CN108660481A - 一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法 - Google Patents
一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法 Download PDFInfo
- Publication number
- CN108660481A CN108660481A CN201810380093.3A CN201810380093A CN108660481A CN 108660481 A CN108660481 A CN 108660481A CN 201810380093 A CN201810380093 A CN 201810380093A CN 108660481 A CN108660481 A CN 108660481A
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- pomelo peel
- elctro
- biological carbon
- doping
- novel
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
- C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
- C25B11/00—Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for
- C25B11/04—Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for characterised by the material
- C25B11/051—Electrodes formed of electrocatalysts on a substrate or carrier
- C25B11/073—Electrodes formed of electrocatalysts on a substrate or carrier characterised by the electrocatalyst material
- C25B11/091—Electrodes formed of electrocatalysts on a substrate or carrier characterised by the electrocatalyst material consisting of at least one catalytic element and at least one catalytic compound; consisting of two or more catalytic elements or catalytic compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
- C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
- C25B1/00—Electrolytic production of inorganic compounds or non-metals
- C25B1/01—Products
- C25B1/02—Hydrogen or oxygen
- C25B1/04—Hydrogen or oxygen by electrolysis of water
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/36—Hydrogen production from non-carbon containing sources, e.g. by water electrolysis
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Metallurgy (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
Abstract
本发明公开的是一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法,属于电催化材料领域,将柚子皮预处理、制备前驱体、活化后掺入金属源,经过煅烧后得到采用柚子皮制备的含氮多孔生物碳材料;本发明的有益效果是:本发明选用了廉价和可再生的柚子皮作为原材料制备催化剂,不仅缓解了柚子皮可能带来的环境污染,还有效降低了电催化剂的制备成本;另外,利用水热碳化方法,不仅可以有效保留材料的空间结构还具有高的产率,以及操作简便等优点;掺杂的金属元素对提高生物炭的析氢能力有很大的帮助,多孔碳具有高表面积和高稳定性的优点,是被看好的电催化剂材料之一;生物质是富含有机质的生物材料,丰富的杂原子含量使生物质成为电催化的可能原料。
Description
技术领域
本发明涉及电催化材料领域,尤其涉及一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法。
背景技术
化石燃料的枯竭和严峻的生态环境刺激了清洁可持续能源装置的研发。在众多新能源中,氢能作为一种高效清洁的能源备受关注,电解水析氢反应是制备氢气的高效途径之一,但是催化性能最好的铂族贵金属催化剂因为资源稀少、价格昂贵而难以广泛利用。
因此,开发成本低廉、性能高效的非贵金属催化剂电催化析氢催化剂是该领域的重要研究方向。
发明内容
为了解决上述技术问题,本发明提供了一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法,本发明方法采用生物质柚子皮为原料,通过掺杂氮源,经由清洗、原料预处理、活化、高温热解等步骤制备了N掺杂的多孔碳材料;氮的存在可以提高材料的含氮量和改善孔径分布;通过金属掺杂,制备了含Fe、Co、Ni的生物碳材料;上述改性大大降低了催化剂的成本还兼具高效的电催化性能。
为实现上述目的,本发明采用如下的技术方案:
一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法,采用步骤如下:
1):去掉柚子的果肉和外表皮,得到新鲜柚子皮,并切成2*3cm的块状;控制温度在80℃-100℃煮沸,去除可溶性物质;
2):将步骤1中过滤洗涤得到的柚子皮放入反应釜中,控制水温在140℃-220℃水热反应15-20h,得到黑色的柚子皮水凝胶;
3):将步骤2得到的凝胶过滤、去离子水洗,冷冻干燥,得到前驱体;
4):将氢氧化钾与步骤3得到的柚子皮粉末按3:1的比例混合,研磨,将混合好的样品置入刚玉坩埚,在惰性气体氛围下,于管式炉中煅烧1-2h,所述管式炉温度控制在500℃-700℃,升温速率为1℃/min-5℃/min;冷却后将煅烧后的样品再次研磨,用去离子水洗涤至PH值为7;将洗涤后的产品过滤,然后放入温度为60℃的烘箱中干燥12-24h;
5):取步骤4活化后干燥的粉末,溶解在装有去离子水的烧杯中,按活化后干燥的粉末与金属源3:1的质量比加入金属源,搅拌16-26h,静置1-2h后将其过滤,并置于60℃的干燥箱中干燥12-24h;
6):将步骤5共将真空干燥后的样品在温度控制在800℃-900℃、升温速率为1℃/min-5℃/min的管式炉中惰性气体氛围下煅烧2-3h;将样品研磨至粉末,得到采用柚子皮制备的含氮多孔生物碳材料。
优选的,步骤4、步骤6中所述的惰性气体是指氮气或者氩气。
优选的,步骤5所述的金属源为三氯化铁或氯化钴或醋酸镍中的一种或者一种以上。
本发明的有益效果:本发明选用了廉价和可再生的柚子皮作为原材料制备催化剂,不仅缓解了柚子皮可能带来的环境污染,还有效降低了电催化剂的制备成本;另外,利用水热碳化方法,不仅可以有效保留材料的空间结构还具有高的产率,以及操作简便等优点;掺杂的金属元素对提高生物炭的析氢能力有很大的帮助,多孔碳具有高表面积和高稳定性的优点,是被看好的电催化剂材料之一;生物质是富含有机质的生物材料,丰富的杂原子含量使生物质成为电催化的可能原料;本发明的煅烧温度不低于800℃,保证柚子皮中的柚子矸(C27H32O14)充分的热解为对电催化有利的C元素,同时,只有此温度下下才能将南瓜子中的蛋白质分解成C、N,将其中的金属化合物充分热解并掺杂到柚子皮的空隙中;煅烧后的生物碳材料含有丰富的氮、碳元素,是电子的良导体,然而柚子皮碳材料在电催化剂领域鲜有记载。
具体实施方式
以下通过具体的实施方式对本发明作进一步的说明,但本发明的实施方式并不受以下实施例的限制。
实施例1
1):去掉柚子的果肉和外表皮,得到新鲜柚子皮,并切成2*3cm的块状;控制温度在80℃煮沸,去除可溶性物质;
2):将步骤1中过滤洗涤得到的柚子皮放入反应釜中,控制水温在140℃水热反应15h,得到黑色的柚子皮水凝胶;
3):将步骤2得到的凝胶过滤、去离子水洗,冷冻干燥,得到前驱体;
4):将氢氧化钾与步骤3得到的柚子皮粉末按3:1的比例混合,研磨,将混合好的样品置入刚玉坩埚,在氩气氛围下,于管式炉中煅烧1h,所述管式炉温度控制在500℃,升温速率为1℃/min;冷却后将煅烧后的样品再次研磨,用去离子水洗涤至PH值为7;将洗涤后的产品过滤,然后放入温度为60℃的烘箱中干燥12h;
5):取步骤4活化后干燥的粉末,溶解在装有去离子水的烧杯中,按活化后干燥的粉末与金属源3:1的质量比加入三氯化铁,搅拌16h,静置1h后将其过滤,并置于60℃的干燥箱中干燥12h;
6):将步骤5共混后的样品在温度控制在800℃、升温速率为1℃/min的管式炉中氩气氛围下煅烧2h;将样品研磨至粉末,得到采用柚子皮制备的含氮多孔生物碳材料。
实施例2
1):去掉柚子的果肉和外表皮,得到新鲜柚子皮,并切成2*3cm的块状;控制温度在90℃煮沸,去除可溶性物质;
2):将步骤1中过滤洗涤得到的柚子皮放入反应釜中,控制水温在180℃水热反应18h,得到黑色的柚子皮水凝胶;
3):将步骤2得到的凝胶过滤、去离子水洗,冷冻干燥,得到前驱体;
4):将氢氧化钾与步骤3得到的柚子皮粉末按3:1的比例混合,研磨,将混合好的样品置入刚玉坩埚,在氩气氛围下,于管式炉中煅烧1h,所述管式炉温度控制在600℃,升温速率为3℃/min;冷却后将煅烧后的样品再次研磨,用去离子水洗涤至PH值为7;将洗涤后的产品过滤,然后放入温度为60℃的烘箱中干燥18h;
5):取步骤4活化后干燥的粉末,溶解在装有去离子水的烧杯中,按活化后干燥的粉末与金属源3:1的质量比加入氯化钴,搅拌20h,静置2h后将其过滤,并置于60℃的干燥箱中干燥20h;
6):将步骤5共混后的样品在温度控制在850℃、升温速率为3℃/min的管式炉中在氩气氛围下煅烧2h;将样品研磨至粉末,得到采用柚子皮制备的含氮多孔生物碳材料。
实施例3
1):去掉柚子的果肉和外表皮,得到新鲜柚子皮,并切成2*3cm的块状;控制温度在100℃煮沸,去除可溶性物质;
2):将步骤1中过滤洗涤得到的柚子皮放入反应釜中,控制水温在220℃水热反应20h,得到黑色的柚子皮水凝胶;
3):将步骤2得到的凝胶过滤、去离子水洗,冷冻干燥,得到前驱体;
4):将氢氧化钾与步骤3得到的柚子皮粉末按3:1的比例混合,研磨,将混合好的样品置入刚玉坩埚,在氩气氛围下,于管式炉中煅烧2h,所述管式炉温度控制在700℃,升温速率为5℃/min;冷却后将煅烧后的样品再次研磨,用去离子水洗涤至PH值为7;将洗涤后的产品过滤,然后放入温度为60℃的烘箱中干燥24h;
5):取步骤4活化后干燥的粉末,溶解在装有去离子水的烧杯中,按活化后干燥的粉末与金属源3:1的质量比加入金属源,搅拌26h,静置2h后将其过滤,并置于60℃的干燥箱中干燥24h;
6):将步骤5共混后的样品在温度控制在900℃、升温速率为5℃/min的管式炉中在氩气氛围下煅烧3h;将样品研磨至粉末,得到采用柚子皮制备的含氮多孔生物碳材料。
本发明中所用原料、设备,若无特别说明,均为本领域的常用原料、设备;本发明中所用方法,若无特别说明,均为本领域的常规方法。
以上所述,仅是本发明的较佳实施例,并非对本发明作任何限制,凡是根据本发明技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、变更以及等效变换,均仍属于本发明技术方案的保护范围。
Claims (3)
1.一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法,其特征在于:
包括以下步骤:
1):去掉柚子的果肉和外表皮,得到新鲜柚子皮,并切成2*3cm的块状;控制温度在80℃-100℃煮沸,去除可溶性物质;
2):将步骤1中过滤洗涤得到的柚子皮放入反应釜中,控制水温在140℃-220℃水热反应15-20h,得到黑色的柚子皮水凝胶;
3):将步骤2得到的凝胶过滤、去离子水洗,冷冻干燥,得到前驱体;
4):将氢氧化钾与步骤3得到的柚子皮粉末按3:1的比例混合,研磨,将混合好的样品置入刚玉坩埚,在惰性气体氛围下,于管式炉中煅烧1-2h,所述管式炉温度控制在500℃-700℃,升温速率为1℃/min-5℃/min;冷却后将煅烧后的样品再次研磨,用去离子水洗涤至PH值为7;将洗涤后的产品过滤,然后放入温度为60℃的烘箱中干燥12-24h;
5):取步骤4活化后干燥的粉末,溶解在装有去离子水的烧杯中,按活化后干燥的粉末与金属源3:1的质量比加入金属源,搅拌16-26h,静置1-2h后将其过滤,并置于60℃的干燥箱中干燥12-24h;
6):将步骤5共将真空干燥后的样品在温度控制在800℃-900℃、升温速率为1℃/min-5℃/min的管式炉中惰性气体氛围下煅烧2-3h;将样品研磨至粉末,得到采用柚子皮制备的含氮多孔生物碳材料。
2.根据权利要求1所述的一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法,其特征在于:步骤4)、步骤6)中所述的惰性气体是指氮气或者氩气。
3.根据权利要求1所述的一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法,其特征在于:步骤5所述的金属源为三氯化铁或氯化钴或醋酸镍中的一种或者一种以上。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
CN201810380093.3A CN108660481A (zh) | 2018-04-25 | 2018-04-25 | 一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
CN201810380093.3A CN108660481A (zh) | 2018-04-25 | 2018-04-25 | 一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
CN108660481A true CN108660481A (zh) | 2018-10-16 |
Family
ID=63781061
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
CN201810380093.3A Pending CN108660481A (zh) | 2018-04-25 | 2018-04-25 | 一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
CN (1) | CN108660481A (zh) |
Cited By (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN109174157A (zh) * | 2018-09-27 | 2019-01-11 | 合肥工业大学 | 一种钴氮共掺杂生物质碳氧化还原催化剂的制备方法 |
CN109529845A (zh) * | 2018-12-26 | 2019-03-29 | 大连理工大学 | 一种用于脱汞的钴改性多孔生物炭催化剂的制备方法 |
CN111206256A (zh) * | 2020-02-27 | 2020-05-29 | 上海理工大学 | 基于生物质多级利用的生物炭电化学重整制氢方法 |
CN113388857A (zh) * | 2021-06-08 | 2021-09-14 | 河北师范大学 | 一种利用木质纤维生物质制备用于电解水制氢整体牺牲阳极的方法 |
CN113546664A (zh) * | 2021-07-25 | 2021-10-26 | 湘潭大学 | 一种钴氮共掺杂鱼鳞生物炭催化剂及其制备方法和应用 |
CN114875444A (zh) * | 2022-04-27 | 2022-08-09 | 东南大学 | 富含氮硫原子掺杂的生物质衍生析氢电催化剂的制备方法 |
CN114959739A (zh) * | 2022-06-10 | 2022-08-30 | 佛山科学技术学院 | 一种甘蔗渣基Ni2+、Co2+离子掺杂生物炭材料的制备方法 |
CN115159495A (zh) * | 2022-06-14 | 2022-10-11 | 安徽工程大学 | 一种轻质高强多孔碳材料的绿色制备方法及多孔碳材料 |
Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN106000303A (zh) * | 2016-06-01 | 2016-10-12 | 湖南农业大学 | 一种利用柚子皮制备的生物炭、制备方法及其应用 |
CN106684396A (zh) * | 2016-12-21 | 2017-05-17 | 北京化工大学 | 一种花生壳制备双功能催化剂的方法 |
CN106824076A (zh) * | 2017-02-23 | 2017-06-13 | 江苏省环境科学研究院 | 一种柚子皮活性炭及其应用 |
CN107597169A (zh) * | 2017-11-08 | 2018-01-19 | 东北师范大学 | 一种生物质基氮掺杂多孔碳多功能复合催化剂、制备方法及其应用 |
-
2018
- 2018-04-25 CN CN201810380093.3A patent/CN108660481A/zh active Pending
Patent Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN106000303A (zh) * | 2016-06-01 | 2016-10-12 | 湖南农业大学 | 一种利用柚子皮制备的生物炭、制备方法及其应用 |
CN106684396A (zh) * | 2016-12-21 | 2017-05-17 | 北京化工大学 | 一种花生壳制备双功能催化剂的方法 |
CN106824076A (zh) * | 2017-02-23 | 2017-06-13 | 江苏省环境科学研究院 | 一种柚子皮活性炭及其应用 |
CN107597169A (zh) * | 2017-11-08 | 2018-01-19 | 东北师范大学 | 一种生物质基氮掺杂多孔碳多功能复合催化剂、制备方法及其应用 |
Non-Patent Citations (2)
Title |
---|
WENJING YUAN, ET AL.: ""Nitrogen-doped nanoporous carbon derived from waste pomelo peel as a metal-free electrocatalyst for the oxygen reduction reaction"", 《NANOSCALE》 * |
张双杰等: ""柚子皮基层次孔炭的制备及电化学性能"", 《材料导报B:研究篇》 * |
Cited By (12)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN109174157A (zh) * | 2018-09-27 | 2019-01-11 | 合肥工业大学 | 一种钴氮共掺杂生物质碳氧化还原催化剂的制备方法 |
CN109174157B (zh) * | 2018-09-27 | 2022-02-01 | 合肥工业大学 | 一种钴氮共掺杂生物质碳氧化还原催化剂的制备方法 |
CN109529845A (zh) * | 2018-12-26 | 2019-03-29 | 大连理工大学 | 一种用于脱汞的钴改性多孔生物炭催化剂的制备方法 |
CN109529845B (zh) * | 2018-12-26 | 2020-12-11 | 大连理工大学 | 一种用于脱汞的钴改性多孔生物炭催化剂的制备方法 |
CN111206256A (zh) * | 2020-02-27 | 2020-05-29 | 上海理工大学 | 基于生物质多级利用的生物炭电化学重整制氢方法 |
CN111206256B (zh) * | 2020-02-27 | 2021-04-30 | 上海理工大学 | 基于生物质多级利用的生物炭电化学重整制氢方法 |
CN113388857A (zh) * | 2021-06-08 | 2021-09-14 | 河北师范大学 | 一种利用木质纤维生物质制备用于电解水制氢整体牺牲阳极的方法 |
CN113546664A (zh) * | 2021-07-25 | 2021-10-26 | 湘潭大学 | 一种钴氮共掺杂鱼鳞生物炭催化剂及其制备方法和应用 |
CN114875444A (zh) * | 2022-04-27 | 2022-08-09 | 东南大学 | 富含氮硫原子掺杂的生物质衍生析氢电催化剂的制备方法 |
CN114875444B (zh) * | 2022-04-27 | 2024-02-02 | 东南大学 | 富含氮硫原子掺杂的生物质衍生析氢电催化剂的制备方法 |
CN114959739A (zh) * | 2022-06-10 | 2022-08-30 | 佛山科学技术学院 | 一种甘蔗渣基Ni2+、Co2+离子掺杂生物炭材料的制备方法 |
CN115159495A (zh) * | 2022-06-14 | 2022-10-11 | 安徽工程大学 | 一种轻质高强多孔碳材料的绿色制备方法及多孔碳材料 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
CN108660481A (zh) | 一种新型氮掺杂生物碳基多孔电催化剂制备方法 | |
CN108660480A (zh) | 一种简易的生物氮掺杂碳基多孔电催化剂制备方法 | |
CN109759064B (zh) | 一种Co@C/生物质催化剂及其制备方法和应用 | |
CN110327961A (zh) | 一种黑磷-活化石墨烯异质结负载氮化镍颗粒的制备方法 | |
CN112076738B (zh) | 一种硼掺杂缺陷型氧化锌及其制备方法和应用 | |
CN108199053B (zh) | 一种氧还原催化剂的制备方法 | |
CN110075858A (zh) | 一种钒掺杂的钴铁层状双氢氧化物/泡沫镍纳米复合材料及其制备方法 | |
Wang et al. | Chemical induced fragmentation of MOFs for highly efficient Ni-based hydrogen evolution catalysts | |
CN111013615A (zh) | 一种具有氢析出和氧析出高效双功能的CoP催化剂的制备方法 | |
CN108565469B (zh) | 一种钴-氮掺杂碳复合材料及其制备方法 | |
CN112517043A (zh) | 一种氮空位与羟基协同修饰石墨相氮化碳光催化剂及其制备和在光催化产氢中的应用 | |
CN115305480A (zh) | 一种合金纳米材料催化剂及其制备方法和应用 | |
CN108134098A (zh) | 一种高效生物质碳电化学氧还原催化剂及其制备方法和应用 | |
CN113430554B (zh) | 一种单原子镍-氮配位共掺杂的多孔碳/纳米氧化锆复合电极、其制备方法和应用 | |
CN113201759B (zh) | 一种三维多孔碳支撑的硫化铋/氧化铋复合催化剂及其制备方法和应用 | |
CN112553643B (zh) | 一种氮掺杂碳包覆非贵双金属钴钼氧化物析氧反应催化剂、制备方法及应用 | |
CN113718270A (zh) | 一种碳载NiO/NiFe2O4尖晶石型固溶体电解水析氧催化剂的制备方法及其应用 | |
CN111974436B (zh) | 一种石墨相氮化碳及其制备方法、以及光催化水产氢的方法 | |
CN108823599A (zh) | 一种单分散NiO纳米材料的制备方法 | |
CN113699549A (zh) | 一种钌&锡双金属氧化物电催化材料及其制备方法和应用 | |
CN109569656A (zh) | 一种V3S4@rGO的制备及其电催化性能的应用 | |
CN115212911B (zh) | 一种镍负载氮掺杂多级孔生物炭材料及其制备方法和应用 | |
CN114517303B (zh) | 一种蜂窝状电解水催化剂及其制备方法和应用 | |
CN113106470B (zh) | 一种适用于电化学氮还原的钒掺杂二氧化钛/石墨烯电催化剂及其制备方法 | |
CN113684499B (zh) | 一种高金属负载效率的镍氮共掺杂炭基催化剂的制备方法及其应用 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
PB01 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20181016 |