JP7317823B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
本開示の発明者は、下記の表1に示す条件で、実施例1及び比較例1,2の3種類の二次電池を作製し、所定の条件で充放電を行って、極板変形及びテープの接着の程度を確認した。
[正極板の作製]
正極活物質として、LiNi0.88Co0.09Al0.03O2で表されるリチウムニッケルコバルトアルミニウム複合酸化物を用いた。その後、100質量部のLiNi0.88Co0.09Al0.03O2(正極活物質)と、1.0質量部のアセチレンブラックと、0.9質量部のポリフッ化ビニリデン(PVDF)(結着剤)とを、N-メチル-2-ピロリドン(NMP)の溶剤中で混合して、正極合材スラリーを調製した。次に、ペースト状の当該正極合材スラリーを厚み15μmのアルミニウム箔からなる長尺な正極集電体の両面に均一に塗布し乾燥機中で100~150℃の温度で乾燥させてNMPを除去した後、ロールプレス機を用いて圧延して長尺状の正極板を得た。さらに、圧延加工後の正極板を、200℃に熱したロールに5秒間接触させることで熱処理を行い、所定の電極サイズ(厚み0.144mm、幅62.6mm、長さ861mm)に裁断して、正極板11を作製した。なお、LiNi0.88Co0.09Al0.03O2の結晶構造は、層状岩塩構造(六方晶、空間群R3-m)である。また、正極板11の長さ方向中央部に活物質が形成されていない無地部を形成し、その無地部にアルミニウムの正極リードを固定した。
負極活物質として、黒鉛粉末を95質量部と、ケイ素酸化物を5質量部とを混合したものを用いた。そして、負極活物質を100質量部と、バインダとしてのスチレン-ブタジエンゴム(SBR)を1質量部と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース(CMC)を1質量部とを混合した。そして、この混合したものを水に分散させて、負極合材スラリーを調製した。この負極合材スラリーを、厚み8μmの銅箔からなる負極集電体の両面に塗布し、乾燥機により乾燥させた後、厚みが0.160mmとなるように、圧縮ローラで圧縮して負極活物質層の厚みを調整した。そして、長尺状の負極板を所定の電極サイズ(幅64.2mm、長さ959mm)に切断して、負極板12を作製した。また、負極板12の無地部に、ニッケル-銅-ニッケル製の負極リードを取り付けた。
作製された正極板11及び負極板12を、ポリエチレン製のセパレータ13を介して渦巻状に巻回することにより、巻回型の電極群14を作製した。
厚み20μmのポリプロピレン製の基材層上に、図1~図5の構成と同様に、ストライプ模様(接着剤層45が巻回軸方向に複数配置されたストライプ)で厚み10μmの接着剤層45を被覆し、幅9mmで、長さ60.0mmであるテープ40,41を切り出した。そして、負極板12の巻き終わり端を含む電極群14の巻回軸方向両端部にテープ40,41を貼着して、電極群14を固定した。このとき、電極群14の最外周に負極集電体35が露出されるようにした。
エチレンカーボネート(EC)と、ジメチルメチルカーボネート(DMC)とを、体積比でEC:DMC=1:3となるように混合した混合溶媒に、ビニレンカーボネート(VC)を5質量部添加し、さらにLiPF6を1.5モル/L溶解して非水電解質としての非水電解液を調製した。
上記の電極群14の上下に絶縁板17,18をそれぞれ配置し、負極リードをケース本体15の底部に溶接し、正極リードを封口体16に溶接し、電極群14を、有底円筒形状のケース本体15に収容した。その後、ケース本体15の内部に非水電解液を減圧方式により注入した。その後、ガスケット27及び封口体16により、ケース本体15の開口端部を封口して、円筒型の非水電解質二次電池を作製した。このとき、電池の容量は、4600mAhであった。
図6は、比較例1の非水電解質二次電池において、図2に対応する図である。比較例1は、図6に示すように、第1テープ40a及び第2テープ41aとして、基材層の巻内側の全面に接着層が配置されたものを用いた。比較例1において、それ以外の構成は、実施例1と同様である。
図7は、比較例2の非水電解質二次電池において、図2に対応する図である。比較例2は、図7に示すように、第1テープ40b及び第2テープ41bとして、基材層の巻内側の面に接着剤層が、巻回軸方向αに連続に配置されたものが用いられる。基材層から構成される第1領域50と、基材層及び粘着剤層から構成される第2領域51が巻回方向γに沿って交互に並ぶようにストライプ状に配置される。図7では、テープ40b,41bの無地部により第1領域50を示し、砂地部により第2領域51を示している。比較例2において、それ以外の構成は、実施例1と同様である。
[極板変形確認方法]
上記実施例1及び比較例1,2の非水電解質二次電池を用いて、25℃の環境において、1380mA(0.3時間率)の電流で電池電圧が4.2Vになるまで定電流充電(CC)を行い、その後、4.2Vの電池電圧で電流値(終止電流)が92mAになるまで定電圧充電(CV)した。さらに、20分間休止した後、4600mA(1時間率)の放電電流で定電流放電した後、20分間休止し、これを充放電サイクルとした。このような充放電サイクルを500サイクル繰り返した後の電池で、1380mA(0.3時間率)の定電流充電で電池電圧が4.2Vに達した後、4.2Vの電池電圧で終止電流を92mAとした定電圧充電を行った。その後、X線CT装置を用いて、上記の電池について、電極群の中央部の断面観察を実施した。断面観察は、電極群の最外周面にテープの幅方向内端(電極群の巻回軸方向中央側端)が位置する巻回軸方向位置で行った。この位置では、電極群の膨張時における応力が高くなりやすい。上記の表1の極板変形レベルの欄に、電極群の中央部の変形の程度をA,Bで分けて示している。
さらに、上記のサイクル試験後の実施例1及び比較例1,2の非水電解質二次電池を分解した後、それぞれの二次電池で電極群の最外周のテープの接着状態を目視で確認し、接着レベルをA、Bの2つで分けた。接着レベルAは、テープの接着が保持されていることを表し、接着レベルBは、テープが容易に剥がれてしまうことを表す。
表1に示すように、実施例1では、電極群14の極板変形が最も巻内の1巻部分のみに生じており、極板変形レベルはAであった。また、比較例2でも実施例1と同様に極板変形レベルはAであった。一方、比較例1では極板変形レベルがBとなっていることから、基材層44の巻内面に、接着剤層45が配置された第2領域43,51とともに基材層44から構成される第1領域42,50が配置されることで、電極群14が膨張するときの圧力が緩和され、極板変形を抑制できることが分かった。また、この実験結果は第2領域に介在する第1領域を巻回方向に連続して配置することが必ずしも必要ではないことを示唆している。
Claims (4)
- 開口部を有する有底筒状のケース本体と、
前記ケース本体に収容され、正極板及び負極板がセパレータを介して巻回された巻回型の電極群と、
前記電極群の最外周面に前記電極群の巻き終わり端を固定するように、前記電極群の最外周面に貼着された少なくとも1枚のテープと、を備え、
前記電極群の最外周面の巻回方向の少なくとも一部に、前記負極板の集電体が露出し、前記集電体が前記ケース本体に接触しており、
前記テープは、基材層と、前記基材層の巻内面に、巻回方向に連続して配置された接着剤層とを含み、
前記テープの巻内面から見た領域を、前記基材層から構成される第1領域と、前記基材層及び前記接着剤層から構成される第2領域に区画したとき、前記テープの前記巻回方向の少なくとも一部の範囲において前記第1領域が前記第2領域の間に介在している、非水電解質二次電池。 - 前記第1領域及び前記第2領域がストライプ状に配置されている、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記第2領域が格子状に配置されている、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記テープは、前記電極群の巻回軸方向の両端部のそれぞれに貼着されている、請求項1から3のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
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