CN104936778A - 带粘合层的透明面材、层叠体、显示装置及它们的制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明是一种带粘合层的透明面材(1)以及显示装置；该带粘合层的透明面材(1)的特征在于，包括透明面材(10)以及形成于透明面材(10)的表面、具有层状部(18)和堰状部(20)的粘合层(14)，层状部(18)中的非固化性低聚物(II)的以质量％表示的含量W1和堰状部(20)中的非固化性低聚物(II’)的以质量％表示的含量W2之差(W2-W1)在40以下；该显示装置包括显示面板以及以粘合层与显示面板接触的方式贴合于显示面板的带粘合层的透明面材(1)。

Description

带粘合层的透明面材、层叠体、显示装置及它们的制造方法
技术领域
本发明涉及带粘合层的透明面材、层叠体、显示装置及它们的制造方法。
背景技术
例如作为用保护板(透明面材)来保护显示面板(被贴合面材)的显示装置，已知显示面板和保护板隔着粘合层贴合而成的显示装置。作为像该显示装置这样在一对面材间夹着粘合层的层叠体中使用的粘合层，提出了一种粘合层，该粘合层具有沿着面材的表面扩展的层状部和包围所述层状部的周缘的堰状部，所述层状部由包含固化性化合物和非固化性低聚物的固化性树脂组合物的固化物构成(参照专利文献1、2)。
作为上述显示装置这样的层叠体的制造方法，例如有下述方法(i)和(ii)。
(i)向由形成于透明面材表面的周缘部的未固化的堰状部包围的区域内供给形成层状部的固化性树脂组合物后，在减压气氛下叠加粘贴有保护膜的支承面材，恢复至大气压气氛下，使未固化的堰状部和层状部固化，得到在透明面材上形成有粘合层、该粘合层被保护膜覆盖的层叠体。然后，在所要的时间将该层叠体的保护膜剥离，在减压气氛下将该层叠体和被贴合面材以粘合层与被贴合面材接触的方式叠加贴合，将其恢复至大气压气氛下。
(ii)向由形成于被贴合面材表面的周缘部的未固化的堰状部包围的区域供给形成层状部的树脂组合物后，在减压气氛下叠加透明面材，恢复至大气压气氛下，使未固化的堰状部和层状部固化。
方法(i)中，将在透明面材上形成有粘合层的带粘合层的透明面材和被贴合面材在减压气氛下贴合时，在显示面板和粘合层的界面上产生空隙。但是，贴合后恢复至大气压气氛下时，由于该空隙内的压力(保持减压)和施加于粘合层的压力(大气压)的压力差，该空隙的体积减小，空隙消失。方法(ii)也一样，即使在减压气氛下叠加透明面材时产生了空隙，该空隙也会在恢复至大气压气氛下时消失。
形成层状部的固化性树脂组合物中如果含有不参与固化反应的非固化性低聚物，则与不含非固化性低聚物的情况相比，形成的层状部的流动性高。因此，层状部容易朝空隙流动，在粘合层和面材的界面上产生的空隙在短时间内消失。
此外，通过含有非固化性低聚物，层状部的弹性降低。因此，施加于与上述粘合层接触的显示面板的应力小，显示装置的显示不均得到抑制。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2011/158839号
专利文献2：国际公开第2012/077726号
发明内容
发明所要解决的技术问题
但是，上述带粘合层的透明面材中，经过一定时间后，非固化性低聚物从粘合层的层状部向堰状部扩散，在堰状部和层状部的界面附近，由于非固化性低聚物的扩散的影响而导致堰状部和层状部的厚度产生差异，因此在贴合时，有在被贴合面之间产生空隙或发生贴合不良的可能性。此外，如果带粘合层的面材和被贴合面材贴合而成的层叠体经过一定时间，则非固化性低聚物向堰状部扩散，堰状部的体积增大，可能会产生接合不良和被贴合面的空隙。
本发明提供一种即使经过一定时间后层状部和堰状部也不易产生问题的带粘合层的透明面材、显示装置及层叠体。此外，本发明提供一种即使经过一定时间后层状部和堰状部也不易产生问题的带粘合层的透明面材及显示装置的制造方法。
解决技术问题所采用的技术方案
本发明的带粘合层的透明面材的特征在于，包括透明面材和形成于所述透明面材的至少一方的表面的粘合层，所述粘合层具有沿着所述透明面材的表面扩展的层状部和包围所述层状部的周缘的堰状部，所述堰状部由包含下述固化性化合物(I’)和下述非固化性低聚物(II’)的堰状部形成用固化性树脂组合物的固化物构成，所述层状部由包含下述固化性化合物(I)和下述非固化性低聚物(II)的层状部形成用固化性树脂组合物的固化物构成，所述层状部中的所述非固化性低聚物(II)的以质量％表示的含量W1和所述堰状部中的所述非固化性低聚物(II’)的以质量％表示的含量W2之差(W1-W2)在40以下；
固化性化合物(I’)：包含氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(A’)和具有1个以上固化性官能团的分子量低于600的单体(B’)；
非固化性低聚物(II’)：在所述层状部形成用固化性树脂组合物和堰状部形成用固化性树脂组合物中的任一个固化时都不与所述固化性化合物(I’)进行固化反应的、具有羟基的低聚物；
固化性化合物(I)：包含氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(A)和具有1个以上固化性官能团的分子量低于600的单体(B)；
非固化性低聚物(II)：在所述层状部形成用固化性树脂组合物和堰状部形成用固化性树脂组合物中的任一个固化时都不与所述固化性化合物(I)进行固化反应的、具有羟基的低聚物。
所述氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(A)和(A’)优选以聚氧化烯多元醇和多异氰酸酯为原料合成的氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物。
所述非固化性低聚物(II)和(II’)优选聚氧化烯多元醇。
所述非固化性低聚物(II)和(II’)的每1个羟基对应的数均分子量优选为400～8000。
所述氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(A)的数均分子量优选为1000～100000。
所述层状部形成用固化性树脂组合物优选包含光聚合引发剂(C1)，所述堰状部形成用固化性树脂组合物优选包含光聚合引发剂(C2)。
本发明的带粘合层的透明面材中，所述堰状部的35℃下的剪切储能模量优选在所述层状部的35℃下的剪切储能模量以上且在15倍以下。
所述堰状部的35℃下的剪切储能模量优选为1～150kPa。
所述层状部的35℃下的剪切储能模量优选为1～100kPa。
本发明的带粘合层的透明面材中的所述透明面材优选具有形成于其表面的周缘部的遮光印刷部，层状部和堰状部的至少一部分在所述透明面材的表面的面内方向上位于比所述遮光印刷部更靠内侧的位置。
所述堰状部优选还包含由数均分子量30000～100000的低聚物构成的固化物。所述堰状部优选包含由分子量125～600的不含酸基的单体构成的固化物。所述堰状部的未固化时的粘度优选为40Pa·s～100Pa·s。
本发明的带粘合层的透明面材还可以具有覆盖所述粘合层的至少一部分表面的、能剥离的保护膜。
具有所述保护膜的本发明的带粘合层的透明面材的制造方法是包括下述的工序(a)～(e)的方法。
(a)在透明面材的表面的周缘部涂布液状的所述堰状部形成用固化性树脂组合物，形成未固化的堰状部的工序；
(b)向透明面材表面的由未固化的堰状部包围的区域内供给液状的所述层状部形成用固化性树脂组合物的工序；
(c)在减压气氛下，在层状部形成用固化性树脂组合物上，以使保护膜与层状部形成用固化性树脂组合物接触的方式叠加粘贴有保护膜的支承面材，得到由层状部形成用固化性树脂组合物构成的未固化的层状部被透明面材、保护膜和未固化的堰状部密封的前体层叠体的工序；
(d)在将所述前体层叠体置于比所述工序(c)更高的压力气氛下的状态下，使未固化的层状部和堰状部固化，形成具有层状部和堰状部的粘合层的工序；
(e)将支承面材从保护膜剥离的工序。
本发明的显示装置包括显示面板和本发明的带粘合层的透明面材，且本发明的带粘合层的透明面材以粘合层与显示面板接触的方式贴合于显示面板。
本发明的显示装置的制造方法是在10kPa以下的减压气氛下，将显示面板和带粘合层的透明面材以粘合层与显示面板接触的方式叠加贴合的方法。
本发明的层叠体是由本发明的带粘合层的透明面材和被贴合面材贴合而成的层叠体。
发明的效果
如果使用本发明的带粘合层的透明面材，则即使经过一定时间后层状部和堰状部也不易产生问题。
通过本发明的带粘合层的透明面材的制造方法，可获得即使经过一定时间后层状部和堰状部也不易产生问题的带粘合层的透明面材。
本发明的显示装置即使经过一定时间后层状部和堰状部也不易产生问题。
通过本发明的显示装置的制造方法，可获得即使经过一定时间后层状部和堰状部也不易产生问题的显示装置。
本发明的层叠体即使经过一定时间后层状部和堰状部也不易产生问题。
附图说明
图1是表示本发明的带粘合层的透明面材的一例的剖视图。
图2是表示工序(a)的形态的一例的俯视图。
图3是表示工序(a)的形态的一例的剖视图。
图4是表示工序(a)的具体形态的一例的俯视图。
图5是表示工序(a)的具体形态的一例的剖视图。
图6是表示工序(a)的具体形态的另一例的俯视图。
图7是表示工序(a)的具体形态的另一例的剖视图。
图8是表示图6和图7所示的工序的要点的立体图。
图9是表示工序(b)的形态的一例的俯视图。
图10是表示工序(b)的形态的一例的剖视图。
图11是表示工序(c)的形态的一例的剖视图。
图12是表示本发明的显示装置的一例的剖视图。
图13是表示本发明的显示装置中的显示面板和粘合层的界面上的空隙的形态的立体图。
具体实施方式
本说明书中，“透明”是指将面材和显示面板的显示面隔着粘合层无空隙地贴合后、显示面板的整个或部分显示图像能透过面材观察到而不受到光学扭曲的形态。因此，即使从显示面板入射至面材的光的一部分被面材吸收或反射，或者由于光学相位的变化等而导致面材的可见光透射率低，只要能透过面材观察到显示面板的显示图像而没有光学扭曲，就可以称为“透明”。例如，透明面材也包括具有偏振片的面材。
此外，“固化性官能团”是指具有自由基聚合性的不饱和键的官能团。此外，“(甲基)丙烯酸酯”是指丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯。
本说明书中的“平均厚度”是对10处进行测定而得的厚度的平均值。
《带粘合层的透明面材》
图1是表示本发明的带粘合层的透明面材的一例的剖视图。
具有保护膜16的带粘合层的透明面材1包括透明面材10、形成于透明面材10的表面的周缘部的遮光印刷部12、形成于形成有遮光印刷部12的一侧的透明面材10的表面的粘合层14、覆盖粘合层14的表面的、能剥离的保护膜16。
图1所示的带粘合层的透明面材1可以将保护膜16剥离后与显示面板贴合，从而制造显示装置。
图1中所示为粘合层14形成于透明面材10的一面的情况，但粘合层14也可以形成于透明面材10的两面，此时，粘合层14的各表面也都被能剥离的保护膜16覆盖。
<透明面材>
透明面材10优选是设置于下述的显示面板的图像显示侧、用于保护显示面板的保护板。
作为透明面材10，可例举玻璃板或者透明树脂板。作为透明面材10，除了对来自显示面板的出射光或反射光的透明性高以外，从具有耐光性、低双折射性、高平面精度、耐表面损伤性、高机械强度的角度考虑，也最好是玻璃板。此外，从使光固化性树脂组合物的固化用的光充分地透过的角度考虑，透明面材10也优选玻璃板。
作为玻璃板的材料，可例举钠钙玻璃等玻璃材料。作为玻璃板，优选铁成分更低、蓝色更少的高透射玻璃(超白平板玻璃)。作为玻璃板，为了提高安全性，也可以使用强化玻璃。使用特别薄的玻璃板的情况下，优选使用实施过化学强化的玻璃板。
作为透明树脂板的材料，可例举透明性高的树脂材料(聚碳酸酯、聚甲基丙烯酸甲酯等)。
对于透明面材10，为了提高与粘合层14的界面粘合力，也可以实施表面处理。作为表面处理的方法，可例举用硅烷偶联剂处理透明面材10的表面的方法，利用由火焰燃烧器产生的氧化焰来形成氧化硅薄膜的方法等。
对于透明面材10，为了提高显示图像的对比度，也可以在形成有粘合层14一侧的相反侧的表面设置防反射层。作为设置防反射层的方法，可例举在透明面材10的表面直接形成无机薄膜的方法，将设置有防反射层的透明树脂膜贴合于保护板10的方法等。此外，也可以根据目的对透明面材10的一部分或整体进行着色，或者将透明面材10的表面的一部分或整体制成磨砂玻璃状而使光散射，或者在透明面材10的表面的一部分或整体形成细微的凹凸等而使透射光发生折射或反射。此外，也可以将着色膜、光散射膜、光折射膜、光反射膜等粘贴于透明面材10的表面的一部分或整体。
为了匹配显示装置的外形，透明面材10的形状通常为矩形。根据显示装置的外形，也可以使用覆盖显示面板的整个显示面的、外形形状中包含曲线的形状的保护板。
透明面材10的尺寸可以与显示装置的外形相匹配地适当设定。例如显示装置为电视接收机的情况下，透明面材10的尺寸合适的是0.5m×0.4m以上，特别好是0.7m×0.4m以上。透明面材10的尺寸的上限大多取决于显示面板的尺寸。此外，尺寸过大的显示装置不易进行安装等操作。由于这些制约，保护板10的尺寸的上限通常为2.5m×1.5m左右。
从机械强度、透明性的角度考虑，为玻璃板时，透明面材10的厚度优选为0.5～25mm。在室内使用的电视接收机、PC用显示器等用途中，从显示装置的轻量化的角度考虑，优选为1～6mm，在设置于室外的公共显示用途中，优选为3～20mm。使用化学强化玻璃的情况下，从强度的角度考虑，玻璃的厚度优选为0.5～1.5mm左右。为透明树脂板的情况下，透明树脂板的厚度优选为2～10mm。
<遮光印刷部>
遮光印刷部12将与显示面板连接的布线构件等掩蔽，从而使得从透明面材10侧无法观察到下述的显示面板的图像显示区域以外的部分。遮光印刷部12可以形成在形成有粘合层14的一侧或者其相反侧的表面。从减少遮光印刷部12和图像显示区域的视差的角度考虑，较好是在形成有粘合层14的一侧的表面形成遮光印刷部12。透明面材10为玻璃板的情况下，如果对遮光印刷部12采用包含黑色颜料的陶瓷印刷，则遮光性好，因此优选。遮光印刷部形成于形成有粘合层的一侧的相反侧的情况下，也可以通过将预先设置有遮光印刷部的透明膜贴合于保护板来形成。也可以将在贴合于保护板的一面的透明膜的周缘部设置有遮光印刷部、在其背面、即显示装置的最表面设置有防反射层的膜贴合于保护板。显示面板的布线构件等是从观察显示面板的一侧无法观察到的结构、或被显示装置的框体等其它构件掩蔽的情况下，或者将显示面板以外的被贴合面材和带粘合层的透明面材1贴合的情况下，有时在透明面材10上不形成遮光印刷部12。
<粘合层>
粘合层14包括沿着透明面材10的表面扩展的层状部18、与层状部18的周缘连接且将层状部18包围的堰状部20。
层状部18是由使层状部形成用固化性树脂组合物(以下有时也记作“第一组合物”)固化而形成的固化物(透明树脂)构成的部分。
堰状部20是由涂布堰状部形成用固化性树脂组合物(以下有时也记作“第二组合物”)、使其固化而形成的固化物(透明树脂)构成的部分。
带粘合层的透明面材1的特征在于，下述的层状部18中的非固化性低聚物(II)的以质量％表示的含量W1和堰状部20中的非固化性低聚物(II’)的以质量％表示的含量W2之差(W1-W2)在40以下。
如果所述差(W1-W2)在40以下，则层状部中的非固化性低聚物(II)的含量和堰状部中的非固化性低聚物(II’)的含量之差小，可抑制非固化性低聚物(II)从层状部向堰状部的扩散。因此，成为即使经过一定时间后层状部和堰状部也不易产生问题的层叠体。
所述差(W1-W2)在40以下，优选30以下，更优选10以下，特别优选5以下。此外，(W1-W2)优选大于0(即W1>W2)。
为固化性树脂组合物的固化物的情况下，层状部中的非固化性低聚物(II)的含量W1的测定在层状部中的距最近的堰状部的最外周部2cm以上的区域内进行。此外，堰状部中的非固化性低聚物(II’)的含量W2的测定在距堰状部的最外周部的距离相当于该堰状部的高度的一半的区域内进行。
通过将层状部中的测定部位定为上述区域，可排除层状部和堰状部的界面附近的非固化性低聚物(II)的扩散的影响。此外，通过将堰状部中的测定部位定为上述区域，即使堰状部的最外周部与外界气体接触而固化不足，也可排除其影响。
此外，可以将第一组合物中的非固化性低聚物(II)的含量作为层状部中的非固化性低聚物(II)的含量W1。同样地，可以将第二组合物中的非固化性低聚物(II’)的含量作为堰状部中的非固化性低聚物(II’)的含量W2。
[层状部]
形成层状部18的第一组合物既可以是光固化性树脂组合物，也可以是热固化性树脂组合物。作为层状部18，从能够低温固化且固化速度快的角度考虑，优选包含固化性化合物及光聚合引发剂(C1)的光固化性树脂组合物的固化物。此外，如果第一组合物为光固化性树脂组合物，则由于固化不需要高温，因此由高温引起的显示面板、触摸屏等的损坏的可能性也较小。
对本发明中优选的光固化性的第一组合物进行说明。光固化性的第一组合物是包含固化性化合物(I)、非固化性低聚物(II)和光聚合引发剂(C1)的组合物。此外，第一组合物根据需要可以含有添加剂。
第一组合物优选25℃下的粘度在0.05Pa·s以上，且40℃下的粘度在50Pa·s以下，更优选25℃下的粘度在0.2Pa·s以上，且40℃下的粘度在10Pa·s以下。如果第一组合物的25℃下的粘度在下限值以上，则通过下述的减压层叠方法获得层状部时，直到层叠前成为层状部的第一组合物的涂布形状得以保持，在层叠后恢复至大气压气氛下时容易成为独立的空隙，由于空隙内的压力(保持减压)和施加于粘合层的压力(大气压)的压力差，空隙的体积减小，空隙容易消失，因此可获得无气泡残留的固化膜。如果第一组合物的40℃下的粘度在上限值以下，则第一组合物的流动性高，因此层状部中不易残留空隙。第一组合物的粘度用E型粘度计进行测定。
第一组合物的粘度可通过非固化性低聚物(II)的分子量和含有比例来调节。此外，也可通过调节低聚物(A)的分子量和含有比例来调节。
(固化性化合物(I))
第一组合物中的固化性化合物(I)包含氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(A)(以下简记作“低聚物(A)”)和具有1个以上固化性官能团的分子量低于600的单体(B)。固化性化合物(I)优选由低聚物(A)和单体(B)构成。
单体(B)优选包含具有羟基的单体(B1)。在由包含单体(B1)的第一组合物的固化物构成的层状部内有该羟基残存。该羟基的存在有助于层状部中的非固化性低聚物(II)的稳定化。
低聚物(A)：
低聚物(A)的数均分子量优选为1000～100000，更优选为10000～70000，特别优选为10000～40000。如果低聚物(A)的数均分子量在该范围内，则容易将第一组合物的粘度调整至上述范围。
低聚物(A)的数均分子量为通过凝胶渗透色谱(GPC)测定而得的聚苯乙烯换算的数均分子量。另外，GPC测定中，出现未反应的低分子量成分(单体等)的峰值时，将该峰值排除在外而求出数均分子量。
低聚物(A)具有丙烯酰氧基。
从第一组合物的固化性、层状部的机械特性的角度考虑，低聚物(A)的每1分子对应的丙烯酰氧基的平均数优选为1.8～4个。
低聚物(A)可以为1种，也可以为2种以上。
作为低聚物(A)，优选下述聚氨酯丙烯酸酯低聚物(A1)(以下记作“低聚物(A1)”)。
低聚物(A1)：使多元醇与多异氰酸酯反应，得到末端具有异氰酸酯基的预聚物后，使该预聚物的异氰酸酯基与下述单体(a1)反应而得的聚氨酯丙烯酸酯低聚物。
单体(a1)：分子量为125～600、具有1个以上的丙烯酰氧基、且具有1个与异氰酸酯基反应的基团的单体。
作为单体(a1)，可例举具有含活性氢的基团(羟基、氨基等)和丙烯酰氧基的单体。
作为单体(a1)的具体例，可例举具有碳数2～6的羟烷基的丙烯酸羟烷基酯(丙烯酸-2-羟基乙酯、丙烯酸-2-羟基丙酯、丙烯酸-2-羟基丁酯、丙烯酸-4-羟基丁酯等)等。
作为与所述预聚物反应的单体(a1)，优选具有碳数2～4的羟烷基的丙烯酸羟烷基酯。
作为多元醇和多异氰酸酯，可使用公知的化合物，可例举例如国际公开第2009/016943号中记载的作为氨基甲酸酯类低聚物(a)的原料而记载的多元醇(i)、二异氰酸酯(ii)等。
作为多元醇的具体例，可例举聚氧化烯多元醇(聚氧乙烯二醇、聚氧丙烯多元醇等)、聚酯多元醇、聚碳酸酯多元醇等。其中，作为多元醇，优选聚氧化烯多元醇，更优选聚氧丙烯多元醇。此外，如果将聚氧丙烯多元醇的氧丙烯基的一部分取代为氧乙烯基，则可提高与第一组合物的其它成分的相溶性，因此更优选。
多元醇可以单独使用1种，也可以2种以上并用。
作为多异氰酸酯，优选选自脂肪族二异氰酸酯、脂环族二异氰酸酯和无黄变性芳香族二异氰酸酯的至少一种二异氰酸酯。
作为脂肪族多异氰酸酯，可例举六亚甲基二异氰酸酯、2,2,4-三甲基六亚甲基二异氰酸酯、2,4,4-三甲基六亚甲基二异氰酸酯等。
作为脂环族多异氰酸酯，可例举3-异氰酸根合甲基-3,5,5-三甲基环己基异氰酸酯(别名:异佛尔酮二异氰酸酯)、亚甲基双(4-环己基异氰酸酯)等。
作为无黄变性芳香族二异氰酸酯，可例举苯二亚甲基二异氰酸酯等。
多异氰酸酯可以单独使用1种，也可以2种以上并用。
低聚物(A1)的合成中，可以使用下述单体(a2)作为稀释剂。稀释剂残存在所得的低聚物(A1)中，在固化性化合物(I)中成为单体(B)的一部分。
单体(a2)：分子量为125～600、具有1个以上的固化性官能团、且不具有与异氰酸酯基反应的基团的单体。
作为单体(a2)，优选下述单体(B21)。
单体(B)：
单体(B)的分子量小于600，优选为125以上且小于600，更优选140～400。单体(B)的分子量越小，则透明面材与层状部的密合性越好。如果单体(B)的分子量在下限值以上，则可抑制通过下述的减压层叠方法制造显示装置时的单体(B)的挥发。
单体(B)可以为1种，也可以为2种以上。
单体(B)的每1分子对应的固化性官能团的数量为1个以上，从第一树脂组合物26的固化性、使第一树脂组合物26固化而得的层状部18的机械特性的角度考虑，优选为1～3个。固化性化合物(I)中，更优选将固化性官能团为1个的单体(B)和固化性官能团为2个以上的单体(B)并用。
作为单体(B)的固化性官能团，可例举加成聚合性的不饱和基团(丙烯酰基、甲基丙烯酰基、丙烯酰氧基、甲基丙烯酰氧基等)、不饱和基团与巯基的组合等。作为单体(B)的固化性官能团，从固化速度快的角度和得到透明性高的层状部的角度考虑，优选选自丙烯酰氧基和甲基丙烯酰氧基的基团，从低聚物(A)和单体(B)的固化性官能团的反应性的差异小、得到均质的层状部的角度考虑，特别优选甲基丙烯酰氧基。
单体(B1)有助于非固化性低聚物(II)的稳定化。此外，通过含有单体(B1)，可获得透明面材与层状部的良好的密合性。
单体(B1)所具有的羟基数优选为1或2个。
作为具有1个羟基的单体(B1)，可例举(甲基)丙烯酸-2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸-2-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸-2-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸-4-羟基丁酯、甲基丙烯酸-6-羟基己酯等。
作为具有2个羟基的单体(B1)，可例举甘油单甲基丙烯酸酯、丙烯酸-2,3-二羟基丙酯等。
作为单体(B1)，优选具有羟基数1～2、碳数3～8的羟烷基的羟基甲基丙烯酸酯(甲基丙烯酸-2-羟基丙酯、甲基丙烯酸-2-羟基丁酯、甲基丙烯酸-4-羟基丁酯等)，特别优选甲基丙烯酸-2-羟基丁酯。
单体(B1)可以为1种，也可以为2种以上。
此外，作为单体(B)，可以包含下述单体(B2)。
单体(B2)：具有1个以上的固化性官能团、分子量小于600、不具有羟基的单体。
单体(B2)有助于赋予层状部的柔软性。
作为单体(B2)，优选下述单体(B21)。如果以质量比计单体(B21)的含量多于单体(B1)的含量，则在减压气氛下将在透明面材上形成有粘合层的层叠体与显示面板等被贴合面材贴合后，将其恢复至大气压气氛下时，有粘合层中产生的空隙消失所需的时间缩短的倾向。另一方面，如果含有单体(B21)，则有第一组合物的固化所需的时间变长的倾向。
单体(B21)：不具有羟基、具有碳数8～22的烷基或环状烷基的甲基丙烯酸酯。
作为单体(B21)，可例举甲基丙烯酸正十二烷基酯、甲基丙烯酸正十八烷基酯、甲基丙烯酸正二十二烷基酯、甲基丙烯酸异冰片酯、甲基丙烯酸金刚烷基酯等。作为单体(B21)，优选甲基丙烯酸正十二烷基酯、甲基丙烯酸正十八烷基酯。
单体(B2)可以为1种，也可以为2种以上。
相对于第一组合物中的低聚物(A)和单体(B)的总量(100质量％)，低聚物(A)的比例优选为20～90质量％，更优选为30～80质量％。如果该低聚物(A)的比例在下限值以上，则层状部的耐热性良好。如果该低聚物(A)的比例在上限值以下，则第一组合物的固化性以及透明面材与层状部的密合性良好。
相对于第一组合物中的低聚物(A)和单体(B)的总量(100质量％)，单体(B)的比例优选为10～80质量％，更优选为20～70质量％。
相对于第一组合物中的低聚物(A)和单体(B)的总量(100质量％)，单体(B1)的比例优选为10～60质量％，更优选为20～50质量％。如果所述单体(B1)的比例在下限值以上，则第一组合物的稳定性以及透明面材与层状部的密合性良好。
相对于第一组合物中的低聚物(A)和单体(B)的总量(100质量％)，单体(B2)的比例优选为5～50质量％，更优选为15～40质量％。如果所述单体(B2)的比例在下限值以上，则容易充分获得单体(B2)的添加效果。
另外，低聚物(A1)的合成中，与预聚物的异氰酸酯基反应的单体(a1)作为低聚物(A)的一部分存在，因此不包含在第一组合物中的单体(B)的比例中。另一方面，低聚物(A1)的合成中，在低聚物(A1)的合成时或合成后作为稀释剂添加的单体(不与预聚物反应的单体)相当于单体(B)的情况下，该单体也包含在第一组合物中的单体(B)的比例中。
(非固化性低聚物(II))
非固化性低聚物(II)是在第一组合物固化时不与固化性化合物(I)进行固化反应的、具有羟基的低聚物。而且还是在下述的第二组合物(即堰状部形成用固化性树脂组合物)固化时也不与固化性化合物(I)进行固化反应的、具有羟基的低聚物。
非固化性低聚物(II)的每1分子对应的平均羟基数优选为0.8～3个，更优选为1.8～2.3个。
非固化性低聚物(II)的每1个羟基对应的数均分子量(Mn)优选为400～8000。如果每1个羟基对应的数均分子量为400以上，则非固化性低聚物(II)的极性不会过高，容易获得与第一组合物中的固化性化合物(I)的良好的相溶性。如果每1个羟基对应的数均分子量为8000以下，则由于源自固化性化合物(I)的羟基和非固化性低聚物(II)的羟基之间的相互作用，容易获得在固化后的层状部中使非固化性低聚物(II)稳定化的效果。可推测该相互作用中有氢键参与。此外，如果每1个羟基对应的数均分子量为8000以下，则通过使其包含在第一组合物中，可降低第一组合物的粘度。
非固化性低聚物(II)可以单独使用1种，也可以2种以上并用。
作为非固化性低聚物(II)，可例举高分子量的多元醇等。作为非固化性低聚物(II)，优选聚氧化烯多元醇、聚酯多元醇、聚碳酸酯多元醇。
作为聚氧化烯多元醇，可以例举聚氧乙烯二醇、聚氧丙烯二醇、聚氧丙烯三醇、聚氧四亚甲基二醇等聚氧化烯二醇。
聚氧化烯多元醇的每1个羟基对应的数均分子量(Mn)优选为400～8000，更优选为600～5000。
作为聚酯多元醇，可以例举具有脂肪族二元醇(乙二醇、丙二醇、1,4-丁二醇等)的残基和脂肪族二羧酸(戊二酸、己二酸、癸二酸等)的残基的脂肪族类聚酯二元醇等。
聚酯多元醇的每1个羟基对应的数均分子量(Mn)优选为400～8000，更优选为800～6000。
作为聚碳酸酯多元醇，可以例举具有二元醇(1,6-己二醇等)的残基的脂肪族聚碳酸酯二元醇、脂肪族环状碳酸酯的开环聚合物等脂肪族聚碳酸酯二元醇等。
聚碳酸酯多元醇的每1个羟基对应的数均分子量(Mn)优选为400～8000，更优选为800～6000。
本说明书中的非固化性低聚物(II)的数均分子量是根据以JIS K1557-1(2007年版)为基准测定的羟值P(mgKOH/g)和非固化性低聚物(II)的每1分子对应的平均羟基数Q、通过下式(1)算出的值。
非固化性低聚物(II)的分子量＝56.1×Q×1000/P…(1)
从固化后的层状部的弹性模量更容易降低的角度考虑，作为非固化性低聚物(II)，优选使用聚氧化烯多元醇，优选使用具有氧丙烯基和氧乙烯基的聚氧乙烯聚氧丙烯多元醇或聚氧丙烯多元醇，从粘度低的角度考虑，特别优选聚氧丙烯多元醇。
此外，本发明中，从使固化前的层状部稳定、抑制非固化性低聚物(II)从固化后的层状部分离的角度考虑，低聚物(A)和非固化性低聚物(II)较好是具有相同的结构或结构类似的分子链。
具体而言，作为第一组合物中的低聚物(A)的原料，优选使用具有羟基的化合物(以下记作“含羟基化合物”)，并且使用相同的含羟基化合物作为非固化性低聚物(II)。
第一组合物中，从相溶性的角度考虑，特别好是低聚物(A)是使用聚氧化烯多元醇和多异氰酸酯作为原料而合成的氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物，且非固化性低聚物(II)是聚氧化烯多元醇。
作为低聚物(A)的原料使用的含羟基化合物与作为非固化性低聚物(II)使用的含羟基化合物不同的情况下，这些含羟基化合物也较好是彼此的分子链具有共通的重复单元等，部分具有共通的结构，极性程度相同。只要低聚物(A)和非固化性低聚物(II)有一部分具有相同的分子结构，则组合物中的非固化性低聚物(II)的相溶性更高。
作为含羟基化合物的极性的调整方法，可例举例如引入极性基团的方法、制成具有氧丙烯基和氧乙烯基的含羟基化合物的方法。如果引入极性基团，则含羟基化合物的极性提高。此外，如果制成具有氧丙烯基和氧乙烯基的含羟基化合物，则含羟基化合物的极性提高。这些方法也可以组合使用。
作为低聚物(A)的原料使用的含羟基化合物与作为非固化性低聚物(II)使用的含羟基化合物不同的情况下的优选组合可例举以下组合。
低聚物(A)与非固化性低聚物(II)的组合：该低聚物(A)是使用具有氧丙烯基和氧乙烯基的聚氧乙烯聚氧丙烯多元醇和多异氰酸酯作为原料而合成的氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物，该非固化性低聚物(II)是不具有氧乙烯基、且每1个羟基对应的分子量比作为低聚物(A)使用的多元醇小的聚氧丙烯多元醇。
作为第一组合物中所包含的固化性化合物(I)与非固化性低聚物(II)的组合，最优选包含下述低聚物(A12)和单体(B1)的固化性化合物(I-1)与下述非固化性低聚物(II-1)的组合。
低聚物(A12)：使具有氧丙烯基和氧乙烯基的聚氧乙烯聚氧丙烯二醇与多异氰酸酯反应，得到末端具有异氰酸酯基的预聚物后，与所述单体(a1)反应而得的聚氨酯丙烯酸酯低聚物。
非固化性低聚物(II-1)：与低聚物(A12)的原料相同的、具有氧丙烯基和氧乙烯基的聚氧乙烯聚氧丙烯二醇。
此外，作为第一组合物中所包含的固化性化合物(I)与非固化性低聚物(II)的组合，也优选包含下述低聚物(A12)和单体(B1)的固化性化合物(I-1)与下述非固化性低聚物(II-2)的组合。
非固化性低聚物(II-2)：不具有氧乙烯基、且比低聚物(A12)的原料聚氧乙烯聚氧丙烯二醇的分子量小的聚氧丙烯二醇。
第一组合物中的非固化性低聚物(II)有助于在减压气氛下将在透明面材上形成有粘合层的层叠体与被贴合面材贴合后恢复至大气压气氛下时的、被贴合面材和粘合层的界面上产生的空隙消失所需的时间的缩短。
第一组合物(100质量％)中的非固化性低聚物(II)的含量优选为10～70质量％，更优选为26～60质量％。如果非固化性低聚物(II)的含量在下限值以上，则粘合层中不易残存空隙。如果非固化性低聚物(II)的含量在上限值以下，则粘合层的层状部容易充分固化。如果层状部充分固化，则容易将保护膜从固化后的粘合层剥离。
此外，链转移剂也有助于被贴合面材和粘合层的界面上产生的空隙消失所需的时间的缩短。
此外，如果第一组合物中包含单体(B2)或链转移剂，则有固化速度减慢的倾向，因此单体(B2)和链转移剂的用量越少越好。第一组合物中的单体(B2)相对于单体(B1)的质量比小于0.6，且不含链转移剂的情况下，第一组合物(100质量％)中的非固化性低聚物(II)的含量优选为40～70质量％，更优选为50～70质量％。
第一组合物不含链转移剂、含有单体(B1)和单体(B2)、单体(B2)相对于单体(B1)的质量比为0.6～2.5的情况下，第一组合物(100质量％)中的非固化性低聚物(II)的含量更优选为30～70质量％，进一步优选为40～70质量％。
第一组合物含有相对于100质量份的固化性化合物(I)为1质量份以下的链转移剂、单体(B2)的含量少于单体(B1)的情况下，第一组合物(100质量％)中的非固化性低聚物(II)的含量优选为40～70质量％，更优选为50～70质量％。
第一组合物含有单体(B1)和单体(B2)、单体(B2)相对于单体(B1)的质量比为1～3、含有相对于100质量份的固化性化合物(I)为1质量份以下的链转移剂的情况下，第一组合物(100质量％)中的非固化性低聚物(II)的含量更优选为5～55质量％，进一步优选为10～50质量％，特别优选为35～50质量％。
此外，作为第一组合物由低聚物(A)、单体(B)和非固化性低聚物(II)构成时的组成，以低聚物(A):单体(B):非固化性低聚物(II)的含有比例(质量％)的比例计优选为6～80:3～70:10～70。
如果在该范围内，则第一组合物可以具有合适的粘度。
(光聚合引发剂(C1))
作为光聚合引发剂(C1)，可例举乙酰苯类、缩酮类、苯偶姻或者苯偶姻醚类、氧化膦类、二苯酮类、噻吨酮类、醌类等光聚合引发剂。作为光聚合引发剂(C1)，优选氧化膦类、噻吨酮类的光聚合引发剂，从在光聚合反应后抑制着色的方面考虑，特别优选氧化膦类。
光固化性的第一组合物中的光聚合引发剂(C1)的含量相对于低聚物(A)和单体(B)的总量100质量份优选为0.01～10质量份，更优选为0.1～5质量份。
(添加剂)
作为添加剂，可例举阻聚剂、光固化促进剂、链转移剂、光稳定剂(紫外线吸收剂、自由基捕集剂等)、抗氧化剂、阻燃剂、粘接性提高剂(硅烷偶联剂等)、颜料、染料等。作为第一组合物中添加的添加剂，优选阻聚剂、光稳定剂。特别是通过以少于聚合引发剂的量含有阻聚剂，能改善第一组合物的稳定性，还能够调整固化后的层状部的分子量。
作为阻聚剂，可例举氢醌类(2,5-二叔丁基氢醌等)、儿茶酚类(对叔丁基儿茶酚等)、蒽醌类、吩噻嗪类、羟基甲苯类等阻聚剂。
作为光稳定剂，可例举紫外线吸收剂(苯并***类、二苯酮类、水杨酸酯类等)、自由基捕集剂(受阻胺类)等。
作为抗氧化剂，可例举磷类、硫类的化合物等。
第一组合物中的添加剂的含量相对于低聚物(A)和单体(B)的总量100质量份优选为10质量份以下，更优选为5质量份以下。
如果第一组合物中含有链转移剂，则有与透明面材上形成有粘合层的被贴合面材贴合时产生的空隙消失所需的时间缩短的倾向。因此，如果使用链转移剂，则可减少为了获得使该空隙很好地消失的效果所需的非固化性低聚物(II)的添加量。如果非固化性低聚物(II)的添加量少，则堰状部和层状部的固化收缩率的差异容易减小。另一方面，从获得良好的固化速度的角度考虑，较好是不含链转移剂，或者仅含有少量的链转移剂。
含有链转移剂时的添加量相对于低聚物(A)和单体(B)的总量100质量份优选为1质量份以下，更优选为0.5质量份以下。
层状部18的厚度优选为0.03～2mm，更优选为0.1～0.8mm。如果层状部18的厚度在下限值以上，则层状部18会有效地缓冲由来自透明面材10侧的外力造成的冲击等，能够保护显示面板。此外，即使将显示面板等被贴合面材和带粘合层的透明面材1贴合时在它们之间混入不超过层状部18的厚度的异物，层状部18的厚度也不会发生较大变化，从而对光透射性能的影响小。如果层状部18的厚度在上限值以下，则层状部18中不易残留空隙，且制成显示装置时整体的厚度不会不必要地变厚。
层状部18的35℃下的剪切储能模量优选为1.0～100kPa。层状部18的上述剪切储能模量的上限值更优选为25kPa，进一步更优选为12kPa。如果剪切储能模量在1.0kPa以上，则容易维持层状部18的形状。此外，即使在层状部18的厚度较厚的情况下，整个层状部18也能均匀地维持厚度，将带粘合层的透明面材1与被贴合体贴合时，在被贴合体和粘合层14的界面上不易产生空隙，因此优选。另一方面，如果剪切储能模量在100kPa以下，则在减压气氛下将带粘合层的透明面材1与被贴合体贴合后、将其恢复至大气压气氛下时，在被贴合体和粘合层14的界面上产生的空隙在短时间内消失，不易残存，因此优选。
[堰状部]
形成堰状部20的第二组合物既可以是光固化性树脂组合物，也可以是热固化性树脂组合物。作为堰状部20，从能够低温固化且固化速度快的角度考虑，优选包含固化性化合物及光聚合引发剂(C2)的光固化性树脂组合物的固化物。此外，如果第二组合物为光固化性树脂组合物，则由于固化不需要高温，因此由高温引起的显示面板、触摸屏等被贴合面材的损坏的可能性也较小。
此外，也可以将与层状部的形成中使用的第一组合物相同组成的第二组合物涂布于透明面材的表面的周缘部并使其半固化，作为在下述的工序(d)中固化之前的未固化的堰状部。
对本发明中优选的光固化性的第二组合物进行说明。光固化性的第二组合物是包含固化性化合物(I’)、非固化性低聚物(II’)和光聚合引发剂(C2)的组合物。
此外，第二组合物根据需要可以含有添加剂。
第二组合物的25℃下的粘度优选为10～3000Pa·s，较优选为300～3000Pa·s，更优选为500～2800Pa·s，进一步优选为800～2500Pa·s，特别优选为1000～2000Pa·s。如果第二组合物的25℃下的粘度在下限值以上，则容易较长时间维持未固化的堰状部的形状，容易充分维持未固化的堰状部的高度。如果第二组合物的粘度在上限值以下，则可通过涂布形成未固化的堰状部。
此外，即使在形成未固化的堰状部的第二组合物的涂布时的粘度小于300Pa·s的情况下，若第二组合物是光固化性组合物，则只要通过在涂布后立即照射光，使光照射后的未固化的堰状部的粘度达到上述优选范围即可。从涂布的难易程度考虑，第二组合物的涂布时的粘度优选为300Pa·s以下，更优选为200Pa·s以下。此时的第二组合物的粘度没有特别的下限值，优选为0.01Pa·s以上。
第二组合物的粘度在25℃下用E型粘度计进行测定。
(固化性化合物(I’))
固化性化合物(I’)包含氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(A’)(以下简记作“低聚物(A’)”)和具有1个以上固化性官能团的分子量低于600的单体(B’)。固化性化合物(I’)优选由低聚物(A’)和单体(B’)构成。
作为低聚物(A’)、单体(B’)，可例举例如低聚物(A)、单体(B)中举出的低聚物、单体。
此外，作为低聚物(A’)，从第二组合物的固化性、使第二组合物固化而得的堰状部20的机械特性的角度考虑，优选每1分子平均具有1.8～4个固化性基团的低聚物。
单体(B’)优选包含具有羟基的单体(B’1)。在由包含单体(B’1)的第二组合物的固化物构成的堰状部内有该羟基残存。该羟基的存在有助于堰状部中的非固化性低聚物(II’)的稳定化。此外，作为单体(B’1)的固化性官能团，优选丙烯酰氧基。
此外，单体(B’)可以包含单体(B’1)以外的单体(B’2)。作为单体(B’2)，可例举与单体(B2)相同的化合物，但与单体(B2)不同的是，甲基丙烯酸酯也与丙烯酸酯同样可以作为优选的化合物举出。此外，单体(B’2)与单体(B2)同样可以作为低聚物(A’)合成时的稀释剂使用。
作为单体(B2’)，优选具有1个以上的(甲基)丙烯酰氧基、分子量小于600、不具有羟基的单体。具体而言，可例举例如具有碳数8～22的烷基或环状烷基的(甲基)丙烯酸酯((甲基)丙烯酸正十二烷基酯、(甲基)丙烯酸正十八烷基酯、(甲基)丙烯酸正二十二烷基酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯、(甲基)丙烯酸金刚烷基酯等)。
第二组合物中使用的固化性化合物(I’)较好是与第一组合物中使用的固化性化合物(I)相同，但也可以不同。
从容易将未固化的堰状部的粘度控制在上述范围内的角度考虑，低聚物(A’)的数均分子量优选为30000～100000，更优选为40000～80000，进一步优选为50000～70000，进一步更优选为50000～65000。
数均分子量为30000～100000的低聚物(A’)由于粘度高，因此难以用常规方法合成，且即使能够合成也难以与单体(B’)混合。因此，在低聚物(A’)的合成时，较好是用单体(B’2)进行稀释，在粘度降低了的状态下合成后，直接使用所得的生成物，或者将所得的生成物进一步用下述的单体(B’1)进行稀释，作为固化性化合物(I’)使用。
作为具有羟基的单体(B’1)，优选具有羟基数1～2、碳数3～8的羟烷基的羟基丙烯酸酯(丙烯酸-2-羟基丙酯、丙烯酸-2-羟基丁酯、丙烯酸-4-羟基丁酯、丙烯酸-6-羟基己酯等)、或者羟基甲基丙烯酸酯(甲基丙烯酸-2-羟基丙酯、甲基丙烯酸-2-羟基丁酯、甲基丙烯-酸4-羟基丁酯、甲基丙烯酸-6-羟基己酯等)，特别优选丙烯酸-4-羟基丁酯或甲基丙烯酸-2-羟基丁酯。单体(B)可以使用1种，也可以使用2种以上。
非固化性低聚物(II’)是在第二组合物固化时不与固化性化合物(I’)进行固化反应的、具有羟基的低聚物。而且还是在所述第一组合物固化时也不与固化性化合物(I)进行固化反应的、具有羟基的低聚物。
此外，非固化性低聚物(II’)优选与非固化性低聚物(II)相同或类似的低聚物，最优选相同的低聚物。例如是重复单元为氧化烯基的聚氧化烯多元醇的情况下，相同的低聚物是指重复单元的种类和数量相同的低聚物。低聚物由不同种类和数量的重复单元构成的情况下，优选类似的低聚物。类似的低聚物是指主要重复单元相同、其数量不同的低聚物。作为类似的低聚物，优选包含较好是30质量％以上、更好是50质量％以上的同一重复单元的低聚物。如果使用聚氧化烯多元醇作为非固化性低聚物(II)，则固化后的堰状部20的弹性模量更容易降低。
相对于第二组合物中的低聚物(A’)和单体(B’)的总量(100质量％)，低聚物(A’)的比例优选为20～90质量％，更优选为30～80质量％。如果该低聚物(A’)的比例在下限值以上，则堰状部的耐热性良好。如果该低聚物(A’)的比例在上限值以下，则第二组合物的固化性以及透明面材与层状部的密合性良好。
第一组合物中的非固化性低聚物(II)是与低聚物(A’)中使用的多元醇相同种类的多元醇的情况下，第二组合物中的低聚物(A’)的比例越少，越能抑制非固化性低聚物(II)从层状部向堰状部的扩散。
相对于第二组合物中的低聚物(A’)和单体(B’)的总量(100质量％)，单体(B’)的比例优选为15～70质量％，更优选为15～50质量％，更优选为20～45质量％，进一步优选为25～40质量％。
第二组合物中的非固化性低聚物(II’)的含量与第一组合物中的非固化性低聚物(II)的含量相对应地设定，以使所述差(W1-W2)在上述规定的差以下。第二组合物中的非固化性低聚物(II’)的含量优选为1质量％以上，更优选为2质量％以上，特别优选为5质量％以上。通过在由第二组合物形成的堰状部中包含非固化性低聚物(II’)，可抑制非固化性低聚物(II)从层状部的扩散。第二组合物中的非固化性低聚物(II’)的含量根据第一组合物中的非固化性低聚物(II)的含量来决定，以使所述差(W1-W2)达到40以下，从与面材的密合性的角度考虑，优选为65质量％以下。
此外，如果第二组合物中包含非固化性低聚物(II’)，则在形成的粘合层中，堰状部和层状部的折射率接近，因此可使堰状部和层状部的边界不可见。
(光聚合引发剂(C2))
作为光固化性的第二组合物中所包含的光聚合引发剂(C2)，可例举乙酰苯类、缩酮类、苯偶姻或者苯偶姻醚类、氧化膦类、二苯酮类、噻吨酮类、醌类等光聚合引发剂。其中，作为光聚合引发剂(C2)，优选乙酰苯类、缩酮类、苯偶姻醚类的光聚合引发剂。在使用短波长的可见光进行固化时，从吸收波长范围的角度考虑，更优选氧化膦类的光聚合引发剂。通过并用吸收波长范围不同的2种以上的光聚合引发剂(C2)，能够进一步加快固化时间，提高堰状部的表面固化性。
光固化性的第二组合物中的光聚合引发剂(C2)的含量相对于低聚物(A’)和单体(B’)的总量100质量份优选为0.01～10质量份，更优选为0.1～5质量份。
(添加剂)
作为第二组合物中添加的添加剂，可例举与第一组合物中举出的相同的添加剂。作为第二组合物中添加的添加剂，优选阻聚剂、光稳定剂。特别是通过以少于聚合引发剂的量含有阻聚剂，能改善第二组合物的稳定性，还能够调整固化后的堰状部的分子量。
这些添加剂的总量相对于低聚物(A’)和单体(B’)的总量100质量份优选为10质量份以下，更优选为5质量份以下。
由于显示面板的图像显示区域的外侧区域较窄，因此在该用途中，优选将堰状部20的宽度制得窄些。此时，堰状部20的宽度优选为0.5～2mm，更优选为0.8～1.6mm。
从被贴合面材和带粘合层的透明面材1贴合时不易产生向外部开放的空隙的角度考虑，堰状部20的厚度较好是比层状部18的厚度大一些。
如果堰状部20的厚度比层状部18的厚度厚，则如图13所示，将显示面板50和层叠体1贴合时，在粘合层14的周缘部，即使在显示面板50和粘合层14的界面上残存有空隙110，该空隙110也被堰状部20遮住，藉此，空隙110不会向外部开放，成为独立的空隙110。因此，在减压气氛下将显示面板50和带粘合层的透明面材1贴合后，将其恢复至大气压气氛下时，由于空隙110内的压力(保持减压)和施加于粘合层14的压力(大气压)的压力差，空隙110的体积减小，空隙110消失。
从抑制由堰状部20和层状部18的阶差导致的空隙的产生的角度考虑，堰状部20的厚度和层状部18的厚度之差优选为0.05mm以下，更优选为0.03mm以下。
堰状部20的厚度和层状部18的厚度之差是用激光位移计测量透明面材10和形成于其上的层状部18或堰状部20的总厚度，由其差求得。此外，层状部18的厚度是与堰状部20接触的层状部18的周缘部的厚度。
堰状部20的35℃下的剪切储能模量较好是以堰状部20能自行立起的剪切模量为下限、以层状部18的35℃下的剪切储能模量的15倍为上限，具体而言优选为1～150kPa。通过使堰状部20的35℃下的剪切储能模量在1kPa以上，可使堰状部20能自行立起。
此外，堰状部20的35℃下的剪切储能模量较好是比层状部18的35℃下的剪切储能模量更大。堰状部20的剪切储能模量如果比层状部18的剪切储能模量更大，则将显示面板和带粘合层的透明面材1贴合时，在粘合层14的周缘部，即使在显示面板和粘合层14的界面上残存有空隙，空隙也不易向外部开放，容易成为独立的空隙。因此，在减压气氛下将显示面板和带粘合层的透明面材1贴合后，将其恢复至大气压气氛下时，由于空隙内的压力(保持减压)和施加于粘合层14的压力(大气压)的压力差，空隙的体积减小，空隙容易消失。
此外，通过使堰状部20的35℃下的剪切储能模量在层状部18的35℃下的剪切储能模量的15倍以下，将带粘合层的透明面材1和被贴合体贴合时，可抑制由堰状部20与层状部18的剪切储能模量的差异导致的显示不均。
另外，由光固化性的树脂组合物的固化物形成的堰状部的35℃下的剪切储能模量是通过以下方法测定的值。此外，层状部的35℃下的剪切储能模量也是同样测定的值。
固化后的堰状部20的35℃下的剪切储能模量是使用流变仪(安东帕公司(Anton paar)制，模块化流变仪Physica MCR-301)，使测定转子和透光性固定板的间隙与堰状部20的厚度相同，在该间隙中配置未固化的第二树脂组合物，对未固化的第二树脂组合物照射固化所需的光，并同时测定固化过程的剪切储能模量，将形成堰状部20时的固化条件下的测量值作为堰状部20的剪切储能模量。
<保护膜>
对于保护膜16，要求不与粘合层14牢固地密合，并且在下述的本发明的制造方法中能粘贴于支承面材。因此，作为保护膜16，较好是以聚乙烯、聚丙烯、氟类树脂等密合性较低的基材膜的单面作为粘合面的自粘性保护膜。
对于对丙烯酸树脂板进行的剥离速度300mm/分钟下的180度剥离试验中的50mm宽的试验体，保护膜16的粘合面的粘合力优选为0.01N～0.1N，更优选为0.02N～0.06N。如果所述粘合力在下限值以上，则能够粘贴于支承面材。如果所述粘合力在上限值以下，则容易将保护膜16从支承面材剥离。
保护膜16的厚度随所使用的树脂而不同，在使用聚乙烯、聚丙烯等较柔软的膜的情况下，优选为0.04～0.2mm，更优选为0.06～0.1mm。如果保护膜16的厚度在下限值以上，则将保护膜16从粘合层14剥离时，可抑制保护膜16的变形。如果保护膜16的厚度在上限值以下，则在剥离时保护膜16容易挠曲，容易将保护膜16从粘合层14剥离。
此外，通过在保护膜16的粘合面的相反侧的背面设置背面层，还能够使自粘合层14的剥离更容易。在背面层也优选使用聚乙烯、聚丙烯、氟类树脂等密合性较低的膜。为了使保护膜16的剥离更加容易，也可以在不对粘合层14造成不良影响的范围内在保护膜16上涂布硅氧烷等脱模剂。此外，更好是在保护膜的一部分设置阻挡层，以防止来自外部的气体(氧气、氮气、水蒸气等)透过保护膜16而混入粘合层14中。
<作用效果>
本发明的带粘合层的透明面材中，因为层状部中所包含的非固化性低聚物(II)的含量W1(质量％)和堰状部中所包含的非固化性低聚物(II’)的含量W2(质量％)之差(W1-W2)在40以下，所以与被贴合面材贴合后，即使经过一定时间，层状部和堰状部也不易产生问题，可提高产品的可靠性。
<其它形态>
另外，图示例的带粘合层的透明面材1是透明面材为显示装置的保护板的例子，但是本发明的带粘合层的透明面材并不局限于图示例，只要是在透明面材的至少一方的表面形成有特定的粘合层的带粘合层的透明面材即可。
例如，本发明的带粘合层的透明面材可以是在透明面材的两面都形成有特定的粘合层的带粘合层的透明面材。
此外，本发明的带粘合层的透明面材中，可以在透明面材(保护板)和特定的粘合层之间设置偏振单元(膜状的吸收型偏振片、线栅型偏振片等)、光调制单元(1/4波长板等相位差膜、图案加工成条状的相位差膜等)等。
《带粘合层的透明面材的制造方法》
具有保护膜的本发明的带粘合层的透明面材的制造方法是包括下述的工序(a)～(e)的方法。
(a)在透明面材的表面的周缘部涂布液状的第二组合物，形成未固化的堰状部的工序。
(b)向透明面材表面的由未固化的堰状部包围的区域内供给液状的第一组合物的工序。
(c)在减压气氛下，在第一组合物上，以使保护膜与第一组合物接触的方式叠加粘贴有保护膜的支承面材，得到由第一组合物构成的未固化的层状部被透明面材、保护膜和由第二组合物构成的未固化的堰状部密封的前体层叠体的工序。
(d)在将前体层叠体置于比所述工序(c)更高的压力气氛下的状态下，使未固化的层状部和堰状部固化，形成具有层状部和堰状部的粘合层的工序。
(e)将支承面材从保护膜剥离的工序。
本发明的制造方法是如下方法：在减压气氛下，向透明面材和粘贴于支承面材的保护膜之间封入第一组合物，在大气压气氛下等高压力气氛下，使封入的第一组合物固化，形成层状部。作为在减压下封入第一组合物的方法，不是向透明面材和粘贴于支承面材的保护膜的间隙的扁平的空间内注入第一组合物的方法，而是采用向透明面材的几乎整个表面供给第一组合物，然后叠加粘贴于支承面材的保护膜，向透明面材和粘贴于支承面材的保护膜之间封入第一组合物的方法。
利用减压下的固化性树脂组合物的封入、以及大气压气氛下的固化性树脂组合物的固化来制造透明层叠体的方法的一例是公知的。例如，国际公开第2008/81838号、国际公开第2009/16943号中记载了透明层叠体的制造方法以及该制造方法中使用的固化性树脂组合物。本发明的带粘合层的透明面材的制造中可以采用这些文献中记载的制造方法。
以下，以图1的具有保护膜16的带粘合层的透明面材1的制造方法为例，利用附图进行具体说明。
<工序(a)>
如图2和图3所示，沿着透明面材10的周缘部的遮光印刷部12用分配器30等涂布光固化性的液状的第二组合物，形成未固化的堰状部20A。
第二组合物的涂布通过使用印刷机、分配器等来进行。
工序(a)例如图4和图5所示，可以使用能通过水平移动机构3使分配器30在保护板10的表面的几乎整个范围内水平移动的结构的装置来实施，该水平移动机构3由一对进给丝杠32和与一对进给丝杠32正交的进给丝杠34构成。
未固化的堰状部20A可以是完全未进行固化反应的未固化的状态，也可以是已经部分固化的半固化的状态。第二组合物是光固化性树脂组合物的情况下，未固化的堰状部20A的部分固化通过光照射来进行。例如，照射来自光源(紫外灯、高压汞灯、UV-LED等)的紫外线或者短波长的可见光，使光固化性树脂组合物部分固化。
使未固化的堰状部20A部分固化的情况下，例如图6～图8所示，可以配置多个UV-LED光源31以使其包围分配器30，从而在涂布后立即对涂布在透明面材(保护板)10上的第二树脂组合物21均匀地进行曝光，使其固化。
此外，为了保持透明面材10和显示面板的间隔，也可以向第二组合物中掺入具有规定粒径的间隔物粒子。
涂布第二组合物后，如果通过短时间照射使第二组合物固化的光来使第二组合物部分固化或粘度增大，则能更好地维持未固化的堰状部20A的形状，因此优选。
<工序(b)>
接着，如图9和图10所示，向透明面材10上的由未固化的堰状部20A包围的矩形区域24内供给液状的第一组合物26。
第一组合物26的供给通过以下方法实施：如图9和图10所示，将透明面材10平放在下平台28上，通过沿水平方向移动的分配器30以线状、带状或点状供给第一组合物26。该例的分配器30可以通过由一对进给丝杠32和与进给丝杠32正交的进给丝杠34构成的公知的水平移动机构在区域24的整个范围内进行水平移动。
第一组合物26的供给量预先设定为通过用第一组合物26充满由未固化的堰状部20A、透明面材10和保护膜16形成的空间、从而使透明面材10和保护膜16之间具有规定的间隔(即，使层状部18具有规定的厚度)的量。此时，较好是预先考虑因第一组合物26的固化收缩而引起的体积减小。因此，第一组合物26的供给量较好是与固化后的层状部18的规定厚度相比、固化前的层状部18的厚度要更厚一些的量。
由于具有未固化的堰状部20A，因而第一组合物26的周缘部朝外方扩展、周缘部薄壁化的现象受到抑制，可使第一组合物26整体的厚度保持均匀。通过使层状部18整体的厚度均匀，与被贴合物贴合时，容易抑制在其界面上残留空隙的现象，因而优选。
<工序(c)>
接着，如图11所示，将透明面材10和粘贴有保护膜16的支承面材36搬入减压装置38内。支承面材36与保护膜16的粘贴通过将以辊状的卷绕物形式供给的保护膜16用橡胶辊等贴合于支承面材36的方法来进行。此时，为使支承面材36和保护膜16的粘合面之间不产生空隙，可以将橡胶辊按压于支承面材36，或者在减压空间内进行贴合。为了从粘合层14剥离时容易把持住保护膜16的端部，较好是使用比支承面材36大一圈的保护膜16。
在减压装置38内的上部配置有具有多个吸附垫40的上平台42，在下部设置有下平台44。上平台42可以通过气缸46沿上下方向移动。
使粘贴有保护膜16的面朝下而将支承面材36安装在吸附垫40上。使供给有第一组合物26的面朝上而将透明面材10固定在下平台44上。如此，以使透明面材10上的第一组合物26与支承面材36的表面的保护膜16不接触的方式相向放置。
支承面材36是玻璃板、树脂板等透明面材。作为支承面材36使用的玻璃板的厚度优选为0.5～10mm，特别优选为1.0～5.0mm。如果该玻璃板的厚度在下限值以上，则支承面材36不易发生翘曲或挠曲。如果该玻璃板的厚度在上限值以下，则支承面材36的质量不会不必要地增大，使粘合层14固化前的前体层叠体移动时支承面材36不易错位。
将透明面材10和支承面材36配置在规定位置后，用真空泵48吸引减压装置38内的空气，使减压装置38的内部减压，成为规定的减压气氛。
所述减压气氛优选为1kPa以下，更优选为10～100Pa，进一步优选为15～40Pa。如果减压气氛在下限值以上，则第一组合物中所包含的各成分(固化性化合物、光聚合引发剂、阻聚剂、链转移剂、光稳定剂等)不易气化。此外，为了达到减压气氛而需要的时间缩短。
减压装置38内的气氛压力达到例如15～40Pa的减压气氛后，在通过上平台42的吸附垫40保持吸附支承面材36的状态下，启动气缸46而向着在下面待机的透明面材10下降。接着，将透明面材10和粘贴有保护膜16的支承面材36隔着未固化的堰状部20A重叠，构成由第一组合物26构成的未固化的层状部被透明面材10、保护膜16和未固化的堰状部20A密封的前体层叠体，将该前体层叠体在减压气氛下保持规定时间。
该前体层叠体中，通过支承面材36的自重、来自移动支承机构的按压等，第一组合物26被按压而扩展，所述空间内充满第一组合物26，形成未固化的层状部。
对于从将透明面材10和支承面材36重叠的时刻开始到解除减压气氛为止的时间没有特别限定，可以在密封第一组合物26后立即解除减压气氛，也可以在密封第一组合物26后以规定时间维持减压状态。通过以规定时间维持减压状态，第一组合物在密闭空间内流动，透明面材10和粘贴于支承面材36的保护膜16之间的间隔变得均匀，即使提高气氛压力也容易维持密封状态。
维持减压状态的时间可以是数小时以上的长时间，但从生产效率的角度考虑，较好是1小时以内，更好是10分钟以内。
本发明的制造方法中，涂布粘度高的第二组合物而形成未固化的堰状部20A的情况下，工序(c)中得到的前体层叠体中的第一组合物26的厚度可以较厚，达到0.03～2mm。
<工序(d)>
解除工序(c)中的减压气氛，将前体层叠体置于比工序(c)更高的压力气氛下。例如，减压装置38的内部变为例如大气压气氛后，将前体层叠体从减压装置38取出。
如果将前体层叠体置于比工序(c)更高的压力气氛下，则在升高的压力的作用下，透明面材10和支承面材36在密合的方向上被按压。因此，即使前体层叠体内的密合空间存在空隙，未固化的层状部也会向空隙中流动，整个密闭空间均匀地充满未固化的层状部。
工序(d)中的压力气氛可以是大气压气氛，也可以是比其更高的压力。工序(d)中的压力气氛优选为80～120kPa。此外，从不需要特别的设备也能进行层状部18的固化等操作的角度考虑，工序(d)中的压力气氛最好是大气压气氛。
对从将前体层叠体置于比工序(c)更高的压力气氛下的时刻开始到未固化的层状部开始固化为止的时间(以下，记为“高压保持时间”)没有特别限定。将前体层叠体从减压装置取出后移至固化装置，直到开始固化为止的工序在大气压气氛下进行时，该工序所需的时间即为高压保持时间。因而，在置于大气压气氛下的时间点已经没有空隙存在于前体层叠体的密闭空间内的情况下，或者在该工序过程中空隙已消失的情况下，可以立即使未固化的层状部固化。到空隙消失为止需要一些时间的情况下，直至空隙消失为止将前体层叠体保持在比工序(c)更高的压力气氛下。此外，由于即使延长高压保持时间通常也不会产生妨碍，所以在工序之外根据需要也可以延长高压保持时间。高压保持时间可以是1天以上的长时间，但从生产效率的角度考虑，较好是6小时以内，更好是1小时以内，从进一步提高生产效率的角度考虑，特别好是10分钟以内。
接着，使前体层叠体内部的未固化的堰状部20A和层状部固化，形成具有层状部18和堰状部20的粘合层14。
未固化的堰状部20A的固化可以与未固化的层状部的固化同时进行，也可以在使未固化的层状部固化之前使未固化的堰状部20A固化。
未固化的层状部和未固化的堰状部20A都由光固化性树脂组合物构成的情况下，从支承面材36侧对未固化的堰状部20A和未固化的层状部照射光(紫外线或短波长的可见光)，使其固化。例如，照射来自光源(紫外灯、高压汞灯、UV-LED等)的紫外线或短波长的可见光，使层状部18和堰状部20固化。
作为光，较好是紫外线或者450nm以下的可见光。
在透明面材的周缘部形成有遮光印刷部的情况下，或者在透明面材上设置有防反射层的情况下，从支承面材侧照射光。
层状部18由光固化性的第一组合物构成、且若使其充分光固化则无法得到合适的剪切模量的情况下，可以在固化中途中断光照射，与被贴合面材(显示面板等)贴合后，通过再次对层状部18进行光照射或者加热来促进层状部18的固化。通过加热来促进固化的情况下，光固化性的第一组合物中可以包含微量的热聚合引发剂。此外，即使在不并用热聚合引发剂的情况下，通过在不完全的光固化后保持加热，也能够将层状部18的固化状态稳定化，因此优选。
如果第一组合物和第二组合物为光固化性，则可以在膜能够耐受的低温下制造带粘合层的透明面材1，因此在保护膜的保护方面有利。
<工序(e)>
接着，将支承面材36从保护膜16剥离。藉此得到带有保护膜16的带粘合层的透明面材1。
为了使保护膜容易剥离，可以对粘合层进行冷却。通过对粘合层进行冷却，可抑制剥离保护膜时的粘合层的变形，提高剥离保护膜后的粘合层的厚度的均一性，也可抑制与显示面板贴合时的空隙的产生。
对粘合层进行冷却的温度根据作为粘合层使用的树脂的玻璃化温度而不同，将玻璃化温度定为显示出剪切模量测定中的损耗模量的极大值的温度时，较好是在比玻璃化温度高40℃的温度以下。下限的温度无特别限定，但根据保护膜所用的树脂的不同，可能会在低温时变脆，导致膜在剥离时开裂，因此较好是-30℃以上。冷却时间较好是5分钟，可根据剥离的难易程度进行调整。
本实施方式的带粘合层的透明面材1可以毫无问题地通过与实施方式1相同的制造方法来制造。
[其它]
本实施方式中，在构成粘合层14的层状部18和堰状部21中，只要其中的至少一方包含上述非固化成分即可，也可以两者都包含。
此外，层状部18中所包含的非固化成分(W1)和堰状部21中所包含的非固化成分(W2)之差在40以下。
《层叠体》
本发明的层叠体是由本发明的带粘合层的透明面材(不具有保护膜)和被贴合面材贴合而成的层叠体。本发明的层叠体中，带粘合层的透明面材和被贴合面材贴合，以使带粘合层的透明面材的粘合层与被贴合面材接触。
本发明的层叠体中，因为夹住粘合层的一对面材中的至少一方是透明面材，所以可以从该透明面材侧使光固化性树脂组合物固化。被贴合面材可以透明，也可以不透明。
作为本发明的层叠体，优选显示装置。
<显示装置>
图12是表示显示装置的一例的剖视图。
显示装置2包括：作为被贴合面材的显示面板50、以粘合层14与显示面板50接触的方式贴合于显示面板50的带粘合层的透明面材1(不具有保护膜)、搭载有与显示面板50连接并使显示面板50工作的驱动IC的柔性印刷配线板60(FPC)。如此，显示装置2包括透明面材10、显示面板50、夹在透明面材10和显示面板50之间的粘合层14。
图示例的被贴合面材50是显示面板，是将设置有彩色滤光片的透明基板52和设置有TFT(薄膜晶体管)的透明基板54隔着液晶层56贴合、将其用一对偏振片58夹住的结构的液晶面板的一例。
该例的显示装置中，被贴合面材是显示面板，但被贴合面材不限定于显示面板，例如也可以是触摸屏。
<显示装置的制造方法>
作为本发明的层叠体的制造方法的一例，对显示装置的制造方法进行说明。本发明的显示装置的制造方法是在10kPa以下的减压气氛下，将显示面板和带粘合层的透明面材(不具有保护膜)以粘合层与显示面板接触的方式叠加贴合的方法。
像图1所示的带粘合层的透明面材1那样将粘合层的表面用保护膜覆盖的情况下，将保护膜剥离后，将显示面板和带粘合层的透明面材贴合。
将显示面板和带粘合层的透明面材贴合时的减压气氛为10kPa以下，优选为1～100Pa，更优选为5～50Pa。
本发明的层叠体可以通过上述方法以外的方法来制造。例如，如果以所述显示装置2为例，则可以通过包括下述工序(f)～(i)的方法来制造。
(f)在显示面板50的表面的周缘部涂布液状的第二组合物，形成未固化的堰状部的工序。
(g)向显示面板50的表面的由未固化的堰状部包围的区域内供给液状的第一组合物的工序。
(h)在减压气氛下，在第一组合物上叠加透明面材10，得到由第一组合物构成的未固化的层状部被显示面板50、透明面材10和未固化的堰状部密封的前体层叠体的工序。
(i)在将前体层叠体置于比所述工序(h)更高的压力气氛下的状态下，使未固化的层状部和未固化的堰状部固化，形成具有层状部18和堰状部20的粘合层14的工序。
[工序(f)]
工序(f)中，除了使用显示面板50来代替所述工序(a)中的透明面材10(保护板)以外，可以与所述工序(a)同样地进行。
[工序(g)]
工序(g)可以与所述工序(b)同样地进行。
[工序(h)]
工序(h)中，除了使用透明面材10(保护板)来代替所述工序(c)中的贴合有保护膜16的支承面材36以外，可以与所述工序(c)同样地进行。
[工序(i)]
工序(i)可以与所述工序(d)同样地进行。
柔性印刷配线板60(FPC)的连接可以在工序(a)之前进行，也可以在工序(a)之后进行。
实施例
以下通过实施例对本发明进行详细说明，但本发明不受以下记载的限定。
[实施例1～6、比较例1]
[透明面材]
在长100mm、宽100mm、厚1.3mm的钠钙玻璃的一侧表面的周缘部，通过使用含黑色颜料的陶瓷印刷，以画框状形成遮光印刷部，使得透光部的长度为68mm、宽度为68mm，制作透明面材-i。
[支承面材]
在长100mm、宽100mm、厚3mm的由钠钙玻璃构成的透明板的一面，用橡胶辊以保护膜的粘合面与玻璃接触的方式粘贴长130mm、宽130mm、厚0.75mm的保护膜(东赛璐株式会社(東セロ社)制，PURETECT VLH-9)，制作粘贴有保护膜的支承面材-ii。
[被贴合面材]
作为被贴合面材，使用在长100mm、宽100mm、厚1.7mm的钠钙玻璃的一个面上粘贴带粘合层的偏振片(宝来株式会社(ポラテクノ社)制，KN-18240T)来代替液晶显示面板的被贴合面材-iii。
[第一组合物]
将分子末端用环氧乙烷改性的双官能的聚丙二醇(根据羟值算出的数均分子量:4000)和3-异氰酸根合甲基-3,5,5-三甲基环己基异氰酸酯以摩尔比4:5混合，在锡催化剂的存在下在70℃下使其反应，得到预聚物。在所得的预聚物中以摩尔比1:2添加丙烯酸-2-羟基乙酯，在70℃下使其反应，得到氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(A-1)(以下记作“低聚物(A-1)”)。低聚物(A-1)的固化性官能团数为2个，数均分子量约为24000，25℃下的粘度约为830Pa·s。
将40质量份的低聚物(A-1)、30质量份的甲基丙烯酸-2-羟基丁酯(共荣社化学株式会社(共栄社化学社)制，Light Ester HOB)、30质量份的甲基丙烯酸正十二烷基酯均匀混合，在100质量份的该混合物中均匀地溶解0.3质量份的双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)苯基氧化膦(光聚合引发剂，汽巴精化公司(チバ·スペシャルティ·ケミカルズ社)制，IRGACURE 819)、0.04质量份的2,5-二叔丁基氢醌(阻聚剂，东京化成株式会社(東京化成社)制)、0.3质量份的紫外线吸收剂(汽巴精化公司制，TINUVIN 109)、和0.3质量份的正十二烷基硫醇(链转移剂，花王株式会社(花王社)制，THIOKALCOL 20)，得到基础组合物-iv。
将40质量份的低聚物(A-1)、40质量份的甲基丙烯酸-2-羟基丁酯(共荣社化学株式会社制，Light Ester HOB)、20质量份的甲基丙烯酸正十二烷基酯均匀混合，在100质量份的该混合物中均匀地溶解0.3质量份的双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)苯基氧化膦(光聚合引发剂，汽巴精化公司制，IRGACURE 819)、0.04质量份的2,5-二叔丁基氢醌(阻聚剂，东京化成株式会社制)、和0.3质量份的紫外线吸收剂(汽巴精化公司制，TINUVIN 109)，得到基础组合物-v。
接着，使基础组合物-iv或基础组合物-v、非固化性低聚物(II-i)以表1所示的比例均匀溶解，加入容器中后直接以开放状态设置在减压装置内，将减压装置内减压至约20Pa，保持10分钟，从而进行脱泡处理，得到第一组合物-1和第一组合物-2。
作为非固化性低聚物(II-i)，使用与低聚物(A-1)的合成时所用的相同的、分子末端用环氧乙烷改性的双官能的聚丙二醇(根据羟值算出的数均分子量:4000)。
[第二组合物]
将分子末端用环氧乙烷改性的双官能的聚丙二醇(根据羟值算出的数均分子量:4000)和六亚甲基二异氰酸酯以摩尔比6:7混合，接着用丙烯酸异冰片酯(大阪有机化学工业株式会社(大阪有機化学工業社)制，IBXA)稀释后，在锡催化剂的存在下在70℃下使其反应，得到预聚物。在所得的预聚物中以摩尔比1:2添加丙烯酸-2-羟基乙酯，在70℃下使其反应，得到用30质量％的丙烯酸异冰片酯稀释的氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(A’-2)(以下记作“低聚物(A’-2)”)。低聚物(A’-2)的固化性官能团数为2个，数均分子量为55000，60℃下的粘度为580Pa·s。
将90质量份的低聚物(A’-2)和10质量份的甲基丙烯酸-2-羟基丁酯(共荣社化学株式会社制，Light Ester HOB)均匀混合，得到混合物。将100质量份的该混合物、0.9质量份的1-羟基环己基苯基酮(光聚合引发剂，汽巴精化公司制，IRGACURE 184)、0.1质量份的双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)苯基氧化膦(光聚合引发剂，汽巴精化公司制，IRGACURE 819)、0.04质量份的2,5-二叔丁基氢醌(阻聚剂，东京化成株式会社制)、和0.3质量份的紫外线吸收剂(汽巴精化公司制，TINUVIN 109)均匀混合，得到基础组合物-vi。
将70质量份的低聚物(A’-2)和30质量份的甲基丙烯酸-2-羟基丁酯(共荣社化学株式会社制，Light Ester HOB)均匀混合，得到混合物。将100质量份的该混合物、0.9质量份的1-羟基环己基苯基酮(光聚合引发剂，汽巴精化公司制，IRGACURE 184)、0.1质量份的双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)苯基氧化膦(光聚合引发剂，汽巴精化公司制，IRGACURE 819)、0.04质量份的2,5-二叔丁基氢醌(阻聚剂，东京化成株式会社制)、和0.3质量份的紫外线吸收剂(汽巴精化公司制，TINUVIN 109)均匀混合，得到基础组合物-vii。
将基础组合物-vi或基础组合物-vii加入容器中后直接以开放状态设置在减压装置内，将减压装置内减压至约20Pa，保持10分钟，从而进行脱泡处理，得到第二组合物-1。
此外，使基础组合物-v或基础组合物-vii、非固化性低聚物(II’-i)以表1所示的比例均匀溶解，加入容器中后直接以开放状态设置在减压装置内，将减压装置内减压至约20Pa，保持10分钟，从而进行脱泡处理，得到第二组合物-2～第二组合物-7。
作为非固化性低聚物(II’-i)，使用与非固化性低聚物(II-i)相同的非固化性低聚物。
[表1]
[实施例1]
(工序(a))
在透明面材-i的自遮光印刷部的内缘起约7mm的位置的整周，用分配器以使宽度达到约1mm、涂布厚度达到约0.6mm的条件涂布第二组合物-1，形成未固化的堰状部。
接着，对形成于透明面材-i上的未固化的堰状部均匀地照射30秒钟源自化学灯(日本电气株式会社制，FL15BL，峰值波长:365nm，照射强度:2mW/cm2)的紫外线和450nm以下的可见光。藉此，未固化的堰状部的粘度增大。(工序(b))
在透明面材-i上所形成的未固化的堰状部的内侧区域，使用分配器按照总质量达到2.5g的条件向多处供给第一组合物-1。
在供给第一组合物-1的过程中，没有溃决等破损部位，维持着未固化的堰状部的形状。
(工序(c))
使第一组合物-1的面朝上，将透明面材-i平放在设置有一对平台的升降装置的减压装置内的下平台上。
使用静电卡盘将粘贴有保护膜的支承面材-ii以在垂直方向上与透明面材-i的距离为10mm的方式保持在减压装置内的升降装置的上平台的下面。
使减压装置处于密封状态后进行排气直至减压装置内的压力达到约40Pa。利用减压装置内的升降装置使上下平台接近，以2kPa的压力将透明面材-i和粘贴有保护膜的支承面材-ii隔着第一组合物-1压合，保持10秒钟。将静电卡盘除电以使支承面材-ii从上平台离开，使减压装置内在约15秒内恢复至大气压气氛，得到由第一组合物-1构成的未固化的层状部被透明面材-i、保护膜和未固化的堰状部密封的前体层叠体-1。
前体层叠体-1中未固化的堰状部的形状几乎完好地维持了初始的状态。
(工序(d))
从支承面材-ii侧对前体层叠体-1的未固化的堰状部和层状部均匀地照射10分钟源自化学灯(日本电气株式会社制，FL15BL，峰值波长:365nm，照射强度:2mW/cm2)的紫外线和450nm以下的可见光，使未固化的堰状部和层状部固化，从而形成粘合层。
照射强度用照度计(牛尾电机株式会社(ウシオ電機社)制，紫外线强度计Uni Meter UIT-101)测定。
固化后的层状部的厚度为0.4mm、且大致均匀。
(工序(e))
在将粘合层冷却至约-20℃的状态下，将支承面材-ii从保护膜剥离，从而得到粘贴有保护膜的带粘合层的透明面材-1。
[实施例2～6、比较例1]
除了如表2所示改变第一组合物和第二组合物的种类以外，与实施例1同样地得到带粘合层的透明面材-2～带粘合层的透明面材-7。
[阶差评价]
(1)加速试验
从各例中得到的带粘合层的透明面材将保护膜剥离，在80℃的恒温槽中保存5天。
(2)粘合层的形状评价
粘合层的形状评价中，使用基恩士公司(キーエンス社)制数字式显微镜VHX-1000，利用焦点深度测定形状。测定部位是自透明面材-i上的粘合层的一边的中央部分的堰状部的外周端部起直至横跨层状部的粘合面的约5mm的距离为止的部分。测定中，为了提高测定灵敏度，在粘合层的表面涂布薄的银糊料。测定在(1)加速试验的前后实施。作为形状变化，评价加速试验前后的堰状部和层状部的阶差。
阶差评价中，将测定部位内的最高点和最低点的高低差作为阶差算出。
[空隙产生的评价]
将所述阶差评价的(1)加速试验后的、剥离保护膜后的带粘合层的透明面材-1平放在设置有一对平台的升降装置的减压装置内的下平台上，并使粘合层的面朝上。
使用静电卡盘将被贴合面材-iii以与带粘合层的透明面材-1的距离为10mm的方式保持于减压装置内的升降装置的上平台的下面。
使减压装置处于密封状态后进行排气直至减压装置内的压力达到约30Pa。利用减压装置内的升降装置使上下平台接近，以2kPa的压力将被贴合面材-iii和带粘合层的透明面材-1隔着粘合层压合，保持10秒钟。将静电卡盘除电以使被贴合面材-iii从上平台离开，使减压装置内在约20秒内恢复至大气压，得到由透明面材-i和被贴合面材-iii将粘合层夹住的层叠体-1。
层叠后立即观察层叠体-1，结果在被贴合面材-iii和带粘合层的透明面材-1的粘合层的界面上可见大量微细的空隙(气泡)。放置层叠体-1，测定空隙消失所需的时间(空隙消失时间)。使用带粘合层的透明面材-2～-7，同样地得到层叠体-2～-7，测定空隙消失时间。
结果示于表1。空隙消失时间是2个样品的结果的平均。
各例的评价结果示于表2。另外，表2中的“W1-W2”是指第一组合物中的非固化性低聚物(II-i)的含量W1(质量％)和第二组合物中的非固化性低聚物(II’-i)的含量W2(质量％)之差(W1-W2)。
[表2]
如表2所示，W1-W2超过40的比较例1中，空隙即使经过2小时也仍残存，然后空隙也未消失。另一方面，W1-W2在40以下的实施例1～6中，空隙在90分钟以内消失，生产性非常良好。此外，特别是W1-W2为30～0的实施例1～5中，空隙均在0分钟消失，生产性非常良好。
[实施例7]
[透明面材]
将长250mm、宽190mm、厚1.3mm的钠钙玻璃作为透明面材。本实施例中，为了容易确认显示不均的影响，将未形成遮光印刷部的玻璃基板作为透明面材。
[支承面材]
在长100mm、宽100mm、厚3mm的由钠钙玻璃构成的透明板的一面，用橡胶辊以保护膜的粘合面与玻璃接触的方式粘贴长130mm、宽130mm、厚0.75mm的保护膜(东赛璐株式会社制，PURETECT VLH-9)，制作粘贴有保护膜的支承面材。
[第一树脂组合物(层状部用树脂组合物)]
除了正十二烷基硫醇的量为0.5质量份以外，制造与所述基础组合物-iv相同的基础组合物-i。
接着，以基础组合物-i为100质量份、所述非固化性低聚物(II-i)为100质量份的比例使它们均匀溶解，加入容器中后直接以开放状态设置在减压装置内，将减压装置内减压至约20Pa，保持10分钟，从而进行脱泡处理，得到第一树脂组合物(面内(层状部)树脂组合物)。
[第二树脂组合物(堰状部用树脂组合物)]
将55质量份的所述低聚物(A’-2)和45质量份的丙烯酸-4-羟基丁酯(大阪有机化学工业株式会社制，4HBA)均匀混合，得到混合物。将100质量份的该混合物、3.0质量份的1-羟基环己基苯基酮(光聚合引发剂，汽巴精化公司制，IRGACURE 184)、0.5质量份的双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)苯基氧化膦(光聚合引发剂，汽巴精化公司制，IRGACURE 819)、0.04质量份的2,5-二叔丁基氢醌(阻聚剂，东京化成株式会社制)、和0.3质量份的紫外线吸收剂(汽巴精化公司制，TINUVIN 109)均匀混合，得到基础组合物-ii。
接着，以基础组合物-ii为75质量份、所述非固化性低聚物(II-i)为25质量份的比例使它们均匀溶解，得到第二树脂组合物。
[第三树脂组合物(堰状部用树脂组合物)]
作为第三树脂组合物，使用所述基础组合物vi。
接着，使用流变仪(安东帕公司制，Physica MCR301)，将未固化的树脂层形成用光固化性树脂组合物夹持在钠钙玻璃制的底座和测定用转子(安东帕公司制，D-PP20/AL/S07)之间，在氮气氛下在35℃下利用设置于底座下部的黑光灯(日本电气株式会社制，FL15BL)照射10分钟的2mW/cm2的光，并同时施加1％的动态剪切应变，使树脂层形成用光固化性树脂组合物固化，测定使第一～第三树脂组合物固化而得的树脂层的剪切储能模量。由各树脂组合物得到的树脂层的剪切储能模量示于下述表3。
[表3]
弹性模量(35℃)[KPa]
第一树脂组合物 10
第二树脂组合物 70
第三树脂组合物 600
[实施例7]
首先，在自透明面材外周缘起约25mm的位置的整周，用分配器以使宽度达到约1mm、涂布厚度达到约0.6mm的条件涂布第二树脂组合物，从分配器附带的LED光源照射UV光，形成部分固化的堰状部(参照图4～5)。
使用分配器向堰状部的内侧区域的多个部位以总质量达到2.5g的条件供给第一树脂组合物。在供给第一树脂组合物的过程中，没有溃决等破损部位，维持着未固化的堰状部的形状。
接着，使涂布有第一树脂组合物的面朝上，将透明面材平放在设置有一对平台的升降装置的减压装置(参照图6)内的下平台上，进行排气直至减压装置内的压力达到约40Pa。减压后，利用减压装置内的升降装置使上下平台接近，以2kPa的压力将透明面材和粘贴有保护膜的支承面材隔着第一树脂组合物压合，保持10秒钟使其贴合。贴合后，将减压装置内恢复至大气压气氛，得到由透明面材、保护膜和堰状部将第一树脂组合物密封的前体层叠体。
从支承面材侧对前体层叠体均匀地照射10分钟源自化学灯(日本电气株式会社制，FL15BL，峰值波长:365nm，照射强度:2mW/cm2)的紫外线和450nm以下的可见光，使堰状部(第二树脂组合物)和第一树脂组合物固化，从而形成粘合层。
照射强度用照度计(牛尾电机株式会社(ウシオ電機社)制，紫外线强度计Uni Meter UIT-101)测定。
固化后的层状部的厚度为0.4mm、且大致均匀。
然后，在将粘合层冷却至约-20℃的状态下，将支承面材从保护膜剥离，从而制作粘贴有保护膜的带粘合层的透明面材。
[表4]
如表4所示，层状部和堰状部的弹性模量之比最低的实施例7中，未能观察到显示不均。可以确认，通过将层状部和堰状部的弹性模量之比抑制在低水平，可维持良好的视觉辨认度。
以上，对本发明的优选实施例进行了说明，但本发明不限定于这些实施例。在不脱离本发明的技术思想的范围内，可以进行构成的增加、省略、置换及其它改变。本发明不受上述说明的限定，仅由附带的权利要求书的范围来限定。
这里引用2012年12月28日提出申请的日本专利申请2012-288004号和2013年2月27日提出申请的日本专利申请2013-037505号的说明书、权利要求书、附图和摘要的全部内容作为本发明的说明书的揭示。
符号的说明
1 带粘合层的透明面材
2 显示装置
10 透明面材
14 粘合层
16 保护膜
18 层状部
20 堰状部
24 区域
26 第一组合物
36 支承面材
50 显示面板

Claims (15)

1.一种带粘合层的透明面材，其特征在于，包括透明面材和形成于所述透明面材的至少一方的表面的粘合层，
所述粘合层具有沿着所述透明面材的表面扩展的层状部和包围所述层状部的周缘的堰状部，
所述堰状部由包含下述固化性化合物(I’)和下述非固化性低聚物(II’)的堰状部形成用固化性树脂组合物的固化物构成，
所述层状部由包含下述固化性化合物(I)和下述非固化性低聚物(II)的层状部形成用固化性树脂组合物的固化物构成，
所述层状部中的所述非固化性低聚物(II)的以质量％表示的含量W1和所述堰状部中的所述非固化性低聚物(II’)的以质量％表示的含量W2之差(W1-W2)在40以下；
固化性化合物(I’)：包含氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(A’)和具有1个以上固化性官能团的分子量低于600的单体(B’)；
非固化性低聚物(II’)：在所述层状部形成用固化性树脂组合物和堰状部形成用固化性树脂组合物中的任一个固化时都不与所述固化性化合物(I’)进行固化反应的、具有羟基的低聚物；
固化性化合物(I)：包含氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(A)和具有1个以上固化性官能团的分子量低于600的单体(B)；
非固化性低聚物(II)：在所述层状部形成用固化性树脂组合物和堰状部形成用固化性树脂组合物中的任一个固化时都不与所述固化性化合物(I)进行固化反应的、具有羟基的低聚物。
2.如权利要求1所述的带粘合层的透明面材，其特征在于，所述氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(A)和(A’)是以聚氧化烯多元醇和多异氰酸酯为原料合成的氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物。
3.如权利要求1或2所述的带粘合层的透明面材，其特征在于，所述非固化性低聚物(II)和(II’)是聚氧化烯多元醇。
4.如权利要求1～3中任一项所述的带粘合层的透明面材，其特征在于，所述非固化性低聚物(II)和(II’)的每1个羟基对应的数均分子量为400～8000。
5.如权利要求1～4中任一项所述的带粘合层的透明面材，其特征在于，所述氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(A)的数均分子量为1000～100000。
6.如权利要求1～5中任一项所述的带粘合层的透明面材，其特征在于，所述层状部形成用固化性树脂组合物包含光聚合引发剂(C1)，所述堰状部形成用固化性树脂组合物包含光聚合引发剂(C2)。
7.如权利要求1～6中任一项所述的带粘合层的透明面材，其特征在于，所述堰状部的35℃下的剪切储能模量在所述层状部的35℃下的剪切储能模量以上且在15倍以下。
8.如权利要求1～7中任一项所述的带粘合层的透明面材，其特征在于，所述堰状部的35℃下的剪切储能模量为1～150kPa。
9.如权利要求1～8中任一项所述的带粘合层的透明面材，其特征在于，所述层状部的35℃下的剪切储能模量为1～100kPa。
10.如权利要求1～9中任一项所述的带粘合层的透明面材，其特征在于，
所述透明面材具有形成于其表面的周缘部的遮光印刷部，
层状部和堰状部的至少一部分在所述透明面材的表面的面内方向上位于比所述遮光印刷部更靠内侧的位置。
11.如权利要求1～10中任一项所述的带粘合层的透明面材，其特征在于，还具有覆盖所述粘合层的至少一部分表面的、能剥离的保护膜。
12.一种带粘合层的透明面材的制造方法，其为制造权利要求11所述的带粘合层的透明面材的方法，其特征在于，包括下述的工序(a)～(e)：
(a)在透明面材的表面的周缘部涂布液状的所述堰状部形成用固化性树脂组合物，形成未固化的堰状部的工序；
(b)向透明面材表面的由未固化的堰状部包围的区域内供给液状的所述层状部形成用固化性树脂组合物的工序；
(c)在减压气氛下，在层状部形成用固化性树脂组合物上，以使保护膜与层状部形成用固化性树脂组合物接触的方式叠加粘贴有保护膜的支承面材，得到由层状部形成用固化性树脂组合物构成的未固化的层状部被透明面材、保护膜和未固化的堰状部密封的前体层叠体的工序；
(d)在将所述前体层叠体置于比所述工序(c)更高的压力气氛下的状态下，使未固化的层状部和堰状部固化，形成具有层状部和堰状部的粘合层的工序；
(e)将支承面材从保护膜剥离的工序。
13.一种显示装置，其特征在于，包括：
显示面板、
以粘合层与显示面板接触的方式贴合于显示面板的权利要求1～10中任一项所述的带粘合层的透明面材。
14.一种显示装置的制造方法，其为制造权利要求13所述的显示装置的方法，其特征在于，
在10kPa以下的减压气氛下，将显示面板和带粘合层的透明面材以粘合层与显示面板接触的方式叠加贴合。
15.一种层叠体，其特征在于，由权利要求1～10中任一项所述的带粘合层的透明面材和被贴合面材贴合而成。
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