CN101091039B - 用于监测氮氧化物储存催化剂的氮氧化物储存容量的方法 - Google Patents

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Abstract

具有稀燃发动机的机动车辆中的现代废气净化***，其包括由氮氧化物储存催化剂形成的起始催化剂(3)和主催化剂(4)。若储存催化剂(3，4)下游的废气中的氮氧化物浓度超过预定值，则均通过短时将发动机从稀燃模式切换到富燃模式而再生氮氧化物储存催化剂。为检查起始催化剂(3)的氮氧化物储存容量，选择催化剂***再生的持续时间和富集程度，从而基本上仅再生起始催化剂(3)，但不再生主催化剂(4)。在此，该部分再生的终止标准是富燃的废气漏出起始催化剂(3)。将发动机切换回稀燃模式后，测量直至催化剂(4)下游的废气中的氮氧化物浓度需要再次再生所消耗的时间。所测时间是起始催化剂(3)的剩余氮氧化物储存容量的测量标准。

Description

用于监测氮氧化物储存催化剂的氮氧化物储存容量的方法
技术领域
本发明涉及一种用于监测在具有稀燃发动机的机动车辆的废气净化***中用作起始催化剂的氮氧化物储存催化剂的氮氧化物储存容量的方法，所述***包括起始催化剂和同样设计为氮氧化物储存催化剂的主催化剂。
背景技术
在汽油机领域中，开发了在部分负荷运行中以稀燃的空气/燃油混合物运行的所谓稀燃发动机以降低燃油消耗。稀燃的空气/燃油混合物含有比燃油完全燃烧所需的浓度更高的氧。在对应的废气中存在的氧化组份氧(O2)、氮氧化物(NOx)相对于还原废气组份一氧化碳(CO)、氢(H2)和烃类(HC)是过量的。稀燃的废气通常含有3至15体积％的氧。但荷载和满荷载运行时，即使在稀燃点燃式发动机中获得化学计量的或者甚至不足化学计量的，即富燃的空气/燃料的配制品。
与此相反，柴油机通常在远高于化学计量的空气/燃油混合物的运行条件下运行。在近些年才开发出即使以富燃的空气/燃油混合物也可以短时运行的柴油机。柴油机，尤其是具有富燃的运行阶段者，在本发明范畴内也称作稀燃发动机。
由于稀燃发动机的废气中的氧含量高，其中所含氮氧化物无法如同借助于三元催化剂在化学计量条件下运行的快燃发动机在同时氧化烃类及一氧化碳的情况下被还原成氮气。因此开发了所谓的氮氧化物储存催化剂以从该发动机的废气中分离氮氧化物，在稀燃的废气中所含的氮氧化物以硝酸盐的形式加以储存。
在SAE 950809中详细地描述了氮氧化物储存催化剂的操作。依此，氮氧化物储存催化剂由催化剂材料组成，其通常以涂层的形式涂覆在惰性的陶瓷或金属的蜂窝状物体上，即所谓的载体。催化剂材料含有氮氧化物储存材料及催化活性组份。氮氧化物储存材料由以高度分散的形式沉积在载体材料上的原本的氮氧化物储存组份组成。作为储存组份主要使用碱金属、碱土金属及稀土金属的碱性氧化物，尤其是与二氧化氮反应生成对应的硝酸盐的氧化钡。
作为催化活性组份一般使用铂族贵金属，其通常与储存组份一起沉积在载体材料上。作为载体材料主要使用大表面积的活性铝氧化物。但催化活性的组份也可涂覆在诸如活性氧化铝的单独的载体材料上。
催化活性组份的目的在于使稀燃的废气中的一氧化碳及烃类反应生成二氧化碳及水。此外，它们应当使废气中所含的一氧化氮氧化成二氧化氮，从而与碱性储存材料形成硝酸盐(储存阶段或稀燃模式)。取决于发动机的运行条件，在稀燃发动机的废气中所含的氮氧化物由65至95体积％的一氧化氮组成，其不与储存组份反应生成硝酸盐。
除上述成分以外，氮氧化物储存催化剂还可以含有储存氧的成分。在此情况下，除了储存氮氧化物以外，还可发挥传统的三效催化剂的功能。所用的氧储存成分绝大部分是氧化铈。除了它的氮氧化物储存功能以外，氮氧化物储存催化剂还具有氧储存功能，因此意味着它具有两个功能。
随着更多的氮氧化物在储存材料中积累，材料的储存能力下降，并且存在越来越多的通过储存催化剂的氮氧化物损失。因此，储存材料必须时常进行再生。为此在短时间内，发动机以化学计量组成的或富燃的空气/燃油混合物运行(所谓的再生阶段或富燃运行模式)。在富燃的废气中的还原条件下，所形成的硝酸盐分解成氮氧化物NOx，采用一氧化碳、氢和烃类作为还原剂而还原成氮、水和二氧化碳。
在氮氧化物储存催化剂运行期间，储存阶段及再生阶段规律地进行交替。储存阶段通常持续60至120秒，而再生阶段在不到20秒后终止。氮氧化物传感器通常设置在储存催化剂的下游，以确定将发动机从储存阶段切换到再生阶段的最佳时机。若由该传感器所测的废气中的氮氧化物浓度上升超过预设的阈值，则引发催化剂的再生。因此废气中的氮氧化物浓度用作引发再生的标准。
由于现代氮氧化物储存催化剂的催化活性成分至今仍无法将氮氧化物氧化成二氧化氮，因此它具有大约150至500℃之间的工作范围，即低于该温度，储存催化剂不再以硝酸盐的形式储存包含在废气中的氮氧化物。超过500℃时，热分解作为硝酸盐储存的氮氧化物，并作为氮氧化物释放到废气中。
现代废气净化方法中的一个重要问题是检查所用的催化剂正确发挥作用，以允许不再发挥作用的催化剂及时更换。这也应用于氮氧化物储存催化剂，其氮氧化物储存容量一方面被燃料中存在的硫损坏，另一方面被热超载损害。虽然通常由升高的温度下的再生来逆反硫中毒，但是热损害是不可逆的。
在具有两个功能的储存催化剂的情况下，原则上中毒和热影响可能损害两个储存功能。在此情况下，一个功能的损害并不必然意味着损害其他功能。由于氮氧化物和氧都是氧化成分，不可能明显地相互区分它们的影响，因而在测试催化剂时可能出现误诊。DE 19816175A1描述了借助于设置在储存催化剂下游的氧传感器，分别评估两个储存功能的一种可能的方式。
发明内容
本发明涉及包含起始催化剂和主催化剂的废气净化***，两种催化剂均设计为氮氧化物储存催化剂。在这些催化剂***中，起始催化剂在运行中暴露于特别高的温度下，因此其氮氧化物储存容量比主催化剂更迅速地老化。因此需要更频繁地检查起始催化剂的老化状态，从而能够及时确定催化剂的故障。因此，本发明的目的是提供一种在与起始催化剂的氧储存功能无关的情况下用于确定起始催化剂的氮氧化物储存功能的老化状态的方法起始催化剂。
用于实现该目的的方法由包括起始催化剂和主催化剂的催化剂***开始，其中起始催化剂两种催化剂都具有氮氧化物储存功能，并且至少起始催化剂还额外具有氧储存功能。在正常运行期间，若催化剂***下游的氮氧化物损失评估值超过再生标准，则有时通过短时将发动机从稀燃模式切换到富燃模式以再生催化剂***。
为了确定起始催化剂的氮氧化物储存容量，在催化剂***再生时，终止富燃模式，在起始催化剂与主催化剂之间记录富富燃的废气的漏出时，将发动机切换回稀燃模式。将发动机切换回稀燃模式之后直至在催化剂***下游再次超过再生标准的持续时间用作起始催化剂的剩余氮氧化物储存容量的测量标准。
附图说明
借助于图1和2更详细地阐述本发明，其中：
图1所示为用于具有起始催化剂和主催化剂的稀燃发动机的废气净化***；
图2图示表明了依照本发明的方法步骤。
具体实施方式
图1示出了用于机动车辆的稀燃发动机的废气净化***(1)。在废气管(2)中，废气净化***包括含有起始催化剂(3)和主催化剂(4)的催化剂***。起始催化剂通常被设置得接近发动机，而主催化剂通常设置在车辆的车身下部区域内。氧传感器(5)安装在起始催化剂下游的废气管中，而氮氧化物传感器(6)安装在主催化剂下游的废气管中。
两种催化剂均设计为氮氧化物储存催化剂，因此必须有时通过将发动机从稀燃模式(储存阶段)切换到富燃模式(再生阶段)而再生这些催化剂，从而使在发动机的稀燃运行期间储存的氮氧化物再次解吸，并转化成无害成分。主催化剂下游的氮氧化物传感器用于确定切换点。由氮氧化物传感器测量的废气中的氮氧化物浓度可以用作发动机从稀燃模式切换到富燃模式的标准。若该浓度超过预定的界限值，则引发再生。该界限值通常在30至100体积ppm之间，优选在30至60体积ppm之间。
但是，由氮氧化物浓度推导出的标准也可以用作再生标准，例如在稀燃运行期间于主催化剂下游的积累的氮氧化物排放。
达到再生标准之后，通常实施催化剂***的完全再生，即选择发动机的富燃模式的强度和持续时间，从而再生起始催化剂和主催化剂。在此，再生终止的标准是主催化剂下游的富燃的废气的漏出。因为该氮氧化物传感器也可以检测富燃的废气，所以可以利用氮氧化物传感器检测该漏出现象。稀燃运行时间，即催化剂***两次所需再生之间的时间，可以被看作是整个***的剩余氮氧化物储存容量的测量标准。
因为起始催化剂接近发动机设置而部分地暴露于高温，与主催化剂的储存容量相独立地确定起始催化剂的储存容量是有利的。为此，根据本发明，整个催化剂***在其他稀燃阶段直至达到再生标准或者直至达到其他(更低的)再生标准，用氮氧化物装载。但是，然后仅实现仅由起始催化剂的再生组成的部分再生，而不是完全再生。可以使用设置在废气***中的起始催化剂下游的氧传感器的信号以终止部分再生。若氧传感器记录富燃的废气通过起始催化剂漏出，则终止部分再生。主催化剂的氮氧化物装载几乎不受该再生的影响。
实施部分再生之后，发动机切换回稀燃模式，并测量直至再次达到所用的再生标准的时间。因为主催化剂的氮氧化物装载基本上不受部分再生的影响，所以现在所测的时间仅取决于起始催化剂的剩余氮氧化物储存容量。
图2图示表明了上述的方法步骤。该图表明主催化剂下游的氮氧化物浓度与更多个包括储存阶段和再生阶段的周期的时间的关系。以任意单位定标时间轴和NOx浓度轴。在图2中，将达到主催化剂下游的NOx浓度值30作为再生标准.在实施催化剂***的再生之后，通过***的氮氧化物损失首先在某时间段为零.在储存容量逐渐耗尽之后，氮氧化物才开始漏出该***.若主催化剂下游的氮氧化物浓度超过预定的界限值，或者满足另一个导出的标准，则引发再生.为此所需的时间差ΔtS+H是整个***的氮氧化物储存容量的测量标准。在图2中，ΔtS+H还表示完全再生之后的稀燃运行时间。与此相反地，ΔtS是仅起始催化剂再生之后的稀燃运行时间(催化剂***的部分再生)，而且根据本发明ΔtS是起始催化剂的剩余氮氧化物储存容量的测量标准。
与DE 19816175A1中所建议的用于分别评估氮氧化物储存功能和氧储存功能的方法相比，现在建议的方法具有显著的优点。根据DE 19816175A1，通过形成两个相对较短的时间间隔之间的差，即在两个储存功能的再生时间与再生之后氧储存器的再次填充之间的差，来评估氮氧化物储存容量。这无疑存在相对较大的误差。与此相反地，通过部分再生之后测量稀燃运行时间而与氧储存功能相独立地确定起始催化剂的氮氧化物储存容量。稀燃运行时间通常比部分再生的持续时间长5至100倍，并且能够相应地准确测量。
如已经解释的，可以使用不同的再生标准以实施该方法。优选选择催化剂***下游的废气中的氮氧化物浓度超出预定值的情况。选择性地，在稀燃运行时间内可以结合催化剂***下游的废气中的氮氧化物浓度。若该积累的氮氧化物值超过预定的界限值，则引发再生。
在以壁/空气引导操作或喷射引导操作的稀燃发动机的情况下，均可以采用该方法。
图1所示的氧传感器(5)可以是所谓的两点λ传感器或线性λ传感器。两点λ传感器的信号在大约1的狭窄空气/燃料比范围内从稀燃切换至富燃或者反向切换，而线性λ传感器传递随着废气中氧含量线性升高的信号。在Bosch汽车技术手册，VDI-Verlag，1995年第20版，第490至492页中描述了适合于该方法的λ传感器的方式。

Claims (6)

1.用于监测在具有稀燃发动机的机动车辆的废气净化***中用作起始催化剂的氮氧化物储存催化剂的氮氧化物储存容量的方法，所述***包括所述起始催化剂和与该起始催化剂保持距离的同样设计为氮氧化物储存催化剂的主催化剂，若所述催化剂***下游的氮氧化物损失评估值超过再生标准，则通过短时将发动机从稀燃模式切换到富燃模式以再生所述催化剂***，其特征在于，在所述催化剂***再生期间通过以下步骤检查所述起始催化剂的氮氧化物储存容量，若在所述起始催化剂与所述主催化剂之间记录富燃的废气的漏出则终止富燃模式并将发动机切换回稀燃模式，以及测量将发动机切换回稀燃模式之后直至在所述催化剂***下游再次超过再生标准的持续时间作为氮氧化物储存容量的测量标准。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，选择所述催化剂***下游的废气中的氮氧化物浓度超过预定值的情况作为再生标准。
3.如权利要求1所述的方法，其特征在于，选择所述催化剂***下游的废气中的累积的氮氧化物浓度/氮氧化物质量超过预定值的情况作为再生标准。
4.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述稀燃发动机是以壁/空气引导操作或喷射引导操作的稀燃发动机。
5.用于实施如权利要求1至4之一所述的方法的废气净化***，其包括均设计为氮氧化物储存催化剂的起始催化剂和与该起始催化剂保持距离的主催化剂，以及所述起始催化剂与所述主催化剂之间的氧传感器和所述主催化剂下游的氮氧化物传感器。
6.如权利要求5所述的废气净化***，其特征在于，所述氧传感器是线性λ传感器或两点λ传感器。
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