WO2022044936A1 - 二次電池 - Google Patents

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WO2022044936A1
WO2022044936A1 PCT/JP2021/030302 JP2021030302W WO2022044936A1 WO 2022044936 A1 WO2022044936 A1 WO 2022044936A1 JP 2021030302 W JP2021030302 W JP 2021030302W WO 2022044936 A1 WO2022044936 A1 WO 2022044936A1
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negative electrode
current collector
secondary battery
electrode current
main body
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曉 高野
仰 奥谷
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三洋電機株式会社
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Definitions

  • This disclosure relates to secondary batteries.
  • a secondary battery represented by a lithium ion secondary battery is configured by accommodating an electrode body wound through a separator between a positive electrode and a negative electrode in the case body of the battery case, for example.
  • Patent Document 1 an electrode body in which an exposed portion with an exposed negative electrode current collector is arranged on the outermost peripheral surface of the electrode body is housed in the case body, and the exposed portion is in direct contact with the inner surface of the case body.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery used is disclosed.
  • the contact state between the exposed part of the negative electrode current collector and the case body fluctuates, and the exposed part of the negative electrode current collector and the case body are good. It may be difficult to maintain the energized state.
  • an object of the present disclosure is to provide a secondary battery capable of maintaining a good energized state between the exposed portion of the negative electrode current collector and the case body.
  • the secondary battery according to one aspect of the present disclosure includes a metal case body having an opening, a sealing body for sealing the opening of the case body, and a positive electrode and a negative electrode housed in the case body.
  • a secondary battery having an electrode body wound via a separator, wherein the negative electrode is a negative electrode current collector, a negative electrode active material layer formed on the negative electrode current collector, and the negative electrode active material layer. Is not formed, and the negative electrode current collector has an exposed portion, and the exposed portion is arranged at the winding end end portion of the negative electrode, and the electrode body is a metal foil including the exposed portion. It has a laminated portion in which the laminated portions are laminated, and the laminated portion and the case main body are welded to each other.
  • a secondary battery capable of maintaining a good energized state between the exposed portion of the negative electrode current collector and the case body.
  • FIG. 1 is a perspective view showing the appearance of the non-aqueous electrolyte secondary battery according to the embodiment.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a non-aqueous electrolyte secondary battery along the line L1-L1 in FIG.
  • FIG. 3 is a schematic perspective view of a secondary battery showing a welded portion between a laminated portion including an exposed portion of a negative electrode current collector and a case body.
  • FIG. 4 is a schematic perspective view of a secondary battery showing a welded portion between a laminated portion including an exposed portion of a negative electrode current collector and a case body.
  • FIG. 5 is a schematic perspective view of a secondary battery showing a welded portion between a laminated portion including an exposed portion of a negative electrode current collector and a case body.
  • FIG. 6 is a schematic perspective view of a secondary battery showing a welded portion between a laminated portion including an exposed portion of a negative electrode current collector and a case body.
  • FIG. 7 is a schematic perspective view of a secondary battery showing a welded portion between a laminated portion including an exposed portion of a negative electrode current collector and a case body.
  • FIG. 8 is a schematic perspective view of a secondary battery showing a welded portion between a laminated portion including an exposed portion of a negative electrode current collector and a case body.
  • the secondary battery is a power storage device that can be repeatedly charged and discharged, and examples thereof include a non-aqueous electrolyte secondary battery such as a lithium ion secondary battery, an aqueous secondary battery such as an alkaline secondary battery, and the like. Be done.
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery such as a lithium ion secondary battery
  • an aqueous secondary battery such as an alkaline secondary battery, and the like.
  • FIG. 1 is a perspective view showing the appearance of the non-aqueous electrolyte secondary battery according to the embodiment.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a non-aqueous electrolyte secondary battery along the line L1-L1 in FIG.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery 1 includes an electrode body 2, a non-aqueous electrolyte (not shown), and a battery case 3.
  • the battery case 3 includes a metal case body 5 having an opening and a sealing body 6 for sealing the opening of the case body 5.
  • the electrode body 2, a non-aqueous electrolyte, and the like are housed in the case body 5.
  • the case body 5 is, for example, a bottomed cylindrical metal outer can, and a groove portion 5c protruding inward along the circumferential direction is formed on the upper portion of the case body 5.
  • the sealing body 6 is supported by the groove portion 5c and seals the opening of the case body 5. In order to ensure the airtightness inside the battery, it is desirable to provide a gasket between the case body 5 and the sealing body 6.
  • the electrode body 2 shown in FIG. 2 is a winding type electrode body in which the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are wound via a separator. However, in FIG. 2, the separator arranged between the positive electrode 11 and the negative electrode 12 is not shown.
  • the electrode body 2 shown in FIG. 2 has a cylindrical shape, but the shape of the electrode body 2 is not limited to this, and may be a flat shape or the like.
  • the negative electrode 12 includes a negative electrode current collector 14 and a negative electrode active material layer 16 formed on the negative electrode current collector 14. It is desirable that the negative electrode active material layer 16 is formed on both surfaces of the negative electrode current collector 14.
  • the negative electrode 12 has the negative electrode current collector exposed portions 14a and 14b in which the negative electrode active material layer 16 is not arranged on the negative electrode current collector 14 and the negative electrode current collector 14 is exposed.
  • the negative electrode current collector exposed portion 14a is located at the winding start end of the negative electrode 12, and the negative electrode current collector exposed portion 14b is located at the winding end of the negative electrode 12.
  • the negative electrode current collector exposed portion 14b forms the outermost outer peripheral surface of the electrode body 2, and by rotating from the winding end end portion 2a of the electrode body 2 in the winding start direction (arrow L direction) more than one turn.
  • a laminated portion 17 composed of a negative electrode current collector exposed portion 14b is formed.
  • a part of the negative electrode current collector exposed portion 14b forming the laminated portion 17 may be folded back from the winding end end of the electrode body 2 in the direction opposite to the winding direction.
  • the laminated portion 17 has a structure in which the negative electrode current collector exposed portion 14b is laminated in the radial direction from the outermost peripheral surface of the electrode body 2. Then, the laminated portion 17 composed of the negative electrode current collector exposed portion 14b and the case main body 5 are welded to each other. For welding between the laminated portion 17 and the case body 5, for example, after the electrode body 2 is housed in the case main body 5, a laser is irradiated from the outside of the case main body 5 with the laminated portion 17 in contact with the inner surface of the case main body 5.
  • the type of welding is not particularly limited as long as the laminated portion 17 and the case body 5 can be welded, and examples thereof include laser welding and electron beam welding.
  • Laser welding is preferable in terms of workability, welding strength, and the like, and a semiconductor laser or a fiber laser is preferably used for laser welding.
  • a tape for fixing the winding end end 2a can be attached to the outermost peripheral surface of the electrode body 2 as long as the welding of the laminated portion 17 and the case body 5 is not hindered.
  • the negative electrode current collector exposed portion 14b is in contact with the case main body 5 as compared with the case where the negative electrode current collector exposed portion 14b is simply in contact with the case main body 5. Therefore, it is possible to maintain a good energization state between the negative electrode current collector exposed portion 14b and the case body 5. For example, it is possible to suppress fluctuations in the contact state between the negative electrode current collector exposed portion 14b and the case body 5 due to the charging state of the electrode body 2 and deterioration due to use and aging, and to suppress the fluctuation of the contact state between the negative electrode current collector exposed portion 14b and the case body 5. It is possible to maintain a good energized state.
  • the laminated portion 17 composed of the negative electrode current collector exposed portion 14b and the case main body 5 may be welded to each other to achieve the following effects.
  • (1) it is possible to secure a good energized state without using a negative electrode tab attached to the negative electrode, and this enables a uniform layout of the electrode body and local stress on the electrode. , Performance degradation, electrode buckling, etc. are less likely to occur.
  • (2) For example, since the electrode body is fixed to the case body, the insulators arranged above and below the electrode body are not required, and the displacement applied to the connection portion of the electrode tab is reduced, so that the vibration resistance is improved. ..
  • the negative electrode current collector exposed portion 14b forms the outermost outer peripheral surface of the electrode body 2, and preferably goes around two or more turns in the winding start direction (arrow L direction) from the winding end end portion 2a of the electrode body 2. It is more preferable to make 5 or more laps, and it is more preferable to make 10 or more laps.
  • the laminated portion 17 composed of the negative electrode current collector exposed portion 14b can be formed over the entire side surface of the electrode body 2, and the thickness of the laminated portion 17 can be increased. By forming the laminated portion 17 over the entire side surface of the electrode body 2, the weldable range is expanded, and the welding work becomes easy.
  • the thickness of the laminated portion 17 is, for example, preferably 20 ⁇ m or more and 200 ⁇ m or less, and more preferably 40 ⁇ m or more and 200 ⁇ m or less, in terms of suppressing the occurrence of damage to the laminated portion 17 during welding.
  • FIGS. 3 and 6 are schematic perspective views of a secondary battery showing a welded portion between a laminated portion including an exposed portion of a negative electrode current collector and a case body.
  • the laser is continuously irradiated over the entire outer peripheral surface of the case main body 5, and the welded portion 22 between the laminated portion 17 and the case main body 5 is welded.
  • the case body 5 is continuously formed over the entire side surface of the case body 5.
  • the shape of the welded portion 22 continuously formed over the entire circumference of the side surface of the case body 5 for example, the annular shape as shown in FIGS. 3 and 6 (in addition, in FIG. 6, the annular shaped welded portion 22 is formed.
  • the welded portion 22 between the laminated portion 17 and the case body 5 is formed on the entire side surface of the case body 5. They may be formed at predetermined intervals. Examples of the shape of the welded portion 22 include a linear shape as shown in FIG. 5, a wavy line shape as shown in FIG. 7, a sawtooth shape as shown in FIG. 8, and the like.
  • the negative electrode tab can be omitted, but the negative electrode tab may be used.
  • the negative electrode tab for example, it is desirable to connect one end of the negative electrode tab to the exposed negative electrode collector 14a and connect the other end of the negative electrode tab to the bottom of the case body 5.
  • the negative electrode current collector 14 for example, a metal foil stable in the potential range of the negative electrode 12 such as copper is used.
  • the thickness of the negative electrode current collector 14 is preferably, for example, 4 ⁇ m or more and 40 ⁇ m or less, and more preferably 8 ⁇ m or more and 40 ⁇ m or less, in terms of suppressing the occurrence of damage to the laminated portion 17 during welding. preferable.
  • the laminated portion 17 composed of the negative electrode current collector exposed portion 14b has been described, but the laminated portion 17 has another metal foil on the negative electrode current collector exposed portion 14b. It can also be attached and formed. That is, the metal foil constituting the laminated portion 17 is not limited to the negative electrode current collector 14. It is preferable that the negative electrode current collector exposed portion 14b and the other metal foil are welded to each other. Further, it is preferable that the laminated portion 17 is arranged on the entire circumference of the outermost periphery of the electrode body 2.
  • the negative electrode active material layer 16 contains, for example, a negative electrode active material, a binder, and the like.
  • the negative electrode active material is not particularly limited as long as it is a material capable of occluding and releasing lithium ions.
  • a metal alloying with Li such as Si and Sn, a metal compound containing Si and Sn, a lithium titanium composite oxide and the like may be used.
  • the negative electrode active material contains, for example, a carbon material and a Si material, and the ratio of the Si material to the total mass of the negative electrode active material is preferably 5.5% by mass or more.
  • the Si material include SiO x (0.5 ⁇ x ⁇ 1.6).
  • binder examples include fluororesin, PAN, polyimide resin, acrylic resin, polyolefin resin, styrene-butadiene rubber (SBR), nitrile-butadiene rubber (NBR), carboxymethyl cellulose (CMC) or a salt thereof.
  • SBR styrene-butadiene rubber
  • NBR nitrile-butadiene rubber
  • CMC carboxymethyl cellulose
  • PAA Polyacrylic acid
  • PAA-Na, PAA-K or the like, or a partially neutralized salt thereof polyvinyl alcohol (PVA) and the like. These may be used alone or in combination of two or more.
  • a negative electrode mixture slurry containing a negative electrode active material, a binder, and the like is prepared, and the negative electrode mixture slurry is placed on the negative electrode current collector 14 except for a region to be an exposed portion of the negative electrode current collector. It can be produced by applying and drying to form the negative electrode active material layer 16 and rolling the negative electrode active material layer.
  • the positive electrode 11 includes a positive electrode current collector 18 and a positive electrode active material layer 20 arranged on the positive electrode current collector 18. As shown in FIG. 2, it is desirable that the positive electrode active material layer 20 is arranged on both sides of the positive electrode current collector 18. Although the description in the figure is omitted, in the positive electrode 11, for example, the positive electrode active material layer 20 is not arranged on the positive electrode current collector 18, and the positive electrode current collector 18 is exposed. Have. Then, one end of the positive electrode tab is connected to the exposed portion of the positive electrode current collector, and the other end is connected to the inner wall of the sealing body 6. As a result, the sealing body 6 becomes the positive electrode 11 terminal.
  • a metal foil stable in the potential range of the positive electrode 11 such as aluminum, a film on which the metal is arranged on the surface layer, or the like can be used.
  • the positive electrode active material layer 20 contains, for example, a positive electrode active material, a binder, a conductive material, and the like.
  • Examples of the positive electrode active material include lithium transition metal oxides containing transition metal elements such as Co, Mn, and Ni.
  • Lithium transition metal oxides include, for example, Li x CoO 2 , Li x NiO 2 , Li x MnO 2 , Li x Coy Ni 1-y O 2 , Li x Coy M 1-y Oz , Li x Ni 1- y My O z , Li x Mn 2 O 4 , Li x Mn 2-y My O 4 , LiMPO 4 , Li 2 MPO 4 F (M; Na, Mg, Sc, Y, Mn, Fe, Co, Ni , Cu, Zn, Al, Cr, Pb, Sb, B, 0 ⁇ x ⁇ 1.2, 0 ⁇ y ⁇ 0.9, 2.0 ⁇ z ⁇ 2.3).
  • the positive electrode active materials are Li x NiO 2 , Li x Coy Ni 1-y O 2 , Li x Ni 1-y My Oz (M; Na, Mg). , Sc, Y, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Al, Cr, Pb, Sb, B, 0 ⁇ x ⁇ 1.2, 0 ⁇ y ⁇ 0.9, 2. It is preferable to contain a lithium nickel composite oxide such as 0 ⁇ z ⁇ 2.3).
  • Examples of the conductive material include carbon particles such as carbon black (CB), acetylene black (AB), Ketjen black, and graphite. These may be used alone or in combination of two or more.
  • binder examples include fluororesins such as polytetrafluoroethylene (PTFE) and polyvinylidene fluoride (PVdF), polyacrylonitrile (PAN), polyimide resins, acrylic resins, and polyolefin resins. These may be used alone or in combination of two or more.
  • fluororesins such as polytetrafluoroethylene (PTFE) and polyvinylidene fluoride (PVdF), polyacrylonitrile (PAN), polyimide resins, acrylic resins, and polyolefin resins. These may be used alone or in combination of two or more.
  • a positive electrode mixture slurry containing a positive electrode active material, a binder, a conductive material, etc. is applied onto the positive electrode current collector 18 and dried to form a positive electrode active material layer 20, and then the positive electrode active material is formed. It can be produced by rolling the layer 20.
  • a porous sheet having ion permeability and insulating property is used.
  • the porous sheet include a microporous thin film, a woven fabric, and a non-woven fabric.
  • an olefin resin such as polyethylene and polypropylene, cellulose and the like are suitable.
  • the separator may be a laminate having a cellulose fiber layer and a thermoplastic resin fiber layer such as an olefin resin.
  • a multilayer separator including a polyethylene layer and a polypropylene layer may be used, or a separator having a surface coated with a material such as an aramid resin or ceramic may be used.
  • the non-aqueous electrolyte includes, for example, an electrolyte salt and a non-aqueous solvent that dissolves the electrolyte salt.
  • the electrolyte salt is preferably a lithium salt.
  • lithium salts include LiBF 4 , LiClO 4 , LiPF 6 , LiAsF 6 , LiSbF 6 , LiAlCl 4 , LiSCN, LiCF 3 SO 3 , LiCF 3 CO 2 , Li (P (C 2 O 4 ) F 4 ), LiPF 6-x (C n F 2n + 1 ) x (1 ⁇ x ⁇ 6, n is 1 or 2 ), LiB 10 Cl 10 , LiCl, LiBr, LiI, chloroborane lithium, lower aliphatic carboxylate lithium, Li 2B 4 O 7 , borates such as Li (B (C 2 O 4 ) F 2 ), LiN (SO 2 CF 3 ) 2 , LiN (C1F 2l + 1 SO 2 )
  • lithium salt these may be used alone or in combination of two or more.
  • LiPF 6 is preferably used from the viewpoint of ionic conductivity, electrochemical stability, and the like.
  • concentration of the lithium salt is preferably 0.8 to 1.8 mol per 1 L of the non-aqueous solvent.
  • non-aqueous solvent for example, esters, ethers, nitriles such as acetonitrile, amides such as dimethylformamide, and a mixed solvent of two or more of these can be used.
  • the non-aqueous solvent may contain a halogen-substituted product in which at least a part of hydrogen in these solvents is substituted with a halogen atom such as fluorine.
  • esters examples include cyclic carbonate esters such as ethylene carbonate (EC), propylene carbonate (PC) and butylene carbonate, dimethyl carbonate (DMC), ethyl methyl carbonate (EMC), diethyl carbonate (DEC) and methylpropyl carbonate.
  • Ethylpropyl carbonate chain carbonate ester such as methylisopropylcarbonate
  • cyclic carboxylic acid ester such as ⁇ -butyrolactone, ⁇ -valerolactone, methyl acetate, ethyl acetate, propyl acetate, methyl propionate (MP), ethyl propionate, etc.
  • chain carboxylic acid ester of examples include the chain carboxylic acid ester of.
  • ethers examples include 1,3-dioxolane, 4-methyl-1,3-dioxolane, tetrahydrofuran, 2-methyltetrahexyl, propylene oxide, 1,2-butylene oxide, 1,3-dioxane, 1,4.
  • -Cyclic ethers such as dioxane, 1,3,5-trioxane, furan, 2-methylfuran, 1,8-cineole, crown ether, 1,2-dimethoxyethane, diethyl ether, dipropyl ether, diisopropyl ether, dibutyl ether , Dihexyl ether, ethyl vinyl ether, butyl vinyl ether, methyl phenyl ether, ethyl phenyl ether, butyl phenyl ether, pentyl phenyl ether, methoxy toluene, benzyl ethyl ether, diphenyl ether, dibenzyl ether, o-dimethoxybenzene, 1,2-diethoxy Chain ethers such as ethane, 1,2-dibutoxyethane, diethylene glycol dimethyl ether, diethylene glycol diethyl ether, diethylene glycol dibutyl
  • a fluorinated cyclic carbonate ester such as fluoroethylene carbonate (FEC), a fluorinated chain carbonate ester, a fluorinated chain carboxylic acid ester such as methyl fluoropropionate (FMP), or the like. ..
  • Non-aqueous electrolyte secondary battery 2 Electrode body, 2a Winding end end, 3 Battery case, 5 Case body, 5c groove, 6 Seal body, 11 Positive electrode, 12 Negative electrode, 14 Negative electrode current collector, 14a, 14b Negative electrode collection Exposed part of electric body, 16 negative electrode active material layer, 17 laminated part, 18 positive electrode current collector, 20 positive electrode active material layer, 22 welded part.

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Abstract

本開示は負極集電体の露出部とケース本体との良好な通電状態を保つことができる二次電池を提供することを目的とする。本開示の一実施形態に係る二次電池は、開口部を有する金属製のケース本体と、ケース本体の前記開口部を封口する封口体と、ケース本体に収容された、正極負極とをセパレータを介して巻回した電極体と、を有し、負極は、負極集電体と、負極集電体上に形成された負極活物質層と、負極活物質層が形成されておらず、負極集電体が露出した負極集電体露出部と、を有し、負極集電体露出部は電極体の巻き終わり端部に配置されるとともに、電極体の巻き終わり端部から巻き始め方向Ｌに１周を超えて周回することにより、負極集電体露出部からなる積層部が形成され、積層部とケース本体とが溶接されていることを特徴とする。

Description

二次電池
　本開示は、二次電池に関する。
　リチウムイオン二次電池に代表される二次電池は、例えば、正極と負極との間に、セパレータを介して巻回した電極体を電池ケースのケース本体内に収容して構成される。
　例えば、特許文献１には、電極体の最外周面に、負極集電体が露出した露出部を配した電極体をケース本体内に収容して、当該露出部をケース本体の内面に直接接触させている非水電解質二次電池が開示されている。
特開２０１３－２５４５６１号公報
　ところで、電極体の充電状態や使用・経年による劣化状態等によっては、負極集電体の露出部とケース本体との接触状態が変動し、負極集電体の露出部とケース本体との良好な通電状態を保つことが困難となる場合がある。
　そこで、本開示は、負極集電体の露出部とケース本体との良好な通電状態を保つことができる二次電池を提供することを目的とする。
　本開示の一態様に係る二次電池は、開口部を有する金属製のケース本体と、前記ケース本体の前記開口部を封口する封口体と、前記ケース本体に収容された、正極と負極とをセパレータを介して巻回した電極体と、を有する二次電池であって、前記負極は、負極集電体と、負極集電体上に形成された負極活物質層と、前記負極活物質層が形成されておらず、前記負極集電体が露出した露出部と、を有し、前記露出部は前記負極の巻き終わり端部に配置され、前記電極体は、前記露出部を含む金属箔が積層した積層部を有し、前記積層部と前記ケース本体とが溶接されていることを特徴とする。
　本開示の一態様によれば、負極集電体の露出部とケース本体との良好な通電状態を保つことができる二次電池を提供することができる。
図１は実施形態に係る非水電解質二次電池の外観を示す斜視図である。 図２は図１における線Ｌ１―Ｌ１に沿った非水電解質二次電池の断面図である。 図３は負極集電体露出部からなる積層部とケース本体との溶接部を示す二次電池の模式斜視図である。 図４は負極集電体露出部からなる積層部とケース本体との溶接部を示す二次電池の模式斜視図である。 図５は負極集電体露出部からなる積層部とケース本体との溶接部を示す二次電池の模式斜視図である。 図６は負極集電体露出部からなる積層部とケース本体との溶接部を示す二次電池の模式斜視図である。 図７は負極集電体露出部からなる積層部とケース本体との溶接部を示す二次電池の模式斜視図である。 図８は負極集電体露出部からなる積層部とケース本体との溶接部を示す二次電池の模式斜視図である。
　本開示において、二次電池とは、繰り返し充放電可能な蓄電装置であり、例えば、リチウムイオン二次電池等の非水電解質二次電池、アルカリ系二次電池等の水系二次電池等が挙げられる。以下では、本開示の一態様である二次電池の一例として、非水電解質二次電池を例に説明する。なお、以下の実施形態の説明で参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された構成要素の寸法比率等は、現実と異なる場合がある。
　図１は、実施形態に係る非水電解質二次電池の外観を示す斜視図である。図２は、図１における線Ｌ１―Ｌ１に沿った非水電解質二次電池の断面図である。
　本実施形態に係る非水電解質二次電池１は、電極体２と、非水電解質（不図示）と、電池ケース３とを含んで構成される。
　電池ケース３は、開口部を有する金属製のケース本体５と、ケース本体５の開口部を封口する封口体６とを含んで構成される。ケース本体５内には、電極体２や非水電解質等が収容されている。ケース本体５は、例えば、有底円筒形状の金属製外装缶であり、ケース本体５の上部には、周方向に沿って内側に突出した溝部５ｃが形成されている。封口体６は溝部５ｃに支持され、ケース本体５の開口部を封口している。電池内部の密閉性を確保するために、ケース本体５と封口体６との間には、ガスケットが設けられることが望ましい。
　図２に示す電極体２は、正極１１及び負極１２がセパレータを介して巻回された巻回型の電極体である。但し、図２では、正極１１と負極１２との間に配置されるセパレータを不図示としている。図２に示す電極体２は円筒型であるが、電極体２の形状はこれに限定されず、扁平型等でもよい。
　負極１２は、負極集電体１４と、負極集電体１４上に形成された負極活物質層１６と、を備える。なお、負極活物質層１６は、負極集電体１４の両面に形成されることが望ましい。
　また、負極１２は、負極集電体１４上に負極活物質層１６が配置されておらず、負極集電体１４が露出した負極集電体露出部１４ａ，１４ｂを有する。負極集電体露出部１４ａは、負極１２の巻き始め端部に位置し、負極集電体露出部１４ｂは、負極１２の巻き終わり端部に位置している。負極集電体露出部１４ｂは、電極体２の最外周面をなしており、電極体２の巻き終わり端部２ａから巻き始め方向（矢印Ｌ方向）に１周を超えて周回することで、負極集電体露出部１４ｂからなる積層部１７が形成されている。このとき、積層部１７を形成する負極集電体露出部１４ｂの一部が電極体２の巻き終わり端から巻回方向とは逆方向に折り返されていてもよい。積層部１７は、負極集電体露出部１４ｂが電極体２の最外周面から径方向に積層した構造である。そして、負極集電体露出部１４ｂからなる積層部１７とケース本体５とが溶接されている。積層部１７とケース本体５との溶接は、例えば、電極体２をケース本体５に収容した後、積層部１７がケース本体５の内面に接触した状態で、ケース本体５の外側からレーザーを照射することにより行われる。溶接の種類は、積層部１７とケース本体５とを溶接することができれば特に限定されないが、例えばレーザー溶接や電子ビーム溶接が挙げられる。作業性、溶接強度等の点で、レーザー溶接が好ましく、レーザー溶接には半導体レーザーやファイバーレーザーを用いることが好ましい。電極体２の最外周面には、積層部１７とケース本体５の溶接を阻害しない範囲で、巻き終わり端部２ａを固定するテープを貼着することができる。
　このように、負極集電体露出部１４ｂからなる積層部１７とケース本体５とが溶接されていることで、負極集電体露出部１４ｂがケース本体５と単に接しているだけの場合に比べて、負極集電体露出部１４ｂとケース本体５との良好な通電状態を保つことができる。例えば、電極体２の充電状態や使用・経年による劣化等による負極集電体露出部１４ｂとケース本体５との接触状態の変動を抑えて、負極集電体露出部１４ｂとケース本体５との良好な通電状態を保つことが可能となる。
　また、負極集電体露出部１４ｂからなる積層部１７とケース本体５とが溶接されていることで、以下の効果を奏する場合がある。（１）例えば、負極に取り付ける負極タブを使用しなくても良好な通電状態を確保することが可能であり、また、これにより電極体の均一なレイアウトが可能で、電極への局所的な応力、性能低下、電極座屈等が発生し難くなる。（２）例えば、電極体がケース本体に固定されるため、電極体の上下に配置される絶縁物が不要となり、また、電極タブの接続部にかかる変位が小さくなり、耐振動性が向上する。
　負極集電体露出部１４ｂは、電極体２の最外周面をなしており、電極体２の巻き終わり端部２ａから巻き始め方向（矢印Ｌ方向）に２周以上周回していることが好ましく、５周以上周回していることがより好ましく、１０周以上周回していることがより好ましい。これにより、例えば、負極集電体露出部１４ｂからなる積層部１７を電極体２の側面全周に亘って形成することができ、また、積層部１７の厚みを増すことができる。そして、積層部１７を電極体２の側面全周に亘って形成することで、溶接可能な範囲が拡がるため、溶接作業が容易となる。また、積層部１７の厚みが増すことで、溶接時の積層部１７の損傷（すなわち負極集電体１４の損傷）の発生が抑えられる。積層部１７の厚みは、例えば、溶接時の積層部１７の損傷の発生を抑制する等の点で、例えば、２０μｍ以上２００μｍ以下であることが好ましく、４０μｍ以上２００μｍ以下であることがより好ましい。
　図３～図８は、負極集電体露出部からなる積層部とケース本体との溶接部を示す二次電池の模式斜視図である。積層部１７とケース本体５とを溶接する際には、例えば、ケース本体５の外側の側面全周に亘って連続的にレーザーを照射して、積層部１７とケース本体５との溶接部２２が、ケース本体５の側面全周に亘って連続して形成されることが好ましい。ケース本体５の側面全周に亘って連続して形成された溶接部２２の形状として、例えば、図３や図６に示すような環状形状（なお、図６は、環状形状の溶接部２２が所定の間隔をあけて複数形成されている）、図４に示すような螺旋形状等が例示される。このように積層部１７とケース本体５との溶接部２２が、ケース本体５の側面全周に亘って連続して形成されることにより、例えば、電池ケース３の内部でガスが発生した際には、電極体２とケース本体５との間からガスが排出されるより、電極体２の巻芯部からガスが排出され易くなるため、ガス発生によるケース本体５の損傷リスクが抑えられる。
　また、例えば、ケース本体５の外側の側面全周に亘って所定の間隔をあけてレーザーを照射して、積層部１７とケース本体５との溶接部２２が、ケース本体５の側面全周に亘って所定の間隔をあけて形成されてもよい。このような溶接部２２の形状としては、例えば、図５に示すような直線形状、図７に示すような波線形状、図８に示すような鋸歯形状等が例示される。
　本実施形態では、前述したように、負極タブを不要とすることができるが、負極タブを使用してもよい。負極タブを使用する場合には、例えば、負極集電体露出部１４ａに負極タブの一端を接続し、ケース本体５の底部に、負極タブの他端を接続することが望ましい。
　負極集電体１４は、例えば、銅などの負極１２の電位範囲で安定な金属の箔が用いられる。負極集電体１４の厚みは、例えば、溶接時の積層部１７の損傷の発生を抑制する等の点で、例えば、４μｍ以上４０μｍ以下であることが好ましく、８μｍ以上４０μｍ以下であることがより好ましい。
　なお、本実施形態に係る非水電解質二次電池１では、負極集電体露出部１４ｂからなる積層部１７について説明したが、積層部１７は負極集電体露出部１４ｂに他の金属箔を取り付けて形成することもできる。すなわち、積層部１７を構成する金属箔は負極集電体１４に限定されない。負極集電体露出部１４ｂと他の金属箔は互いに溶接されていることが好ましい。また、積層部１７は電極体２の最外周の全周に配置されていることが好ましい。
　負極活物質層１６は、例えば、負極活物質、結着材等を含む。
　負極活物質としては、リチウムイオンの吸蔵・放出が可能な材料であれば特に限定されるものではなく、例えば、黒鉛、難黒鉛性炭素、易黒鉛性炭素、繊維状炭素、コークス及びカーボンブラック等の炭素材料、Ｓｉ、Ｓｎ等のＬｉと合金化する金属、Ｓｉ、Ｓｎ等を含む金属化合物、リチウムチタン複合酸化物などを用いてもよい。電池の高容量化を図る点で、負極活物質は、例えば、炭素材料及びＳｉ材料を含み、負極活物質の総質量に対するＳｉ材料の割合が５．５質量％以上であることが好ましい。Ｓｉ材料は、例えば、ＳｉＯｘ（０．５≦ｘ≦１．６）等が挙げられる。
　結着材としては、例えば、フッ素系樹脂、ＰＡＮ、ポリイミド系樹脂、アクリル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ニトリル－ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）又はその塩、ポリアクリル酸（ＰＡＡ）又はその塩（ＰＡＡ－Ｎａ、ＰＡＡ－Ｋ等、また部分中和型の塩であってもよい）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　負極１２は、例えば、負極活物質、結着材等を含む負極合材スラリーを調製し、この負極合材スラリーを負極集電体１４上に、負極集電体露出部となる領域を除いて塗布、乾燥して負極活物質層１６を形成し、この負極活物質層を圧延することにより作製できる。
　正極１１は、正極集電体１８と、正極集電体１８上に配置された正極活物質層２０と、を備える。図２に示すように、正極活物質層２０は、正極集電体１８の両面に配置されることが望ましい。なお、図での説明は省略するが、正極１１は、例えば、正極集電体１８上に正極活物質層２０が配置されておらず、正極集電体１８が露出した正極集電体露出部を有する。そして、正極集電体露出部に正極タブの一端を接続し、他端を封口体６の内壁に接続する。これにより、封口体６が正極１１端子となる。
　正極集電体１８には、アルミニウムなどの正極１１の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。
　正極活物質層２０は、例えば、正極活物質、結着材、導電材等を含む。
　正極活物質としては、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｎｉ等の遷移金属元素を含有するリチウム遷移金属酸化物が例示できる。リチウム遷移金属酸化物は、例えばＬｉｘＣｏＯ２、ＬｉｘＮｉＯ２、ＬｉｘＭｎＯ２、ＬｉｘＣｏｙＮｉ１－ｙＯ２、ＬｉｘＣｏｙＭ１－ｙＯｚ、ＬｉｘＮｉ１－ｙＭｙＯｚ、ＬｉｘＭｎ２Ｏ４、ＬｉｘＭｎ２－ｙＭｙＯ４、ＬｉＭＰＯ４、Ｌｉ２ＭＰＯ４Ｆ（Ｍ；Ｎａ、Ｍｇ、Ｓｃ、Ｙ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂのうち少なくとも１種、０＜ｘ≦１．２、０＜ｙ≦０．９、２．０≦ｚ≦２．３）である。これらは、１種単独で用いてもよいし、複数種を混合して用いてもよい。電池の高容量化を図ることができる点で、正極活物質は、ＬｉｘＮｉＯ２、ＬｉｘＣｏｙＮｉ１－ｙＯ２、ＬｉｘＮｉ１－ｙＭｙＯｚ（Ｍ；Ｎａ、Ｍｇ、Ｓｃ、Ｙ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂのうち少なくとも１種、０＜ｘ≦１．２、０＜ｙ≦０．９、２．０≦ｚ≦２．３）等のリチウムニッケル複合酸化物を含むことが好ましい。
　導電材は、例えば、カーボンブラック（ＣＢ）、アセチレンブラック（ＡＢ）、ケッチェンブラック、黒鉛等のカーボン系粒子などが挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　結着材は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等のフッ素系樹脂、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリイミド系樹脂、アクリル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂などが挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　正極１１は、例えば、正極活物質、結着材、導電材等を含む正極合材スラリーを正極集電体１８上に塗布、乾燥して正極活物質層２０を形成した後、この正極活物質層２０を圧延することにより作製できる。
　セパレータには、例えば、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シート等が用いられる。多孔性シートの具体例としては、微多孔薄膜、織布、不織布等が挙げられる。セパレータの材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン系樹脂、セルロースなどが好適である。セパレータは、セルロース繊維層及びオレフィン系樹脂等の熱可塑性樹脂繊維層を有する積層体であってもよい。また、ポリエチレン層及びポリプロピレン層を含む多層セパレータであってもよく、セパレータの表面にアラミド系樹脂、セラミック等の材料が塗布されたものを用いてもよい。
　非水電解質は、例えば、電解質塩、電解質塩を溶解させる非水溶媒を含む。電解質塩は、リチウム塩であることが好ましい。リチウム塩の例としては、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＣＦ３ＣＯ２、Ｌｉ（Ｐ(Ｃ２Ｏ４)Ｆ４）、ＬｉＰＦ６－ｘ（ＣｎＦ２ｎ＋１）ｘ（１＜ｘ＜６，ｎは１又は２）、ＬｉＢ１０Ｃｌ１０、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、クロロボランリチウム、低級脂肪族カルボン酸リチウム、Ｌｉ２Ｂ４Ｏ７、Ｌｉ（Ｂ(Ｃ２Ｏ４)Ｆ２）等のホウ酸塩類、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２、ＬｉＮ（Ｃ１Ｆ２ｌ＋１ＳＯ２）（ＣｍＦ２ｍ＋１ＳＯ２）｛ｌ，ｍは０以上の整数｝等のイミド塩類などが挙げられる。リチウム塩は、これらを１種単独で用いてもよいし、複数種を混合して用いてもよい。これらのうち、イオン伝導性、電気化学的安定性等の観点から、ＬｉＰＦ６を用いることが好ましい。リチウム塩の濃度は、非水溶媒１Ｌ当り０．８～１．８ｍｏｌとすることが好ましい。
　非水溶媒には、例えば、エステル類、エーテル類、アセトニトリル等のニトリル類、ジメチルホルムアミド等のアミド類、及びこれらの２種以上の混合溶媒等を用いることができる。非水溶媒は、これら溶媒の水素の少なくとも一部をフッ素等のハロゲン原子で置換したハロゲン置換体を含有していてもよい。
　上記エステル類の例としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート等の環状炭酸エステル、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、メチルプロピルカーボネート、エチルプロピルカーボネート、メチルイソプロピルカーボネート等の鎖状炭酸エステル、γ－ブチロラクトン、γ－バレロラクトン等の環状カルボン酸エステル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、プロピオン酸メチル（ＭＰ）、プロピオン酸エチル等の鎖状カルボン酸エステルなどが挙げられる。
　上記エーテル類の例としては、１，３－ジオキソラン、４－メチル－１，３－ジオキソラン、テトラヒドロフラン、２－メチルテトラヒドロフラン、プロピレンオキシド、１，２－ブチレンオキシド、１，３－ジオキサン、１，４－ジオキサン、１，３，５－トリオキサン、フラン、２－メチルフラン、１，８－シネオール、クラウンエーテル等の環状エーテル、１，２－ジメトキシエタン、ジエチルエーテル、ジプロピルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジヘキシルエーテル、エチルビニルエーテル、ブチルビニルエーテル、メチルフェニルエーテル、エチルフェニルエーテル、ブチルフェニルエーテル、ペンチルフェニルエーテル、メトキシトルエン、ベンジルエチルエーテル、ジフェニルエーテル、ジベンジルエーテル、o－ジメトキシベンゼン、１，２－ジエトキシエタン、１，２－ジブトキシエタン、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテル、１，１－ジメトキシメタン、１，１－ジエトキシエタン、トリエチレングリコールジメチルエーテル、テトラエチレングリコールジメチルエーテル等の鎖状エーテル類などが挙げられる。
　上記ハロゲン置換体としては、フルオロエチレンカーボネート（ＦＥＣ）等のフッ素化環状炭酸エステル、フッ素化鎖状炭酸エステル、フルオロプロピオン酸メチル（ＦＭＰ）等のフッ素化鎖状カルボン酸エステル等を用いることが好ましい。
　１　非水電解質二次電池、２　電極体、２ａ　巻き終わり端部、３　電池ケース、５　ケース本体、５ｃ　溝部、６　封口体、１１　正極、１２　負極、１４　負極集電体、１４ａ，１４ｂ　負極集電体露出部、１６　負極活物質層、１７　積層部、１８　正極集電体、２０　正極活物質層、２２　溶接部。
 

Claims (6)

  1. 　開口部を有する金属製のケース本体と、
    　前記ケース本体の前記開口部を封口する封口体と、
    　前記ケース本体に収容された、正極と負極とをセパレータを介して巻回した電極体と、を有する二次電池であって、
    　前記負極は、負極集電体と、負極集電体上に形成された負極活物質層と、前記負極活物質層が形成されておらず、前記負極集電体が露出した露出部と、を有し、
    　前記露出部は前記負極の巻き終わり端部に配置され、
    　前記電極体は、前記露出部を含む金属箔が積層した積層部を有し、
    　前記積層部と前記ケース本体とが溶接されている、二次電池。
  2. 　前記積層部は、前記電極体の最外周の全周に配置されている、請求項１に記載の二次電池。
  3. 　前記積層部は、前記電極体の巻き終わり端部から巻き始め方向に１周を超えて周回した前記露出部からなる、請求項１に記載の二次電池。
  4. 　前記露出部は前記電極体の巻き終わり端部から巻き始め方向に２周以上周回している、請求項３に記載の二次電池。
  5. 　前記積層部と前記ケース本体とは、前記ケース本体の側面全周に亘って連続して溶接されている、請求項２又は４に記載の二次電池。
  6. 　前記積層部の厚みは、２０μｍ以上２００μｍ以下である、請求項１～５のいずれか１項に記載の二次電池。
     
     
    　
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