CN108046247A - 提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法 - Google Patents

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赵志飞
李赟
王翼
李忠辉
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00—Particle morphology
    • C01P2004/01—Particle morphology depicted by an image
    • C01P2004/03—Particle morphology depicted by an image obtained by SEM

Abstract

本发明涉及一种提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法，包括1）将​碳化硅衬底置于CVD设备内的基座上；2）设置反应室压力，保护气体流量，***升温至热解温度；3）保持压力和保护气体流量不变，热解制备石墨烯薄膜；4）采用线性缓变的方式缓慢降温，降温速率；降温同时采用线性缓变的方式通入线性减少的碳源辅助退火；5）关闭射频源，降温至室温，而后保护气体充填反应室至大气压，取出​碳化硅热解石墨烯外延片。优点：1）减少温度骤降导致的衬底边缘与中心区域的温度偏差，提高了台阶台面和边缘解离的一致性；2）提高了退火过程中的碳原子重构的一致性，有助于制备层数一致的石墨烯薄膜。3）简单易行，具有较高的推广价值。

Description

提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法
技术领域
本发明是一种提高碳化硅热解石墨烯薄膜层数均匀性的方法，属于半导体外延材料技术领域。
背景技术
石墨烯薄膜具有完美的二维晶体结构，与硅、砷化镓、碳化硅和氮化镓等传统的半导体材料相比具有高热导率、高迁移率和高饱和电子漂移速度等优异的材料特性，使其十分契合毫米波、亚毫米被和THz器件的需求。如果其潜力能够得到开发，其意义不言而喻。外延生长高质量石墨烯是实现石墨烯材料在集成电路中应用的基础。在目前广泛使用的两种外延生长法中，化学气相沉积法主要基于金属衬底，要实现器件研制，首先要解决怎样将石墨烯转移到其他绝缘衬底并且不引入过多的杂质和缺陷的问题。而基于碳化硅（SiC）衬底的热解石墨烯工艺则表现出了很多优势，首先高纯或者掺钒SiC绝缘性好，符合衬底使用的条件；其次，SiC已经在电子领域得到了大量应用；再次人们对SiC材料已经有了比较完善的了解，其相关的半导体加工工艺也得到了发展应用，因此SiC热解石墨烯比较容易得到应用。SiC热解石墨烯在高频电子方向具有巨大潜力。
要提高石墨烯器件的性能，需要实现大面积高质量石墨烯材料的制备。虽然在近些年来石墨烯材料制备方面取得了很大的进展，但石墨烯薄膜的层数均匀性与迁移率、尺寸一样是其发展的主要瓶颈之一。除了热解工艺参数外，完成热解石墨烯生长后的退火过程中，由于衬底上的温度偏差和台阶处硅原子解离的不一致，导致该过程将很大程度上影响石墨烯薄膜的层数均匀性。本专利通过热解后碳源辅助慢退火，减少温度骤降导致的温度偏差过大和解离过程骤停以及解离不一致导致的石墨烯薄膜层数不一致，有助于制备层数一致的石墨烯薄膜。
发明内容
本发明提出的是一种提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法，其目的在于减少温度骤降导致的温度偏差过大和解离过程骤停以及解离不一致导致的石墨烯薄膜层数不一致的问题，提高石墨烯薄膜的层数、迁移率与尺寸均匀性。
本发明的技术解决方案：
提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法，包括下述步骤：
1）将洗净的碳化硅衬底置于化学气相沉积（CVD）设备内的基座上；
2）设置反应室压力为30-120 mbar，保护气体流量为10-50L/min，***升温至热解温度1550-1650℃；
3）温度达到热解温度后，保持压力和保护气体流量不变，热解30-60min制备石墨烯薄膜；
4）完成热解石墨烯薄膜后，保持反应室压力和保护气体流量不变，采用线性缓变的方式缓慢降温至1400-1450℃，降温速率为2-10℃/min；降温同时采用线性缓变的方式通入线性减少的碳源辅助退火；
5）温度达到1400-1450℃后，保持反应室压力和保护气体流量不变，关闭射频源，降温至室温，而后保护气体充填反应室至大气压，取出碳化硅热解石墨烯外延片。
本发明的有益效果：
1）通过热解后碳源辅助慢退火，减少了温度骤降导致的衬底边缘与中心区域的温度偏差，提高了台阶台面和边缘解离的一致性；
2）提高了退火过程中的碳原子重构的一致性，有助于制备层数一致的石墨烯薄膜。
3）简单易行，兼容于现有碳化硅热解石墨烯工艺，具有较高的推广价值。
附图说明
附图1是碳源辅助慢退火工艺示意图。
附图2是本发明制备的高均匀性石墨烯薄膜SEM图。
具体实施方式
提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法，包括下述步骤：
1）将洗净的碳化硅衬底置于化学气相沉积（CVD）设备内的基座上；
2）设置反应室压力为30-120 mbar，保护气体流量为10-50L/min，***升温至热解温度1550-1650℃；
3）温度达到热解温度后，保持压力和保护气体流量不变，热解30-60min制备石墨烯薄膜；
4）完成热解石墨烯薄膜后，保持反应室压力和保护气体流量不变，采用线性缓变的方式缓慢降温至1400-1450℃，降温速率为2-10℃/min；降温同时采用线性缓变的方式通入线性减少的碳源辅助退火；
5）温度达到1400-1450℃后，保持反应室压力和保护气体流量不变，关闭射频源，降温至室温，而后保护气体充填反应室至大气压，取出碳化硅热解石墨烯外延片。
所述碳化硅衬底为正晶向的3~8英寸高纯半绝缘碳化硅衬底。
所述保护气体为氩气。
所述碳源为甲烷、乙烯、乙炔或丙烷。
所述步骤4）降温过程中使用温场均匀变化的线性缓变方式缓慢降温至1400-1450℃，降温速率为2-10℃/min。
所述步骤4）降温的同时采用线性缓变的方式通入线性减少碳源辅助退火，碳源的初始流量和最终流量分别为5-15 sccm和0 sccm。
下面结合附图对本发明技术方案进一步说明
如附图1所示，提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性，首先升温至热解温度；温度达到热解温度后，热解制备石墨烯薄膜；然后线性缓变的方式缓慢降温，降温同时采用线性缓变的方式通入线性减少的碳源辅助退火；最后关闭射频源，降温至室温。
如附图2所示，从石墨烯薄膜SEM照片看到，本发明制备的石墨烯薄膜具有高度均匀性，层数均匀一致。
实施例1
步骤一：将清洗过的正晶向3英寸高纯半绝缘碳化硅衬底置于化学气相沉积（CVD）设备内的基座上。
步骤二：设置反应室压力为30mbar，氩气（Ar）流量50L/min，***升温至热解温度1550℃。
步骤三：温度达到热解温度1550℃后，保持压力和Ar流量不变，热解60min制备石墨烯薄膜。
步骤四：完成热解石墨烯薄膜后，保持反应室压力和Ar流量不变，采用线性缓变的方式缓慢降温至1400℃，降温速率为2℃/min；此外，在降温同时通入15sccm的乙烯，然后同样采用线性缓变的方式随温度同步降低乙烯流量，当温至1400℃时乙烯最终流量降至0sccm。
步骤五：温度达到温度1400℃后，保持反应室压力和Ar流量不变，关闭射频源，降温至室温，而后氩气充填反应室至大气压，取出碳化硅热解石墨烯外延片。
实施例2
步骤一：将清洗过的正晶向8英寸高纯半绝缘碳化硅衬底置于化学气相沉积（CVD）设备内的基座上。
步骤二：设置反应室压力为120 mbar，氩气（Ar）流量10L/min，***升温至热解温度1650℃。
步骤三：温度达到热解温度1650℃后，保持压力和Ar流量不变，热解30min制备石墨烯薄膜。
步骤四：完成热解石墨烯薄膜后，保持反应室压力和Ar流量不变，采用线性缓变的方式缓慢降温至1450℃，降温速率为10℃/min；此外，在降温同时通入15sccm的乙烯，然后同样采用线性缓变的方式随温度同步降低乙烯流量，当温至1450℃时乙烯最终流量降至0sccm。
步骤五：温度达到温度1450℃后，保持反应室压力和Ar流量不变，关闭射频源，降温至室温，而后氩气充填反应室至大气压，取出碳化硅热解石墨烯外延片。
实施例3
步骤一：将清洗过的正晶向4英寸高纯半绝缘碳化硅衬底置于化学气相沉积（CVD）设备内的基座上。
步骤二：设置反应室压力为60 mbar，氩气（Ar）流量30L/min，***升温至热解温度1620℃。
步骤三：温度达到热解温度1620℃后，保持压力和Ar流量不变，热解60min制备石墨烯薄膜。
步骤四：完成热解石墨烯薄膜后，保持反应室压力和Ar流量不变，采用线性缓变的方式缓慢降温至1425℃，降温速率为2℃/min；此外，在降温同时通入10sccm的乙烯，然后同样采用线性缓变的方式随温度同步降低乙烯流量，当温至1425℃时乙烯最终流量降至0sccm。
步骤五：温度达到温度1425℃后，保持反应室压力和Ar流量不变，关闭射频源，降温至室温，而后氩气充填反应室至大气压，取出碳化硅热解石墨烯外延片。

Claims (6)

1.提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法，其特征是包括下述步骤：
1）将洗净的碳化硅衬底置于化学气相沉积（CVD）设备内的基座上；
2）设置反应室压力为30-120 mbar，保护气体流量为10-50L/min，***升温至热解温度1550-1650℃；
3）温度达到热解温度后，保持压力和保护气体流量不变，热解30-60min制备石墨烯薄膜；
4）完成热解石墨烯薄膜后，保持反应室压力和保护气体流量不变，采用线性缓变的方式缓慢降温至1400-1450℃；降温同时采用线性缓变的方式通入线性减少的碳源辅助退火；
5）温度达到1400-1450℃后，保持反应室压力和保护气体流量不变，关闭射频源，降温至室温，保护气体充填反应室至大气压后，取出碳化硅热解石墨烯外延片。
2.根据权利要求1所述的提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法，其特征是所述碳化硅衬底为正晶向的3~8英寸高纯半绝缘碳化硅衬底。
3.根据权利要求1所述的提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法，其特征是所述提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法基于氩气热解石墨烯法。
4.根据权利要求1所述的提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法，其特征是所述碳源为甲烷、乙烯、乙炔或丙烷。
5.根据权利要求1所述的提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法，其特征是所述步骤4）降温过程中使用温场均匀变化的线性缓变方式缓慢降温至1400-1450℃，降温速率为2-10℃/min。
6.根据权利要求1所述的提高碳化硅热解石墨烯薄层数均匀性的方法，其特征是所述步骤4）降温的同时采用线性缓变的方式通入线性减少碳源辅助退火，碳源的初始流量和最终流量分别为5-15 sccm和0 sccm。
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