CN105374929B - 一种织构化无铅压电陶瓷多层驱动器及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种织构化无铅压电陶瓷多层驱动器及其制备方法，该驱动器包括：叠层设置的多层织构化陶瓷厚膜，包括分别印刷有层状电极的陶瓷面层、至少一层陶瓷内层和陶瓷底层；贯穿所述陶瓷面层和陶瓷内层的第一通孔；贯穿所述陶瓷内层和陶瓷底层的第二通孔；填充所述第一通孔的第一连接电极；以及填充所述第二通孔的第二连接电极；其中第一通孔和第二通孔分别位于所述织构化陶瓷厚膜的相对两侧，所述陶瓷内层上的层状电极具有条状缝隙，所述条状缝隙位于第一通孔和第二通孔之间，且相邻两层陶瓷内层上的条状缝隙不重叠。这种电极结构省去外端电极，简化了制备工艺、节约成本，同时避免了端电极在驱动器使用过程中容易失效的弊端。

Description

一种织构化无铅压电陶瓷多层驱动器及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种织构化无铅压电陶瓷多层驱动器及其制备方法，属于电子陶瓷材料与器件技术领域。
背景技术
压电陶瓷在电场作用下产生的形变量很小，基于这个原理制作的精确控制机构—压电驱动器，对于精密仪器和机械的控制、微电子技术、生物工程等领域都具有极其重要的作用。这些应用要求压电陶瓷驱动器体积小、驱动电压低、位移量大、能集成化。然而，普通压电陶瓷的体积一般比较大，压电陶瓷的驱动场强一般也比较高(几百V/mm)。为了实现低压驱动并且减小压电陶瓷的体积，人们提出了多层压电陶瓷驱动器的概念，即通过多层陶瓷技术叠加多层陶瓷膜材料使得在低压驱动下也能达到高压驱动的效果。多层压电陶瓷驱动器在位移特性和驱动力等方面有着很大优点，其尺寸也可通过调控陶瓷膜层的厚度来控制，从而大大扩展了压电陶瓷驱动器应用发展的空间。
目前，市场上压电陶瓷驱动器使用的大都是含铅压电陶瓷。但是，铅基压电陶瓷中氧化铅(PbO)含量约占60～70％左右，PbO是高温下易挥发的有毒物质，使得铅基压电陶瓷在制备、使用以及废弃物处理过程中都会给人类生活及生态环境带来严重危害。为了保护地球以及社会经济的可持续发展，各国对环境保护日渐重视。欧盟立法制定了《关于在电子电气设备中限制使用某些有害物质指令》(RoHS)，并已于2006年7月1日开始正式实施。美国、日本等发达国家也纷纷出台措施和政策禁止含铅电子材料的使用。我国也逐年提高了对无铅材料研究项目的支持力度。因此，开发环境友好型的无铅压电陶瓷驱动器是未来发展的趋势和要求。然而，无铅压电陶瓷的压电性能与铅基陶瓷相比仍然有一定的差距，要想取代铅基压电陶瓷还须进一步提高其压电性能。
目前，多层压电陶瓷驱动器包括陶瓷基体、内电极和外端电极，其中内电极与外端电极相结合实现多层陶瓷体的电气并联。很多专利都详细介绍了这种传统多层压电驱动器的电极结构，比如中国专利CN101552318A《多层压电驱动器的制造方法和多层压电驱动器》、美国专利US7429817B2《Multilayer Piezoelectric Element》。由于存在外端电极，在内电极与陶瓷厚膜共烧之后还得制备外端电极，使得制备工艺比较复杂。而且Uchino等人在论文《Multilayer Ceramic Actuators》中提到，内电极两端的非活动区域在施加电场的作用下应力会比较大，容易导致裂纹的产生，从而影响多层陶瓷器件的寿命。另外，外端电极在驱动器的使用过程中由于不断的形变也容易导致开裂而使功能失效。由于这些缺点，内电极与外端电极相结合的电极结构并不是多层陶瓷器件理想的电极结构。
发明内容
针对上述面临的问题，本发明的目的是提供一种织构化无铅压电陶瓷多层驱动器及其制备方法，以提高无铅压电陶瓷多层驱动器的性能和寿命。由于陶瓷织构化是提高无铅压电陶瓷性能的重要方法，本发明将无铅压电陶瓷的织构化与多层陶瓷工艺相结合以提高多层驱动器的压电性能。另外，本发明设计了新的多层陶瓷驱动器的电极结构，避免了传统驱动器结构中外端电极结构的缺陷。
在此，本发明提供一种织构化无铅压电陶瓷多层驱动器，包括：叠层设置的多层织构化陶瓷厚膜，包括分别印刷有层状电极的陶瓷面层、至少一层陶瓷内层和陶瓷底层；贯穿所述陶瓷面层和陶瓷内层的第一通孔；贯穿所述陶瓷内层和陶瓷底层的第二通孔；填充所述第一通孔的第一连接电极；以及填充所述第二通孔的第二连接电极；其中第一通孔和第二通孔分别位于所述织构化陶瓷厚膜的相对两侧，所述陶瓷内层上的层状电极具有条状缝隙，所述条状缝隙位于第一通孔和第二通孔之间，且相邻两层陶瓷内层上的条状缝隙不重叠。
本发明将无铅压电陶瓷织构化与多层陶瓷工艺相结合；采用通孔内电极连接结构取代外端电极与内电极相结合的电极连接结构。本发明的织构化无铅压电陶瓷多层驱动器采用无铅压电陶瓷作为驱动器的陶瓷基体，有利于环境保护；将无铅压电陶瓷的织构化与多层陶瓷工艺相结合，提高了无铅压电陶瓷多层驱动器的性能；设计了通孔内电极连接结构，省去了外端电极，简化了制备工艺并有利于提高多层驱动器的寿命。
本发明中，所述陶瓷面层和陶瓷内层之间、相邻陶瓷内层之间、或者陶瓷内层和陶瓷底层之间还设置有未印刷电极的空白陶瓷厚膜。
本发明中，相邻层状电极之间的距离可根据实际需要进行设计。
本发明还提供一种织构化无铅压电陶瓷多层驱动器的制备方法，所述制备方法包括：步骤1)：制备无铅压电陶瓷粉体及织构化模板晶粒；步骤2)：将陶瓷粉体和织构化模板晶粒与溶剂、粘结剂、分散剂和增塑剂等有机物混合制成流延浆料，通过流延成型得到陶瓷厚膜；步骤3)：将陶瓷厚膜切片，打通孔，将打好的通孔填充连接电极，在陶瓷厚膜表面印刷层状电极；步骤4)：按照设计的层数将多个陶瓷厚膜进行叠层、等静压后烧制成一体化多层压电陶瓷器件；步骤5)：将烧制好的一体化多层陶瓷进行极化，得到织构化无铅压电陶瓷多层驱动器。
较佳地，步骤1)中，制备无铅压电陶瓷粉体使用的压电陶瓷为钙钛矿结构无铅压电陶瓷，优选钛酸钡基无铅压电陶瓷、钛酸铋钠基无铅压电陶瓷或铌酸钾钠基无铅压电陶瓷。
较佳地，步骤1)中，所述无铅压电陶瓷粉体尺寸应小于400纳米。
较佳地，步骤1)中，采用拓扑微晶转化法制备织构化模板晶粒，所述织构化模板晶粒的形貌具有各向异性，所述织构化模板晶粒的尺寸的纵横比大于10。
较佳地，步骤1)中，所述织构化模板晶粒的尺寸为所述无铅压电陶瓷粉体尺寸的5倍以上，所述织构化模板晶粒的摩尔比占陶瓷粉体的5％～15％。
较佳地，步骤2)中，溶剂为质量比为1:1的乙醇和乙酸乙酯的混合溶液，混合溶液(即溶剂)与陶瓷粉体的质量比为0.36～0.45:1；粘结剂为聚乙烯缩丁醛脂，并与溶剂以1:2的质量比混合配成溶液，粘结剂溶液与陶瓷粉体的质量比为0.27～0.32:1；分散剂为三油酸甘油酯，所述分散剂与陶瓷粉体的质量比为0.02～0.05:1；增塑剂为聚乙二醇和邻苯二甲酸丁苄酯，两者(即聚乙二醇和邻苯二甲酸丁苄酯)与粘结剂溶液的质量比均为0.07～0.10:1。
较佳地，步骤2)中流延成型得到的陶瓷厚膜厚度为20～80微米。
较佳地，步骤4)中等静压的温度为60～70℃，压力为40～55MPa。
附图说明
图1为通孔内电极连接结构示意图；
图2为多层铌酸钾钠基无铅压电陶瓷驱动器制备流程示意图及各步骤样品实物照片；
图3为多层铌酸钾钠基无铅压电陶瓷驱动器断面SEM照片；
图4室温下不同测量电压下多层铌酸钾钠基无铅压电陶瓷驱动器纵向位移与施加电压的曲线。
具体实施方式
以下结合附图和下述实施方式进一步说明本发明，应理解，下述实施方式仅用于说明本发明，而非限制本发明。
本发明提供一种新的电极结构，称为通孔内电极连接结构，如图1所示。在表面两层陶瓷厚膜1一端打两个孔2，在内部每一层陶瓷厚膜两端共打四个通孔2，通孔2中填充电极，不同层状电极3之间利用通孔2中的电极来实现电气互连。另外，在每一层层状电极3靠边端留一条缝隙4(即、该缝隙上未印刷电极)，缝隙4位于通孔内侧2，相邻两层的缝隙位置不重叠，例如交替设置在两层侧，防止相邻两层电极3之间的电气短路，从而实现整个结构的电气并联。这种电极结构省去了外端电极，简化了制备工艺并且能节约成本，同时还避免了端电极在驱动器使用过程中容易失效的弊端。另外，通孔内电极连接结构还可以减小层状电极非活动区域在电场作用下的应力，有利于提高多层陶瓷器件的寿命。
本发明提供了一种多层无铅压电陶瓷驱动器及其制备方法，将无铅压电陶瓷的织构化与多层陶瓷工艺相结合，在使用的材料具有环境友好性的前提下提高了多层陶瓷驱动器的性能；同时设计了通孔内电极连接结构，省去了外端电极，简化了制备工艺并有利于提高多层陶瓷驱动器的使用寿命。
本发明采用的制备技术和工艺如下。
a)无铅压电陶瓷织构化方法采用的是模板晶粒生长法或者反应模板晶粒生长法。在这两种方法中需要形貌具有各向异性的晶粒作为织构化的模板。因此，本发明首先利用拓扑微晶转化法、水热法和熔盐法等方法合成形貌具有各向异性的模板晶粒，比如片状，棒状，针状等。
b)通过传统固相法合成无铅压电陶瓷基体粉料，并通过高能球磨得到粒径在400nm以下的粉体。
c)将织构化模板晶粒和高能球磨后得到的无铅压电陶瓷基体粉料与溶剂、粘结剂、分散剂和增塑剂等有机物混合，经球磨得到均匀的浆料。浆料经流延成型得到设计厚度的陶瓷厚膜。其中，溶剂为乙醇和乙酸乙酯的混合溶液(乙醇和乙酸乙酯质量比为1:1)，粘结剂为聚乙烯缩丁醛脂(PVB)，并与溶剂以1:2的质量比混合配成溶液，分散剂为三油酸甘油酯，增塑剂为聚乙二醇(PEG400)和邻苯二甲酸丁苄酯(BBP)。
d)将陶瓷厚膜用切片机切成一定尺寸大小，然后根据电极结构设计利用打孔机在陶瓷厚膜上打通孔。在打好的通孔中填充连接电极。干燥后利用丝印机将层状电极按照设计的图案丝网印刷到陶瓷厚膜上并留有缝隙，放置在无尘室中晾干，其中，层状电极印刷在陶瓷厚膜的一侧表面。将干燥后的印有电极的陶瓷厚膜进行叠层，叠层方法为：叠层时印有电极的厚膜方向一致，即印有电极的一面朝上。按照上述方法叠成设计层数的素坯。将叠好的素坯在温水等静压机中进行等静压，使得各层厚膜之间结合紧密，然后裁成设计尺寸大小，并放置在马弗炉中进行排塑、共烧，得到烧结致密的样品。
e)将烧成样品置于绝缘硅油中极化，得到最终的多层压电陶瓷驱动器。
作为一种优选方案，所述的压电陶瓷为钙钛矿结构无铅压电陶瓷，比如钛酸钡(BaTiO3)基无铅压电陶瓷、钛酸铋钠(Na0.5Bi0.5TiO3)基无铅压电陶瓷、铌酸钾钠(K0.5Na0.5NbO3)基无铅压电陶瓷等。
作为一种优选方案，所述的无铅压电陶瓷基体颗粒尺寸在400nm以下。
作为一种优选方案，所述的模板晶粒的形貌必须具有较大的各向异性，比如片状，棒状，针状等，其尺寸的纵横比须大于10。
作为一种优选方案，所述的模板晶粒的尺寸至少要达到基体颗粒尺寸的5倍。
作为一种优选方案，所述的模板晶粒占总的陶瓷粉体的5％-15％(摩尔比)。
作为一种优选方案，溶剂为乙醇和乙酸乙酯的混合溶液(乙醇和乙酸乙酯质量比为1:1)，其与陶瓷粉体的质量比为(0.36～0.45):1；粘结剂为聚乙烯缩丁醛脂(PVB)，并与溶剂以1:2的质量比混合配成溶液，粘结剂溶液与陶瓷粉的比例为(0.27～0.32):1；分散剂为三油酸甘油酯，其与陶瓷粉体的比例为(0.02～0.05):1；增塑剂为聚乙二醇(PEG400)和邻苯二甲酸丁苄酯(BBP)，两者与粘结剂溶液的比例都为(0.07～0.10):1。
作为一种优选方案，所述的流延成型得到的陶瓷厚膜厚度为20-80μm。
作为一种优选方案，所述的等静压的温度为60-70℃，压力为40-55MPa。
本发明将无铅压电陶瓷的织构化与多层陶瓷工艺相结合，最终多层陶瓷驱动器的基体为织构化的无铅压电陶瓷，提高了多层驱动器的压电性能。
本发明使用了通孔内电极连接结构，省去了外端电极，简化了制备工艺并有利于提高多层驱动器的使用寿命。
下面进一步例举实施例以详细说明本发明。同样应理解，以下实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。下述示例具体的工艺参数等也仅是合适范围中的一个示例，即本领域技术人员可以通过本文的说明做合适的范围内选择，而并非要限定于下文示例的具体数值。
以铌酸钾钠基无铅压电陶瓷为例制备织构化多层铌酸钾钠基无铅压电陶瓷驱动器，陶瓷基体分子式为(K0.504Na0.496)0.933Li0.067NbO3(KNLN)，其中使用的陶瓷织构化方法为反应模板晶粒生长法，具体包括如下步骤，制备流程示意图及各步骤样品实物照片如图2所示。
1)利用拓扑微晶转化法制备片状NaNbO3模板晶粒。根据拓扑微晶转化法制备片状NaNbO3晶粒的合成方程式如下：
2.5Bi2O3+5Nb2O5+3.5NaCO3＝2Bi2.5Na3.5Nb5O18+3.5CO2 (1)
4Bi2.5Na3.5Nb5O18+3NaCO3＝20NaNbO3+5Bi2O3+3CO2 (2)
首先合成片状的BiNN5粉体。根据式(1)，按照摩尔比为Bi2O3:Nb2O5:NaCO3＝2.5:5:3.5称取原料，加入适量的乙醇混合球磨6h，按照原料:盐＝1:1的质量比加入NaCl继续球磨2h。球磨后的粉体在烘箱中于90℃烘干，过80目筛。将过筛后的粉料盛入Al2O3坩埚，加盖后于马弗炉中在1100℃，保温3h，升温速率为15℃/min。合成后的产物经热的去离子水浸泡，超声分散，并多次用热的去离子水洗涤，以除去其中的NaCl盐。其间，可用AgNO3溶液测试滤液中的Cl-离子含量，若没有白色沉淀出现，说明产物中已经不含有Cl-离子。洗涤干净后得到的粉体放入烘箱中于90℃烘干，并过80目筛，最终得到片状BiNN5粉体，其边长为10-20μm，厚度为1-2μm。
然后利用片状BiNN5粉体合成片状NaNbO3粉体。将反应物NaCO3与NaCl盐按照质量比1:1的比例混合，加入适量的乙醇混合球磨2h，再按照摩尔比BiNN5:BiNN5＝4:3.6的比例加入BiNN5,继续球磨0.5h。球磨后的粉体在烘箱中于90℃烘干，过80目筛。将过筛后的粉料盛入Al2O3坩埚，加盖后于马弗炉中在950℃，保温4h，升温速率为1℃/min。合成后的产物用盐酸溶解Bi2O3并用热的去离子水浸泡，反复清洗多次直至不含有Cl-离子为止。洗涤干净后得到的粉体放入烘箱中于90℃烘干，并过80目筛。过筛后的粉体在1000℃保温1h退火处理，经过80目筛后得到最终片状NaNbO3粉体，其边长为10-20μm，厚度为1-2μm。
2)通过传统固相法合成(K0.504Na0.496)0.933Li0.067NbO3(KNLN)粉体，步骤如下：按照分子式(K0.504Na0.496)0.933Li0.067NbO3的化学计量比称量原料：K2CO3(99％)，Na2CO3(99.8％)，Li2CO3(98％)，Nb2O5(99.5％)并置于尼龙球磨罐中，加入无水乙醇和ZrO2球，行星球磨6h，干燥过80目筛后放入坩埚，在850℃预烧5h，得到KNLN粉体。将KNLN粉体过80目筛后在高能球磨机中球磨1h，烘干后过200目筛，得到最终的KNLN粉体，粉体粒径约为340nm。
3)流延成型制备陶瓷厚膜。将高能球磨后得到的KNLN粉体与溶剂、粘结剂、分散剂和增塑剂等有机物混合，经滚筒球磨3天(或者行星球磨12h)后得到均匀的浆料。其中，溶剂为乙醇和乙酸乙酯的混合溶液(乙醇和乙酸乙酯质量比为1:1)，其与陶瓷粉体的比例为(0.36～0.45):1；粘结剂为聚乙烯缩丁醛脂(PVB)，并与溶剂以1:2的质量比混合配成溶液，粘结剂溶液与陶瓷粉的比例为(0.27～0.32):1；分散剂为三油酸甘油酯，其与陶瓷粉体的比例为(0.02～0.05):1；增塑剂为聚乙二醇(PEG400)和邻苯二甲酸丁苄酯(BBP)，两者与粘结剂溶液的比例都为(0.07～0.10):1。在浆料中按照(基体颗粒:模板晶粒)＝0.9:0.1的摩尔比加入片状NaNbO3晶粒继续球磨3h得到最终的流延浆料。陶瓷的最终名义组分为(K0.45Na0.55)0.94Li0.06NbO3。最终浆料经流延成型得到厚度约为25μm的陶瓷厚膜。
4)填孔印刷叠层。将流延成型制备的陶瓷厚膜用切片机切成一定尺寸大小，然后根据电极结构设计利用打孔机在陶瓷厚膜上打通孔。在打好的通孔中填满电极，即填孔。干燥后利用丝印机将电极按照设计的图案丝印到陶瓷厚膜上，并放置在无尘室中晾干。将干燥后的印有电极的厚膜与未印电极的厚膜进行叠层，叠层方法为：叠层时印有电极的厚膜方向一致，即印有电极的一面朝上；每两层印有电极的厚膜之间***两层未印电极的厚膜。按照上述方法叠成内部共有7层电极的素坯，每两层电极之间厚度约为66μm。将叠好的素坯在温水等静压机中进行等静压使得各层厚膜之间结合紧密，等静压的温度为60-70℃，压力为40-55MPa。将等静压后的素坯裁成小片(尺寸约为3mm×3mm×0.58mm)在马弗炉中进行排塑、共烧。排塑的温度为600℃，保温时间为30min，升温速率为1.5℃/min；共烧的温度为1130℃，保温时间为1h，升温速率为10℃/min。由于共烧温度在1100℃以上，所用选用Ag-Pd(70/30)电极作为多层铌酸钾钠基无铅压电陶瓷驱动器。共烧后样品的总厚度约为0.39mm。
5)将共烧样品置于120℃的绝缘硅油中极化得到最终的多层压电驱动器，其中极化电场为3kV/mm，极化时间为30min。
图3为多层铌酸钾钠基无铅压电陶瓷驱动器断面SEM照片。从图中可以看到完整的7层层状电极，层状电极与铌酸钾钠基无铅压电陶瓷基体结合紧密。而且铌酸钾钠基无铅压电陶瓷基体烧结致密，晶粒完全长大，没有基体颗粒剩余，表明陶瓷基体在共烧过程中完成了织构化。
图4为本发明提供的多层压电驱动器的纵向位移与施加电压的曲线图。从图中可以看到，随着测量电压的升高，多层KNN基陶瓷驱动器的纵向位移逐渐增大。当测量电压为350V时，驱动器的纵向位移最大达到了440nm，对应的应变约为0.11％。

Claims (11)

1.一种织构化无铅压电陶瓷多层驱动器，其特征在于，包括：
叠层设置的多层织构化陶瓷厚膜，包括分别印刷有层状电极的陶瓷面层、多层陶瓷内层和陶瓷底层；
贯穿所述陶瓷面层和所有陶瓷内层的第一通孔；
贯穿所有陶瓷内层和陶瓷底层的第二通孔；
填充所述第一通孔的第一连接电极；以及
填充所述第二通孔的第二连接电极；
其中第一通孔和第二通孔分别位于所述织构化陶瓷厚膜的相对两侧，所述陶瓷内层上的层状电极具有条状缝隙，所述条状缝隙位于第一通孔和第二通孔之间，且相邻两层陶瓷内层上的条状缝隙不重叠，
在所述织构化无铅压电陶瓷多层驱动器内部，相邻层状电极之间利用所述第一通孔和第二通孔中的所述第一连接电极和第二连接电极来实现电气互连，
所述织构化无铅压电陶瓷多层驱动器无外端电极。
2.根据权利要求1所述的织构化无铅压电陶瓷多层驱动器，其特征在于，所述陶瓷面层和陶瓷内层之间、相邻陶瓷内层之间、或者陶瓷内层和陶瓷底层之间还设置有未印刷电极的空白陶瓷厚膜。
3.一种权利要求1或2所述的织构化无铅压电陶瓷多层驱动器的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括：
步骤1）：制备无铅压电陶瓷粉体及织构化模板晶粒；
步骤2）：将陶瓷粉体和织构化模板晶粒与溶剂、粘结剂、分散剂和增塑剂等有机物混合制成流延浆料，通过流延成型得到陶瓷厚膜；
步骤3）：将陶瓷厚膜切片，打通孔，将打好的通孔填充连接电极，在陶瓷厚膜表面印刷层状电极并留有所述条状缝隙；
步骤4）：按照设计的层数将多个陶瓷厚膜进行叠层、等静压后烧制成一体化多层压电陶瓷器件；
步骤5）：将烧制好的一体化多层陶瓷进行极化，得到织构化无铅压电陶瓷多层驱动器。
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤1）中，制备无铅压电陶瓷粉体使用的压电陶瓷为钙钛矿结构无铅压电陶瓷。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤1）中，制备无铅压电陶瓷粉体使用的压电陶瓷为钛酸钡基无铅压电陶瓷、钛酸铋钠基无铅压电陶瓷或铌酸钾钠基无铅压电陶瓷。
6.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤1）中，所述无铅压电陶瓷粉体尺寸小于400纳米。
7.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤1）中，采用拓扑微晶转化法制备织构化模板晶粒，所述织构化模板晶粒的形貌具有各向异性，所述织构化模板晶粒的尺寸的纵横比大于10。
8.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤1）中，所述织构化模板晶粒的尺寸为所述无铅压电陶瓷粉体尺寸的5倍以上，所述织构化模板晶粒的摩尔比占陶瓷粉体的5%～15%。
9.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤2）中，溶剂为质量比为1:1的乙醇和乙酸乙酯的混合溶液，混合溶液与陶瓷粉体的质量比为 0.36～0.45:1；粘结剂为聚乙烯缩丁醛脂，并与溶剂以1:2的质量比混合配成溶液，粘结剂溶液与陶瓷粉体的比例为 0.27～0.32:1；分散剂为三油酸甘油酯，所述分散剂与陶瓷粉体的比例为 0.02～0.05:1；增塑剂为聚乙二醇和邻苯二甲酸丁苄酯，两者与粘结剂溶液的比例均为0.07～0.10:1。
10.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤2）中流延成型得到的陶瓷厚膜厚度为20～80微米。
11.根据权利要求4至10中任一项所述的制备方法，其特征在于，步骤4）中等静压的温度为60～70℃，压力为40～55 MPa。
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