CN106298250A - 一种固态锂离子‑超级电容混合电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种固态锂离子电池‑超级电容混合电池,其包括锂离子电池正极、电解质、锂/碳材料复合负极和外壳;所述电解质由超级电容器电解液与锂盐固态电解质膜层构成;所述超级电容器电解液设置在锂离子电池正极和锂盐固态电解质膜层之间;或者,所述电解质由至少两层分别包含不同半径阴离子锂盐的锂盐固态电解质膜层构成;各锂盐固态电解质膜层根据锂盐阴离子半径由小到大从锂离子电池正极一端至锂/碳材料复合负极一端梯度设置,靠近锂/碳材料复合负极一端的一层或两层以上锂盐固态电解质膜层中包含碳材料;该混合电池具有高比容量、高能量密度、高功率密度、快速充放电等优异性能。
Description
技术领域
本发明涉及一种固态锂离子-超级电容混合电池,具体涉及一种具有高能量密度、高功率密度及快速充放电储能的电池;属于电化学能源技术领域。
背景技术
伴随着电子设备、便携式通讯工具和动力汽车等在人们日常生活中的需求不断加大,各国加快开发新一代清洁能源的脚步,因此人们对以锂离子电池为代表的二次电池需求也不断提升。虽然锂离子电池具有体积小、电容量大、电压高等优点,被广泛用于移动电话、手提电脑等电子产品,日益扩大的电动汽车等领域,但如何获得更高能量密度,更高功率密度,更加优异的大倍率充电性能的电池在近年来受到了研究者们的极大关注。
传统的锂离子电池如三元材料为正极的锂离子电池及锂硫电池等拥有稳定的比容量,功率密度和能量密度。例如钴酸锂,锰酸锂,磷酸铁锂作为正极的电池理论比容量为170mAh g-1,已经进行商业化生产。然而此类电池材料由于导电性不佳,使得在正极材料中需要添加一些高电子导电性的导电碳材料(如super P碳纳米管,石墨烯,石墨等)来提高正极材料的综合电化学性能。正如在锂硫电池中,采用不同的碳源合成形貌各异的碳材料作为硫载体,通过与碳复合后可显著提升硫正极的导电性同时抑制多硫化物的溶出,进而能够提升锂硫电池性能。例如,Hou等人([J]Advanced Energy Materials,2016,6(12))以琼脂为碳源,通过碳化处理制备出了三维垂直排列多孔碳基材料,并作为锂硫电池的硫载体使用,电池表现优异的电化学性能(在837mA g-1的电流密度下,循环300圈后,容量维持在844mAh g-1,容量保留达到80.3%)。
虽然碳材料的加入能很好解决上述锂离子电池导电性差等问题,但是由于碳材料在锂离子电池中并不是活性材料,对锂离子电池没有容量贡献,致使锂离子电池的实际比容量和能量密度远远低于理论值,难以满足储能器件轻量化,高能量密度,高功率密度,快充快放的要求。
发明内容
针对现有的锂离子电池存在的缺陷,本发明的目的是在于提供一种具有高比容量、高能量密度、高功率密度、快速充放电等优异性能的锂离子电池-超级电容混合电池;以解决传统锂离子电池中添加碳源对锂硫电池容量没有贡献的缺点,从而提升传统锂硫电池的电化学性能。
为了实现上述技术目的,本发明提供了一种固态锂离子-超级电容混合电池,该电池包括锂离子电池正极、电解质、锂/碳材料复合负极和外壳;
所述电解质由超级电容器电解液与锂盐固态电解质膜层构成;所述超级电容器电解液设置在锂离子电池正极和锂盐固态电解质膜层之间;
或者,
所述电解质由至少两层分别包含不同半径阴离子锂盐的锂盐固态电解质膜层构成;各锂盐固态电解质膜层根据锂盐阴离子半径由小到大从锂离子电池正极一端至锂/碳材料复合负极一端梯度设置,靠近锂/碳材料复合负极一端的一层或两层以上锂盐固态电解质膜层中包含碳材料。
本发明的技术方案,混合电池关键在于采用了特殊的电解质,采用的电解质由超级电容器电解液与锂盐固态电解质膜层构成,电解液置于正极周围,或者由至少两层分别包含不同半径阴离子锂盐的固态电解质膜层构成,且含半径较小阴离子锂盐的固态电解质膜靠近正极设置,以含碳材料及含有半径较大阴离子锂盐的固态电解质膜靠近负极设置。本发明的混合电池中,在混合电池正极附近添加超级电容器电解液或者设置阴离子半径较小锂盐的固体电解质膜层,有利于阴阳离子迁移,为碳材料在充放电过程中进行电化学双电层储能提供可以自由移动的离子,促使正负极电化学双电层储能的形成。同时超级电容器电解液提高电极与固态电解质膜的润湿性或锂盐中较小的阴离子容易快速迁移,从而有效的提高室温下的离子迁移率,提升电池快速放电的能力。碳材料能通过吸附-脱吸附的反应,能有效的提高电池的比容量和离子迁移速率,从而大大提高了该电池的能量密度和功率密度。因此,混合电池正极、特殊电解质与锂负极组装,具有优异储能能力,使电池具有双电层储能和电化学储能的双重特性,混合电池具有高比容量、高能量密度、高功率密度、快速充放电等优异性能。
优选的方案,靠近锂/碳材料复合负极一端的一层或两层以上锂盐固态电解质膜层中包含1wt%~90wt%碳材料。
较优选的方案,碳材料包括活性炭、碳纳米管、石墨烯、氧化石墨烯、多孔碳材料、杂原子掺杂碳材料、碳气溶胶中至少一种。
优选的方案,锂盐固态电解质膜由聚合物固态电解质或无机固态电解质构成。
优选的方案,聚合物固态电解质包括聚氧乙烯类、聚丙烯腈类、聚偏二氟乙烯类、聚碳酸酯类、聚甲基丙烯酸甲酯、聚偏氯乙烯、聚硅氧烷类、聚硼氧烷类、聚氮氧烷类、聚磷氧烷类、聚合物单离子导体类中至少一种。较优选的方案,聚合物固态电解质包括导锂聚合物、填料和锂盐,其中,导锂聚合物、填料和锂盐的一般比例为25~35:2~4:10~15。
较优选的方案,导锂聚合物包括聚氧乙烯类(PEO)、聚丙烯腈类(PAN)、聚偏二氟乙烯类(PVDF)、聚碳酸酯类(如PEC、PTMC、PPCEC等)、聚硅(磷、硼)氧烷类(如KF50,KF615A、PMHS等)、聚甲基丙烯酸甲酯、聚偏氯乙烯、聚合物单离子导体类中至少一种。
较优选的方案,填料包括Al2O3、TiO2、SiO2、ZrO2、BaTiO3、MOF-5、MOF-53(Al)中至少一种。
较优选的方案,锂盐包括LiClO4、LiTFSI、LiFSI、LiFNFSI、LiN(SO2CF3)2、LiCF3SO3、LiC(SO2CF3)3、LiBC2O4F2、LiC4BO8、LiBF4、LiPF6、LiBOB、LiX、LiNO3中至少一种;其中,X=F、Cl、Br或I。
优选的方案,无机固态电解质包括钙钛矿型、NASICON型、LISICON型、石榴石型、LiPON、硫化物型中至少一种。本领域常见的钙钛矿型(如CaTiO3、Li3xLa2/3-xTiO3,其中0.04<x<0.17),NASICON型(如LiTi2(PO4)3,其中用Al、Ga、Sc、In、Y部分取代Ti4+),LISICON型,石榴石型,LiPON,硫化物型(如Li2S-GeS2-P2S5、P2S5、SiS2、B2S3)。
优选的方案,超级电容器电解液包括有机电解质和有机溶剂。
优选的方案,超级电容器电解液中有机电解质的质量百分比浓度为10~90%。
较优选的方案,有机电解质的由Me4N+、Et4N+、Bu4N+、Me3EtN+、TEA+、TEMA+、MeEt3N+、Li+、R4P+中至少一种阳离子,与ClO4 -、BF4 -、PF6 -、AsF6 -中至少一种阴离子组合而成。
优选的方案,有机溶剂为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、乙腈(AN)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、γ-2丁内酯、碳酸丙烯酯、N,N-二甲基甲酰胺中至少一种。
优选的方案,超级电容器电解液与锂盐固态电解质膜的质量比为10:1~1:10。
优选的方案,锂离子电池正极由锂离子电池正极材料和碳材料复合构成。
优选的方案,锂离子电池正极材料包括磷酸铁锂、钴酸锂、锰酸锂、镍酸锂或NMC三元材料体系(如NMC(811)、NMC(111)、NMC(631)、NMC(532))、单质硫或硫基复合物。
优选的方案,碳材料包括活性炭、碳纳米管、石墨烯、氧化石墨烯、多孔碳材料、杂原子掺杂碳材料(掺杂氮,磷,氧等元素)、碳气溶胶中至少一种。
优选的方案,锂/碳材料复合负极由碳材料涂覆在金属锂或锂合金片上构成。
优选的方案,碳材料包括活性炭、碳纳米管、石墨烯、氧化石墨烯、多孔碳材料、杂原子掺杂碳材料(掺杂氮,磷,氧等元素)、碳气溶胶中至少一种。
本发明的技术方案中超级电容器电解液的工作电压窗口在0-2.8V左右,与锂硫电池的工作电压窗口(1.2-2.8V)相重叠。
相对现有技术,本发明的技术方案带来的有益技术效果:本发明的固态锂硫-超级电容混合电池具有高比容量、高能量密度、高功率密度、快速充放电等优点。
1、通过将超级电容器电解液或含阴离子半径较小锂盐的固态电解质靠近正极设置,促进了锂盐阴离子在充放电过程中能快速迁移,且正负极间具有快速的离子迁移速度并拥有电化学双电层储能特性,因而具有高于锂硫电池的理论容量和速快充放电能力。且超级电容器电解液提高了电极/电解液界面润湿性,有效降低了锂硫电池的固-固界面阻抗,且提高了离子迁移效率。
2、通过将锂盐固态电解质膜靠近锂负极设置,锂盐固态电解质膜具有优良的机械和抗穿刺性能,能够有效阻止电池的内部短路,起到了隔膜的作用;这对于提升电池材料的稳定性具有十分优异的前景。且锂盐固态电解质膜起到了锂离子的传输通道,并有效的隔离了正负极。
3、锂盐固态电解质膜中采用碳材料能通过吸附-脱吸附的反应,有效的提高电池的比容量和离子迁移速率,从而大大提高了该电池的能量密度和功率密度。
附图说明
【图1】为实施例1制备的固态锂离子-超级电容混合电池结构示意图。
【图2】为实施例1制备的固态锂离子-超级电容混合电池的首次充放电曲线图。
具体实施方式
以下实施例旨在进一步说明本发明内容,而不是限制本发明权利要求保护的范围。
实施例1
以单质硫负载碳纳米管为正极活性物质,以Super-P作为导电剂、丙烯酸树脂(PAA)为粘合剂、N-甲基-吡咯烷酮(NMP)为溶剂,按照质量比8:1:1搅拌成均匀的浆料后,涂布在铝箔上,以金属锂为负极的活性物质。以聚氧乙烯类固态电解质膜,具体是以含有LiI的固态电解质膜与含有LiTFSI和多孔活性碳混合物(其制备过程:将MIL-53(Al)0.08g与LII 0.23g溶解于9mL的乙腈中,搅拌2h,加入0.4g PEO,搅拌24h,在室温条件下挥发溶剂6h,再在80℃条件下挥发24h,得到聚合物电解质膜,同样的步骤将0.23g LiTFSI和0.23g多孔活性碳替换LiI)作为电池的复合固态电解质,然后组装成电池,以0.1C(1C=1672mAh g-1)电流进行测试,电压窗口为1.2-2.8V,其首圈放电比容量为1621.4mAh g-1,充电比容量为1070.1mAh g-1。
实施例2
以单质硫负载石墨烯为正极活性物质,以Super-P作为导电剂、丙烯酸树脂(PAA)为粘合剂、N-甲基-吡咯烷酮(NMP)为溶剂,按照质量比8:1:1搅拌成均匀的浆料后,涂布在铝箔上,以金属锂为负极的活性物质。以聚氧乙烯类为固态电解质膜,具体是以含有LiCl的固态电解质膜与含有LiTFSI和石墨烯混合物联合使用(其制备过程:将MIL-53(Al)0.08g与LII 0.23g溶解于9mL的乙腈中,搅拌2h,加入0.4g PEO,搅拌24h,在室温条件下挥发溶剂6h,再在80℃条件下挥发24h,得到聚合物电解质膜,同样的步骤将0.23g LiTFSI和0.46g石墨烯替换LiCl)作为电池的复合固态电解质,然后组装成电池进行测试,电压窗口为1.2-2.8V。
实施例3
以单质硫负载碳纳米管为正极活性物质,将碳纳米管及金属锂为负极的活性物质,以Super-P作为导电剂、丙烯酸树脂(PAA)为粘合剂、N-甲基-吡咯烷酮(NMP)为溶剂,按照质量比8:1:1搅拌成均匀的浆料后,分别涂布在铝箔和铜箔上,制成正极极片和负极极片。以聚氧乙烯类固态电解质膜(其制备过程:将MIL-53(Al)0.08g与LITFSI 0.23g溶解于9mL的乙腈中,搅拌2h,加入0.4g PEO,搅拌24h,在室温条件下挥发溶剂6h,再在80℃条件下挥发24h,得到聚合物电解质膜。)作为混合电池的隔膜及导锂离子材料,然后在正极材料和电解质膜表面分别滴加1-2滴TEABF4/AN超级电容器的电解液(宁波高斯新能源),组装成混合电池进行测试,电压窗口为1.2-2.8V。
实施例4
以单质硫负载石墨烯为正极活性物质,将石墨烯(372mAh/g)及金属锂为负极的活性物质,以Super-P作为导电剂、丙烯酸树脂(PAA)为粘合剂、N-甲基-吡咯烷酮(NMP)为溶剂,按照质量比8:1:1搅拌成均匀的浆料后,分别涂布在铝箔和铜箔上,制成正极极片和负极极片。以聚合物单离子导体类固态电解质膜作为混合电池的隔膜及导锂离子材料,然后在正极材料和电解质膜表面分别滴加1-2滴MeEt3NBF4/PC+AN超级电容器的电解液(宁波高斯新能源),组装成混合电池进行测试,电压窗口为1.2-2.8V。
实施例5
以单质硫负载石墨烯为正极活性物质,将商业活性碳(超高的比表面积)及金属锂粉为负极的活性物质,以Super-P作为导电剂、丙烯酸树脂(PAA)为粘合剂、N-甲基-吡咯烷酮(NMP)为溶剂,按照质量比8:1:1搅拌成均匀的浆料后,分别涂布在铝箔和铜箔上,制成正极极片和负极极片。以LiPON为无机固态电解质膜作为混合电池的隔膜及导锂离子材料,然后在正极材料和电解质膜表面分别滴加1-2滴MeEt3NBF4/PC+AN超级电容器的电解液(宁波高斯新能源),组装成混合电池进行测试,电压窗口为1.2-2.8V。
Claims (10)
1.一种固态锂离子电池-超级电容混合电池,其特征在于:
包括锂离子电池正极、电解质、锂/碳材料复合负极和外壳;
所述电解质由超级电容器电解液与锂盐固态电解质膜层构成;所述超级电容器电解液设置在锂离子电池正极和锂盐固态电解质膜层之间;
或者,
所述电解质由至少两层分别包含不同半径阴离子锂盐的锂盐固态电解质膜层构成;各锂盐固态电解质膜层根据锂盐阴离子半径由小到大从锂离子电池正极一端至锂/碳材料复合负极一端梯度设置,靠近锂/碳材料复合负极一端的一层或两层以上锂盐固态电解质膜层中包含碳材料。
2.根据权利要求1所述的固态锂离子电池-超级电容混合电池,其特征在于:靠近锂/碳材料复合负极一端的一层或两层以上锂盐固态电解质膜层中包含1wt%~90wt%碳材料。
3.根据权利要求1或2所述的固态锂离子电池-超级电容混合电池,其特征在于:所述的碳材料包括活性炭、碳纳米管、石墨烯、氧化石墨烯、多孔碳材料、杂原子掺杂碳材料、碳气溶胶中至少一种。
4.根据权利要求1所述的固态锂离子电池-超级电容混合电池,其特征在于:所述的锂盐固态电解质膜由聚合物固态电解质或无机固态电解质构成。
5.根据权利要求4所述的固态锂离子电池-超级电容混合电池,其特征在于:所述的聚合物固态电解质包括聚氧乙烯类、聚丙烯腈类、聚偏二氟乙烯类、聚碳酸酯类、聚甲基丙烯酸甲酯、聚偏氯乙烯、聚硅氧烷类、聚硼氧烷类、聚氮氧烷类、聚磷氧烷类、聚合物单离子导体类中至少一种;
所述的无机固态电解质包括钙钛矿型、NASICON型、LISICON型、石榴石型、LiPON、硫化物型中至少一种。
6.根据权利要求1所述的固态锂离子电池-超级电容混合电池,其特征在于:所述超级电容器电解液包括有机电解质和有机溶剂;所述超级电容器电解液中有机电解质的质量百分比浓度为10~90%。
7.根据权利要求6所述的固态锂离子电池-超级电容混合电池,其特征在于:
所述的有机电解质的由Me4N+、Et4N+、Bu4N+、Me3EtN+、TEA+、TEMA+、MeEt3N+、Li+、R4P+中至少一种阳离子,与ClO4 -、BF4 -、PF6 -、AsF6 -中至少一种阴离子组合而成;
所述的有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、乙腈、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、γ-2丁内酯、碳酸丙烯酯、N,N-二甲基甲酰胺中至少一种。
8.根据权利要求1、2、4~7任一项所述的固态锂离子电池-超级电容混合电池,其特征在于:所述的超级电容器电解液与锂盐固态电解质膜的质量比为10:1~1:10。
9.根据权利要求1所述的固态锂离子-超级电容混合电池,其特征在于:
所述的锂离子电池正极由锂离子电池正极材料和碳材料复合构成;
所述锂离子电池正极材料包括磷酸铁锂、钴酸锂、锰酸锂、镍酸锂或NMC三元材料体系、单质硫或硫基复合物;
所述碳材料包括活性炭、碳纳米管、石墨烯、氧化石墨烯、多孔碳材料、杂原子掺杂碳材料、碳气溶胶中至少一种。
10.根据权利要求1所述的固态锂离子-超级电容混合电池,其特征在于:
所述的锂/碳材料复合负极由碳材料涂覆在金属锂或锂合金片上构成;
所述碳材料包括活性炭、碳纳米管、石墨烯、氧化石墨烯、多孔碳材料、杂原子掺杂碳材料、碳气溶胶中至少一种。
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