CN111883828B - 一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池 - Google Patents

一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池，所述锂离子电池非水电解液中包括结构如下式I所示的噻二唑烷‑二氧化物类化合物添加剂，所述添加剂可以有效地提升电解液在高温下的自身稳定性，抑制溶剂的氧化分解，并且能辅助形成稳定的SEI膜，阻止电解液与电极材料反应，能有效的提升锂离子电池的循环性能以及高温存储性能。

Description

一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池领域，涉及一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池。
背景技术
伴随着人类文明的进步，人们愈发的向往高品质高安全的生活水平，而新能源汽车、动力储能及高性能数码产品的发展是人们提高生活质量的必要条件，这就对电池的性能及适用范围有了更高的要求，因此就需要开发能满足需求日益增长的锂离子电池。所以对于提高电池的循环寿命和温度适用性显得尤其重要。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池。所述锂离子电池非水电解液可以解决目前锂离子电池非水电解液的循环的容量衰减过快及高温严重气胀的问题。
为达此目的，本发明采用以下技术方案：
一方面，本发明提供一种锂离子电池非水电解液，所述锂离子电池非水电解液中包括结构如下式I所示的噻二唑烷-二氧化物类化合物添加剂：
Figure BDA0002600249100000011
其中R1和R2分别独立地选自未取代的烃基(碳原子数：1～20)、氟原子、氟代烃基、含硅烃基、氰基取代的烃基；R3和R4选自氢原子、氟原子、未取代的烃基、氟代烃基、含氧烃基、含硅烃基、氰基取代的烃基。
结构式Ι的合成路线如下：
Figure BDA0002600249100000021
其中X为卤素元素
具体合成步骤是：加入两种原料，使用三乙胺作为催化剂，在0～80℃的温度下反应4～6个小时得到产物噻二唑烷-二氧化物类化合物。
在本发明中，使用这类特殊添加剂可以有效地提升电解液在高温下的自身稳定性，抑制溶剂的氧化分解，并且能辅助形成稳定的SEI膜，阻止电解液与电极材料反应，因此能有效的提升锂离子电池的循环性能以及高温存储性能。
优选地，所述噻二唑烷-二氧化物类化合物添加剂选自2,5-二甲基-1,2,5-噻二唑烷1,1-二氧化物、2-氟-5-甲基-1,2,5-噻二唑烷1,1-二氧化物或2,5-二甲基-3-乙烯基-1,2,5-噻二唑烷1,1-二氧化物中的一种或至少两种的组合。
所述2,5-二甲基-1,2,5-噻二唑烷1,1-二氧化物为化合物1；2-氟-5-甲基-1,2,5-噻二唑烷1,1-二氧化物为化合物2；2,5-二甲基-3-乙烯基-1,2,5-噻二唑烷1,1-二氧化物为化合物3，结构式分别如下所示：
Figure BDA0002600249100000031
优选地，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，式I所示的噻二唑烷-二氧化物类化合物的质量百分比为0.1～5％，例如0.5％、0.8％、1％、1.5％、1.8％、2％、2.5％、2.8％、3％、3.5％、3.8％、4％、4.5％或5％。
优选地，所述锂离子电池非水电解液中的溶剂选自碳酸乙烯酯，碳酸丙烯酯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯或碳酸甲丙酯酯中的任意一种或至少两种的组合。
优选地，所述锂离子电池非水电解液中还包括除式I所示的噻二唑烷-二氧化物类化合物之外的其他添加剂。
优选地，所述其他添加剂包括不饱和环状碳酸酯酯类化合物或磺酸内酯类化合物中的至少一种。
优选地，所述不饱和环状碳酸酯类化合物包括碳酸亚乙烯酯(缩写为VC)，碳酸乙烯亚乙酯(缩写为VEC)中的至少一种。
优选地，所述磺酸内酯类化合物物包括1,3-丙磺酸内酯(PS)、1,4-丁烷磺内酯中的至少一种。
优选地，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述不饱和环状碳酸酯化合物的质量百分含量为0.1～5％，例如0.5％、0.8％、1％、1.5％、1.8％、2％、2.5％、2.8％、3％、3.5％、3.8％、4％、4.5％或5％。
优选地，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述磺酸内酯类化合物的质量百分含量为0.1～5％，例如0.5％、0.8％、1％、1.5％、1.8％、2％、2.5％、2.8％、3％、3.5％、3.8％、4％、4.5％或5％。
优选地，所述其他添加剂还包括锂盐类添加剂，所述锂盐类添加剂包括LiBOB(双草酸硼酸盐)、LiFSi(二氟磺酸亚胺锂)、LiODFB(二氟草酸硼酸锂)、LiBF4(四氟硼硼酸锂)、LiPO2F2(二氟磷酸锂)或LiDFOP(二氟双草酸磷酸酸锂)中任意一种或至少两种的组合。
优选地，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述锂盐类添加剂的质量百分含量为0.1～5％，例如0.5％、0.8％、1％、1.5％、1.8％、2％、2.5％、2.8％、3％、3.5％、3.8％、4％、4.5％或5％。
优选地，所述锂离子电池非水电解液中的电解质为锂盐，所述锂盐优选LiPF6。
优选地，所述锂离子电池非水电解液中电解质锂盐的质量百分含量为0.1～20％，例如0.5％、0.8％、1％、1.5％、2％、3％、4％、5％、6％、7％、8％、9％、10％、12％、14％、16％、18％或20％。
另一方面，本发明提供一种锂离子电池，所述锂离子电池包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，所述电解液为如上所述的锂离子电池非水电解液。
优选地，所述正极包括活性材料，所述活性材料为LiNixCoyMnzL(1-x-y-z)O2、LiCox'L(1-x')O2、LiNix”Ly'Mn(2-x”-y')O4、Liz'MPO4中的至少一种；其中L为Co、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Zr、Zn、Si、Fe中的至少一种，0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0＜x+y+z≤1，0＜x'≤1，0.3＜x”≤0.6，0.01＜y'≤0.2；0.5≤z'≤1，M为Fe、Mn、Co中的至少一种。
在本发明中，对所述正极、负极、隔膜没有特别限定，均可采用本领域常规的正极、负极、隔膜。
本发明提供的锂离子电池非水电解液有效改进了电池的循环和高温存储性能，含有该非水电解液的锂离子电池兼具优异的循环性能，高温存储性能。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
本发明的锂离子电池非水电解液中由于使用式I所示的噻二唑烷-二氧化物类化合物添加剂，可以有效地提升电解液在高温下的自身稳定性，抑制溶剂的氧化分解，并且能辅助形成稳定的SEI膜，阻止电解液与电极材料反应，能有效的提升锂离子电池的循环性能以及高温存储性能。具有广阔的市场应用前景。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
实施例1
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例2
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例3
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例4
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例5
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例6
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例7
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例8
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例9
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例10
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例11
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例12
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例13
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例14
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例15
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例16
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例17
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例18
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
实施例19
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
对比例1
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
对比例2
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
对比例3
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
对比例4
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
对比例5
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
对比例6
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
对比例7
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
对比例8
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括三元NCM523正极材料，人造石墨负极、PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12％LiPF6盐。
将本发明实施例1-19，对比例1-8进行性能测试，测试指标及测试方法如下：
(1)循环性能，通过测试45℃1C循环N次容量保持率体现，具体方法为：在45℃下，将制作完成后的电池用1C恒流恒压充电至4.35V(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨)、截止电流为0.02C，然后用1C恒流放电至3.0V。如此充/放电循环后，计算第200周的循环后容量的保持率，以评估其高温循环性能。
45℃循环200次后容量保持率计算公式如下：
第200次循环容量保持率(％)＝(第200次循环放电容量/第1次循环放电容量)×100％
(2)循环性能，通过测试25℃1C循环N次容量保持率体现，具体方法为：在25℃下，将化成后(电池经过活化可使用)的电池用1C恒流恒压充电至4.35V(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨)、截止电流为0.02C，然后用1C恒流放电至3.0V。如此充/放电循环后，计算第100周的循环后容量的保持率，以评估其常温循环性能。
25℃循环100次后容量保持率计算公式如下：
第100次循环容量保持率(％)＝(第100次循环放电容量/第1次循环放电容量)×100％
(3)60℃下存储30天后的容量保持率、容量恢复率和厚度膨胀率的测试方法：将化成后的电池在常温下用1C恒流恒压充电至4.4V(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨)，截止电流为0.02C，再用1C恒流放电至3.0V，测量电池的初始放电容量，再用1C恒流恒压充电至4.4V，截止电流为0.01C，测量电池的初始厚度，然后将电池在60℃储存30天后，测量电池的厚度，再以1C恒流放电至3.0V，测量电池的保持容量，再用1C恒流恒压充电至3.0V，截止电池为0.02C，然后用1C恒流放电至3.0V，测量恢复容量。容量保持率，容量恢复率，厚度膨胀的计算公式如下：
电池容量保持率(％)＝保持容量/初始容量×100％
电池容量恢复率(％)＝恢复容量/初始容量×100％
电池厚度膨胀率(％)＝(30天后的厚度-初始厚度)/初始厚度×100％
表1
Figure BDA0002600249100000121
Figure BDA0002600249100000131
实验例1-19以及对比例1-8的测试结果如下表2和表3所示。
表2
Figure BDA0002600249100000141
Figure BDA0002600249100000151
表3
Figure BDA0002600249100000152
Figure BDA0002600249100000161
根据表2和表3的结果可以看出，本发明所述的非水锂离子电池电解液添加剂的加入，可以使得锂离子电池的60℃高温容量保持率在75％以上，甚至80％以上，容量恢复率在80％以上，厚膨胀率在35.6％以下，100次常温循环保持率在81％以上，200次高温循环保持率在70％以上。而对比例中没有加入这种添加剂，使得高温容量保持率、容量恢复率以及循环性能明显降低，并且厚膨胀率明显增加。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的锂离子电池非水电解液和锂离子电池，但本发明并不局限于上述实施例，即不意味着本发明必须依赖上述实施例才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。

Claims (17)

1.一种锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述锂离子电池非水电解液中包括结构如下式I所示的噻二唑烷-二氧化物类化合物添加剂：
Figure FDA0003848798400000011
其中R1和R2分别独立地选自未取代的碳原子数为1～20的烃基、氟原子、氟代烃基、含硅烃基、氰基取代的烃基；R3和R4选自氢原子、氟原子、未取代的烃基、氟代烃基、含氧烃基、含硅烃基、氰基取代的烃基。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述噻二唑烷-二氧化物类化合物添加剂选自2,5-二甲基-1,2,5-噻二唑烷1,1-二氧化物、2-氟-5-甲基-1,2,5-噻二唑烷1,1-二氧化物或2,5-二甲基-3-乙烯基-1,2,5-噻二唑烷1,1-二氧化物中的一种或至少两种的组合。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，式I所示的噻二唑烷-二氧化物类化合物添加剂的质量百分比为0.1～5％。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述锂离子电池非水电解液中的溶剂选自碳酸乙烯酯，碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯或碳酸甲丙酯中的任意一种或至少两种的组合。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述锂离子电池非水电解液中还包括除式I所示的噻二唑烷-二氧化物类化合物之外的其他添加剂。
6.根据权利要求5所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述其他添加剂包括不饱和环状碳酸酯类化合物或磺酸内酯类化合物中的至少一种。
7.根据权利要求6所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述不饱和环状碳酸酯类化合物包括碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯中的至少一种。
8.根据权利要求6所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述磺酸内酯类化合物包括1,3-丙磺酸内酯、1,4-丁烷磺内酯中的至少一种。
9.根据权利要求6所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述不饱和环状碳酸酯化合物的质量百分含量为0.1～5％。
10.根据权利要求6所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述磺酸内酯类化合物的质量百分含量为0.1～5％。
11.根据权利要求5所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述其他添加剂还包括锂盐类添加剂，所述锂盐类添加剂包括LiBOB、LiFSi、LiODFB、LiBF4、LiPO2F2或LiDFOP中任意一种或至少两种的组合。
12.根据权利要求11所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述锂盐类添加剂的质量百分含量为0.1～5％。
13.根据权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述锂离子电池非水电解液中的电解质为锂盐。
14.根据权利要求13所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述锂盐为LiPF6。
15.根据权利要求13所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述锂离子电池非水电解液中电解质锂盐的质量百分含量为0.1～20％。
16.一种锂离子电池，其特征在于，所述锂离子电池包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，所述电解液为如权利要求1-15中任一项所述的锂离子电池非水电解液。
17.根据权利要求16所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极包括活性材料，所述活性材料为LiNixCoyMnzL(1-x-y-z)O2、LiCox'L(1-x')O2、LiNix”Ly'Mn(2-x”-y')O4、Liz'MPO4中的至少一种；其中L为Co、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Zr、Zn、Si、Fe中的至少一种，0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0＜x+y+z≤1，0＜x'≤1，0.3＜x”≤0.6，0.01＜y'≤0.2；0.5≤z'≤1，M为Fe、Mn、Co中的至少一种。
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