一中所述TiCl4、ZrCl4、HfCl4、TaCl5和NbCl的总量与步骤二中正硅酸乙酯的摩尔比为1∶4-4∶1；
步骤二中草酸水溶液的pH值为6，正硅酸乙酯与草酸水溶液的体积比为：1∶1-2∶1反应温度为40℃；时间为24h。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤三中所述反应的温度为180-200℃，反应的时间为2-3h。
6.权利要求1-5任一项所述的制备方法制备得到的一种复合碳化物陶瓷粉体材料。
7.一种陶瓷粉体的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
第一步、将权利要求6所述的复合碳化物陶瓷粉体材料干燥至粘稠状后降温，继续干燥，得到干燥前驱体粉末；
第二步、氩气气氛下，将干燥前驱体粉末加热、冷却，得到中间体；
第三步，将中间体煅烧、冷却，得到陶瓷粉体。
8.根据权利要求7所述制备方法，其特征在于，第一步中干燥温度为120-140℃，降温至40-60℃，继续干燥时间为6-8h；
第二步中，所述加热温度为800-1000℃，时间为2h；
第三步中，所述煅烧的温度为1800-2000℃，时间为2h。
9.一种根据权利要求7或8所述的制备方法制备得到的陶瓷粉体。
10.权利要求9所述的陶瓷粉体在多元碳化物陶瓷制备中的应用。
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