WO2017014233A1 - リチウムイオン二次電池の電極組立体及びその製造方法 - Google Patents

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separator
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真也 浅井
厚志 南形
寛恭 西原
合田　泰之
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株式会社豊田自動織機
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Definitions

  • One aspect of the present invention relates to an electrode assembly of a lithium ion secondary battery and a method for manufacturing the same.
  • an electrode assembly of a conventional secondary battery an electrode assembly in which positive electrodes and negative electrodes are alternately stacked via separators is known.
  • a manufacturing method of this electrode assembly there are a step of applying an electrode slurry on both the front and back surfaces of a metal foil and drying to form a strip-shaped electrode material on which an active material layer is formed, and a step of cutting out individual electrodes from the strip-shaped electrode material And a process of stacking electrodes and fixing the electrodes after stacking to form an electrode assembly is known.
  • a manufacturing method described in Patent Document 1 is known.
  • Patent Document 2 discloses a method of continuously cutting electrodes from a strip-shaped electrode material with a rotary cutter.
  • Patent Document 3 discloses a method of cutting an electrode from a strip-shaped electrode material with a punching blade that advances and retreats in the vertical direction.
  • the method of continuously cutting individual electrodes from a strip-shaped electrode material is excellent in terms of cost and resource saving because no scrap material is generated between the electrodes.
  • a manufacturing method has the following problems when applied to manufacture of an electrode of a lithium ion secondary battery. That is, in the lithium ion secondary battery, as shown in FIG. 13, in order to suppress the known defect of lithium deposition, the positive electrode facing the area of the main surface (the outer surface of the negative electrode active material layer) 112a of the negative electrode 112 is opposed.
  • the main surface 111 a of the positive electrode 111 is designed to be larger than the main surface 111 a (the outer surface of the positive electrode active material layer), and the main surface 111 a of the positive electrode 111 needs to be covered with the main surface 112 a of the negative electrode 112.
  • the capacity of the lithium ion secondary battery decreases as the area of the main surface 111a of the positive electrode 111 is smaller, the main surface of the positive electrode 112a is satisfied as much as possible in consideration of manufacturing errors and the like while satisfying the above-described conditions. It is necessary to design large. As described above, in the lithium ion secondary battery, it is required to secure the capacity of the lithium ion secondary battery while suppressing lithium deposition.
  • the areas of the two principal surfaces of the electrode may be different from each other.
  • the laser beam irradiation side is higher in temperature than the opposite side with respect to the focal point, the melting amount on the laser beam irradiation side is larger than the melting amount on the opposite side with respect to the focal point.
  • the area of the main surface on the laser beam irradiation side is smaller than the area of the other main surface.
  • An object of one aspect of the present invention is to provide an electrode assembly of a lithium ion secondary battery capable of ensuring capacity while suppressing lithium deposition, and a method for manufacturing the same.
  • An electrode assembly of a lithium ion secondary battery is an electrode assembly of a lithium ion secondary battery in which sheet-like positive electrodes and sheet-like negative electrodes are alternately stacked via separators.
  • the positive electrode has a positive electrode current collector and a pair of positive electrode active material layers formed on both front and back surfaces of the positive electrode current collector
  • the negative electrode has a negative electrode current collector and the front and back surfaces of the negative electrode current collector
  • a pair of negative electrode active material layers formed on both surfaces, and the outer surfaces of the pair of positive electrode active material layers are a first main surface of the positive electrode and a positive electrode having a smaller area than the first main surface
  • the outer surface of the pair of negative electrode active material layers includes: a first main surface of the negative electrode; and a second main surface of the negative electrode having a smaller area than the first main surface.
  • the first main surface of the positive electrode has a smaller area than the first main surface of the negative electrode
  • the second main surface of the positive electrode has a smaller area than the second main surface of the negative electrode.
  • the first main surfaces of the positive electrode and the negative electrode face each other via the separator, and the second main surfaces of the positive electrode and the negative electrode face each other via the separator.
  • the degree of considering the area difference between the first main surface and the second main surface of the negative electrode is reduced, so that the sizes of the first main surface and the second main surface of the positive electrode are made larger than before. be able to. Therefore, the capacity of the lithium ion secondary battery can be ensured while suppressing lithium deposition.
  • the positive electrode is accommodated in a bag-like separator formed by welding the peripheral portions of two sheet-like separators, and the welded portion of the bag-like separator is located on the first main surface side of the positive electrode. You may do it.
  • the concentration of the load on the lower end of the negative electrode at the time of grounding can be suppressed by overlapping the welded portion of the separator on the lower end of the negative electrode grounded in the case.
  • a melting part is formed in each end face of the positive electrode and the negative electrode, and the melting part is located on the second main surface side and on the first main surface side, And a sub-melting portion having a smaller amount of melting than the melting portion.
  • the electrode can be easily cut out by irradiating laser light from the first main surface side.
  • the positive electrode is accommodated in a bag-shaped separator formed by welding the peripheral portions of two sheet-shaped separators, and the welded portion of the bag-shaped separator is directed toward the edge of the welded portion. Accordingly, it may extend away from the first main surface of the positive electrode.
  • the electrode assembly in which the outer surfaces of the pair of negative electrode active material layers are configured by the first main surface and the second main surface having a smaller area than the first main surface, the second main surface of the negative electrode The negative electrode active material is easily peeled off from the edge portion of the first main surface as compared with the edge portion, and tends to be a large particle lump.
  • the negative electrode active material that peels from the edge of the first main surface of the negative electrode is removed from the space. It is easy to accommodate. As a result, the peeled negative electrode active material can be prevented from entering between the main surfaces of the positive electrode and the negative electrode.
  • the end faces of the positive electrode and the negative electrode may be inclined with respect to the first main surface and the second main surface.
  • the electrode can be easily cut out by using a cutting blade.
  • a method of manufacturing an electrode assembly of a lithium ion secondary battery is a method of manufacturing an electrode assembly of a lithium ion secondary battery, and includes a positive electrode active material on both sides of a belt-shaped positive electrode current collector
  • the first main surfaces of the cut positive electrode and the negative electrode face each other via the separator, and the second main surfaces of the cut positive electrode and the negative electrode face each other via the separator.
  • the degree of considering the area difference between the first main surface and the second main surface of the negative electrode is reduced, so that the sizes of the first main surface and the second main surface of the positive electrode are made larger than before. be able to. Therefore, the capacity of the lithium ion secondary battery can be ensured while suppressing lithium deposition.
  • the positive electrode is continuously cut out from the strip-like positive electrode body and the negative electrode is continuously cut out from the strip-like negative electrode body, resource saving can be achieved without producing offcuts.
  • the belt-shaped positive electrode body and the belt-shaped negative electrode body are transported in the horizontal direction, and the transported belt-shaped positive electrode body and the belt-shaped negative electrode body are cut out from above by a processing tool.
  • the positive electrode and the negative electrode may be alternately stacked via a separator.
  • a processing tool can be arrange
  • the 1st main surface of a positive electrode and a negative electrode with a large area can be made to oppose by inverting one electrode up and down before lamination
  • the capacity of the lithium ion secondary battery can be ensured while suppressing lithium deposition.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing an internal structure of a lithium ion secondary battery provided with the electrode assembly of the first embodiment.
  • 2 is a cross-sectional view taken along line II-II in FIG.
  • FIG. 3 is an enlarged cross-sectional view showing a part of the electrode assembly of FIG.
  • FIG. 4 is a diagram illustrating a negative electrode forming step in which a negative electrode active material is applied to both surfaces of a strip-shaped metal foil to form a strip-shaped negative electrode body.
  • FIG. 5 is a diagram showing a negative electrode cutting step for cutting out the negative electrode by irradiating the belt-shaped negative electrode body with laser light.
  • FIG. 6 is a diagram illustrating a stacking process in which the positive electrode and the negative electrode are stacked.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing an internal structure of a lithium ion secondary battery provided with the electrode assembly of the first embodiment.
  • 2 is a cross-sectional view taken along line II-II in FIG
  • FIG. 7 is an enlarged cross-sectional view showing a part of the electrode assembly of the second embodiment.
  • Fig.8 (a) is a figure which shows the negative electrode cutting-out process which cuts out a negative electrode by cut
  • FIG.8 (b) is a figure which shows the positive electrode cutting-out process which cuts out a positive electrode by cut
  • FIG. 9 is an enlarged view of the negative electrode cutting step in FIG.
  • FIG. 10 is an enlarged cross-sectional view illustrating a part of the electrode assembly according to the first modification.
  • FIG. 11 is an enlarged cross-sectional view illustrating a part of the electrode assembly according to the second modification.
  • FIG. 10 is an enlarged cross-sectional view illustrating a part of the electrode assembly according to the first modification.
  • FIG. 11 is an enlarged cross-sectional view illustrating a part of the electrode assembly according
  • FIG. 12 is an enlarged cross-sectional view showing a part of a modification of the electrode assembly of FIG.
  • FIG. 13 is an enlarged cross-sectional view showing a part of a conventional example of an electrode assembly of a lithium ion secondary battery.
  • FIG. 14 is an enlarged cross-sectional view showing a part of another conventional example of an electrode assembly of a lithium ion secondary battery.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing an internal structure of a lithium ion secondary battery provided with the electrode assembly of the first embodiment.
  • 2 is a cross-sectional view taken along line II-II in FIG.
  • FIG. 3 is an enlarged view of a part of the electrode assembly of FIG.
  • the lithium ion secondary battery 1 is configured as, for example, a vehicle-mounted nonaqueous electrolyte secondary battery.
  • the lithium ion secondary battery 1 includes a hollow case 2 having, for example, a substantially rectangular parallelepiped shape, and an electrode assembly 3 accommodated in the case 2.
  • the case 2 is made of a metal such as aluminum.
  • An insulating film (not shown) is provided on the inner wall surface of the case 2.
  • a non-aqueous organic solvent-based electrolyte is injected into the case 2.
  • a positive electrode active material layer (positive electrode active material) 15 of the positive electrode 11 described later, a negative electrode active material layer (negative electrode active material) 18 of the negative electrode 12, and a bag-like separator (separator) 13 are porous. The pores are impregnated with an electrolytic solution.
  • the positive terminal 5 and the negative terminal 6 are disposed so as to be separated from each other.
  • the positive electrode terminal 5 is fixed to the case 2 via an insulating ring 7
  • the negative electrode terminal 6 is fixed to the case 2 via an insulating ring 8.
  • the electrode assembly 3 includes a positive electrode 11 and a negative electrode 12, and a bag-like bag-like separator 13 disposed between the positive electrode 11 and the negative electrode 12.
  • the positive electrode 11 is accommodated here.
  • the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are alternately stacked via the bag-shaped separator 13. That is, the electrode assembly 3 has a separator-attached positive electrode 10 configured by housing the positive electrode 11 in a bag-like bag-shaped separator 13.
  • the positive electrode 11 includes, for example, a metal foil (positive electrode current collector) 14 made of an aluminum foil, and a pair of positive electrode active material layers 15 formed on both the front and back surfaces of the metal foil 14.
  • the metal foil 14 includes a substantially rectangular metal foil main body portion 14a, and a tab 14b (see FIG. 1) formed on the upper edge portion of the metal foil main body portion 14a corresponding to the position of the positive electrode terminal 5. Yes.
  • the tab 14 b extends upward from the upper edge portion of the metal foil main body portion 14 a and is connected to the positive electrode terminal 5 via the conductive member 16.
  • the outer surfaces of the pair of positive electrode active material layers 15 constitute a first main surface 11a of the positive electrode 11 and a second main surface 11b of the positive electrode 11 having a smaller area than the first main surface 11a.
  • the surface of the tab 14 b where the positive electrode active material layer 15 is not formed is not included in the first main surface 11 a and the second main surface 11 b of the positive electrode 11.
  • the positive electrode active material layer 15 is a porous layer formed including a positive electrode active material and a binder. In other words, the positive electrode active material is supported on both surfaces of the metal foil main body portion 14a.
  • the positive electrode active material include composite oxide, metallic lithium, and sulfur.
  • the composite oxide includes, for example, at least one of manganese, nickel, cobalt, and aluminum and lithium.
  • the “main surface” referred to here is a main plane that occupies most of the outer surface of the active material layer.
  • the “main surface” is a surface that is opposed to each other with the bag-shaped separator 13 and the lithium
  • the negative electrode 12 has a metal foil (negative electrode current collector) 17 made of, for example, copper foil, and a pair of negative electrode active material layers 18 formed on both the front and back surfaces of the metal foil 17.
  • the metal foil 17 is composed of a substantially rectangular metal foil main body portion 17a and a tab 17b formed on the upper edge portion of the metal foil main body portion 17a corresponding to the position of the negative electrode terminal 6.
  • the tab 17 b extends upward from the upper edge portion of the metal foil main body portion 17 a and is connected to the negative electrode terminal 6 via the conductive member 19.
  • the outer surfaces of the pair of negative electrode active material layers 18 constitute a first main surface 12a of the negative electrode 12 and a second main surface 12b of the negative electrode 12 having an area smaller than that of the first main surface 12a.
  • the negative electrode active material layer 18 is a porous layer formed including a negative electrode active material and a binder. In other words, the negative electrode active material is supported on both surfaces of the metal foil main body portion 17a.
  • the negative electrode active material include carbon such as graphite, highly oriented graphite, mesocarbon microbeads, hard carbon, and soft carbon, alkali metals such as lithium and sodium, metal compounds, SiOx (0.5 ⁇ x ⁇ 1.5 ) And the like, and boron-added carbon.
  • the bag-shaped separator 13 is formed in a bag shape, for example, and accommodates only the positive electrode 11 therein.
  • the bag-like separator 13 is formed by welding the peripheral portions of two sheet-like separators 13a.
  • the welded portion 13 b of the bag-like separator 13 is located on the first main surface 12 a side of the positive electrode 11.
  • a porous film made of a polyolefin resin such as polyethylene (PE) or polypropylene (PP), or a woven or non-woven cloth made of polypropylene, polyethylene terephthalate (PET), methylcellulose or the like is used. Illustrated.
  • the tabs 14b and 17b of the positive electrode 11 and the negative electrode 12 protrude upward from the substantially rectangular bag-shaped separator 13 (not shown in FIG. 2).
  • the positive electrode 11 surrounds the first main surface 11 a and the second main surface 11 b facing each other with different areas, and surrounds the first main surface 11 a and the second main surface 11 b. And an end surface 11c connected to the first main surface 11a and the second main surface 11b.
  • One of the first main surface 11 a and the second main surface 11 b is the surface of the positive electrode 11, and the other of the first main surface 11 a and the second main surface 11 b is the back surface of the positive electrode 11.
  • the area of the first major surface 11a is larger than the area of the second major surface 11b.
  • a tapered melted portion 25 is formed on the end surface 11c by laser light irradiation.
  • the melting part 25 has a main melting part 21 located on the second main surface 11b side and a sub-melting part 22 located on the first main surface 11a side.
  • the sub-melting portion 22 rises substantially vertically from one side of the first main surface 11a.
  • the main melting part 21 is inclined inward from one end of the sub melting part 22 and reaches the second main surface 11b. That is, the inclination angle of the main melting part 21 is larger than the inclination angle of the sub melting part 22.
  • the melted portion 25 is formed due to the occurrence of sagging due to the influence of heat generated by laser light irradiation. In the positive electrode 11, the melting amount of the main melting portion 21 is larger than the melting amount of the sub melting portion 22.
  • the negative electrode 12 is positioned so as to surround the first main surface 12a and the second main surface 12b opposite to each other and the first main surface 12a and the second main surface 12b, and the first main surface 12a. And an end surface 12c connected to the second main surface 12b.
  • One of the first main surface 12 a and the second main surface 12 b is the surface of the negative electrode 12, and the other of the first main surface 12 a and the second main surface 12 b is the back surface of the negative electrode 12.
  • the area of the first major surface 12a is larger than the area of the second major surface 12b.
  • the area of the first main surface 12a of the negative electrode 12 is larger than the area of the first main surface 11a of the positive electrode 11, and the area of the second main surface 12b of the negative electrode 12 is the area of the second main surface 11b of the positive electrode 11. Bigger than.
  • a tapered melting portion 26 is formed on the end face 12c by laser light irradiation.
  • the melting part 26 has a main melting part 23 located on the second main surface 12b side and a sub-melting part 24 located on the first main surface 12a side.
  • the sub-melting portion 24 rises substantially vertically from one side of the first main surface 12a.
  • the main melting part 23 is inclined inward from one end of the sub melting part 24 and reaches the second main surface 12b. That is, the inclination angle of the main melting part 23 is larger than the inclination angle of the sub melting part 24.
  • the melted portion 26 is formed due to the occurrence of sagging due to the influence of heat generated by laser light irradiation.
  • the melting amount of the main melting portion 23 is larger than the melting amount of the sub melting portion 24.
  • the first main surfaces 11 a and 12 a of the positive electrode 11 and the negative electrode 12 face each other with the bag-shaped separator 13 therebetween.
  • the second main surfaces 11 b and 12 b of the positive electrode 11 and the negative electrode 12 face each other with the bag-shaped separator 13 therebetween.
  • the manufacturing method of the electrode assembly 3 includes a manufacturing process of the positive electrode 11, a manufacturing process of the negative electrode 12, a manufacturing process of the positive electrode 10 with a separator, an inversion process of the positive electrode 10 with a separator, and a positive electrode 10 with a separator and a negative electrode 12. And a laminating process.
  • the order of each process is the manufacturing process of the positive electrode 11, the manufacturing process of the negative electrode 12, the manufacturing process of the positive electrode with separator 10, the inversion process, and the lamination process.
  • the manufacturing process of the positive electrode 11 and the manufacturing process of the negative electrode 12 include a kneading process, a coating process, a pressing process, an appearance inspection process, a reduced pressure drying process, and a cutting process.
  • a kneading process a coating process, a pressing process, an appearance inspection process, a reduced pressure drying process, and a cutting process.
  • active material particles which are the main components of the active material layer, and particles such as a binder and a conductive auxiliary agent are kneaded in a solvent in a kneader to produce an electrode mixture with good dispersion of each particle.
  • belt-shaped metal foil wound by roll shape is drawn
  • the metal foil coated with the electrode mixture passes through the drying furnace immediately after the application of the electrode mixture. Thereby, the solvent contained in the electrode mixture is dried and removed, and a binder made of resin bonds the active material particles to each other.
  • the negative electrode active material layer which has a fine space
  • the negative electrode active material layers formed on both surfaces of the strip-shaped metal foil are pressed with a predetermined pressure by a roll. Thereby, the negative electrode active material layer is compressed, and the density of the active material is increased to an appropriate value.
  • the surface state of the negative electrode active material layer is confirmed with a camera or the like, and a non-defective product and a defective product are determined.
  • the vacuum drying step the strip-shaped metal foil on which the negative electrode active material layer is formed is housed in a vacuum drying furnace and dried by increasing the temperature under reduced pressure. Thereby, a slight solvent remaining in the active material layer is removed.
  • a strip-shaped negative electrode body 62 in which a negative electrode active material is applied to both the front and back surfaces of the strip-shaped metal foil 17 is formed. That is, the kneading step, the coating step, the pressing step, the appearance inspection step, and the reduced pressure drying step are the negative electrode forming step in which the negative electrode active material is continuously applied to both surfaces of the belt-like metal foil 17 to form the belt-like negative electrode body 62. included.
  • the band-shaped positive electrode body 61 in which the positive electrode active material is applied to both the front and back surfaces of the band-shaped metal foil 14 is formed through the above process. That is, the kneading step, the coating step, the pressing step, the appearance inspection step, and the reduced pressure drying step are included in the positive electrode forming step in which the positive electrode active material is applied to both surfaces of the band-shaped metal foil 14 to form the band-shaped positive electrode body 61. It is.
  • a negative electrode cutting step for continuously cutting the negative electrode 12 having the first main surface 12a and the second main surface 12b from the strip-shaped negative electrode body 62 is performed.
  • the strip-shaped negative electrode body 62 is transported in the horizontal direction, and the transported strip-shaped negative electrode body 62 is cut out from above by the processing head (processing tool) 31.
  • the processing head 31 is disposed above the second main surface 12b.
  • the processing head 31 focuses the irradiated laser beam L on the metal foil 17 and cuts out the negative electrode 12 having a predetermined shape. That is, the focus of the laser beam L is adjusted to the metal foil 17 which is the most difficult region to cut out in the strip-shaped negative electrode body 62. Thereby, the negative electrode 12 mentioned above can be formed.
  • a positive electrode cutting step of continuously cutting the positive electrode 11 having the first main surface 11a and the second main surface 11b from the strip-shaped positive electrode body 61 is performed. Also in the positive electrode cutting step, although not particularly shown, the belt-like positive electrode body 61 is conveyed in the horizontal direction, and the conveyed belt-like positive electrode body 61 is cut out from above by a processing head (processing tool). Thereby, the positive electrode 11 mentioned above can be formed.
  • the positive electrode 11 is disposed between a pair of strip-shaped sheet-shaped separators 13a, and the pair of sheet-shaped separators 13a and 13a are welded together to form a pair of sheet-shaped sheets.
  • the positive electrode 11 is wrapped with the separators 13a and 13a. Thereby, the positive electrode 10 with a separator is manufactured.
  • positioning the welding part 13b of the bag-shaped separator 13 in the 1st main surface 12a side of the positive electrode 11 is the 1st main surface 12a side on the jig
  • the positive electrode 10 with the separator is reversed upside down by the reversing device 32. That is, in the positive electrode 11 constituting the separator-attached positive electrode 10, the second main surface 11 b that is directed upward is directed downward, and the first main surface 11 a that is directed downward is directed upward.
  • the conveyance path 33 is a belt conveyor, for example.
  • the separator-attached positive electrode 10 has the second main surface 11b of the positive electrode 11 facing the transport surface 33a side of the transport path 33 due to the reversal process.
  • the negative electrode 12 since the negative electrode 12 has not undergone the reversal process, the first main surface 12a of the negative electrode 12 is directed to the transport surface 33a side of the transport path 33.
  • a lamination process is performed.
  • the positive electrode 10 with separator and the negative electrode 12 are alternately dropped on the laminating portion 40 and laminated.
  • the first main surfaces 11 a and 12 a of the cut out positive electrode 11 and negative electrode 12 face each other with the bag-shaped separator 13 therebetween.
  • the second main surfaces 11 b and 12 b of the cut out positive electrode 11 and negative electrode 12 are opposed to each other through the bag-shaped separator 13.
  • a decelerating step of reducing the dropping speed of the separator-equipped positive electrode 10 and the negative electrode 12 is performed.
  • the deceleration process is performed by sliding the positive electrode 10 with a separator and the negative electrode 12 on a slider 34 located at the downstream end of the conveyance path 33.
  • the slider 34 has an inclined surface 34a inclined obliquely downward with respect to the horizontal direction.
  • the separator-attached positive electrode 10 and the negative electrode 12 slide on the inclined surface 34a and decelerate by friction with the inclined surface 34a generated at this time.
  • the area of the first main surface 11a is larger than the area of the second main surface 11b, and in the negative electrode 12, the area of the first main surface 12a is the second main surface.
  • the area of the first main surface 11a of the positive electrode 11 is smaller than the area of the first main surface 12a of the negative electrode 12, and the area of the second main surface 11b of the positive electrode 11 is the second main surface of the negative electrode 12. It is smaller than the area of 12b.
  • the first main surfaces 11a and 12a of the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are opposed to each other via a bag-shaped separator 13, and the second main surfaces 11b and 12b of the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are formed of a bag-shaped separator.
  • the positive electrode 11 when designing the positive electrode 11, the degree of considering the area difference between the first main surface 12 a and the second main surface 12 b of the negative electrode 12 is reduced. Therefore, the first main surface 11 a and the second main surface 11 b of the positive electrode 11 are not affected.
  • the size can be made larger than before. Therefore, the capacity of the lithium ion secondary battery 1 can be ensured while suppressing lithium deposition.
  • the slope of the end face of the negative electrode 112 and the slope of the end face of the positive electrode 111 are continuous in the same direction, and the length of the region not in contact with the adjacent electrode is increased. For this reason, for example, when a tape is applied with tension applied to fix the negative electrode 112 and the positive electrode 111 to each other, the end portion is easily cracked when force is applied in the vertical direction of FIG. On the other hand, in the electrode assembly 3, since the length of the area
  • the positive electrode 11 is accommodated in a bag-like separator 13 formed by welding the peripheral portions of the two sheet-like separators 13 a and 13 a, and the welded portion 13 b of the bag-like separator 13 is the first electrode 11. It is located on the main surface 11a side. Thereby, the concentration of the load on the lower end of the negative electrode 12 at the time of grounding can be suppressed by overlapping the welded portion 13b of the bag-like separator 13 on the lower end of the negative electrode 12 grounded in the case 2.
  • melting portions 25 and 26 are formed on the end faces 11c and 12c of the positive electrode 11 and the negative electrode 12 by laser light irradiation, and the melting portions 25 and 26 are located on the second main surfaces 11b and 12b side.
  • the first main surfaces 11a and 12a of the cut positive electrode 11 and the negative electrode 12 face each other via the bag-shaped separator 13, and the cut positive electrode 11 and negative electrode
  • the 12 second main surfaces 11b and 12b face each other with the bag-shaped separator 13 therebetween.
  • the belt-like positive electrode body 61 and the belt-like negative electrode body 62 are transported in the horizontal direction, and the transported belt-like positive electrode body 61 and the belt-like negative electrode body 62 are cut out from above by the processing head 31.
  • the positive electrode 11 thus cut out is turned upside down, and then the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are alternately stacked via the bag-shaped separator 13.
  • the process head 31 can be arrange
  • the 1st main surfaces 11a and 12a with a large area can be made to oppose by flipping the positive electrode 11 up and down before lamination
  • the present embodiment is different from the manufacturing method of the electrode assembly 3 of the first embodiment in that, in the negative electrode cutting step, as shown in FIG.
  • the positive electrode 11 is cut out by cutting the strip-shaped positive electrode body 61 with the cutting blade 51b as shown in FIG. 8B. .
  • a cutting machine (processing tool) 50 is used.
  • the cutting machine 50 includes a cutting roller 51 and a support roller 52 that face each other.
  • a rotary cut method is employed.
  • the cutting roller 51 includes a roller body 51a and a plurality of cutting blades 51b provided on the outer peripheral surface of the roller body 51a.
  • the cutting roller 51 rotates at a predetermined speed, whereby each of the strip-shaped positive electrode body 61 and the strip-shaped negative electrode body 62 is cut by the cutting blade 51b.
  • the second main surfaces 11b and 12b of the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are formed on the side where the cutting roller 51 is disposed.
  • the cutting blade 51b is a so-called double-edged blade, and has a V-shaped cross section that is symmetrical with respect to the center line of the cutting blade 51b.
  • the cutting roller 51 is positioned on the upper side and the support roller 52 is positioned on the lower side. Therefore, as shown in FIG. 9, the second main surface 12b having the smaller area in the negative electrode 12 faces upward, and the first main surface 12a having the larger area in the negative electrode 12 faces downward.
  • the support roller 52 is positioned on the upper side and the cutting roller 51 is positioned on the lower side. Therefore, although not particularly illustrated, the first main surface 11a having a larger area in the positive electrode 11 faces upward, and the second main surface 11b having a smaller area in the positive electrode 11 faces downward.
  • the 2nd main surface 11b of the positive electrode 11 can be turned to the conveyance surface 33a side of the conveyance path 33, without providing the inversion process.
  • the above effect that is, the effect of ensuring the capacity of the lithium ion secondary battery 1 while suppressing lithium deposition is achieved. be able to.
  • the respective end surfaces 11c and 12c of the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are inclined with respect to the first main surfaces 11a and 12a and the second main surfaces 11b and 12b. Thereby, the positive electrode 11 and the negative electrode 12 can be easily cut out by using the cutting blade 51b.
  • the method for forming the welded portion 13b is, for example, in a state where the sheet-like separators 13a and 13a are under tension, the positive electrode 11 is disposed between the two, and the first main surface 11a and the second main surface of the positive electrode 11 are arranged. Welding is performed at an intermediate position with respect to the surface 11b. After welding, when cutting along the outer peripheral edge of the welded portion 13b and releasing the tension, the welded portion 13b extends in a direction orthogonal to the inclined end surface 11c.
  • the outer surfaces of the pair of negative electrode active material layers 18 are constituted by the first main surface 12a and the second main surface 12b having a smaller area than the first main surface 12a, Compared with the edge 12e of the 2 main surface 12b, the negative electrode active material particles are easily peeled off from the edge 12d of the first main surface 12a, and a large particle lump is easily formed.
  • a relatively large space S is formed between the first main surface 12a of the negative electrode 12 and the welded portion 13b of the bag-like separator 13, so that the edge of the first main surface 12a of the negative electrode 12 It is easy to accommodate the negative electrode active material peeled from the portion 12d in the space S. As a result, it is possible to prevent the peeled negative electrode active material from entering between the first main surface 11 a of the positive electrode 11 and the first main surface 12 a of the negative electrode 12.
  • the outer surfaces of the pair of negative electrode active material layers 18 are constituted by the first main surface 12a and the second main surface 12b having a smaller area than the first main surface 12a, Compared with the edge 12e of the 2 main surface 12b, the negative electrode active material particles are easily peeled off from the edge 12d of the first main surface 12a, and a large particle lump is easily formed.
  • the edge of the first main surface 12a of the negative electrode 12 It is easy to accommodate the negative electrode active material peeled from the portion 12d in the space S. As a result, it is possible to prevent the peeled negative electrode active material from entering between the first main surface 11 a of the positive electrode 11 and the first main surface 12 a of the negative electrode 12.
  • the positive electrode 11 was accommodated in the bag-shaped separator 13, it is not restricted to this.
  • the positive electrodes 11 and the negative electrodes 12 may be alternately stacked via sheet-like separators 113.
  • the area of the first main surface 11a having a larger area in the positive electrode 11 may be larger than the area of the second main surface 12b having a smaller area in the negative electrode 12.
  • the area of the second main surface 11b of the positive electrode 11 is A
  • the area of the first main surface 11a of the positive electrode 11 is B
  • the area of the second main surface 12b of the negative electrode 12 is C
  • the first of the negative electrode 12 When the area of the main surface 12a is D, the following formula (1) is established. D>B>C> A (1)
  • the processing head 31 focuses the irradiated laser light L on the metal foils 14 and 17.
  • the processing head 31 focuses the laser light L on the positive electrode active material layer 15 and the negative electrode active material layer 18. You may adjust to.
  • the processing head 31 is disposed above the positive electrode 11 and the negative electrode 12 in each cutting step.
  • the processing head 31 is disposed below the positive electrode 11. May be. Thereby, the 2nd main surface 11b of the positive electrode 11 can be turned to the conveyance surface 33a side of the conveyance path 33, without providing an inversion process.
  • the cutting blade 51b of the cutting machine 50 is a double-edged blade.
  • a single-edged blade (a right-and-left cross-sectional triangle shape asymmetric with respect to the center line of the cutting blade 51b) may be used.
  • the rotary cutting method is adopted for the cutting machine 50, the present invention is not limited to this, and other methods such as a punching method may be adopted.
  • the electrode assembly 3 in which the positive electrodes 10 and the negative electrodes 12 with separators are alternately stacked is used.
  • the present invention is not limited to this.
  • a wound electrode assembly may be used.

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Abstract

電極組立体は、シート状の正極１１とシート状の負極１２とが袋状セパレータ１３を介して交互に積層されたリチウムイオン二次電池の電極組立体である。正極１１の第１主面１１ａは、負極１２の第１主面１２ａよりも面積が小さく、正極１１の第２主面１１ｂは、負極１２の第２主面１２ｂよりも面積が小さい。正極１１及び負極１２の第１主面１１ａ，１２ａ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向しており、正極１１及び負極１２の第２主面１１ｂ，１２ｂ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向している。

Description

リチウムイオン二次電池の電極組立体及びその製造方法
　本発明の一側面は、リチウムイオン二次電池の電極組立体及びその製造方法に関する。
　従来の二次電池の電極組立体として、正極と負極とがセパレータを介して交互に積層された電極組立体が知られている。この電極組立体の製造方法としては、金属箔の表裏両面に電極スラリーを塗布し乾燥させ、活物質層が形成された帯状電極材とする工程と、帯状電極材より個片の電極を切り出す工程と、電極を積層し、積層後に固定して電極組立体とする工程と、を備えた製造方法が知られている。電極を切り出す工程については、例えば特許文献１に記載された製造方法が知られている。この製造方法では、活物質層が間欠的に形成された帯状電極材にレーザ光を照射することにより、帯状電極材から電極を切り出す。また、特許文献２には、ロータリーカッターにより、帯状電極材から連続的に電極を切り出す方法が開示されている。特許文献３には、上下方向に進退する抜き刃により、帯状電極材から電極を切り出す方法が開示されている。
特開２０１２－２２１９１２号公報 特開平０９－３１２１５６号広報 特開２０１１－２０４６１３号公報
　特許文献２の如く、帯状電極材より連続的に個片の電極を切り出す方法は、各電極間に廃棄される端材が生じず、コストと省資源の点で優れる。しかしながら、このような製造方法は、リチウムイオン二次電池の電極の製造に適用するにあたり、以下の問題点が存在する。すなわち、リチウムイオン二次電池では、図１３に示されるように、公知のリチウム析出という不具合を抑制するために、負極１１２の主面（負極活物質層の外表面）１１２ａの面積を対向する正極１１１の主面１１１ａ（正極活物質層の外表面）よりも大きく設計し、正極１１１の主面１１１ａを負極１１２の主面１１２ａで覆う必要がある。その一方で、正極１１１の主面１１１ａの面積が小さいほど、リチウムイオン二次電池の容量が低下するため、前述の条件を満たしつつ、製造誤差等も加味して可能な限り正極１１２ａの主面を大きく設計する必要がある。このように、リチウムイオン二次電池では、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池の容量を確保することが求められている。
　特に、特許文献２の如く、端材が生じないように、連続的に個片の電極を切り出すと、切断箇所の端面が傾斜し、電極の２つの主面（表裏面）の面積が、互いに異なる場合がある。ロータリーカッターは、硬質の活物質層を連続して切断できる耐久性を持たせるため、刃先角度を例えば５０度以上に設定する必要があり、電極の端面の傾斜を低減することは難しい。したがって、上記のようなロータリーカッターを用いる場合、図１４に示されるように、負極１１２の端面の傾斜を考慮して正極１１１の主面１１１ａを更に小さく設計する必要があり、リチウムイオン二次電池の容量の確保が一層難しくなる。
　同様に、帯状電極材から電極を切り出すにあたり、レーザ光を用いる場合も、電極の２つの主面の面積が、互いに異なる場合がある。個片の電極をレーザ光で切り出す場合、例えば、最も切れ難い金属箔に焦点を合わせる。これにより、レーザ光の熱によって、焦点の周辺は溶融する。しかし、焦点よりもレーザ光の照射側は、焦点を挟んで反対側と比べて高温になるため、レーザ光の照射側の溶融量は、焦点を挟んで反対側の溶融量よりも多くなる。このため、電極の２つの主面のうち、レーザ光の照射側の主面の面積は、他方の主面の面積よりも小さくなる。このように、レーザ光を用いる場合も、負極の端面の溶融量を考慮して正極の主面を更に小さく設計する必要があり、リチウムイオン二次電池の容量の確保が一層難しくなる。
　本発明の一側面は、リチウム析出を抑制しつつ、容量を確保することができるリチウムイオン二次電池の電極組立体及びその製造方法を提供することを目的とする。
　本発明の一側面に係るリチウムイオン二次電池の電極組立体は、シート状の正極とシート状の負極とがセパレータを介して交互に積層されたリチウムイオン二次電池の電極組立体であって、正極は、正極集電体と、正極集電体の表裏両面にそれぞれ形成された１対の正極活物質層と、を有し、負極は、負極集電体と、負極集電体の表裏両面にそれぞれ形成された１対の負極活物質層と、を有し、１対の正極活物質層の外表面は、正極の第１主面と、当該第１主面よりも面積が小さい正極の第２主面と、を構成し、１対の負極活物質層の外表面は、負極の第１主面と、当該第１主面よりも面積が小さい負極の第２主面と、を構成し、正極の第１主面は、負極の第１主面よりも面積が小さく、正極の第２主面は、負極の第２主面よりも面積が小さく、正極及び負極の第１主面同士は、セパレータを介して互いに対向しており、正極及び負極の第２主面同士は、セパレータを介して互いに対向している。
　この電極組立体では、正極及び負極の第１主面同士は、セパレータを介して互いに対向しており、正極及び負極の第２主面同士は、セパレータを介して互いに対向している。これにより、正極の設計時において、負極の第１主面及び第２主面の面積差を考慮する度合いが減るので、正極の第１主面及び第２主面のサイズを従来よりも大きくすることができる。したがって、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池の容量を確保することができる。
　一実施形態において、正極は、２枚のシート状セパレータの周縁部同士を溶着してなる袋状セパレータ内に収容されており、袋状セパレータの溶着部は、正極の第１主面側に位置していてもよい。この場合、ケース内にて接地する負極の下端に、セパレータの溶着部を重ねることで、接地時における負極の下端への荷重の集中を抑制することができる。
　一実施形態において、正極及び負極のそれぞれの端面には、溶融部が形成されており、溶融部は、第２主面側に位置するメイン溶融部と、第１主面側に位置し、メイン溶融部よりも溶融量が少ないサブ溶融部と、を有してもよい。この場合、例えば第１主面側からレーザ光を照射することにより、電極を容易に切り出すことができる。
　一実施形態において、正極は、２枚のシート状セパレータの周縁部同士を溶着してなる袋状セパレータ内に収容されており、袋状セパレータの溶着部は、当該溶着部の縁部に向かうに連れて正極の第１主面から遠ざかるように延在していてもよい。ここで、１対の負極活物質層の外表面が、第１主面と第１主面よりも面積が小さい第２主面とによって構成されている電極組立体では、負極における第２主面の縁部に比べ第１主面の縁部から負極活物質が剥離しやすく、大きな粒子塊となりやすい。この構成では、負極の第１主面と袋状セパレータの溶着部との間に空間が相対的に大きく形成されるので、負極の第１主面の縁部から剥離する負極活物質を当該空間に収容することが容易である。この結果、剥離した負極活物質が、正極及び負極の主面間にまで侵入することを抑制できる。
　一実施形態において、正極及び負極のそれぞれの端面は、第１主面及び第２主面に対して傾斜していてもよい。この場合、例えば切断刃を用いることにより、電極を容易に切り出すことができる。
　本発明の一側面に係るリチウムイオン二次電池の電極組立体の製造方法は、リチウムイオン二次電池の電極組立体の製造方法であって、帯状の正極集電体の表裏両面に正極活物質を連続塗布して帯状正極体を形成する正極形成工程と、帯状の負極集電体の表裏両面に負極活物質を連続塗布して帯状負極体を形成する負極形成工程と、第１主面と当該第１主面よりも面積が小さい第２主面とを有する正極を帯状正極体から連続して切り出す正極切出し工程と、第１主面と当該第１主面よりも面積が小さい第２主面とを有する負極を帯状負極体から連続して切り出す負極切出し工程と、切り出された正極及び負極の第１主面同士がセパレータを介して互いに対向すると共に、切り出された正極及び負極の第２主面同士がセパレータを介して互いに対向するように、正極と負極とをセパレータを介して交互に積層する積層工程と、を備える。
　この製造方法では、積層工程において、切り出された正極及び負極の第１主面同士がセパレータを介して互いに対向すると共に、切り出された正極及び負極の第２主面同士がセパレータを介して互いに対向する。これにより、正極の設計時において、負極の第１主面及び第２主面の面積差を考慮する度合いが減るので、正極の第１主面及び第２主面のサイズを従来よりも大きくすることができる。したがって、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池の容量を確保することができる。また、正極を帯状正極体から連続して切り出すと共に、負極を帯状負極体から連続して切り出すので、端材を生じることなく、省資源化が可能となる。
　一実施形態において、正極切出し工程及び負極切出し工程では、帯状正極体及び帯状負極体を水平方向に搬送すると共に、搬送される帯状正極体及び帯状負極体を加工具によって上方から切り出し、積層工程では、切り出された正極及び負極の一方を上下反転させた後に、正極と負極とをセパレータを介して交互に積層してもよい。これにより、加工具を搬送経路の上側に配置することができるので、メンテナンス性が向上する。また、一方の電極を積層前に上下反転することで、面積の大きい正極及び負極の第１主面同士を対向させることができる。
　本発明の一側面によれば、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池の容量を確保することができる。
図１は、第１実施形態の電極組立体が備えられたリチウムイオン二次電池の内部構造を示す断面図である。 図２は、図１におけるII-II線断面図である。 図３は、図１の電極組立体の一部を示す拡大断面図である。 図４は、帯状の金属箔の両面に負極活物質を塗布して帯状負極体を形成する負極形成工程を示す図である。 図５は、帯状負極体にレーザ光を照射することにより、負極を切り出す負極切出し工程を示す図である。 図６は、正極と負極とを積層する積層工程を示す図である。 図７は、第２実施形態の電極組立体の一部を示す拡大断面図である。 図８（ａ）は、帯状負極体を切断刃によって切断することにより、負極を切り出す負極切出し工程を示す図である。図８（ｂ）は、帯状正極体を切断刃によって切断することにより、正極を切り出す正極切出し工程を示す図である。 図９は、図８の負極切出し工程の拡大図である。 図１０は、変形例１に係る電極組立体の一部を示す拡大断面図である。 図１１は、変形例２に係る電極組立体の一部を示す拡大断面図である。 図１２は、図１の電極組立体の変形例の一部を示す拡大断面図である。 図１３は、リチウムイオン二次電池の電極組立体の従来例の一部を示す拡大断面図である。 図１４は、リチウムイオン二次電池の電極組立体の他の従来例の一部を示す拡大断面図である。
　以下、図面を参照しながら、一実施形態について詳細に説明する。なお、図面において同一要素には同一符号を付し、重複する説明は省略する。
［第１実施形態］
　図１は、第１実施形態の電極組立体が備えられたリチウムイオン二次電池の内部構造を示す断面図である。図２は、図１におけるII-II線断面図である。図３は、図１の電極組立体の一部の拡大図である。リチウムイオン二次電池１は、例えば車載用の非水電解質二次電池として構成されている。
　リチウムイオン二次電池１は、図１に示されるように、例えば略直方体形状をなす中空のケース２と、ケース２内に収容された電極組立体３と、を備えている。ケース２は、例えばアルミニウム等の金属によって形成されている。ケース２の内壁面上には、絶縁フィルム（図示省略）が設けられる。ケース２の内部には、例えば非水系有機溶媒系の電解液が注液されている。電極組立体３では、後述する正極１１の正極活物質層（正極活物質）１５、負極１２の負極活物質層（負極活物質）１８、及び袋状セパレータ（セパレータ）１３が多孔質をなしており、その空孔内に、電解液が含浸されている。ケース２の上面部には、正極端子５と負極端子６とが互いに離間して配置されている。正極端子５は、絶縁リング７を介してケース２に固定され、負極端子６は、絶縁リング８を介してケース２に固定されている。
　電極組立体３は、図２に示されるように、正極１１及び負極１２と、正極１１と負極１２との間に配置された袋状の袋状セパレータ１３と、によって構成されている。袋状セパレータ１３内には、ここでは正極１１が収容されている。袋状セパレータ１３内に正極１１が収容された状態で、正極１１と負極１２とが袋状セパレータ１３を介して交互に積層されている。つまり、電極組立体３は、袋状の袋状セパレータ１３に正極１１を収容することにより構成されるセパレータ付き正極１０を有している。
　正極１１は、例えばアルミニウム箔からなる金属箔（正極集電体）１４と、金属箔１４の表裏両面にそれぞれ形成された１対の正極活物質層１５と、を有している。金属箔１４は、略矩形の金属箔本体部１４ａと、金属箔本体部１４ａの上縁部に正極端子５の位置に対応して形成されたタブ１４ｂ（図１を参照）と、からなっている。タブ１４ｂは、金属箔本体部１４ａの上縁部から上方に延び、導電部材１６を介して正極端子５に接続されている。
　１対の正極活物質層１５の外表面は、正極１１の第１主面１１ａと、第１主面１１ａよりも面積が小さい正極１１の第２主面１１ｂと、を構成している。正極活物質層１５が形成されていないタブ１４ｂの表面は、正極１１の第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂに含まれない。正極活物質層１５は、正極活物質とバインダとを含んで形成されている多孔質の層である。言い換えれば、金属箔本体部１４ａの両面に、正極活物質が担持されている。正極活物質としては、例えば複合酸化物、金属リチウム、硫黄等が挙げられる。複合酸化物には、例えばマンガン、ニッケル、コバルト及びアルミニウムの少なくとも１つと、リチウムとが含まれる。なお、ここで言う「主面」とは、活物質層の外表面の大半を占める主たる平面のことである。「主面」は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向し、リチウムイオンが移動する面である。
　負極１２は、例えば銅箔からなる金属箔（負極集電体）１７と、金属箔１７の表裏両面にそれぞれ形成された１対の負極活物質層１８と、を有している。金属箔１７は、略矩形の金属箔本体部１７ａと、金属箔本体部１７ａの上縁部に負極端子６の位置に対応して形成されたタブ１７ｂと、からなっている。タブ１７ｂは、金属箔本体部１７ａの上縁部から上方に延び、導電部材１９を介して負極端子６に接続されている。
　１対の負極活物質層１８の外表面は、負極１２の第１主面１２ａと、第１主面１２ａよりも面積が小さい負極１２の第２主面１２ｂと、を構成している。負極活物質層１８は、負極活物質とバインダとを含んで形成されている多孔質の層である。言い換えれば、金属箔本体部１７ａの両面に、負極活物質が担持されている。負極活物質としては、例えば黒鉛、高配向性グラファイト、メソカーボンマイクロビーズ、ハードカーボン、ソフトカーボン等のカーボン、リチウム、ナトリウム等のアルカリ金属、金属化合物、ＳｉＯｘ（０．５≦ｘ≦１．５）等の金属酸化物、ホウ素添加炭素等が挙げられる。
　袋状セパレータ１３は、例えば袋状に形成され、内部に正極１１のみを収容している。袋状セパレータ１３は、２枚のシート状セパレータ１３ａの周縁部同士を溶着してなる。袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂは、正極１１の第１主面１２ａ側に位置している。袋状セパレータ１３の形成材料としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン系樹脂からなる多孔質フィルム、或いは、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、メチルセルロース等からなる織布又は不織布等が例示される。正極１１及び負極１２のタブ１４ｂ，１７ｂは、略矩形の袋状セパレータ１３から上方に突出している（図２では不図示）。
　次に、図３を参照して、正極１１及び負極１２の構成について詳細に説明する。
　正極１１は、図３に示されるように、面積の異なる互いに対向する２つの第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂと、第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂの周囲を囲むように位置し、第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂと接続される端面１１ｃと、を有している。第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂの一方は、正極１１の表面であり、第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂの他方は、正極１１の裏面である。第１主面１１ａの面積は、第２主面１１ｂの面積よりも大きい。
　端面１１ｃには、レーザ光の照射によるテーパ状の溶融部２５が形成されている。溶融部２５は、第２主面１１ｂ側に位置するメイン溶融部２１と、第１主面１１ａ側に位置するサブ溶融部２２と、を有している。サブ溶融部２２は、第１主面１１ａの一辺から略垂直に立ち上がっている。メイン溶融部２１は、サブ溶融部２２の一端から内側に傾斜して第２主面１１ｂに達している。つまり、メイン溶融部２１の傾斜角は、サブ溶融部２２の傾斜角よりも大きい。溶融部２５は、レーザ光の照射によって発生する熱の影響で、生じたダレに起因して形成される。正極１１において、メイン溶融部２１の溶融量がサブ溶融部２２の溶融量よりも多い。
　負極１２は、面積の異なる互いに対向する２つの第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂと、第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂの周囲を囲むように位置し、第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂと接続される端面１２ｃと、を有している。第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂの一方は、負極１２の表面であり、第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂの他方は、負極１２の裏面である。第１主面１２ａの面積は、第２主面１２ｂの面積よりも大きい。また、負極１２の第１主面１２ａの面積は、正極１１の第１主面１１ａの面積よりも大きく、負極１２の第２主面１２ｂの面積は、正極１１の第２主面１１ｂの面積よりも大きい。
　端面１２ｃには、レーザ光の照射によるテーパ状の溶融部２６が形成されている。溶融部２６は、第２主面１２ｂ側に位置するメイン溶融部２３と、第１主面１２ａ側に位置するサブ溶融部２４と、を有している。サブ溶融部２４は、第１主面１２ａの一辺から略垂直に立ち上がっている。メイン溶融部２３は、サブ溶融部２４の一端から内側に傾斜して第２主面１２ｂに達している。つまり、メイン溶融部２３の傾斜角は、サブ溶融部２４の傾斜角よりも大きい。溶融部２６は、レーザ光の照射によって発生する熱の影響で、生じたダレに起因して形成される。負極１２において、メイン溶融部２３の溶融量がサブ溶融部２４の溶融量よりも多い。
　次に、正極１１及び負極１２の積層状態について説明する。正極１１及び負極１２の第１主面１１ａ，１２ａ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向している。正極１１及び負極１２の第２主面１１ｂ，１２ｂ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向している。
　続いて、電極組立体３の製造方法について説明する。電極組立体３の製造方法は、正極１１の製造工程及び負極１２の製造工程と、セパレータ付き正極１０の製造工程と、セパレータ付き正極１０の反転工程と、セパレータ付き正極１０と負極１２とを積層する積層工程と、を備えている。各工程の順序は、正極１１の製造工程及び負極１２の製造工程、セパレータ付き正極１０の製造工程、反転工程、積層工程となっている。
　正極１１の製造工程及び負極１２の製造工程は、混練工程、塗工工程、プレス工程、外観検査工程、減圧乾燥工程、及び切出し工程を備えている。以下、負極１２の製造工程に沿って主に説明するが、正極１１の製造工程も同様に行われるものとする。
　まず、混練工程では、活物質層の主成分である活物質粒子と、バインダ及び導電助剤などの粒子を、混練機内の溶媒中で混練し、各粒子の分散性がよい電極合剤を製造する。続いて、塗工工程では、ロール状に巻かれた帯状の金属箔を繰り出し、その金属箔の表裏両面に、電極合剤を連続塗布する。電極合剤が塗布された金属箔は、電極合剤の塗布の直後に乾燥炉内を通過する。これにより、電極合剤に含まれる溶媒が乾燥・除去されると共に、樹脂よりなるバインダが活物質粒子同士を結合する。これにより、帯状の金属箔の表裏両面には、活物質粒子の間に微細な間隙（空孔）を有する負極活物質層が形成される。
　続いて、プレス工程では、帯状の金属箔の両面に形成された負極活物質層をロールにより所定の圧力でプレスする。これにより、負極活物質層が圧縮され、活物質の密度が適切な値に高められる。続いて、外観検査工程では、負極活物質層の表面状態をカメラ等で確認し、良品及び不良品の判定を行う。続いて、減圧乾燥工程では、負極活物質層が形成された帯状の金属箔を、真空乾燥炉内に収容して減圧高温化にて乾燥する。これにより、活物質層に残留するわずかな溶媒を除去する。
　上記の工程を経ることにより、図４に示されるように、帯状の金属箔１７の表裏両面に負極活物質が塗布された帯状負極体６２が形成される。すなわち、上記の混練工程、塗工工程、プレス工程、外観検査工程、減圧乾燥工程は、帯状の金属箔１７の両面に負極活物質を連続塗布して帯状負極体６２を形成する負極形成工程に含まれる。
　同様に、正極１１の製造工程においても、上記の工程を経ることにより、帯状の金属箔１４の表裏両面に正極活物質が塗布された帯状正極体６１が形成される。すなわち、上記の混練工程、塗工工程、プレス工程、外観検査工程、減圧乾燥工程は、帯状の金属箔１４の両面に正極活物質を塗布して帯状正極体６１を形成する正極形成工程に含まれる。
　続いて、第１主面１２ａと第２主面１２ｂとを有する負極１２を帯状負極体６２から連続して切り出す負極切出工程が実施される。負極切出工程では、帯状負極体６２を水平方向に搬送すると共に、搬送される帯状負極体６２を加工ヘッド（加工具）３１によって上方から切り出す。具体的には、負極切出工程では、図５に示されるように、帯状負極体６２に加工ヘッド３１からレーザ光Ｌを照射することにより、複数の負極１２を切り出す。加工ヘッド３１は、第２主面１２ｂの上側に配置されている。加工ヘッド３１は、照射されるレーザ光Ｌの焦点を金属箔１７に合わせ、所定形状の負極１２を切出す。すなわち、レーザ光Ｌの焦点は、帯状負極体６２の中で最も切出しづらい領域である金属箔１７に合わせられている。これにより、上述した負極１２を形成することができる。
　同様に、第１主面１１ａと第２主面１１ｂとを有する正極１１を帯状正極体６１から連続して切り出す正極切出工程が実施される。正極切出工程においても、特に図示はしないが、帯状正極体６１を水平方向に搬送すると共に、搬送される帯状正極体６１を加工ヘッド（加工具）によって上方から切り出す。これにより、上述した正極１１を形成することができる。
　続いて、セパレータ付き正極１０の製造工程では、帯状の１対のシート状セパレータ１３ａ間に正極１１を配置し、１対のシート状セパレータ１３ａ，１３ａ同士を溶着することにより、１対のシート状セパレータ１３ａ，１３ａで正極１１を包み込む。これにより、セパレータ付き正極１０が製造される。
　なお、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂを、正極１１の第１主面１２ａ側に配置する方法は、例えば溶着作業時、上表面が平面をなす治具上にて、第１主面１２ａ側を下にして、正極１１と１対のシート状セパレータ１３ａ，１３ａを配置する。この状態で、上方より溶着機のヒータを下降させ、治具の上表面を基準に、溶着を行えばよい。
　続いて、反転工程が実施される。反転工程では、図６で示されるように、セパレータ付き正極１０を反転装置３２によって上下反転させる。すなわち、セパレータ付き正極１０を構成する正極１１において、上側に向けられていた第２主面１１ｂが下側に向けられ、下側に向けられていた第１主面１１ａが上側に向けられる。
　その後、水平方向に延びる搬送路３３にセパレータ付き正極１０と負極１２とが交互に載置される。搬送路３３は、例えばベルトコンベアである。このとき、セパレータ付き正極１０は、反転工程を経たことにより、搬送路３３の搬送面３３ａ側に正極１１の第２主面１１ｂを向けている。一方で、負極１２は、反転工程を経ていないため、搬送路３３の搬送面３３ａ側に負極１２の第１主面１２ａを向けている。
　続いて、積層工程が実施される。積層工程では、セパレータ付き正極１０と負極１２とを積層部４０に交互に落下させて積層する。このとき、切り出された正極１１及び負極１２の第１主面１１ａ，１２ａ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向する。また、切り出された正極１１及び負極１２の第２主面１１ｂ，１２ｂ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向する。
　なお、積層工程では、セパレータ付き正極１０と負極１２とを積層部４０に落下させる前に、セパレータ付き正極１０と負極１２との落下速度を減速させる減速工程が実施される。減速工程は、搬送路３３の下流端に位置するスライダ３４にセパレータ付き正極１０及び負極１２を滑走させることにより、実施される。スライダ３４は、水平方向に対して斜め下方に傾斜した傾斜面３４ａを有している。セパレータ付き正極１０及び負極１２は、この傾斜面３４ａ上を滑走し、このとき発生する傾斜面３４ａとの間の摩擦によって減速する。
　以上、説明したように、電極組立体３では、正極１１において第１主面１１ａの面積が第２主面１１ｂの面積よりも大きく、負極１２において第１主面１２ａの面積が第２主面１２ｂの面積よりも大きく、正極１１の第１主面１１ａの面積が負極１２の第１主面１２ａの面積よりも小さく、正極１１の第２主面１１ｂの面積が負極１２の第２主面１２ｂの面積よりも小さい。そして、正極１１及び負極１２の第１主面１１ａ，１２ａ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向しており、正極１１及び負極１２の第２主面１１ｂ，１２ｂ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向している。これにより、正極１１の設計時において、負極１２の第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂの面積差を考慮する度合いが減るので、正極１１の第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂのサイズを従来よりも大きくすることができる。したがって、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池１の容量を確保することができる。
　また、例えば図１４に示される構造では、負極１１２の端面の傾斜、及び正極１１１の端面の傾斜が同一方向に連続し、隣接する電極に接していない領域の長さが長くなる。この為、例えば、負極１１２及び正極１１１を相互に固定する為に、テンションをかけた状態でテープ貼りをした場合など、図１４の上下方向に力が作用すると、端部が割れやすい。これに対し、電極組立体３では、隣接する電極に接していない領域の長さが平準化され、短くなるので、相対的に割れ難くなる。
　また、正極１１は、２枚のシート状セパレータ１３ａ，１３ａの周縁部同士を溶着してなる袋状セパレータ１３内に収容されており、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂは、正極１１の第１主面１１ａ側に位置している。これにより、ケース２内にて接地する負極１２の下端に、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂを重ねることで、接地時における負極１２の下端への荷重の集中を抑制することができる。
　また、正極１１及び負極１２のそれぞれの端面１１ｃ，１２ｃには、レーザ光の照射による溶融部２５，２６が形成されており、溶融部２５，２６は、第２主面１１ｂ，１２ｂ側に位置するメイン溶融部２１，２３と、第１主面１１ａ，１２ａ側に位置し、溶融部２５，２６よりも溶融量が少ないサブ溶融部２２，２４と、を有している。これにより、第１主面１１ａ，１２ａ側からレーザ光を照射することにより、正極１１及び負極１２を容易に切り出すことができる。
　電極組立体３の製造方法では、積層工程において、切り出された正極１１及び負極１２の第１主面１１ａ，１２ａ同士が袋状セパレータ１３を介して互いに対向すると共に、切り出された正極１１及び負極１２の第２主面１１ｂ，１２ｂ同士が袋状セパレータ１３を介して互いに対向する。これにより、正極１１の設計時において、負極１２の第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂの面積差を考慮する度合いが減るので、正極１１の第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂのサイズを従来よりも大きくすることができる。したがって、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池１の容量を確保することができる。また、正極１１を帯状正極体６１から連続して切り出すと共に、負極１２を帯状負極体６２から連続して切り出すので、端材を生じることなく、省資源化が可能となる。
　また、正極切出工程及び負極切出工程では、帯状正極体６１及び帯状負極体６２を水平方向に搬送すると共に、搬送される帯状正極体６１及び帯状負極体６２を加工ヘッド３１によって上方から切り出し、積層工程では、切り出された正極１１を上下反転させた後に、正極１１と負極１２とを袋状セパレータ１３を介して交互に積層している。これにより、加工ヘッド３１を搬送経路の上側に配置することができるので、メンテナンス性が向上する。また、正極１１を積層前に上下反転することで、面積の大きい第１主面１１ａ，１２ａ同士を対向させることができる。
［第２実施形態］
　本実施形態が第１実施形態の電極組立体３と相違する点は、図７に示されるように、正極１１の端面１１ｃが、第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂに対して傾斜した切断面となっており、負極１２の端面１２ｃが、第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂに対して傾斜した切断面となっている点である。
　また、本実施形態が第１実施形態の電極組立体３の製造方法と相違する点は、負極切出工程では、図８の（ａ）に示されるように、帯状負極体６２を切断刃５１ｂによって切断することにより、負極１２を切り出し、正極切出工程では、図８の（ｂ）に示されるように、帯状正極体６１を切断刃５１ｂによって切断することにより、正極１１を切り出す点である。
　各切出工程では、切断機（加工具）５０が用いられる。切断機５０は、互いに対向する切断ローラ５１及び支持ローラ５２を備えている。切断機５０では、例えばロータリーカット方式が採用されている。切断ローラ５１は、ローラ本体５１ａと、ローラ本体５１ａの外周面に設けられた複数の切断刃５１ｂと、によって構成されている。各切出工程では、切断ローラ５１が所定速度で回転することにより、帯状正極体６１及び帯状負極体６２のそれぞれが切断刃５１ｂによって切断される。この場合、正極１１及び負極１２の第２主面１１ｂ，１２ｂは、切断ローラ５１が配置された側に形成される。同様に、正極１１及び負極１２の第１主面１１ａ，１２ａは、支持ローラ５２が配置された側に形成される。切断刃５１ｂは、いわゆる両刃であって、切断刃５１ｂの中心線を基準に左右対称の断面Ｖ字形状となっている。
　負極切出工程では、図８の（ａ）に示されるように、切断ローラ５１が上側に位置し、支持ローラ５２が下側に位置する。したがって、図９に示されるように、負極１２における面積が小さい方の第２主面１２ｂが上側を向き、負極１２における面積が大きい方の第１主面１２ａが下側を向く。一方、正極切出工程では、図８の（ｂ）に示されるように、支持ローラ５２が上側に位置し、切断ローラ５１が下側に位置する。したがって、特に図示はしないが、正極１１における面積が大きい方の第１主面１１ａが上側を向き、正極１１における面積が小さい方の第２主面１１ｂが下側を向く。これにより、本実施形態では、反転工程を設けることなく、搬送路３３の搬送面３３ａ側に正極１１の第２主面１１ｂを向けることができる。
　以上、説明したように、本実施形態の電極組立体３及びその製造方法においても、上記効果、すなわち、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池１の容量を確保する、という効果を奏することができる。
　また、正極１１及び負極１２のそれぞれの端面１１ｃ及び端面１２ｃは、第１主面１１ａ，１２ａ及び第２主面１１ｂ，１２ｂに対して傾斜している。これにより、切断刃５１ｂを用いることにより、正極１１及び負極１２を容易に切り出すことができる。
　以上、一実施形態について説明したが、本発明の一側面は、上記第１及び第２実施形態に限定されない。
　［変形例１］
　上記第１実施形態では、図３に示されるように、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂが、正極１１の第１主面１１ａ側に位置している例を挙げて説明したが、これに限定されない。例えば、図１０に示されるように、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂは、当該溶着部１３ｂの縁部１３ｃに向かうに連れて正極１１の第１主面１１ａから遠ざかるように延在していてもよい。なお、上記図１０においては、正極１１の端面１１ｃと袋状セパレータ１３とが互いに密着している例を挙げて説明したが、正極１１の端面１１ｃと袋状セパレータ１３との間には多少の隙間が形成されていてもよい。
　前述の如く溶着部１３ｂを形成する方法は、例えば、シート状セパレータ１３ａ，１３ａにテンションがかかった状態で、両者の間に正極１１を配置し、正極１１の第１主面１１ａと第２主面１１ｂとの中間位置にて溶着を行う。溶着後、溶着部１３ｂの外周縁に沿って切断し、テンションが解除されると、溶着部１３ｂは、傾斜する端面１１ｃに対し、直交する方向に延びる。
　１対の負極活物質層１８の外表面が、第１主面１２ａと第１主面１２ａよりも面積が小さい第２主面１２ｂとによって構成されている電極組立体３では、負極１２の第２主面１２ｂの縁部１２ｅに比べ第１主面１２ａの縁部１２ｄから負極活物質粒子が剥離しやすく、大きな粒子塊にもなりやすい。変形例１の構成では、負極１２の第１主面１２ａと袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂとの間に相対的に大きな空間Ｓが形成されるので、負極１２の第１主面１２ａの縁部１２ｄから剥離する負極活物質を当該空間Ｓに収容することが容易である。この結果、剥離した負極活物質が、正極１１の第１主面１１ａと負極１２の第１主面１２ａとの間にまで侵入することを抑制できる。
　［変形例２］
　上記第２実施形態では、図７に示されるように、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂが、正極１１の第１主面１１ａ側に位置している例を挙げて説明したが、これに限定されない。例えば、図１１に示されるように、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂは、当該溶着部１３ｂの縁部１３ｃに向かうに連れて正極１１の第１主面１１ａから遠ざかるように延在していてもよい。更に詳細には、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂは、正極１１の端面１１ｃに略直交する方向に延在していてもよい。なお、上記図１１においては、正極１１の端面１１ｃと袋状セパレータ１３とが互いに密着している例を挙げて説明したが、正極１１の端面１１ｃと袋状セパレータ１３との間には多少の隙間が形成されていてもよい。
　１対の負極活物質層１８の外表面が、第１主面１２ａと第１主面１２ａよりも面積が小さい第２主面１２ｂとによって構成されている電極組立体３では、負極１２の第２主面１２ｂの縁部１２ｅに比べ第１主面１２ａの縁部１２ｄから負極活物質粒子が剥離しやすく、大きな粒子塊にもなりやすい。変形例２の構成では、負極１２の第１主面１２ａと袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂとの間に相対的に大きな空間Ｓが形成されるので、負極１２の第１主面１２ａの縁部１２ｄから剥離する負極活物質を当該空間Ｓに収容することが容易である。この結果、剥離した負極活物質が、正極１１の第１主面１１ａと負極１２の第１主面１２ａとの間にまで侵入することを抑制できる。
　上記実施形態又は変形例では、袋状セパレータ１３内には、正極１１が収容されているとしたが、これに限られない。例えば、図１２に示されるように、正極１１と負極１２とがシート状のセパレータ１１３を介して交互に積層されていていてもよい。この場合、正極１１における面積が大きい方の第１主面１１ａの面積は、負極１２における面積が小さい方の第２主面１２ｂの面積よりも大きくてもよい。これにより、正極１１の第２主面１１ｂの面積をＡとし、正極１１の第１主面１１ａの面積をＢとし、負極１２の第２主面１２ｂの面積をＣとし、負極１２の第１主面１２ａの面積をＤとすると、以下の式（１）が成立する。
　　　　　　Ｄ＞Ｂ＞Ｃ＞Ａ　　　（１）
　上記の式（１）の関係を満たすことにより、リチウム析出を一層抑制しつつ、リチウムイオン二次電池１の容量を一層確保することができる。
　第１実施形態では、加工ヘッド３１は、照射されるレーザ光Ｌの焦点を金属箔１４,１７に合わせていたが、例えば、レーザ光Ｌの焦点を正極活物質層１５及び負極活物質層１８に合わせてもよい。
　また、第１実施形態では、各切出工程において、加工ヘッド３１は、正極１１及び負極１２の上側に配置されているとしたが、例えば、正極切出工程では、正極１１の下側に配置されていてもよい。これにより、反転工程を設けることなく、搬送路３３の搬送面３３ａ側に正極１１の第２主面１１ｂを向けることができる。
　また、第２実施形態では、切断機５０の切断刃５１ｂは両刃としたが、例えば、片刃（切断刃５１ｂの中心線を基準に左右非対称の断面直角三角形状）であってもよい。また、切断機５０には、ロータリーカット方式が採用されているとしたが、これに限らず、例えば押し抜き方式等の他の方式が採用されてもよい。
　また、上記実施形態では、セパレータ付き正極１０と負極１２とが交互に積層された電極組立体３としているが、これに限らず、例えば惓回型の電極組立体としてもよい。
　以上に記載した実施形態又は変形例の少なくとも一部を、本発明の一側面の趣旨を逸脱しない範囲で任意に種々、組み合わせられてもよい。
　１…リチウムイオン二次電池、３…電極組立体、１１…正極、１２…負極、１１ａ,１２ａ…第１主面、１１ｂ,１２ｂ…第２主面、１１ｃ,１２ｃ…端面、１３…袋状セパレータ（セパレータ）、１３ａ…シート状セパレータ、１４…金属箔（正極集電体）、１５…正極活物質層（正極活物質）、１７…金属箔（負極集電体）、１８…負極活物質層（負極活物質）、２５，２６…溶融部、２１，２３…メイン溶融部、２２，２４…サブ溶融部、６１…帯状正極体、６２…帯状負極体、３１…加工ヘッド（加工具）、５０…切断機（加工具）、１１３…セパレータ。

Claims (7)

  1. 　シート状の正極とシート状の負極とがセパレータを介して交互に積層されたリチウムイオン二次電池の電極組立体であって、
    　前記正極は、正極集電体と、前記正極集電体の表裏両面にそれぞれ形成された１対の正極活物質層と、を有し、
    　前記負極は、負極集電体と、前記負極集電体の表裏両面にそれぞれ形成された１対の負極活物質層と、を有し、
    　前記１対の正極活物質層の外表面は、前記正極の第１主面と、当該第１主面よりも面積が小さい前記正極の第２主面と、を構成し、
    　前記１対の負極活物質層の外表面は、前記負極の第１主面と、当該第１主面よりも面積が小さい前記負極の第２主面と、を構成し、
    　前記正極の前記第１主面は、前記負極の前記第１主面よりも面積が小さく、
    　前記正極の前記第２主面は、前記負極の前記第２主面よりも面積が小さく、
    　前記正極及び前記負極の前記第１主面同士は、前記セパレータを介して互いに対向しており、
    　前記正極及び前記負極の前記第２主面同士は、前記セパレータを介して互いに対向している、リチウムイオン二次電池の電極組立体。
  2. 　前記正極は、２枚のシート状セパレータの周縁部同士を溶着してなる袋状セパレータ内に収容されており、
    　前記袋状セパレータの溶着部は、前記正極の前記第１主面側に位置している、請求項１記載のリチウムイオン二次電池の電極組立体。
  3. 　前記正極は、２枚のシート状セパレータの周縁部同士を溶着してなる袋状セパレータ内に収容されており、
    　前記袋状セパレータの溶着部は、当該溶着部の縁部に向かうに連れて前記正極の前記第１主面から遠ざかるように延在している、請求項１記載のリチウムイオン二次電池の電極組立体。
  4. 　前記正極及び前記負極のそれぞれの端面には、溶融部が形成されており、
    　前記溶融部は、前記第２主面側に位置するメイン溶融部と、前記第１主面側に位置し、前記メイン溶融部よりも溶融量が少ないサブ溶融部と、を有する、請求項１～３の何れか一項記載のリチウムイオン二次電池の電極組立体。
  5. 　前記正極及び前記負極のそれぞれの端面は、前記第１主面及び前記第２主面に対して傾斜している、請求項１～３の何れか一項記載の電極組立体。
  6. 　リチウムイオン二次電池の電極組立体の製造方法であって、
    　帯状の正極集電体の表裏両面に正極活物質を連続塗布して帯状正極体を形成する正極形成工程と、
    　帯状の負極集電体の表裏両面に負極活物質を連続塗布して帯状負極体を形成する負極形成工程と、
    　第１主面と当該第１主面よりも面積が小さい第２主面とを有する正極を前記帯状正極体から連続して切り出す正極切出工程と、
    　第１主面と当該第１主面よりも面積が小さい第２主面とを有する負極を前記帯状負極体から連続して切り出す負極切出工程と、
    　切り出された前記正極及び前記負極の前記第１主面同士がセパレータを介して互いに対向すると共に、切り出された前記正極及び前記負極の前記第２主面同士が前記セパレータを介して互いに対向するように、前記正極と前記負極とを前記セパレータを介して交互に積層する積層工程と、を備える、リチウムイオン二次電池の電極組立体の製造方法。
  7. 　前記正極切出工程及び前記負極切出工程では、前記帯状正極体及び帯状負極体を水平方向に搬送すると共に、搬送される前記帯状正極体及び帯状負極体を加工具によって上方から切り出し、
    　前記積層工程では、切り出された前記正極及び前記負極の一方を上下反転させた後に、前記正極と前記負極とを前記セパレータを介して交互に積層する、請求項６記載のリチウムイオン二次電池の電極組立体の製造方法。
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