CN101092575A

CN101092575A - 一种生产低硫、低芳烃柴油的方法

Info

Publication number: CN101092575A
Application number: CN 200610086977
Authority: CN
Inventors: 吴昊; 高晓冬; 王哲; 聂红; 龙湘云; 刘学芬; 何宗付; 孟勇新
Original assignee: Sinopec Research Institute of Petroleum Processing; China Petroleum and Chemical Corp
Current assignee: Sinopec Research Institute of Petroleum Processing; China Petroleum and Chemical Corp
Priority date: 2006-06-22
Filing date: 2006-06-22
Publication date: 2007-12-26
Anticipated expiration: 2026-06-22
Also published as: CN101092575B

Abstract

一种生产低硫、低芳烃柴油的方法，原料油与氢气混合后进入加氢反应器，依次通过第一加氢反应区和第二加氢反应区，分别与加氢精制催化剂I和加氢精制催化剂II接触进行反应，其反应生成物经冷却、分离后，所得的液相物流进入分馏***，经分馏后得到粗汽油馏分、轻质柴油馏分和重质柴油馏分，其中部分或全部的重质柴油馏分返回加氢反应器。采用本发明提供的方法，能处理高硫、高氮并且金属含量高的柴油馏分，可以在较为缓和的操作条件下，得到硫含量、芳烃含量和多环芳烃含量均满足《世界燃油规范》的II类、III类标准的清洁柴油。本发明流程简单、操作压力低、设备投资及操作费用均较低。

Description

一种生产低硫、低芳烃柴油的方法

技术领域

本发明属于一种在存在氢的情况下下精制烃油的方法，更具体地说，是一种生产低硫、低芳烃柴油的方法。

背景技术

研究发现，通过降低车用柴油中的硫含量和芳烃含量，可以减少柴油燃烧过程中二氧化硫和固体颗粒物的产生，因此随着人们对环保的日益重视，世界范围内不断修改的环保法规对车用柴油中的硫含量和芳烃含量不断提出更加严格的限制。例如，欧洲从2000年起实施的欧III排放标准中规定车用柴油硫含量小于350μg/g，多环芳烃不能高于11重％；2005年实施的欧IV排放标准中规定车用柴油硫含量小于50μg/g，多环芳烃不能高于11重％。此外，《世界燃油规范》中对柴油中的硫含量和芳烃含量提出更苛刻的要求，例如其II类柴油标准要求硫含量小于300μg/g，芳烃含量小于25重％，多环芳烃小于5.0重％；而III类柴油标准为硫含量小于30μg/g，芳烃含量小于15重％，多环芳烃小于2.0重％。由此可见，生产低硫、低芳烃柴油是各大炼油企业所面临的重大问题。

目前常规的非贵金属加氢催化剂要达到很高的加氢脱硫活性，就必须大幅地提高温度，这不仅会大大缩短催化剂使用周期，而且由于加氢脱芳烃(HAD)反应受热力学平衡的限制，在较高的反应温度下，达不到深度加氢脱芳烃的要求。虽然贵金属催化剂具有比非贵金属催化剂高得多的加氢活性，能在较缓和的操作条件下，进行芳烃深度加氢饱和反应，但贵金属催化剂对硫、氮等杂质比较敏感，耐硫、氮中毒能力很差，因此投资成本和操作成本都很高。

EP1120453A2公开了一种降低馏分油中硫含量和多环芳烃含量的方法，该方法采用两段加氢，在第一段中主要进行加氢脱硫，脱硫后的反应生成物经换热冷却后进入第二段，进行加氢脱芳烃，第二段的反应温度比第一段的出口温度低50～150℃，两段均采用非贵金属催化剂。但是该方法所得到低硫柴油中多环芳烃含量较高。

CN1415706A公开了一种生产低硫、低芳烃清洁柴油的方法，该方法采用两个反应段，原料油经过第一段进行加氢精制和裂化反应后，进入第二段催化汽提反应器的中间汽提段进行轻重馏分分离，轻烃馏分进入上段反应区进一步加氢精制，重馏分组分进入下段反应区进行深度脱硫、脱芳烃。该方法能生产低硫、低芳烃的清洁柴油，但是该方法中提到的催化汽提反应器的压力控制复杂，操作难度大；同时催化汽提反应器结构复杂，工程设计难度较大，实施困难。

CN1173012C公开了一种柴油深度脱硫脱芳烃的方法，该方法包括两个加氢反应器，在第一反应器中装填加氢改质催化剂、加氢裂化催化剂或加氢精制催化剂，在第二反应器中装填加氢精制催化剂，在两个之间设有一个氢气气提塔，以除去第一反应器生成的硫化氢和氨等气相杂质。该方法采用在中等压力下，采用非贵金属催化剂脱除柴油原料的硫、芳烃含量，但该方法中设置高压氢气气提塔，投资成本和操作成本高。

CN1552820A公开了一种馏分油加氢脱硫脱芳烃的方法，该方法采用两段加氢流程，第一段使用非贵金属加氢精制催化剂，第二段采用贵金属加氢精制催化剂，其中循环氢与原料油混合进第一段反应，第一段的产物所分离出的液相物流与新氢混合后进入第二段进行反应。该方法能生产低硫、低芳烃的柴油，但该方法中采用了贵金属催化剂使得成本增高，运转风险大、操作灵活性下降。

发明内容

本发明的目的是在现有技术的基础上提供一种生产低硫、低芳烃柴油的方法。

本发明提供的方法包括：原料油与氢气混合后进入加氢反应器，在第一加氢反应区与加氢精制催化剂I接触进行反应，其反应生成物不经分离直接进入第二加氢反应区，在加氢精制催化剂II的作用下进行反应，其反应生成物经冷却、分离后，所得的富氢气体循环使用，所得的液相物流进入分馏***，经分馏后得到粗汽油馏分、轻质柴油馏分和重质柴油馏分，其中部分或全部的重质柴油馏分返回加氢反应器。

采用本发明提供的方法，能处理高硫、高氮并且金属含量高的柴油馏分，可以在较为缓和的操作条件下，得到硫含量、芳烃含量和多环芳烃含量均满足《(世界燃油规范》的II类、III类标准的清洁柴油。本发明流程简单、操作压力低、设备投资及操作费用均较低。

附图说明

附图是本发明提供的一种生产低硫、低芳烃柴油的方法流程示意图。

具体实施方式

在柴油馏分中的含硫化合物主要有硫醇、二硫化物、噻吩、苯并噻吩和二苯并噻吩。各类硫化物随着分子大小、分子结构、取代基的数量以及取代基位置的不同，其加氢脱硫活性差别很大，硫醇、二硫化物和噻吩的反应活性就远高于的二苯并噻吩类硫化物的，在缓和的加氢反应条件下就能脱除掉；而在硫原子的邻位上有取代基的二苯并噻吩类硫化物，由于具有空间位阻效应，其加氢脱硫活性是最低的，在较苛刻的反应条件下其加氢脱硫的速率也很低。但是如果要满足低硫柴油的要求，就必须将这些难反应的多取代基的二苯并噻吩类硫化物脱除掉。各类硫化物除了反应性能有差别外，它们在馏分油中按馏程分布的情况也不同，其中较难反应的硫化物存在于馏程较高的馏分油中。

在柴油中的芳香烃主要以单环和双环为主，还有部分三环及三环以上的芳烃。本发明所述的多环芳烃也叫稠环芳烃，是指两个或两个以上的芳香环分别共用两个相邻的碳原子而成的芳香烃，如萘、蒽和菲等。芳烃的分布也与馏分油的馏程有关，单环芳烃主要存在于轻馏分中，三环及三环以上的芳烃主要存在重馏分中。从加氢饱和的难易程度来说，稠环芳烃第一个芳环加氢较容易，但芳环全部加氢饱和很困难。也就是说，原料中的三环芳烃及三环以上的芳烃容易加氢饱和为二环或单环芳烃，但是原料中总芳烃的数目并没有减少，原料中多环芳烃含量越多，芳烃脱除难度越大。

基于上述原因，本发明提供的方法是这样具体实施的：

原料油与氢气混合后进入加氢反应器，在第一加氢反应区与加氢精制催化剂I接触在反应温度250～450℃、氢分压1.0～12.0MPa、液时体积空速0.3～6.0h^-1、氢油体积比100～1500Nm³/m³的反应条件下进行加氢精制反应，脱除原料中大部分的易反应硫化物和部分芳烃，其反应生成物不经分离直接进入第二加氢反应区，在加氢精制催化剂II的作用下在反应温度250～450℃、氢分压1.0～12.0MPa、液时体积空速0.3～6.0h^-1、氢油体积比100～1500Nm³/m³的反应条件下进行反应，脱除一部分难反应硫化物和部分芳烃和多环芳烃，其反应生成物经冷却后，依次进入高压分离器和低压分离器进行气液分离，所得的富氢气体循环使用，所得的液体产物进入分馏***，经分馏后得到粗汽油馏分、轻质柴油馏分和重质柴油馏分，其中部分或全部的重质柴油馏分返回加氢反应器，优选40～80重％的重质柴油馏分返回加氢反应器，剩余部分的重质柴油馏分和轻质柴油馏分混合后即得柴油产品。

所述的第一加氢反应区和第二加氢反应区优选的反应条件为：反应温度300～380℃、氢分压2.0～10.0MPa、液时体积空速0.5～4.0h^-1、氢油体积比200～1000Nm³/m³。

所述的原料油选自于催化裂化柴油、直馏柴油、焦化柴油、减粘柴油中的一种或一种以上混合物。

所述的轻质柴油馏分和重质柴油馏分的分馏点为300～360℃，优选的分馏点为310～350℃。由于硫化物的分布与原料的馏程有很大的关系，最难脱除的硫化物大部分集中在柴油馏分的重质尾馏分中，即馏分越重的柴油馏分中含有多取代基的二苯并噻吩的量越多，多环芳烃的含量也越多，因此将这部分难反应硫化物含量、多环芳烃含量较高的重质柴油馏分单独分离出来，再返回第一加氢反应区或第二加氢反应区，来进一步脱除残余硫，并进一步饱和芳烃，从而实现柴油馏分的深度脱硫、脱芳烃。根据原料油性质和产品所要达到的规格不同，可以调整轻质柴油馏分和重质柴油馏分的具体分馏点，重质柴油馏分去加氢反应器的返回量以及返回加氢反应器的具***置。

本发明的加氢精制催化剂I和加氢精制催化剂的装填体积比为2∶8～8∶2，加氢精制催化剂I和加氢精制催化剂II可以装填在同一个反应器的不同催化剂床层中，也可以分别装填在不同的加氢反应器中，每个反应器间的反应流出物不进行分离。反应器内有多个催化剂床层的，使用每个床层间注冷氢的方式来控制床层温度。

所述的加氢精制催化剂I为一种金属负载型催化剂，载体为氧化铝，金属组分为第VIB族金属或第VIII族非贵金属或者它们的组合，其中第VIB族金属选自钼和/或钨，第VIII族金属选自钴和/或镍。优选的加氢精制催化剂I的金属组分为钴和钼，以氧化物计并以催化剂为基准，钴的含量为1～5重％，钼的含量为9～20重％。优选的加氢精制催化剂I具有良好的直接脱硫活性，在较为缓和的条件下，就可脱除原料油中的那些易反应的硫化物。

所述的优选的加氢精制催化剂I的制备方法为：

将水合氧化铝与助剂混合成型、干燥、再于空气下500～1000℃焙烧1～6小时，制得载体。将载体浸入配制好的含钴的化合物和含钼的化合物的水溶液2～5小时后，在温度为100～300℃下干燥1～6小时；在350～550℃下焙烧1～6小时即得到催化剂产品。

所述钴的化合物和钼的化合物水溶液可以按常规方法制备。钴的化合物和钼的化合物分别选自它们的可溶性化合物中的一种或几种。其中钴的化合物分别优选为硝酸钴、氯化钴、碱式碳酸钴中的一种或几种，钼的化合物优选钼酸铵。所述水合氧化铝优选拟薄水铝石。

所述的加氢精制催化剂II为一种金属负载型催化剂，以催化剂为基准，其组成为：氧化镍1～10重％，氧化钼和氧化钨之和为10～50重％，氟1～10重％，氧化磷0.5～8重％，余量为氧化硅-氧化铝。以所述载体为基准，优选的氧化硅-氧化铝中的氧化硅的含量为2～45重％，氧化铝的含量为55～98重％；进一步优选氧化硅的含量为5～40重％，氧化铝的含量为60～95重％。所述氧化硅-氧化铝具有常规氧化硅-氧化铝载体的比表面和孔体积，优选氧化硅-氧化铝的比表面为150～350m²/g，进一步优选为180～300m²/g，优选氧化硅-氧化铝的孔容为0.4～1ml/g，进一步优选为0.5～0.8ml/g。所述的加氢精制催化剂II中还可以含有一种或几种选自含氧或含氮的有机物，优选的含氧有机化合物选自有机醇、有机酸中的一种或几种；优选的含氮有机化合物选自有机胺、有机铵盐中的一种或几种。例如，含氧化合物可以是乙二醇、丙三醇、聚乙二醇(分子量为200-1500)、二乙二醇、丁二醇、乙酸、马来酸、草酸、氨基三乙酸、1，2-环己烷二胺四乙酸、柠檬酸、酒石酸、苹果酸中的一种或几种，含氮有机化合物可以是乙二胺、EDTA及其铵盐。所述有机物与以氧化物计的镍、钼和钨之和的摩尔比为0.03-2，优选为0.08-1.5。本发明采用的加氢精制催化剂II加氢性能好，脱硫活性高，既有利于最难反应硫化物的加氢反应的进行，也有利于芳烃饱和反应的进行。

附图是本发明提供的生产低硫、低芳烃柴油的方法示意图。下面结合附图对本发明所提供的方法进行进一步的说明，图中省略了许多设备，如泵、换热器、压缩机等，但这对本领域普通技术人员是公知的。

本发明提供的生产低硫、低芳烃柴油的方法工艺流程详细描述如下：来自管线1的原料油经原料泵2升压后由管线3抽出，与来自管线16的氢气流混合后由管线4进入加热炉5进行加热，加热后的物料由管线6进入加氢反应器7的第一加氢反应区8与加氢精制催化剂I接触，在适当的反应条件下，进行加氢精制反应。第一加氢反应区的反应生成物不经分离直接进入第二加氢反应区9，在加氢精制催化剂II的作用下进一步进行加氢脱硫和芳烃饱和反应，其反应生成物经管线10抽出后进入高压分离器11，通过闪蒸进行气液分离。高压分离器11顶部的富氢气流由管线12进入循环氢压缩机13，经循环氢压缩机13增压后由管线14抽出，并与来自管线15的新氢混合，混合后的氢气流经管线16与来自管线3的原料油混合。高压分离器11下部的液相物流经管线17进入低压分离器18，在此进行进一步的气液分离，分离出的气体经管线19抽出；低压分离器18下部的液体经管线20进入分馏塔21。进入分馏塔21的液相物流经分馏后，切割成的汽油馏分、轻质柴油馏分和重质柴油馏分依次经管线22、24和26抽出。部分汽油馏分经管线23回流至分馏塔21的顶部，部分或全部的重质柴油馏分经管线27返回反应***进一步反应，即可以由管线29返回第一加氢反应区，也可以由管线28返回第二加氢反应区，剩余的重质柴油馏分经管线30与来自管线24的轻质柴油馏分混合得到低硫、低芳烃的柴油产品，并由管线25抽出装置。

本发明的优点为：

1、采用本发明提供的方法，可以在较为缓和的操作条件下，得到硫含量、芳烃含量和多环芳烃含量均满足《世界燃油规范》的II类、III类标准的清洁柴油。这是因为，本发明利用难反应硫化物和多环芳烃分布在柴油重馏分的特点，将重质柴油馏分分离出来进行进一步加氢处理。此外，本将不同体系的催化剂进行合理级配，充分发挥各自催化剂在不同脱硫阶段和脱芳阶段的优势作用，通过各个催化剂之间的协同作用，提高了整体催化剂活性，得到了很好的脱硫、脱芳效果。

2、采用本发明提供的方法，原料适应性好，能处理高硫、高氮并且金属含量高的柴油馏分，而且催化剂活性高，活性稳定性好，装置运行周期长。

3、本发明提供的方法流程简单、操作压力低、设备投资及操作费用均较低。既可以用在新建装置，也可用于旧装置改造上，特别是用在旧装置改造中，采用本方法可以在相同的操作条件下提高脱硫率和脱芳烃率，或者在相同的脱硫率下降低反应温度、提高装置处理量，从而降低装置操作费用，提高装置的经济性。

下面的实施例将对本发明提供的方法，予以进一步的说明，但并不因此而限制本发明。

实施例中所用的加氢精制催化剂I的制备过程如下：

1.将拟薄水铝石(山东铝厂生产)与助挤剂，胶粘剂混合均匀，加水后经混捏、挤条，制成三叶条型。将挤出物在130℃下烘干，再于900℃下焙烧4小时，即得到氧化铝载体。

2.将氧化铝载体浸入配制好的硝酸钴(北京化工厂)和钼酸铵(北京化工厂)的水溶液中，浸渍4小时，然后在120℃干燥4小时，在530℃下焙烧4小时得到加氢精制催化剂I。

所制得加氢精制催化剂I的组成：以氧化物计并以催化剂总重量为基准，钴为3.0重％，钼为13.5重％。加氢精制催化剂I的比表面积为198m²/g，孔容为0.35ml/g。

实施例中所用的加氢精制催化剂II的商品牌号为RS-1000，为中国石化股份有限公司催化剂长岭分公司生产。

实施例中所用的原料油A为一种直馏柴油，原料油B为一种直馏柴油和催化柴油的混合油，其主要性质如表1所示。

实施例1

原料油A与氢气混合后进入加氢反应器，依次通过第一加氢反应区和第二加氢反应区，分别与加氢精制催化剂I和加氢精制催化剂II接触进行反应，其反应生成物经冷却、分离后，所得的富氢气体循环使用，所得的液相物流进入分馏***，经分馏后得到粗汽油馏分、轻质柴油馏分和重质柴油馏分，其中40重％的重质柴油馏分返回加氢反应器中的第二加氢反应区，轻质柴油馏分和重质柴油馏分的分馏点330℃，加氢精制催化剂I和加氢精制催化剂II的装填体积比为5∶5。本实施例的反应条件如表2所示，产品主要性质如表3所示，从表3可以看出，产品的硫含量为202μg/g，芳烃含量为18.3重％，多环芳烃含量为3.7重％，均满足《世界燃料规范》II类柴油标准。

实施例2

原料油A与氢气混合后进入加氢反应器，依次通过第一加氢反应区和第二加氢反应区，分别与加氢精制催化剂I和加氢精制催化剂II接触进行反应，其反应生成物经冷却、分离后，所得的富氢气体循环使用，所得的液相物流进入分馏***，经分馏后得到粗汽油馏分、轻质柴油馏分和重质柴油馏分，其中80重％的重质柴油馏分返回加氢反应器中的第二加氢反应区，轻质柴油馏分和重质柴油馏分的分馏点320℃，加氢精制催化剂I和加氢精制催化剂II的装填体积比为3∶7。本实施例的反应条件如表2所示，产品主要性质如表3所示，从表3可以看出，产品的硫含量为12μg/g，芳烃含量为13.9重％，多环芳烃含量为1.4重％，均满足《世界燃料规范》III类柴油标准。

实施例3

原料油B与氢气混合后进入加氢反应器，依次通过第一加氢反应区和第二加氢反应区，分别与加氢精制催化剂I和加氢精制催化剂II接触进行反应，其反应生成物经冷却、分离后，所得的富氢气体循环使用，所得的液相物流进入分馏***，经分馏后得到粗汽油馏分、轻质柴油馏分和重质柴油馏分，其中70重％的重质柴油馏分返回加氢反应器中的第二加氢反应区，轻质柴油馏分和重质柴油馏分的分馏点320℃，加氢精制催化剂I和加氢精制催化剂II的装填体积比为4∶6。本实施例的反应条件如表2所示，产品主要性质如表3所示，从表3可以看出，产品的硫含量为286μg/g，芳烃含量为23.5重％，多环芳烃含量为4.8重％，均满足《世界燃料规范》II类柴油标准。

实施例4

原料油B与氢气混合后进入加氢反应器，依次通过第一加氢反应区和第二加氢反应区，分别与加氢精制催化剂I和加氢精制催化剂II接触进行反应，其反应生成物经冷却、分离后，所得的富氢气体循环使用，所得的液相物流进入分馏***，经分馏后得到粗汽油馏分、轻质柴油馏分和重质柴油馏分，其中80重％的重质柴油馏分返回加氢反应器中的第一加氢反应区，轻质柴油馏分和重质柴油馏分的分馏点310℃，加氢精制催化剂I和加氢精制催化剂II的装填体积比为2∶8。本实施例的反应条件如表2所示，产品主要性质如表3所示，从表3可以看出，产品的硫含量为19μg/g，芳烃含量为14.2重％，多环芳烃含量为1.6重％，均满足《世界燃料规范》III类柴油标准。

表1

原料柴油编号	A	B
原料柴油编号	A	B	密度(20℃)，g/cm³	0.8506	0.8735
折光，n_d ²⁰	1.4754	1.4976	密度(20℃)，g/cm³	0.8506	0.8735
折光，n_d ²⁰	1.4754	1.4976	硫含量，μg/g	14000	11000
氮含量，μg/g	121	202	硫含量，μg/g	14000	11000
氮含量，μg/g	121	202	溴价，gBr/100g	1.6	3.2
芳烃，重％	31.4	40.6	溴价，gBr/100g	1.6	3.2
芳烃，重％	31.4	40.6	多环芳烃，重％	12.7	17.2
馏程ASTM D-1160，℃			多环芳烃，重％	12.7	17.2
馏程ASTM D-1160，℃			IBP	189	196
5％	213	220	IBP	189	196
5％	213	220	10％	225	232
50％	276	287	10％	225	232
50％	276	287	90％	342	353
FBP	366	375	90％	342	353

表2

编号	实施例1	实施例2	实施例3	实施例4
编号	实施例1	实施例2	实施例3	实施例4	原料油	A	A	B	B
第一加氢反应区					原料油	A	A	B	B
第一加氢反应区					氢分压，MPa	4.8	6.4	4.8	6.4
反应温度，℃	350	360	350	360	氢分压，MPa	4.8	6.4	4.8	6.4
反应温度，℃	350	360	350	360	液时体积空速，h^-1	4.0	6.7	5.0	12.8
氢油体积比，Nm³/m³	400	400	400	400	液时体积空速，h^-1	4.0	6.7	5.0	12.8
氢油体积比，Nm³/m³	400	400	400	400	第二加氢反应区
氢分压，MPa	4.8	6.4	4.8	6.4	第二加氢反应区
氢分压，MPa	4.8	6.4	4.8	6.4	反应温度，℃	350	360	350	360
液时体积空速，h^-1	4.2	3.3	4.0	3.2	反应温度，℃	350	360	350	360
液时体积空速，h^-1	4.2	3.3	4.0	3.2	氢油体积比，Nm³/m³	380	350	330	400

表3

	实施例1	实施例2	实施例3	实施例4
	实施例1	实施例2	实施例3	实施例4	密度(20℃)，g/cm³	0.8302	0.8283	0.8550	0.8496
硫含量，μg/g	202	12	286	19	密度(20℃)，g/cm³	0.8302	0.8283	0.8550	0.8496
硫含量，μg/g	202	12	286	19	芳烃，重％	18.3	13.9	23.5	14.2
多环芳烃，重％	3.7	1.4	4.8	1.6	芳烃，重％	18.3	13.9	23.5	14.2

Claims

1、一种生产低硫、低芳烃柴油的方法，其特征在于原料油与氢气混合后进入加氢反应器，在第一加氢反应区与加氢精制催化剂I接触进行反应，其反应生成物不经分离直接进入第二加氢反应区，在加氢精制催化剂II的作用下进行反应，其反应生成物经冷却、分离后，所得的富氢气体循环使用，所得的液相物流进入分馏***，经分馏后得到粗汽油馏分、轻质柴油馏分和重质柴油馏分，其中部分或全部的重质柴油馏分返回加氢反应器。

2、根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的第一加氢反应区和第二加氢反应区的反应条件为：反应温度250～450℃、氢分压1.0～12.0MPa、液时体积空速0.3～6.0h^-1、氢油体积比100～1500Nm³/m³。

3、根据权利要求2所述的方法，其特征在于所述的第一加氢反应区和第二加氢反应区的反应条件为：反应温度300～380℃、氢分压2.0～10.0MPa、液时体积空速0.5～4.0h^-1、氢油体积比200～1000Nm³/m³。

4、根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的原料油选自于催化裂化柴油、直馏柴油、焦化柴油、减粘柴油中的一种或一种以上混合物。

5、根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的轻质柴油馏分和重质柴油馏分的分馏点为300～360℃。

6、根据权利要求5所述的方法，其特征在于所述的轻质柴油馏分和重质柴油馏分的分馏点为310～350℃。

7、根据权利要求1所述的方法，其特征在于40～80重％的重质柴油馏分返回加氢反应器。

8、根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的加氢精制催化剂I为一种金属负载型催化剂，载体为氧化铝，金属组分为第VIB族金属或第VIII族非贵金属或者它们的组合，其中第VIB族金属选自钼和/或钨，第VIII族金属选自钴和/或镍。

9、根据权利要求8所述的方法，其特征在于所述的加氢精制催化剂I的金属组分为钴和钼，以氧化物计并以催化剂为基准，钴的含量为1～5重％，钼的含量为9～20重％。

10、根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的加氢精制催化剂II，以催化剂为基准，其组成为：氧化镍1～10重％，氧化钼和氧化钨之和为10～50重％，氟1～10重％，氧化磷0.5～8重％，余量为氧化硅-氧化铝，以载体为基准，氧化硅含量为2～45重％，氧化铝含量为55～98重％。

11、根据权利要求10所述的方法，其特征在于所述的加氢精制催化剂II含有选自含氧或含氮的有机物中的一种或几种，所述有机物与以氧化物计的镍、钼和钨之和的摩尔比为0.03～2。

12、根据权利要求11所述的方法，其特征在于所述的含氧有机物选自有机醇、有机酸中的一种或几种，所述的含氮有机物选自有机胺、有机铵盐中的一种或几种。

13、根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述的加氢精制催化剂I和加氢精制催化剂的装填体积比为2∶8～8∶2。