CN103313774A - 用于内燃机的贱金属废气控制装置和贱金属废气控制*** - Google Patents
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Abstract
用于内燃机的贱金属废气控制装置，其包括基本结构，该基本结构具有氧化HC和CO的第一阶段贱金属催化剂和还原NOx的第二阶段贱金属催化剂。所述第一阶段贱金属催化剂比其氧化CO更有效地氧化HC。
Description
技术领域
本发明涉及用于仅使用贱金属作为催化金属的内燃机的贱金属废气控制装置和贱金属废气控制***。
背景技术
在汽车等领域中，使用利用贵金属（例如Pt、Rh或Pd）作为催化金属的废气净化催化剂。也在发展使用贱金属代替贵金属作为催化金属以降低材料成本的废气净化催化剂。
由于贱金属作为催化金属的活性远低于贵金属，因此在废气组分HC、CO和NOx中，NOx在正常化学计量控制下特别难还原。
例如，日本专利申请公开No.2008-309013（JP-A-2008-309013）公开了一种催化装置，其中将催化剂分成两个阶段，在上游催化装置的下游进一步提供空气导入手段，并在将来自内燃机的废气的空燃比控制在比化学计量空燃比更富燃时导入空气，由此有效提高HC和CO的量。但是，如果此时使用贱金属作为催化金属，则该催化剂装置需要更大量的CO来补偿贱金属比贵金属低得多的还原性能。
下面给出使用贱金属作为催化金属的废气控制装置的具体实例。
日本专利申请公开No.2010-013975（JP-A-2010-013975）公开了内燃机的废气控制装置，其具有NOx储存和还原催化剂以及安装在该NOx储存和还原催化剂下游的铁基催化剂。
日本专利申请公开No.2008-031970（JP-A-2008-031970）公开了废气处理结构，其中含有铁元素并具有氨吸附能力的第一催化剂层和包含贵金属和二氧化铈的第二催化剂层依次堆叠在柴油机的废气处理***中。
日本专利申请公开No.11-294150（JP-A-11-294150）公开了下述结构：其中将三元催化剂安装在上游侧，并使富气氛中的废气流入，由此通过还原而转化NOx且使HC和CO在低氧化转化效率下通过，并且其中在下游侧放置Cu-氧化锆催化剂，并在Cu-氧化锆催化剂的下游进一步放置氧化催化剂。
但是，尽管根据JP-A-2010-013975、JP-A-2008-031970和JP-A-11-294150的结构都在废气控制装置的一部分中使用贱金属，但该贱金属仅起到辅助作用，并且需要贵金属作为主要组分。因此，这些不是仅使用贱金属作为催化金属的结构。
发明概述
本发明提供贱金属废气控制装置和贱金属废气控制***，其用于仅使用贱金属作为催化金属的内燃机。
根据本发明第一方面的用于内燃机的贱金属废气控制装置包括基本结构，该基本结构具有氧化HC和CO的第一阶段贱金属催化剂和还原NOx的第二阶段贱金属催化剂。所述第一阶段贱金属催化剂比其氧化CO更有效地氧化HC。
根据上述方面的贱金属废气控制装置在通过第一阶段贱金属催化剂氧化HC和CO时与CO相比优先氧化HC，由此通过使未氧化的CO流入第二阶段贱金属催化剂中而有效促进NOx的还原转化。
在根据上述方面的内燃机的贱金属废气控制装置中，第一阶段贱金属催化剂可包含铁作为催化金属。
在根据上述方面的内燃机的贱金属废气控制装置中，第二阶段贱金属催化剂可包含铜作为催化金属。
根据本发明第二方面的用于内燃机的贱金属废气控制***包括根据本发明第一方面的贱金属废气控制装置。使空燃比比化学计量空燃比略微富燃的废气流入第一阶段贱金属催化剂。
根据本发明第三方面的用于内燃机的贱金属废气控制***包括根据本发明第一方面的贱金属废气控制装置。该贱金属废气控制装置进一步包括第三阶段贱金属催化剂和空气导入手段（或空气导入装置），所述第三阶段贱金属催化剂氧化HC和CO并处于所述基本结构的更下游，所述空气导入手段（或空气导入装置）处于所述基本结构和所述第三阶段贱金属催化剂之间，并且当控制来自内燃机的废气的空燃比以使其比化学计量空燃比更富燃时，从所述空气导入手段导入空气。
在根据第三方面的用于内燃机的贱金属废气控制***中，可以使空燃比比化学计量空燃比略微富燃的废气流入第一阶段贱金属催化剂。
在根据第三方面的用于内燃机的贱金属废气控制***中，第三阶段贱金属催化剂可包含银作为催化金属。
附图简述
下面参照附图描述本发明的示例性实施方案的特征、优点以及技术和工业意义，其中类似数字是指类似要素，且其中：
图1是显示根据本发明的贱金属废气控制装置的一个实施例（本发明实施例）的示意图；
图2是显示根据对比例1的废气控制装置的结构的示意图；
图3是显示根据对比例2的废气控制装置的结构的示意图；
图4是显示根据对比例3的废气控制装置的结构的示意图；
图5是显示根据本发明的实施例的废气控制装置的结构的示意图；
图6是显示根据对比例4的废气控制装置的结构的示意图。
实施方案详述
图1显示根据本发明的贱金属废气控制装置的一个实施例（本发明实施例）。
在图1中所示的装置中，Fe/Al2O3催化剂（=催化金属/载体，下同）作为第一阶段贱金属催化剂、Cu/（CeO2-ZrO2）催化剂作为第二阶段贱金属催化剂和Ag/Al2O3催化剂作为位于更下游的第三阶段贱金属催化剂在图1中从左向右依次排列。
将来自发动机的废气控制为比化学计量（A/F=14.6）略微富染料（A/F=大约14）。
在这种条件下，在第一阶段的Fe/Al2O3催化剂中，通过用废气中的剩余O2氧化，将HC和CO转化。此时对HC的转化效率高于CO。这是因为HC部分氧化成CO。对于此处剩余或生成的CO，在第二阶段的Cu/（CeO2-ZrO2）催化剂中，通过下述CO-NO反应将NOx转化。
该CO-NO反应是“CO+NO→CO2+（1/2）N2”。此处剩余的HC和CO在更下游另外提供的第三阶段的Ag/Al2O3催化剂中通过氧化而转化。为了促进这种氧化，通过在第二阶段催化剂和第三阶段催化剂之间提供的空气导入手段酌情导入空气。
实施例1
测量根据图2至图6中示意性显示的对比例1至4和本发明实施例的各废气控制装置对CO、HC和NOx的转化效率。对比例1和对比例2的装置结构相同。废气条件在对比例1和对比例2中分别为化学计量（A/F=14.6）和富燃（A/F=14）。对对比例3、对比例4和本发明实施例而言，废气条件如对比例2中那样为富燃（A/F=14）。
详细废气条件如下。此处所用的发动机是2400cc发动机。
（废气条件）
1.化学计量
组成:NOx4000ppm/O2=0.6％/CO=0.45％/HC=1650ppm C/CO2=14％/
温度:500℃
2.略微富燃
组成:NOx3300ppm/O2=0.34％/CO=1.2％/HC=1850ppm C/CO2=14％/
温度:500℃
转化效率的测量结果显示在表1中。
表1
（转化效率，％）
首先，比较装置结构相同、只有废气组成不同的对比例1和对比例2的结果。
（装置结构）
对比例1、2中的装置结构:Cu5wt％/Al2O3（150g/L）
基材:4mil/400小室/1.3L基材
（φ103mm×L155mm）
（基材在所有对比例1至4和本发明实施例中是相同的）
从对比例1的结果清楚看出，Cu催化剂在化学计量条件下的转化效率通常低，NOx转化效率特别低至28.7％。另一方面，在对比例2中，在略微富燃条件下进行测试。但是，与化学计量条件（对比例1）相比在略微富燃条件（对比例2）下CO转化效率降低。这是因为，由于富燃控制，发动机废气的CO浓度提高为多达两倍或更大。但是，应该指出，由于在高浓度CO存在下也促进CO-NO反应，结果也将由CO-NO反应带来的转化量计入考虑。
对比例3采用下文提到的装置结构，其中如图4中所示，在第二阶段中设置与对比例1、2中相同的Cu/Al2O3催化剂，在前一阶段（第一阶段）中设置Pd/Al2O3催化剂，并在最后阶段（第三阶段）中进一步设置Ag/Al2O3催化剂。
第一阶段:Pd0.5wt％/Al2O3（150g/L）
第二阶段:Cu5wt％/Al2O3（150g/L）
第三阶段:Ag5wt％/Al2O3（150g/L）
如果为了增强第二阶段中的Cu催化剂的还原性质而在前一阶段（第一阶段）中由贵金属Pd增加强氧化能力以除去剩余O2，在第二阶段中充当还原剂的HC和CO（特别是CO）大幅减少。也就是说，如表1中所示，通过第一阶段催化剂分别以90.3％和79.4％的转化效率氧化和除去CO和HC。结果，第二阶段中的NOx还原作用降低，并且只能获得56.7％的低转化效率。第三阶段中的Ag是氧化和除去在第二阶段后剩余的HC和CO的清扫催化剂。尽管HC和CO的转化效率分别为95.3％和100％，但对NOx只能获得59.6％的低转化效率。
与此不同，本发明实施例的特征在于下述结构：其中在第二阶段中Cu催化剂之前的阶段（第一阶段）中设置Fe催化剂。
第一阶段:Fe5wt％/Al2O3（150g/L）
第二阶段:Cu5wt％/Al2O3（150g/L）
第三阶段:Ag5wt％/Al2O3（150g/L）
由于Fe催化剂具有高HC氧化性能但不容易被完全氧化，该Fe催化剂反而产生CO，这促进在后一阶段（第二阶段）中在Cu催化剂中通过CO-NO反应还原转化NOx。也就是说，如表1中所示，根据本发明的实施例，在第一阶段中，HC的转化效率为76.9％，而CO的转化效率极低，为29.4％。在第二阶段中，由于存在在第一阶段后剩余或在第一阶段中产生的CO，实现了98.2％的对NOx的高转化效率。CO转化效率为60.4％，HC转化效率为90.8％。合意的是在第一阶段后，CO（其充当用于要转化的NOx的还原转化的还原剂）的浓度高于NOx的浓度。第二阶段后剩余的CO和HC在第三阶段中通过Ag催化剂通过氧化而转化，因此实现CO、HC和NOx的分别100％、94.5％和99.4％的最终转化效率。
对比例4采用下面提到的装置结构，其中如图6中所示，根据本发明实施例的第一阶段中的Fe催化剂和第二阶段中的Cu催化剂的次序改变。
第一阶段:Cu5wt％/Al2O3（150g/L）
第二阶段:Fe5wt％/Al2O3（150g/L）
第三阶段:Ag5wt％/Al2O3（150g/L）
比较这些样品之间在第二阶段催化剂后的NOx转化效率，单独的Cu的NOx转化效率（对比例2）为92.0％，而在本发明的实施例（其中第一阶段/第二阶段的次序为Fe/Cu）中NOx转化效率显著改进至98.2％，在将第一阶段/第二阶段的次序颠倒成Cu/Fe的对比例4中，NOx转化效率为93.5％，因此没有观察到显著改进。即使在第三阶段催化剂后，这种低NOx转化效率保持不变，以致不可能获得高性能的废气控制装置。
这是因为，由于留在第一阶段中的Cu催化剂中的高浓度O2，NOx没有充分分解，而第二阶段（本发明实施例中的第一阶段）中单独Fe催化剂的NOx转化效率低至10.7％。
如上所述，在第二阶段中设置Cu催化剂和在作为第一阶段的前一阶段中设置Fe催化剂（这代表本发明的实施例的特征）是确保高NOx转化效率以实现优异催化性能中的基本特征。
实施方案2
进行基本反应实验，以研究适合作为第一阶段的贱金属催化剂的活性物类和载体的组合。实验条件如下。
（实验条件）
贱金属催化剂的负载浓度:5重量％（相同）。丸粒的化学计算条件=3g，模拟气体=15L/min.，NO=1500ppm/CO=0.65％/O2=0.7％/C3H6=3000ppm C/CO2=10％/H2O=5％/。气体温度=500℃。
Fe、Cu和Ag的所得结果概括在表2中。
表2
可用作第一阶段贱金属催化剂的组合的条件在于，其CO转化性能低于HC转化性能，即该组合产生CO或部分氧化HC。
根据表2，下列四种组合满足这一条件。
（适合作为Cu催化剂之前的阶段中的催化剂的活性物类/载体的组合）
Fe/SiO2
Fe/TiO2
Fe/Al2O3
Fe/ZrO2
但是，应该指出，上述组合仅是通过目前的有限实验获得的结果。
催化金属/载体的任何组合可用于本发明的贱金属废气控制装置，只要该组合包括下述基本结构，并符合第一阶段贱金属催化剂对HC的转化效率高于CO的条件：所述基本结构具有通过氧化而转化HC和CO的第一阶段贱金属催化剂和通过还原而转化NOx的第二阶段贱金属催化剂。
根据本发明，提供了用于仅使用贱金属作为催化金属的内燃机的贱金属废气控制装置。
Claims (7)
1.用于内燃机的贱金属废气控制装置，所述贱金属废气控制装置包括：
基本结构，其具有氧化HC和CO的第一阶段贱金属催化剂和还原NOx的第二阶段贱金属催化剂，
其中所述第一阶段贱金属催化剂比其氧化CO更有效地氧化HC。
2.根据权利要求1的贱金属废气控制装置，其中所述第一阶段贱金属催化剂包含铁作为催化金属。
3.根据权利要求1或2的贱金属废气控制装置，其中所述第二阶段贱金属催化剂包含铜作为催化金属。
4.用于内燃机的贱金属废气控制***，所述贱金属废气控制***包括根据权利要求1或2的贱金属废气控制装置，其中
使空燃比比化学计量空燃比略微富燃的废气流入所述第一阶段贱金属催化剂。
5.用于内燃机的贱金属废气控制***，所述贱金属废气控制***包括根据权利要求1至3任一项的贱金属废气控制装置，其中：
所述贱金属废气控制装置进一步包括第三阶段贱金属催化剂和空气导入手段，所述第三阶段贱金属催化剂氧化HC和CO并处于所述基本结构的更下游，所述空气导入手段处于所述基本结构和所述第三阶段贱金属催化剂之间，和
当控制来自内燃机的废气的空燃比以使其比化学计量空燃比更富燃时，由所述空气导入手段导入空气。
6.根据权利要求5的贱金属废气控制***，其中使空燃比比化学计量空燃比略微富燃的废气流入所述第一阶段贱金属催化剂。
7.根据权利要求5或6的贱金属废气控制***，其中所述第三阶段贱金属催化剂包含银作为催化金属。
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