CN102220131A - 一种白光led用球形、增红荧光粉及其制备方法 - Google Patents

一种白光led用球形、增红荧光粉及其制备方法 Download PDF

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Abstract

一种白光LED用球形、增红荧光粉及其制备方法。所涉及的荧光粉的结构式为YxREyMzCemAl5-nAnO12，其中RE为Tb、Gd、Sm、Yb、La、Lu中的至少一种；M为Mg、Ba、Ca、Sr中的至少一种；A为Ga、Cu、Zn、Ni、Ge、Si中的至少一种；1.8＜x＜3；0≤y≤0.8；0≤z≤0.2；0＜m≤0.2；2.9＜x+y+z+m＜3.1；0≤n≤0.5；0＜y+z+n＜1。所涉及的制备方法为：按结构式各元素的计量比称取Y盐、RE盐、M盐、Ce盐、Al盐、A盐及适量的表面活性剂充分混合，采用机械力固相化学反应法或共沉淀法制备前躯体；经过抽滤，洗涤，加入一定量的挥发性酸使成悬浮液，进行喷雾干燥制备球形前躯体粉末；将球形前躯体粉末预烧结后，在还原性气氛下煅烧，得到所需的荧光粉。利用本发明制备的荧光粉为球形形貌，发射波长红移，显色性好，能被蓝光芯片有效激发。

Description

一种白光LED用球形、增红荧光粉及其制备方法
一、技术领域
本发明属于发光材料技术领域，具体涉及一种白光LED用球形、增红荧光粉及其制备方法。
二、背景技术
白光发光二极管(LED)由于具有体积小、耗电量低、寿命长、安全环保、易开发成轻巧产品等优点，有望成为超越白炽灯、荧光灯和高压气体放电灯的第4代照明光源，可以应用于照明、交通以及显示屏背光等领域，应用前景十分广阔。在实现白光LED的各种方法中，荧光粉转换法是已经得到应用并且具有潜力的方法，用Ga(In)N基蓝光发光二极管和发射黄光的YAG:Ce3+制成的白光二极管，目前已经商品化并成功应用于人们的实际生活中。这种方法实现的白光LED具有成本低和容易生产的优点，但是光效较低，且发光的均匀度不好，光谱成分中缺少红光，造成色温偏高和显色性较差，因此需要通过调整黄色荧光粉的成分，制备增红荧光粉来提高其光效和显色性，以满足白光LED应用的要求。
目前，制备黄色荧光粉的方法较多，如：高温固相法专利US 6614179B1，CN 1482208A，CN 101126024A；溶胶-凝胶法专利CN 1664063A，CN 101249978A；沉淀法专利CN101113333A，CN 101012376A；燃烧法专利CN 1398817A；微波法专利CN 1052745C；气相法专利CN 1775904A，CN 1597841A。由于高温固相法操作简便、工艺和制备设备简单、成本低，工业化生产仍以此法为主。但高温固相法煅烧温度高、保温时间长，导致颗粒粗大，形貌不规则。后续的球磨分散工艺会使荧光粉改变其表面性质，引起发光性能和使用寿命的降低。对于LED用荧光粉而言，球形是比较理想的形貌，球形形貌不仅有利于提高材料的发光强度，还可以改善发光粉的涂敷性能并提高发光显示的分辨率。因此，通过制备工艺的改进无需后处理工艺，并控制荧光粉为球形形貌也是十分必要的。
三、发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足，提供一种的白光LED用球形、增红荧光粉及其制备方法。本发明采用机械力固相化学反应法或共沉淀法结合喷雾干燥技术制备白光LED用球形、增红荧光粉YxREyMzCemAl5-nAnO12，该方法使原料反应充分、混合均匀、焙烧温度低，荧光粉形貌可控，发光性能好。
本发明是通过以下技术方案实现的，本发明所述的白光LED用球形、增红荧光粉，其结构式为YxREyMzCemAl5-nAnO12，其中RE为Tb、Gd、Sm、Yb、La、Lu中的至少一种；M为Mg、Ba、Ca、Sr中的至少一种；A为Ga、Cu、Zn、Ge、Ni、Si中的至少一种；1.8＜x＜3；0≤y≤0.8；0≤z≤0.2；0＜m≤0.2；2.9＜x+y+z+m＜3.1；0≤n≤0.5；0＜y+z+n＜1。具体步骤如下：
(1)根据结构式YxREyMzCemAl5-nAnO12，按摩尔比分别称取Y盐、RE盐、M盐、Ce盐、Al盐和A盐；再分别称取以上药品总质量0.001wt％～2.0wt％的表面活性剂；
(2)将称取的Y盐、RE盐、M盐、Ce盐、Al盐、A盐、表面活性剂充分混合作为原料混合物，原料混合物以机械力固相化学反应法或共沉淀法制备前躯体；
(3)将前躯体抽滤，洗涤，加入一定量的挥发性酸，使成固含量在0.1wt％～30wt％的悬浮液，将该悬浮液进行喷雾干燥制备球形前躯体粉末；
(4)将前驱体粉末分两段煅烧，第一段预煅烧温度为600℃～1200℃，时间为1～4h；第二段煅烧在还原性气氛下950℃～1600℃，煅烧时间为2～8h，即得目标产物。
本发明中，所述Y盐为Y(NO3)3·6H2O或YCl3；所述RE盐为Tb(NO3)3·6H2O、TbCl3、Gd(NO3)3·6H2O、GdCl3、Sm(NO3)3·6H2O、SmCl3、Yb(NO3)3·6H2O、YbCl3、La(NO3)3·6H2O、LaCl3、Lu(NO3)3·6H2O、LuCl3中的至少一种；所述M盐为Mg(NO3)2·6H2O、Mg(SO4)2、MgCl2、Ba(NO3)2、BaCl2·2H2O、Ca(NO3)2·4H2O、CaCl2·6H2O、Sr(NO3)2、SrCl2·6H2O中的至少一种；所述Ce盐为Ce(NO3)3·6H2O或CeCl3；所述Al盐为Al(NO3)3·9H2O或AlCl3；所述A盐为CuSO4·5H2O、CuCl2、Cu(NO3)2·6H2O、Ga(NO3)3·H2O、GaCl3、Zn(NO3)2、ZnCl2、NiSO4、NiCl2、Na2GeO3、NaG2e2O5、Na2SiO3·9H2O中的至少一种；所述表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠、聚乙二醇或聚乙烯醇。
本发明中，所述机械力化学法制备前躯体工艺为，将原料混合物需加入C2H2O4、NH4HCO3、(NH4)2CO3中的一种为配体，反应物与配体的摩尔比为1∶2～6，然后进行球磨，球磨时加入润滑剂，润滑剂的加入量以被球磨体系保持分散为限，直至反应物与配体完全反应为止；所述润滑剂为丙酮或乙醇。
本发明中，所述共沉淀法制备前躯体工艺为，加入一定量蒸馏水使原料混合物完全溶解，溶液总阳离子浓度达到0.05mol/L～0.6mol/L，然后加入NH3·H2O、C2H2O4、NH4HCO3、(NH4)2CO3中的至少一种作为沉淀剂，使阳离子沉淀完全，溶液pH值达到7～10。
本发明中，所述挥发性酸为盐酸、硝酸、甲酸、乙酸中的至少一种。
本发明中，所述喷雾干燥技术制备球形前躯体粉末工艺为，将前躯体混悬液以0.1～4L/h的流速进样，喷雾进口温度设定在150℃～300℃之间，空气流速设定在20～100L/min，直至前躯体混悬液全部转变为球形粉末。
本发明中，所述还原性气氛由活性碳粉、炭黑燃烧法提供，或使用氮/氢混合气体。
与现有技术相比，本发明具有如下优点：
1、本发明制备荧光粉采用机械力固相化学反应法或共沉淀法结合喷雾干燥技术，与传统的高温固相法相比，煅烧温度低、保温时间短，生产效率高。
2、本发明制备的荧光粉颗粒为球形，粒度分布窄，结晶性和涂覆性能好，且具有良好的重现性。
3、本发明制备的荧光粉发射波长明显红移，色温低，显色性好，能被蓝光LED芯片(GaN)有效激发。
4、本发明所采用的制备方法简单、易于操作、成本低。
四、附图说明
图1、图2是本发明所提供的两种白光LED用球形、增红荧光粉的合成方法的工艺流程图；
图3是本发明Y2.65Gd0.2Sr0.05Ce0.1Al5O12发射波长为540nm的激发光谱图；
图4是本发明Y2.65Gd0.2Sr0.05Ce0.1Al5O12激发波长为450nm的发射光谱图；
图5是本发明Y2.65Gd0.2Sr0.05Ce0.1Al5O12的扫描电镜照片。
五、具体实施方式
实施例1
根据结构式Y2.65Gd0.2Sr0.05Ce0.1Al5O12分别称取Y(NO3)3·6H2O(A.R.)2.65mol、Gd(NO3)3·6H2O(A.R.)0.2mol、Sr(NO3)20.05mol、Ce(NO3)3·6H2O(A.R.)0.1mol、Al(NO3)3·9H2O(A.R.)5mol，再分别称取以上药品总质量0.1wt％的表面活性剂聚乙二醇-6000；将称取的原料盐、表面活性剂和适量的配体NH4HCO3(反应物与配体比例为1∶4)充分混合，然后进行球磨，球磨时加入润滑剂丙酮，丙酮的加入量以被球磨体系保持分散为限，直至反应物与配体完全反应为止；抽滤，洗涤，加入稀硝酸溶液，配置前躯体悬浮液，使固含量达到3wt％；设定喷雾干燥仪参数进样流速1L/h，进口温度220℃，空气流速30L/min，将前躯体混悬液喷雾干燥，得到前驱体粉末；将前驱体粉末在900℃预烧结2h，然后在活性碳粉燃烧提供还原性气氛下煅烧，煅烧温度为1200℃，煅烧时间为8h，即得目标产物。
实施例2
根据结构式Y2.7La0.1Sr0.1Ce0.1Al4.95Cu0.05O12分别称取Y(NO3)3·6H2O(A.R.)2.7mol、La(NO3)3·6H2O(A.R.)0.1mol、Sr(NO3)20.1mol、Ce(NO3)3·6H2O(A.R.)0.1mol、Al(NO3)3·9H2O(A.R.)4.95mol和CuSO4·5H2O 0.05mol，再分别称取以上药品总质量0.2wt％的表面活性剂聚乙烯醇；将称取的原料盐、表面活性剂和适量的配体(NH4)2CO3(反应物与配体比例为1∶3)充分混合，然后进行球磨，球磨时加入润滑剂乙醇，乙醇的加入量以被球磨体系保持分散为限，直至反应物与配体完全反应为止；抽滤，洗涤，加入稀盐酸溶液，配置前躯体悬浮液，使固含量达到1wt％；设定喷雾干燥仪参数进样流速1.5L/h，进口温度200℃，空气流速50L/min，将前躯体混悬液喷雾干燥，得到前驱体粉末；将前驱体粉末在1100℃预烧结3h，然后在炭黑燃烧提供还原性气氛下煅烧，煅烧温度为1300℃，煅烧时间为5h，即得目标产物。
实施例3
根据结构式Y2.7Sm0.1Ba0.1Ce0.1Al4.95Zn0.05O12分别称取Y(NO3)3·6H2O(A.R.)2.7mol、Sm(NO3)3·6H2O(A.R.)0.1mol、Ba(NO3)20.1mol、Ce(NO3)3·6H2O(A.R.)0.1mol、Al(NO3)3·9H2O(A.R.)4.95mol和ZnSO4·7H2O 0.05mol，再分别称取以上药品总质量1wt％的表面活性剂聚乙烯醇；将称取的原料盐、表面活性剂和适量的配体(NH4)2CO3(反应物与配体比例为1∶6)充分混合，然后进行球磨，球磨时加入润滑剂丙酮，丙酮的加入量以被球磨体系保持分散为限，直至反应物与配体完全反应为止；抽滤，洗涤，加入稀盐酸溶液，配置前躯体悬浮液，使固含量达到1wt％；设定喷雾干燥仪参数进样流速0.8L/h，进口温度200℃，空气流速60L/min，将前躯体混悬液喷雾干燥，得到前驱体粉末；将前驱体粉末在1000℃预烧结2h，然后在H2-N2(体积比5∶95)还原性气氛下煅烧，煅烧温度为1400℃，煅烧时间为3h，即得目标产物。
实施例4
根据结构式Y2.6Lu0.2Mg0.1Ce0.08Al4.9Ni0.1O12分别称取Y(NO3)3·6H2O(A.R.)2.6mol、Lu(NO3)3·6H2O(A.R.)0.2mol、Mg(NO3)2·6H2O 0.1mol、Ce(NO3)3·6H2O(A.R.)0.08mol、Al(NO3)3·9H2O(A.R.)4.9mol和NiSO4·6H2O 0.1mol，再分别称取以上药品总质量0.5wt％的表面活性剂聚乙烯醇；将称取的原料盐、表面活性剂和适量的配体C2H2O4(反应物与配体比例为1∶2)充分混合，然后进行球磨，球磨时加入润滑剂乙醇，乙醇的加入量以被球磨体系保持分散为限，直至反应物与配体完全反应为止；抽滤，洗涤，加入稀醋酸溶液，配置前躯体悬浮液，使固含量达到4wt％；设定喷雾干燥仪参数进样流速0.7L/h，进口温度210℃，空气流速45L/min，将前躯体混悬液喷雾干燥，得到前驱体粉末；将前驱体粉末在800℃预烧结1h，然后在H2-N2(体积比5∶95)还原性气氛下煅烧，煅烧温度为1500℃，煅烧时间为2h，即得目标产物。
实施例5
根据结构式Y2.75Ba0.1Ce0.15A14.9Cu0.1O12分别称取YCl3(A.R.)2.75mol、BaCl2·2H2O(A.R.)0.1mol、CeCl30.15mol、AlCl3·6H2O(A.R.)4.9mol、CuCl2·2H2O 0.1mol，再分别称取以上药品总质量0.2wt％的表面活性剂十二烷基苯磺酸钠；将称取的原料盐、表面活性剂和适量的配体(NH4)2CO3(反应物与配体比例为1∶4)充分混合，然后进行球磨，球磨时加入润滑剂乙醇，乙醇的加入量以被球磨体系保持分散为限，直至反应物与配体完全反应为止；抽滤，洗涤，加入稀硝酸溶液，配置前躯体悬浮液，使固含量达到1wt％；设定喷雾干燥仪参数进样流速0.5L/h，进口温度250℃，空气流速50L/min，将前躯体混悬液喷雾干燥，得到前驱体粉末；将前驱体粉末在1050℃预烧结2h，然后在炭黑燃烧提供还原性气氛下煅烧，煅烧温度为1300℃，煅烧时间为6h，即得目标产物。
实施例6
根据结构式Y2.55Gd0.2Sr0.1Ce0.15Al4.9Ga0.1O12分别称取YCl3(A.R.)2.55mol、GaCl3(A.R.)0.2mol、SrCl2(A.R.)0.1mol、CeCl30.15mol、AlCl3·6H2O(A.R.)5mol、GaCl30.1mol，再分别称取以上药品总质量0.8wt％的表面活性剂十二烷基苯磺酸钠；将称取的原料盐、表面活性剂和适量的配体NH4HCO3(反应物与配体比例为1∶3)充分混合，然后进行球磨，球磨时加入润滑剂丙酮，丙酮的加入量以被球磨体系保持分散为限，直至反应物与配体完全反应为止；抽滤，洗涤，加入稀盐酸溶液，配置前躯体悬浮液，使固含量达到0.5wt％；设定喷雾干燥仪参数进样流速1.2L/h，进口温度250℃，空气流速60L/min，将前躯体混悬液喷雾干燥，得到前驱体粉末；将前驱体粉末在1200℃预烧结2h，然后在H2-N2(体积比5∶95)还原性气氛下煅烧，煅烧温度为1550℃，煅烧时间为3h，即得目标产物。
实施例7
根据结构式Y2.7Tb0.1Ba0.05Sr0.05Ce0.08Al5O12分别称取YCl3(A.R.)2.6mol、TbCl3(A.R.)0.1mol、BaCl2·2H2O(A.R.)0.05mol、SrCl2·6H2O(A.R.)0.05mol、CeCl3(A.R.)0.08mol和AlCl3(A.R.)5mol，再分别称取以上药品总质量1.8wt％的表面活性剂聚乙二醇；将上述原料加入蒸馏水中，配置反应溶液，使总阳离子浓度达到0.2mol/L，再逐滴加入0.5mol/L的NH3·H2O溶液，至沉淀反应完全，溶液pH达到8～9，抽滤，洗涤，加入稀醋酸溶液，配置前躯体悬浮液，使固含量达到1.5wt％；设定喷雾干燥仪参数进样流速1L/h，进口温度230℃，空气流速55L/min，将前躯体混悬液喷雾干燥，得到前驱体粉末；将前驱体粉末在900℃预烧结3h，然后在H2-N2(体积比5∶95)还原性气氛下煅烧，煅烧温度为1500℃，煅烧时间为2h，即得目标产物。
实施例8
根据结构式Y2.7Sm0.1Sr0.1Ce0.1Al4.95Si0.05O12分别称取Y(NO3)3·6H2O(A.R.)2.7mol、SmCl3(A.R.)0.1mol、Sr(NO3)20.1mol、Ce(NO3)3·6H2O(A.R.)O.1mol、Al(NO3)3·9H2O(A.R.)4.95mol和Na2SiO3·9H2O 0.05mol，再分别称取以上药品总质量2wt％的表面活性剂聚乙烯醇；将上述原料加入蒸馏水中，配置反应溶液，使总阳离子浓度达到0.24mol/L，再逐滴加入0.5
mol/L的NH3HCO3溶液，至沉淀反应完全，溶液pH达到7～8，抽滤，洗涤，加入稀硝酸溶液，配置前躯体悬浮液，使固含量达到4wt％；设定喷雾干燥仪参数进样流速1L/h，进口温度220℃，空气流速50L/min，将前躯体混悬液喷雾干燥，得到前驱体粉末；将前驱体粉末在1000℃预烧结2h，然后在H2-N2(体积比5∶95)还原性气氛下煅烧，煅烧温度为1300℃，煅烧时间为4h，即得目标产物。
实施例9
根据结构式Y2.83Mg0.05Ce0.12Al4.95Ge0.05O12分别称取Y(NO3)3·6H2O(A.R.)2.83mol、MgCl20.05mol、Ce(NO3)3·6H2O(A.R.)0.12mol、Al(NO3)3·9H2O(A.R.)4.95mol和Na2GeO30.05mol，再分别称取以上药品总质量0.2wt％的表面活性剂聚乙二醇-6000；将上述原料加入蒸馏水中，配置反应溶液，使总阳离子浓度达到O.1mol/L，再逐滴加入1mol/L的NH3HCO3溶液，至沉淀反应完全，溶液pH达到7～8，抽滤，洗涤，加入稀盐酸溶液，配置前躯体悬浮液，使固含量达到2wt％；设定喷雾干燥仪参数进样流速0.8L/h，进口温度240℃，空气流速40L/min，将前躯体混悬液喷雾干燥，得到前驱体粉末；将前驱体粉末在900℃预烧结4h，然后在炭黑燃烧提供还原性气氛下煅烧，煅烧温度为1400℃，煅烧时间为4h，即得目标产物。
实施例10
根据结构式Y2.84Sr0.1Ce0.06Al4.85Cu0.05Ge0.1O12分别称取Y(NO3)3·6H2O(A.R.)2.84mol、Sr(NO3)2O.1mol、Ce(NO3)3·6H2O(A.R.)0.06mol、Al(NO3)3·9H2O(A.R.)4.85mol、Cu(NO3)2·6H2O 0.05mol和Na2Ge2O50.05mol，再分别称取以上药品总质量1wt％的表面活性剂聚乙二醇-6000；将上述原料加入蒸馏水中，配置反应溶液，使总阳离子浓度达到0.3mol/L，再逐滴加入1mol/L的(NH3)2CO3溶液，至沉淀反应完全，溶液pH达到7～8，抽滤，洗涤，加入稀盐酸溶液，配置前躯体悬浮液，使固含量达到5wt％；设定喷雾干燥仪参数进样流速1L/h，进口温度190℃，空气流速40L/min，将前躯体混悬液喷雾干燥，得到前驱体粉末；将前驱体粉末在1100℃预烧结4h，然后在活性炭燃烧提供还原性气氛下煅烧，煅烧温度为1450℃，煅烧时间为3h，即得目标产物。

Claims (8)

1.一种白光LED用球形、增红荧光粉，其特征在于LED用增红荧光粉的结构式为：YxREyMzCemAl5-nAnO12，其中RE为Tb、Gd、Sm、Yb、La、Lu中的至少一种；M为Mg、Ba、Ca、Sr中的至少一种；A为Ga、Cu、Zn、Ge、Ni、Si中的至少一种；1.8＜x＜3；0≤y≤0.8；0≤z≤0.2；0＜m≤0.2；2.9＜x+y+z+m＜3.1；0≤n≤0.5；0＜y+z+n＜1。
2.如权利要求1所述荧光粉的制备方法，其特征在于该方法是使用机械力固相化学反应法或共沉淀法结合喷雾干燥技术制备白光LED用球形、增红荧光粉，具体步骤如下：
(1)根据结构式YxREyMzCemAl5-nAnO12，按摩尔比分别称取Y盐、RE盐、M盐、Ce盐、Al盐和A盐；再分别称取以上药品总质量0.001wt％～2.0wt％的表面活性剂；
(2)将称取的Y盐、RE盐、M盐、Ce盐、Al盐、A盐、表面活性剂充分混合作为原料混合物，原料混合物以机械力固相化学反应法或共沉淀法制备前躯体；
(3)将前躯体抽滤，洗涤，加入一定量的挥发性酸，使成固含量在0.1wt％～30wt％的悬浮液，将该悬浮液进行喷雾干燥制备球形前躯体粉末；
(4)将前驱体粉末分两段煅烧，第一段预煅烧温度为600℃～1200℃，时间为1～4h；第二段煅烧在还原性气氛下950℃～1600℃，煅烧时间为2～8h，即得目标产物。
3.如权利要求2所述的一种白光LED用球形、增红荧光粉的制备方法，其特征在于步骤(1)中所述Y盐为Y(NO3)3·6H2O或YCl3；所述RE盐为Tb(NO3)3·6H2O、TbCl3、Gd(NO3)3·6H2O、GdCl3、Sm(NO3)3·6H2O、SmCl3、Yb(NO3)3·6H2O、YbCl3、La(NO3)3·6H2O、LaCl3、Lu(NO3)3·6H2O、LuCl3中的至少一种；所述M盐为Mg(NO3)2·6H2O、Mg(SO4)2、MgCl2、Ba(NO3)2、BaCl2·2H2O、Ca(NO3)2·4H2O、CaCl2·6H2O、Sr(NO3)2、SrCl2·6H2O中的至少一种；所述Ce盐为Ce(NO3)3·6H2O或CeCl3；所述Al盐为Al(NO3)3·9H2O或AlCl3；所述A盐为CuSO4·5H2O、CuCl2、Cu(NO3)2·6H2O、Ga(NO3)3·H2O、GaCl3、Zn(NO3)2、ZnCl2、NiSO4、NiCl2、Na2GeO3、Na2Ge2O5、Na2SiO3·9H2O中的至少一种；所述表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠、聚乙二醇或聚乙烯醇。
4.如权利要求2所述的一种白光LED用球形、增红荧光粉的制备方法，其特征在于步骤(2)中所述机械力化学法制备前躯体工艺为，将原料混合物需加入C2H2O4、NH4HCO3、(NH4)2CO3中的一种为配体，反应物与配体的摩尔比为1∶2～6，然后进行球磨，球磨时加入润滑剂，润滑剂的加入量以被球磨体系保持分散为限，直至反应物与配体完全反应为止；所述润滑剂为丙酮或乙醇。
5.如权利要求2所述的一种白光LED用球形、增红荧光粉的制备方法，其特征在于步骤(2)中所述共沉淀法制备前躯体工艺为，加入一定量蒸馏水使原料混合物完全溶解，溶液总阳离子浓度达到0.05mol/L～0.6mol/L，然后加入NH3·H2O、C2H2O4、NH4HCO3、(NH4)2CO3中的至少一种作为沉淀剂，使阳离子沉淀完全，溶液pH值达到7～10。
6.如权利要求2所述的一种白光LED用球形、增红荧光粉的制备方法，其特征在于步骤(3)所述挥发性酸为盐酸、硝酸、甲酸、乙酸中的至少一种。
7.如权利要求2所述的一种白光LED用球形、增红荧光粉的制备方法，其特征在于步骤(3)所述喷雾干燥技术制备球形前躯体粉末工艺为，将前躯体混悬液以0.1～4L/h的流速进样，喷雾进口温度设定在150℃～300℃之间，空气流速设定在20～100L/min，直至前躯体混悬液全部转变为球形粉末。
8.如权利要求2所述的一种白光LED用球形、增红荧光粉的制备方法，其特征在于步骤(4)中所述还原性气氛由活性碳粉、炭黑燃烧法提供，或使用氮/氢混合气体。
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