WO2024018509A1 - 発光素子、表示装置、および発光素子の製造方法 - Google Patents

発光素子、表示装置、および発光素子の製造方法 Download PDF

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WO2024018509A1
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metal oxide
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oxide layer
layer
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PCT/JP2022/028004
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一輝 丸橋
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シャープディスプレイテクノロジー株式会社
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    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • H05B33/12—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces
    • H05B33/14—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the chemical or physical composition or the arrangement of the electroluminescent material, or by the simultaneous addition of the electroluminescent material in or onto the light source

Definitions

  • the present disclosure relates to a light emitting device, a display device, and a method for manufacturing a light emitting device.
  • Patent Document 1 uses nickel oxide (NiO x ) for the hole injection layer and the like.
  • the light emitting element described in Patent Document 1 has a problem in that the driving voltage is high.
  • a light emitting element includes an anode and a cathode, a quantum dot layer that is located between the anode and the cathode and includes quantum dots, and a quantum dot layer that is located between the anode and the quantum dot layer.
  • the composition ratio of nickel element and one or more non-nickel metal elements selected from Li, Na, K, Rb, Cs, Fe, Co, Cu, and Ag is (1-x):x, a metal oxide layer satisfying 0.05 ⁇ x ⁇ 0.5.
  • a light emitting element with low driving voltage can be realized.
  • 1 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a light emitting element according to Embodiment 1 of the present disclosure.
  • 1 is a schematic diagram showing a method for manufacturing a light emitting device according to Embodiment 1 of the present disclosure.
  • 3 is a graph showing the relationship of luminance to drive voltage of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%). It is a graph showing the relationship between current density and driving voltage of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%).
  • 3 is a graph showing the relationship between EQE and luminance of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%). It is a graph showing the relationship between EQE and current density of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%). 3 is a graph showing the relationship between EQE and drive voltage of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%).
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a light emitting element according to Embodiment 2 of the present disclosure.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating hole injection from a metal oxide layer to a quantum dot.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a display device according to Embodiment 3 of the present disclosure.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a light emitting element 101 according to Embodiment 1 of the present disclosure.
  • the light emitting device 101 includes an anode 1 , a metal oxide layer 2 , an organic carrier transport layer 3 , a quantum dot layer 4 , an electron transport layer 5 , and a cathode 6 .
  • the anode 1, metal oxide layer 2, organic carrier transport layer 3, quantum dot layer 4, electron transport layer 5, and cathode 6 are laminated in this order from the substrate (not shown) side.
  • the light emitting element 101 is a so-called forward-configured light emitting element.
  • the light emitting element 101 is a QLED (quantum dot light emitting diode) element.
  • the quantum dot layer 4 emits light due to a current flowing between the anode 1 and the cathode 6.
  • the metal oxide layer 2 functions as a hole injection layer
  • the organic carrier transport layer 3 functions as a hole transport layer.
  • the quantum dot layer 4 is located between the anode 1 and the cathode 6 and includes quantum dots 7.
  • Quantum dot layer 4 is a light emitting layer.
  • the quantum dots 7 are preferably non-cadmium quantum dots.
  • the quantum dot 7 means a dot with a maximum width of 100 nm or less.
  • the shape of the quantum dots 7 is not particularly limited as long as it satisfies the maximum width, and is not limited to a spherical three-dimensional shape (circular cross-sectional shape). For example, it may have a polygonal cross-sectional shape, a rod-like three-dimensional shape, a branch-like three-dimensional shape, a three-dimensional shape with an uneven surface, or a combination thereof.
  • the quantum dots 7 are typically made of semiconductor.
  • the semiconductor preferably has a certain band gap.
  • the semiconductor may be any material that can emit light, and preferably includes at least the materials described below. Preferably, the semiconductor can emit red, green, and blue light, respectively.
  • the semiconductor includes, for example, at least one member selected from the group consisting of a group IV element, a group IV compound, a group II-VI compound, a group III-V compound, a chalcogenide, and a perovskite compound.
  • group IV simple substance means a simple substance consisting of a group IV element
  • IV compound refers to a compound containing a group IV element.
  • a group II-VI compound means a compound containing a group II element and a group VI element
  • a group III-V compound means a compound containing a group III element and a group V element.
  • Group II elements include Group 2 elements and Group 12 elements
  • Group III elements include Group 3 elements and Group 13 elements
  • Group IV elements include Group 4 elements and Group 14 elements
  • Group V elements include Group 4 elements and Group 14 elements.
  • Group 5 elements and Group 15 elements are included
  • Group VI elements may include Group 6 elements and Group 16 elements.
  • the Group IV compound includes, for example, at least one selected from the group consisting of C, Si, and Ge.
  • Group II-VI compounds are, for example, MgS, MgSe, MgTe, CaS, CaSe, CaTe, SrS, SrSe, SrTe, BaS, BaSe, BaTe, ZnS, ZnSe, ZnTe, CdS, CdSe, CdTe, HgS, HgSe and HgTe. At least one selected from the group consisting of:
  • the III-V compound includes, for example, at least one selected from the group consisting of GaP, GaAs, GaSb, InN, InP, InAs, and InSb.
  • Chalcogenide is a compound containing a Group 16 element, and includes, for example, CdS or CdSe. Chalcogenide may contain these mixed crystals.
  • the perovskite compound has, for example, a composition represented by the general formula CsPbX 3 , CsSnX 3 , CH 3 NH 3 PbX 3 , or CH 3 NH 3 SnX 3 .
  • Constituent element X includes, for example, at least one selected from the group consisting of Cl, Br, and I.
  • the numbering of element groups using Roman numerals is based on the old IUPAC system or the old CAS system, and the numbering of elemental groups using Arabic numerals is based on the current IUPAC system.
  • the metal oxide layer 2 is located between the anode 1 and the quantum dot layer 4.
  • Metal oxide layer 2 contains nickel oxide.
  • the metal oxide layer 2 contains a nickel element and a non-nickel metal element.
  • the non-nickel metal element is one or more selected from Li, Na, K, Rb, Cs, Fe, Co, Cu, and Ag. These non-nickel metal elements become monovalent cations and replace divalent nickel sites, or increase metal vacancy sites in the metal oxide layer 2. Increase the holes in layer 2. Therefore, the presence of these non-nickel metal elements improves the hole transporting power and hole injection power of the metal oxide layer 2.
  • the composition ratio of the nickel element and the non-nickel metal element contained in the metal oxide layer 2 is expressed as (1-x):x. At this time, 0.05 ⁇ x ⁇ 0.5.
  • the metal oxide layer 2 is M x Ni (1-x) O y (M is a general term for non-nickel metal elements) and satisfies the condition of 0.05 ⁇ x ⁇ 0.5. It can be interpreted as
  • the composition of the nickel element and the composition of the non-nickel metal elements can be determined, for example, by energy dispersive X-ray analysis (EDX) or, if it cannot be determined by EDX, elemental analysis by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS).
  • EDX energy dispersive X-ray analysis
  • XPS X-ray photoelectron spectroscopy
  • the energy level difference between the organic carrier transport layer 3 and the quantum dot layer 4 including the non-cadmium quantum dots 7 is small. Therefore, according to the light emitting device 101, even if the metal oxide layer 2 is doped with a non-nickel metal element at a high concentration (for example, 0.1 ⁇ x), the organic carrier transport layer 3 and the quantum dot layer 4 EQE is high because holes are hard to accumulate at the interface and non-radiative recombination is hard to occur. Therefore, it is possible to realize the light emitting element 101 in which the metal oxide layer 2 is doped with a non-nickel metal element at a high concentration and the drive voltage is low. Further, non-cadmium-based quantum dots 7 have less environmental burden and less harm to health than cadmium-containing quantum dots, and can be suitably used in light-emitting devices.
  • Non-cadmium-based quantum dots 7 are defined by elemental analysis across the maximum width of at least one quantum dot in cross-sectional observation of the quantum dot layer 4, and if cadmium is not detected or the detection intensity is below the noise level. , the quantum dots in the quantum dot layer 4 are non-cadmium based quantum dots.
  • a device for measuring the composition of nickel element may be used.
  • the metal oxide layer 2 contains nickel oxide, it is preferable that the nickel oxide has low crystallinity. As a result, the activation rate of holes in the metal oxide layer 2 doped with a non-nickel metal element at a high concentration is low, so that the following effects (A) and (B) are achieved.
  • At least a portion of the metal oxide layer 2 may have an amorphous metal oxide structure. At least a portion of the metal oxide layer 2 may have a polycrystalline structure, and the average crystal grain size of this polycrystal may be less than 25% of the thickness 8 of the metal oxide layer 2.
  • the crystal grain size may be examined by cross-sectional analysis using a TEM (transmission electron microscope) or a SEM (scanning electron microscope). At this time, if the shape of the crystal grain is not spherical, the diameter when deformed into a spherical shape by equal volume can be taken as the grain size, for example.
  • the particle size D50 at which the cumulative number reaches 50% is determined as the overall particle size. It can be regarded as the crystal grain size.
  • the crystal grain size may be examined by small-angle X-ray scattering. Note that the analysis results by TEM have priority over the analysis results by SEM, and the results of cross-sectional analysis have priority over the analysis results of small-angle X-ray scattering.
  • the intensity of the nickel oxide (200) peak in the X-ray diffraction pattern of the light-emitting element 101 may be one-tenth or less of the strongest peak.
  • the metal oxide layer 2 may be a film formed by firing a precursor of a metal salt such as a metal acetate or a metal nitrate at a low firing temperature (for example, 245° C.) as the oxide formation temperature.
  • the metal oxide layer 2 may have a light transmittance of 65% or more with a wavelength of 400 [nm] or more and 700 [nm] or less. Thereby, since the amount of light absorbed by the metal oxide layer 2 is small, the light extraction efficiency becomes high, and the light emitting element 101 with high EQE can be realized.
  • the non-nickel metal element contained in the metal oxide layer 2 is typically Cu among the elements listed above.
  • the metal oxide layer 2 may include a plurality of metal oxide crystals, and the average grain size of the plurality of metal oxide crystals may be 30 nm or less.
  • the crystal grain size may be investigated by cross-sectional analysis using TEM or SEM, or by small-angle X-ray scattering, and the priorities are as described above, with TEM analysis results having the highest priority.
  • the effect of reducing the driving voltage can be more significantly obtained.
  • the carrier balance is increased by increasing the amount of holes injected into the quantum dot layer 4 against the decrease in EQE in the light emitting element 101 due to the decrease in the transmittance of the metal oxide layer 2.
  • Non-cadmium quantum dots 7 include Si, Ge, SiGe, AlSb, GaP, GaAs, GaSb, InP, InAs, InSb, ZnSiAs 2 , ZnSiSb 2 , ZnGeP 2 , ZnGeAs 2 , ZnGeSb 2 , ZnSnP 2 , ZnSnAs 2 , ZnSnSb2 , CuGaS2 , CuGaSe2 , CuGaTe2, CuInS2, CuInSe2 , CuInTe2 , AgAlS2 , AgAlSe2 , AgAlTe2 , AgGaS2, AgGaSe2, AgGaT at least of e 2 , AgInS 2 , AgInSe 2 , and AgInTe 2 It may contain one. According to each of these non-cadmium-based materials for the quantum dots 7, it is possible to realize a configuration in which the difference between the
  • the energy level of the lowest unoccupied orbital (LUMO) and the energy level of the highest occupied orbital (HOMO) are negative values (unit: eV) with the vacuum level as the reference (0).
  • LUMO can also be replaced by the conduction band bottom (CBM) and HOMO can be replaced by the valence band top (VBM).
  • a smaller energy level means that the energy level is farther from the vacuum level, that is, it is deeper, and a larger energy level means that The energy level is closer to the vacuum level, meaning that the level is shallower.
  • the difference between the energy level of the highest occupied orbital and the vacuum level (the magnitude of the difference, that is, the absolute value of the difference) can be expressed as the ionization energy, and the difference between the energy level of the lowest occupied orbital and the vacuum level The difference can be expressed as electron affinity.
  • the quantum dots 7 are not limited to non-cadmium-based quantum dots, and may have a difference between the energy level of the highest occupied orbit of the quantum dots 7 and the vacuum level of 6 [eV] or less.
  • the light-emitting element 101 has a ratio of electron mobility in the light-emitting layer divided by hole mobility in the light-emitting layer (or Since the difference obtained by subtracting the hole mobility within the light emitting layer from the mobility is large, it is difficult for holes to become excessive.
  • the organic carrier transport layer 3 is located between the quantum dot layer 4 and the metal oxide layer 2.
  • the organic carrier transport layer 3 may be any one of Poly-TPD, TFB, PVK, TAPC, TCTA, ⁇ -NPD, and TPD.
  • the difference between the energy level of the highest occupied orbital of the organic carrier transport layer 3 and the vacuum level may be larger than the difference between the energy level of the highest occupied orbital of the metal oxide layer 2 and the vacuum level. .
  • the difference between the energy level of the highest occupied orbit of the organic carrier transport layer 3 and the vacuum level may be 5.1 [eV] or more.
  • the energy level of the highest occupied orbital of the organic carrier transport layer 3 is between the energy level of the highest occupied orbital of the metal oxide layer 2 and the energy level of the highest occupied orbital of the quantum dot 7. It is easy to configure it as follows. According to the configuration, holes can be more easily injected into the quantum dots 7.
  • Poly-TPD, TFB, PVK, TAPC, TCTA, ⁇ -NPD, and TPD are the following abbreviations, respectively.
  • TFB Poly[(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4'-(N-(4-sec-butylphenyl))diphenylamine)]
  • PVK Poly (9-vinylcarbazole)
  • TAPC 4,4'-(1,1-Cyclohexanediyl)bis[N,N-bis(4-methylphenyl)aniline]
  • TCTA 4,4',4''-Tris(carbazol-9-yl)triphenylamine
  • ⁇ -NPD N,N'-Di-1-naphthyl-N,N'-diphenylbenzidine
  • TPD N,N'-Bis(3-methylphenyl)-N,N'-diphenylbenzidine
  • the surface roughness Rz of the metal oxide layer 2 may be 3 nm or less.
  • the surface roughness Rz of the metal oxide layer 2 is determined by the sum of the maximum peak height and the maximum valley depth on the surface of the metal oxide layer 2.
  • the surface roughness Rz may be investigated, for example, by cross-sectional analysis using TEM or SEM.
  • the metal oxide layer 2 may contain no carbon element or may contain carbon element at a molar ratio of 0.3 or less to the metal element.
  • the metal element consists of a nickel element and a non-nickel metal element.
  • the metal oxide layer 2 may contain no ligand or may contain a small amount of the ligand.
  • the light emitting element 101 may include a self-assembled monolayer between the metal oxide layer 2 and the organic carrier transport layer 3.
  • FIG. 2 is a schematic diagram showing a method for manufacturing the light emitting element 101.
  • the method for manufacturing the light emitting element 101 includes first to fourth steps.
  • the first step is a step of forming the anode 1.
  • a and c are positive numbers, and a liquid containing c ⁇ (1-a) moles of nickel element is selected from Li, Na, K, Rb, Cs, Fe, Co, Cu, and Ag.
  • This is a step of firing a coating film containing c ⁇ a moles of one or more non-nickel metal elements, and a liquid satisfying 0.05 ⁇ a ⁇ 0.5 at 350 degrees or less.
  • a metal oxide layer 2 is formed by the second step.
  • the method for manufacturing the light emitting element 101 includes a step of forming the organic carrier transport layer 3 between the second step and the third step.
  • the third step is a step of forming a quantum dot layer 4 including non-cadmium quantum dots 7.
  • the method for manufacturing the light emitting device 101 includes a step of forming the electron transport layer 5 between the third step and the fourth step.
  • the fourth step is a step of forming the cathode 6.
  • the quantum dot layer 4 is located above the metal oxide layer 2. That is, the quantum dot layer 4 is arranged at a position spatially farther from the substrate than the metal oxide layer 2. As a result, the heat generated during firing to form the metal oxide layer 2 in the second step is not applied to the quantum dot layer 4, so that deterioration of the quantum dots 7 is suppressed.
  • the anode 1 may contain ITO (indium tin oxide). When ITO is exposed to high temperatures of 300 degrees or higher, its conductivity decreases significantly. According to the present disclosure, the firing temperature for forming the metal oxide layer 2 is about 300 degrees or lower, which is suitable for forming the metal oxide layer 2 in which nickel oxide has low crystallinity. It is.
  • the anode 1 may have a single layer structure including one ITO layer, or may have a laminated structure including one ITO layer and other layers.
  • the conductivity of the metal oxide layer 2 may be greater than the conductivity of the electron transport layer 5. In this case, hole injection is more easily promoted than electron injection, carrier balance is maintained, and EQE is more likely to be improved.
  • a light emitting element (Cu 0%), a light emitting element (Cu 15%), and a light emitting element (Cu 30%) were produced, and their electrical properties were compared.
  • Ni(CH 3 COOH) 2.4H 2 O 1 mmol of nickel acetate tetrahydrate (Ni(CH 3 COOH) 2.4H 2 O) and 5 mL of ethanol were placed in a vial and stirred well for 30 minutes to prepare a precursor solution (Cu 0%).
  • Ni(CH 3 COOH) 2.4H 2 O nickel acetate tetrahydrate
  • Cu(CH 3 COOH) 2.H 2 O copper acetate monohydrate
  • Ni(CH 3 COOH) 2.4H 2 O nickel acetate tetrahydrate
  • Cu(CH 3 COOH) 2.H 2 O copper acetate monohydrate
  • a precursor solution (Cu0%) is applied to the anode by spin coating in the atmosphere, and then baked at 275 degrees for 1 hour to form a 45 nm thick NiO y layer (corresponding to metal oxide layer 2). was formed. This corresponds to the second step.
  • a light emitting layer (corresponding to quantum dot layer 4) with a thickness of 20 nm is formed by applying a solution of InP quantum dot phosphor particles dispersed in an octane solvent to the Poly-TPD film by spin coating in an N2 atmosphere. was formed. This corresponds to the third step.
  • a ZnO nanoparticle film (corresponding to the electron transport layer 5) with a thickness of 55 nm was formed by applying a solution of ZnO nanoparticles dispersed in an ethanol solvent to the light emitting layer by spin coating in an N2 atmosphere. .
  • a 65 nm thick Ag film was formed on the ZnO nanoparticle film by vacuum evaporation to form a cathode (corresponding to cathode 6). This corresponds to the fourth step.
  • the glass substrate and each member formed on the glass substrate were sealed with a sealing member.
  • the ZnO nanoparticle film may be doped with at least one of Li, Mg, Al, Ti, Ga, and Zr.
  • a TiO 2 film or a ZrO 2 film may be formed instead of the ZnO nanoparticle film.
  • a TFB film or a PVK film may be formed instead of the Poly-TPD film.
  • the fabrication of the light emitting device (Cu15%) differs from the fabrication of the light emitting device (Cu0%) in that a precursor solution (Cu15%) is used instead of the precursor solution (Cu0%); %).
  • the fabrication of the light emitting device (Cu30%) differs from the fabrication of the light emitting device (Cu0%) in that a precursor solution (Cu30%) is used instead of the precursor solution (Cu0%); %).
  • FIG. 3 is a graph showing the relationship between the luminance (vertical axis) and the driving voltage (horizontal axis) of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%).
  • FIG. 4 is a graph showing the relationship between the current density (vertical axis) and the driving voltage (horizontal axis) of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%).
  • FIG. 3 is a graph showing the relationship between the luminance (vertical axis) and the driving voltage (horizontal axis) of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%).
  • FIG. 5 is a graph showing the relationship between the luminance (horizontal axis) and EQE (vertical axis) of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%).
  • FIG. 6 is a graph showing the relationship between EQE (vertical axis) and current density (horizontal axis) of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%).
  • FIG. 6 is a graph showing the relationship between EQE (vertical axis) and current density (horizontal axis) of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%).
  • FIG. 7 is a graph showing the relationship between the drive voltage (horizontal axis) and EQE (vertical axis) of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%).
  • FIG. 8 is a table showing the EQE of a light emitting element (Cu0%), a light emitting element (Cu15%), and a light emitting element (Cu30%) at a current density of 10 mA/ cm2 .
  • the driving voltage for the same luminance is lower in the light emitting element (15% Cu) than in the light emitting element (0% Cu), and in the light emitting element (30% Cu) than in the light emitting element (15% Cu).
  • the current density for the same driving voltage is higher in the light-emitting element (Cu15%) than in the light-emitting element (Cu0%), and in the light-emitting element (Cu30%) than in the light-emitting element (Cu15%).
  • the driving voltage at a current density of 10 mA/cm 2 is 7.8 V for the light emitting element (0% Cu), 7.0 V for the light emitting element (15% Cu), and 5.7 V for the light emitting element (30% Cu).
  • the EQE at a driving voltage of 6 V is 10.1% for the light emitting element (Cu0%), 7.4% for the light emitting element (Cu15%), and 7.6% for the light emitting element (Cu30%). .
  • the light emitting element (Cu 30%) also has improved EQE compared to the light emitting element (Cu 15%).
  • Ni(CH 3 COOH) 2.4H 2 O nickel acetate tetrahydrate
  • Cu(CH 3 COOH) 2.H 2 O copper acetate monohydrate
  • Ni(CH 3 COOH) 2.4H 2 O nickel acetate tetrahydrate
  • Cu(CH 3 COOH) 2.H 2 O copper acetate monohydrate
  • a metal oxide film (Cu 5%) with a thickness of 45 nm was formed by applying a precursor solution (Cu 5%) to a glass substrate by spin coating in the atmosphere and baking it at 275 degrees for 1 hour. . This corresponds to the second step.
  • the formation of a metal oxide film (Cu 30%) differs from the formation of a metal oxide film (Cu 5%) in that a precursor solution (Cu 30%) is used instead of the precursor solution (Cu 5%). This is the same as the formation of a metal oxide film (5% Cu).
  • the formation of a metal oxide film (Cu50%) differs from the formation of a metal oxide film (Cu5%) in that a precursor solution (Cu50%) is used instead of a precursor solution (Cu5%). This is the same as the formation of a metal oxide film (5% Cu).
  • Figure 9 shows the light transmittance (vertical axis) of the glass substrate, metal oxide film (Cu5%), metal oxide film (Cu30%), and metal oxide film (Cu50%) with respect to the wavelength of light (horizontal axis). ) is a graph showing the relationship between
  • metal oxide films (Cu5%), metal oxide films (Cu30%), and metal oxide films (Cu50%) the larger x is, the lower the light transmittance is, but the metal oxide film with the smallest x
  • the amount of decrease in light transmittance of the metal oxide film (Cu50%) with the largest x compared to (Cu5%) is small.
  • All of the metal oxide film (Cu5%), metal oxide film (Cu30%), and metal oxide film (Cu50%) have a high light transmittance of 65% or more in the entire visible light region from 400 nm to 800 nm. is ensured. The following two points are considered to be the reasons for achieving this high light transmittance.
  • the firing temperature of the precursor solution (Cu5%), precursor solution (Cu30%), and precursor solution (Cu50%) is as low as 275 degrees, and the metal oxide film (Cu5%), metal oxide film (30% Cu) and the metal oxide film (50% Cu) are polycrystalline or amorphous with low crystallinity. It is thought that because the crystallinity is low, the activation rate of carriers is low, and light absorption by free carriers is small.
  • the decrease in light transmittance can be suppressed even if it is doped with a large amount of non-nickel metal elements. It is preferable that the light transmittance in visible light is high in order to increase the light extraction efficiency of the light emitting element 101.
  • the light emitting element 101 is not limited to a forward configuration, but may have a so-called reverse configuration.
  • the cathode 6, electron transport layer 5, quantum dot layer 4, organic carrier transport layer 3, metal oxide layer 2, and anode 1 are placed on the substrate (not shown in FIG. 1) side.
  • the layers are stacked in this order.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a light emitting element 102 according to Embodiment 2 of the present disclosure.
  • the light-emitting element 102 has a structure in which the organic carrier transport layer 3 (if the light-emitting element 101 includes a self-assembled monolayer, this self-assembled monolayer) is also omitted from the light-emitting element 101.
  • the light emitting element 102 may include a self-assembled monolayer.
  • the quantum dot layer 4 and the metal oxide layer 2 are in contact with each other.
  • the metal oxide layer 2 functions as both a hole injection layer and a hole transport layer.
  • FIG. 11 is a diagram illustrating the injection of holes 9 from the metal oxide layer 2 to the quantum dots 7. If the quantum dots 7 are non-cadmium-based quantum dots, even if the organic carrier transport layer 3 is not provided and the quantum dot layer 4 and the metal oxide layer 2 are in contact with each other, the conductivity of the metal oxide layer 2 will be reduced. If it is increased, holes will not accumulate at the interface between the metal oxide layer 2 and the quantum dot layer 4, and the amount of holes 9 injected into the quantum dots 7 will be sufficiently large. Therefore, it is possible to realize the light emitting element 102 with low driving voltage while maintaining high EQE. Furthermore, since hole injection is improved in a QLED element with an excess of electrons, carrier balance is improved and EQE can be improved.
  • the energy level of the highest occupied orbital of the metal oxide layer 2 is HOMO (NiO)
  • the energy level of the highest occupied orbit of the quantum dot 7 is HOMO (QD)
  • the Fermi level of the anode 1 is HOMO (NiO).
  • HOMO(NiO)-HOMO(QD) ⁇ 0.4 [eV] the hole injection barrier between the metal oxide layer 2 and the quantum dot layer 4 becomes sufficiently small. Holes are less likely to accumulate at the interface between layer 2 and quantum dot layer 4, and non-radiative recombination can be suppressed. It is also possible to improve career balance and increase EQE.
  • the hole injection barrier between the anode 1 and the metal oxide layer 2 becomes sufficiently small. It is possible to obtain the effect of improving the hole transport power described in No. 2 without being hindered by a barrier, and it is possible to realize the light-emitting element 101 with a low driving voltage.
  • the light emitting element 102 does not have an organic carrier transport layer, and all layers can be composed of inorganic materials. This is preferable from the viewpoint of reliability of the light emitting element.
  • FIG. 12 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of a display device 201 according to Embodiment 3 of the present disclosure.
  • the display device 201 is a QLED display device and includes a plurality of sub-pixels 10. Each of the plurality of sub-pixels 10 includes a light emitting element 11.
  • the light emitting element 11 is the light emitting element 101 or 102.
  • the display device 201 includes a partition wall 12.
  • the partition wall 12 is located between adjacent sub-pixels 10.
  • the partition wall 12 contains at least one of polyimide resin, acrylic resin, polystyrene resin, and polyethylene resin.
  • the partition wall 12 is sensitive to heat. For this reason, in manufacturing the light emitting device 11, the firing temperature for forming the metal oxide layer 2 is set at about 300 degrees or lower, so the metal oxide layer 2 with low crystallinity of nickel oxide is used. suitable for forming.
  • the display device 201 includes a flexible substrate 13.
  • Flexible substrate 13 supports light emitting element 11 and partition wall 12 .
  • Flexible substrate 13 contains at least one of polyimide, polystyrene, polyethylene, polyethylene naphthalate, and polyethylene terephthalate.
  • the flexible substrate 13 is sensitive to heat. For this reason, in manufacturing the light emitting device 11, the firing temperature for forming the metal oxide layer 2 is set at about 300 degrees or lower, so the metal oxide layer 2 with low crystallinity of nickel oxide is used. suitable for forming.
  • the EQE is significantly lowered, so a large amount of Cu cannot be doped, and the driving voltage of the light emitting element is insufficiently reduced.
  • the deep HOMO increases the energy barrier at the interface between the hole transport layer and the quantum dots, and when the conductivity of the hole injection layer is increased, the hole transport layer Holes will accumulate at the interface with the dots. This promotes non-radiative recombination of carriers and depresses EQE.
  • non-cadmium-based quantum dots with shallow levels are used, holes will not accumulate at the interface between the hole transport layer and the quantum dots even if the conductivity of the hole injection layer is further increased. Therefore, by using non-cadmium-based quantum dots and doping them with a large amount of Cu, the driving voltage of the light emitting element can be sufficiently reduced without lowering the EQE.
  • a light emitting element includes an anode and a cathode, a quantum dot layer that is located between the anode and the cathode, and includes quantum dots, and a quantum dot layer that is located between the anode and the quantum dot layer.
  • the composition ratio of nickel element and one or more non-nickel metal elements selected from Li, Na, K, Rb, Cs, Fe, Co, Cu, and Ag is (1-x):x, a metal oxide layer satisfying 0.05 ⁇ x ⁇ 0.5.
  • the quantum dots are non-cadmium-based quantum dots.
  • At least a portion of the metal oxide layer has an amorphous metal oxide structure.
  • At least a part of the metal oxide layer has a polycrystalline structure, and the average crystal grain size of the polycrystal is Less than 25 percent of the thickness of the metal oxide layer.
  • the peak of nickel oxide (200) is not observed in the X-ray diffraction pattern, or the peak of nickel oxide (200) is 10 times smaller than the strongest peak.
  • the intensity is 1 or less.
  • the metal oxide layer has a light transmittance of 65% or more at a wavelength of 400 [nm] or more and 700 [nm] or less. It is.
  • the non-nickel metal element is Cu.
  • the metal oxide layer includes a plurality of metal oxide crystals, and the average particle size of the plurality of metal oxide crystals is 30 nm or less. It is.
  • a light emitting element according to aspect 9 of the present disclosure satisfies 0.15 ⁇ x in any of aspects 1 to 8 above.
  • the quantum dot layer is located above the metal oxide layer.
  • a light emitting device is the light emitting device according to any one of aspects 1 to 11, wherein the quantum dots are Si, Ge, SiGe, AlSb, GaP, GaAs, GaSb, InP, InAs, InSb, ZnSiAs 2 , ZnSiSb 2 , ZnGeP 2 , ZnGeAs 2 , ZnGeSb 2 , ZnSnP 2 , ZnSnAs 2 , ZnSnSb 2 , CuGaS 2 , CuGaSe 2 , CuGaTe 2 , CuInS 2 , Cu InSe 2 , CuInTe 2 , AgAlS 2 , AgAlSe 2 , AgAlTe 2 , AgGaS 2 , AgGaSe 2 , AgGaTe 2 , AgInS 2 , AgInSe 2 , and AgInTe 2 .
  • the quantum dots are Si, Ge, SiGe,
  • the difference between the energy level of the highest occupied orbit of the quantum dot and the vacuum level is 6 [eV] or less.
  • a light emitting device in any one of Aspects 1 to 13, includes an organic carrier transport layer located between the quantum dot layer and the metal oxide layer.
  • the organic carrier transport layer includes at least one of Poly-TPD, TFB, PVK, TAPC, TCTA, ⁇ -NPD, and TPD.
  • the difference between the energy level of the highest occupied orbital of the organic carrier transport layer and the vacuum level is the highest occupied orbital of the metal oxide layer. It is larger than the difference between the orbital energy level and the vacuum level.
  • the difference between the energy level of the highest occupied orbital of the organic carrier transport layer and the vacuum level is 5.1 [eV]. That's all.
  • the quantum dot layer and the metal oxide layer are in contact with each other.
  • the energy level of the highest occupied orbital of the metal oxide layer is HOMO (NiO)
  • the energy level of the highest occupied orbital of the quantum dot is As HOMO (QD)
  • a light-emitting element in any one of aspects 1 to 19, includes an electron transport layer located between the quantum dot layer and the cathode, and has a conductivity of the metal oxide layer. is larger than the conductivity of the electron transport layer.
  • the surface roughness Rz of the metal oxide layer is 3 nm or less.
  • the metal oxide layer is formed above the anode, and the anode includes indium tin oxide.
  • a light emitting element according to Aspect 23 of the present disclosure is a light emitting device according to any one of Aspects 1 to 22, wherein the metal oxide layer does not contain a carbon element or contains a metal element consisting of the nickel element and the non-nickel metal element. Contains carbon element in a molar ratio of 0.3 or less.
  • the energy level of the highest occupied orbital of the metal oxide layer is HOMO (NiO)
  • the Fermi level of the anode is HOMO (Anode)
  • a display device includes a plurality of sub-pixels each including the light emitting element according to any one of Aspects 1 to 24 above.
  • a display device in Aspect 25, includes a partition wall located between adjacent sub-pixels and containing at least one of polyimide resin, acrylic resin, polystyrene resin, and polyethylene resin.
  • the display device in Aspect 25 or 26, includes a flexible substrate containing at least one of polyimide, polystyrene, polyethylene, polyethylene naphthalate, and polyethylene terephthalate.
  • a method for manufacturing a light emitting device includes a step of forming an anode, a liquid containing c ⁇ (1 ⁇ a) moles of nickel element, and a liquid containing c ⁇ (1 ⁇ a) moles of nickel element; , Rb, Cs, Fe, Co, Cu, and Ag, and a liquid containing cxa moles of one or more non-nickel metal elements selected from , Rb, Cs, Fe, Co, Cu, and Ag, and a liquid satisfying 0.05 ⁇ a ⁇ 0.5.
  • the method includes a step of firing at 350 degrees or less, a step of forming a quantum dot layer containing non-cadmium-based quantum dots, and a step of forming a cathode.

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Abstract

発光素子（１０１）は、アノード（１）と量子ドット層（４）との間に位置し、ニッケル元素と、Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，およびＡｇから選択される１種以上の非ニッケル金属元素との組成比が（１－ｘ）：ｘであり、０．０５≦ｘ≦０．５である金属酸化物層（２）を備える。

Description

発光素子、表示装置、および発光素子の製造方法
　本開示は、発光素子、表示装置、および発光素子の製造方法に関する。
　特許文献１に開示されている発光素子は、正孔注入層等に酸化ニッケル（ＮｉＯｘ）を用いている。
日本国特表２０１２－５３３１５６号
　特許文献１に記載の発光素子は、駆動電圧が高くなるという問題がある。
　本開示の一態様に係る発光素子は、アノードおよびカソードと、前記アノードと前記カソードとの間に位置し、量子ドットを含む量子ドット層と、前記アノードと前記量子ドット層との間に位置し、ニッケル元素と、Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，およびＡｇから選択される１種以上の非ニッケル金属元素との組成比が（１－ｘ）：ｘであり、０．０５≦ｘ≦０．５である金属酸化物層と、を備える。
　本開示の一態様によれば、駆動電圧が低い発光素子を実現することができる。
本開示の実施形態１に係る発光素子の概略構成を示す断面図である。 本開示の実施形態１に係る発光素子の製造方法を示す概略図である。 発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の、駆動電圧に対する輝度の関係を示すグラフである。 発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の、駆動電圧に対する電流密度の関係を示すグラフである。 発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の、輝度に対するＥＱＥの関係を示すグラフである。 発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の、電流密度に対するＥＱＥの関係を示すグラフである。 発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の、駆動電圧に対するＥＱＥの関係を示すグラフである。 発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の、電流密度１０ｍＡ／ｃｍ２におけるＥＱＥを示す表である。 ガラス基板、金属酸化物膜（Ｃｕ５％）、金属酸化物膜（Ｃｕ３０％）、および金属酸化物膜（Ｃｕ５０％）の、光の波長に対する光透過率の関係を示すグラフである。 本開示の実施形態２に係る発光素子の概略構成を示す断面図である。 金属酸化物層から量子ドットへの正孔注入を説明する図である。 本開示の実施形態３に係る表示装置の概略構成を示す断面図である。
　本開示を実施するための形態について説明する。説明の便宜上、先に説明した部材と同じ機能を有する部材については、同じ符号を付記し、その説明を繰り返さない場合がある。
　〔実施形態１〕
　図１は、本開示の実施形態１に係る発光素子１０１の概略構成を示す断面図である。発光素子１０１は、アノード１、金属酸化物層２、有機キャリア輸送層３、量子ドット層４、電子輸送層５、およびカソード６を備えている。アノード１、金属酸化物層２、有機キャリア輸送層３、量子ドット層４、電子輸送層５、およびカソード６は、基板（図示しない）側からこの順に積層されている。発光素子１０１は、いわゆる順構成の発光素子である。
　発光素子１０１は、ＱＬＥＤ（量子ドット発光ダイオード）素子である。発光素子１０１は、アノード１とカソード６との間に流れる電流によって、量子ドット層４が発光するものである。発光素子１０１において、金属酸化物層２は正孔注入層として機能しており、有機キャリア輸送層３は正孔輸送層として機能している。
　量子ドット層４は、アノード１とカソード６との間に位置し、量子ドット７を含むものである。量子ドット層４は、発光層である。量子ドット７は非カドミウム系の量子ドットであるとよい。
　量子ドット７とは、最大幅が１００ｎｍ以下のドットを意味する。量子ドット７の形状は、前記最大幅を満たす範囲であればよく、特に制約されず、球状の立体形状（円状の断面形状）に限定されるものではない。例えば、多角形状の断面形状、棒状の立体形状、枝状の立体形状、表面に凹凸を有す立体形状でもよく、または、それらの組合せでもよい。量子ドット７は、典型的には半導体から成るとよい。半導体とは、一定のバンドギャップを有するとよい。半導体とは、光を発することができる材料であればよく、また、少なくとも下述する材料を含むとよい。半導体は、赤色、緑色及び青色の光をそれぞれ発することができるとよい。半導体は、例えば、ＩＶ族単体、ＩＶ族化合物、ＩＩ－ＶＩ族化合物、ＩＩＩ－Ｖ族化合物、カルコゲナイド及びペロブスカイト化合物からなる群より選択される少なくとも１種を含む。なお、ＩＶ族単体とはＩＶ族元素からなる単体を意味し、ＩＶ族化合物とはＩＶ族元素を含む化合物を意味する。ＩＩ－ＶＩ族化合物とはＩＩ族元素とＶＩ族元素を含む化合物を意味し、ＩＩＩ－Ｖ族化合物はＩＩＩ族元素とＶ族元素を含む化合物を意味する。また、ＩＩ族元素とは２族元素および１２族元素を含み、ＩＩＩ族元素とは３族元素および１３族元素を含み、ＩＶ族元素は４族元素および１４族元素を含み、Ｖ族元素は５族元素および１５族元素を含み、ＶＩ族元素は６族元素および１６族元素を含み得る。
　ＩＶ族化合物は、例えば、Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅからなる群より選択される少なくとも１種を含む。
　ＩＩ－ＶＩ族化合物は、例えば、ＭｇＳ、ＭｇＳｅ、ＭｇＴｅ、ＣａＳ、ＣａＳｅ、ＣａＴｅ、ＳｒＳ、ＳｒＳｅ、ＳｒＴｅ、ＢａＳ、ＢａＳｅ、ＢａＴｅ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ及びＨｇＴｅからなる群より選択される少なくとも１種を含む。
　ＩＩＩ－Ｖ族化合物は、例えば、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＧａＳｂ、ＩｎＮ、ＩｎＰ、ＩｎＡｓ及びＩｎＳｂからなる群より選択される少なくとも１種を含む。
　カルコゲナイドは、１６族元素を含む化合物であり、例えば、ＣｄＳ又はＣｄＳｅを含む。カルコゲナイドが、これらの混晶を含んでもよい。
　ペロブスカイト化合物は、例えば、一般式ＣｓＰｂＸ３、ＣｓＳｎＸ３、ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＸ３、またはＣＨ３ＮＨ３ＳｎＸ３で表される組成を有する。構成元素Ｘは、例えば、Ｃｌ、Ｂｒ及びＩからなる群より選択される少なくとも１種を含む。
　ここで、ローマ数字を用いた元素の族の番号表記は旧ＩＵＰＡＣ方式または旧ＣＡＳ方式に基づく表記で、アラビア数字を用いた元素の族の番号表記は現ＩＵＰＡＣ方式に基づく表記である。
　金属酸化物層２は、アノード１と量子ドット層４との間に位置する。金属酸化物層２は、酸化ニッケルを含んでいる。金属酸化物層２は、ニッケル元素と、非ニッケル金属元素とを含んでいる。非ニッケル金属元素は、Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，およびＡｇから選択される１種以上である。これらの非ニッケル金属元素は、１価の陽イオンとなって２価のニッケルサイトを置換するか、金属酸化物層２中の金属欠損サイトを増大させるかの少なくとも一方の機構によって、金属酸化物層２中の正孔を増大させる。従って、これらの非ニッケル金属元素の存在によって、金属酸化物層２の正孔輸送力および正孔注入力が向上する。
　金属酸化物層２に含まれる、ニッケル元素と非ニッケル金属元素との組成比は、（１－ｘ）：ｘで表される。このとき、０．０５≦ｘ≦０．５である。金属酸化物層２は、ＭｘＮｉ（１－ｘ）Ｏｙ（Ｍは非ニッケル金属元素の総称）であり、その上で０．０５≦ｘ≦０．５の条件を満足するものであると解釈することができる。
　ニッケル元素の組成および非ニッケル金属元素の組成それぞれは、例えばエネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＸ）または、ＥＤＸで特定できなかった場合、Ｘ線光電子分光（ＸＰＳ）による元素分析で求めることができる。発光素子１０１の断面に対して当該元素分析を適用することで、ニッケル元素の組成および非ニッケル金属元素の組成それぞれを容易に求めることができる。
　発光素子１０１によれば、有機キャリア輸送層３と非カドミウム系の量子ドット７を含む量子ドット層４とのエネルギー準位差が小さい。このため、発光素子１０１によれば、金属酸化物層２において非ニッケル金属元素が高濃度でドープ（例：０．１≦ｘ）されていても、有機キャリア輸送層３と量子ドット層４との界面に正孔が溜まり難く非発光再結合が生じ難いのでＥＱＥが高い。従って、金属酸化物層２において非ニッケル金属元素が高濃度でドープされた、駆動電圧が低い発光素子１０１を実現することができる。また、非カドミウム系の量子ドット７は、カドミウム含有量子ドットと比較して環境負荷、健康への害が少なく、発光素子に好適に用いることができる。
　非カドミウム系の量子ドット７とは、量子ドット層４の断面観察において、少なくとも１つの量子ドットの最大幅部を横断する元素分析をし、カドミウムが検出されないまたは検出強度がノイズレベル以下であったら、その量子ドット層４の量子ドットは非カドミウム系の量子ドットとする。装置はニッケル元素の組成の測定装置を用いればよい。
　金属酸化物層２は、酸化ニッケルを含んでいるが、当該酸化ニッケルの結晶性が低いことが好ましい。これにより、非ニッケル金属元素が高濃度でドープされた金属酸化物層２における正孔の活性化率が低いので、下記（Ａ）および（Ｂ）の作用効果を奏する。
　（Ａ）前記酸化ニッケルに対して非ニッケル金属元素を多量にドープすることにより、ＥＱＥが高く、かつ駆動電圧が低い発光素子１０１を実現することができる。
　（Ｂ）発光素子１０１毎に前記酸化ニッケルに対する非ニッケル金属元素のドープ量に多少ばらつきが生じても、発光素子１０１の電気的特性に大きな変動は生じない。従って、発光素子１０１の量産に好適である。
　金属酸化物層２の少なくとも一部がアモルファス金属酸化物の構造を有していてもよい。金属酸化物層２の少なくとも一部が多結晶の構造を有し、この多結晶の平均結晶粒径が、金属酸化物層２の厚み８の２５パーセント未満であってもよい。結晶粒径は、ＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）またはＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）による断面解析で調べてもよい。このとき、結晶粒子の形状が球状でない場合は、例えば、球状に等積変形した場合の直径を粒径とすることができる。また、粒径に分布がある場合は、例えば、観察視野内のすべての結晶粒子（例えば、１０個～１００個）の粒径分布において、例えば累積個数が５０％に到達する粒径Ｄ５０を全体の結晶粒径とみなすことができる。また、結晶粒径は、Ｘ線小角散乱で調べてもよい。なお、ＴＥＭによる解析結果がＳＥＭによる解析結果より優先し、断面解析の結果がＸ線小角散乱の解析結果より優先する。
　発光素子１０１は、発光素子１０１のＸ線回折パターンにおいて、酸化ニッケル（２００）（２θ＝４３．２５°）のピークが観測されなくてもよい。発光素子１０１は、発光素子１０１のＸ線回折パターンにおいて、酸化ニッケル（２００）のピークが、最も強いピークと比較して１０分の１以下の強度であってもよい。これにより、酸化ニッケルの結晶性が低い金属酸化物を有する金属酸化物層２を実現することができ、アモルファス金属酸化物層同様の効果を奏することができる。金属酸化物層２は、金属酢酸塩、金属硝酸塩等の金属塩の前駆体を、酸化物の形成温度としては低い焼成温度（例えば２４５℃）で焼成して形成した膜であってもよい。
　金属酸化物層２は、４００〔ｎｍ〕以上７００〔ｎｍ〕以下の波長をもつ光透過率が、６５％以上であってもよい。これにより、金属酸化物層２による光の吸収量が少ないため、光の取り出し効率が高くなり、ＥＱＥが高い発光素子１０１を実現することができる。
　金属酸化物層２に含まれる非ニッケル金属元素は、先に列挙した元素の中でも、Ｃｕが典型的である。
　金属酸化物層２が複数の金属酸化物結晶を含み、この複数の金属酸化物結晶の平均粒径が３０ｎｍ以下であってもよい。結晶粒径は、ＴＥＭまたはＳＥＭによる断面解析で調べてもよいし、Ｘ線小角散乱で調べてもよく、優先度も上記の通りで、ＴＥＭの解析結果が最も優先する。
　０．１５≦ｘであってもよい。これにより、発光素子１０１において、駆動電圧の低減効果が顕著に得られる。
　０．２５≦ｘであってもよい。これにより、発光素子１０１において、駆動電圧の低減効果がより顕著に得られる。ｘが大きい程、金属酸化物層２の透過率が下がり得る。しかしながら、０．２５≦ｘであれば、金属酸化物層２の透過率が下がることに起因する発光素子１０１におけるＥＱＥの低下に対して、量子ドット層４に対する正孔注入量の増加によるキャリアバランスの改善に起因する発光素子１０１におけるＥＱＥの上昇が勝る。このため、０．２５≦ｘであれば、ＥＱＥが十分高い発光素子１０１を実現することができる。
　非カドミウム系の量子ドット７は、Ｓｉ、Ｇｅ、ＳｉＧｅ、ＡｌＳｂ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＧａＳｂ、ＩｎＰ、ＩｎＡｓ、ＩｎＳｂ、ＺｎＳｉＡｓ２、ＺｎＳｉＳｂ２、ＺｎＧｅＰ２、ＺｎＧｅＡｓ２、ＺｎＧｅＳｂ２、ＺｎＳｎＰ２、ＺｎＳｎＡｓ２、ＺｎＳｎＳｂ２、ＣｕＧａＳ２、ＣｕＧａＳｅ２、ＣｕＧａＴｅ２、ＣｕＩｎＳ２、ＣｕＩｎＳｅ２、ＣｕＩｎＴｅ２、ＡｇＡｌＳ２、ＡｇＡｌＳｅ２、ＡｇＡｌＴｅ２、ＡｇＧａＳ２、ＡｇＧａＳｅ２、ＡｇＧａＴｅ２、ＡｇＩｎＳ２、ＡｇＩｎＳｅ２、およびＡｇＩｎＴｅ２の少なくとも１つを含んでいてもよい。これら非カドミウム系の量子ドット７の各材料によれば、量子ドット７の最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差が６〔ｅＶ〕以下である構成を実現することができる。
　以下、最低空軌道のエネルギー準位（ＬＵＭＯ）および最高被占軌道のエネルギー準位（ＨＯＭＯ）は、真空準位を基準（０）とする負の値（単位：ｅＶ）である。以下においては、ＬＵＭＯを伝導帯下端（ＣＢＭ）に置き換え、ＨＯＭＯを価電子帯上端（ＶＢＭ）に置き換えることもできる。
　また、エネルギー準位（の値）がより小さいとは、エネルギー準位が真空準位からより遠い、すなわち準位がより深いことを意味し、エネルギー準位（の値）がより大きいとは、エネルギー準位が真空準位により近い、すなわち準位がより浅いことを意味する。
　また、最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差（差の大きさ、つまり差の絶対値）はイオン化エネルギーと言い換えることができ、最低空軌道のエネルギー準位と真空準位との差は電子親和力と言い換えることができる。
　量子ドット７は、非カドミウム系の量子ドットに限定されずに、量子ドット７の最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差が６〔ｅＶ〕以下であってもよい。
　量子ドット７の最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差が６〔ｅＶ〕以下であれば、量子ドット７に対する正孔注入が容易である。発光素子１０１は、一般的なＯＬＥＤ（有機発光ダイオード）素子と比較して、発光層内での電子移動度を発光層内での正孔移動度で割った比（あるいは発光層内での電子移動度から発光層内での正孔移動度を引いた差）が大きいので、正孔過剰になり難い。これらのことが、発光素子１０１において、０．０５≦ｘの条件を満足することが有益であることの一根拠となる。つまり、ＱＬＥＤ素子は電子過剰である場合が多いので、正孔注入を向上させるほどキャリアバランスが改善し、従ってＥＱＥが向上する。
　有機キャリア輸送層３は、量子ドット層４および金属酸化物層２の間に位置する。有機キャリア輸送層３は、Ｐｏｌｙ－ＴＰＤ、ＴＦＢ、ＰＶＫ、ＴＡＰＣ、ＴＣＴＡ、α－ＮＰＤ、およびＴＰＤのいずれかであってもよい。有機キャリア輸送層３の最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差は、金属酸化物層２の最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差よりも大きくてもよい。有機キャリア輸送層３の最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差は、５．１〔ｅＶ〕以上であってもよい。これらにより、有機キャリア輸送層３の最高被占軌道のエネルギー準位が、金属酸化物層２の最高被占軌道のエネルギー準位と、量子ドット７の最高被占軌道のエネルギー準位との間になる構成とし易い。当該構成によれば、量子ドット７に対する正孔注入がより容易である。
　なお、Ｐｏｌｙ－ＴＰＤ、ＴＦＢ、ＰＶＫ、ＴＡＰＣ、ＴＣＴＡ、α－ＮＰＤ、およびＴＰＤは、それぞれ以下の略称である。
　　Ｐｏｌｙ－ＴＰＤ：Ｐｏｌｙ－４－ｂｕｔｙｌ－Ｎ，Ｎ－ｄｉｐｈｅｎｙｌａｎｉｌｉｎｅ
　　ＴＦＢ：Ｐｏｌｙ［（９，９－ｄｉｏｃｔｙｌｆｌｕｏｒｅｎｙｌ－２，７－ｄｉｙｌ）－ｃｏ－（４，４’－（Ｎ－（４－ｓｅｃ－ｂｕｔｙｌｐｈｅｎｙｌ））ｄｉｐｈｅｎｙｌａｍｉｎｅ）］
　　ＰＶＫ：Ｐｏｌｙ（９－ｖｉｎｙｌｃａｒｂａｚｏｌｅ）
　　ＴＡＰＣ：４，４’－（１，１－Ｃｙｃｌｏｈｅｘａｎｅｄｉｙｌ）ｂｉｓ［Ｎ，Ｎ－ｂｉｓ（４－ｍｅｔｈｙｌｐｈｅｎｙｌ）ａｎｉｌｉｎｅ］
　　ＴＣＴＡ：４，４’，４”－Ｔｒｉｓ（ｃａｒｂａｚｏｌ－９－ｙｌ）ｔｒｉｐｈｅｎｙｌａｍｉｎｅ
　　α－ＮＰＤ：Ｎ，Ｎ’－Ｄｉ－１－ｎａｐｈｔｈｙｌ－Ｎ，Ｎ’－ｄｉｐｈｅｎｙｌｂｅｎｚｉｄｉｎｅ
　　ＴＰＤ：Ｎ，Ｎ’－Ｂｉｓ（３－ｍｅｔｈｙｌｐｈｅｎｙｌ）－Ｎ，Ｎ’－ｄｉｐｈｅｎｙｌｂｅｎｚｉｄｉｎｅ
　金属酸化物層２の表面ラフネスＲｚは、３ｎｍ以下であってもよい。これにより、電流が局所的に集中することが抑制されるため、量子ドットに注入されない無効電流が減少し、ＥＱＥが高い発光素子１０１を実現することができる。また、局所的な電流の集中による局所的な劣化が抑制されるため、信頼性が高い発光素子１０１を実現できる。金属酸化物層２の表面ラフネスＲｚは、金属酸化物層２の表面の、最大山高さと最大谷深さとの和で求められる。表面ラフネスＲｚは、例えばＴＥＭまたはＳＥＭによる断面解析で調べてもよい。
　金属酸化物層２は、炭素元素を含まないか、あるいは、金属元素に対するモル比率が０．３以下の炭素元素を含んでいてもよい。金属元素は、ニッケル元素および非ニッケル金属元素からなる。換言すれば、金属酸化物層２にリガンドが、含まれていなくてもよいし僅かに含まれていてもよい。これにより、金属酸化物層２の正孔移動度を高めることができ、金属酸化物層２の正孔注入力を高めることができるため、駆動電圧が低い発光素子１０１を実現することができる。
　必要に応じて、発光素子１０１は、金属酸化物層２と有機キャリア輸送層３との間に、自己組織化単分子膜を備えていてもよい。
　図２は、発光素子１０１の製造方法を示す概略図である。発光素子１０１の製造方法は、第１工程～第４工程を含んでいる。
　第１工程は、アノード１を形成する工程である。
　第２工程は、ａ，ｃを正の数とし、ニッケル元素をｃ×（１－ａ）モル含む液体と、Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，およびＡｇから選択される１種以上の非ニッケル金属元素をｃ×ａモル含み、０．０５≦ａ＜０．５である液体とを含有する塗膜を３５０度以下で焼成する工程である。第２工程によって、金属酸化物層２が形成される。
　発光素子１０１の製造方法においては、第２工程と第３工程との間に、有機キャリア輸送層３を形成する工程が含まれる。
　第３工程は、非カドミウム系の量子ドット７を含む量子ドット層４を形成する工程である。
　発光素子１０１の製造方法においては、第３工程と第４工程との間に、電子輸送層５を形成する工程が含まれる。
　第４工程は、カソード６を形成する工程である。
　発光素子１０１は、順構成であるため、量子ドット層４は、金属酸化物層２よりも上層に位置する。すなわち、量子ドット層４は、金属酸化物層２よりも、基板に対して空間的に遠い位置に配される。これにより、第２工程にて金属酸化物層２を形成するための焼成時に生じた熱が、量子ドット層４に加わらないため、量子ドット７の劣化が抑えられる。
　発光素子１０１は、順構成であるため、金属酸化物層２は、アノード１より上層に形成されている。アノード１は、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）を含んでいてもよい。ＩＴＯは、３００度以上の高温に晒された場合、導電性が大きく低下してしまう。本開示によれば、金属酸化物層２を形成するための焼成温度を３００度程度またはそれ以下とすることになるため、酸化ニッケルの結晶性が低い金属酸化物層２を形成するのに好適である。アノード１は、１層のＩＴＯ層からなる単層構造であってもよいし、１層のＩＴＯ層および他の層の積層構造であってもよい。
　金属酸化物層２の伝導度が、電子輸送層５の伝導度より大きくてもよい。この場合、正孔注入が電子注入よりも促進されやすく、キャリアバランスが整い、ＥＱＥが向上しやすい。
　｛実施例｝
　発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）を作製し、これらの電気的特性の対比を行った。
　酢酸ニッケル四水和物（Ｎｉ（ＣＨ３ＣＯＯＨ）２・４Ｈ２Ｏ）１ｍｍｏｌとエタノール５ｍＬとをバイアル瓶に入れ、３０分間よく攪拌して、前駆体溶液（Ｃｕ０％）を調製した。
　酢酸ニッケル四水和物（Ｎｉ（ＣＨ３ＣＯＯＨ）２・４Ｈ２Ｏ）０．８５ｍｍｏｌと酢酸銅一水和物（Ｃｕ（ＣＨ３ＣＯＯＨ）２・Ｈ２Ｏ）０．１５ｍｍｏｌとエタノール５ｍＬとをバイアル瓶に入れ、３０分間よく攪拌して、前駆体溶液（Ｃｕ１５％）を調製した。
　酢酸ニッケル四水和物（Ｎｉ（ＣＨ３ＣＯＯＨ）２・４Ｈ２Ｏ）０．７ｍｍｏｌと酢酸銅一水和物（Ｃｕ（ＣＨ３ＣＯＯＨ）２・Ｈ２Ｏ）０．３ｍｍｏｌとエタノール５ｍＬとをバイアル瓶に入れ、３０分間よく攪拌して、前駆体溶液（Ｃｕ３０％）を調製した。
　（発光素子（Ｃｕ０％）の作製）
　ガラス基板上に膜厚３０ｎｍのＩＴＯ膜をスパッタリング法により製膜し、アノード（アノード１に対応）を形成した。これは、前記第１工程に対応する。
　大気下において、前駆体溶液（Ｃｕ０％）をアノードに対してスピンコート法で塗布した後、２７５度で１時間焼成することによって、膜厚４５ｎｍのＮｉＯｙ層（金属酸化物層２に対応）を形成した。これは、前記第２工程に対応する。
　Ｎ２雰囲気下において、［２－（３，６－Ｄｉｍｅｔｈｏｘｙ－９Ｈ－ｃａｒｂａｚｏｌ－９－ｙｌ）ｅｔｈｙｌ］ｐｈｏｓｐｈｏｎｉｃ　Ａｃｉｄ（ＭｅＯ－２ＰＡＣｚ）をエタノール溶媒に分散させた溶液をＮｉＯｙ層に対してスピンコート法で塗布した後、焼成で溶媒を揮発させることによって、自己組織化単分子膜を形成した。
　Ｎ２雰囲気下において、Ｐｏｌｙ－ＴＰＤをクロロベンゼン溶媒に分散させた溶液を自己組織化単分子膜に対してスピンコート法で塗布した後、焼成で溶媒を揮発させることによって、膜厚３０ｎｍのＰｏｌｙ－ＴＰＤ膜（有機キャリア輸送層３に対応）を形成した。
　Ｎ２雰囲気下において、ＩｎＰ量子ドット蛍光体粒子をオクタン溶媒に分散させた溶液をＰｏｌｙ－ＴＰＤ膜に対してスピンコート法で塗布することによって、膜厚２０ｎｍの発光層（量子ドット層４に対応）を形成した。これは、前記第３工程に対応する。
　Ｎ２雰囲気下において、ＺｎＯナノ粒子をエタノール溶媒に分散させた溶液を発光層に対してスピンコート法で塗布することによって、膜厚５５ｎｍのＺｎＯナノ粒子膜（電子輸送層５に対応）を形成した。
　ＺｎＯナノ粒子膜に対して膜厚６５ｎｍのＡｇ膜を真空蒸着によって製膜し、カソード（カソード６に対応）を形成した。これは、前記第４工程に対応する。
　Ｎ２雰囲気下において、ガラス基板およびガラス基板上に形成された各部材を、封止部材によって封止した。
　ＺｎＯナノ粒子膜に、Ｌｉ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｔｉ，Ｇａ，およびＺｒの少なくとも１つをドープしてもよい。ＺｎＯナノ粒子膜の替わりに、ＴｉＯ２膜またはＺｒＯ２膜を形成してもよい。Ｐｏｌｙ－ＴＰＤ膜の替わりに、ＴＦＢ膜またはＰＶＫ膜を形成してもよい。
　発光素子（Ｃｕ０％）のＮｉＯｙ層は、非ニッケル金属元素を含んでいない（すなわち、ｘ＝０である）。
　（発光素子（Ｃｕ１５％）の作製）
　発光素子（Ｃｕ１５％）の作製は、前駆体溶液（Ｃｕ０％）の替わりに前駆体溶液（Ｃｕ１５％）を用いる点が発光素子（Ｃｕ０％）の作製と異なっており、その他は発光素子（Ｃｕ０％）の作製と同じである。発光素子（Ｃｕ１５％）のＣｕｘＮｉ（１－ｘ）Ｏｙ層は、非ニッケル金属元素を含んでおり、ｘ＝０．１５である。
　（発光素子（Ｃｕ３０％）の作製）
　発光素子（Ｃｕ３０％）の作製は、前駆体溶液（Ｃｕ０％）の替わりに前駆体溶液（Ｃｕ３０％）を用いる点が発光素子（Ｃｕ０％）の作製と異なっており、その他は発光素子（Ｃｕ０％）の作製と同じである。発光素子（Ｃｕ３０％）のＣｕｘＮｉ（１－ｘ）Ｏｙ層は、非ニッケル金属元素を含んでおり、ｘ＝０．３である。
　（対比結果）
　図３は、発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の、駆動電圧（横軸）に対する輝度（縦軸）の関係を示すグラフである。図４は、発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の、駆動電圧（横軸）に対する電流密度（縦軸）の関係を示すグラフである。図５は、発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の、輝度（横軸）に対するＥＱＥ（縦軸）の関係を示すグラフである。図６は、発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の、電流密度（横軸）に対するＥＱＥ（縦軸）の関係を示すグラフである。図７は、発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の、駆動電圧（横軸）に対するＥＱＥ（縦軸）の関係を示すグラフである。図８は、発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の、電流密度１０ｍＡ／ｃｍ２におけるＥＱＥを示す表である。
　図３によれば、発光素子（Ｃｕ０％）より発光素子（Ｃｕ１５％）において、発光素子（Ｃｕ１５％）より発光素子（Ｃｕ３０％）において、同一輝度に対する駆動電圧が低くなっていることが分かる。
　図４によれば、発光素子（Ｃｕ０％）より発光素子（Ｃｕ１５％）において、発光素子（Ｃｕ１５％）より発光素子（Ｃｕ３０％）において、同一駆動電圧に対する電流密度が高くなっていることが分かる。電流密度１０ｍＡ／ｃｍ２における駆動電圧は、発光素子（Ｃｕ０％）において７．８Ｖ、発光素子（Ｃｕ１５％）において７．０Ｖ、発光素子（Ｃｕ３０％）において５．７Ｖである。
　図７によれば、駆動電圧６ＶにおけるＥＱＥは、発光素子（Ｃｕ０％）において１０．１％、発光素子（Ｃｕ１５％）において７．４％、発光素子（Ｃｕ３０％）において７．６％である。
　図８によれば、発光素子（Ｃｕ０％）、発光素子（Ｃｕ１５％）、および発光素子（Ｃｕ３０％）の全てにおいて、６．７％以上の高いＥＱＥであることが分かる。図８によれば、発光素子（Ｃｕ１５％）は６．７％の十分高いＥＱＥであるが、発光素子（Ｃｕ０％）と比較するとＥＱＥがやや低下している。これは、Ｃｕをｘ＝０．１５含むことで、発光素子（Ｃｕ１５％）におけるＣｕｘＮｉ（１－ｘ）Ｏｙ層の光透過率がｘ＝０と比較してやや減少していることに起因すると考えられる。一方、発光素子（Ｃｕ３０％）は、発光素子（Ｃｕ１５％）と比較してＥＱＥも向上している。これは、Ｃｕをｘ＝０．３含むことで、発光素子（Ｃｕ３０％）におけるＣｕｘＮｉ（１－ｘ）Ｏｙ層の光透過率がｘ＝０．１５と比較してさらに低下するが、正孔注入向上による、キャリアバランス向上の効果がその効果に打ち勝っているからであると考えられる。すなわち、ｘ＝０．１５では駆動電圧減少の顕著な効果が、十分高いＥＱＥで（軽微なＥＱＥの減少で）実現できている。ｘ＝０．３では、さらに顕著な駆動電圧の効果が実現でき、さらにキャリアバランスの向上によって、ＥＱＥの向上も同時に実現できている。
　｛金属酸化物層２の光透過率｝
　金属酸化物層２に対応する金属酸化物膜（Ｃｕ５％）、金属酸化物層２に対応する金属酸化物膜（Ｃｕ３０％）、および金属酸化物層２に対応する金属酸化物膜（Ｃｕ５０％）を形成し、これらの光透過率の対比を行った。
　酢酸ニッケル四水和物（Ｎｉ（ＣＨ３ＣＯＯＨ）２・４Ｈ２Ｏ）０．９５ｍｍｏｌと酢酸銅一水和物（Ｃｕ（ＣＨ３ＣＯＯＨ）２・Ｈ２Ｏ）０．０５ｍｍｏｌとエタノール５ｍＬとをバイアル瓶に入れ、３０分間よく攪拌して、前駆体溶液（Ｃｕ５％）を調製した。
　酢酸ニッケル四水和物（Ｎｉ（ＣＨ３ＣＯＯＨ）２・４Ｈ２Ｏ）０．５ｍｍｏｌと酢酸銅一水和物（Ｃｕ（ＣＨ３ＣＯＯＨ）２・Ｈ２Ｏ）０．５ｍｍｏｌとエタノール５ｍＬとをバイアル瓶に入れ、３０分間よく攪拌して、前駆体溶液（Ｃｕ５０％）を調製した。
　（金属酸化物膜（Ｃｕ５％）の形成）
　大気下において、前駆体溶液（Ｃｕ５％）をガラス基板に対してスピンコート法で塗布した後、２７５度で１時間焼成することによって、膜厚４５ｎｍの金属酸化物膜（Ｃｕ５％）を形成した。これは、前記第２工程に対応する。金属酸化物膜（Ｃｕ５％）は、非ニッケル金属元素を含んでおり、ｘ＝０．０５である。
　（金属酸化物膜（Ｃｕ３０％）の形成）
　金属酸化物膜（Ｃｕ３０％）の形成は、前駆体溶液（Ｃｕ５％）の替わりに前駆体溶液（Ｃｕ３０％）を用いる点が金属酸化物膜（Ｃｕ５％）の形成と異なっており、その他は金属酸化物膜（Ｃｕ５％）の形成と同じである。金属酸化物膜（Ｃｕ３０％）は、非ニッケル金属元素を含んでおり、ｘ＝０．３である。
　（金属酸化物膜（Ｃｕ５０％）の形成）
　金属酸化物膜（Ｃｕ５０％）の形成は、前駆体溶液（Ｃｕ５％）の替わりに前駆体溶液（Ｃｕ５０％）を用いる点が金属酸化物膜（Ｃｕ５％）の形成と異なっており、その他は金属酸化物膜（Ｃｕ５％）の形成と同じである。金属酸化物膜（Ｃｕ５０％）は、非ニッケル金属元素を含んでおり、ｘ＝０．５である。
　（対比結果）
　図９は、ガラス基板、金属酸化物膜（Ｃｕ５％）、金属酸化物膜（Ｃｕ３０％）、および金属酸化物膜（Ｃｕ５０％）の、光の波長（横軸）に対する光透過率（縦軸）の関係を示すグラフである。
　金属酸化物膜（Ｃｕ５％）、金属酸化物膜（Ｃｕ３０％）、および金属酸化物膜（Ｃｕ５０％）においては、ｘが大きい程、光透過率が小さいが、ｘが最も小さい金属酸化物膜（Ｃｕ５％）に対する、ｘが最も大きい金属酸化物膜（Ｃｕ５０％）の、光透過率の減少量は僅かである。金属酸化物膜（Ｃｕ５％）、金属酸化物膜（Ｃｕ３０％）、および金属酸化物膜（Ｃｕ５０％）のいずれも、４００ｎｍ以上８００ｎｍ以下の可視光領域全体で、６５％以上の高い光透過率が確保されている。この高い光透過率の実現は、次の２点が理由として考えられる。
　第１に、前駆体溶液（Ｃｕ５％）、前駆体溶液（Ｃｕ３０％）、および前駆体溶液（Ｃｕ５０％）の焼成温度が２７５度と低く、金属酸化物膜（Ｃｕ５％）、金属酸化物膜（Ｃｕ３０％）、および金属酸化物膜（Ｃｕ５０％）が、結晶性が低い多結晶、あるいはアモルファスとなっている点である。結晶性が低いがゆえに、キャリアの活性化率が低く、自由キャリアによる光吸収が小さくなっていると考えられる。
　第２に、低温で焼成した場合、高温で焼成する場合と比較して結晶中に酸素が入りにくいので、金属元素の欠損が少なくなり、正孔濃度が少なくなる点である。
　このように、結晶性が低い多結晶、あるいはアモルファスであれば、非ニッケル金属元素を多量にドープしても光透過率の減少は抑えられる。可視光での光透過率が高いことは、発光素子１０１の光取り出し効率を高める上で好ましい。
　発光素子１０１は、順構成に限定されず、いわゆる逆構成であってもよい。当該逆構成の発光素子１０１においては、カソード６、電子輸送層５、量子ドット層４、有機キャリア輸送層３、金属酸化物層２、およびアノード１が、基板（図１には図示しない）側からこの順に積層されていることになる。
　〔実施形態２〕
　図１０は、本開示の実施形態２に係る発光素子１０２の概略構成を示す断面図である。発光素子１０２は、発光素子１０１から、有機キャリア輸送層３が（発光素子１０１が自己組織化単分子膜を備えている場合、この自己組織化単分子膜も）省かれた構成である。なお、発光素子１０２は、自己組織化単分子膜を備えていてもよい。当該構成に伴い、発光素子１０２においては、量子ドット層４と金属酸化物層２とが接している。発光素子１０２において、金属酸化物層２は正孔注入層兼正孔輸送層として機能している。
　図１１は、金属酸化物層２から量子ドット７への正孔９の注入を説明する図である。量子ドット７が非カドミウム系の量子ドットであれば、有機キャリア輸送層３を備えておらず量子ドット層４と金属酸化物層２とが接していても、金属酸化物層２の伝導度を高めれば、金属酸化物層２と量子ドット層４の界面に正孔が溜まることなく、量子ドット７に対する正孔９の注入量は十分多くなる。従って、高いＥＱＥを維持しつつ駆動電圧が低い発光素子１０２を実現することができる。また、電子過剰であるＱＬＥＤ素子において正孔注入が改善されるので、キャリアバランスが改善してＥＱＥを向上させることができる。
　金属酸化物層２の最高被占軌道のエネルギー準位をＨＯＭＯ（ＮｉＯ）とし、量子ドット７の最高被占軌道のエネルギー準位をＨＯＭＯ（ＱＤ）とし、アノード１のフェルミ準位をＨＯＭＯ（Ａｎｏｄｅ）とする。このとき、下記の２つの数式の少なくとも一方を満足していてもよい。
　　ＨＯＭＯ（ＮｉＯ）－ＨＯＭＯ（ＱＤ）≦０．４〔ｅＶ〕
　　ＨＯＭＯ（Ａｎｏｄｅ）－ＨＯＭＯ（ＮｉＯ）≦０．７〔ｅＶ〕
　ＨＯＭＯ（ＮｉＯ）－ＨＯＭＯ（ＱＤ）≦０．４〔ｅＶ〕を満足していることにより、金属酸化物層２と量子ドット層４の間の正孔注入障壁が十分小さくなるので、金属酸化物層２と量子ドット層４の界面に正孔が溜まりづらくなり、非発光再結合を抑制できる。またキャリアバランスを改善しＥＱＥを高めることができる。
　ＨＯＭＯ（Ａｎｏｄｅ）－ＨＯＭＯ（ＮｉＯ）≦０．７〔ｅＶ〕を満足していることにより、アノード１と金属酸化物層２との間の正孔注入障壁が十分小さくなるので、金属酸化物層２の正孔輸送力向上の効果を、障壁に妨害されずに得ることができ、駆動電圧の低い発光素子１０１を実現することができる。
　また、発光素子１０２は、有機キャリア輸送層を有さず、全ての層が無機物で構成できる。このことは、発光素子の信頼性の観点で好ましい。
　〔実施形態３〕
　図１２は、本開示の実施形態３に係る表示装置２０１の概略構成を示す断面図である。表示装置２０１は、ＱＬＥＤ表示装置であり、複数のサブ画素１０を備えている。複数のサブ画素１０それぞれは、発光素子１１を含んでいる。発光素子１１は、発光素子１０１または１０２である。
　表示装置２０１は、隔壁１２を備えている。隔壁１２は、隣り合うサブ画素１０の間に位置している。隔壁１２は、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂、ポリスチレン樹脂、およびポリエチレン樹脂の少なくとも１つを含んでいる。
　隔壁１２は、熱に弱い。このため、発光素子１１の製造においては、金属酸化物層２を形成するための焼成温度を３００度程度またはそれ以下とすることになるため、酸化ニッケルの結晶性が低い金属酸化物層２を形成するのに好適である。
　表示装置２０１は、可撓性基板１３を備えている。可撓性基板１３は、発光素子１１および隔壁１２を支持している。可撓性基板１３は、ポリイミド、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリエチレンナフタレート、およびポリエチレンテレフタレートの少なくとも１つを含んでいる。
　可撓性基板１３は、熱に弱い。このため、発光素子１１の製造においては、金属酸化物層２を形成するための焼成温度を３００度程度またはそれ以下とすることになるため、酸化ニッケルの結晶性が低い金属酸化物層２を形成するのに好適である。
　〔付記事項〕
　本願発明者（ら）は、以下を見出したと解釈することができる。
　正孔注入層の酸化ニッケルに、Ｃｕを５ｍｏｌ％以上ドープすると、ＥＱＥが大幅に低下するため、Ｃｕを多量にはドープできず、発光素子の駆動電圧の低減は不十分であった。
　本開示では、これは量子ドットの準位に原因があることを新しく明らかにした。つまり、カドミウム系の量子ドットではＨＯＭＯ（ＶＢＭ）が深い分、正孔輸送層と量子ドットとの界面のエネルギー障壁が大きくなり、正孔注入層の導電性を高めると、正孔輸送層と量子ドットとの界面に正孔が溜まることになる。これは、キャリアの非発光再結合を促進し、ＥＱＥを押し下げる。一方、準位の浅い非カドミウム系の量子ドットを用いれば、より正孔注入層の導電性を高めても、正孔輸送層と量子ドットとの界面に正孔が溜まることがない。従って非カドミウム系の量子ドットを用いて、Ｃｕを多量にドープすれば、ＥＱＥを下げることなく、発光素子の駆動電圧を十分低減できる。
　〔まとめ〕
　本開示の態様１に係る発光素子は、アノードおよびカソードと、前記アノードと前記カソードとの間に位置し、量子ドットを含む量子ドット層と、前記アノードと前記量子ドット層との間に位置し、ニッケル元素と、Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，およびＡｇから選択される１種以上の非ニッケル金属元素との組成比が（１－ｘ）：ｘであり、０．０５≦ｘ≦０．５である金属酸化物層と、を備える。
　本開示の態様２に係る発光素子は、前記態様１において、前記量子ドットが、非カドミウム系の量子ドットである。
　本開示の態様３に係る発光素子は、前記態様１または２において、前記金属酸化物層の少なくとも一部がアモルファス金属酸化物の構造を有する。
　本開示の態様４に係る発光素子は、前記態様１～３のいずれかにおいて、前記金属酸化物層の少なくとも一部が多結晶の構造を有し、前記多結晶の平均結晶粒径が、前記金属酸化物層の厚みの２５パーセント未満である。
　本開示の態様５に係る発光素子は、前記態様１～４のいずれかにおいて、Ｘ線回折パターンにおいて、酸化ニッケル（２００）のピークが観測されないか、または最も強いピークと比較して１０分の１以下の強度である。
　本開示の態様６に係る発光素子は、前記態様１～５のいずれかにおいて、前記金属酸化物層は、４００〔ｎｍ〕以上７００〔ｎｍ〕以下の波長をもつ光透過率が、６５％以上である。
　本開示の態様７に係る発光素子は、前記態様１～６のいずれかにおいて、前記非ニッケル金属元素がＣｕである。
　本開示の態様８に係る発光素子は、前記態様１～７のいずれかにおいて、前記金属酸化物層が複数の金属酸化物結晶を含み、前記複数の金属酸化物結晶の平均粒径が３０ｎｍ以下である。
　本開示の態様９に係る発光素子は、前記態様１～８のいずれかにおいて、０．１５≦ｘである。
　本開示の態様１０に係る発光素子は、前記態様９において、０．２５≦ｘである。
　本開示の態様１１に係る発光素子は、前記態様１～１０のいずれかにおいて、前記量子ドット層は、前記金属酸化物層よりも上層に位置する。
　本開示の態様１２に係る発光素子は、前記態様１～１１のいずれか１項において、前記量子ドットは、Ｓｉ、Ｇｅ、ＳｉＧｅ、ＡｌＳｂ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＧａＳｂ、ＩｎＰ、ＩｎＡｓ、ＩｎＳｂ、ＺｎＳｉＡｓ２、ＺｎＳｉＳｂ２、ＺｎＧｅＰ２、ＺｎＧｅＡｓ２、ＺｎＧｅＳｂ２、ＺｎＳｎＰ２、ＺｎＳｎＡｓ２、ＺｎＳｎＳｂ２、ＣｕＧａＳ２、ＣｕＧａＳｅ２、ＣｕＧａＴｅ２、ＣｕＩｎＳ２、ＣｕＩｎＳｅ２、ＣｕＩｎＴｅ２、ＡｇＡｌＳ２、ＡｇＡｌＳｅ２、ＡｇＡｌＴｅ２、ＡｇＧａＳ２、ＡｇＧａＳｅ２、ＡｇＧａＴｅ２、ＡｇＩｎＳ２、ＡｇＩｎＳｅ２、およびＡｇＩｎＴｅ２の少なくとも１つを含んでいる。
　本開示の態様１３に係る発光素子は、前記態様１～１２のいずれかにおいて、前記量子ドットの最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差が６〔ｅＶ〕以下である。
　本開示の態様１４に係る発光素子は、前記態様１～１３のいずれかにおいて、前記量子ドット層および前記金属酸化物層の間に位置する有機キャリア輸送層を備える。
　本開示の態様１５に係る発光素子は、前記態様１４において、前記有機キャリア輸送層は、Ｐｏｌｙ－ＴＰＤ、ＴＦＢ、ＰＶＫ、ＴＡＰＣ、ＴＣＴＡ、α－ＮＰＤ、およびＴＰＤの少なくとも１つを含んでいる。
　本開示の態様１６に係る発光素子は、前記態様１４または１５において、前記有機キャリア輸送層の最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差は、前記金属酸化物層の最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差よりも大きい。
　本開示の態様１７に係る発光素子は、前記態様１４～１６のいずれかにおいて、前記有機キャリア輸送層の最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差は、５．１〔ｅＶ〕以上である。
　本開示の態様１８に係る発光素子は、前記態様１～１３のいずれかにおいて、前記量子ドット層と前記金属酸化物層とが接している。
　本開示の態様１９に係る発光素子は、前記態様１８において、前記金属酸化物層の最高被占軌道のエネルギー準位をＨＯＭＯ（ＮｉＯ）とし、前記量子ドットの最高被占軌道のエネルギー準位をＨＯＭＯ（ＱＤ）として、
　ＨＯＭＯ（ＮｉＯ）－ＨＯＭＯ（ＱＤ）≦０．４〔ｅＶ〕
を満足する。
　本開示の態様２０に係る発光素子は、前記態様１～１９のいずれかにおいて、前記量子ドット層と前記カソードとの間に位置する電子輸送層を備えており、前記金属酸化物層の伝導度が、前記電子輸送層の伝導度より大きい。
　本開示の態様２１に係る発光素子は、前記態様１～２０のいずれかにおいて、前記金属酸化物層の表面ラフネスＲｚは、３ｎｍ以下である。
　本開示の態様２２に係る発光素子は、前記態様１～２１のいずれかにおいて、前記金属酸化物層は、前記アノードより上層に形成されており、前記アノードは、酸化インジウムスズを含む。
　本開示の態様２３に係る発光素子は、前記態様１～２２のいずれかにおいて、前記金属酸化物層は、炭素元素を含まないか、あるいは、前記ニッケル元素および前記非ニッケル金属元素からなる金属元素に対するモル比率が０．３以下の炭素元素を含む。
　本開示の態様２４に係る発光素子は、前記態様１～２３のいずれかにおいて、前記金属酸化物層の最高被占軌道のエネルギー準位をＨＯＭＯ（ＮｉＯ）とし、前記アノードのフェルミ準位をＨＯＭＯ（Ａｎｏｄｅ）として、
　ＨＯＭＯ（Ａｎｏｄｅ）－ＨＯＭＯ（ＮｉＯ）≦０．７〔ｅＶ〕
を満足する。
　本開示の態様２５に係る表示装置は、前記態様１～２４のいずれかの発光素子をそれぞれに含む複数のサブ画素を備える。
　本開示の態様２６に係る表示装置は、前記態様２５において、隣り合うサブ画素間に位置し、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂、ポリスチレン樹脂、およびポリエチレン樹脂の少なくとも１つを含む隔壁を備える。
　本開示の態様２７に係る表示装置は、前記態様２５または２６において、ポリイミド、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリエチレンナフタレート、およびポリエチレンテレフタレートの少なくとも１つを含む可撓性基板を備える。
　本開示の態様２８に係る発光素子の製造方法は、アノードを形成する工程と、ａ，ｃを正の数とし、ニッケル元素をｃ×（１－ａ）モル含む液体と、Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，およびＡｇから選択される１種以上の非ニッケル金属元素をｃ×ａモル含み、０．０５≦ａ＜０．５である液体とを含有する塗膜を３５０度以下で焼成する工程と、非カドミウム系の量子ドットを含む量子ドット層を形成する工程と、カソードを形成する工程とを含む。
　本開示は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本開示の技術的範囲に含まれる。さらに、各実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を組み合わせることにより、新しい技術的特徴を形成することができる。
１　アノード
２　金属酸化物層
３　有機キャリア輸送層
４　量子ドット層
５　電子輸送層
６　カソード
７　量子ドット
８　金属酸化物層の厚み
９　正孔
１０　サブ画素
１１　発光素子
１２　隔壁
１３　可撓性基板
１０１、１０２　発光素子
２０１　表示装置

 

Claims (28)

  1. 　アノードおよびカソードと、
    　前記アノードと前記カソードとの間に位置し、量子ドットを含む量子ドット層と、
    　前記アノードと前記量子ドット層との間に位置し、ニッケル元素と、Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，およびＡｇから選択される１種以上の非ニッケル金属元素との組成比が（１－ｘ）：ｘであり、０．０５≦ｘ≦０．５である金属酸化物層と、を備える発光素子。
  2. 　前記量子ドットが、非カドミウム系の量子ドットである、請求項１に記載の発光素子。
  3. 　前記金属酸化物層の少なくとも一部がアモルファス金属酸化物の構造を有する、請求項１または２に記載の発光素子。
  4. 　前記金属酸化物層の少なくとも一部が多結晶の構造を有し、
    　前記多結晶の平均結晶粒径が、前記金属酸化物層の厚みの２５パーセント未満である、請求項１～３のいずれか１項に記載の発光素子。
  5. 　Ｘ線回折パターンにおいて、酸化ニッケル（２００）のピークが観測されないか、または最も強いピークと比較して１０分の１以下の強度である、請求項１～４のいずれか１項に記載の発光素子。
  6. 　前記金属酸化物層は、４００〔ｎｍ〕以上７００〔ｎｍ〕以下の波長をもつ光透過率が、６５％以上である、請求項１～５のいずれか１項に記載の発光素子。
  7. 　前記非ニッケル金属元素がＣｕである、請求項１～６のいずれか１項に記載の発光素子。
  8. 　前記金属酸化物層が複数の金属酸化物結晶を含み、
    　前記複数の金属酸化物結晶の平均粒径が３０ｎｍ以下である、請求項１～７のいずれか１項に記載の発光素子。
  9. 　０．１５≦ｘである、請求項１～８のいずれか１項に記載の発光素子。
  10. 　０．２５≦ｘである、請求項９に記載の発光素子。
  11. 　前記量子ドット層は、前記金属酸化物層よりも上層に位置する、請求項１～１０のいずれか１項に記載の発光素子。
  12. 　前記量子ドットは、Ｓｉ、Ｇｅ、ＳｉＧｅ、ＡｌＳｂ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＧａＳｂ、ＩｎＰ、ＩｎＡｓ、ＩｎＳｂ、ＺｎＳｉＡｓ２、ＺｎＳｉＳｂ２、ＺｎＧｅＰ２、ＺｎＧｅＡｓ２、ＺｎＧｅＳｂ２、ＺｎＳｎＰ２、ＺｎＳｎＡｓ２、ＺｎＳｎＳｂ２、ＣｕＧａＳ２、ＣｕＧａＳｅ２、ＣｕＧａＴｅ２、ＣｕＩｎＳ２、ＣｕＩｎＳｅ２、ＣｕＩｎＴｅ２、ＡｇＡｌＳ２、ＡｇＡｌＳｅ２、ＡｇＡｌＴｅ２、ＡｇＧａＳ２、ＡｇＧａＳｅ２、ＡｇＧａＴｅ２、ＡｇＩｎＳ２、ＡｇＩｎＳｅ２、およびＡｇＩｎＴｅ２の少なくとも１つを含んでいる、請求項１～１１のいずれか１項に記載の発光素子。
  13. 　前記量子ドットの最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差が６〔ｅＶ〕以下である、請求項１～１２のいずれか１項に記載の発光素子。
  14. 　前記量子ドット層および前記金属酸化物層の間に位置する有機キャリア輸送層を備える、請求項１～１３のいずれか１項に記載の発光素子。
  15. 　前記有機キャリア輸送層は、Ｐｏｌｙ－ＴＰＤ、ＴＦＢ、ＰＶＫ、ＴＡＰＣ、ＴＣＴＡ、α－ＮＰＤ、およびＴＰＤの少なくとも１つを含んでいる、請求項１４に記載の発光素子。
  16. 　前記有機キャリア輸送層の最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差は、前記金属酸化物層の最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差よりも大きい、請求項１４または１５に記載の発光素子。
  17. 　前記有機キャリア輸送層の最高被占軌道のエネルギー準位と真空準位との差は、５．１〔ｅＶ〕以上である、請求項１４～１６のいずれか１項に記載の発光素子。
  18. 　前記量子ドット層と前記金属酸化物層とが接している、請求項１～１３のいずれか１項に記載の発光素子。
  19. 　前記金属酸化物層の最高被占軌道のエネルギー準位をＨＯＭＯ（ＮｉＯ）とし、前記量子ドットの最高被占軌道のエネルギー準位をＨＯＭＯ（ＱＤ）として、
    　ＨＯＭＯ（ＮｉＯ）－ＨＯＭＯ（ＱＤ）≦０．４〔ｅＶ〕
    を満足する、請求項１８に記載の発光素子。
  20. 　前記量子ドット層と前記カソードとの間に位置する電子輸送層を備えており、
    　前記金属酸化物層の伝導度が、前記電子輸送層の伝導度より大きい、請求項１～１９のいずれか１項に記載の発光素子。
  21. 　前記金属酸化物層の表面ラフネスＲｚは、３ｎｍ以下である、請求項１～２０のいずれか１項に記載の発光素子。
  22. 　前記金属酸化物層は、前記アノードより上層に形成されており、
    　前記アノードは、酸化インジウムスズを含む、請求項１～２１のいずれか１項に記載の発光素子。
  23. 　前記金属酸化物層は、炭素元素を含まないか、あるいは、前記ニッケル元素および前記非ニッケル金属元素からなる金属元素に対するモル比率が０．３以下の炭素元素を含む、請求項１～２２のいずれか１項に記載の発光素子。
  24. 　前記金属酸化物層の最高被占軌道のエネルギー準位をＨＯＭＯ（ＮｉＯ）とし、前記アノードのフェルミ準位をＨＯＭＯ（Ａｎｏｄｅ）として、
    　ＨＯＭＯ（Ａｎｏｄｅ）－ＨＯＭＯ（ＮｉＯ）≦０．７〔ｅＶ〕
    を満足する、請求項１～２３のいずれか１項に記載の発光素子。
  25. 　請求項１～２４のいずれか１項に記載の発光素子をそれぞれに含む複数のサブ画素を備える表示装置。
  26. 　隣り合うサブ画素間に位置し、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂、ポリスチレン樹脂、およびポリエチレン樹脂の少なくとも１つを含む隔壁を備える、請求項２５に記載の表示装置。
  27. 　ポリイミド、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリエチレンナフタレート、およびポリエチレンテレフタレートの少なくとも１つを含む可撓性基板を備える、請求項２５または２６に記載の表示装置。
  28. 　アノードを形成する工程と、
    　ａ，ｃを正の数とし、ニッケル元素をｃ×（１－ａ）モル含む液体と、Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，およびＡｇから選択される１種以上の非ニッケル金属元素をｃ×ａモル含み、０．０５≦ａ＜０．５である液体とを含有する塗膜を３５０度以下で焼成する工程と、
    　非カドミウム系の量子ドットを含む量子ドット層を形成する工程と、
    　カソードを形成する工程とを含む、発光素子の製造方法。
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