CN104924412B - 反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，属于碳化硅陶瓷素坯制备技术领域。解决了现有技术中碳化硅陶瓷素坯的连接方法无法降低连接料与待连接母材之间的热失配，导致接头的热应力大、结合强度低，且操作复杂等技术问题。本发明的方法，是先将模具通过隔板分为1#和2#两个区域，然后对1#区域的模具的内表面和隔板表面进行处理，再对1#区域注浆并固化，将得到的碳化硅素坯保湿后，卸去隔板和金属薄膜，在连接面上涂刷水基引发剂后，对2#区域注浆并固化，得到的碳化硅连接件素坯经预烧结和反应烧结后，得到碳化硅陶瓷连接件。该方法能够保证接头无缺陷、无应力，结合强度高。

Description

反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法
技术领域
本发明属于碳化硅陶瓷素坯制备技术领域，具体涉及一种反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法。
背景技术
为提高大型空间遥感***的分辨率，通常采用长焦距和大相对孔径的全反射式或折反射式光学***，但随着反射镜的口径不断增加，光学零件的尺寸和质量相对于反射镜口径呈幂指数增长，反射镜的制备难度因此大幅提高。其次，由于反射镜尺寸的增加，在制备过程中，镜坯内气孔等缺陷大幅增加，反射镜的成品率也随之降低，从而导致反射镜制造成本的升高。
目前，用于陶瓷件的常用连接方法有胶接，焊接等。胶接具有成本低、成型快的特点，但其连接强度较低，同时其抗冲击、抗热震荡和抗辐照的能力较差，无法满足空间反射镜的使用要求。焊接操作简易，能够在不要求面形精度和表面粗糙度的情况下，实现陶瓷件的连接，但对于反射镜而言，其面形精度要求需低于1/10波长(λ＝632.8nm)，表面粗糙度需小于20nm，由于焊料与反射镜材料之间的热膨胀系数相差较大，导致反射镜的面形精度和表面粗糙度无法满足设计要求。
中国发明专利CN101885618A，公开了一种反应烧结碳化硅陶瓷件的连接方法，该方法通过将陶瓷浆料注入到两个待连接碳化硅陶瓷件的间隙中，通过陶瓷浆料在一定温度下原位固化，反应烧结进而实现碳化硅陶瓷件之间的连接。但由于陶瓷浆料在固化过程中会发生干燥收缩，导致陶瓷浆料与待连接碳化硅陶瓷件之间密度不均一、易产生裂纹、结合强度较低。
从上述的分析可知，现有技术中碳化硅陶瓷的连接方法无法降低焊料、胶料和陶瓷浆料等连接料与待连接母材(碳化硅素坯)之间的热失配，导致接头的热应力大、结合强度低，连接方法复杂，无法实现大尺寸、无缺陷的碳化硅陶瓷连接。
发明内容
本发明的目的是解决现有技术中碳化硅陶瓷素坯的连接方法无法降低连接料与待连接母材之间的热失配，导致接头的热应力大、结合强度低，操作复杂等技术问题，提供一种反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法。
本发明解决上述技术问题采用的技术方案如下。
反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，包括以下步骤：
步骤一、将碳化硅陶瓷件的模具用可拆卸的隔板分为1#和2#两个区域，在1#区域的模具的内表面涂刷一层乙醇基引发剂，在1#区域的隔板表面贴上金属薄膜；
所述乙醇基引发剂为含有聚乙烯缩丁醛和过硫酸铵(APS)的乙醇溶液，乙醇基引发剂中，聚乙烯缩丁醛的浓度为60-140g/L，过硫酸铵的浓度为1.5-8g/100ml；
步骤二、将碳化硅浆料注入1#区域中，固化成型，得到碳化硅素坯；
步骤三、将步骤二得到的碳化硅素坯保湿；
步骤四、卸去隔板和金属薄膜，在待连接的碳化硅素坯表面涂刷一层水基引发剂；
所述水基引发剂为过硫酸铵的水溶液，过硫酸铵的浓度为5-25g/100ml；
步骤五、水基引发剂涂刷0.5h以上后，将碳化硅浆料注入2#区域内，固化成型，得到碳化硅连接件素坯；
所述步骤五中固化成型的温度与步骤二中固化成型的温度相同；
步骤六、将碳化硅连接件素坯预烧结，得到碳化硅连接件碳坯；
步骤七、将碳化硅连接件碳坯反应烧结，得到碳化硅陶瓷连接件。
优选的，步骤一中，所述金属薄膜为锡箔、铝箔或者铜箔，厚度为0.05-0.5mm。
优选的，步骤一中，所述过硫酸铵的粒径在10μm以下。
优选的，步骤二中，所述固化成型的温度为18-25℃，时间为0.5-2h。
优选的，步骤三中，所述保湿的方法是将模具置于含有水蒸气的密闭容器内3-30h；更优选的，所述保湿的方法是先将含有水分的物质覆盖于碳化硅素坯表面，然后将金属薄膜覆盖在上述含有水分的物质上，最后将覆盖有金属薄膜和含有水分的物质的模具密封包裹于聚乙烯薄膜中，放置3-30h；
所述含有水分的物质为含水海绵、含水毛巾或者含水纱布。
优选的，步骤二和步骤五中，所述的碳化硅浆料是采用以下方法制备：先将碳化硅颗粒和四甲基氢氧化铵(TMAH)加入AM水基凝胶体系中，球混3-8h后，然后向AM水基凝胶体系中加入催化剂和引发剂，搅拌混合均匀，得到碳化硅浆料；所述AM水基凝胶体系为丙烯酰胺(AM)和N,N-亚甲基双丙烯酰胺(MBAM)的混合物；所述碳化硅浆料中碳化硅颗粒的体积分数为55-68％；更优选的，所述催化剂为四甲基乙二胺(TMEDA)，引发剂为过硫酸铵。
优选的，步骤六中，所述预烧结温度为900-1800℃，时间为45-120min。
优选的，步骤七中，所述反应烧结温度为1430-1600℃，时间为30-150min。
与现有技术相比，本发明的有益效果为：
本发明的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法将反应烧结碳化硅的制备与反应烧结碳化硅的连接相结合，未使用连接料，消除了现有技术中连接料与待连接母材(碳化硅素坯)的热失配，实现了在无外加压力条件下碳化硅陶瓷的连接，接头无缺陷、无应力，且具有较高的结合强度，能够保证碳化硅反射镜的面形精度和表面粗糙度，满足大尺寸碳化硅反射镜的连接要求，在大尺寸碳化硅陶瓷件的连接上有巨大的应用前景。
附图说明
图1为本发明的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法的预烧结工艺曲线；
图2本发明的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法的反应烧结工艺曲线；
图3为本发明的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法的工艺流程示意图；
图4为本发明实施例5制备的碳化硅陶瓷连接件的扫描电镜图；
图5为本发明实施例5与对比例1制备的碳化硅陶瓷连接件的扫描电镜图；
图6为本发明实施例5与对比例2制备的碳化硅陶瓷连接件的扫描电镜图。
具体实施方式
为了进一步说明本发明，下面结合具体实施方式对本发明的优选实施方案进行描述，但是应当理解，这些描述只是为进一步说明本发明的特征和优点而不是对本发明专利要求的限制。
反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，包括以下步骤：
步骤一、模具分区
如图3所示，将碳化硅陶瓷件的模具用可拆卸的隔板分为1#和2#两个彼此独立的区域，1#区域的模具的内表面涂刷一层乙醇基引发剂，1#区域的隔板的表面贴上厚度为0.05-0.5mm的金属薄膜，金属薄膜可以为锡箔、铝箔、铜箔等，金属薄膜表面不涂刷乙醇基引发剂；
其中，乙醇基引发剂为含有聚乙烯缩丁醛和APS的乙醇溶液，聚乙烯缩丁醛的浓度为60-140g/L，APS的浓度为1.5-8g/100ml，乙醇为分析纯，为使分散性更好，APS的粒径一般在10μm以内。本发明提供一种上述乙醇基引发剂的制备方法，但不限于此：先将聚乙烯缩丁醛溶于乙醇中，混合均匀，得到乙醇基溶液，乙醇基溶液中聚乙烯缩丁醛的浓度为60-140g/L，然后将APS研磨至颗粒尺寸小于等于10μm，再将研磨过的APS颗粒分散于乙醇基溶液中，得到APS的乙醇基悬浮液，即为乙醇基引发剂。在碳化硅浆料中，引发剂均裂而成的初级自由基激活碳化硅浆料的高分子链不断增长进而形成高分子链的三维的凝胶网络，进而完成固化，隔板表面粘贴金属薄膜，能够保证碳化硅浆料中初级自由基的活性。
步骤二、1#区域注浆并固化
将碳化硅浆料注入1#区域内，在18-25℃下固化0.5-2h；
步骤三、保湿处理
为避免1#区域的碳化硅素坯发生干燥收缩，在1#区域固化后，在2#区域注入碳化硅浆料前，需对1#区域的碳化硅素坯进行保湿处理；
其中，保湿处理的方法一般是将含有碳化硅素坯的模具置于含有水蒸气的密闭容器中3-30h，如：先将饱含水份的物质(如含水海棉、含水毛巾、含水纱布等)覆盖于1#区域的碳化硅素坯的表面，然后在饱含水份的物质的表面上覆盖金属薄膜，防止水份流失，最后将覆盖有金属薄膜和饱含水份的物质的模具包裹于聚乙烯薄膜中，密封放置3-30h。
步骤四、在连接面上涂刷水基引发剂
保湿处理后，卸去隔板和隔板上的金属薄膜，在1#区域的碳化硅素坯的待连接的面(即卸去隔板和隔板后裸露的碳化硅素坯表面)上涂刷一层水基引发剂；
其中，水基引发剂为含有浓度为5-25g/100ml的APS的去离子水，制备过程只要将APS溶解在去离子水中，搅拌均匀即可。水基引发剂能够促进凝胶网络结构在连接缝附近生成。
步骤五、2#区域注浆并固化
水基引发剂涂刷0.5h以上后，一般0.5-5h，将碳化硅浆料注入2#区域内，在与步骤二相同的固化温度下，固化0.5-2h，固化后，1、2#区域的碳化硅素坯连接在一起，形成完整的碳化硅连接件素坯；
步骤六、碳化硅连接件素坯的预烧结
将碳化硅连接件素坯干燥后放入高温真空炉中，按图1所示的预烧结工艺曲线进行预烧结，即在900-1800℃(T1)下保温45-120min，得到碳化硅连接件碳坯。
步骤七、碳化硅连接件碳坯反应烧结
将碳化硅连接件碳坯预烧结件放入反应烧结炉中，碳化硅连接件碳坯表面放置硅粉，硅粉的质量大于等于碳化硅连接件碳坯质量的30％，一般为30％-50％，按图2所示的反应烧结工艺曲线进行反应烧结，即在1430-1600℃(T2)下保温30-150min，反应烧结后，经机械加工得到碳化硅陶瓷连接件。
本发明中，步骤二和步骤五的碳化硅浆料一般相同。碳化硅浆料为现有技术，本实施方式采用的碳化硅浆料为AM的水基凝胶体系，碳化硅浆料的固含量为55-68％(体积分数)。具体制备过程为：先利用分散剂将碳化硅颗粒分散于AM水基凝胶体系中，球混3-8h后，然后，加入催化剂和引发剂，搅拌均匀，得到碳化硅浆料；其中，分散剂为TMAH，AM水基凝胶体系为AM和MBAM的混合物，碳化硅浆料中的碳化硅颗粒的体积分数为55-68％，催化剂可以为四甲基乙二胺，含量为0.05vol.％以上，引发剂可以为APS，含量在1vol.％以上。
以下结合实施例和对比例进一步说明本发明。
实施例1
反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法：
步骤一、用可拆卸隔板将模具分为1#和2#两个区域，在1#区域的模具的内表面涂刷一层乙醇基引发剂(聚乙烯缩丁醇的浓度为60g/L，APS的浓度为3.5g/100ml)，在1#区域的隔板的表面粘贴锡箔；
步骤二、向1#区域注入碳化硅浆料(固含量为60vol.％)，在18℃下固化1.5h，得到碳化硅素坯；
步骤三、对1#区域的碳化硅素坯进行保湿处理，保湿时间为5h；
步骤四、卸去隔板和锡箔后，在碳化硅素坯的连接面上涂刷水基引发剂，水基引发剂中APS的浓度为8g/100ml；
步骤五、水基引发剂涂刷0.5h后，向2#区域注入与步骤二相同的碳化硅浆料，在18℃下固化1.5h，得到碳化硅连接件素坯；
步骤六、将碳化硅连接件素坯干燥后，放入高温真空炉中按预烧结工艺曲线进行预烧结，预烧结温度为1200℃，时间为45min，得到碳化硅连接件碳坯；
步骤七、将碳化硅连接件碳坯放入反应烧结炉中，碳坯周围放入过量的硅粉(硅粉的质量大于等于碳化硅连接件碳坯质量的40％)，按反应烧结工艺曲线进行反应烧结，反应烧结的温度为1600℃，时间为30min，反应烧结结束后，取出反应烧结碳化硅连接件，机械加工后得到碳化硅陶瓷连接件。
利用万能力学试验机，分别对实施例1的碳化硅连接件碳坯和碳化硅陶瓷连接件进行8-10次力学性能测试，得到碳化硅连接件碳坯的平均抗弯强度为未连接碳化硅(对比例3)碳坯抗弯强度的77.3％；碳化硅陶瓷连接件的平均抗弯强度为未连接的反应烧结碳化硅(对比例3)抗弯强度的79.9％。
实施例2
反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法：
步骤一、用可拆卸隔板将模具分为1#和2#两个区域，在1#区域的模具的内表面涂刷一层乙醇基引发剂(聚乙烯缩丁醇的浓度为80g/L，APS的浓度为8g/100ml)，在1#区域的隔板的表面粘贴铝箔；
步骤二、向1#区域注入碳化硅浆料(固含量为62.5vol.％)，在25℃下固化2h，得到碳化硅素坯；
步骤三、对1#区域的碳化硅素坯进行保湿处理，保湿时间为10h；
步骤四、卸去隔板和锡箔后，在碳化硅素坯的连接面上涂刷水基引发剂，水基引发剂中APS的浓度为8g/100ml；
步骤五、水基引发剂涂刷2.5h后，向2#区域注入与步骤二相同的碳化硅浆料，在25℃下固化2h，得到碳化硅连接件素坯；
步骤六、将碳化硅连接件素坯干燥后，放入高温真空炉中按预烧结工艺曲线进行预烧结处理，预烧结的温度为1500℃，时间为60min，得到碳化硅连接件碳坯；
步骤七、将碳化硅连接件碳坯放入反应烧结炉中，碳坯表面放置硅粉(硅粉的质量大于等于碳化硅连接件碳坯质量的30％)，按反应烧结工艺曲线进行反应烧结，反应烧结的温度为1480℃，时间为45min，反应烧结结束后，取出反应烧结碳化硅连接件，机械加工后得到碳化硅陶瓷连接件。
利用万能力学试验机，分别对实施例2的碳化硅连接件碳坯和碳化硅陶瓷连接件进行8-10次力学性能测试，得到碳化硅连接件碳坯的平均抗弯强度为未连接碳化硅碳坯(对比例3)抗弯强度的82.8％；碳化硅陶瓷连接件的平均抗弯强度为未连接碳化硅陶瓷件(对比例3)抗弯强度的85.4％。
实施例3
反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法：
步骤一、用可拆卸隔板将模具分为1#和2#两个区域，在1#区域的模具的内表面涂刷一层乙醇基引发剂(聚乙烯缩丁醇的浓度为100g/L，APS的浓度为5g/100ml)，在1#区域的隔板的表面粘贴铜箔；
步骤二、向1#区域注入碳化硅浆料(固含量为67.5vol.％)，在22℃下固化1.5h，得到碳化硅素坯；
步骤三、对1#区域的碳化硅素坯进行保湿处理，保湿时间为24h；
步骤四、卸去隔板和锡箔后，在碳化硅素坯的连接面上涂刷水基引发剂，水基引发剂中APS的浓度为20g/100ml；
步骤五、水基引发剂涂刷4h后，向2#区域注入与步骤二相同的碳化硅浆料，在22℃下固化1.5h，得到碳化硅连接件素坯；
步骤六、将碳化硅连接件素坯干燥后，放入高温真空炉中按预烧结工艺曲线进行预烧结处理，预烧结的温度为1700℃，时间为80min，得到碳化硅连接件碳坯；
步骤七、将碳化硅连接件碳坯放入反应烧结炉中，碳坯表面放置硅粉(硅粉的质量大于等于碳化硅连接件碳坯质量的50％)，按反应烧结工艺曲线进行反应烧结，反应烧结的温度为1450℃，时间为90min，反应烧结结束后，取出反应烧结碳化硅连接件，机械加工后得到碳化硅陶瓷连接件。
利用万能力学试验机，分别对实施例3的碳化硅连接件碳坯和碳化硅陶瓷连接件进行8-10次力学性能测试，得到碳化硅连接件碳坯的平均抗弯强度为未连接碳化硅碳坯(对比例3)抗弯强度的84.5％；碳化硅陶瓷连接件的平均抗弯强度为未连接碳化硅陶瓷件(对比例3)抗弯强度的87.2％。
实施例4
反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法：
步骤一、用可拆卸隔板将模具分为1#和2#两个区域，在1#区域的模具的内表面涂刷一层乙醇基引发剂(聚乙烯缩丁醇的浓度为120g/L，APS的浓度为1.8g/100ml)，在1#区域的隔板的表面粘贴锡箔；
步骤二、向1#区域注入碳化硅浆料(固含量为58.5vol.％)，在22℃下固化1h，得到碳化硅素坯；
步骤三、对1#区域的碳化硅素坯进行保湿处理，保湿时间为18h；
步骤四、卸去隔板和锡箔后，在碳化硅素坯的连接面上涂刷水基引发剂，水基引发剂中APS的浓度为15g/100ml；
步骤五、水基引发剂涂刷3h后，向2#区域注入与步骤二相同的碳化硅浆料，在22℃下固化1h，得到碳化硅连接件素坯；
步骤六、将碳化硅连接件素坯干燥后，放入高温真空炉中按预烧结工艺曲线进行预烧结处理，预烧结的温度为1000℃，时间为120min，得到碳化硅连接件碳坯；
步骤七、将碳化硅连接件碳坯放入反应烧结炉中，碳坯表面放置硅粉(硅粉的质量大于等于碳化硅连接件碳坯质量的36％)，按反应烧结工艺曲线进行反应烧结，反应烧结的温度为1560℃，时间为120min，反应烧结结束后，取出反应烧结碳化硅连接件，机械加工后得到碳化硅陶瓷连接件。
实施例5
反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法：
步骤一、用可拆卸隔板将模具分为1#和2#两个区域，在1#区域的模具的内表面涂刷一层乙醇基引发剂(聚乙烯缩丁醇的浓度为140g/L，APS的浓度为2.5g/100ml)，在1#区域的隔板的表面粘贴锡箔；
步骤二、向1#区域注入碳化硅浆料(固含量为67.5vol.％)，在22℃下固化1h，得到碳化硅素坯；
步骤三、对1#区域的碳化硅素坯进行保湿处理，保湿时间为28h；
步骤四、卸去隔板和锡箔后，在碳化硅素坯的连接面上涂刷水基引发剂，水基引发剂中APS的浓度为10g/100ml；
步骤五、水基引发剂涂刷3h后，向2#区域注入与步骤二相同的碳化硅浆料，在22℃下固化1h，得到碳化硅连接件素坯；
步骤六、将碳化硅连接件素坯干燥后，放入高温真空炉中按预烧结工艺曲线进行预烧结处理，预烧结的温度为1400℃，时间为120min，得到碳化硅连接件碳坯；
步骤七、将碳化硅连接件碳坯放入反应烧结炉中，碳坯表面放置硅粉(硅粉的质量大于等于碳化硅连接件碳坯质量的45％)，按反应烧结工艺曲线进行反应烧结，反应烧结的温度为1600℃，时间为150min，反应烧结结束后，取出反应烧结碳化硅连接件，机械加工后得到碳化硅陶瓷连接件。
利用万能力学试验机，分别对实施例5的碳化硅连接件碳坯和碳化硅陶瓷连接件进行8-10次力学性能测试，得到碳化硅连接件碳坯的平均抗弯强度为未连接碳化硅碳坯(对比例3)抗弯强度的81.8％；碳化硅陶瓷连接件的平均抗弯强度为未连接碳化硅陶瓷件(对比例3)抗弯强度的86.5％。
观察实施例5的碳化硅陶瓷连接件的接头，扫描电镜图如图4所示，可以看出，碳化硅陶瓷连接件接头连接紧密，无缺陷，连接接头仅为2-5μm左右，接头区域的成份与母材一致。
对比例1
反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法：
步骤一、用可拆卸隔板将模具分为1#和2#两个区域，在1#区域的模具的内表面涂刷一层乙醇基引发剂(聚乙烯缩丁醇的浓度为140g/L，APS的浓度为2.5g/100ml)；
步骤二、向1#区域注入碳化硅浆料(固含量为67.5vol.％)，在22℃下固化1h，得到碳化硅素坯；
步骤三、对1#区域的碳化硅素坯进行保湿处理，保湿时间为28h；
步骤四、卸去隔板后，在碳化硅素坯的连接面上涂刷水基引发剂，水基引发剂中APS的浓度为10g/100ml；
步骤五、水基引发剂涂刷3h后，向2#区域注入与步骤二相同的碳化硅浆料，在22℃下固化1h，得到碳化硅连接件素坯；
步骤六、将碳化硅连接件素坯干燥后，放入高温真空炉中按预烧结工艺曲线进行预烧结处理，预烧结的温度为1400℃，时间为120min，得到碳化硅连接件碳坯；
步骤七、将碳化硅连接件碳坯放入反应烧结炉中，碳坯表面放置硅粉(硅粉的质量大于等于碳化硅连接件碳坯质量的45％)，按反应烧结工艺曲线进行反应烧结，反应烧结的温度为1600℃，时间为150min，反应烧结结束后，取出反应烧结碳化硅连接件，机械加工后得到碳化硅陶瓷连接件。
观察对比例1的碳化硅陶瓷连接件的接头，扫描电镜图如图5a)所示。从图5可以看出，本发明采用的丙烯酰胺凝胶体系中，引发剂APS均裂而成的初级自由基激活丙烯酰胺凝胶体系的高分子链不断增长，进而形成高分子链的三维的凝胶网络。当隔板表面未处理时(对比例1)，隔板表面的基团使处于高能态的初级自由基失去活性，链引发过程被终止，丙烯酰胺凝胶体系的三维网络结构因此无法形成，产生如图5a)所示的氧阻区。氧阻区中的碳化硅颗粒在固化、干燥和预烧结过程中与其他区域收缩不一致，导致裂纹等缺陷在氧阻区附近的连接缝中出现，连接效果大幅下降；当隔板表面金属化后(实施例5)没有氧阻区存在，连接缝完整，无裂纹，如图5b)所示。
对比例2
反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法：
步骤一、用可拆卸隔板将模具分为1#和2#两个区域，在1#区域的模具的内表面涂刷一层乙醇基引发剂(聚乙烯缩丁醇的浓度为140g/L，APS的浓度为2.5g/100ml)，在1#区域的隔板的表面粘贴锡箔；
步骤二、向1#区域注入碳化硅浆料(固含量为67.5vol.％)，在22℃下固化1h，得到碳化硅素坯；
步骤三、对1#区域的碳化硅素坯进行保湿处理，保湿时间为28h；
步骤四、卸去隔板和锡箔后，向2#区域注入与步骤二相同的碳化硅浆料，在22℃下固化1h，得到碳化硅连接件素坯；
步骤五、将碳化硅连接件素坯干燥后，放入高温真空炉中按预烧结工艺曲线进行预烧结处理，预烧结的温度为1400℃，时间为120min，得到碳化硅连接件碳坯；
步骤六、将碳化硅连接件碳坯放入反应烧结炉中，碳坯表面放置硅粉(硅粉的质量大于等于碳化硅连接件碳坯质量的45％)，按反应烧结工艺曲线进行反应烧结，反应烧结的温度为1600℃，时间为150min，反应烧结结束后，取出反应烧结碳化硅连接件，机械加工后得到碳化硅陶瓷连接件。
观察对比例2的碳化硅陶瓷连接件的接头，扫描电镜图如图6a)所示。从图6可以看出，水基引发剂的作用是促进凝胶网络结构在连接缝附近生成，进而使1#和2#区域经过固化、干燥和预烧结后成为统一的连接件碳坯。当1#待连接面上未刷水基引发剂时(对比例2)，1#和2#区域沿连接缝裂开，无法得到完整的连接件碳坯；当1#待连接面上刷有水基引发剂时(实施例5)，得到完整的连接件碳坯，1#和2#区域紧密连接在一起，连接缝附近没有裂纹，如图6b)所示。
对比例3
步骤一、向模具中注入碳化硅浆料(固含量为60vol.％)，在18℃下固化1.5h，得到碳化硅素坯；
步骤二、将碳化硅素坯干燥后，放入高温真空炉中按预烧结工艺曲线进行预烧结，预烧结温度为1200℃，时间为45min，得到未连接碳化硅碳坯；
步骤三、将未连接碳化硅碳坯放入反应烧结炉中，碳坯表面放置硅粉(硅粉的质量大于等于未连接的碳化硅碳坯质量的40％)，按反应烧结工艺曲线进行反应烧结，反应烧结的温度为1600℃，时间为30min，反应烧结结束后，取出，得到未连接碳化硅陶瓷件。
显然，以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想。应当指出，对于所述技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以对本发明进行若干改进和修饰，这些改进和修饰也落入本发明权利要求的保护范围内。

Claims (10)

1.反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一、将碳化硅陶瓷件的模具用可拆卸的隔板分为1#和2#两个区域，在1#区域的模具的内表面涂刷一层乙醇基引发剂，在1#区域的隔板表面贴上金属薄膜；
所述乙醇基引发剂为含有聚乙烯缩丁醛和过硫酸铵的乙醇溶液，乙醇基引发剂中，聚乙烯缩丁醛的浓度为60-140g/L，过硫酸铵的浓度为1.5-8g/100ml；
步骤二、将碳化硅浆料注入1#区域中，固化成型，得到碳化硅素坯；
步骤三、将步骤二得到的碳化硅素坯保湿；
步骤四、卸去隔板和金属薄膜，在待连接的碳化硅素坯表面涂刷一层水基引发剂；
所述水基引发剂为过硫酸铵的水溶液，过硫酸铵的浓度为5-25g/100ml；
步骤五、水基引发剂涂刷0.5h以上后，将碳化硅浆料注入2#区域内，固化成型，得到碳化硅连接件素坯；
所述步骤五中固化成型的温度与步骤二中固化成型的温度相同；
步骤六、将碳化硅连接件素坯预烧结，得到碳化硅连接件碳坯；
步骤七、将碳化硅连接件碳坯反应烧结，得到碳化硅陶瓷连接件。
2.根据权利要求1所述的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，其特征在于，步骤一中，所述金属薄膜为锡箔、铝箔或者铜箔，厚度为0.05-0.5mm。
3.根据权利要求1所述的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，其特征在于，步骤一中，所述过硫酸铵的粒径在10μm以下。
4.根据权利要求1所述的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，其特征在于，步骤二中，所述固化成型的温度为18-25℃，时间为0.5-2h。
5.根据权利要求1所述的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，其特征在于，步骤三中，所述保湿的方法是将模具置于含有水蒸气的密闭容器内3-30h。
6.根据权利要求5所述的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，其特征在于，所述保湿的方法是先将含有水分的物质覆盖于碳化硅素坯表面，然后将金属薄膜覆盖在所述含有水分的物质上，最后将覆盖有金属薄膜和含有水分的物质的模具密封包裹于聚乙烯薄膜中，放置3-30h；
所述含有水分的物质为含水海绵、含水毛巾或者含水纱布。
7.根据权利要求1所述的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，其特征在于，步骤二和步骤五中，所述的碳化硅浆料是采用以下方法制备：先将碳化硅颗粒和四甲基氢氧化铵加入AM水基凝胶体系中，球混3-8h后，然后向AM水基凝胶体系中加入催化剂和引发剂，搅拌混合均匀，得到碳化硅浆料；
所述AM水基凝胶体系为丙烯酰胺和N,N-亚甲基双丙烯酰胺的混合物；
所述碳化硅浆料中碳化硅颗粒的体积分数为55-68％。
8.根据权利要求7所述的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，其特征在于，所述催化剂为四甲基乙二胺，引发剂为过硫酸铵。
9.根据权利要求1所述的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，其特征在于，步骤六中，所述预烧结温度为900-1800℃，时间为45-120min。
10.根据权利要求1所述的反应烧结碳化硅陶瓷素坯的连接方法，其特征在于，步骤七中，所述反应烧结温度为1430-1600℃，时间为30-150min。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2017057470A1 (ja) * 2015-09-29 2017-04-06 京セラ株式会社 セラミック接合体
CN108218462A (zh) * 2016-12-22 2018-06-29 中国科学院上海硅酸盐研究所 树脂基浆料以及SiC陶瓷反应连接方法
CN108358642B (zh) * 2018-02-09 2019-11-05 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所 一种陶瓷素坯的连接方法
CN109516828B (zh) * 2018-10-15 2021-03-30 广东工业大学 一种新型核用碳化硅陶瓷的连接方法及其制备的碳化硅陶瓷和应用
CN116354738A (zh) * 2022-11-24 2023-06-30 广东工业大学 一种具有抗高温和抗辐照的陶瓷连接件及其制备方法和应用

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN1314626C (zh) * 2004-07-27 2007-05-09 西北工业大学 陶瓷基复合材料的连接方法
WO2007056895A1 (fr) * 2005-11-18 2007-05-24 Institute Of Metal Research Chinese Academy Of Sciences Thyrite expansee compacte haute intensite et procede de preparation correspondant
CN102887711B (zh) * 2012-08-07 2015-06-10 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所 凝胶注模成型大尺寸复杂形状碳化硅陶瓷素坯的干燥工艺
CN104387036B (zh) * 2014-11-04 2016-04-13 中国科学院上海硅酸盐研究所 一种陶瓷坯体的连接方法

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