CN105873713A - 结构材料接合方法、接合用片材和接合结构 - Google Patents

结构材料接合方法、接合用片材和接合结构 Download PDF

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Abstract

在将第1结构材料(10)与第2结构材料(20)介由低熔点金属和高熔点金属的金属间化合物层接合时，在第1结构材料(10)与第2结构材料(20)之间介由具备用于形成金属间化合物层的原料成分与在热处理时软化·流动的树脂成分的混合层的接合材料贴合第1结构材料(10)与第2结构材料(20)并对其进行热处理。通过如上操作，将第1结构材料(10)与第2结构材料(20)介由金属间化合物层接合，并且使树脂成分(33)渗出并由树脂膜(R)被覆金属间化合物层的侧周(露出)部，由此可容易地使第1结构材料(10)和第2结构材料(20)的接合状态稳定，另外，在各结构材料的接合面间的整体形成有大致均匀厚度的接合层，因此，也可提高接合部的强度。

Description

结构材料接合方法、接合用片材和接合结构
技术领域
本发明涉及一种将具有大的接合面的结构材料彼此接合的方法、该接合中使用的接合用片材和接合结构。
背景技术
散热器、汽车车身部所代表那样的具有大的接合面的结构材料彼此的接合可使用焊接、点焊或者钎焊。
在此，焊锡具有在将其加热熔融时集中于润湿性良好的部位这样的特性，因此，在焊接中，难以将大的接合面彼此接合，不得不采用以点的接合。另外，在点焊中，在其工艺特征上，接合部分为点状，难以面接合。如此，焊接、点焊均成为以点的接合，因此，担心接合强度变低。
另一方面，钎焊使钎料遍布接合面整体，因此，可进行面接合，但由于接合温度高，因此，担心周边部件的变形、脆化这样的不良影响。对于接合温度高这样的方面，点焊也相同，担心与钎焊相同的不良影响。另外，点焊还存在需要高价的设备这样的担心点。
另外，例如在专利文献1中公开了可代替高温系焊锡的合金接合材料和使用其的接合方法。该方法介由以Te与Ag为主要成分且含有Sn、Zn等添加物的合金接合材料将Ni、Ag、Al等金属部件彼此贴合并将其在350-450℃左右进行热处理。由此，2个金属部件间介由含有Te-Ag合金的具有高耐热性的接合层接合。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2008－238233号公报
发明内容
但是，专利文献1所示的接合方法为用于将较小的电子零件接合于基板的方法，另外，2个金属部件介由合金接合层接合，但接合温度高且难以在短时间内接合。另外，上述合金接合层根据其材质的不同，具有不耐水、脆等弱点。即，2个部件的接合部经时劣化，对应力的耐性降低，导致有时接合部因外部应力而被破坏。
本发明的目的在于提供一种在较低温下在短时间内生成高熔点的金属间化合物而得到可靠性高的接合结构的结构材料接合方法、接合材料和接合结构。
本发明的结构材料接合方法的特征在于，在第1结构材料与第2结构材料之间介由具备用于形成低熔点金属和高熔点金属的金属间化合物层的原料成分与在热处理时软化·流动的树脂成分的混合层的接合材料贴合第1结构材料与第2结构材料并对其进行热处理，由此将第1结构材料与第2结构材料介由金属间化合物层接合，并且使树脂成分渗出并用树脂膜被覆金属间化合物层的侧周(露出)部。
本发明的结构材料接合方法的特征在于，在第1结构材料与第2结构材料之间介由含有原料成分与粘合剂成分的接合用片材贴合第1结构材料与第2结构材料并对其进行热处理，由此将第1结构材料与第2结构材料介由低熔点金属和高熔点金属的金属间化合物层接合，所述原料成分含有选自Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金或Cu-Cr合金中的至少1种的高熔点金属粉末和以Sn为成分或以Sn为主要成分的低熔点金属粉末。
本发明的接合用片材用于将第1结构材料与第2结构材料介由金属间化合物层接合，其特征在于，是将含有原料成分与粘合剂成分的混合层成型为片状而成的，所述原料成分含有以Sn为成分或以Sn为主要成分的低熔点金属粉末和选自Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金或Cu-Cr合金中的至少1种的高熔点金属粉末。
本发明的接合结构的特征在于，介由具备原料成分与在热处理时软化·流动的树脂成分的混合层的接合用片材贴合第1结构材料与第2结构材料，通过热处理，第1结构材料与第2结构材料介由金属间化合物层接合，由树脂成分的渗出物被覆金属间化合物层的侧周(露出)部。
根据本发明，由于用树脂层涂覆(coat)低熔点金属与高熔点金属的金属间化合物层，因此，可容易地使第1结构材料和第2结构材料的接合状态稳定，另外，由于在各结构材料的接合面间的整体形成有大致均匀厚度的接合层，因此，也可提高接合部的强度。
附图说明
图1的图1(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30A的接合前的状态的立体图。图1(B)是表示接合后的状态的立体图。
图2的图2(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30A的接合前的状态的截面图。图2(B)是接合材料的放大截面图。
图3的图3(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30A的接合后的状态的截面图。图3(B)是接合部的放大截面图。
图4的图4(A)是结构材料接合用胶带的立体图，图4(B)是其主视图，图4(C)是局部放大截面图。
图5的图5(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30B的接合前的状态的截面图。图5(B)是接合材料的放大截面图。
图6的图6(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30B的接合后的状态的截面图。图6(B)是接合部的放大截面图。
图7的图7(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30C的接合前的状态的截面图。图7(B)是接合材料的放大截面图。
图8的图8(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30C的接合后的状态的截面图。图8(B)是接合部的放大截面图。
图9的图9(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30D的接合前的状态的截面图。图9(B)是接合材料的放大截面图。
图10的图10(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30D的接合后的状态的截面图。图10(B)是接合部的放大截面图。
图11的图11(A)～图11(D)是表示将第1结构材料10与第2结构材料20用结构材料接合用胶带305接合的工序的立体图。
图12的图12(A)是表示图11(C)所示状态下的接合部的放大截面图。图12(B)是表示图11(D)所示状态下的放大截面图。
图13的图13(A)是结构材料接合用胶带305的立体图，图13(B)是其主视图，图13(C)是局部放大截面图。
具体实施方式
此后，参照附图举出几个具体的例子示出用于实施本发明的多个方式。各图中，对相同位置标注相同符号。各实施方式为例示，当然可以进行不同的实施方式所示的构成的部分置换或组合。特别是在第2实施方式以后省略关于与第1实施方式共通的事项的记述，仅对不同点进行说明。
《第1实施方式》
参照图1～图4对第1实施方式的结构材料接合方法、接合材料和接合结构进行说明。
图1(A)是表示应接合的第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30A的接合前的状态的立体图。图1(B)是表示接合后的状态的立体图。图2(A)是表示应接合的第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30A的接合前的状态的截面图。图2(B)是接合材料的放大截面图。图3(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30A的接合后的状态的截面图。图3(B)是接合部的放大截面图。
各结构材料例如为车体框架、建筑物、机械设备等的骨架材料。第1结构材料10例如为钢材，在接合面形成有Cu镀敷膜11。同样地，第2结构材料20例如为钢材，在接合面形成有Cu镀敷膜21。各结构材料中的接合面的面积为1cm2以上。需要说明的是，若各结构材料例如为铜材，则无需在其接合面形成Cu镀敷膜11、21。
接合材料30A为具备用于形成基于液相扩散接合(以下为“TLP接合”)的金属间化合物层的原料成分与在热处理时软化·流动的树脂成分的混合层的接合用片材。如图2(B)所示，在上述原料成分中含有例如粒径0.5～30μm的Cu-Ni合金粉末(高熔点金属粉末)31和粒径0.5～30μm的Sn粉末(低熔点金属粉末)32。
具体而言，Cu-Ni合金粉末与Sn粉末的比例例如为(Sn：55wt％，Cu-Ni：45wt％)、(Sn：70wt％，Cu-Ni：30wt％)等。Cu-Ni合金粉末例如为Cu-10Ni合金粉末。需要说明的是，接合材料30A的形状并不限定于片状，例如也可以为糊膏状。
树脂成分33主要为粘合剂。粘合剂也作为用于将Sn等低熔点金属粉末和Cu-Ni合金等高熔点合金粉末在常温下保持为薄片状(例如厚度10μm～3mm)的形状保持剂发挥作用。混合层中还进入有助焊剂。上述混合层成型为具有均匀的厚度的面状，在两面被覆有粘合层34。树脂成分的添加量优选相对于低熔点金属粉末和高熔点合金粉末的合计量100重量份为1重量份～50重量份。
使用了上述接合材料30A的结构材料接合方法如下所述。
(1)在第1结构材料10和第2结构材料20的表面形成Cu镀敷膜。Cu镀敷膜至少在接合面形成即可。若第1结构材料10和第2结构材料20为在它们的表面预先形成有Cu镀敷膜的结构材料或者结构材料自身由含有Cu的原材料构成，则该Cu镀敷工序可以省略。
(2)在第1结构材料10或第2结构材料20的Cu镀敷膜表面贴附接合材料30A。即，使成型为片状的接合用片材中的一方主面侧的粘合层34粘接于第1结构材料10的接合面，使另一方主面侧的粘合层34粘接于第2结构材料20的接合面。
(3)由此，利用接合材料30A的粘合层34的粘合性，以夹入接合材料30A的方式将第1结构材料10与第2结构材料20临时接合。
(4)使用热风枪等工业用干燥器对第1结构材料10与第2结构材料20的接合部(接合材料30A)进行热风加热，使作为高熔点金属的Cu-Ni合金的粉末31和作为低熔点金属的Sn的粉末32反应，形成作为高熔点的反应物的TLP接合层Cu-Ni-Sn(Cu2NiSn等)。即，通过TLP接合反应而生成金属间化合物层，介由该金属间化合物层使各结构材料接合。此时的加热温度为Sn粉末32的熔点以上且为Cu-Ni合金粉末31的熔点以下，例如为250～350℃。另外，加热温度为不残留粉末状的Sn的条件，例如为1分钟～10分钟。金属间化合物层为以(Cu,Ni)6Sn5(熔点435℃附近)为主相的高熔点合金层。
粘合层34在上述加热工序中消失或与树脂成分33一体化。助焊剂成分在上述加热工序中消失。助焊剂成分为还原剂，将各粉末的表面的氧化膜熔化，促进上述的反应。需要说明的是，优选粘合层34中也含有助焊剂。由此，可净化第1结构材料10、第2结构材料20的表面(Cu镀敷膜11，21)和除去各粉末表面的氧化膜，可形成更致密的金属间化合物层，并且反应速度进一步提高。
微观而言，如图3(B)所示，Cu-Ni合金粉末与Sn粉末反应，在Cu镀敷膜的表面形成Cu3Sn层和Cu6Sn5层。在Cu-Ni合金粉末的表面，通过与Sn的反应而形成Sn-Cu-Ni膜。另外，通过Sn粉末与Cu的反应而形成Sn-Cu合金(Cu6Sn5等)。进而，通过Sn粉末与Ni的反应，也形成Sn-Ni合金(Ni3Sn4等)。
在得到的金属间化合物层中形成有微小的间隙部(开孔)，在该微小间隙部填充有树脂成分33。另外，通过热处理，树脂成分软化·流动而渗出到接合部的侧周部，其结果，金属间化合物层的侧周部被由树脂成分形成的膜被覆。
通过如此形成金属间化合物层，金属间化合物层的熔点例如变为400℃以上。需要说明的是，虽然优选不残留Sn成分，但若为金属间化合物层的内部，则即使残留10～20wt％左右的单质Sn，也可保证高的接合强度与400℃的耐热性。
树脂成分33也作为粘合剂发挥作用，是液状或粒状的树脂，其软化·流动开始温度为130～300℃，具体而言，可以举出：酚醛树脂、环氧树脂、硅酮树脂、丙烯酸系树脂、聚碳酸酯树脂、聚酰胺树脂、聚酰亚胺树脂、Teflon(注册商标)树脂等。在混合层中，可以相对于该树脂成分100重量份含有50～200重量份的助焊剂成分。热处理时，树脂成分33随着高熔点金属粉末与低熔点金属粉末的TLP接合反应而软化·流动，被挤出到外部，其结果，在金属间化合物层的侧周(露出)部形成作为树脂成分33的渗出物的树脂膜R。由该树脂膜R被覆金属间化合物层的侧周(露出)部、以及第1结构材料与金属间化合物层的接合界面、第2结构材料与金属间化合物层的接合界面。该树脂膜R为厚度0.1～0.5mm左右的均匀的树脂膜，固定于金属间化合物层、与各结构材料的接合界面。另外，含浸于金属间化合物层的微小间隙部的树脂成分与渗出到金属间化合物层的侧周部的树脂成分连接，形成由树脂成分形成的牢固的保护膜。
如上所述，构成车体框架的结构部件的接合一般为点焊，由于为点(片段)焊接，因此，在提高车体框架的刚性方面存在限制。若使接合部为面接合，则可提高刚性，但焊接工艺变长，生产效率差。与此相对，根据本实施方式，由于利用如上所述的特殊组成的片状接合材料，因此，可将结构部件彼此简单地面接合。特别是Cu-Ni-Sn系金属间化合物由于作为车体框架材料比一般的高张力钢板硬，因此，与简单的点焊(以及面接合焊接)相比，可提高车体框架的刚性。需要说明的是，虽然也考虑了使用焊锡片的方法，但焊锡在加热时会成为所谓“团块”(球化)，因此，无法面接合。
另外，根据本实施方式，由于用树脂层涂覆作为TLP接合层的低熔点金属与高熔点金属的金属间化合物层，因此，可容易地使第1结构材料和第2结构材料的接合状态稳定化，另外，也可提高接合部的强度、耐环境性。特别是通过原料成分的低熔点金属为Sn、高熔点金属为Cu-Ni合金，可在低温下在短时间内形成高熔点的反应物(金属间化合物)，得到耐热性高的接合结构。另外，即使在TLP接合层中存在空隙、孔时，由于其外表面被树脂膜覆盖，因此，接合部的强度、耐环境性大幅变差的情况少。进而，在该接合方法中，接合材料不会如Sn-Ag-Cu焊锡那样球化，因此，在各结构材料的接合面间的整体形成大致均匀厚度的接合层，可大幅改善接合强度。
图4(A)是结构材料接合用胶带的立体图，图4(B)是其主视图，图4(C)是局部放大截面图。
如图4(C)所示，该接合用胶带301在该接合材料30A的一面贴附有剥离纸39。即，将接合用片材构成为胶带状。接合材料30A的构成如已经在图2(B)中示出的构成所示。
该接合用胶带301的各层是柔性的，因此，如图4(A)(B)所示那样可以以辊状供给。
需要说明的是，作为低熔点金属粉末，除上述Sn粉末以外，还可以使用以Sn为主要成分的粉末。另外，作为高熔点金属粉末，除上述Cu-Ni合金粉末以外，还可以使用选自Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金或Cu-Cr合金中的1种或多种的粉末。
作为树脂成分33的助焊剂，可以使用己二酸、葡糖酸等具有羧基的有机酸。作为粘合剂，可以使用松香。
作为粘合层34，可以单独使用丙烯酸系、硅酮系、天然橡胶系、合成橡胶系、乙烯基醚系等的粘合剂或者以2种以上的聚合物为主体并根据需要配合交联剂、增粘剂、软化剂、增塑剂、抗氧化剂等而成的粘合剂等。
《第2实施方式》
参照图5、图6对第2实施方式的结构材料接合方法、接合材料和接合结构进行说明。
图5(A)是表示应接合的第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30B的接合前的状态的截面图。图5(B)是接合材料的放大截面图。图6(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30B的接合后的状态的截面图。图6(B)是接合部的放大截面图。
第1结构材料10例如为钢材，在接合面形成有作为高熔点金属的Cu-Ni合金的镀敷膜12。同样地，第2结构材料20例如为钢材，在接合面形成有Cu-Ni合金镀敷膜22。需要说明的是，若各结构材料例如为Cu-Ni合金材，则无需在其接合面形成Cu-Ni合金镀敷膜。
接合材料30B为具备用于形成基于TLP接合的金属间化合物层的原料成分与在热处理时软化·流动的树脂成分的混合层的接合用片材。如图5(B)所示，上述原料成分含有Sn粉末32。需要说明的是，接合材料30B的形状并不限定于片状，例如也可以为糊膏状。树脂成分33主要为粘合剂。混合层中还进入有助焊剂。上述混合层成型为具有均匀的厚度的面状，在两面被覆有粘合层34。
使用了上述接合材料30B的结构材料接合方法如下所述。
(1)在第1结构材料10和第2结构材料20的表面形成Cu-Ni合金镀敷膜。Cu-Ni合金镀敷膜只要至少在接合面形成即可。若第1结构材料10和第2结构材料20为在它们的表面预先形成有Cu-Ni合金镀敷膜的结构材料或者结构材料自身由含有Cu-Ni合金的原材料构成，则可省略该Cu-Ni合金镀敷工序。
(2)在第1结构材料10或第2结构材料20的Cu-Ni合金镀敷膜表面贴附接合材料30B。即，使成型为片状的接合用片材中的一方主面侧的粘合层34粘接于第1结构材料10的接合面，使另一方主面侧的粘合层34粘接于第2结构材料10的接合面。
(3)由此，利用接合材料30B的粘合层34的粘合性，以夹入接合材料30B的方式将第1结构材料10与第2结构材料20临时接合。
(4)使用热风枪等工业用干燥器对第1结构材料10与第2结构材料20的接合部(接合材料30B)进行加热，使作为高熔点金属的Cu-Ni合金镀敷膜与作为低熔点金属粉末的Sn粉末32反应，形成作为高熔点的反应物的TLP接合层(Cu-Ni-Sn)。即，通过TLP接合反应而生成金属间化合物层，介由该金属间化合物层使各结构材料接合。
如图6(B)所示，Cu-Ni合金镀敷膜与Sn粉末反应，形成Sn-Cu-Ni合金。
粘合层34在上述加热工序中消失或与树脂成分33一体化。助焊剂成分在上述加热工序中消失。助焊剂成分为还原剂，将各粉末的表面的氧化膜熔化，促进上述的反应。需要说明的是，优选粘合层34中也含有助焊剂。由此，可净化第1结构材料10、第2结构材料20的表面(Cu-Ni合金镀敷膜12、22)和除去各粉末表面的氧化膜，可形成更致密的金属间化合物层，并且反应速度进一步提高。
在得到的金属间化合物层中形成有微小的间隙部(开孔)，在该微小间隙部填充有树脂成分33。另外，通过热处理，树脂成分软化·流动而渗出到接合部的侧周部，其结果，金属间化合物层的侧周部被由树脂成分形成的膜被覆。
与第1实施方式同样地，根据本实施方式，也利用如上所述的特殊组成的片状接合部件，因此，可将结构部件彼此简单地面接合。特别是Cu-Ni-Sn系金属间化合物作为车体框架材料比一般的高张力钢板硬，因此，与简单的点焊(以及面接合焊接)相比，可提高车体框架的刚性。
另外，由于用树脂层涂覆TLP接合层的金属间化合物层，因此，可容易地使第1结构材料和第2结构材料的接合状态稳定，另外，也可提高接合部的强度。特别是通过原料成分的低熔点金属为Sn、高熔点金属为Cu-Ni合金，可在低温下在短时间内形成高熔点的反应物(金属间化合物)，得到耐热性高的接合结构。进而，在该接合方法中，在各结构材料的接合面间的整体形成大致均匀厚度的接合层，可大幅改善接合强度。
需要说明的是，形成TLP接合层Cu-Ni-Sn合金且以不残留Sn单质的层的方式预先确定接合材料30B的厚度、Cu-Ni合金镀敷膜12、22的厚度和其比例。例如，在使接合材料30B的金属粉末成分的体积含有率为50％时，Cu-Ni合金镀敷膜12、22的厚度相对于接合材料30B的厚度为0.05～0.20左右。
需要说明的是，通过形成Cu-Mn合金镀敷、Cu-Al合金镀敷、或Cu-Cr合金镀敷的膜代替Cu-Ni合金镀敷的膜，可以在TLP接合层上形成Cu-Mu-Sn合金层、Cu-Al-Sn合金层、或Cu-Cr-Sn合金层。
《第3实施方式》
参照图7、图8对第3实施方式的结构材料接合方法、接合材料和接合结构进行说明。
图7(A)是表示应接合的第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30C的接合前的状态的截面图。图7(B)是接合材料的放大截面图。图8(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30C的接合后的状态的截面图。图8(B)是接合部的放大截面图。
第1结构材料10例如为钢材，在接合面形成有作为低熔点金属的Sn镀敷膜13。同样地，第2结构材料20例如为钢材，在接合面形成有Sn镀敷膜23。需要说明的是，若各结构材料例如为Sn材，则无需在其接合面形成Sn镀敷膜13、23。
接合材料30C为具备用于形成基于TLP接合的金属间化合物层的原料成分与在热处理时软化·流动的树脂成分的混合层的接合用片材。如图7(B)所示，上述原料成分含有作为高熔点金属粉末的Cu-Ni合金粉末31。需要说明的是，接合材料30C的形状并不限定于片状，例如也可以为糊膏状。树脂成分33主要为粘合剂。混合层中还进入有助焊剂。上述混合层成型为具有均匀的厚度的面状，在两面被覆有粘合层34。
使用了上述接合材料30C的结构材料接合方法如下所述。
(1)在第1结构材料10和第2结构材料20的表面形成Sn镀敷膜。Sn镀敷膜只要至少在接合面形成即可。若第1结构材料10和第2结构材料20为在它们的表面预先形成有Sn镀敷膜的结构材料或者结构材料自身由含有Sn的原材料构成，则该Sn镀敷工序可以省略。
(2)在第1结构材料10的Sn镀敷膜13的表面或第2结构材料20的Sn镀敷膜23的表面贴附接合材料30C。即，使成型为片状的接合用片材中的一方主面侧的粘合层34粘接于第1结构材料10的接合面，使另一方主面侧的粘合层34粘接于第2结构材料20的接合面。
(3)由此，利用接合材料30C的粘合层34的粘合性，以夹入接合材料30C的方式将第1结构材料10与第2结构材料20临时接合。
(4)使用热风枪等工业用干燥器对第1结构材料10与第2结构材料20的接合部(接合材料30C)进行加热，使作为低熔点金属的Sn镀敷膜与Cu-Ni合金粉末31反应，形成作为高熔点的反应物的TLP接合层(Cu-Ni-Sn)。即，通过TLP接合反应而形成金属间化合物层，介由该金属间化合物层使各结构材料接合。此时的加热温度为Sn镀敷膜13、23的熔点以上且为Cu-Ni合金粉末31的熔点以下，例如为250～350℃。另外，加热温度为不残留单质Sn的条件，例如为1分钟～10分钟。
如图8(B)所示，Sn镀敷膜与Cu-Ni合金粉末反应，形成Sn-Cu-Ni。另外，部分地形成有Sn-Cu。
粘合层34在上述加热工序中消失或与树脂成分33一体化。助焊剂成分在上述加热工序中消失。助焊剂成分为还原剂，将各粉末的表面的氧化膜熔化，促进上述的反应。需要说明的是，优选粘合层34中也含有助焊剂。由此，可净化第1结构材料10、第2结构材料20的表面(Sn镀敷膜13、23)和除去各粉末表面的氧化膜，可形成更致密的金属间化合物层，并且反应速度进一步提高。
在得到的金属间化合物层中形成有微小的间隙部(开孔)，在该微小间隙部填充有树脂成分33。另外，通过热处理，树脂成分软化·流动而渗出到接合部的侧周部，其结果，金属间化合物层的侧周部被由树脂成分形成的膜被覆。
通过如此形成金属间化合物层，金属间化合物层的熔点例如变为400℃以上。
树脂成分33随着高熔点金属粉末与低熔点金属粉末的TLP接合反应而被挤出到外部，在金属间化合物层的侧周(露出)部形成有树脂膜R。由该树脂膜R被覆金属间化合物层的侧周(露出)部。另外，含浸于金属间化合物层的微小间隙部的树脂成分与渗出到金属间化合物层的侧周部的树脂成分连接，形成由树脂成分形成的牢固的保护膜。
与第1实施方式同样地，根据本实施方式，由于也利用如上所述的特殊组成的片状接合材料，因此，可将结构部件彼此简单地面接合。特别是Cu-Ni-Sn系金属间化合物作为车体框架材料比一般的高张力钢板硬，因此，与简单的点焊(以及面接合焊接)相比，可提高车体框架的刚性。
另外，由于用树脂层涂覆TLP接合层的金属间化合物层，因此，可容易地使第1结构材料和第2结构材料的接合状态稳定，另外，也可提高接合部的强度。特别是通过原料成分的低熔点金属为Sn、高熔点金属为Cu-Ni合金，可在低温下在短时间内形成高熔点的反应物(金属间化合物)，得到耐热性高的接合结构。进而，在该接合方法中，在各结构材料的接合面间的整体形成有大致均匀厚度的接合层，可大幅改善接合强度。
需要说明的是，以在接合材料30C内不残留Cu-Ni单质的层的方式预先确定接合材料30C的厚度、Sn镀敷膜13、23的厚度和其比例。例如在使接合材料30C的金属粉末成分的体积含有率为50％时，Sn镀敷膜13、23的厚度相对于接合材料30C的厚度为0.30～0.60左右。
需要说明的是，第1结构材料和第2结构材料为Sn材时，不需要上述(1)的Sn镀敷膜形成工序，只要进行上述(2)以后的处理即可。
《第4的实施方式》
参照图9、图10对第4的实施方式的结构材料接合方法、接合材料和接合结构进行说明。
图9(A)是表示应接合的第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30D的接合前的状态的截面图。图9(B)是接合材料的放大截面图。图10(A)是表示第1结构材料10、第2结构材料20和接合材料30D的接合后的状态的截面图。图10(B)是接合部的放大截面图。
第1结构材料10和第2结构材料20均为铜(Cu)材。
接合材料30D为具备用于形成基于TLP接合的金属间化合物层的原料成分与在热处理时软化·流动的树脂成分的混合层的接合用片材。如图9(B)所示，上述原料成分含有Cu-Ni合金粉末31和Sn粉末32。需要说明的是，接合材料30D的形状并不限定于片状，例如也可以为糊膏状。树脂成分33主要为粘合剂。混合层中还进入有助焊剂。上述混合层成型为具有均匀的厚度的面状，在两面被覆有粘合层34。
使用了上述接合材料30D的结构材料接合方法如下所述。
(1)在第1结构材料10或第2结构材料20的接合面贴附接合材料30D。即，使成型为片状的接合用片材中的一方主面侧的粘合层34粘接于第1结构材料10的接合面，使另一方主面侧的粘合层34粘接于第2结构材料20的接合面。
(2)由此，利用接合材料30D的粘合层34的粘合性，以夹入接合材料30D的方式将第1结构材料10与第2结构材料20临时接合。
(3)使用热风枪等工业用干燥器对第1结构材料10与第2结构材料20的接合部(接合材料30D)进行加热，使Sn粉末与Cu-Ni合金粉末反应，形成作为高熔点的反应物的TLP接合层(Cu-Ni-Sn)。即，通过TLP接合反应而形成金属间化合物层，介由该金属间化合物层使各结构材料接合。
粘合层34在上述加热工序中消失或与树脂成分33一体化。助焊剂成分在上述加热工序中消失。助焊剂成分为还原剂，将各粉末的表面的氧化膜熔化，促进上述的反应。需要说明的是，优选粘合层34中也含有助焊剂。由此，可净化第1结构材料10、第2结构材料20的表面和除去各粉末表面的氧化膜，可形成更致密的金属间化合物层，并且反应速度进一步提高。
微观而言，如图10(B)所示，Cu-Ni合金粉末与Sn粉末反应，在Cu材的表面形成Cu3Sn层和Cu6Sn5层。在Cu-Ni合金粉末的表面，通过与Sn的反应而形成Sn-Cu-Ni膜。进而，也形成有Cu-Ni-Sn。
在得到的金属间化合物层中形成有微小的间隙部(开孔)，在该微小间隙部填充有树脂成分33。另外，通过热处理，树脂成分软化·流动而渗出到接合部的侧周部，其结果，金属间化合物层的侧周部被由树脂成分形成的膜被覆。
通过如此形成金属间化合物层，熔点例如变为400℃以上。
树脂成分33随着高熔点金属粉末与低熔点金属粉末的TLP接合反应而被挤出到外部，在金属间化合物层的侧周(露出)部形成树脂膜R。由该树脂膜R被覆金属间化合物层的侧周(露出)部。另外，含浸于金属间化合物层的微小间隙部的树脂成分与渗出到金属间化合物层的侧周部的树脂成分连接，形成由树脂成分形成的强固的保护膜。
《第5的实施方式》
参照图11～图13对第5的实施方式的结构材料接合方法、接合材料和接合结构进行说明。
图11(A)～(D)是表示将第1结构材料10与第2结构材料20用结构材料接合用胶带305接合的工序的立体图。图12(A)是图11(C)所示状态下的接合部的放大截面图。图12(B)是图11(D)所示状态下的放大截面图。
图13(A)是结构材料接合用胶带305的立体图，图13(B)是其主视图，图13(C)是局部放大截面图。
如图13(C)所示，该接合用胶带305在柔性的基材片材35上形成有接合材料30E。接合材料30E的构成与第4实施方式中示于图10(B)的接合材料30D相同。
第1结构材料10和第2结构材料20均为Cu材。基材片材35也为Cu材(箔)。
使用了上述结构材料接合用胶带305的结构材料接合方法如下所述。
(1)如图11(A)(B)(C)、图12(A)所示，使第1结构材料10与第2结构材料20的接合面彼此抵接，在其抵接部的周围贴附结构材料接合用胶带305，由此进行临时接合。
(2)使用热风枪等工业用干燥器对结构材料接合用胶带305的周围进行加热，如图12(B)所示，使Sn粉末与Cu-Ni合金粉末反应，形成作为高熔点的反应物的TLP接合层(Cu-Ni-Sn)。即，通过TLP接合反应而生成金属间化合物层，介由该金属间化合物层使各结构材料接合。
粘合层34在上述加热工序中消失或与树脂成分33一体化。助焊剂成分在上述加热工序中消失。助焊剂成分为还原剂，将各粉末的表面的氧化膜熔化，促进上述的反应。需要说明的是，优选粘合层34中也含有助焊剂。由此，可净化第1结构材料10、第2结构材料20的表面和除去各粉末表面的氧化膜，可形成更致密的金属间化合物层，并且反应速度进一步提高。
微观而言，如图12(B)所示，Cu-Ni合金粉末与Sn粉末反应，在Cu材的表面形成Cu-Sn膜(Cu3Sn，Cu6Sn5等)。在Cu-Ni合金粉末的表面，通过与Sn的反应而形成Sn-Cu-Ni膜。另外，Sn粉末的一部分通过与Cu的反应而形成Sn-Cu合金(Cu6Sn5等)。进而，Sn粉末的一部分通过与Ni的反应而形成Sn-Ni合金(Ni3Sn4等)。
在得到的金属间化合物层中形成有微小的间隙部(开孔)，在该微小间隙部填充有树脂成分33。另外，通过热处理，树脂成分软化·流动而渗出到接合部的侧周部，其结果，金属间化合物层的侧周部被由树脂成分形成的膜被覆。
通过如此形成金属间化合物层，金属间化合物层的熔点例如变为400℃以上。
树脂成分33随着TLP接合反应而被挤出到外部，在金属间化合物层的侧周(露出)部形成树脂膜R。由该树脂膜R被覆金属间化合物层的侧周(露出)部。另外，含浸于金属间化合物层的微小间隙部的树脂成分与渗出到金属间化合物层的侧周部的树脂成分连接，形成由树脂成分形成的牢固的保护膜。
需要说明的是，在以上所示的各实施方式的加热工序中，除热风加热以外，还可以进行远红外线加热、高频感应加热。
符号说明
R…树脂膜
10…第1结构材料
11、21…Cu镀敷膜
12、22…Cu-Ni合金的镀敷膜
13、23…Sn镀敷膜
20…第2结构材料
30A～30E…接合材料
31…Cu-Ni合金粉末
32…Sn粉末
33…树脂成分
34…粘合层
35…基材片材
39…剥离纸
301、305…接合用胶带

Claims (13)

1.一种结构材料接合方法，其特征在于，在将第1结构材料与第2结构材料介由低熔点金属和高熔点金属的金属间化合物层接合时，
在所述第1结构材料与所述第2结构材料之间介由接合材料贴合所述第1结构材料与所述第2结构材料并对其进行热处理，所述接合材料具备用于形成所述金属间化合物层的原料成分与在热处理时软化·流动的树脂成分的混合层，由此将所述第1结构材料与所述第2结构材料介由所述金属间化合物层接合，并且使所述树脂成分渗出并用由所述树脂成分形成的膜被覆所述金属间化合物层的侧周部。
2.根据权利要求1所述的结构材料接合方法，其中，所述原料成分含有选自Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金或Cu-Cr合金中的至少1种的高熔点金属粉末和以Sn为成分或以Sn为主要成分的低熔点金属粉末。
3.根据权利要求2所述的结构材料接合方法，其中，所述第1结构材料和所述第2结构材料的至少表面为以Cu为主要成分的金属结构部件。
4.根据权利要求1所述的结构材料接合方法，其中，所述第1结构材料和所述第2结构材料的至少表面由选自Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金或Cu-Cr合金中的至少1种的高熔点金属构成，所述原料成分含有以Sn为成分或以Sn为主要成分的低熔点金属粉末。
5.根据权利要求1所述的结构材料接合方法，其中，所述第1结构材料和所述第2结构材料的至少表面由以Sn为成分或以Sn为主要成分的低熔点金属构成，所述原料成分含有选自Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金或Cu-Cr合金中的至少1种的高熔点金属粉末。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的结构材料接合方法，其中，通过所述热处理，使所述树脂成分渗出到所述金属间化合物层的侧周部，并且在所述金属间化合物层的内部形成微小间隙部而使所述树脂成分含浸于所述微小间隙部，使含浸于所述微小间隙部的所述树脂成分与在所述金属间化合物层的侧周部的所述树脂成分连接。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的结构材料接合方法，其中，所述接合材料为将所述混合层成型为片状而成的接合用片材。
8.一种结构材料接合方法，其特征在于，在将第1结构材料与第2结构材料介由低熔点金属和高熔点金属的金属间化合物层接合时，
在所述第1结构材料与所述第2结构材料之间介由含有原料成分与粘合剂成分的接合用片材贴合所述第1结构材料与所述第2结构材料并对其进行热处理，由此将所述第1结构材料与所述第2结构材料介由所述低熔点金属和所述高熔点金属的所述金属间化合物层接合，所述原料成分含有选自Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金或Cu-Cr合金中的至少1种的高熔点金属粉末和以Sn为成分或以Sn为主要成分的低熔点金属粉末。
9.一种接合用片材，其为用于将第1结构材料与第2结构材料介由金属间化合物层接合的接合用片材，是将含有原料成分与粘合剂成分的混合层成型为片状而成的，所述原料成分含有以Sn为成分或以Sn为主要成分的低熔点金属粉末和选自Cu-Ni合金、Cu-Mn合金、Cu-Al合金或Cu-Cr合金中的至少1种的高熔点金属粉末。
10.根据权利要求9所述的接合用片材，其中，所述混合层含有在热处理时软化·流动的树脂成分。
11.根据权利要求9或10所述的接合用片材，其中，所述混合层被具有粘合性的基材支承。
12.一种接合结构，其特征在于，介由具备原料成分与在热处理时软化·流动的树脂成分的混合层的接合用片材贴合第1结构材料与第2结构材料，通过热处理，将所述第1结构材料与所述第2结构材料介由金属间化合物层接合，所述金属间化合物层的侧周部由所述树脂成分的渗出物被覆。
13.根据权利要求12所述的接合结构，其中，所述金属间化合物层在其内部具有微小间隙部，在所述微小间隙部含浸有所述树脂成分，含浸于所述微小间隙部的所述树脂成分与在所述金属间化合物层的侧周部的所述树脂成分连接。
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