CN113897060A - 接枝石墨烯散热硅胶组合物、接枝石墨烯散热硅胶及其制备方法和应用 - Google Patents

接枝石墨烯散热硅胶组合物、接枝石墨烯散热硅胶及其制备方法和应用 Download PDF

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Abstract

本公开涉及一种接枝石墨烯散热硅胶组合物、接枝石墨烯散热硅胶及其制备方法和应用，所述接枝石墨烯散热硅胶组合物包含硅橡胶、接枝石墨烯粉体、改性碳纳米管粉体、交联催化剂、固化剂、溶剂和粘附剂；以所述接枝石墨烯散热硅胶组合物的总重量为基准，所述硅橡胶的含量为30～60重量％，所述接枝石墨烯粉体的含量为5～15重量％，所述改性碳纳米管粉体的含量为1～5重量％，所述交联催化剂的含量为0.3～3重量％，所述固化剂的含量为3～10重量％，所述溶剂的含量为10～50重量％，所述粘附剂的含量为0.1～2重量％。该接枝石墨烯散热硅胶组合物中的石墨烯填料粒子通过接枝改性，使其既能保持石墨烯的结构，又能在硅橡胶基体中分散性良好，不易发生堆积，进而加强导热通路的形成，增加复合界面材料的散热性能。

Description

接枝石墨烯散热硅胶组合物、接枝石墨烯散热硅胶及其制备 方法和应用
技术领域
本公开涉及界面材料领域，具体地涉及一种接枝石墨烯散热硅胶组合物、接枝石墨烯散热硅胶及其制备方法和应用。
背景技术
硅橡胶是一种常用的密封材料，在橡胶中引入硅元素，使Si-O键交替出现，增加橡胶的耐温性能，但是橡胶的散热极差，随着元器件集成化、高密度化，对封装材料的散热性能也有较高要求。为了满足封装材料的应用要求，需要向硅橡胶中加入导热系数高的导热填料。常用的高导热填料包括石墨烯、碳纤维、碳纳米管、氧化锌(ZnO)、氧化镁(MgO)、三氧化二铝(Al2O3)、碳化硅(SiC)、氮化硼(BN)等。而单层石墨烯导热率为5300W/m·k，超过了所有其他材料，在导热、导电方面具有极高的研究价值，常被作为无机填料加入有机基体中，增加基体的散热性能。石墨烯作为无机填料，由于片层之间较强的π-π相互作用，加入到硅橡胶有机基体中，两者界面相容性差，界面散射加强，减短声子传播自由程，因此不利于发挥石墨烯的散热优势。
发明内容
本公开的目的是提供一种接枝石墨烯散热硅胶组合物、接枝石墨烯散热硅胶及其制备方法和应用，该接枝石墨烯散热硅胶组合物中的石墨烯填料粒子通过接枝改性，增强了硅胶的散热性能。
本公开第一方面提供一种接枝石墨烯散热硅胶组合物，该接枝石墨烯散热硅胶组合物包含硅橡胶、接枝石墨烯粉体、改性碳纳米管粉体、交联催化剂、固化剂、溶剂和粘附剂；以所述接枝石墨烯散热硅胶组合物的总重量为基准，所述硅橡胶的含量为30～60重量％，所述接枝石墨烯粉体的含量为5～15重量％，所述改性碳纳米管粉体的含量为1～5重量％，所述交联催化剂的含量为0.3～3重量％，所述固化剂的含量为3～10重量％，所述溶剂的含量为10～50重量％，所述粘附剂的含量为0.1～2重量％。
可选地，所述接枝石墨烯粉体与所述改性碳纳米管粉体的重量比为(6～10)：1；所述接枝石墨烯粉体的平均粒径为3～6μm；所述改性碳纳米管粉体的平均粒径为5～15μm。
可选地，所述接枝石墨烯粉体为采用γ-氨丙基三乙氧基硅烷对氧化石墨烯改性得到的粉体；所述改性碳纳米管粉体为采用硅烷偶联剂对碳纳米管进行表面改性得到的粉体。
可选地，所述硅橡胶为25℃下粘度为6000～20000cP的α，ω-二羟基聚二甲基硅氧烷；
所述交联催化剂为有机锡，所述有机锡包括二丁基二月桂酸锡、辛酸亚锡和二醋酸二丁基锡中的一种或几种；优选地，所述有机锡为二丁基二月桂酸锡；
所述固化剂为正硅酸乙酯；所述粘附剂为KH-792。
本公开第二方面提供一种采用本公开第一方面所述的接枝石墨烯散热硅胶组合物制备接枝石墨烯散热硅胶的方法，该方法包括：将所述接枝石墨烯粉体、所述改性碳纳米管粉体、所述溶剂、所述硅橡胶、所述固化剂和所述粘附剂混合并搅拌，加入所述交联催化剂进行固化。
可选地，该方法还包括：采用如下步骤制备所述接枝石墨烯粉体：
(1)将鳞片石墨、浓硫酸、浓磷酸和KMnO4混合，得到混合物料；
(2)向所述混合物料中加入H2O2并洗涤，得到氧化石墨烯；
(3)将所述氧化石墨烯、γ-氨丙基三乙氧基硅烷、三氯甲烷和甲苯混合反应并洗涤，得到氨基化氧化石墨烯；
(4)将所述氨基化氧化石墨烯与水合肼混合反应。
可选地，步骤(1)中所述鳞片石墨的平均粒径为40～60mm；
所述鳞片石墨、浓硫酸、浓磷酸和KMnO4的重量比为1：(150～250)：(15～25)：(4～8)；
步骤(2)中所述H2O2的添加量为至所述混合物料变成金黄色时停止滴加；
步骤(3)中相当于1g氧化石墨烯，所述γ-氨丙基三乙氧基硅烷的体积为1～2mL，所述三氯甲苯的体积为8～12mL，所述甲苯的体积为45～60mL；步骤(3)中所述洗涤为采用三氯甲烷进行洗涤；
步骤(4)中所述反应条件包括：在回流冷却装置中进行反应，反应温度为70～90℃，反应时间为8～24h。
可选地，该方法还包括：采用如下步骤制备所述改性碳纳米管粉体：将碳纳米管和硅烷偶联剂混合后进行搅拌、超声，并控制pH值为3.0～4.0，干燥后得到改性碳纳米管粉体；
所述pH调节过程中的条件包括：采用冰醋酸为pH调节剂；
所述搅拌条件包括：搅拌速率为300-800rpm，搅拌时间为3～5h。
本公开第三方面提供一种采用本公开第二方面所述的方法制备得到的接枝石墨烯散热硅胶。
本公开第四方面提供本公开第三方面所述的接枝石墨烯散热硅胶在界面散热材料中的用途。
通过上述技术方案，本公开提供了一种接枝石墨烯散热硅胶组合物，该接枝石墨烯散热硅胶组合物中的石墨烯填料粒子通过接枝改性，既保持了石墨烯的结构，又能在硅橡胶基体中分散性良好，不易发生堆积，进而加强导热通路的形成，增强硅胶的散热性能，可用于界面散热材料中。
附图说明
附图是用来提供对本公开的进一步理解，并且构成说明书的一部分，与下面的具体实施方式一起用于解释本公开，但并不构成对本公开的限制。在附图中：
图1是本公开的接枝石墨烯散热硅胶组合物的一种具体实施方式中的接枝石墨烯粉体的制备路线图；
图2是本公开制备接枝石墨烯散热硅胶的一种具体实施方式的工艺流程示意图。
具体实施方式
以下结合附图对本公开的具体实施方式进行详细说明。应当理解的是，此处所描述的具体实施方式仅用于说明和解释本公开，并不用于限制本公开。
本公开第一方面提供一种接枝石墨烯散热硅胶组合物，该接枝石墨烯散热硅胶组合物包含硅橡胶、接枝石墨烯粉体、改性碳纳米管粉体、交联催化剂、固化剂、溶剂和粘附剂；以所述接枝石墨烯散热硅胶组合物的总重量为基准，所述硅橡胶的含量为30～60重量％，所述接枝石墨烯粉体的含量为5～15重量％，所述改性碳纳米管粉体的含量为1～5重量％，所述交联催化剂的含量为0.3～3重量％，所述固化剂的含量为3～10重量％，所述溶剂的含量为10～50重量％，所述粘附剂的含量为0.1～2重量％。
优选地，所述硅橡胶的含量为40～60重量％，所述接枝石墨烯粉体的含量为5～15重量％，所述改性碳纳米管粉体的含量为1～3重量％，所述交联催化剂的含量为0.3～2重量％，所述固化剂的含量为3～6重量％，所述溶剂的含量为20～35重量％，所述粘附剂的含量为0.2～1.5重量％。
本公开的接枝石墨烯散热硅胶组合物含有接枝石墨烯粉体和改性碳纳米管粉体，提高了石墨烯填料粒子在硅橡胶基体中分散性，同时又能保持石墨烯的结构不被破坏，增强了粒子在复合界面材料中形成导电通路的能力，增强材料的散热性能。
在本公开的一种实施方式中，所述接枝石墨烯粉体与所述改性碳纳米管粉体的重量比为(6～10)：1；所述接枝石墨烯粉体的平均粒径为3～6μm；所述改性碳纳米管粉体的平均粒径为5～15μm。
在上述实施方式中，通过采用优选的比例和粒径，能够提高纳米粒子在硅橡胶基体中的分散性，进一步增强材料的散热能力。
在本公开的一种实施方式中，所述接枝石墨烯粉体为采用γ-氨丙基三乙氧基硅烷对氧化石墨烯改性得到的粉体；所述改性碳纳米管粉体为采用硅烷偶联剂对碳纳米管进行表面改性得到的粉体；其中，所述硅烷偶联剂为KH-792。
在上述实施方式中，利用氧化石墨烯表面的官能团与γ-氨丙基三乙氧基硅烷进行化学反应合成接枝石墨烯粉体，利用硅烷偶联剂对碳纳米管进行表面改性合成改性碳纳米管粉体，可以提高石墨烯和碳纳米管在硅橡胶基体中的分散性，使其不易发生堆积，增强导热通路的形成。
在本公开的一种实施方式中，所述硅橡胶选自室温固化硅橡胶，所述室温固化硅橡胶包括聚二甲基硅氧烷、α，ω-二羟基聚二甲基硅氧烷和聚硅酸乙酯中的一种或几种；优选地，所述硅橡胶为25℃下粘度为6000～20000cP的α，ω-二羟基聚二甲基硅氧烷；
所述交联催化剂为有机锡，所述有机锡包括二丁基二月桂酸锡、辛酸亚锡和二醋酸二丁基锡中的一种或几种；优选地，所述有机锡为二丁基二月桂酸锡；
所述固化剂为有机硅类固化剂，所述有机硅类固化剂选自正硅酸乙酯、正硅酸甲酯和三甲氧基硅烷中的一种或几种；优选地，所述固化剂为正硅酸乙酯；
所述粘附剂选自KH-550、KH-560、KH-792和DL-602中的一种或几种；优选为KH-792；
所述溶剂选自丙酮、乙酸乙酯、己烷、甲苯中的一种或几种，优选为丙酮。
在上述实施方式中，选用室温固化硅橡胶作基体材料，并采用优选的交联催化剂、固化剂和粘附剂进行反应，使得相互间结合力增强，交联密度均匀，可以有效分散导热填料粒子，并在硅橡胶基体中形成大量导热通道，促使内部热量及时散发出去，增强散热能力。
本公开第二方面提供一种采用本公开第一方面所述的接枝石墨烯散热硅胶组合物制备接枝石墨烯散热硅胶的方法，该方法包括：将所述接枝石墨烯粉体、所述改性碳纳米管粉体、所述溶剂、所述硅橡胶、所述固化剂和所述粘附剂混合并搅拌，加入所述交联催化剂进行固化。
在上述实施方式中，制备得到一种高导热且散热性能好的接枝石墨烯散热硅胶。
在本公开的一种实施方式中，该方法还包括：采用如下步骤制备所述接枝石墨烯粉体：
(1)将鳞片石墨、浓硫酸、浓磷酸和KMnO4混合，得到混合物料；
(2)向所述混合物料中加入H2O2并洗涤，得到氧化石墨烯；
(3)将所述氧化石墨烯、γ-氨丙基三乙氧基硅烷、三氯甲烷和甲苯混合反应并洗涤，得到氨基化氧化石墨烯；
(4)将所述氨基化氧化石墨烯与水合肼混合反应。
在本公开的一种实施方式中，步骤(1)中所述鳞片石墨的平均粒径为40～60mm，优选地，所述鳞片石墨的平均粒径为40～50mm；
所述鳞片石墨、浓硫酸、浓磷酸和KMnO4的重量比为1：(150～250)：(15～25)：(4～8)，优选地，所述鳞片石墨、浓硫酸、浓磷酸和KMnO4的重量比为1：(180～220)：(16～23)：(4～8)；
步骤(2)中所述H2O2的添加量为至所述混合物料变成金黄色时停止滴加；
步骤(3)中相当于1g氧化石墨烯，所述γ-氨丙基三乙氧基硅烷的体积为1～2mL，所述三氯甲苯的体积为8～12mL，所述甲苯的体积为45～60mL；步骤(3)中所述的洗涤为采用三氯甲烷进行洗涤；
步骤(4)中所述的反应条件包括：在回流冷却装置中进行反应，反应温度为70～90℃，反应时间为8～24h。
在本公开的一种实施方式中，该方法还包括：采用如下步骤制备所述改性碳纳米管粉体：将碳纳米管和硅烷偶联剂混合后进行搅拌、超声，并控制pH值为3.0～4.0，干燥后得到改性碳纳米管粉体；
所述pH调节过程中的条件包括：采用冰醋酸为pH调节剂；
所述搅拌条件包括：搅拌速率为300-800rpm，搅拌时间为3～5h。
在上述实施方式中，利用氧化石墨烯表面的官能团与γ-氨丙基三乙氧基硅烷进行化学反应，再将未反应的氧化基团进行还原反应，这样既能提高石墨烯填料粒子在硅橡胶基体中分散性，又能保持不将石墨烯的结构破坏，使其保持良好的散热性能。通过硅烷偶联剂与碳纳米管进行反应，提高碳纳米管导热粒子的分散能力，使其更好地桥接硅橡胶基体与接枝石墨烯，增加接枝石墨烯在基体中的分散性，提高粒子在复合界面材料中形成导热通路的能力，增加复合材料的散热性能。
本公开第三方面提供一种采用本公开第二方面所述的方法制备得到的接枝石墨烯散热硅胶。
本公开第四方面提供本公开第三方面所述的接枝石墨烯散热硅胶在界面散热材料中的用途。
本公开的方法通过采用接枝石墨烯粉体和改性碳纳米管粉体，制备得到具有高导热且高散热性的接枝石墨烯散热硅胶，可有效用于复合界面材料的散热。
下面通过实施例来进一步说明本公开，但是本公开并不因此而受到任何限制。
以下实施例中，如无特殊说明，所使用的原料均为商购产品。
α，ω-二羟基聚二甲基硅氧烷购买自道康宁公司，鳞片石墨购买自青岛闫鑫石墨有限公司，浓磷酸、浓硫酸、高锰酸钾、过氧化氢、乙醇、丙酮等化学药品购买自成都科隆化工试剂厂，碳纳米管粉体购买自江苏先丰纳米材料科技有限公司，γ-氨丙基三乙氧基硅烷与KH-792购买自杭州杰西卡化工有限公司，二丁基二月桂酸锡购买自广州化学试剂厂，正硅酸乙酯购买自广州化学试剂厂，水合肼购买自Sigma-Aldrich，纯度为分析纯，冰醋酸购买自成都市科隆化工试剂厂。
以下实施例中，具体测试方法如下：
平均粒径测试仪：采用百特激光粒度分布仪分析***进行测试。
热失重分析测试：样品的热重分析(TGA)采用美国TA公司生产的TA-Q50测试，测试前将样品剪成小碎片，测试的质量在3-10mg，称好的样品放入三氧化二铝坩埚中测试。测试时在氮气环境下，氮气的气流速度固定为50cm3/min，升温速率设置为20℃/min，测试的温度范围为100-800℃。
导热测试：聚合物基复合材料的导热性能由德国NETZSCH公司生产的LAF447热分析仪测试，样品制备成圆盘状，直径为12.7mm，厚度为1mm，测试环境温度为25℃。
样品粘度测试：粘度参数通过美国Brookfield旋转粘度计进行测试。
实施例1
本实施例用来说明采用本公开的方法制备接枝石墨烯散热硅胶：
(1)改性碳纳米管的制备：KH-792硅烷偶联剂与无水乙醇的体积比为1:20，混合搅拌均匀；称取适量的XFQ039碳纳米管粉体，将XFQ039碳纳米管粉末在超声和机械搅拌下分散在乙醇与KH-792的混合液中，并控制pH值为3.0-4.0，磁力搅拌器的搅拌速率为500rpm，反应结束后，将混合物用0.2um的有机滤膜真空抽滤，用无水乙醇超声-过滤洗涤3-5次，去除多余的KH-792，最后真空干燥24h得到改性碳纳米管(KH-CNTs)；
(2)氧化石墨烯(GO)的制备采用的是改进Hummers法，具体合成过程如下：在装有搅拌装置的1000mL三口瓶中加入4g鳞片石墨，缓慢加入450mL浓硫酸和54mL浓磷酸，并缓慢开启搅拌，随后向混合体系中缓慢加入24g KMnO4，此时一定要缓慢加入，注意反应中热量的放出，将超声水浴升温至50℃，保持搅拌并在超声条件下反应12小时。反应结束后将反应体系降温到室温时，把灰绿色悬浮液在搅拌条件下缓慢倒入装有800mL去离子水的大烧杯中，最后在搅拌下滴加30％H2O2，当悬浮液变成金黄色停止滴加。静置12小时后将上清液倒出，固体物质依次用30％浓盐酸，去离子水和乙醇高速离心洗涤多次，直到离心后的上层清液pH达到6.5-7为止。固体物质在80℃的真空烘箱中干燥24h，得到的褐色产物为GO；
(3)在装有冷却回流装置的250mL三口瓶中依次加入1.2g GO，1.6mLγ-氨丙基三乙氧基硅烷，11mL三氯甲烷和65mL甲苯，缓慢开启机械搅拌，维持混合体系在100℃下反应48h，过滤得到黑色固体物质，用三氯甲烷洗涤除去表面残留的γ-氨丙基三乙氧基硅烷。最后将固体物质放置于60℃真空烘箱中充分干燥得到氨基化氧化石墨烯NGO；
(4)在置于超声环境中的250mL三口瓶中加入0.2g NGO与150mL的去离子水超声搅拌分散1h，缓慢加入2mL的水合肼，维持温度在80℃，装有回流冷却装置，反应12h，反应结束后，将产物分别用无水乙醇与去离子水洗涤多次，将产物在60℃的真空烘箱中干燥24小时，得到还原氨基化氧化石墨烯(RNGO)，即接枝石墨烯；
(5)称取3g接枝石墨烯(平均粒径为5μm)加入有10ml丙酮的小玻璃瓶中，置于超声中维持2h；称取0.5g改性碳纳米管(平均粒径为8μm)加入有3ml丙酮的小玻璃瓶中，置于超声中维持2h；
(6)称取25℃粘度为6000cP的α，ω-二羟基聚二甲基硅氧烷23.6g加入三口瓶中，同时加入0.3g KH-792、2.36g正硅酸乙酯，开启机械搅拌，搅拌速率1200rpm，维持30min。将接枝石墨烯分散液、改性碳纳米管分散液加入到三口瓶中，机械搅拌开至2000rpm，搅拌2h，真空排气泡之后得到A组分；
(7)称取0.236g二丁基二月桂酸锡交联催化剂加入A组分中，搅拌均匀，真空排气泡，得到混合物，室温固化24h得到接枝石墨烯散热硅胶。
实施例2
按照实施例1中(1)-(4)的方法制备接枝石墨烯粉体与改性碳纳米管粉体；
(5)称取6g接枝石墨烯(平均粒径为4μm)加入有10ml丙酮的小玻璃瓶中，置于超声中维持2h；称取1g改性碳纳米管(平均粒径为12μm)加入有3ml丙酮的小玻璃瓶中，置于超声中维持2h；
(6)称取25℃粘度为20000cP的α，ω-二羟基聚二甲基硅氧烷20.2g加入三口瓶中，同时加入0.6g KH-792、2.02g正硅酸乙酯，开启机械搅拌，搅拌速率1200rpm，维持30min。将接枝石墨烯分散液、改性碳纳米管分散液加入到三口瓶中，机械搅拌开至2000rpm，搅拌2h，真空排气泡之后得到A组分；
(7)称取0.2g二丁基二月桂酸锡交联催化剂加入A组分中，搅拌均匀，真空排气泡，得到混合物，室温固化24h得到接枝石墨烯散热硅胶。
实施例3
采用实施例1的方法，区别仅在于：步骤(5)中称取3g接枝石墨烯，称取0.2g改性碳纳米管进行反应。
实施例4
采用实施例1的方法，区别仅在于：步骤(3)中称取0.5g氧化石墨烯进行反应。
实施例5
采用实施例1的方法，区别仅在于：步骤(1)中将KH-792硅烷偶联剂替换为等重量的浓硫酸对碳纳米管粉体进行改性处理。
实施例6
采用实施例1的方法，区别仅在于：步骤(4)中将水合肼替换为等重量的乙二胺进行反应。
对比例1
采用实施例1的方法，区别仅在于：步骤(5)中将接枝石墨烯粉体替换成步骤(2)合成的等重量的氧化石墨烯进行反应。
对比例2
采用实施例1的方法，区别仅在于：步骤(5)中将改性碳纳米管粉体替换成等重量的未改性的碳纳米管进行反应。
对比例3
采用实施例1的方法，区别仅在于：步骤(5)中将改性碳纳米管替换成等重量的接枝石墨烯进行反应。
对比例4
采用实施例1的方法，区别仅在于：步骤(5)中将接枝石墨烯替换成等重量的改性碳纳米管进行反应。
Figure BDA0003315521890000121
通过上述数据可知，实施例1～6采用接枝石墨烯粉体和改性碳纳米管粉体进行反应，可以得到散热性能好的接枝石墨烯散热硅胶，可用于复合界面材料的散热。而对比例1～4提供的接枝石墨烯散热硅胶的散热性能差，导热系数低，不利于材料的散热。因此本公开实施例1～6提供的接枝石墨烯散热硅胶与对比例1～4相比性能更优异。
实施例1与实施例3的数据对比可知，在本公开优选的接枝石墨烯粉体与改性碳纳米管粉体的重量比为(6～10)：1时，由本公开的方法制备的接枝石墨烯散热硅胶的散热性能更优异；实施例1与实施例4的数据对比可知，在本公开优选的相当于1g氧化石墨烯，所述γ-氨丙基三乙氧基硅烷的体积为1～2mL，所述三氯甲苯的体积为8～12mL，所述甲苯的体积为45～60mL时，由本公开的方法制备的接枝石墨烯散热硅胶的散热性能更优异；实施例1与实施例5的数据对比可知，在本公开优选的采用硅烷偶联剂对碳纳米管进行表面改性时，由本公开的方法制备的接枝石墨烯散热硅胶的散热性能更优异；实施例1与实施例6的数据对比可知，在本公开优选的采用γ-氨丙基三乙氧基硅烷对氧化石墨烯进行改性时，由本公开的方法制备的接枝石墨烯散热硅胶的散热性能更优异。
以上结合附图详细描述了本公开的优选实施方式，但是，本公开并不限于上述实施方式中的具体细节，在本公开的技术构思范围内，可以对本公开的技术方案进行多种简单变型，这些简单变型均属于本公开的保护范围。
另外需要说明的是，在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特征，在不矛盾的情况下，可以通过任何合适的方式进行组合。为了避免不必要的重复，本公开对各种可能的组合方式不再另行说明。
此外，本公开的各种不同的实施方式之间也可以进行任意组合，只要其不违背本公开的思想，其同样应当视为本公开所公开的内容。

Claims (10)

1.一种接枝石墨烯散热硅胶组合物，其特征在于，所述接枝石墨烯散热硅胶组合物包含硅橡胶、接枝石墨烯粉体、改性碳纳米管粉体、交联催化剂、固化剂、溶剂和粘附剂；以所述接枝石墨烯散热硅胶组合物的总重量为基准，所述硅橡胶的含量为30～60重量％，所述接枝石墨烯粉体的含量为5～15重量％，所述改性碳纳米管粉体的含量为1～5重量％，所述交联催化剂的含量为0.3～3重量％，所述固化剂的含量为3～10重量％，所述溶剂的含量为10～50重量％，所述粘附剂的含量为0.1～2重量％。
2.根据权利要求1所述的接枝石墨烯散热硅胶组合物，其特征在于，所述接枝石墨烯粉体与所述改性碳纳米管粉体的重量比为(6～10)：1；所述接枝石墨烯粉体的平均粒径为3～6μm；所述改性碳纳米管粉体的平均粒径为5～15μm。
3.根据权利要求1所述的接枝石墨烯散热硅胶组合物，其特征在于，所述接枝石墨烯粉体为采用γ-氨丙基三乙氧基硅烷对氧化石墨烯改性得到的粉体；所述改性碳纳米管粉体为采用硅烷偶联剂对碳纳米管进行表面改性得到的粉体。
4.根据权利要求1所述的接枝石墨烯散热硅胶组合物，其特征在于，所述硅橡胶为25℃下粘度为6000～20000cP的α，ω-二羟基聚二甲基硅氧烷；
所述交联催化剂为有机锡，所述有机锡包括二丁基二月桂酸锡、辛酸亚锡和二醋酸二丁基锡中的一种或几种；优选地，所述有机锡为二丁基二月桂酸锡；
所述固化剂为正硅酸乙酯，所述粘附剂为KH-792。
5.采用权利要求1～4任意一项所述的接枝石墨烯散热硅胶组合物制备接枝石墨烯散热硅胶的方法，该方法包括：将所述接枝石墨烯粉体、所述改性碳纳米管粉体、所述溶剂、所述硅橡胶、所述固化剂和所述粘附剂混合并搅拌，加入所述交联催化剂进行固化。
6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，该方法还包括：采用如下步骤制备所述接枝石墨烯粉体：
(1)将鳞片石墨、浓硫酸、浓磷酸和KMnO4混合，得到混合物料；
(2)向所述混合物料中加入H2O2并洗涤，得到氧化石墨烯；
(3)将所述氧化石墨烯、γ-氨丙基三乙氧基硅烷、三氯甲烷和甲苯混合反应并洗涤，得到氨基化氧化石墨烯；
(4)将所述氨基化氧化石墨烯与水合肼混合反应。
7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，步骤(1)中所述鳞片石墨的平均粒径为40～60mm；
所述鳞片石墨、浓硫酸、浓磷酸和KMnO4的重量比为1：(150～250)：(15～25)：(4～8)；
步骤(2)中所述H2O2的添加量为至所述混合物料变成金黄色时停止滴加；
步骤(3)中相当于1g氧化石墨烯，所述γ-氨丙基三乙氧基硅烷的体积为1～2mL，所述三氯甲苯的体积为8～12mL，所述甲苯的体积为45～60mL；步骤(3)中所述的洗涤为采用三氯甲烷进行洗涤；
步骤(4)中所述反应条件包括：在回流冷却装置中进行反应，反应温度为70～90℃，反应时间为8～24h。
8.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，该方法还包括：采用如下步骤制备所述改性碳纳米管粉体：将碳纳米管和硅烷偶联剂混合后进行搅拌、超声，并控制pH值为3.0～4.0，干燥后得到改性碳纳米管粉体；
所述pH调节过程中的条件包括：采用冰醋酸为pH调节剂；
所述搅拌条件包括：搅拌速率为300-800rpm，搅拌时间为3～5h。
9.一种接枝石墨烯散热硅胶，其特征在于，按照权利要求5～8任意一项所述的方法制备得到。
10.权利要求9所述的接枝石墨烯散热硅胶在界面散热材料中的用途。
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