CN101351829A - 用于电致发光显示器的层压保形密封体 - Google Patents

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Abstract

本发明是一种电致发光显示器，以及用于制造该电致发光显示器的密封方法，该电致发光显示器结合了层压密封体，该层压密封体阻止了显示元件暴露于大气污染物。密封的电致发光显示器包括基底，在该基底上构造由包括下多功能聚合物膜和上无机膜的层压密封体覆盖的厚电介质电致发光显示器，所述层压密封体提供阻止电致发光显示结构暴露于大气污染物的阻挡层。

Description

用于电致发光显示器的层压保形密封体
技术领域
本发明涉及电致发光显示器。具体地，本发明涉及层压密封体(laminated seal)、制造层压密封体以及结合该层压密封体的厚电介质电致发光显示器的方法。该层压密封体基本上防止了显示元件暴露于至少一种大气污染物中，并且有助于吸收(getter)显示器之内发出的蒸气物种。
背景技术
相对于传统的薄膜电致发光显示器，采用薄膜无机发光材料和厚膜电介质层的全彩色厚膜电介质电致发光显示器提供了更大的亮度和更高的可靠性。然而，厚膜电介质电致发光显示器采用了无机发光材料和绝缘体材料，它们由于与水和其它大气蒸气起反应而容易退化。此外，将显示器的亮度增强到可用的水平的这种显示器的厚膜电介质层，也可能由于与这些大气污染物起反应而容易退化，并且可能充当在显示器的工作期间可能与显示器结构不利地反应的水和其它污染物的贮存器。已知大气污染物会缩短电致发光显示器的寿命，因而为了保护这些电致发光显示器并且使对这些电致发光显示器的损伤最小化，已开发了各种类型的密封体来结合到显示器中。
美国专利6771019(其公开通过引用整体并入本文)公开了厚膜电介质电致发光显示器中的周界密封体(perimeter seal)的使用。简言之，薄膜无机发光材料典型地夹在一对可寻址的电极之间，并且在耐热基底上制造，该耐热基底对于水和大气污染物同样是不可渗透的。无机发光材料通过在电极之间产生的电场的施加而被激活。化学上不可渗透的盖板典型地放置在制造的显示器之上，并且利用周界密封体在基底和盖板之间进行密封，以便保护基底和盖板之间的无机发光材料、电介质层和电极。在一些情况下，盖板位于显示器的观看侧，在这种情况下盖板必须光学透明，而在其它情况下，在光学透明的观看侧基底上构造显示器，并且在观看侧的反面安置盖板。
为了进一步使大气污染物向显示器结构中的进入最小化，可以将干燥剂结合到显示器基底和盖板之间的周界密封体中，如申请人的共同未决国际专利申请序列号为WO2004/067676(其公开整体并入本文)所示，然而，干燥剂吸收这些污染物的容量有限。
还开发了密封层以便供其它类型的显示器使用。例如，美国专利5,920,080公开了一种在已结合了顶盖结构的基底上构造的有机发光器件(OLED)，所述顶盖结构包括：OLED的顶部导体之上的无定形碳或碳化硅防水层；以及防水层之上的包括热沉凝胶材料的进一步的密封层，所述热沉凝胶材料包含颗粒水分吸收剂。还有在显示器基底之上并且粘合到基底的盖玻璃，以形成每个显示器周围的周界密封体。
美国专利6,146,225公开了一种阻挡层，其用于防止水或氧气到达有机发光器件。该阻挡层包括在其间具有无机层的多层聚合物层，所述无机层包含氧化物、氮氧化物或氮化物。吸收剂材料可以设置在无机层中，或者作为聚合物层和显示器之间的分隔层，但是吸收剂吸收污染物的容量有限。
美国专利6,891,330公开了一种有机电致发光器件，其表面涂布有有机聚合物和无机材料的多层阻挡层涂层。
美国专利6,896,979公开一种由有机无机混合材料制成的供有机EL器件使用的膜。该膜用作气体阻挡层来封装该器件。
虽然前述参考文件可以教导使用用于电致发光显示器的各种类型的密封体和密封体布置，但是这些密封体和密封体布置可能不足以在显示器的预期寿命内阻止大气污染物流到电致发光显示器中。它们可能也不足以应对可在显示器的工作期间与显示器结构不利地起反应的可贮存在厚膜电介质层之内的水和其它污染物。因此，仍然存在对用于厚膜电介质电致发光显示器的良好密封体和密封方法的需要，以便改进它们的工作稳定性。
发明内容
本发明是用于厚膜电介质电致发光显示器的层压密封体，其起着改善显示器的工作和存储稳定性的作用。层压密封体包括覆盖聚合物层并与之相接触的无机层，其中层压密封体设置在厚层电介质电致发光显示器的无机发光材料层和顶盖观看表面之间的位置。在本发明的多个方面，层压密封体包括覆盖聚合物层的无机层，其中密封体设置在显示器的上电极之上，或者作为选择设置在与显示器发蓝光的无机发光材料膜结合使用的颜色转换层之上。仍然在选择性实施方案中，层压密封体包括覆盖颜色转换层的无机层，其中密封体设置在显示器的发蓝光像素阵列之上。在这个实施方案中，颜色转换层充当密封体的聚合物层部分。
层压密封体可以提供为一层无机层和一层聚合物层，例如为一层无机层覆盖一层聚合物层，或者作为选择，提供为多层交替的聚合物和无机层，其中层压板的总厚度受膜的光学透射率限制。在一些情况下，可能希望使无机层作为密封体的第一层，以实现密封体与下层的像素阵列的足够附着，并且提供第一聚合物层在下层的像素阵列上的足够湿润。在这种情况下，第一无机层不会提供基本上不含针孔的层，但是第二无机层以及任何另外的无机层会基本上不含针孔。在一些情况下，还可能希望用另外的聚合物层覆盖最顶层的无机层，以给予对机械磨蚀的抵抗性，所述机械磨蚀可能发生在对具有密封体结构的显示器进行处理以及随后的装配期间。
在本发明的实施方案中，在厚膜电介质电致发光显示器中可以结合层压密封体使用周界密封体。周界密封体接触显示器的基底并从其延伸到显示器的盖板，以进一步使可能负面地影响设置在盖板和基底之间的电致发光显示器结构的大气污染物的流通最小化。
根据本发明的一个方面，是一种用于厚膜电介质电致发光显示器的层压密封体。该层压密封体包括：
-覆盖聚合物层的无机层。
在本发明的多个方面，层压密封体设置在显示器的上电极和观看表面之间。在其它方面，层压密封体设置在顶部之上，并且直接相邻于覆盖发蓝光的像素阵列的颜色转换层。仍然在进一步的方面，层压密封体的聚合物层为颜色转换层，并且这样的层压密封体设置在发蓝光的可寻址电致发光像素阵列之上。像素阵列包括下电极、厚电介质层、发蓝光的无机发光材料、其上任选的薄膜电介质层以及上电极。
根据本发明的另一个方面，是一种层压密封体结构，该结构包括：
-覆盖聚合物层的无机层；以及
-相邻于所述聚合物层的电极。
在多个方面，层压密封体可以是多层的。
根据本发明的又一个方面，是一种层压密封体结构，该结构包括：
-覆盖聚合物层的无机层；以及
-相邻于所述聚合物层的颜色转换层。
在多个方面，层压密封体可以是多层的。
根据本发明的再一个方面，是一种层压密封体结构，该结构包括：
-覆盖颜色转换层的无机层；以及
-相邻于所述颜色转换层的发蓝光的无机发光材料层。
在多个方面，层压密封体可以是多层的。
根据本发明的还一个方面，提供了一种电致发光显示器，该显示器包括选自下列的层压密封体结构：
(i)覆盖聚合物层的无机层和相邻于所述聚合物层的上电极；
(ii)覆盖聚合物层的无机层和相邻于所述聚合物层的颜色转换层；以及
(iii)覆盖颜色转换层的无机层和相邻于所述颜色转换层的发蓝光的可寻址电致发光像素阵列。
在本发明的多个方面，显示器为厚膜电介质电致发光显示器。在其中显示器为厚膜电介质电致发光显示器的本发明的任何方面，显示器可以包括周界密封体。
根据本发明的进一步的方面，提供了一种电致发光显示器，包括：
-基底；
-透明盖板；
-在所述基底和所述盖板之间的发蓝光的可寻址电致发光像素阵列；以及
-层压密封体，其包括：接近于所述像素阵列的子像素并与其对准的光致发光颜色转换层，其将来自所述像素阵列中的像素的至少一些的蓝光转换成不同颜色的可见光；以及附着到所述颜色转换层的光学透明的无机层。
像素阵列按顺序包括：下电极；厚膜电介质层；平滑层；薄膜电介质层；无机发光材料层；上薄膜电介质层；以及上电极。
在多个方面，显示器可以进一步包括周界密封体，其接触所述基底并从其延伸到所述盖板，以阻止电致发光像素阵列暴露于大气污染物。
根据本发明的更进一步的方面，提供了一种密封的电致发光显示器，包括：
-基底；
-盖板；
-在所述基底和所述盖板之间的发蓝光的可寻址电致发光像素阵列；
-附着到所述像素阵列的子像素并与其对准的光致发光颜色转换层，其将来自所述像素阵列中的像素的至少一些的蓝光转换成不同颜色的可见光；以及
-层压密封体，其设置在所述颜色转换层之上并且与其相接触，其中，层压密封体包括附着到所述像素阵列的聚合物层和附着到所述聚合物层的光学透明的无机密封层。
在多个方面，显示器为厚膜电介质电致发光显示器。也在多个方面，显示器可以进一步包括周界密封体，其接触所述基底并从其延伸到所述盖板，以阻止电致发光像素阵列暴露于大气污染物。
根据本发明的更进一步的方面，提供了一种密封的电致发光显示器，包括：
-基底；
-盖板；
-在所述基底和所述盖板之间的发蓝光的可寻址电致发光像素阵列；
-周界密封体，其接触所述基底并从其延伸到所述盖板，以阻止电致发光像素阵列暴露于大气污染物；
-光学透明的双层密封结构，其包括沉积并附着到所述像素阵列上的下平面化聚合物层和沉积在所述下聚合物层上的上无机密封层；
-附着到双层密封结构并与所述像素阵列的子像素对准的光致发光颜色转换层，其将来自所述像素阵列中的像素的至少一些的蓝光转换成不同颜色的可见光；以及
-光学透明的无机密封层，其附着到所述颜色转换层。
根据本发明的另一个方面，提供了一种密封的电致发光显示器，包括：
-基底；
-盖板；
-在所述基底和所述盖板之间的电致发光像素阵列，其包括厚膜电介质层和发蓝光的无机发光材料层；
-周界密封体，其接触基底并从其延伸到所述盖板，以阻止电致发光像素阵列暴露于大气污染物；以及
-显示器上的多层密封结构，其包括沉积在下层的像素阵列之上的交替聚合物层和无机层。
根据本发明的另一个方面，提供了一种密封的电致发光显示器，包括：
-基底；
-设置在所述基底上的厚膜电介质电致发光像素阵列；
-设置在所述厚膜电介质电致发光像素阵列之上的显示器之内的层压密封体结构，该密封体结构包括沉积在显示器的上部导体阵列上的下层和沉积在下层上的上不透水层，其中该密封体结构的下层提供吸收从像素阵列发出的蒸气或与其起反应的装置，以便基本上防止可能造成上不透水层破裂的密封结构的上不透水层和像素阵列之间的压力的积聚。
根据本发明的还另一个方面，提供了一种密封的电致发光显示器，包括：
-基底；
-设置在所述基底上的电致发光像素阵列；以及
-在显示器上的密封体结构，其包括沉积在显示器的上部导体阵列上的下层和沉积在下层上的上不透水层，其中该密封体结构的下层提供用于可能造成上不透水层破裂的密封体结构的不透水层和像素阵列之间的机械应力消除的装置。
根据本发明的另一个方面，提供了一种制造包括层压密封体结构的具有基底和电致发光像素阵列的密封的电致发光显示器的方法，该方法包括：
-相邻于显示器的顶部电极阵列沉积液体或浆料前体层，并且固化所沉积的层以形成聚合物层，使得它具有平滑的上表面，以便于随后沉积平滑的基本上不含针孔的薄膜无机层；以及
-将基本上不含针孔的无机薄膜真空沉积到所述有机层上。
在一个方面，液体或浆料是包含单体的液体或浆料。在另一个方面，通过相邻于显示器的顶部电极阵列散布包含单体的液体或浆料来沉积液体或浆料前体层。
根据本发明的另一个方面，提供了一种制造包括层压密封体的具有基底和电致发光像素阵列的密封的电致发光显示器的方法，该方法包括：
-相邻于显示器的顶部电极阵列通过冷凝蒸气来沉积前体层，并且固化所沉积的层以形成聚合物层，使得它具有平滑的上表面，以便于随后沉积平滑的基本上不含针孔的薄膜无机层；以及
-将基本上不含针孔的无机薄膜真空沉积到所述有机层上。
在一个方面，蒸气是包含单体的蒸气。
根据本发明的另一个方面，是一种制造包括如任何实施方案中在此描述的层压密封体的具有基底和电致发光结构的密封的电致发光显示器的方法，该方法包括：
-相邻于所述上电极印刷用于UV可固化聚合物的漆配方，并且固化所述印刷的配方以提供聚合物层，该聚合物层具有平滑的上表面，以便于随后沉积平滑且基本上不含针孔的无机层；以及
-将所述无机层真空沉积到所述聚合物层上。
从以下详细描述中，本发明的其它特征和优点将会变得明显。然而，应当理解，详细的描述和具体实施例在指示本发明实施方案的同时，仅仅是作为示例而给出，因为从详细的描述中，本发明的构思和范围之内的各种变化和修改对于本领域的技术人员而言将会变得明显。
附图说明
从此处给出的详细描述和附图，将会变得更充分地理解本发明，所述详细描述和附图仅仅是作为示例而给出，并没有限制本发明打算保护的范围。
图1A是结合本发明层压密封体一个方面的根据本发明的一个实施方案的电致发光显示器的子像素部分的剖视图；
图1B是图1A的整个电致发光显示器的剖视图；
图2是结合本发明层压密封体另一个实施方案的电致发光显示器的子像素部分的剖视图；
图3是结合本发明层压密封体又一个实施方案的电致发光显示器的子像素部分的剖视图；
图4是图示在具有不同相对湿度的环境气氛中工作的现有技术的厚膜电介质电致发光显示器的亮度的曲线图；
图5是图示与不具有层压密封体的类似显示器相比较的结合了层压密封体的厚膜电介质电致发光显示器的作为工作时间函数的亮度的曲线图；以及
图6是图示结合了上无机层具有各种厚度的本发明的层压密封体的电致发光显示器的作为工作时间函数的亮度的曲线图。
具体实施方式
本发明涉及层压密封体、层压密封体结构及其制造方法，其用于电致发光显示器中，并且在多个方面用于厚膜电介质电致发光显示器中。
本发明的层压密封体包括上无机层和下聚合物层，其中下聚合物层可以是颜色转换层。层压密封体被设置与显示器的上电极阵列相接触并且在其之上，或者作为选择设置在顶部之上，并且与发蓝光的无机发光材料之上设置的颜色转换层相接触。当然，层压密封体的聚合物层自身可以是颜色转换层。
聚合物层提供平坦的表面，在其上沉积均匀平滑的基本上不含针孔的上无机层，其充当对来自周围环境的水分和其它污染物的有效阻挡层。层压密封体的聚合物层和无机层直接相邻并且彼此相接触。随着显示器结构老化，当从其放出挥发性物质时，本发明的层压密封体的双层结构由于其对破裂的抵抗性，在显示器工作时保持了它的完整性。
层压密封体可以被提供为三层或更多的交替聚合物和无机层，其中层压体的最大厚度受膜的光学透射率限制，但是其中总密封体厚度应当小于子像素宽度以避免光学视差效应。当被提供为两层或更多层的层压密封体并且聚合物底层为颜色转换层时，那么使用的层压密封体的一层或多层的附加层结合不是颜色转换层的聚合物层。
在本发明的实施方案中，层压密封体包括下聚合物层和上不透水无机层。聚合物层是柔性的，以便提供显示器结构和无机不透水层之间的机械应力消除。此外，聚合物层吸收随着显示器结构老化以及随着它工作而从其放出的蒸气，以防止由结构之内气压的积聚而引起的无机不透水层破裂。
在本发明的另一个实施方案中，用于层压密封体的聚合物层包括多功能层，其提供选自以下的两个或更多的功能：提供颜色转换功能、提供显示器结构和不透水无机层之间的应力消除、提供平坦表面用于沉积所述不透水无机层以及提供在工作期间从内部显示器结构生成的蒸气或气体的吸收剂或吸附剂。聚合物层的表面应当足够平滑，这样薄膜无机层就能够真空沉积在其顶部，所以它基本上没有可以充当用于使水透过该层的管道的针孔或其它机械缺陷。
上无机层包括优选地呈无定形膜形式的选自下列的材料：无机金属氧化物、金属氮化物、金属氮氧化物、金属硼氧化物、金属硅化物、金属硅酸盐和金属碳化物，或者是它们的组合，以避免原子或分子物种通过存在于多晶材料中的晶界而迅速扩散。更具体地，上无机阻挡层可以选自：二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化铟、氧化锡、氧化铟锡、氧化钽、氧化锆、氧化铬、氧化锌、氮化铝、氮化硅、氮化硼、氮化锗、氮化铬、氮化镍、碳化硼、碳化钨、碳化硅、氮氧化铝、氮氧化硅、氮氧化硼、硼氧化锆、硼氧化钛、氮氧化硅铝(SiAlON)、氮氧化铝(AlON)及其组合。上无机材料在多个方面为氮化硅或氮氧化硅。基于以下确定上无机层的厚度：膜需要连续，并且需要提供对有害物质的充分阻挡，所述有害物质源自周围环境或将显示器基底连接到盖板的周界密封体之内密封的环境。在多个方面，上无机层的厚度可以从大约0.01到2微米(以及其间的任何范围内)变动，并且在进一步的方面，可以从大约0.05到1微米(以及其间的任何范围内)变动。
下聚合物层包括选自下列的材料：光学透明的氨基甲酸乙酯、聚酰胺、丙烯酸酯、聚酰亚胺、聚丁烯、异丁烯、异丁烯异戊二烯、聚烯烃、环氧树脂、聚对二甲苯(parylene)、苯并环丁二烯、聚降冰片烯(polynorborene)、聚芳醚、聚碳酸酯、醇酸树脂、聚苯胺、乙烯乙酸乙烯酯和乙烯丙烯酸、聚苯乙烯、聚酯、有机硅、聚硅氧烷、聚磷腈、聚硅氨烷、聚碳硅烷、聚碳硼烷、碳硼烷硅氧烷(carborane silioxane)、聚硅烷、磷腈、硫氮化物聚合物和硅氧烷及其组合。在本发明的多个方面，下聚合物层可以是颜色转换层，如申请人的PCTCA2005/000756(其公开通过引用整体并入本文作为参考)中所述。简言之，这样的颜色转换层包括分散在UV可固化树脂之内的荧光颜料颗粒组合物。荧光颜料颗粒由这样的组合物制成，该组合物包括至少一种染料和聚合材料，在本发明的一个方面，向其中进一步添加分子添加剂如紫外线吸收剂(UVA)和抗光剂如受阻胺抗光剂(HALS)和镍化合物。UVA被选择以优选地吸收紫外光而不阻碍树脂中使用的光引发剂用UV光激活并且使蓝光的吸收最小化的能力。荧光颜料颗粒然后被混合并分散遍及干净的UV可固化树脂如丙烯酸三聚氰胺树脂，其包括光引发剂，以形成糊以便实现其构图。颜色转换层被提供作为糊，其被沉积为均匀的膜，然后使用现有技术已知的光刻法构图到电致发光面板上。典型地，一层颜色转换光致发光层用于红色，并且一层用于绿色，其中层组合物对于红色和绿色是不同的。使用对于本领域的技术人员而言已知的丝网印刷技术或其它方法，沉积糊以便将第一颜色转换光致发光层(例如绿色)的均匀层形成到子像素阵列上。子像素阵列如申请人的PCT申请PCT CA03/01567(其公开通过引用整体并入本文)中公开的那样。均匀丝网印刷的膜通过具有所需像素图案的光掩模暴露于UV光，以激活光引发剂而固化树脂，然后在溶剂中溶解未暴露的部分（如申请人的PCT专利申请PCT CA03/01567中所述，其整体通过引用并入本文)，以建立用于第一颜色转换光致发光层的所需图案。然后用第二颜色转换光致发光层重复这个过程。在UV固化之后，可以进一步将一层或多层暴露于热烘焙，以通过外扩散和蒸发消除单体、剩余的光引发剂、低聚物和其它挥发性物质。可以在大约80℃至大约160℃的温度范围(以及其间的任何范围)进行热固化大约2个或更多小时。
基于层的光吸收性质确定也可以作为颜色转换层的下聚合物层的厚度。基于获得足够平滑的表面以沉积不含针孔的无机层所需的厚度来选择聚合物层的厚度，并且本领域的技术人员应当理解，在如下所述的吸收剂结合到聚合物层中的情况下，基于在显示器工作期间需要被吸收的从显示器结构放出的气体的预期量，厚度足以包含足够量的吸收剂。如果聚合物层和颜色转换层是同一层，则厚度要求必须兼容，并且这样的要求能够由本领域的技术人员容易地确定。
聚合物层可以另外包括呈微粒形式的有机或无机吸收剂材料，以增加密封结构消耗从显示器结构放出的蒸气的能力。用于下聚合物层中的吸收剂材料的浓度可以为密封材料体积的大约5％至大约50％，并且在多个方面，可以为下聚合物层材料体积的大约10至大约30％。在进一步的方面，吸收剂材料具有不应当超过下聚合物层厚度的颗粒尺寸。在多个方面，吸收剂材料具有从大约0.1至大约0.25微米的范围内的颗粒尺寸。
在本发明的其它方面，吸收剂材料选自：碱金属氧化物、碱金属硫酸盐、碱土金属氧化物、碱土金属硫酸盐、氯化钙、氯化锂、氯化锌、高氯酸盐及其混合物。吸收剂材料还可以选自：分子筛、氧化钙、氧化钡、五氧化二磷、硫酸钙及其混合物。应当选择吸收剂材料以便它不显著减少层压密封体的光学透明度。为此目的，吸收剂颗粒的尺寸应当显著小于它传送的光的波长，或者具有与层压密封体的聚合物层接近的光学折射率(optical index of refraction)。作为选择，吸收剂能够分散在不需要传送光的层压密封体的区域中，但这不是优选的方案，因为用这种方式散布吸收剂可能需要另外的处理步骤。
在多个方面，层压密封体的聚合物层的每单位体积的吸收剂材料的最大载荷为大约50％，在进一步的方面为至少大约5％。在多个方面，吸收剂材料浓度为密封材料体积的大约10％和大约30％之间，并且最优选地为聚合物材料体积的大约15％和大约25％之间。理想地，吸收剂材料在密封结构的聚合物层之内均匀散布。
吸收剂材料为任何大气污染物固定材料，例如吸收水的材料。适合的吸收剂材料包括但不限于碱金属氧化物、碱金属硫酸盐、碱土金属氧化物、碱土金属硫酸盐、氯化钙、氯化锂、氯化锌、高氯酸盐及其混合物。优选的吸收剂材料包括分子筛、氧化钙、氧化钡、五氧化二磷、硫酸钙及其混合物。
依据密封体厚度，吸收剂材料可以具有大约0.1至大约250微米的范围内的颗粒尺寸。优选地，选择颗粒尺寸以便其足够小，使得颗粒之间的间隔足够小，蒸气将会在它们在密封结构的聚合物层之内传送期间容易地与吸收剂颗粒相接触。
本发明的层压密封体用于厚膜电介质电致发光显示器，其典型地在玻璃、玻璃陶瓷、陶瓷或其它耐热基底等上构造。显示器的制造方法要求首先在基底上沉积一组下电极。然后使用在美国专利6,771,019(其公开通过引用整体并入本文)中示范的厚膜沉积技术，在其上沉积厚膜电介质层。典型地，厚膜层包括烧结的钙钛矿压电或铁电材料如介电常数为几千的铌酸铅镁(PMN)或钛锆酸铅镁(PMN-PT)。还可以有使用金属有机沉积(MOD)或溶胶凝胶技术涂布的兼容的压电或铁电材料如锆钛酸铅(PZT)的较薄覆盖层(overlayer)(平滑层)，使厚膜表面平滑，以便沉积薄膜无机发光材料层。申请人的美国专利号5,432,015(其公开通过引用整体并入本文)公开了用于电致发光显示器的厚膜电介质复合结构。该厚膜电介质层可以进一步机械压缩，如申请人的PCT专利申请序列号WO00/70917(其公开通过引用整体并入本文)中所述。此外，申请人的国际专利申请PCT CA02/01932(其公开通过引用整体并入本文)公开了一种用于制造厚膜电介质层的改良的厚膜糊配方。这种改良的厚膜电介质层可以在低至650℃的温度下烧结，以利于玻璃基底的使用，并且能够用作本发明中的厚膜电介质。
然后在厚膜电介质层之上沉积薄膜结构，其包括一层或多层薄膜电介质层，如申请人的美国6,589,674(其公开整体并入本文)中所述，诸如由夹着一层或多层薄无机发光材料膜的钛酸钡制成，接着利用真空技术沉积一组光学透明的上电极，如美国专利申请序列号2004/0013906(其公开整体并入本文)中所示。全彩色厚电介质电致发光显示器的进一步的实施方案由美国专利申请公布号2004/0135495(其公开整体并入本文)示范，由此用于红色、绿色和蓝色的子像素包括发蓝光的电致发光元件，其直接充当用于蓝色子像素的发光源，并且激活红色和绿色光致发光颜色转换膜，所述红色和绿色光致发光颜色转换膜覆盖发蓝光的元件，其被发蓝光的元件激活，并且分别提供用于红色和绿色子像素的发射光。
对于结合了用于红色和绿色子像素的颜色转换层的厚电介质电致发光显示器，颜色转换层可以设置在电致发光子像素结构的顶部之上。电致发光子像素结构包括设置在基底的顶部之上的包括子像素列的那些元件。在这个方面，对于本发明的密封结构，下聚合物层可以是颜色转换层，以既提供颜色转换层的功能，又提供本发明的应力消除或蒸气吸收功能。
然而，本领域的技术人员还应当理解，层压密封体结构可以结合在这样的厚膜电介质电致发光显示器中，其中，没有使用(一层或多层)颜色转换层，而是显示器之内设置的无机发光材料层被构图。在这个实施方案中，层压密封体结构设置在显示器的上电极之上，而不是直接在构图的无机发光材料之上。对图1A至3进行参考，其图示了结合了本发明的颜色转换层和层压密封体的全彩色厚电介质电致发光显示器的不同实施方案。应当注意，附图没有按比例绘制，并且示出了结合了本发明的层压密封体的厚膜电介质电致发光显示器之内设置的层的代表性顺序和布置。其中示出的层也是代表性的，而不是层与其它层的实际或相对厚度的示例。本领域的技术人员还应当理解，附图中示出的显示器可以结合其它层，诸如像申请人的共同未决美国序列号10/661,910、10/736,020和10/736,368以及申请人的共同未决PCTCA2005/001151(其公开整体并入本文)中所述的那些层。
在图1A中，电致发光显示器的子像素结构的部分一般用附图标记10指示。电致发光显示器10具有基底20；盖板22；其间的电致发光显示结构24；以及基底20和盖板22之间的任选的周界密封体(未示出)，其用于提供保护电致发光显示结构24(也被称为发蓝光的可寻址电致发光像素阵列)免受一种或多种大气污染物的措施。周界密封体扩展并与盖板22和基底20相接触，从而仅在显示器的外部周界上填充盖板22和基底20之间的整个间隙。周界密封体不接触电致发光显示结构24，并且在申请人的共同未决美国申请序列号10/885,257(其公开通过引用整体并入本文)中详细描述。基底20具有位于其上的下电极30，接着是厚膜电介质层32，然后是电介质平滑层34和其上由诸如钛酸钡的材料制成的任选的薄膜电介质层36。发蓝光的无机发光材料层38设置在薄膜电介质层上，对着该发蓝光的无机发光材料层38示出了上薄膜电介质层40，并且其由诸如氮化铝的材料制成，具有位于其上的三个子像素列42、44和46。这些子像素列有利于施加电压以使无机发光材料层发光。上薄膜电介质层40使子像素列42、44和46与无机发光材料层38分开。子像素列42具有位于它上面的绿色颜色转换层48。类似地，子像素列44具有位于它上面的红色颜色转换层50。对应于蓝色子像素的子像素列46没有颜色转换层，而是具有光学透明层55，其光学折射率被选择以使层之间的光学反射最小化。盖板22设置在基底之上，面对沉积的层，并且可以用周界密封体来密封到基底上。这个实施方案中的本发明的层压密封体52被示出设置在显示器的上电极之上，并且包括聚合物层56之上的无机层54。
图1B示出了示出了覆盖整个电致发光显示结构的层压密封体的图1A的显示器的横截面。周界密封体21在这个实施方案中示出从基底延伸到透明盖板22。
图2示出了厚膜电介质电致发光显示器100的子像素结构的部分的进一步的实施方案，其中层压密封体152设置在显示器的发蓝光的无机发光材料138之上。再一次，在这个实施方案中，电致发光显示器100具有基底120；盖板122；其间的电致发光显示结构124；以及基底120和盖板122之间的任选的周界密封体(未示出)，其用于提供保护电致发光显示结构124免受一种或多种大气污染物的措施。周界密封体扩展并与盖板122和基底120相接触，从而填充盖板122和基底120之间的整个间隙。周界密封体不接触电致发光显示结构124。基底120具有位于其上的下电极130，接着是厚膜电介质层132，然后是电介质平滑层134和其上由诸如钛酸钡的材料制成的任选的薄膜电介质层136。发蓝光的无机发光材料层138设置在薄膜电介质层136上，对着该发蓝光的无机发光材料层138示出了上薄膜电介质层140，其具有位于其上的三个子像素列142、144和146。这些子像素列有利于施加电压以使无机发光材料层发光。薄膜电介质层140使子像素列142、144和146与无机发光材料层138分开。子像素列142具有直接位于它上面的绿色颜色转换层148。类似地，子像素列144具有直接位于它上面的红色颜色转换层150。对应于蓝色子像素的子像素列146没有颜色转换层。代替地，层压密封体152设置在颜色转换层148和150的顶部之上并且直接在子像素列146之上。层压密封体152包括聚合物层156的顶部之上的无机层154。层压密封体152被示出填充在没有设置颜色转换层的空隙155中，并且像这样填充在这个空间中。层压密封体152的顶部之上设置的空隙157能够用光学透明的非反应性材料填充，或者作为选择，也能够设置层压密封体152使得它填充这个空隙157。盖板122设置在基底之上，面对沉积的层，并且用周界密封体来密封到基底上。
图3示出了厚膜电介质电致发光显示器200的子像素的部分的进一步的实施方案，其中显示器结合了本发明的层压密封体252，聚合物底层结合了颜色转换层248和250。再一次，在这个实施方案中，电致发光显示器200具有基底220；盖板222；其间的电致发光显示结构224；以及基底220和盖板222之间的任选的周界密封体(未示出)，其用于提供保护电致发光显示结构224免受一种或多种大气污染物的措施。周界密封体扩展并与盖板222和基底220相接触，从而填充盖板222和基底220之间的整个间隙。周界密封体不接触电致发光显示结构224。基底220具有位于其上的下电极230，接着是厚膜电介质层232，然后是电介质平滑层234和其上由诸如钛酸钡的材料制成的任选的薄膜电介质层236。无机发光材料层238设置在薄膜电介质上，对着该无机发光材料层238示出了上薄膜电介质层240，其具有位于其上的三个子像素列242、244和246。这些子像素列有利于施加电压以使无机发光材料层发光。薄膜电介质层240使子像素列242、244和246与无机发光材料层238分开。子像素列242具有位于它上面的绿色颜色转换层248。类似地，子像素列244具有位于它上面的红色颜色转换层250。对应于蓝色子像素的子像素列246没有颜色转换层，但是具有聚合物底部材料的光学透明元件255，其光学折射率被选择以使层之间的反射最小化，并且提供全部的子像素之上的平滑表面，以便随后沉积无机层。这种元件可以是光学蓝色滤光片或也为空隙。盖板222设置在基底之上，面对沉积的层，并且用周界密封体来密封到基底上。
本领域的技术人员应当理解，设置在装置之内的任何间隙都可以用合适的透明聚合物材料填充。
在用于制造本发明的密封电致发光显示器的方法的实施方案中，诸如在干燥箱中的在无污染物的气氛中制备用于密封结构材料的聚合物层的液体或糊前体材料，以避免水分污染吸收剂材料，使得吸收剂材料减活(当吸收剂材料被结合时)。可以调整吸收剂材料进入到密封材料中的载荷，以便实现所需的污染物吸收容量和污染物吸收效率。还应当在干燥箱中执行沉积和固化以防止水分污染。在本发明的方法的多个方面，UV可固化聚合物层被印刷到电极阵列的顶部作为漆配方。印刷能够以多种方式进行，包括但不限于间接胶版印刷或辊涂。这种聚合物层然后被固化，使得它具有平滑的上表面以有利于随后沉积平滑且基本上不含针孔的薄膜无机层。基本上不含针孔的无机层然后真空沉积到聚合物层上。
上面的公开一般地描述了本发明的优选实施方案。通过参考以下具体实施例能够获得更加完整的理解。这些实施例仅为了说明性目的而描述，而不是旨在限制本发明的范围。当环境可以提示或提供方便时，可以考虑形式的变化或等价物的替换。尽管已在此使用了特定术语，但是这样的术语旨在描述的意义，而不是为了限制的目的。
实施例
实施例1
示范试验电致发光装置的不同层压密封体配置对工作稳定性的功效。
在5厘米×5厘米的玻璃基底上，构造两个试验电致发光装置，其每个都具有厚电介质和发蓝光的铕激活硫代铝酸钡薄膜无机发光材料，如国际专利申请WO 00/70917、WO 02/058438和美国临时申请60/434639(其公开通过引用整体并入本文)中所示。一个装置用采用旋涂法沉积的树脂涂层进行密封，该树脂涂层由来自Arch Chemicals ofNorwalk Connecticut的Fuji丙烯酸树脂CT2000L组成，在100℃下干燥10分钟，在每平方厘米400毫焦耳的紫外线通量下进行UV固化，并且在160℃的温度下烘焙1小时。另一个装置没有用聚合物层覆盖。没有聚合物层的装置在5％相对湿度的包括氮气的周围环境下工作，而具有聚合物层的另一个装置则在具有-78℃的露点的超高纯度氮气下工作。使用具有从对装置开始发光的阈值电压之上的60伏振幅和240Hz的重复频率的交变极性电压脉冲来驱动装置。图4示出了这些环境下的作为工作时间函数的相对亮度。从数据中可以看出，在超纯氮气中工作的装置示出了显著较高的亮度和随着工作时间增加的低的亮度损失率。此外，在5％相对湿度的气氛中工作的试验装置在老化时长出了黑点，而在超高纯氮气下工作的试验装置则没有。数据表明聚合物层和/或低湿度环境提供了较高的亮度和较好的稳定性。
实施例2
在这个实施例中，试验了类似于实施例1的两个试验装置。装置中的一个具有使用实施例1的方法沉积的1微米厚聚合物层的层压密封结构，该聚合物层覆盖有使用溅射或低温化学气相沉积方法沉积的1微米厚的无定形氮化硅层。另一个装置等同于实施例1的装置。在22℃和40％相对湿度的空气的周围环境下，使用与实施例1中相同的驱动方法来使具有层压密封结构的装置工作。在具有5％的相对湿度的较少水分的气氛中在22℃下使不具有层压密封结构的装置工作。在图5中示出了两个装置的作为工作时间函数的亮度。从数据中可以看出，尽管工作环境的湿度较高，但是具有包括氮化硅层的密封结构的装置具有显著较高的亮度和随着工作时间增加的低的亮度降低率。此外，具有包括氮化硅层的密封结构的试验装置在老化时没有长出黑点。
实施例3
在这个实施例中，构造并试验了类似于具有密封结构的实施例2中的装置但是分别具有0.1微米、0.3微米和1微米的氮化硅层厚度的三个装置。在图6中示出了作为工作时间函数的亮度。如从数据中可以看出，具有较厚氮化硅层的装置的亮度较高，表明较厚氮化硅层在防止水分扩散到装置中方面效率增加。
实施例4
这个实施例用来说明颜色转换层可以覆盖以氮化硅的光学透明无机层，而没有显著减少从颜色转换层发出的光或转移发射光的CIE颜色坐标。根据国际专利申请WO 2004/026000和美国临时申请60/560,602(其公开整体并入本文)中教导的方法，两个5厘米×5厘米的玻璃基底每个都涂布以红色和绿色光致发光颜色转换膜的区域。一个基底上的光致发光膜每个都涂布以300纳米厚的氮化硅层，而另一个基底上的膜则未涂布。用具有CIE颜色坐标x＝0.138和y＝0.07的蓝光过滤发光二极管(blue filtered light emitting diode)来照射膜。未涂布的绿光发光膜具有1.0的归一化发射强度与x＝0.290和y＝0.665的CIE坐标，而氮化硅涂布的绿光发光膜则具有可比较的0.89的发射强度与x＝0.292和y＝0.658的CIE坐标。未涂布的发红光膜具有1.0的归一化发射强度与x＝0.614和y＝0.327的CIE坐标，而氮化硅涂布的发红光膜则具有可比较的0.87的发射强度与x＝0.601和y＝0.324的CIE坐标。因此，氮化硅层仅吸收或反射了发出的绿光或红光的极小部分，并且对CIE颜色坐标没有显著影响。
尽管已在此详细描述了本发明的优选实施方案，但是本领域的技术人员应当理解，可以对其进行改变而不脱离本发明的构思。

Claims (51)

1.一种用于厚膜电介质电致发光显示器的层压密封体，所述层压密封体包括选自下列的结构：
(i)覆盖聚合物层的无机层和相邻于所述聚合物层的上电极；
(ii)覆盖聚合物层的无机层和相邻于所述聚合物层的颜色转换层；以及
(iii)覆盖颜色转换层的无机层和相邻于所述颜色转换层的发蓝光的无机发光材料层。
2.如权利要求1所述的密封体，其中，所述无机层包括选自下列的材料：无机金属氧化物、金属氮化物、金属氮氧化物、金属硼氧化物、金属硅化物、金属硅酸盐和金属碳化物及其组合。
3.如权利要求2所述的密封体，其中，所述无机层被提供为无定形膜。
4.如权利要求3所述的密封体，其中，所述材料选自：二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化铟、氧化锡、氧化铟锡、氧化钽、氧化锆、氧化铬、氧化锌、氮化铝、氮化硅、氮化硼、氮化锗、氮化铬、氮化镍、碳化硼、碳化钨、碳化硅、氮氧化铝、氮氧化硅、氮氧化硼、硼氧化锆、硼氧化钛、氮氧化硅铝(SiAlON)、氮氧化铝(AlON)及其组合。
5.如权利要求3所述的密封体，其中，所述材料选自：氮化硅、碳化硅、氮氧化硅、氮氧化硅铝(SiAlON)和氮氧化铝(AlON)及其组合。
6.如权利要求4所述的密封体，其中，所述材料为氮化硅或氮氧化硅或其组合。
7.如权利要求3所述的密封体，其中，所述无机层的厚度为约0.01至2微米。
8.如权利要求7所述的密封体，其中，所述厚度为约0.05至1微米。
9.如权利要求1所述的密封体，其中，所述聚合物层为选自下列的材料：光学透明的氨基甲酸酯、聚酰胺、丙烯酸酯、聚酰亚胺、聚丁烯、异丁烯、异丁烯异戊二烯、聚烯烃、环氧树脂、聚对二甲苯、苯并环丁二烯、聚降冰片烯、聚芳醚、聚碳酸酯、醇酸树脂、聚苯胺、乙烯乙酸乙烯酯、乙烯丙烯酸、聚苯乙烯、聚酯、有机硅、聚硅氧烷、聚磷腈、聚硅氨烷、聚碳硅烷、聚碳硼烷、碳硼烷硅氧烷、聚硅烷、磷腈、硫氮化物聚合物、硅氧烷及其组合。
10.如权利要求9所述的密封体，其中，所述聚合物层为选自下列的材料：有机硅、聚硅氧烷、丙烯酸酯、聚酰亚胺、聚对二甲苯及其组合。
11.如权利要求10所述的密封体，其中，所述聚合物材料为丙烯酸酯。
12.如权利要求1所述的密封体，其中，所述聚合物层为颜色转换层。
13.如权利要求12所述的密封体，其中，所述颜色转换层包括分散在UV可固化树脂之内的荧光颜料颗粒组合物。
14.如权利要求13所述的密封体，其中，所述颜料颗粒组合物包括至少一种染料和聚合材料以及任选的分子添加剂。
15.如权利要求1所述的密封体，其中，所述层压密封体设置在所述显示器的上电极和观看表面之间。
16.如权利要求1所述的密封体，其中，所述层压密封体设置在顶部之上，并且直接相邻于覆盖发蓝光的无机发光材料的颜色转换层。
17.如权利要求1所述的密封体，其中，所述聚合物层为颜色转换层，并且所述层压密封体设置在发蓝光的可寻址电致发光像素阵列之上。
18.如权利要求1至17中任一项所述的密封体，其中，所述密封体被提供为三层或更多层交替聚合物和无机层的层压板。
19.一种电致发光显示器，包括：
-基底；
-透明盖板；
-在所述基底和所述盖板之间的发蓝光的可寻址电致发光像素阵列；以及
-层压密封体，其包括：接近于所述像素阵列的子像素并与其对准的光致发光颜色转换层，其将来自像素阵列中的像素的至少一些的蓝光转换成不同颜色的可见光；以及附着到所述颜色转换层的光学透明的无机层。
20.如权利要求19所述的显示器，其中，所述像素阵列按顺序包括：
-下电极；
-厚膜电介质层；
-平滑层；
-薄膜电介质层；
-无机发光材料层；
-上薄膜电介质层；以及
-上电极。
21.如权利要求19所述的显示器，其中，所述无机层包括选自下列的材料：无机金属氧化物、金属氮化物、金属氮氧化物、金属硼氧化物、金属硅化物、金属硅酸盐和金属碳化物及其组合。
22.如权利要求20所述的显示器，其中，所述无机层被提供为无定形膜。
23.如权利要求20所述的显示器，其中，所述材料选自：二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化铟、氧化锡、氧化铟锡、氧化钽、氧化锆、氧化铬、氧化锌、氮化铝、氮化硅、氮化硼、氮化锗、氮化铬、氮化镍、碳化硼、碳化钨、碳化硅、氮氧化铝、氮氧化硅、氮氧化硼、硼氧化锆、硼氧化钛、氮氧化硅铝(SiAlON)、氮氧化铝(AlON)及其组合。
24.如权利要求20所述的显示器，其中，所述材料选自：氮化硅、碳化硅、氮氧化硅、氮氧化硅铝(SiAlON)和氮氧化铝(AlON)及其组合。
25.如权利要求20所述的显示器，其中，所述材料为氮化硅、氮氧化硅或其组合。
26.如权利要求20所述的显示器，其中，所述无机层的厚度为约0.01至2微米。
27.如权利要求20所述的显示器，其中，所述厚度为约0.05至1微米。
28.如权利要求19所述的显示器，其中，所述聚合物层为颜色转换层。
29.如权利要求28所述的显示器，其中，所述颜色转换层包括分散在UV可固化树脂之内的荧光颜料颗粒组合物。
30.如权利要求29所述的显示器，其中，所述颜料颗粒组合物包括至少一种染料和聚合材料以及任选的分子添加剂。
31.如权利要求19所述的显示器，进一步包括周界密封体，所述密封体接触所述基底并从其延伸到所述盖板，以阻止所述电致发光显示结构暴露于大气污染物。
32.一种电致发光显示器，包括：
-基底；
-盖板；
-在所述基底和所述盖板之间的发蓝光的可寻址电致发光像素阵列；
-光学透明的层压密封体，其包括沉积并附着到所述像素阵列上的下聚合物层和沉积在所述下聚合物层上的上无机层；
-附着到所述层压密封体上并与所述像素阵列的子像素对准的光致发光颜色转换层，其将来自所述像素阵列中的像素的至少一些的蓝光转换成不同颜色的可见光；以及
-附着到所述颜色转换层上的光学透明的无机密封层。
33.如权利要求32所述的显示器，其中，所述像素阵列按顺序包括：
-下电极；
-厚膜电介质层；
-平滑层；
-薄膜电介质层；
-无机发光材料层；
-上薄膜电介质层；以及
-上电极。
34.如权利要求32所述的显示器，其中，所述无机层包括选自下列的材料：无机金属氧化物、金属氮化物、金属氮氧化物、金属硼氧化物、金属硅化物、金属硅酸盐和金属碳化物及其组合。
35.如权利要求32所述的显示器，其中，所述无机层被提供为无定形膜。
36.如权利要求32所述的显示器，其中，所述材料选自：二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化铟、氧化锡、氧化铟锡、氧化钽、氧化锆、氧化铬、氧化锌、氮化铝、氮化硅、氮化硼、氮化锗、氮化铬、氮化镍、碳化硼、碳化钨、碳化硅、氮氧化铝、氮氧化硅、氮氧化硼、硼氧化锆、硼氧化钛、氮氧化硅铝(SiAlON)、氮氧化铝(AlON)及其组合。
37.如权利要求34所述的显示器，其中，所述材料选自：氮化硅、碳化硅、氮氧化硅、氮氧化硅铝(SiAlON)和氮氧化铝(AlON)及其组合。
38.如权利要求35所述的显示器，其中，所述材料为氮化硅或氮氧化硅。
39.如权利要求37所述的显示器，其中，所述无机层的厚度为约0.01至2微米。
40.如权利要求37所述的显示器，其中，所述厚度为约0.05至1微米。
41.如权利要求32所述的显示器，其中，所述颜色转换层包括分散在UV可固化树脂之内的荧光颜料颗粒组合物。
42.如权利要求41所述的显示器，其中，所述颜料颗粒组合物包括至少一种染料和聚合材料以及任选的分子添加剂。
43.如权利要求32所述的显示器，进一步包括周界密封体，所述密封体接触所述基底并从其延伸到所述盖板，以阻止所述电致发光显示结构暴露于大气污染物。
44.一种密封的电致发光显示器，包括：
-基底；
-设置在所述基底上的厚膜电介质电致发光显示结构；以及
-设置在所述厚膜电介质电致发光显示结构之上的显示器之内的层压密封体，该层压密封体包括下聚合物层和沉积在所述下层上的上无机层，其中所述密封体结构的下层提供吸收从显示结构发出的蒸气或与其起反应的装置，以便基本上防止可能造成上不透水层破裂的在密封结构的上不透水层和显示结构之间的压力的积聚。
45.一种用于制造包括层压密封体的具有基底和电致发光像素阵列的密封的电致发光显示器的方法，该方法包括：
-相邻于显示器的顶部电极阵列沉积液体或浆料前体层，并且固化所沉积的层以形成聚合物层，使得它具有平滑的上表面，以便于随后沉积平滑的基本上不含针孔的薄膜无机层；以及
-将基本上不含针孔的无机薄膜真空沉积到所述有机层上。
46.如权利要求45所述的方法，其中，所述液体或浆料是包含单体的液体或浆料。
47.如权利要求46所述的方法，其中，所述液体或浆料前体层是通过相邻于显示器的顶部电极阵列散布包含单体的液体或浆料来沉积的。
48.一种用于制造包括层压密封体的具有基底和电致发光像素阵列的密封的电致发光显示器的方法，该方法包括：
-相邻于显示器的顶部电极阵列通过冷凝蒸气来沉积前体层，并且固化所沉积的层以形成聚合物层，使得它具有平滑的上表面，以便于随后沉积平滑的基本上不含针孔的薄膜无机层；以及
-将基本上不含针孔的无机薄膜真空沉积到所述有机层上。
49.如权利要求48所述的方法，其中，所述蒸气是包含单体的蒸气。
50.一种用于制造包括权利要求1至19中任一项的层压密封体的具有基底和电致发光结构的密封的电致发光显示器的方法，该方法包括：
-相邻于所述上电极印刷UV可固化聚合物的漆配方，并且固化所述印刷的配方以提供聚合物层，该聚合物层具有平滑的上表面，以便于随后沉积平滑的且基本上不含针孔的无机层；以及
-将所述无机层真空沉积到所述聚合物层上。
51.如权利要求50所述的方法，其中，所述印刷是通过选自间接胶版印刷和辊涂的方法来完成的。
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