CN104241595A - 具有绝缘涂层的电极、其制造方法及含有该电极的锂电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种用于锂离子电池的负极,包括负极集流体、结合在负极集流体上的负极活性物质涂层和在负极活性物质涂层上的绝缘涂层,该绝缘涂层含有具有导锂离子能力的玻璃材料。本发明还提供了一种上述负极的制备方法以及含有该负极的锂电池。本发明提供的锂电池具备高倍率充放电性能以及高安全性,适合用于电动汽车领域。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于锂离子二次电池的具有绝缘涂层的电极、其制造方法以及含有该电极的锂电池。
背景技术
二次锂离子电池由于其优异的性能,在电子产品、备用电源以及电动汽车等领域的应用越来越广泛,随着应用要求的不断提高,锂离子电池产品也不断更新换代。在锂电池使用过程中,电池的安全性始终是一个必须考虑的问题,特别是目前锂离子电池容量越来越高,使用过程中电流越来越大,电池安全性已经成为首要问题。
自从90年代,日本索尼公司首次成功推出商品化的锂离子电池以来,随着对电池低成本,高比能量,循环性能好,高安全性要求的不断提高,锂离子电池进入了一个迅速发展的时期。尤其是电动汽车出现后,对电池的比容量、比能量、循环性能以及安全性等各方面提出了更高的要求,在电池材料以及电池制作方面有了更多的突破。钴酸锂由于其制作工艺简单,容量高,因此至今为止仍是最主要的锂离子二次电池正极材料,但是其热稳定性差,抗过充能力弱,导致以钴酸锂为正极材料的电池安全性差,因此没有被用于电动汽车用电池。过渡金属层状氧化物LiM(M选自Co、Ni和Mn)O2材料有着较高的工作电压,在电池能量密度以及大倍率充放电方面有着较强优势而备受瞩目,在电动车用电池方面有较广泛的应用。橄榄石结构的LiMPO4(M选自Co、Ni和Mn)化合物由于有较好的热稳定性以及良好的循环性能,在车用电池方面也占据了很大市场。
在负极材料方面,目前主要以石墨和钛酸锂为主流材料。石墨材料由于在充放电过程中容易析出锂枝晶,首次充放电效率较低,与电解液发生作用,存在电压滞后等不利因素。钛酸锂材料相对于石墨而言,有更好的安全性,大倍率充放电能力强,尤其是其循环性能非常好,但是其较高的工作电位限制了电池的比容量。从目前电动汽车用电池来看,为了从容量以及安全性作平衡,主要存在三种电池,一种是以橄榄石结构的LiMPO4(M选自Co、Ni和Mn)化合物为正极材料,石墨作为负极材料,该类电池安全性较好,但是在能量密度以及低温环境使用存在一定缺陷;另外一种就是以过渡金属层状氧化物LiM(M选自Co、Ni和Mn)O2材料为正极材料,钛酸锂为负极材料,这种电池有良好的循环能力,具备大倍率充放电,但是容量密度较低;第三种就是以过渡金属层状氧化物LiM(M选自Co、Ni和Mn)O2材料为正极材料,石墨为负极材料与之匹配,这类电池容量密度较高,电池循环性能较好,但是安全性还有待进一步提高。
发明内容
本发明为了提高锂离子二次电池的安全性能,在负极的活性物质涂层表面覆盖一层绝缘层,提高了电池在使用过程中的的安全性。
本发明提供了一种用于锂离子电池的负极,包括负极集流体、结合在负极集流体上的负极活性物质涂层和在负极活性物质涂层上的绝缘涂层,该绝缘涂层含有具有导锂离子能力的玻璃材料。上述具有导锂离子能力的玻璃材料可以选自SiS2、P2S5、Li4SiO4-B2O3、Li2S-SiS2、Li2S-SiS2-Li4SiO4和Li2O-P2O5-B2O3等中的至少一种。
根据本发明的目的,上述玻璃材料在绝缘涂层中的含量为20~100wt%。绝缘涂层的厚度为0.1~50μm,优选绝缘涂层的厚度为0.1~10μm。
进一步地,绝缘涂层还可以包括具有导锂离子能力的锂化合物,具有导锂离子能力的锂化合物可以选自磷酸锂(Li3PO4)、磷酸钛锂和氮化锂等中的至少一种。
上述绝缘涂层中还可以包括聚合物,聚合物种类可选用不参与电极反应的聚合物,包括常用的油性聚合物,如PVDF、PVDF-HFP、PVDF-CTFE等,也可以使用水性聚合物,如LA133水性电极粘合剂(成都茵地乐电源科技有限公司)等。
本发明还提供了一种锂离子电池,包括正极、负极、隔膜和电解液,其中负极包括负极集流体、结合在负极集流体上的负极活性物质涂层和在负极活性物质涂层上的绝缘涂层,该绝缘涂层含有具有导锂离子能力的玻璃材料。上述具有导锂离子能力的玻璃材料可以选自SiS2、P2S5、Li4SiO4-B2O3、Li2S-SiS2、Li2S-SiS2-Li4SiO4和Li2O-P2O5-B2O3等中的至少一种。进一步地,绝缘涂层还可以包括具有导锂离子能力的锂化合物,具有导锂离子能力的锂化合物可以选自磷酸锂(Li3PO4)、磷酸钛锂、氮化锂等中的至少一种。
本发明提供的锂离子电池,其中,负极中的绝缘涂层中还可以包括聚合物,聚合物种类可选用不参与电极反应的聚合物,包括常用的油性聚合物,如PVDF、PVDF-HFP、PVDF-CTFE等,也可以使用水性聚合物,如LA133水性电极粘合剂(成都茵地乐电源科技有限公司)等。
上述锂离子电池中,正极包含正极集流体以及结合在正极集流体上的正极涂层,所述正极涂层含有橄榄石结构的LiMPO4(M选自Co、Ni和Mn)化合物或者过渡金属层状氧化物LiMO2(M选自Co、Ni和Mn)材料。
本发明还提供了一种锂离子电池包/组,包括如上所述的锂离子电池。
本发明进一步提供了一种如前所述的锂离子电池负极的制作方法,包括以下步骤:a、在负极集流体上涂布负极活性物质层;b、将玻璃材料或玻璃材料和锂化合物加入到相应的溶剂中获得绝缘涂层浆料;c、将步骤b中制得的绝缘涂层浆料涂布在步骤a中获得的负极活性物质层上形成绝缘涂层。其中,玻璃材料选自SiS2、P2S5、Li4SiO4-B2O3、Li2S-SiS2、Li2S-SiS2-Li4SiO4和Li2O-P2O5-B2O3中的至少一种。锂化合物选自磷酸锂(Li3PO4)、磷酸钛锂和氮化锂等中的至少一种。
根据本发明的另一种实施方式,步骤b为先将聚合物溶解在相应的溶剂中,然后将玻璃材料或玻璃材料和锂化合物加入到上述聚合物溶液中获得绝缘涂层浆料。
将负极活性材料与导电剂、粘合剂混合配制得到负极浆料,将负极浆料涂布在负极集流体上,再在其表面覆盖具有导锂离子能力的玻璃材料(或玻璃材料和锂化合物)的浆料,最后进行干燥。绝缘涂层可由各种不同方法制得,如丝网印刷、浸涂或涂布等。
根据本发明的另一种实施方式,进行涂层覆盖,首先将聚合物溶解在相应的溶剂中,比如PVDF溶解在NMP或者NMP和醇、醚的混合溶剂,或者将水性黏合剂溶解在醇类溶剂中形成一定粘度的聚合物溶液;然后将所用玻璃材料和锂化合物颗粒加入到上述聚合物溶液中,分散使得玻璃材料和锂化合物颗粒能够很好地稳定在聚合物溶液中形成均一浆料;将上述制成的浆料涂布于涂布有负极浆料的负极集流体上。聚合物含量可在0%~50%范围内,优选在0%~10%范围。当聚合物含量为0%时,绝缘涂层为单一的无机材料层(即玻璃材料或玻璃材料和锂化合物)。此时虽然没有聚合物粘结剂,但由于涂层厚度很薄,无机涂层仍然可以很好地黏附于负极表面。上述玻璃材料可以选自SiS2、P2S5、Li4SiO4-B2O3、Li2S-SiS2、Li2S-SiS2-Li4SiO4和Li2O-P2O5-B2O3等中的至少一种。锂化合物可以选自磷酸锂(Li3PO4)、磷酸钛锂和氮化锂等中的至少一种。由于无机颗粒(即玻璃材料或玻璃材料和锂化合物)都为纳米颗粒,颗粒之间可以很好地接触,锂离子可以在这些纳米离子之间进行更好地传递,从而提高导锂离子能力。
根据本发明的目的,上述玻璃材料在绝缘涂层中的含量为20~100wt%。绝缘涂层的厚度为0.1~50μm,优选绝缘涂层的厚度为0.1~10μm。
根据本发明的目的,进一步提供了一种如前所述的锂离子电池的制作方法,包括正极的制作:将正极活性材料与导电剂、粘合剂混合配制得到正极浆料,将正极浆料涂布在正极集流体上;负极的制作:将负极活性材料与导电剂、粘合剂混合配制得到负极浆料,将负极浆料涂布在负极集流体上,再在其表面覆盖具有导锂离子能力的玻璃材料(或玻璃材料和锂化合物)的浆料,最后进行干燥。
本发明提供了一种具有高能量密度、高倍率性能以及高安全性能的锂离子电池。本发明的锂离子电池包含一种具有绝缘涂层的负极,该负极包括(a)活性物质层、(b)在活性物质层表面的绝缘涂层,所述绝缘涂层含有玻璃材料(或玻璃材料和锂化合物),进一步地,绝缘涂成中还含有聚合物。
根据本发明的实施方式,涂布于电极上的绝缘涂层主要组分为玻璃材料(或玻璃材料和锂化合物)无机颗粒,该无机颗粒在涂层中可以以单一的一次颗粒存在或者组成各种二次颗粒而存在,如结块、成球等,其主要作用是隔绝正极活性物质和负极活性物质避免二者直接接触。
本发明中绝缘涂层中的玻璃材料(或玻璃材料和锂化合物)无机颗粒优选具有导锂颗粒能力且在电池运行电压范围内化学和物理性质稳定的无机材料,这样可以保持涂层在电池运行中的稳定,从而保持电池的高循环性能。上述无机颗粒具有导锂离子能力,使得电解液中的锂离子能更好地在涂层中进行传导,减小涂层对电池阻抗的影响,优化电池性能。
根据本发明的实施方式,绝缘涂层包括无机颗粒或者无机颗粒和聚合物的混合物,绝缘涂层的厚度为0.1~50μm之间。其中,无机颗粒的颗粒大小优选为0.01nm-10μm,最好为纳米级尺度颗粒。纳米级尺度的颗粒之间缝隙越多,其导锂离子能力越强,越容易改善电池的性能。如果颗粒过大,则涂层厚度相应增加,导致电池的阻抗增高,影响电池性能。聚合物在涂层中的含量可根据需要进行调整,优选在0-50%范围内,在厚度相同的情况下,聚合物含量高,相应电池的阻抗就高,影响整个电池的性能。当聚合物含量为零时,此时涂层为单一无机颗粒组分。
本发明与现有技术相比,能够提供一种具备高倍率充放电性能以及高安全性的电动车用锂电池。绝缘涂层能够更好地隔绝电池的正极活性物质和负极活性物质直接接触,避免电池短路造成的放热效应,使得电池在极端情况下都不会发生***。
为了使本发明要解决的技术问题、技术方案以及效果更加清楚明白,以下结合实施例对本发明进行进一步的详细说明。应当理解,下述实施例仅用以解释本发明,并不限制本发明的保护范围。
具体实施方式
实施例1
1-1、正极的制作
将占总质量5%的PVDF溶解在N-甲基-2-吡咯烷酮中,充分搅拌形成PVDF的均一溶液,然后将占总质量94%的三元正极材料(LiMO2(M为Mn、Co和Ni)),1%的导电碳黑加入到上述PVDF的溶液中,制得正极浆料。将正极浆料进行涂布,并对涂布完成的极片进行干燥辊压。
1-2、具有绝缘层的负极制作
将占总质量4%的PVDF溶解在一定量的N-甲基-2-吡咯烷酮中,充分搅拌形成PVDF的均一溶液,然后将占总质量94%的石墨和占总质量2%的导电碳黑加入到上述PVDF溶液中,制得负极浆料。将负极浆料进行涂布,并对涂布完成的极片进行干燥辊压制得负极。
1-3、电池的制作
将上述制得的正极、具有绝缘层的负极和隔膜进行叠片制作电池,将含有1mol/L的六氟磷酸锂的电解液加入其中,然后进行老化。
实施例2
2-1、正极的制作
将占总质量5%的PVDF溶解在N-甲基-2-吡咯烷酮中,充分搅拌形成PVDF的均一溶液,然后将占总质量94%的三元正极材料(LiMO2(M为Mn、Co和Ni)),1%的导电碳黑加入到上述PVDF的溶液中,制得正极浆料。将正极浆料进行涂布,并对涂布完成的极片进行干燥辊压。
2-2、具有绝缘层的负极制作
将占总质量4%的PVDF溶解在一定量的N-甲基-2-吡咯烷酮中,充分搅拌形成PVDF的均一溶液,然后将占总质量94%的石墨和占总质量2%的导电碳黑加入到上述PVDF溶液中,制得负极浆料。将负极浆料进行涂布,并对涂布完成的极片进行干燥辊压制得负极。
将12gLi3PO4和12g SiS2在氩气气氛中加入到600g四氢呋喃中,球磨分散。将上述制得的负极在该浆料中进行浸渍处理,干燥,负极上的绝缘层厚度为20μm左右。
2-3、电池的制作
将上述制得的正极、具有绝缘层的负极和隔膜进行叠片制作电池,将含有1mol/L的六氟磷酸锂的电解液加入其中,然后进行老化。
实施例3
其他步骤同实施例2,具有绝缘层的负极制作步骤如下:将8gLi3PO4,12g SiS2和4gP2S5在氩气气氛中加入到600g四氢呋喃中,球磨分散。将上述制得的负极在该浆料中进行浸渍处理,干燥,负极上的绝缘层厚度为10μm左右。后在惰性气氛中组装成电池。
实施例4
其他步骤同实施例2,具有绝缘层的负极制作步骤如下:将制得的20g0.6Li2S-0.4SiS2材料粉体在手套箱中加入到600g四氢呋喃中,球磨分散。将上述制得的负极在该浆料中进行浸渍处理,干燥,负极上的绝缘层厚度为15μm左右。然后在惰性气氛中组装成电池。
实施例5
其他步骤同实施例2,具有绝缘层的负极制作步骤如下:将制得的20g0.95(0.6Li2S-0.4SiS2)-0.05Li2SiO4粉体在氩气气氛中加入到600g四氢呋喃中,球磨4h完全分散。将上述制得的负极在该浆料中进行浸渍处理,干燥,负极上的绝缘层厚度为15μm左右。在惰性气氛中组装成电池。
锂二次电池安全性能评价
上述制备的锂二次电池容量约为3Ah,电池以5C电流进行充电,其抗充电能力以时间表示。
实验结果表明,根据实施例2-5制备的包含有绝缘层负极的锂电池其持续时间较长,较实施例1中未包含有绝缘层负极的锂电池充电时间延长一倍。
针刺实验表明,实施例1中未包含有绝缘层负极的锂电池在针刺实验中冒烟严重,且会喷火,而实施例2-5制备的包含有绝缘层负极的锂电池在针刺结束后并不冒烟,且电池形态保持不变,体现了很好的安全性能。
Claims (18)
1.一种锂离子电池的负极,包括负极集流体、结合在集流体上的负极活性物质涂层和在负极活性物质涂层上的绝缘涂层,该绝缘涂层含有具有导锂离子能力的玻璃材料,所述玻璃材料选自SiS2、P2S5、Li4SiO4-B2O3、Li2S-SiS2、Li2S-SiS2-Li4SiO4和Li2O-P2O5-B2O3中的至少一种。
2.根据权利要求1的锂离子电池的负极,其特征在于,所述玻璃材料在绝缘涂层中的含量为20~100%。
3.根据权利要求1的锂离子电池的负极,其特征在于,所述绝缘涂层的厚度为0.1~50μm。
4.根据权利要求3的锂离子电池的负极,其特征在于,所述绝缘涂层的厚度为0.1~10μm。
5.根据权利要求1的锂离子电池的负极,其特征在于,所述绝缘涂层进一步包含具有导锂离子能力的锂化合物,锂化合物选自磷酸锂(Li3PO4)、磷酸钛锂和氮化锂中的至少一种。
6.根据权利要求1-5任一所述的锂离子电池的负极,其特征在于,所述绝缘涂层进一步包含聚合物,该聚合物选自PVDF、PVDF-HFP和PVDF-CTFE中的至少一种。
7.根据权利要求1-5任一所述的锂离子电池的负极,其特征在于,所述绝缘涂层进一步包含聚合物,该聚合物为水性聚合物。
8.一种锂离子电池负极的制备方法,包括如下步骤:a、在负极集流体上涂布负极活性物质层;b、将玻璃材料或玻璃材料和锂化合物加入到相应的溶剂中获得绝缘涂层浆料;c、将步骤b中制得的绝缘涂层浆料涂布在步骤a中获得的负极活性物质层上形成绝缘涂层。
9.根据权利要求8的锂离子电池负极的制备方法,其特征在于,所述玻璃材料选自SiS2、P2S5、Li4SiO4-B2O3、Li2S-SiS2、Li2S-SiS2-Li4SiO4和Li2O-P2O5-B2O3中的至少一种。
10.根据权利要求8的锂离子电池负极的制备方法,其特征在于,所述锂化合物选自磷酸锂(Li3PO4)、磷酸钛锂和氮化锂中的至少一种。
11.根据权利要求8的锂离子电池负极的制备方法,其特征在于,所述步骤b为先将聚合物溶解在相应的溶剂中,然后将玻璃材料或玻璃材料和锂化合物加入到上述聚合物溶液中获得绝缘涂层浆料。
12.根据权利要求11的锂离子电池负极的制备方法,其特征在于,所述聚合物选自PVDF、PVDF-HFP和PVDF-CTFE中的至少一种。
13.根据权利要求11的锂离子电池负极的制备方法,其特征在于,所述聚合物为水性聚合物。
14.根据权利要求8的锂离子电池负极的制备方法,其特征在于,所述绝缘涂层的厚度为0.1~50μm。
15.根据权利要求14的锂离子电池负极的制备方法,其特征在于,所述绝缘涂层的厚度为0.1~10μm。
16.根据权利要求8的锂离子电池负极的制备方法,其特征在于,所述玻璃材料在绝缘涂层中的含量为20~100%。
17.一种锂离子电池,包括正极、负极、隔膜和电解液,其中负极包括负极集流体、结合在上述集流体上的负极活性物质涂层和在负极活性物质涂层上的绝缘涂层,该绝缘涂层含有具有导锂离子能力的玻璃材料,所述玻璃材料SiS2、P2S5、Li4SiO4-B2O3、、Li2S-SiS2和Li2O-P2O5-B2O3中的至少一种。
18.一种锂离子电池包/组,包括如权利要求17所述的锂离子电池。
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PB01 | Publication | ||
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