WO2017163933A1 - 非水電解質二次電池 - Google Patents

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WO2017163933A1
WO2017163933A1 PCT/JP2017/009697 JP2017009697W WO2017163933A1 WO 2017163933 A1 WO2017163933 A1 WO 2017163933A1 JP 2017009697 W JP2017009697 W JP 2017009697W WO 2017163933 A1 WO2017163933 A1 WO 2017163933A1
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current collector
layer
insulating tape
secondary battery
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径 小林
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三洋電機株式会社
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Definitions

  • This disclosure relates to a non-aqueous electrolyte secondary battery.
  • Patent Document 1 discloses an insulating tape used for a nonaqueous electrolyte secondary battery, which has an inorganic particle-containing layer containing inorganic particles and an adhesive layer. Patent Document 1 describes a usage form in which the insulating tape is attached to a lead for electrically connecting a current collector of an electrode and a terminal.
  • the lead is joined to the electrode plate constituting the wound electrode body.
  • the foreign material acts as a separator.
  • the pressure between the electrode plates tends to be higher at the portion where the lead is connected, and the internal short circuit is more likely to occur than at other portions. Since the pressure between the electrode plates tends to increase on the core side of the electrode body, when the negative electrode lead is attached to the winding start side end of the negative electrode, the internal short circuit is more likely to occur.
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery which is an embodiment of the present disclosure includes a wound electrode body in which a positive electrode and a negative electrode are wound via a separator, and the negative electrode includes a strip-shaped negative electrode current collector and the negative electrode A negative electrode lead joined to the winding start side end of the current collector, and an insulating tape is attached to at least the radially outer surface of the electrode body in the surface of the overlapping portion of the negative electrode lead and the negative electrode current collector
  • the insulating tape has a base material layer, an adhesive layer, and an inorganic particle-containing layer formed therebetween, and the inorganic particle-containing layer contains 20% by weight or more of inorganic particles with respect to the layer weight. It is characterized by that.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery may be generated when a conductive foreign substance enters a portion where the negative electrode lead joined to the winding start side end of the negative electrode and the positive electrode overlap in the radial direction of the electrode body.
  • Internal short circuit can be highly suppressed. Moreover, even if such an internal short circuit occurs, the expansion of the short circuit part can be prevented and an increase in battery temperature can be suppressed.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a nonaqueous electrolyte secondary battery which is an example of an embodiment.
  • FIG. 2 is a perspective view of a wound electrode body as an example of the embodiment.
  • FIG. 3 is a front view of a positive electrode and a negative electrode constituting an electrode body which is an example of the embodiment.
  • FIG. 4 is a radial cross-sectional view of the vicinity of the core of an electrode body which is an example of the embodiment.
  • FIG. 5 is an axial cross-sectional view of the vicinity of the core of an electrode body which is an example of an embodiment.
  • FIG. 6 is an axial cross-sectional view of the vicinity of the core of an electrode body that is another example of the embodiment.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view of an insulating tape as an example of the embodiment.
  • the insulating tape of Patent Document 1 may be attached to the surface of the negative electrode lead or the winding start side end of the current collector to which the negative electrode lead is bonded.
  • the insulating tape In order to prevent the occurrence of the internal short circuit, the insulating tape is required to have a high piercing strength so that the contact between the negative electrode and the positive electrode can be prevented by the insulating tape even if a conductive foreign material breaks through the separator.
  • the insulating tape has high heat resistance so that the insulating tape can prevent contact between the negative electrode and the positive electrode even if the separator melts due to heat generation at the short circuit point. Desired. With the tape of Patent Document 1, it is difficult to achieve both heat resistance and piercing strength as described above, and thus the above-mentioned problem cannot be addressed.
  • an insulating tape having at least three layers of a base material layer / an inorganic particle-containing layer / an adhesive layer containing 20% by weight or more of inorganic particles.
  • a new electrode body was found.
  • the insulating tape having such a three-layer structure has excellent heat resistance and high piercing strength.
  • the negative electrode lead is generally attached to the end of the negative electrode at the winding end side.
  • the negative electrode winding start end and the winding end side end of the negative electrode lead It has been proposed to attach negative leads to both. For this reason, the importance of dealing with the internal short circuit is increasing.
  • the corner of the negative electrode lead strongly contacts the separator and may break through the separator, causing an internal short circuit. This can also be dealt with by using the insulating tape.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery 10 that is a cylindrical battery including a cylindrical metal case is illustrated, but the non-aqueous electrolyte secondary battery of the present disclosure is not limited thereto.
  • the nonaqueous electrolyte secondary battery of the present disclosure may be, for example, a rectangular battery provided with a rectangular metal case, or a laminate type battery provided with an exterior body made of a resin sheet.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a non-aqueous electrolyte secondary battery 10.
  • FIG. 2 is a perspective view of the electrode body 14 constituting the nonaqueous electrolyte secondary battery 10.
  • the nonaqueous electrolyte secondary battery 10 includes a wound electrode body 14 and a nonaqueous electrolyte (not shown).
  • the wound electrode body 14 includes a positive electrode 11, a negative electrode 12, and a separator 13, and the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are wound in a spiral shape via the separator 13.
  • the one axial side of the electrode body 14 may be referred to as “upper” and the other axial direction may be referred to as “lower”.
  • the non-aqueous electrolyte includes a non-aqueous solvent and an electrolyte salt dissolved in the non-aqueous solvent.
  • the nonaqueous electrolyte is not limited to a liquid electrolyte, and may be a solid electrolyte using a gel polymer or the like.
  • the positive electrode 11 has a strip-shaped positive electrode current collector 30 (see FIG. 3 described later) and a positive electrode lead 19 joined to the current collector.
  • the positive electrode lead 19 is a conductive member for electrically connecting the positive electrode current collector 30 and the positive electrode terminal, and extends in the axial direction ⁇ (upward) of the electrode body 14 from the upper end of the electrode group.
  • the electrode group means a portion of the electrode body 14 excluding each lead.
  • the positive electrode lead 19 is provided, for example, at a substantially central portion of the electrode body 14 in the radial direction ⁇ .
  • the negative electrode 12 has a strip-shaped negative electrode current collector 35 (see FIG. 3 to be described later) and negative electrode leads 20a and 20b connected to the current collector.
  • the negative electrode leads 20a and 20b are conductive members for electrically connecting the negative electrode current collector 35 and the negative electrode terminal, and extend in the axial direction ⁇ (downward) from the lower end of the electrode group.
  • the negative electrode lead 20a is provided at the winding start side end portion disposed at the radially inner end portion of the electrode body 14, and the negative electrode lead 20b is disposed at the winding end side portion disposed at the radially outer end portion of the electrode body 14. It is provided at the end.
  • the radially inner side of the electrode body 14 may be referred to as a winding core side
  • the radially outer side may be referred to as a winding outer side.
  • the positive electrode lead 19 and the negative electrode leads 20a and 20b are strip-shaped conductive members having a thickness greater than that of the current collector.
  • the thickness of the lead is, for example, 3 to 30 times the thickness of the current collector, and is generally 50 ⁇ m to 500 ⁇ m.
  • the constituent material of each lead is not particularly limited, but the positive electrode lead 19 is preferably composed of a metal mainly composed of aluminum, and the negative electrode leads 20a and 20b are preferably composed of a metal mainly composed of nickel or copper.
  • the number and arrangement of leads are not particularly limited.
  • the negative electrode lead may be attached only to the winding start side end of the negative electrode 12.
  • the case main body 15 and the sealing body 16 constitute a metal battery case that houses the electrode body 14 and the nonaqueous electrolyte.
  • Insulating plates 17 and 18 are provided above and below the electrode body 14, respectively.
  • the positive electrode lead 19 extends through the through hole of the insulating plate 17 toward the sealing body 16 and is welded to the lower surface of the filter 22 that is the bottom plate of the sealing body 16.
  • a cap 26 that is a top plate of the sealing body 16 electrically connected to the filter 22 serves as a positive electrode terminal.
  • the negative electrode lead 20 a passes through the through hole of the insulating plate 18, and the negative electrode lead 20 b passes through the outside of the insulating plate 18, extends to the bottom side of the case main body 15, and is welded to the bottom inner surface of the case main body 15.
  • the case body 15 serves as a negative electrode terminal.
  • the electrode body 14 has a winding structure in which the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are spirally wound via the separator 13.
  • the positive electrode 11, the negative electrode 12, and the separator 13 are all formed in a band shape, and are wound in a spiral shape to be alternately stacked in the radial direction ⁇ of the electrode body 14.
  • the longitudinal direction of each electrode is the winding direction ⁇
  • the width direction of each electrode is the axial direction ⁇ .
  • a space 28 is formed in the core of the electrode body 14.
  • the electrode body 14 includes an insulating tape 40 (see FIG. 3 and the like) attached to the winding start side end of the negative electrode 12.
  • the case body 15 is a bottomed cylindrical metal container.
  • a gasket 27 is provided between the case main body 15 and the sealing body 16 to ensure hermeticity in the battery case.
  • the case main body 15 includes an overhanging portion 21 that supports the sealing body 16 formed by pressing a side surface portion from the outside, for example.
  • the overhang portion 21 is preferably formed in an annular shape along the circumferential direction of the case body 15, and supports the sealing body 16 on the upper surface thereof.
  • the sealing body 16 includes a filter 22, a lower valve body 23, an insulating member 24, an upper valve body 25, and a cap 26 that are sequentially stacked from the electrode body 14 side.
  • the members constituting the sealing body 16 have, for example, a disk shape or a ring shape, and the members other than the insulating member 24 are electrically connected to each other.
  • the lower valve body 23 and the upper valve body 25 are connected to each other at the center, and an insulating member 24 is interposed between the peripheral edges.
  • FIG. 3 is a front view of the positive electrode 11 and the negative electrode 12 constituting the electrode body 14.
  • FIG. 3 shows a state in which each electrode is straightened.
  • the right side of the paper is the winding start side of the electrode body 14, and the left side of the paper is the winding end side of the electrode body 14.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view in which the vicinity of the core of the electrode body 14 is cut in the radial direction ⁇ .
  • 5 and 6 are cross-sectional views in which the vicinity of the core of the electrode body 14 is cut in the axial direction ⁇ .
  • the negative electrode 12 is formed larger than the positive electrode 11 in order to prevent lithium deposition on the negative electrode 12. Then, at least a portion where the positive electrode active material layer 31 of the positive electrode 11 is formed is disposed opposite to a portion where the negative electrode active material layer 36 of the negative electrode 12 is formed via the separator 13.
  • the width and length of the negative electrode current collector 35 that determines the dimensions of the negative electrode 12 are set to be longer than the width and length of the positive electrode current collector 30 that determines the dimensions of the positive electrode 11.
  • the positive electrode 11 has a strip-shaped positive electrode current collector 30 and a positive electrode active material layer 31 formed on the current collector.
  • the positive electrode active material layers 31 are formed on both surfaces of the positive electrode current collector 30.
  • a metal foil such as aluminum, a film in which the metal is disposed on the surface layer, or the like is used.
  • a suitable positive electrode current collector 30 is a metal foil mainly composed of aluminum or an aluminum alloy.
  • the thickness of the positive electrode current collector 30 is, for example, 10 ⁇ m to 30 ⁇ m.
  • the positive electrode active material layer 31 is preferably formed on both sides of the positive electrode current collector 30 in the entire area excluding the solid portion 32 described later.
  • the positive electrode active material layer 31 preferably includes a positive electrode active material, a conductive agent, and a binder.
  • a positive electrode mixture slurry containing a positive electrode active material, a conductive agent, a binder, and a solvent such as N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) is applied to both surfaces of the positive electrode current collector 30. It can be produced by compressing the coating film.
  • NMP N-methyl-2-pyrrolidone
  • the positive electrode active material examples include lithium-containing transition metal oxides containing transition metal elements such as Co, Mn, and Ni.
  • the lithium-containing transition metal oxide is not particularly limited, but is represented by the general formula Li 1 + x MO 2 (wherein ⁇ 0.2 ⁇ x ⁇ 0.2, M represents at least one of Ni, Co, Mn, and Al). It is preferable that it is a complex oxide represented by.
  • Examples of the conductive agent include carbon materials such as carbon black (CB), acetylene black (AB), ketjen black, and graphite.
  • Examples of the binder include fluorine resins such as polytetrafluoroethylene (PTFE) and polyvinylidene fluoride (PVdF), polyacrylonitrile (PAN), polyimide (PI), acrylic resin, and polyolefin resin. It is done. These resins may be used in combination with carboxymethyl cellulose (CMC) or a salt thereof, polyethylene oxide (PEO), and the like. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the positive electrode 11 is provided with a plain portion 32 where the surface of the metal constituting the positive electrode current collector 30 is exposed.
  • the plain portion 32 is a portion to which the positive electrode lead 19 is connected, and the surface of the positive electrode current collector 30 is not covered with the positive electrode active material layer 31.
  • the plain portion 32 is formed wider than the positive electrode lead 19.
  • the plain portion 32 is preferably provided on both surfaces of the positive electrode 11 so as to overlap in the thickness direction of the positive electrode 11.
  • a plain portion 32 is provided at the center in the longitudinal direction of the positive electrode 11 over the entire length in the width direction of the current collector.
  • the plain portion 32 may be formed near the end portion in the longitudinal direction of the positive electrode 11, but is preferably provided at a substantially equidistant position from both ends in the longitudinal direction from the viewpoint of current collection.
  • the plain portion 32 may be provided with a length that does not reach the other end (lower end) of the positive electrode 11.
  • the plain portion 32 is provided, for example, by intermittent application without applying the positive electrode mixture slurry to a part of the positive electrode current collector 30.
  • the negative electrode 12 has a strip-shaped negative electrode current collector 35 and a negative electrode active material layer 36 formed on the negative electrode current collector.
  • the negative electrode active material layers 36 are formed on both surfaces of the negative electrode current collector 35.
  • a metal foil such as copper, a film in which the metal is disposed on the surface layer, or the like is used.
  • the thickness of the negative electrode current collector 35 is, for example, 5 ⁇ m to 30 ⁇ m.
  • the negative electrode active material layer 36 is preferably formed on both sides of the negative electrode current collector 35 in the entire area excluding the plain portions 37a and 37b.
  • the negative electrode active material layer 36 preferably contains a negative electrode active material and a binder.
  • the negative electrode 12 (negative electrode plate) can be produced, for example, by applying a negative electrode mixture slurry containing a negative electrode active material, a binder, water and the like to both surfaces of the negative electrode current collector 35 and compressing the coating film.
  • the negative electrode active material is not particularly limited as long as it can reversibly occlude and release lithium ions.
  • carbon materials such as natural graphite and artificial graphite, metals such as Si and Sn, alloys with lithium, or these An alloy, a composite oxide, or the like containing can be used.
  • the binder contained in the negative electrode active material layer 36 for example, the same resin as that of the positive electrode 11 is used.
  • SBR styrene-butadiene rubber
  • CMC a salt thereof
  • polyacrylic acid or a salt thereof, polyvinyl alcohol, or the like can be used. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the negative electrode 12 is provided with plain portions 37a and 37b in which the surface of the metal constituting the negative electrode current collector 35 is exposed.
  • the plain portions 37 a and 37 b are portions to which the negative electrode leads 20 a and 20 b are connected, respectively, and are portions where the surface of the negative electrode current collector 35 is not covered with the negative electrode active material layer 36.
  • the plain portions 37a and 37b have a substantially rectangular shape in front view extending long along the width direction of the negative electrode 12, and are formed wider than the respective negative electrode leads.
  • the plain portion 37a is preferably provided on both surfaces of the negative electrode 12 so as to overlap in the thickness direction of the negative electrode 12 (the same applies to the plain portion 37b).
  • Part of the negative electrode lead 20a is arranged on the inner surface X of the negative electrode current collector of the plain part 37a, and the remaining part extends downward from the lower end of the plain part 37a.
  • the negative electrode lead 20a is disposed between the upper end side and the lower end rather than the central portion in the vertical direction, and at least a part thereof is welded to the plain portion 37a.
  • uncoated portions 37a and 37b are respectively provided at both ends in the longitudinal direction of the negative electrode 12 (winding start side end and winding end side end) over the entire length in the width direction of the current collector.
  • the plain portion 37b may be provided near the center in the longitudinal direction of the negative electrode 12, but is preferably provided separately at both ends in the longitudinal direction from the viewpoint of current collection.
  • Each plain part may be formed with a length that does not reach the upper end from the lower end of the negative electrode 12.
  • Each plain part is provided, for example, by intermittent application without applying the negative electrode mixture slurry to a part of the negative electrode current collector 35.
  • the separator 13 is a porous sheet having ion permeability and insulating properties. Specific examples of the porous sheet include a microporous thin film, a woven fabric, and a non-woven fabric. As a material of the separator 13, an olefin resin such as polyethylene and polypropylene is preferable.
  • the thickness of the separator 13 is, for example, 10 ⁇ m to 50 ⁇ m. The separator 13 tends to be thinned with an increase in battery capacity and output.
  • the separator 13 has a melting point of about 130 ° C. to 180 ° C., for example.
  • the nonaqueous electrolyte secondary battery 10 has an insulating tape 40 attached to the winding start side end of the negative electrode 12.
  • the negative electrode lead 20a is joined to the inner surface X of the negative electrode current collector facing the radial inner side (core side) of the electrode body 14 in the plain portion 37a provided at the winding start side end of the negative electrode 12.
  • the insulating tape 40 is attached to the outer surface Y of the negative electrode current collector facing at least the radially outer side (winding side) of the electrode body 14. That is, the insulating tape 40 is attached to the outer surface of the overlapping portion of the negative electrode lead 20 a and the negative electrode current collector 35.
  • the insulating tape 40 is attached to a region (hereinafter sometimes referred to as “opposing region”) facing at least the positive electrode 11 positioned on the winding outer side and the radial direction ⁇ in the surface of the overlapping portion. It is preferable.
  • the negative electrode lead 20a is thicker than the electrode plate and is provided in the vicinity of the winding core, the pressure between the electrode plates is likely to increase at the portion where the negative electrode lead 20a is connected, and other portions. Compared to the above, internal short circuit due to conductive foreign matter is likely to occur.
  • the insulating tape 40 has a role of suppressing such internal short circuit. Even if a large force acts to cause a short circuit and the separator 13 melts at the short circuit location, the provision of the insulating tape 40 can suppress the expansion of the short circuit location and suppress the increase in battery temperature.
  • the insulating tape 40 has, for example, a substantially rectangular shape in front view extending long along the longitudinal direction of the negative electrode lead 20a (the width direction of the negative electrode current collector 35).
  • the shape of the insulating tape 40 is not particularly limited, but is preferably a shape corresponding to the shape of the negative electrode lead 20a.
  • the insulating tape 40 is preferably attached not only to the facing area but also to the periphery thereof in consideration of the winding deviation of each electrode in the electrode body 14.
  • the insulating tape 40 is pasted beyond a position corresponding to the end of the opposing region, that is, the end of the negative electrode lead 20 a (position overlapping in the thickness direction of the current collector). That is, the insulating tape 40 is adhered to a wide range including the facing region in the front view of the plain portion 37a.
  • the insulating tape 40 may be pasted over the surface of the negative electrode current collector 35 extending beyond the lower end of the plain portion 37a and extending from the lower end of the current collector toward the outer side of the negative electrode lead 20a. For example, after the negative electrode lead 20a is welded to the inner surface X of the negative electrode current collector of the plain portion 37a, the insulating tape 40 is attached to the outer surface Y of the negative electrode current collector of the plain portion 37a.
  • the negative electrode 12 and the separator 13 extend from the positive electrode 11 toward the winding start side.
  • the overlapping portion of the negative electrode lead 20 a and the negative electrode current collector 35 faces the negative electrode 12 with the separator 13 interposed therebetween. Thereby, the internal short circuit resulting from the negative electrode lead 20a can be prevented more effectively.
  • the negative electrode lead 20a is attached to the outer surface Y of the negative electrode current collector of the plain portion 37a.
  • the insulating tape 40 is stuck on the surface of the negative electrode lead 20a.
  • the insulating tape 40 is attached to at least the facing region, and it is more preferable that the insulating tape 40 is attached to a wide range including the facing region.
  • the insulating tape 40 covers, for example, the entire surface of the negative electrode lead 20a facing the positive electrode 11, and sticks over the outer surface Y of the negative electrode current collector of the plain portion 37a, protruding from the surface.
  • an additional insulating tape 40 may be attached to the surface of the negative electrode lead 20 a facing the core side of the electrode body 14. Moreover, in the form illustrated in FIG. 6, an additional insulating tape 40 may be attached to the current collector inner surface X of the plain portion 37a facing the core side. That is, the insulating tape 40 can also be attached to the surface of the overlapping part of the negative electrode lead 20a and the negative electrode current collector 35 on the core side.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view of the insulating tape 40.
  • the insulating tape 40 includes a base material layer 41, an adhesive layer 42, and an inorganic particle-containing layer 43 formed between the base material layer 41 and the adhesive layer 42.
  • the inorganic particle-containing layer 43 contains 20% by weight or more of inorganic particles with respect to the layer weight.
  • the insulating tape 40 having such a three-layer structure is excellent in heat resistance and has a high piercing strength (mechanical strength).
  • heat resistance means the property that the tape is not easily altered or deformed by heat.
  • the content of the inorganic particles in the insulating tape 40 is preferably less than 20% by weight with respect to the weight of the insulating tape 40 excluding the adhesive layer 42, that is, the total weight of the base material layer 41 and the inorganic particle-containing layer 43. % Or less is more preferable, and 5 to 10% by weight is particularly preferable.
  • the insulating tape 40 is designed to suppress the content of inorganic particles in the entire tape while increasing the content of inorganic particles in the inorganic particle-containing layer 43. According to the insulating tape 40, it is possible to achieve both excellent heat resistance and high piercing strength.
  • the thickness of the insulating tape 40 is, for example, 20 ⁇ m to 70 ⁇ m, preferably 25 ⁇ m to 60 ⁇ m.
  • the thickness of the insulating tape 40 and each layer can be measured by cross-sectional observation using a scanning electron microscope (SEM).
  • SEM scanning electron microscope
  • the insulating tape 40 may have a layer structure of four layers or more.
  • the base material layer 41 is not limited to a single layer structure, and may be composed of two or more layers of the same or different laminated films.
  • the base material layer 41 does not contain inorganic particles and is substantially composed only of an organic material.
  • the proportion of the organic material in the constituent material of the base material layer 41 is, for example, 90% by weight or more, preferably 95% by weight or more, or approximately 100% by weight.
  • the main component of the organic material is preferably a resin that is excellent in insulating properties, electrolytic solution resistance, heat resistance, puncture strength, and the like.
  • the thickness of the base material layer 41 is, for example, 10 ⁇ m to 45 ⁇ m, and preferably 15 ⁇ m to 35 ⁇ m.
  • the thickness of the base material layer 41 is preferably thicker than the adhesive layer 42 and the inorganic particle-containing layer 43 and occupies 50% or more of the thickness of the insulating tape 40.
  • suitable resins constituting the base material layer 41 include ester resins such as polyethylene terephthalate (PET), polypropylene (PP), polyimide (PI), polyphenylene sulfide, and polyamide. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, polyimide having a high puncture strength is particularly preferable.
  • a resin film containing polyimide as a main component can be used.
  • the adhesive layer 42 is a layer for imparting adhesion to the positive electrode lead 19 to the insulating tape 40.
  • the adhesive layer 42 is formed, for example, by applying an adhesive on one surface of the base material layer 41 on which the inorganic particle-containing layer 43 is formed.
  • the adhesive layer 42 is preferably configured using an adhesive (resin) having excellent insulating properties, electrolytic solution resistance, and the like.
  • the adhesive that constitutes the adhesive layer 42 may be a hot-melt type that develops tackiness by heating or a thermosetting type that cures by heating. What has is preferable.
  • the adhesive layer 42 is made of, for example, an acrylic adhesive or a synthetic rubber adhesive.
  • the thickness of the adhesive layer 42 is, for example, 5 ⁇ m to 30 ⁇ m.
  • the inorganic particle-containing layer 43 is a layer containing 20% by weight or more of inorganic particles, and is a layer mainly for imparting heat resistance to the insulating tape 40.
  • the inorganic particle-containing layer 43 preferably has a layer structure in which inorganic particles are dispersed in a resin matrix constituting the layer.
  • the inorganic particle-containing layer 43 is formed, for example, by applying a resin solution containing inorganic particles on one surface of the base material layer 41.
  • the thickness of the inorganic particle-containing layer 43 is, for example, 0.5 ⁇ m to 10 ⁇ m, preferably 1 ⁇ m to 5 ⁇ m.
  • the content of the inorganic particles is preferably 25% by weight to 80% by weight, more preferably 30% by weight to 80% by weight, and particularly preferably 35% by weight to 80% by weight with respect to the weight of the inorganic particle containing layer 43. is there.
  • the amount of inorganic particles added to the inorganic particle containing layer 43 is increased.
  • good piercing strength can be ensured.
  • the upper limit of the inorganic particle content in the inorganic particle-containing layer 43 is 80% by weight is preferred. More preferably, it is 50 weight%.
  • the resin constituting the inorganic particle-containing layer 43 is preferably excellent in insulating properties, electrolytic solution resistance and the like, and has good adhesion to the inorganic particles and the base material layer 41.
  • suitable resins include acrylic resins, urethane resins, and elastomers thereof. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the inorganic particles constituting the inorganic particle-containing layer 43 are preferably particles that are insulating and have a small particle size.
  • the average particle diameter of the inorganic particles is, for example, 50 nm to 500 nm, preferably 50 nm to 200 nm.
  • suitable inorganic particles include titania (titanium oxide), alumina (aluminum oxide), silica (silicon oxide), zirconia (zirconium oxide), and the like. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, silica is particularly preferable.
  • Example 1 [Production of positive electrode] Lithium-containing transition metal oxide represented by LiNi 0.88 Co 0.09 Al 0.03 O 2 (average particle size 12 ⁇ m, layered rock salt structure (hexagonal, space group R3-m) as a positive electrode active material, 100 parts by weight, and acetylene black 1 part by weight and 1 part by weight of polyvinylidene fluoride were mixed and an appropriate amount of N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) was added to prepare a positive electrode mixture slurry. The film was applied to both sides of a positive electrode current collector made of aluminum foil, and the coating film was dried.The current collector on which the film was formed was compressed using a roller, and then cut into a predetermined electrode size. A positive electrode plate having a positive electrode active material layer formed on both sides of the body was prepared by providing a plain part at the center in the longitudinal direction of the positive electrode plate and ultrasonically welding an aluminum positive electrode lead to the plain part to produce a positive electrode. did.
  • NMP N-
  • the negative electrode lead was ultrasonically welded to the plain portion provided at the winding start side end portion and the winding end side end portion of the negative electrode plate, respectively, and the base material layer / inorganic particles were formed on the current collector outer surface of the winding start side end portion.
  • An insulating tape having a three-layer structure of containing layer / adhesive layer was attached. In the electrode body, the insulating tape was attached to the negative electrode lead on the outer surface of the current collector and the area overlapping with the positive electrode located on the outer side in the radial direction and the surrounding area thereof.
  • the specific layer structure of the insulating tape is as follows.
  • a resin film (thickness 25 ⁇ m) containing polyimide as a main component was used for the base material layer.
  • the inorganic particle-containing layer has a layer structure in which 25% by weight of silica particles are dispersed in an acrylic resin.
  • the inorganic particle-containing layer has a thickness of 1 ⁇ m.
  • the adhesive layer is composed of an adhesive (main component: acrylic resin) having tackiness at room temperature.
  • the content of silica particles with respect to the total weight of the base material layer and the inorganic particle-containing layer is 0.8% by weight.
  • Ethylene carbonate (EC), ethyl methyl carbonate (EMC), and dimethyl carbonate (DMC) were mixed at a volume ratio of 3: 3: 4.
  • LiPF 6 was dissolved in the mixed solvent at a concentration of 1 mol / L to prepare a nonaqueous electrolyte.
  • a mold type electrode body was prepared. The negative electrode was arranged so that the negative electrode lead welded to the winding start side end portion faces the core side.
  • the obtained electrode body at least the negative electrode lead on the outer surface of the current collector is overlapped in the radial direction, and the insulating tape is attached to a range overlapping in the radial direction with the positive electrode located on the winding side.
  • the electrode body is accommodated in a bottomed cylindrical metal case main body (outer diameter 18 mm, height 65 mm), the upper end of the positive electrode lead is used as a sealing body filter, and the lower end of the negative electrode lead is used as the inner bottom surface of the case main body.
  • a sealing body filter the upper end of the positive electrode lead is used as a sealing body filter
  • the lower end of the negative electrode lead is used as the inner bottom surface of the case main body.
  • the non-aqueous electrolyte was poured into the case body, and the opening of the case body was closed with a sealing body to produce a 18650 type cylindrical battery.
  • Example 2 It replaced with the inorganic particle content layer of Example 1, and it was the same as that of Example 1 except having used the insulating tape in which the content of silica particle was 35 weight%, and the inorganic particle content layer whose thickness is 5 micrometers was formed. Thus, a negative electrode and a cylindrical battery were produced.
  • the content of inorganic particles is 5% by weight with respect to the total weight of the base material layer and the inorganic particle-containing layer.
  • Example 3 It replaced with the inorganic particle content layer of Example 1, and it was the same as that of Example 1 except having used the insulating tape in which the content of silica particle was formed, and the inorganic particle content layer whose thickness is 5 micrometers was used. Thus, a negative electrode and a cylindrical battery were produced.
  • the content of inorganic particles is 10% by weight based on the total weight of the base material layer and the inorganic particle-containing layer.
  • Example 4 In place of the inorganic particle-containing layer of Example 1, an insulating tape having an inorganic particle-containing layer having a silica particle content of 35% by weight and a thickness of 1 ⁇ m was used. Thus, a negative electrode and a cylindrical battery were produced. The content of inorganic particles is 1% by weight with respect to the total weight of the base material layer and the inorganic particle-containing layer.
  • Example 1 A negative electrode and a cylindrical battery were produced in the same manner as in Example 1, except that an insulating tape having no inorganic particle-containing layer (other layer configurations were the same as those in Example 1) was used.
  • ⁇ Comparative example 2> It replaced with the inorganic particle content layer of Example 1, and it was the same as that of Example 1 except having used the insulating tape in which the content of silica particle was formed, and the inorganic particle content layer whose thickness is 5 micrometers was used. Thus, a negative electrode and a cylindrical battery were produced.
  • the content of the inorganic particles with respect to the total weight of the base material layer and the inorganic particle-containing layer is 1.5% by weight.
  • Example 3 A negative electrode and a cylindrical battery were produced in the same manner as in Example 1 except that an insulating tape having a two-layer structure having an inorganic particle-containing layer and a pressure-sensitive adhesive layer and having no base material layer was used.
  • the content of silica particles in the inorganic particle-containing layer was 50% by weight, and the thickness of the inorganic particle-containing layer was 25 ⁇ m.
  • the piercing test was conducted by the following method for each insulating tape used in the above examples and comparative examples. Moreover, the foreign material short circuit test was done by the following method about each battery.
  • the batteries of the examples all have a lower battery temperature in the foreign object short-circuit test, that is, the battery temperature at the time of forced short-circuit than the batteries of Comparative Examples 1 and 2.
  • the separator melts due to the heat generated at the short-circuited point in any battery. Is suppressed.
  • the insulating tapes of Examples 2 to 4, especially Example 3 are excellent in heat resistance, and in the battery using the tape, the expansion of the short-circuited portion is highly suppressed.
  • the batteries of Comparative Examples 1 and 2 since the heat resistance of the insulating tape was not sufficient, the contact between the positive electrode lead and the negative electrode could not be prevented, and the battery temperature was considered to have increased significantly.

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Abstract

実施形態の一例である非水電解質二次電池は、正極（１１）と負極（１２）がセパレータ（１３）を介して巻回されてなる巻回型の電極体（１４）を備える。非水電解質二次電池は、負極リード（２０ａ）が径方向内側に向いた負極集電体の内面Ｘに接合され、負極リード（２０ａ）と負極集電体の重なり部の表面のうち、少なくとも電極体１４の径方向外側の表面に絶縁テープ（４０）が貼着されている。絶縁テープ（４０）は、基材層、接着剤層、及びそれらの間に形成された無機粒子含有層を有し、無機粒子含有層が当該層重量に対して２０重量％以上の無機粒子を含有している。

Description

非水電解質二次電池
　本開示は、非水電解質二次電池に関する。
　特許文献１は、非水電解質二次電池に使用される絶縁テープであって、無機粒子を含有する無機粒子含有層と接着剤層とを有する絶縁テープを開示する。また、特許文献１には、電極の集電体と端子を電気的に接続するためのリードに当該絶縁テープを貼着する使用形態が記載されている。
特開２００６－９３１４７号公報
　ところで、巻回型の電極体を構成する極板にはリードが接合されるが、例えば負極リードと正極が電極体の径方向に重なる部分に導電性の異物が入り込むと、当該異物がセパレータを突き破って内部短絡が発生するおそれがある。リードは極板よりも厚みがあるため、リードが接続された部分で極板間の圧力が高くなり易く、他の部分に比べて上記内部短絡が発生し易い。極板間の圧力は電極体の巻芯側で高くなる傾向があるので、負極の巻き始め側端部に負極リードを取り付けた場合は、上記内部短絡がより発生し易くなる。
　また、非水電解質二次電池では、内部短絡が発生した場合に短絡箇所の拡大を防ぎ、電池温度の上昇を抑制することも重要な課題である。
　本開示の一態様である非水電解質二次電池は、正極と負極がセパレータを介して巻回されてなる巻回型の電極体を備え、負極は、帯状の負極集電体と、当該負極集電体の巻き始め側端部に接合された負極リードとを有し、負極リードと負極集電体の重なり部の表面うち、少なくとも電極体の径方向外側の表面に絶縁テープが貼着され、絶縁テープが、基材層、接着剤層、及びそれらの間に形成された無機粒子含有層を有し、無機粒子含有層が当該層重量に対して２０重量％以上の無機粒子を含有することを特徴とする。
　本開示に係る非水電解質二次電池によれば、負極の巻き始め側端部に接合された負極リードと正極が電極体の径方向に重なる部分に導電性の異物が入り込むことで発生し得る内部短絡を高度に抑制できる。また、かかる内部短絡が発生したとしても、短絡箇所の拡大を防ぐことができ、電池温度の上昇を抑えることができる。
図１は実施形態の一例である非水電解質二次電池の断面図である。 図２は実施形態の一例である巻回型電極体の斜視図である。 図３は実施形態の一例である電極体を構成する正極及び負極の正面図である。 図４は実施形態の一例である電極体の巻芯近傍の径方向断面図である。 図５は実施形態の一例である電極体の巻芯近傍の軸方向断面図である。 図６は実施形態の他の一例である電極体の巻芯近傍の軸方向断面図である。 図７は実施形態の一例である絶縁テープの断面図である。
　上述のように、電極体の径方向に負極リードと正極が重なった部分に導電性の異物が入り込むと、当該異物がセパレータを突き破って内部短絡が発生するおそれがある。また、内部短絡が発生すると短絡箇所で温度が上昇し、その熱でセパレータが溶融して短絡箇所が拡大するおそれがある。かかる課題に対処する手段としては、例えば負極リードの表面又は負極リードが接合された集電体の巻き始め側端部に特許文献１の絶縁テープを貼着することが考えられる。しかし、特許文献１のテープのように無機粒子含有層と接着剤層を有するテープでは、無機粒子の添加量を増やすことで耐熱性を高くできるが、添加量を増やすと突き刺し強度が低くなるという背反の関係がある。
　上記内部短絡の発生を防止するためには、導電性の異物がセパレータを突き破ったとしても絶縁テープによって負極と正極の接触を防止できるように、絶縁テープには高い突き刺し強度が求められる。他方、大きな力が作用して内部短絡が発生した場合には、短絡箇所の発熱でセパレータが溶融したとしても絶縁テープによって負極と正極の接触を防止できるように、絶縁テープには高い耐熱性が求められる。特許文献１のテープでは、上述の通り耐熱性と突き刺し強度を両立することが困難であるため、上記課題に対処することができない。
　本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討を行った結果、基材層／２０重量％以上の無機粒子を含有する無機粒子含有層／接着剤層の少なくとも３層を有する絶縁テープを適用した新たな電極体を見出した。このような３層構造を有する絶縁テープは、耐熱性に優れ、かつ高い突き刺し強度を有する。かかる絶縁テープを負極リードの表面又は負極リードが接合された集電体の巻き始め側端部に貼着することによって、上記内部短絡の発生を高度に抑制でき、また大きな力が作用して短絡が発生したとしても短絡箇所の拡大を抑え、電池温度の上昇を抑制することができる。
　従来、負極リードは負極の巻き終り側端部に取り付けられることが一般的であったが、電池の高容量化・高出力化に伴い、負極の巻き始め側端部及び巻き終り側端部の両方に負極リードを取り付けることが提案されている。このため、上記内部短絡に対処することの重要性が高まっている。また、電極体の巻芯に空間が形成される場合、例えば活物質の膨張等によって負極の巻き始め側端部が当該空間に折れ込むことが想定される。この場合、負極リードの角がセパレータに強く当接し、セパレータを突き破って内部短絡が発生するおそれがあるが、これについても上記絶縁テープを用いることで対処できる。
　以下、実施形態の一例について詳細に説明する。
　実施形態の説明で参照する図面は模式的に記載されたものであるから、具体的な寸法比率等は以下の説明を参酌して判断されるべきである。本明細書において「略～」との用語は、略同一を例に説明すると、完全に同一はもとより、実質的に同一と認められるものを含む意図である。また、「端部」の用語は対象物の端及びその近傍を、「中央部」の用語は対象物の中央及びその近傍をそれぞれ意味するものである。
　実施形態の一例として、円筒形の金属製ケースを備えた円筒形電池である非水電解質二次電池１０を例示するが、本開示の非水電解質二次電池はこれに限定されない。本開示の非水電解質二次電池は、例えば角形の金属製ケースを備えた角形電池、樹脂製シートからなる外装体を備えたラミネート型電池であってもよい。
　図１は、非水電解質二次電池１０の断面図である。図２は、非水電解質二次電池１０を構成する電極体１４の斜視図である。図１及び図２に例示するように、非水電解質二次電池１０は、巻回型の電極体１４と、非水電解質（図示せず）とを備える。巻回型の電極体１４は、正極１１と、負極１２と、セパレータ１３とを有し、正極１１と負極１２がセパレータ１３を介して渦巻状に巻回されてなる。以下では、電極体１４の軸方向一方側を「上」、軸方向他方側を「下」という場合がある。非水電解質は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した電解質塩とを含む。非水電解質は、液体電解質に限定されず、ゲル状ポリマー等を用いた固体電解質であってもよい。
　正極１１は、帯状の正極集電体３０（後述の図３参照）と、当該集電体に接合された正極リード１９とを有する。正極リード１９は、正極集電体３０と正極端子を電気的に接続するための導電部材であって、電極群の上端から電極体１４の軸方向α（上方）に延出している。ここで、電極群とは電極体１４において各リードを除く部分を意味する。正極リード１９は、例えば電極体１４の径方向βの略中央部に設けられている。
　負極１２は、帯状の負極集電体３５（後述の図３参照）と、当該集電体に接続された負極リード２０ａ，２０ｂとを有する。負極リード２０ａ，２０ｂは、負極集電体３５と負極端子を電気的に接続するための導電部材であって、電極群の下端から軸方向α（下方）に延出している。例えば、負極リード２０ａは電極体１４の径方向内側の端部に配置される巻き始め側端部に設けられ、負極リード２０ｂは電極体１４の径方向外側の端部に配置される巻き終り側端部に設けられている。以下では、電極体１４の径方向内側を巻芯側、径方向外側を巻外側という場合がある。
　正極リード１９及び負極リード２０ａ，２０ｂは、集電体よりも厚みのある帯状の導電部材である。リードの厚みは、例えば集電体の厚みの３倍～３０倍であって、一般的に５０μｍ～５００μｍである。各リードの構成材料は特に限定されないが、正極リード１９はアルミニウムを主成分とする金属によって、負極リード２０ａ，２０ｂはニッケル又は銅を主成分とする金属によって、それぞれ構成されることが好ましい。なお、リードの数、配置等は特に限定されない。例えば、負極１２の巻き始め側端部のみに負極リードが取り付けられてもよい。
　図１に示す例では、ケース本体１５と封口体１６によって、電極体１４及び非水電解質を収容する金属製の電池ケースが構成されている。電極体１４の上下には、絶縁板１７，１８がそれぞれ設けられる。正極リード１９は絶縁板１７の貫通孔を通って封口体１６側に延び、封口体１６の底板であるフィルタ２２の下面に溶接される。非水電解質二次電池１０では、フィルタ２２と電気的に接続された封口体１６の天板であるキャップ２６が正極端子となる。他方、負極リード２０ａは絶縁板１８の貫通孔を通り、負極リード２０ｂは絶縁板１８の外側を通って、ケース本体１５の底部側に延び、ケース本体１５の底部内面に溶接される。非水電解質二次電池１０では、ケース本体１５が負極端子となる。
　電極体１４は、上述の通り、正極１１と負極１２がセパレータ１３を介して渦巻状に巻回されてなる巻回構造を有する。正極１１、負極１２、及びセパレータ１３は、いずれも帯状に形成され、渦巻状に巻回されることで電極体１４の径方向βに交互に積層された状態となる。電極体１４において、各電極の長手方向が巻回方向γとなり、各電極の幅方向が軸方向αとなる。本実施形態では、電極体１４の巻芯に空間２８が形成されている。詳しくは後述するが、電極体１４は、負極１２の巻き始め側端部に貼着された絶縁テープ４０（図３等参照）を備える。
　ケース本体１５は、有底円筒形状の金属製容器である。ケース本体１５と封口体１６の間にはガスケット２７が設けられ、電池ケース内の密閉性が確保されている。ケース本体１５は、例えば側面部を外側からプレスして形成された、封口体１６を支持する張り出し部２１を有する。張り出し部２１は、ケース本体１５の周方向に沿って環状に形成されることが好ましく、その上面で封口体１６を支持する。
　封口体１６は、電極体１４側から順に積層された、フィルタ２２、下弁体２３、絶縁部材２４、上弁体２５、及びキャップ２６を有する。封口体１６を構成する各部材は、例えば円板形状又はリング形状を有し、絶縁部材２４を除く各部材は互いに電気的に接続されている。下弁体２３と上弁体２５は各々の中央部で互いに接続され、各々の周縁部の間には絶縁部材２４が介在している。異常発熱で電池の内圧が上昇すると、例えば下弁体２３が破断し、これにより上弁体２５がキャップ２６側に膨れて下弁体２３から離れることにより両者の電気的接続が遮断される。さらに内圧が上昇すると、上弁体２５が破断し、キャップ２６の開口部からガスが排出される。
　以下、図３～図６を参照しながら、電極体１４について、特に負極１２及び負極リード２０ａに貼着される絶縁テープ４０について詳説する。図３は、電極体１４を構成する正極１１及び負極１２の正面図である。図３では、各電極を真っ直ぐに伸ばした状態を示しており、紙面右側が電極体１４の巻き始め側、紙面左側が電極体１４の巻き終り側である。図４は、電極体１４の巻芯近傍を径方向βに切断した断面図である。図５及び図６は、電極体１４の巻芯近傍を軸方向αに切断した断面図である。
　図３及び図４に例示するように、電極体１４では、負極１２上でのリチウムの析出を防止するため、負極１２は正極１１よりも大きく形成される。そして、少なくとも正極１１の正極活物質層３１が形成された部分は、セパレータ１３を介して負極１２の負極活物質層３６が形成された部分に対向配置される。負極１２の寸法を決定する負極集電体３５の幅及び長さは、正極１１の寸法を決定する正極集電体３０の幅及び長さよりも長く設定される。
　正極１１は、帯状の正極集電体３０と、当該集電体上に形成された正極活物質層３１とを有する。本実施形態では、正極集電体３０の両面に正極活物質層３１が形成されている。正極集電体３０には、例えばアルミニウムなどの金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等が用いられる。好適な正極集電体３０は、アルミニウム又はアルミニウム合金を主成分とする金属の箔である。正極集電体３０の厚みは、例えば１０μｍ～３０μｍである。
　正極活物質層３１は、正極集電体３０の両面において、後述の無地部３２を除く全域に形成されることが好適である。正極活物質層３１は、正極活物質、導電剤、及び結着剤を含むことが好ましい。正極１１（正極板）は、正極活物質、導電剤、結着剤、及びＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）等の溶剤を含む正極合剤スラリーを正極集電体３０の両面に塗布し、塗膜を圧縮することにより作製できる。
　正極活物質としては、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｎｉ等の遷移金属元素を含有するリチウム含有遷移金属酸化物が例示できる。リチウム含有遷移金属酸化物は、特に限定されないが、一般式Ｌｉ1+xＭＯ2（式中、－０．２＜ｘ≦０．２、ＭはＮｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ａｌの少なくとも１種を含む）で表される複合酸化物であることが好ましい。
　上記導電剤の例としては、カーボンブラック（ＣＢ）、アセチレンブラック（ＡＢ）、ケッチェンブラック、黒鉛等の炭素材料などが挙げられる。上記結着剤の例としては、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等のフッ素系樹脂、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリイミド（ＰＩ）、アクリル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂などが挙げられる。また、これらの樹脂と、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）又はその塩、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）等が併用されてもよい。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　正極１１には、正極集電体３０を構成する金属の表面が露出した無地部３２が設けられる。無地部３２は正極リード１９が接続される部分であって、正極集電体３０の表面が正極活物質層３１に覆われていない部分である。無地部３２は、正極リード１９よりも幅広に形成される。無地部３２は、正極１１の厚み方向に重なるように正極１１の両面に設けられることが好適である。
　図３に示す例では、正極１１の長手方向中央部に、集電体の幅方向全長にわたって無地部３２が設けられている。無地部３２は、正極１１の長手方向端部寄りに形成されてもよいが、集電性の観点から、好ましくは長手方向両端から略等距離の位置に設けられる。なお、無地部３２は正極１１の上端から他端（下端）に至らない長さで設けられてもよい。無地部３２は、例えば正極集電体３０の一部に正極合剤スラリーを塗布しない間欠塗布により設けられる。
　負極１２は、帯状の負極集電体３５と、当該負極集電体上に形成された負極活物質層３６とを有する。本実施形態では、負極集電体３５の両面に負極活物質層３６が形成されている。負極集電体３５には、例えば銅などの金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等が用いられる。負極集電体３５の厚みは、例えば５μｍ～３０μｍである。
　負極活物質層３６は、負極集電体３５の両面において、無地部３７ａ，３７ｂを除く全域に形成されることが好適である。負極活物質層３６は、負極活物質及び結着剤を含むことが好ましい。負極１２（負極板）は、例えば負極活物質、結着剤、及び水等を含む負極合剤スラリーを負極集電体３５の両面に塗布し、塗膜を圧縮することにより作製できる。
　負極活物質としては、リチウムイオンを可逆的に吸蔵、放出できるものであれば特に限定されず、例えば天然黒鉛、人造黒鉛等の炭素材料、Ｓｉ、Ｓｎ等のリチウムと合金化する金属、又はこれらを含む合金、複合酸化物などを用いることができる。負極活物質層３６に含まれる結着剤には、例えば正極１１の場合と同様の樹脂が用いられる。水系溶媒で負極合剤スラリーを調製する場合は、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ＣＭＣ又はその塩、ポリアクリル酸又はその塩、ポリビニルアルコール等を用いることができる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　負極１２には、負極集電体３５を構成する金属の表面が露出した無地部３７ａ，３７ｂが設けられる。無地部３７ａ，３７ｂは負極リード２０ａ，２０ｂがそれぞれ接続される部分であって、負極集電体３５の表面が負極活物質層３６に覆われていない部分である。無地部３７ａ，３７ｂは、負極１２の幅方向に沿って長く延びた正面視略矩形形状を有し、各負極リードよりも幅広に形成される。無地部３７ａは、負極１２の厚み方向に重なるように負極１２の両面に設けられることが好適である（無地部３７ｂについても同様）。負極リード２０ａは、一部が無地部３７ａの負極集電体の内面Ｘ上に配置され、残りの一部が無地部３７ａの下端から下方に延出している。負極リード２０ａは、例えば無地部３７ａの負極集電体の内面Ｘ上において、上下方向中央部よりも上端側から下端の間に配置され、その少なくとも一部が無地部３７ａに溶接されている。
　図３に示す例では、負極１２の長手方向両端部（巻き始め側端部及び巻き終り側端部）に、集電体の幅方向全長にわたって無地部３７ａ，３７ｂがそれぞれ設けられている。例えば、無地部３７ｂは負極１２の長手方向中央部寄りに設けられてもよいが、集電性の観点から、好ましくは長手方向両端部に別れて設けられる。なお、各無地部は負極１２の下端から上端に至らない長さで形成されてもよい。各無地部は、例えば負極集電体３５の一部に負極合剤スラリーを塗布しない間欠塗布により設けられる。
　セパレータ１３には、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。多孔性シートの具体例としては、微多孔薄膜、織布、不織布などが挙げられる。セパレータ１３の材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン樹脂が好ましい。セパレータ１３の厚みは、例えば１０μｍ～５０μｍである。セパレータ１３は、電池の高容量化・高出力化に伴い薄膜化の傾向にある。セパレータ１３は、例えば１３０℃～１８０℃程度の融点を有する。
　図３～図５に例示するように、非水電解質二次電池１０は、負極１２の巻き始め側端部に貼着された絶縁テープ４０を有する。負極リード２０ａは、上述の通り負極１２の巻き始め側端部に設けられた無地部３７ａにおいて、電極体１４の径方向内側（巻芯側）に向いた負極集電体の内面Ｘに接合される。絶縁テープ４０は、少なくとも電極体１４の径方向外側（巻外側）に向いた負極集電体の外面Ｙに貼着される。即ち、絶縁テープ４０は負極リード２０ａと負極集電体３５の重なり部の表面のうち巻外側の表面に貼着される。より詳しくは、上記の重なり部の表面のうち、少なくとも巻外側に位置する正極１１と径方向βに対向する領域（以下、「対向領域」という場合がある）に絶縁テープ４０が貼着されることが好ましい。
　上述のように、負極リード２０ａは極板よりも厚みがあり、また巻芯近傍に設けられているため、負極リード２０ａが接続された部分で極板間の圧力が高くなり易く、他の部分に比べて導電性の異物に起因した内部短絡が発生し易い。絶縁テープ４０には、かかる内部短絡を抑制する役割がある。また、大きな力が作用して短絡が発生し、短絡箇所でセパレータ１３が溶融したとしても、絶縁テープ４０を設けることで、短絡箇所の拡大が抑えられ、電池温度の上昇を抑制できる。
　絶縁テープ４０は、例えば負極リード２０ａの長手方向（負極集電体３５の幅方向）に沿って長く延びた正面視略矩形形状を有する。絶縁テープ４０の形状は、特に限定されないが、負極リード２０ａの形状に対応した形状とすることが好ましい。
　絶縁テープ４０は、電極体１４における各電極の巻きズレ等を考慮して、対向領域だけでなく、その周囲にも貼着されることが好適である。図５に示す例では、対向領域の端、即ち負極リード２０ａの端に対応する位置（集電体の厚み方向に重なる位置）を超えて絶縁テープ４０が貼着されている。つまり絶縁テープ４０は、無地部３７ａの正面視において、対向領域を含む広い範囲に貼着されている。
　絶縁テープ４０は、無地部３７ａの下端を超えて負極集電体３５上から張り出し、集電体の下端から延出した負極リード２０ａの巻外側に向いた表面にわたって貼着されてもよい。絶縁テープ４０は、例えば無地部３７ａの負極集電体の内面Ｘに負極リード２０ａが溶接された後、無地部３７ａの負極集電体の外面Ｙに貼着される。
　図４に示すように、負極１２及びセパレータ１３は正極１１よりも巻き始め側に延びている。そして、負極リード２０ａと負極集電体３５の重なり部がセパレータ１３を介して負極１２に対向している。これにより、負極リード２０ａに起因する内部短絡をより効果的に防止することができる。
　図６に例示する形態は、負極リード２０ａが無地部３７ａの負極集電体の外面Ｙに貼着されている点で、上述の実施形態と異なる。この場合は、負極リード２０ａの表面に絶縁テープ４０が貼着される。この場合も、少なくとも対向領域に絶縁テープ４０が貼着されることが好ましく、対向領域を含む広い範囲に絶縁テープ４０を貼着することがより好ましい。絶縁テープ４０は、例えば正極１１と対向する負極リード２０ａの表面の全体を覆うと共に、当該表面から張り出して無地部３７ａの負極集電体の外面Ｙにわたって貼着される。
　なお、図５に例示する形態において、電極体１４の巻芯側に向いた負極リード２０ａの表面に追加の絶縁テープ４０を貼着してもよい。また、図６に例示する形態において、巻芯側に向いた無地部３７ａの集電体内面Ｘに追加の絶縁テープ４０を貼着してもよい。つまり、絶縁テープ４０は負極リード２０ａと負極集電体３５の重なり部の巻芯側の表面に貼着することもできる。
　図７は、絶縁テープ４０の断面図である。図７に例示するように、絶縁テープ４０は、基材層４１と、接着剤層４２と、基材層４１と接着剤層４２の間に形成された無機粒子含有層４３とを有する。無機粒子含有層４３は、当該層重量に対して２０重量％以上の無機粒子を含有する。無機粒子含有層４３における無機粒子の含有量が２０重量％未満であると、セパレータ１３の溶融による短絡箇所の拡大を防止するための十分な耐熱性が得られない。このような３層構造を有する絶縁テープ４０は、耐熱性に優れ、かつ高い突き刺し強度（機械的強度）を有する。ここで、耐熱性とは、熱によりテープが変質・変形し難い特性を意味する。
　絶縁テープ４０における無機粒子の含有量は、接着剤層４２を除く絶縁テープ４０の重量、即ち基材層４１と無機粒子含有層４３の合計の重量に対して２０重量％未満が好ましく、１０重量％以下がより好ましく、５重量％～１０重量％が特に好ましい。上述のように、特許文献１に開示されるような２層構造のテープにおいて無機粒子の添加量を増やすと耐熱性は向上するものの、突き刺し強度が低下する。つまり、耐熱性と突き刺し強度は背反の関係にある。絶縁テープ４０は、無機粒子含有層４３における無機粒子の含有量を高めつつ、テープ全体では無機粒子の含有量を抑えた設計である。かかる絶縁テープ４０によれば、優れた耐熱性と高い突き刺し強度を両立することが可能である。
　絶縁テープ４０の厚みは、例えば２０μｍ～７０μｍであり、好ましくは２５μｍ～６０μｍである。絶縁テープ４０及び各層の厚みは、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた断面観察により測定できる。絶縁テープ４０は、４層以上の層構造を有していてもよい。例えば、基材層４１は単層構造に限定されず、２層以上の同種又は異種積層フィルムによって構成されてもよい。
　基材層４１は、無機粒子を含有せず、実質的に有機材料のみで構成されることが好ましい。基材層４１の構成材料に占める有機材料の割合は、例えば９０重量％以上であり、好ましくは９５重量％以上、或いは略１００重量％であってもよい。有機材料の主成分は、絶縁性、耐電解液性、耐熱性、突き刺し強度等に優れる樹脂であることが好ましい。基材層４１の厚みは、例えば１０μｍ～４５μｍであり、好ましくは１５μｍ～３５μｍである。基材層４１の厚みは、接着剤層４２及び無機粒子含有層４３よりも厚いことが好ましく、絶縁テープ４０の厚みの５０％以上を占める。
　基材層４１を構成する好適な樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のエステル系樹脂、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミドなどが例示できる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、突き刺し強度が高いポリイミドが特に好ましい。基材層４１には、例えばポリイミドを主成分とする樹脂フィルムを用いることができる。
　接着剤層４２は、正極リード１９に対する接着性を絶縁テープ４０に付与するための層である。接着剤層４２は、例えば無機粒子含有層４３が形成された基材層４１の一方の面上に接着剤を塗工して形成される。接着剤層４２は、基材層４１の場合と同様に、絶縁性、耐電解液性等に優れた接着剤（樹脂）を用いて構成されることが好ましい。接着剤層４２を構成する接着剤は、加熱することで粘着性を発現するホットメルト型又は加熱により硬化する熱硬化型であってもよいが、生産性等の観点から、室温で粘着性を有するものが好ましい。接着剤層４２は、例えばアクリル系接着剤又は合成ゴム系接着剤によって構成される。接着剤層４２の厚みは、例えば５μｍ～３０μｍである。
　無機粒子含有層４３は、上述の通り、２０重量％以上の無機粒子を含有する層であって、絶縁テープ４０に対して主に耐熱性を付与するための層である。無機粒子含有層４３は、層を構成する樹脂マトリックス中に無機粒子が分散した層構造を有することが好適である。無機粒子含有層４３は、例えば無機粒子を含有する樹脂溶液を基材層４１の一方の面上に塗工して形成される。無機粒子含有層４３の厚みは、例えば０．５μｍ～１０μｍであり、好ましくは１μｍ～５μｍである。
　無機粒子の含有量は、無機粒子含有層４３の重量に対して、好ましくは２５重量％～８０重量％、より好ましくは３０重量％～８０重量％、特に好ましくは３５重量％～８０重量％である。絶縁テープ４０では、基材層４１を設けると共に、基材層４１と接着剤層４２の間に無機粒子含有層４３を介在させることによって、無機粒子含有層４３の無機粒子の添加量を多くしても、良好な突き刺し強度を確保することができる。但し、無機粒子の添加量が多くなり過ぎると、無機粒子含有層４３の膜強度が低下し、突き刺し強度の低下を招く場合があるため、無機粒子含有層４３における無機粒子の含有量の上限は８０重量％が好ましい。さらに好ましくは５０重量％である。
　無機粒子含有層４３を構成する樹脂は、基材層４１の場合と同様に、絶縁性、耐電解液性等に優れ、かつ無機粒子及び基材層４１に対する接着性が良好であることが好ましい。好適な樹脂としては、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、及びこれらのエラストマーなどが例示できる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　無機粒子含有層４３を構成する無機粒子は、絶縁性で粒径が小さな粒子が好ましい。無機粒子の平均粒径は、例えば５０ｎｍ～５００ｎｍ、好ましくは５０ｎｍ～２００ｎｍである。好適な無機粒子としては、チタニア（酸化チタン）、アルミナ（酸化アルミニウム）、シリカ（酸化ケイ素）、ジルコニア（酸化ジルコニウム）などが例示できる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、シリカが特に好ましい。
　以下、実施例により本開示をさらに説明するが、本開示はこれらの実施例に限定されるものではない。
　＜実施例１＞
　［正極の作製］
　正極活物質としてＬｉＮｉ0.88Ｃｏ0.09Ａｌ0.03Ｏ2で表されるリチウム含有遷移金属
酸化物（平均粒径１２μｍ、層状岩塩構造（六方晶、空間群Ｒ３－ｍ）を１００重量部と、アセチレンブラックを１重量部と、ポリフッ化ビニリデンを１重量部とを混合し、さらにＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）を適量加えて、正極合剤スラリーを調製した。次に、当該正極合剤スラリーをアルミニウム箔からなる正極集電体の両面に塗布し、塗膜を乾燥させた。塗膜が形成された集電体をローラーを用いて圧縮した後、所定の電極サイズに切断し、正極集電体の両面に正極活物質層が形成された正極板を作製した。正極板の長手方向中央部に無地部を設け、当該無地部にアルミニウム製の正極リードを超音波溶接して、正極を作製した。
　［負極の作製］
　黒鉛粉末（平均粒径２０μｍ）を１００重量部と、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）を１重量部と、カルボキシメチルセルロースを１重量部とを混合し、さらに水を適量加えて、負極合剤スラリーを調製した。次に、当該負極合剤スラリーを銅箔からなる負極集電体の両面に塗布し、塗膜を乾燥させた。塗膜が形成された集電体をローラーを用いて圧縮した後、所定の電極サイズに切断し、負極集電体の両面に負極活物質層が形成された負極板を作製した。
　負極リードを負極板の巻き始め側端部及び巻き終り側端部に設けた無地部にそれぞれ超音波溶接し、巻き始め側端部の無地部の集電体外面に、基材層／無機粒子含有層／接着剤層の３層構造を有する絶縁テープを貼着した。絶縁テープは、電極体において、集電体外面の負極リードと電極体の径方向に重なる範囲のうち、巻外側に位置する正極と径方向に重なる範囲及びその周囲となる部分に貼着した。
　上記絶縁テープの具体的な層構成は、下記の通りである。
　基材層には、ポリイミドを主成分とする樹脂フィルム（厚み２５μｍ）を用いた。無機粒子含有層は、アクリル樹脂中に２５重量％のシリカ粒子が分散した層構造を有する。無機粒子含有層の厚みは１μｍである。接着剤層は、室温で粘着性を有する接着剤（主成分：アクリル系樹脂）によって構成される。基材層と無機粒子含有層の合計の重量に対するシリカ粒子の含有量は０．８重量％である。
　［非水電解質の調製］
　エチレンカーボネート（ＥＣ）と、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）と、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）を、３：３：４の体積比で混合した。当該混合溶媒に、ＬｉＰＦ6を１ｍｏｌ／Ｌの濃度で溶解させて非水電解質を調製した。
　［電池の作製］
　上記正極と上記負極を、アルミナ粒子を含有するポリアミド層が片面に形成されたポリエチレン製多孔質膜からなるセパレータを介して渦巻状に巻回することにより、巻芯に空間が形成された巻回型の電極体を作製した。負極は、巻き始め側端部に溶接された負極リードが巻芯側を向くように配置した。得られた電極体では、少なくとも集電体外面の負極リードと径方向に重なる範囲のうち、巻外側に位置する正極と径方向に重なる範囲に上記絶縁テープが貼着されている。当該電極体を有底円筒形状の金属製ケース本体（外径１８ｍｍ、高さ６５ｍｍ）に収容した後、正極リードの上端部を封口体のフィルタに、負極リードの下端部をケース本体の底部内面にそれぞれ溶接した。そして、ケース本体に上記非水電解液を注入し、封口体によりケース本体の開口部を塞いで、１８６５０型の円筒形電池を作製した。
　＜実施例２＞
　実施例１の無機粒子含有層に代えて、シリカ粒子の含有量が３５重量％、厚みが５μｍである無機粒子含有層が形成された絶縁テープを用いたこと以外は、実施例１と同様にして負極及び円筒形電池を作製した。基材層と無機粒子含有層の合計の重量に対する無機粒子の含有量は５重量％である。
　＜実施例３＞
　実施例１の無機粒子含有層に代えて、シリカ粒子の含有量が７０重量％、厚みが５μｍである無機粒子含有層が形成された絶縁テープを用いたこと以外は、実施例１と同様にして負極及び円筒形電池を作製した。基材層と無機粒子含有層の合計の重量に対する無機粒子の含有量は１０重量％である。
　＜実施例４＞
　実施例１の無機粒子含有層に代えて、シリカ粒子の含有量が３５重量％、厚みが１μｍである無機粒子含有層が形成された絶縁テープを用いたこと以外は、実施例１と同様にして負極及び円筒形電池を作製した。基材層と無機粒子含有層の合計の重量に対する無機粒子の含有量は１重量％である。
　＜比較例１＞
　無機粒子含有層を有さない絶縁テープ（他の層構成は実施例１のテープと同じ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして負極及び円筒形電池を作製した。
　＜比較例２＞
　実施例１の無機粒子含有層に代えて、シリカ粒子の含有量が１０重量％、厚みが５μｍである無機粒子含有層が形成された絶縁テープを用いたこと以外は、実施例１と同様にして負極及び円筒形電池を作製した。基材層と無機粒子含有層の合計の重量に対する無機粒子の含有量は１．５重量％である。
　＜比較例３＞
　無機粒子含有層と粘着剤層を有し、基材層を有さない２層構造の絶縁テープを用いたこと以外は、実施例１と同様にして負極及び円筒形電池を作製した。無機粒子含有層におけるシリカ粒子の含有量は５０重量％、無機粒子含有層の厚みは２５μｍとした。
　上記実施例及び比較例で用いた各絶縁テープについて、下記の方法で突き刺し試験を行った。また、各電池について下記の方法で異物短絡試験を行った。
　［突き刺し試験］
　上記各絶縁テープの表面を針で突き刺し、外観観察で貫通したときの押圧力（Ｎ）を測定した。当該押圧力を突き刺し強度として表１に示した。押圧力が高い方が、テープの突き刺し強度が高いことを意味する。
　［異物短絡試験］
　絶縁テープで被覆された負極の集電体外面と、その巻外側に位置する正極との間に導電性の異物を仕込み、ＪＩＳ Ｃ ８７１４に従い、強制的に短絡させた時の電池の側面温度を熱電対で測定した。測定結果は表１に示した。当該温度が低い方が短絡箇所の拡大が起こり難いことを意味する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 ※１　無機粒子含有層の重量に対する無機粒子の含有量（重量％）
※２　接着剤層を除く絶縁テープの重量に対する無機粒子の含有量（重量％）
　表１に示すように、実施例の絶縁テープはいずれも突き刺し強度が高いため、当該絶縁テープを用いた実施例の電池によれば、負極リードの影響により巻芯近傍で発生し得る内部短絡を高度に抑制できる。一方、比較例３の絶縁テープは、耐熱性は高いものの突き刺し強度が低いため、当該絶縁テープを用いた比較例３の電池では、かかる内部短絡について十分に対処できない。
　さらに、実施例の電池はいずれも、比較例１，２の電池と比べて異物短絡試験における電池温度、即ち強制短絡時の電池温度が低い。異物短絡試験では、いずれの電池においても短絡箇所の発熱でセパレータが溶融するが、実施例の電池では、耐熱性の高い絶縁テープによって正極リードと負極の接触が防止されるため、短絡箇所の拡大が抑制される。特に実施例２～４、中でも実施例３の絶縁テープは耐熱性に優れ、当該テープを用いた電池では、短絡箇所の拡大が高度に抑制されている。一方、比較例１，２の電池では、絶縁テープの耐熱性が十分ではないため、正極リードと負極の接触を防止することができず、電池温度が大きく上昇したものと考えられる。
　つまり、基材層／２０重量％以上の無機粒子を含有する無機粒子含有層／接着剤層の少なくとも３層からなる絶縁テープを用いた場合にのみ、負極リードの影響により巻芯近傍で発生し得る内部短絡を高度に抑制でき、かつ内部短絡が発生したとしても、電池温度の上昇を抑えることができる。
　１０　非水電解質二次電池、１１　正極、１２　負極、１３　セパレータ、１４　電極体、１５　ケース本体、１６　封口体、１７，１８　絶縁板、１９　正極リード、２０ａ，２０ｂ　負極リード、２１　張り出し部、２２　フィルタ、２３　下弁体、２４　絶縁部材、２５　上弁体、２６　キャップ、２７　ガスケット、２８　空間、３０　正極集電体、３１　正極活物質層、３２　無地部、３５　負極集電体、３６　負極活物質層、３７ａ，３７ｂ　無地部、４０　絶縁テープ、４１　基材層、４２　接着剤層、４３　無機粒子含有層、Ｘ　負極集電体の内面、Ｙ　負極集電体の外面

Claims (8)

  1. 　正極と負極がセパレータを介して巻回されてなる巻回型の電極体を備え、
    　前記負極は、帯状の負極集電体と、当該負極集電体の巻き始め側端部に接合された負極リードとを有し、
    　前記負極リードと前記負極集電体の重なり部の表面のうち、少なくとも前記電極体の径方向外側の表面に絶縁テープが貼着され、
    　前記絶縁テープが、基材層、接着剤層、及び前記基材層と前記接着剤層の間に形成された無機粒子含有層を有し、
    　前記無機粒子含有層が当該層重量に対して２０重量％以上の無機粒子を含有する非水電解質二次電池。
  2. 　前記負極リードが前記負極集電体の外面に接合されている請求項１に記載の非水電解質二次電池。
  3. 　前記負極リードが前記負極集電体の内面に接合されている請求項１に記載の非水電解質二次電池。
  4. 　前記重なり部は、前記セパレータを介して前記負極の一部と対向している請求項１～３のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
  5. 　前記無機粒子の含有量は、前記無機粒子含有層の重量に対して２５重量％～８０重量％である請求項１～４のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
  6. 　前記無機粒子含有層の厚みは、１μｍ～５μｍである請求項１～５のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
  7. 　前記無機粒子の含有量は、前記接着剤層を除く前記絶縁テープの重量に対して２０重量％未満である請求項１～６のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
  8. 　前記基材層は、ポリイミドを主成分として構成される請求項１～７のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
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