WO2013191095A1 - 積層フィルムの製造方法 - Google Patents

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古川　淳
梓 廣岩
智康 竹内
悦夫 久米
尚徳 山根
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住友化学株式会社
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    • B32B37/206—Laminating a continuous layer between two continuous plastic layers

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a laminated film used for various applications such as optical components.
  • Polarizing films are widely used as dichroic dyes adsorbed and oriented on polyvinyl alcohol resin films. Iodine polarizing films using iodine as a dichroic dye and dichroic direct dyes as dichroic Dye-type polarizing films used as pigments are known. These polarizing films are usually used as polarizing plates by laminating a transparent film such as a triacetyl cellulose film on one side or both sides via an adhesive.
  • bubbles may be mixed between the films. This is a phenomenon that did not occur when a conventional water-based pressure-sensitive adhesive or the like was used, and is considered to be a problem peculiar to the use of an active energy ray-curable adhesive. In recent years, further thinning of laminated films has been demanded. Therefore, when trying to reduce the thickness of the active energy ray curable adhesive, there is a problem that the problem of mixing of bubbles is likely to occur.
  • JP 2004-245925 A JP 2009-134190 A JP 2011-95560 A
  • An object of the present invention is to suppress the mixing of bubbles between films in the production of a laminated film in which a plurality of films are bonded to each other via an active energy ray curable adhesive.
  • the present invention is a method for producing a laminated film in which a plurality of films are bonded to each other via an active energy ray-curable adhesive, Among the plurality of films, an adhesive application step of applying an active energy ray-curable adhesive to one or both surfaces of at least one film; A lamination process in which the plurality of films are sandwiched between a pair of lamination rolls rotating in the transport direction in a state of being laminated so that the adhesive is interposed between adjacent films; , An active energy ray irradiating step of irradiating active energy rays to the plurality of films bonded together to cure the adhesive in this order, In the plurality of films, the surface on which the adhesive is not applied in the adhesive application step, and the surface that comes into contact with the adhesive in the bonding step is 200 nm or less. Provide a method.
  • the thickness of the adhesive applied in the adhesive coating process is 2 ⁇ m or less.
  • the plurality of films preferably include an optical film and a transparent film, and the laminated film is preferably a polarizing plate.
  • the plurality of films are composed of one optical film and two transparent films,
  • the adhesive application step the adhesive is applied to one side of each of the two transparent films,
  • the bonding step the optical film and the transparent film are sandwiched between the pair of bonding rolls in a state where the adhesives of the two transparent films are in contact with both surfaces of the optical film.
  • the plurality of films are composed of one optical film and one transparent film,
  • the adhesive application step the adhesive is applied to one side of the transparent film,
  • the bonding step the optical film and the transparent film are sandwiched between the pair of bonding rolls in a state where the adhesive of the transparent film is in contact with one surface of the optical film, It is preferable to bond each other.
  • the present invention in the production of a laminated film in which a plurality of films are bonded to each other via an active energy ray-curable adhesive, it is possible to suppress air bubbles from being mixed between the films.
  • FIG. 1 It is a schematic diagram which shows the structure of the whole apparatus used for the manufacturing method of Embodiment 1. It is a schematic diagram which shows the structure of the whole apparatus used for the manufacturing method of Embodiment 2. It is a schematic diagram which shows the structure of the whole apparatus used for the manufacturing method of Example 2.
  • FIG. 1 It is a schematic diagram which shows the structure of the whole apparatus used for the manufacturing method of Embodiment 1. It is a schematic diagram which shows the structure of the whole apparatus used for the manufacturing method of Embodiment 2. It is a schematic diagram which shows the structure of the whole apparatus used for the manufacturing method of Example 2.
  • the present invention is a method for producing a laminated film in which a plurality of films are bonded to each other via an active energy ray-curable adhesive, Among the plurality of films, an adhesive application step of applying an active energy ray-curable adhesive to one or both surfaces of at least one film; The plurality of films are bonded to each other by being sandwiched between a pair of bonding rolls that rotate in the transport direction in a state where the plurality of films are laminated so that the adhesive is interposed between adjacent films.
  • An active energy ray irradiating step of irradiating active energy rays to the plurality of films bonded to each other to cure the adhesive is provided in this order.
  • the surface of the surface that is not coated with the adhesive in the adhesive coating step and is in contact with the adhesive in the pasting step has a surface roughness. 200 nm or less.
  • the surface roughness in the present invention means ten-point average roughness (Rzjis; where the reference length is 2.5 mm and the evaluation length is 12.5 mm) in the 2001 revised JIS B 0601, Hereinafter, it may be abbreviated as Rz.
  • the unit of surface roughness (Rz) is nm.
  • the surface roughness (Rz) is measured using, for example, “Handy Surf E35A” manufactured by Tokyo Seimitsu Co., Ltd. as a measuring device, with a cutoff value (reference length) of 2.5 mm and a measurement distance of 12.5 mm. The average value when the surface roughness is measured 10 times with the measuring device placed on the target film is obtained.
  • the surface roughness is preferably 100 nm or less, more preferably 80 nm or less.
  • the film having such a surface roughness can be selected from commercially available products.
  • the surface roughness may be adjusted by coating the surface of the film with a resin or the like.
  • the thickness of the adhesive applied in the adhesive coating process is 2 ⁇ m or less.
  • the thickness of the adhesive to be applied is 2 ⁇ m or less, air bubbles are likely to be mixed between the films, particularly in the bonding step, so that the effect of suppressing air bubble mixing produced by the present invention becomes remarkable.
  • the thickness of at least 1 adhesive is 2 micrometers or less among the adhesive agents applied to a some film, the effect of this invention is show
  • Examples of the laminated film produced in the present invention include a polarizing plate.
  • the plurality of films include, for example, an optical film and a transparent film.
  • the optical film is, for example, a polarizing film, a retardation film, or a pattern retarder film for 3D television, and may be a single film or a laminate of a plurality of films.
  • the polarizing film used when manufacturing a polarizing plate as a laminated film is, for example, a film obtained by adsorbing and orienting a dichroic dye on a uniaxially stretched polyvinyl alcohol-based resin film.
  • the polyvinyl alcohol resin can be obtained by saponifying a polyvinyl acetate resin.
  • Polyvinyl acetate resins include polyvinyl acetate, which is a homopolymer of vinyl acetate, and copolymers of vinyl acetate and other monomers copolymerizable therewith (for example, ethylene-vinyl acetate copolymer). Polymer).
  • polyvinyl alcohol resins may be modified. For example, polyvinyl formal modified with aldehydes, polyvinyl acetal, polyvinyl butyral, and the like may be used.
  • a film obtained by forming such a polyvinyl alcohol resin is used as an original film of a polarizing film.
  • the method for forming the polyvinyl alcohol-based resin is not particularly limited, and can be formed by a conventionally known appropriate method.
  • the film thickness of the raw film made of polyvinyl alcohol resin is not particularly limited, but is, for example, about 10 to 150 ⁇ m. Usually, it is supplied in the form of a roll, the thickness is in the range of 20 to 100 ⁇ m, preferably in the range of 30 to 80 ⁇ m, and the industrially practical width is in the range of 1500 to 6000 mm.
  • Examples of commercially available polyvinyl alcohol-based resin films include vinylon VF-PS # 7500 (manufactured by Kuraray, original fabric thickness is 75 ⁇ m), OPL film M-7500 (manufactured by Nippon Gosei, original fabric thickness is 75 ⁇ m), vinylon VF-PS # 6000 (made by Kuraray, original fabric thickness is 60 ⁇ m), vinylon VF-PE # 6000 (made by Kuraray, original fabric thickness is 60 ⁇ m), vinylon VF-PE # 5000 (made by Kuraray, original fabric thickness is 50 ⁇ m), etc. .
  • the polarizing film is usually a process of dyeing a polyvinyl alcohol resin film with a dichroic dye to adsorb the dichroic dye (dyeing process), a boric acid aqueous solution of the polyvinyl alcohol resin film adsorbed with the dichroic dye And a step of washing with water after the treatment with the boric acid aqueous solution (water washing treatment step).
  • the polyvinyl alcohol-based resin film is usually uniaxially stretched, but this uniaxial stretching may be performed before the dyeing treatment step or during the dyeing treatment step, It may be performed after the dyeing process.
  • the uniaxial stretching may be performed before the boric acid treatment step or during the boric acid treatment step.
  • uniaxial stretching can be performed in these plural stages.
  • the uniaxial stretching may be performed uniaxially between rolls having different peripheral speeds, or may be performed uniaxially using a hot roll. Moreover, the dry-type extending
  • the draw ratio is usually about 3 to 8 times.
  • the dyeing of the polyvinyl alcohol-based resin film with the dichroic dye in the dyeing process is performed, for example, by immersing the polyvinyl alcohol-based resin film in an aqueous solution containing the dichroic dye.
  • the dichroic dye for example, iodine, a dichroic dye or the like is used.
  • dichroic dyes include C.I. I. Dichroic direct dyes composed of disazo compounds such as DIRECT RED 39, and dichroic direct dyes composed of compounds such as trisazo and tetrakisazo are included.
  • the polyvinyl alcohol-type resin film performs the immersion process to water before a dyeing process.
  • iodine When iodine is used as the dichroic dye, a method of dyeing a polyvinyl alcohol-based resin film in an aqueous solution containing iodine and potassium iodide is usually employed.
  • the content of iodine in this aqueous solution is usually 0.01 to 1 part by weight per 100 parts by weight of water, and the content of potassium iodide is usually 0.5 to 20 parts by weight per 100 parts by weight of water.
  • the temperature of the aqueous solution used for dyeing is usually 20 to 40 ° C.
  • the immersion time (dyeing time) in this aqueous solution is usually 20 to 1800 seconds.
  • a method of immersing and dyeing a polyvinyl alcohol-based resin film in an aqueous solution containing the dichroic dye is usually employed.
  • the content of the dichroic dye in this aqueous solution usually, 1 ⁇ 10 -4 ⁇ 10 parts by weight per 100 parts by weight of water, preferably 1 ⁇ 10 -3 ⁇ 1 parts by weight, particularly preferably 1 ⁇ 10 - 3 to 1 ⁇ 10 ⁇ 2 parts by weight.
  • This aqueous solution may contain an inorganic salt such as sodium sulfate as a dyeing assistant.
  • the temperature of the dye aqueous solution used for dyeing is usually 20 to 80 ° C.
  • the immersion time (dyeing time) in this aqueous solution is usually 10 to 1800 seconds. is there.
  • the boric acid treatment step is performed by immersing a polyvinyl alcohol resin film dyed with a dichroic dye in a boric acid-containing aqueous solution.
  • the amount of boric acid in the boric acid-containing aqueous solution is usually 2 to 15 parts by weight, preferably 5 to 12 parts by weight per 100 parts by weight of water.
  • the boric acid-containing aqueous solution used in this boric acid treatment process preferably contains potassium iodide.
  • the amount of potassium iodide in the boric acid-containing aqueous solution is usually 0.1 to 15 parts by weight, preferably 5 to 12 parts by weight, per 100 parts by weight of water.
  • the immersion time in the boric acid-containing aqueous solution is usually 60 to 1200 seconds, preferably 150 to 600 seconds, and more preferably 200 to 400 seconds.
  • the temperature of the boric acid-containing aqueous solution is usually 40 ° C. or higher, preferably 50 to 85 ° C., more preferably 55 to 75 ° C.
  • the polyvinyl alcohol-based resin film after the boric acid treatment described above is washed with water, for example, by immersing it in water.
  • the temperature of water in the water washing treatment is usually 4 to 40 ° C., and the immersion time is usually 1 to 120 seconds.
  • a drying treatment is usually performed to obtain a polarizing film.
  • the drying process is preferably performed using, for example, a hot air dryer or a far infrared heater.
  • the temperature for the drying treatment is usually 30 to 100 ° C., preferably 50 to 80 ° C.
  • the drying treatment time is usually 60 to 600 seconds, preferably 120 to 600 seconds.
  • the polyvinyl alcohol resin film is subjected to uniaxial stretching, dyeing with a dichroic dye, boric acid treatment and water washing treatment to obtain a polarizing film.
  • the thickness of this polarizing film is usually in the range of 5 to 50 ⁇ m.
  • Transparent film when manufacturing a polarizing plate as a laminated
  • the respective transparent films may be the same or different types of films.
  • Examples of the material constituting the transparent film include cycloolefin resins, cellulose acetate resins, polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polyester resins such as polybutylene terephthalate, polycarbonate resins, acrylic resins, and polypropylene. Examples thereof include film materials that have been widely used in the field.
  • the cycloolefin resin is a thermoplastic resin (also referred to as a thermoplastic cycloolefin resin) having a monomer unit made of a cyclic olefin (cycloolefin), such as norbornene or a polycyclic norbornene monomer.
  • the cycloolefin-based resin may be a hydrogenated product of the above-mentioned cycloolefin ring-opening polymer or a ring-opening copolymer using two or more cycloolefins, and has a cycloolefin, a chain olefin, and a vinyl group.
  • An addition polymer with an aromatic compound or the like may be used. Those having a polar group introduced are also effective.
  • examples of the chain olefin include ethylene and propylene
  • examples of the aromatic compound having a vinyl group include Examples include styrene, ⁇ -methylstyrene, and nuclear alkyl-substituted styrene.
  • the monomer unit composed of cycloolefin may be 50 mol% or less (preferably 15 to 50 mol%).
  • the amount of the monomer unit composed of cycloolefin can be made relatively small as described above.
  • the unit of monomer composed of a chain olefin is usually 5 to 80 mol%
  • the unit of monomer composed of an aromatic compound having a vinyl group is usually 5 to 80 mol%.
  • Cycloolefin-based resins may be commercially available products such as Topas (manufactured by Ticona), Arton (manufactured by JSR), ZEONOR (manufactured by Nippon Zeon), ZEONEX (manufactured by Nippon Zeon ( Co., Ltd.), Apel (manufactured by Mitsui Chemicals, Inc.), Oxis (OXIS) (manufactured by Okura Kogyo Co., Ltd.) and the like can be suitably used.
  • a known method such as a solvent casting method or a melt extrusion method is appropriately used.
  • cycloolefin resin films such as Essina (manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd.), SCA40 (manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd.), Zeonoa Film (manufactured by Optes Co., Ltd.), etc. You may use goods.
  • the cycloolefin resin film may be uniaxially stretched or biaxially stretched.
  • Stretching is usually performed continuously while unwinding a film roll, and in a heating furnace, the roll traveling direction (film longitudinal direction), the direction perpendicular to the traveling direction (film width direction), or both Stretched.
  • the temperature of the heating furnace a range from the vicinity of the glass transition temperature of the cycloolefin resin to the glass transition temperature + 100 ° C. is usually employed.
  • the stretching ratio is usually 1.1 to 6 times, preferably 1.1 to 3.5 times.
  • the cycloolefin-based resin film When the cycloolefin-based resin film is in a roll-wound state, the films tend to adhere to each other and easily cause blocking. Therefore, the cycloolefin-based resin film is usually rolled after the protective film is bonded.
  • the surface to be bonded to the optical film is subjected to surface treatment such as plasma treatment, corona treatment, ultraviolet irradiation treatment, flame (flame) treatment, and saponification treatment. Is preferred.
  • plasma treatment that can be carried out relatively easily, particularly atmospheric pressure plasma treatment, and corona treatment are preferable.
  • the cellulose acetate-based resin is a cellulose part or a completely esterified product, and examples thereof include a film made of cellulose acetate ester, propionate ester, butyrate ester, and mixed ester thereof. More specifically, a triacetyl cellulose film, a diacetyl cellulose film, a cellulose acetate propionate film, a cellulose acetate butyrate film, and the like can be given.
  • a cellulose ester resin film As such a cellulose ester resin film, an appropriate commercially available product, for example, Fujitac TD80 (manufactured by Fuji Film Co., Ltd.), Fujitac TD80UF (manufactured by Fuji Film Co., Ltd.), Fujitac TD80UZ (manufactured by Fuji Film Co., Ltd.) KC8UX2M (manufactured by Konica Minolta Opto), KC8UY (manufactured by Konica Minolta Opto) Fujitac TD60UL (manufactured by Fuji Film), KC4UYW (manufactured by Konica Minolta Opto), KC6UAW (Konica Minolta Opto) Etc.) can be used preferably.
  • Fujitac TD80 manufactured by Fuji Film Co., Ltd.
  • Fujitac TD80UF manufactured by Fuji Film Co., Ltd.
  • a cellulose acetate-based resin film imparted with retardation characteristics is also preferably used.
  • Commercially available cellulose acetate resin films with such retardation characteristics include WV BZ 438 (Fuji Film Co., Ltd.), KC4FR-1 (Konica Minolta Opto Co., Ltd.), and KC4CR-1 (Konica Minolta). Opt Co., Ltd.), KC4AR-1 (Konica Minolta Opto Co., Ltd.) and the like.
  • Cellulose acetate is also called acetyl cellulose or cellulose acetate.
  • the moisture content during the production of the polarizing plate is preferably closer to the equilibrium moisture content in the storage environment of the polarizing plate, for example, a clean room production line or a roll storage warehouse, and depends on the configuration of the laminated film. About 5%, more preferably 2.5% to 3.0%.
  • the numerical value of the moisture content of this polarizing plate was measured by a dry weight method, and is a change in weight before and after the treatment dried at a temperature of 105 ° C. for 120 minutes using a thermostatic bath.
  • the thickness of the transparent film used in the polarizing plate of the present invention is preferably thin, but if it is too thin, the strength is lowered and the workability is poor. On the other hand, when it is too thick, problems such as a decrease in transparency and a longer curing time after lamination occur. Therefore, a suitable thickness of the transparent film is, for example, 5 to 200 ⁇ m, preferably 10 to 150 ⁇ m, more preferably 10 to 100 ⁇ m.
  • the optical film and / or transparent film can be subjected to corona treatment, flame treatment, plasma treatment, ultraviolet treatment, primer coating treatment, saponification treatment, etc.
  • a surface treatment may be applied.
  • the transparent film may be subjected to surface treatments such as anti-glare treatment, anti-reflection treatment, hard coat treatment, antistatic treatment, and antifouling treatment individually or in combination of two or more.
  • the transparent film and / or the transparent film surface protective layer may contain a UV absorber such as a benzophenone compound or a benzotriazole compound, or a plasticizer such as a phenyl phosphate compound or a phthalate compound.
  • optical functions such as functions as a retardation film, function as a brightness enhancement film, function as a reflection film, function as a transflective film, function as a diffusion film, function as an optical compensation film, etc.
  • a function for example, by laminating an optical functional film such as a retardation film, a brightness enhancement film, a reflection film, a transflective film, a diffusion film, and an optical compensation film on the surface of the transparent film, such a function is achieved.
  • the transparent film itself can be given such a function.
  • the transparent film may have a plurality of functions such as a diffusion film having the function of a brightness enhancement film.
  • the above-mentioned transparent film is subjected to a stretching process described in Japanese Patent No. 2841377, Japanese Patent No. 3094113, or the like, or a process described in Japanese Patent No. 3168850 can be used as a retardation film.
  • the function of can be provided.
  • the retardation characteristics of the retardation film can be appropriately selected, for example, such that the front retardation value is in the range of 5 to 100 nm and the thickness direction retardation value is in the range of 40 to 300 nm.
  • two or more layers having different central wavelengths of selective reflection are formed in the transparent film by forming micropores by a method as described in Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 2002-169025 and 2003-29030. By superimposing these cholesteric liquid crystal layers, a function as a brightness enhancement film can be imparted.
  • a function as a reflective film or a transflective film can be imparted.
  • a function as a diffusion film can be imparted.
  • the function as an optical compensation film can be provided by coating and aligning liquid crystalline compounds, such as a discotic liquid crystalline compound, on said transparent film.
  • you may make the transparent film contain the compound which expresses retardation.
  • various optical functional films may be directly bonded to the optical film using an appropriate adhesive.
  • optical functional films examples include brightness enhancement films such as DBEF (manufactured by 3M, available from Sumitomo 3M Co., Ltd. in Japan), and viewing angle improvements such as WV film (manufactured by Fuji Film Co., Ltd.).
  • Film, Arton Film (manufactured by JSR Corporation), Zeonoor Film (manufactured by Optes Corporation), Essina (manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd.), VA-TAC (manufactured by Comic Minolta Opto Corporation), Sumikalite (Sumitomo) (Chemical Co., Ltd.) etc. can be mentioned.
  • the active energy ray-curable adhesive used in the present invention includes, for example, an epoxy resin composition containing an epoxy resin that is cured by irradiation with active energy rays from the viewpoint of weather resistance, refractive index, cationic polymerization, and the like.
  • the adhesive which consists of is mentioned.
  • the present invention is not limited to this, and various active energy ray-curable adhesives (organic solvent adhesives, hot melt adhesives, solventless adhesives) that have been used in the manufacture of polarizing plates. Etc.) can be adopted.
  • An epoxy resin means a compound having two or more epoxy groups in a molecule.
  • the epoxy resin contained in the curable epoxy resin composition that is an adhesive is an epoxy resin that does not contain an aromatic ring in the molecule (see, for example, Patent Document 1). It is preferable that Examples of such epoxy resins include hydrogenated epoxy resins, alicyclic epoxy resins, aliphatic epoxy resins, and the like.
  • the hydrogenated epoxy resin is obtained by a method of glycidyl etherifying a nuclear hydrogenated polyhydroxy compound obtained by selectively subjecting a polyhydroxy compound, which is a raw material of an aromatic epoxy resin, to a nuclear hydrogenation reaction under pressure in the presence of a catalyst. Obtainable.
  • aromatic epoxy resins include bisphenol-type epoxy resins such as bisphenol A diglycidyl ether, bisphenol F diglycidyl ether, and bisphenol S diglycidyl ether; phenol novolac epoxy resins, cresol novolac epoxy resins, and hydroxy Examples include novolak-type epoxy resins such as benzaldehyde phenol novolac epoxy resins; glycidyl ethers of tetrahydroxyphenylmethane, glycidyl ethers of tetrahydroxybenzophenone, and polyfunctional epoxy resins such as epoxidized polyvinylphenol.
  • hydrogenated epoxy resins hydrogenated bisphenol A glycidyl ether is preferred.
  • the alicyclic epoxy resin means an epoxy resin having at least one epoxy group bonded to the alicyclic ring in the molecule.
  • the “epoxy group bonded to an alicyclic ring” means a bridged oxygen atom —O— in the structure represented by the following formula. In the following formula, m is an integer of 2 to 5.
  • a compound in which a group in the form of removing one or more hydrogen atoms in (CH 2 ) m in the above formula is bonded to another chemical structure can be an alicyclic epoxy resin.
  • One or more hydrogen atoms in (CH 2 ) m may be appropriately substituted with a linear alkyl group such as a methyl group or an ethyl group.
  • the alicyclic epoxy resin used preferably below is specifically illustrated, it is not limited to these compounds.
  • R 1 and R 2 each independently represent a hydrogen atom or a linear alkyl group having 1 to 5 carbon atoms).
  • R 3 and R 4 each independently represent a hydrogen atom or a linear alkyl group having 1 to 5 carbon atoms, and n represents an integer of 2 to 20).
  • R 5 and R 6 each independently represent a hydrogen atom or a linear alkyl group having 1 to 5 carbon atoms, and p represents an integer of 2 to 20).
  • R 7 and R 8 independently of each other represent a hydrogen atom or a linear alkyl group having 1 to 5 carbon atoms, and q represents an integer of 2 to 10).
  • R 9 and R 10 independently of each other represent a hydrogen atom or a linear alkyl group having 1 to 5 carbon atoms, and r represents an integer of 2 to 20).
  • R 11 and R 12 each independently represent a hydrogen atom or a linear alkyl group having 1 to 5 carbon atoms).
  • R 13 and R 14 each independently represent a hydrogen atom or a linear alkyl group having 1 to 5 carbon atoms).
  • R 16 and R 17 each independently represent a hydrogen atom or a linear alkyl group having 1 to 5 carbon atoms).
  • R 18 represents a hydrogen atom or a linear alkyl group having 1 to 5 carbon atoms.
  • the following alicyclic epoxy resins are commercially available or their analogs, and are more preferably used because they are relatively easy to obtain.
  • examples of the aliphatic epoxy resin include polyglycidyl ethers of aliphatic polyhydric alcohols or alkylene oxide adducts thereof. More specifically, 1,4-butanediol diglycidyl ether; 1,6-hexanediol diglycidyl ether; glycerin triglycidyl ether; trimethylolpropane triglycidyl ether; polyethylene glycol diglycidyl ether; propylene Diglycidyl ether of glycol; Polyether of polyether polyol obtained by adding one or more alkylene oxides (ethylene oxide or propylene oxide) to aliphatic polyhydric alcohols such as ethylene glycol, propylene glycol, and glycerin A glycidyl ether etc. are mentioned.
  • the epoxy resin which comprises the adhesive agent which consists of an epoxy-type resin composition may be used individually by 1 type, and may use 2 or more types together.
  • the epoxy equivalent of the epoxy resin used in this composition is usually in the range of 30 to 3,000 g / equivalent, preferably 50 to 1,500 g / equivalent.
  • the epoxy equivalent is less than 30 g / equivalent, the flexibility of the composite polarizing plate after curing may be reduced, or the adhesive strength may be reduced.
  • it exceeds 3,000 g / equivalent the compatibility with other components contained in the adhesive may be lowered.
  • cationic polymerization is preferably used as a curing reaction of the epoxy resin from the viewpoint of reactivity. Therefore, it is preferable to mix
  • the cationic polymerization initiator generates a cationic species or a Lewis acid by irradiation with active energy rays such as visible light, ultraviolet rays, X-rays, and electron beams, and initiates an epoxy group polymerization reaction.
  • a cationic polymerization initiator that generates a cationic species or a Lewis acid by irradiation of active energy rays and initiates a polymerization reaction of an epoxy group is referred to as a “photo cationic polymerization initiator”.
  • the method of curing the adhesive by irradiation with active energy rays using a cationic photopolymerization initiator enables curing at room temperature, reducing the need to consider the heat resistance of the optical film or distortion due to expansion, and between the films. Is advantageous in that it can be bonded well.
  • the photocationic polymerization initiator acts catalytically by light, it is excellent in storage stability and workability even when mixed with an epoxy resin.
  • photocationic polymerization initiator examples include aromatic diazonium salts; onium salts such as aromatic iodonium salts and aromatic sulfonium salts; iron-allene complexes and the like.
  • aromatic diazonium salt examples include benzenediazonium hexafluoroantimonate, benzenediazonium hexafluorophosphate, benzenediazonium hexafluoroborate, and the like.
  • aromatic iodonium salt examples include diphenyliodonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, diphenyliodonium hexafluorophosphate, diphenyliodonium hexafluoroantimonate, di (4-nonylphenyl) iodonium hexafluorophosphate, and the like.
  • aromatic sulfonium salt examples include triphenylsulfonium hexafluorophosphate, triphenylsulfonium hexafluoroantimonate, triphenylsulfonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, 4,4′-bis (diphenylsulfonio) diphenyl sulfide bis ( Hexafluorophosphate), 4,4′-bis [di ( ⁇ -hydroxyethoxy) phenylsulfonio] diphenyl sulfide, bis (hexafluoroantimonate), 4,4′-bis [di ( ⁇ -hydroxyethoxy) phenylsulfonio ] Diphenyl sulfide bis (hexafluorophosphate), 7- [di (p-toluyl) sulfonio] -2-isopropylthioxanthone hexafluor
  • iron-allene complex examples include xylene-cyclopentadienyl iron (II) hexafluoroantimonate, cumene-cyclopentadienyl iron (II) hexafluorophosphate, xylene-cyclopentadienyl iron (II). -Tris (trifluoromethylsulfonyl) methanide and the like.
  • photocationic polymerization initiators can be easily obtained.
  • “Kayarad PCI-220” and “Kayarad PCI-620” Nippon Kayaku Co., Ltd. )
  • “UVI-6990” manufactured by Union Carbide
  • “Adekaoptomer SP-150” and “Adekaoptomer SP-170” manufactured by ADEKA Corporation
  • “CI-5102”, “ “CIT-1370”, “CIT-1682”, “CIP-1866S”, “CIP-2048S” and “CIP-2064S” aboveve, Nippon Soda Co., Ltd.
  • the photocationic polymerization initiator may be used alone or in combination of two or more.
  • aromatic sulfonium salts are preferably used because they have ultraviolet absorption characteristics even in a wavelength region of 300 nm or more, and thus can provide a cured product having excellent curability and good mechanical strength and adhesive strength.
  • the amount of the cationic photopolymerization initiator is usually 0.5 to 20 parts by weight, preferably 1 part by weight or more, and preferably 15 parts by weight or less based on 100 parts by weight of the epoxy resin.
  • the blending amount of the cationic photopolymerization initiator is less than 0.5 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the epoxy resin, curing becomes insufficient, and mechanical strength and adhesive strength tend to decrease.
  • the compounding quantity of a photocationic polymerization initiator exceeds 20 weight part with respect to 100 weight part of epoxy resins, the hygroscopic property of hardened
  • the curable epoxy resin composition may further contain a photosensitizer as necessary.
  • a photosensitizer By using a photosensitizer, the reactivity of cationic polymerization is improved, and the mechanical strength and adhesive strength of the cured product can be improved.
  • the photosensitizer include carbonyl compounds, organic sulfur compounds, persulfides, redox compounds, azo and diazo compounds, halogen compounds, and photoreductive dyes.
  • photosensitizers include, for example, benzoin derivatives such as benzoin methyl ether, benzoin isopropyl ether, and ⁇ , ⁇ -dimethoxy- ⁇ -phenylacetophenone; benzophenone, 2,4-dichlorobenzophenone, o Benzophenone derivatives such as methyl benzoylbenzoate, 4,4′-bis (dimethylamino) benzophenone, and 4,4′-bis (diethylamino) benzophenone; thioxanthone derivatives such as 2-chlorothioxanthone and 2-isopropylthioxanthone; 2 Anthraquinone derivatives such as chloroanthraquinone and 2-methylanthraquinone; acridone derivatives such as N-methylacridone and N-butylacridone; other ⁇ , ⁇ -diethoxyacetophenone, ben Examples include zil, fluorenone
  • the epoxy resin contained in the adhesive is cured by photocationic polymerization, but may be cured by both photocationic polymerization and thermal cationic polymerization. In the latter case, it is preferable to use a photocationic polymerization initiator and a thermal cationic polymerization initiator in combination.
  • thermal cationic polymerization initiator examples include benzylsulfonium salt, thiophenium salt, thiolanium salt, benzylammonium, pyridinium salt, hydrazinium salt, carboxylic acid ester, sulfonic acid ester, and amine imide.
  • thermal cationic polymerization initiators can be easily obtained as commercial products. For example, “Adeka Opton CP77” and “Adeka Opton CP66” (manufactured by ADEKA Corporation), “CI” are available under the trade names.
  • the active energy ray-curable adhesive may further contain a compound that promotes cationic polymerization, such as oxetanes and polyols.
  • Oxetanes are compounds having a 4-membered ring ether in the molecule, such as 3-ethyl-3-hydroxymethyloxetane, 1,4-bis [(3-ethyl-3-oxetanyl) methoxymethyl] benzene, 3 -Ethyl-3- (phenoxymethyl) oxetane, di [(3-ethyl-3-oxetanyl) methyl] ether, 3-ethyl-3- (2-ethylhexyloxymethyl) oxetane, phenol novolac oxetane and the like. These oxetanes can be easily obtained as commercial products.
  • polyols those having no acidic groups other than phenolic hydroxyl groups are preferable.
  • polyol compounds having no functional groups other than hydroxyl groups polyester polyol compounds, polycaprolactone polyol compounds, polyol compounds having phenolic hydroxyl groups, polycarbonates A polyol etc. can be mentioned.
  • the molecular weight of these polyols is usually 48 or more, preferably 62 or more, more preferably 100 or more, and preferably 1,000 or less.
  • These polyols are usually contained in the curable epoxy resin composition in a proportion of 50% by weight or less, preferably 30% by weight or less.
  • Active energy ray-curable adhesives include ion trapping agents, antioxidants, chain transfer agents, tackifiers, thermoplastic resins, fillers, flow regulators, leveling agents, plasticizers, antifoaming agents, etc. Additives can be blended.
  • the ion trapping agent include powdered bismuth-based, antimony-based, magnesium-based, aluminum-based, calcium-based, titanium-based, and mixed inorganic compounds.
  • the antioxidant is a hindered phenol-based antioxidant. Etc.
  • Active energy ray-curable adhesives can be used as solventless adhesives that are substantially free of solvent components, but each coating method has an optimum viscosity range, A solvent may be included.
  • the solvent it is preferable to use a solvent that dissolves the epoxy resin composition and the like well without degrading the optical performance of the optical film.
  • hydrocarbons typified by toluene
  • esters typified by ethyl acetate, and the like.
  • the viscosity of the active energy ray-curable adhesive used in the present invention is, for example, in the range of about 5 to 1000 mPa ⁇ s, preferably 10 to 200 mPa ⁇ s, and more preferably 20 to 100 mPa ⁇ s.
  • the laminated film is manufactured from one optical film and two transparent films.
  • the adhesive coating step the adhesive is applied to one side of each of the two transparent films, and in the bonding step, the adhesive of the two transparent films on both sides of the optical film.
  • the optical film and the transparent film are bonded to each other by sandwiching the optical film and the transparent film between the pair of bonding rolls.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing the configuration of the entire apparatus used in the manufacturing method of the present embodiment.
  • the adhesive coating apparatuses 11 and 12 for applying an adhesive to one side of the transparent films 2 and 3, the transparent films 2 and 3, and the optical film 1 are bonded.
  • Bonding rolls (nip rolls) 51 and 52 for obtaining the laminate 4 a roll 13 for bringing the transparent films 2 and 3 and the optical film 1 into close contact with each other in the laminate 4, and relative to the outer peripheral surface of the roll 13.
  • the first active energy ray irradiation devices 14 and 15 installed at the position where the second active energy ray irradiation devices 16 to 18 are installed downstream of the first active energy ray irradiation devices 14 and 15 and the conveyance nip roll 19. are provided in order along the transport direction.
  • an active energy ray-curable adhesive is applied to one side of the transparent films 2 and 3 that are continuously drawn out from a rolled state by an adhesive application device 11 or 12 ⁇ Adhesive coating Construction process>.
  • coated are laminated
  • the optical film 1 and the transparent films 2 and 3 are pasted by pressing at least one pasting roll in the direction of the other pasting roll while being sandwiched between a pair of pasting pasting rolls 51 and 52.
  • the laminated body 4 is formed ⁇ bonding step>.
  • the active energy rays are irradiated from the first active energy ray irradiating devices 14, 15 toward the outer peripheral surface of the roll 13, and bonded.
  • the agent is polymerized and cured ⁇ active energy ray irradiation step>.
  • the second and subsequent active energy ray irradiation devices 16 to 18 arranged on the downstream side in the transport direction are devices for completely polymerizing and curing the adhesive, and can be added or omitted as necessary.
  • the laminate 4 passes through the conveyance nip roll 19 and is taken up by the take-up roll 20 as a laminated film.
  • the method for applying the adhesive to the transparent films 2 and 3 is not particularly limited, and various coating methods such as a doctor blade, a wire bar, a die coater, a comma coater, and a gravure coater can be used. Of these, taking into consideration the thin film coating, the degree of freedom of the pass line, the wideness, etc., gravure rolls are preferable as the adhesive coating apparatuses 11 and 12.
  • the thickness of the applied adhesive is preferably about 0.1 to 10 ⁇ m, more preferably 0.2 ⁇ m to 4 ⁇ m.
  • the coating thickness of the adhesive is adjusted by the draw ratio, which is the speed ratio of the gravure roll to the line speed of the transparent film. Generally, by adjusting the draw ratio (gravure roll speed / line speed) to 0.5 to 10, the coating thickness of the adhesive can be adjusted to about 0.1 to 10 ⁇ m.
  • the line speed of the transparent films 2 and 3 is set to 10 to 100 m / min
  • the gravure roll is rotated in the direction opposite to the conveying direction of the transparent films 2 and 3
  • the speed of the gravure roll is set to 5 to 1000 m / min.
  • the adhesive is usually at a predetermined temperature ⁇ 5 ° C. within the range of 15 to 40 ° C. (for example, 30 ° C. ⁇ 5 ° C. when the predetermined temperature is 30 ° C.), preferably ⁇ 3 ° C., more preferably It is applied in an environment adjusted to ⁇ 1 ° C.
  • the transparent films 2 and 3 to which the adhesive is applied by the above-described steps are laminated on both surfaces of the optical film 1 continuously drawn out from the state wound in a roll shape via the adhesive.
  • the optical film 1 and the transparent film are pressed by pressing the laminating roll 51 in the direction of the laminating roll 52, for example, in a state where the laminated body is sandwiched between a pair of laminating rolls 51 and 52 rotating in the transport direction. 2 and 3 are bonded together to form a laminate 4.
  • the adhesive is uniformly applied to one side of the transparent films 2, 3, and the optical film 1 is overlapped on the surface of the transparent films 2, 3 applied with the bonding rolls 51, 52.
  • the adhesive agent is apply
  • the pressure applied to the laminate by pressing is not particularly limited. However, when a metal roll and a rubber roll are used, the instantaneous pressure in the two-sheet type press case made of Fuji Film is 0.2 to 3.0 MPa. Is more preferable, and 0.5 to 2.3 MPa is more preferable.
  • the external force of the press with respect to this bonding roll is normally applied with respect to the bearing member of the both ends of a bonding roll.
  • a pair of bonding rolls may have a difference in peripheral speed between one bonding roll and the other bonding roll.
  • the peripheral speed of the bonding roll (1st bonding roll) installed in the surface side bonded to the liquid crystal panel of the laminated body 4 is the opposite side of the bonding roll (2nd bonding roll). It is preferably faster than the peripheral speed.
  • the polarizing plate When the obtained polarizing plate is curled (reverse curl) so that the surface to be bonded to the liquid crystal panel is concave and the opposite surface is convex, the polarizing plate is bonded to the liquid crystal cell. When it does, it will become easy to produce malfunctions, such as a bubble biting in a center part. In this case, it is preferable to use a metal roll as the first laminating roll and a rubber roll as the second laminating roll.
  • the ratio of the peripheral speeds of the first laminating roll is more preferably 1.0050 to 1.0200.
  • the peripheral speed of the first laminating roll is faster than this range, the curl amount of the positive curl becomes too large, causing problems such as entrapment of bubbles at the end when laminating the polarizing plate to the liquid crystal cell. This is because, when placed in a harsh environment, the positive curl is further promoted and the end of the polarizing plate may be peeled off from the liquid crystal cell.
  • the roll 13 constitutes a convex curved surface whose outer peripheral surface is mirror-finished, and the laminate 4 is conveyed while closely contacting the surface, and the adhesive is polymerized and cured by the active energy ray irradiation devices 14 and 15 in the process. .
  • the diameter of the roll 13 is not particularly limited when the adhesive is polymerized and cured and the laminate 4 is sufficiently adhered.
  • the laminated body 4 in which the adhesive is in an uncured state is preferably irradiated with active energy rays so that the cumulative amount of light while passing through the roll 13 is 10 mJ / cm 2 or more.
  • the roll 13 may be driven or rotated according to the movement of the line of the laminate 4 or may be fixed so that the laminate 4 slides on the surface.
  • the roll 13 may act as a cooling roll for dissipating heat generated in the laminate 4 at the time of polymerization and curing by irradiation with active energy rays.
  • the surface temperature of the cooling roll is preferably set to 20 to 30 ° C.
  • the laminated film is manufactured from one optical film and one transparent film. And in the adhesive coating step, the adhesive is applied to one side of the transparent film, and in the bonding step, the optical film is laminated so that the adhesive of the transparent film is in contact with one side of the optical film. Then, the optical film and the transparent film are bonded to each other by being sandwiched between the pair of bonding rolls.
  • FIG. 2 is a schematic diagram showing a configuration of the entire apparatus used in the manufacturing method of the present embodiment.
  • an adhesive coating apparatus 11 for applying an adhesive to one side of the transparent film 2, the transparent film 2, and the optical film 1 are bonded to obtain a laminated body 4.
  • Active energy ray irradiating devices 14 and 15, further second and subsequent active energy ray irradiating devices 16 to 18 installed downstream in the conveying direction, and a nip roll 19 for conveying are provided in order along the conveying direction. It has been.
  • an active energy ray-curable adhesive is applied to one side of the transparent film 2 that is continuously drawn out from a rolled state by an adhesive application device 11 ⁇ adhesive application process>.
  • coated is laminated
  • the optical film 1 and the transparent film 2 are bonded and laminated by pressing at least one bonding roll in the direction of the other bonding roll in a state of being sandwiched between the bonding rolls 51 and 52.
  • the body 4 is formed ⁇ bonding step>.
  • the active energy rays are irradiated from the first active energy ray irradiating devices 14, 15 toward the outer peripheral surface of the roll 13, and bonded.
  • the agent is polymerized and cured ⁇ active energy ray irradiation step>.
  • the second and subsequent active energy ray irradiation devices 16 to 18 arranged on the downstream side in the transport direction are devices for completely polymerizing and curing the adhesive, and can be added or omitted as necessary. The details of each process are the same as those in the first embodiment, and thus are omitted.
  • Example 1 a laminated film in which two films were bonded was prepared using the apparatus shown in FIG. 2 described in the second embodiment.
  • a 60 ⁇ m thick cycloolefin resin film “ZEONOR” (manufactured by ZEON Corporation) and a 80 ⁇ m thick triacetyl cellulose film “KC8UX2MW” (manufactured by Konica Minolta) were prepared.
  • the surface roughness (Rz) of the cycloolefin-based resin film was 30 nm when measured by “Handy Surf E35A” manufactured by Tokyo Seimitsu Co., Ltd.
  • this value is an average value when the measurement distance is set to 12.5 mm, the surface roughness is measured 10 times by placing the measurement apparatus on the target film.
  • the laminate in which the cycloolefin-based resin film is laminated so as to be in contact with the adhesive applied to the triacetyl cellulose film is sandwiched between a pair of nip rolls (bonding rolls) each having a diameter of 250 mm, and 1.0 MPa
  • the cycloolefin resin film and the triacetylcellulose film were bonded together by pressing with pressure.
  • the laminate on which the two kinds of films are bonded is transferred at a line speed of 25 m / min while applying a tension of 600 N / m in the longitudinal direction, and the total integrated light amount (of the light irradiation intensity in the wavelength region of wavelengths 280 to 320 nm).
  • the laminated body was irradiated with ultraviolet rays (UVB) having an integrated amount) of about 250 mJ / cm 2 (measuring device: measured value by UV Power Pack II manufactured by FusionUV) to obtain a laminated film.
  • UVB ultraviolet rays
  • Example 2 a laminated film in which two films were bonded was produced using an apparatus as shown in FIG.
  • the apparatus shown in FIG. 3 is obtained by omitting the cooling roll 13 and the like in the apparatus shown in FIG. Note that the reference numerals in FIG. 3 have the same meaning as in FIG.
  • a 40 ⁇ m thick triacetyl cellulose film “KC4CR-1” (manufactured by Konica Minolta Co., Ltd.) and a 135 ⁇ m thick composite film laminate were prepared.
  • the surface roughness (Rz) of KC4CR-1 was measured with “Handy Surf E35A” manufactured by Tokyo Seimitsu and found to be 50 nm.
  • this value is an average value when the measurement distance is set to 12.5 mm, the surface roughness is measured 10 times by placing the measurement apparatus on the target film.
  • the laminate on which the two kinds of films are bonded is transferred at a line speed of 25 m / min while applying a tension of 600 N / m in the longitudinal direction, and the total integrated light amount (of the light irradiation intensity in the wavelength region of wavelengths 280 to 320 nm).
  • the laminated body was irradiated with ultraviolet rays (UVB) having an integrated amount) of about 250 mJ / cm 2 (measuring device: measured value by UV Power Pack II manufactured by FusionUV) to obtain a laminated film.
  • UVB ultraviolet rays
  • Example 1 and Example 1 were used except that a polyvinyl alcohol film having a surface roughness (Rz) of 280 nm (Vinylon VF-PS # 7500, manufactured by Kuraray, original thickness is 75 ⁇ m) was used instead of the cycloolefin film.
  • Rz surface roughness
  • a laminated film was produced in the same manner. About the obtained laminated
  • the surface on which the adhesive is not applied in the adhesive coating step and the surface that comes into contact with the adhesive in the bonding step is 200 nm or less.
  • Example 1 it can be seen that bubbles are not mixed between the films, and in Comparative Example 1 using a film having a surface roughness outside the range of the present invention, bubbles are mixed between the films.
  • Example 1 a cycloolefin film was used as a film having a surface roughness of 30 nm, and a polyvinyl alcohol film was used as a film having a surface roughness of 280 nm in the comparative example. Since films having different surface roughness were selected, films having different materials were only used. That is, even when films made of the same material but different only in surface roughness are compared, it is considered that the same effect difference is observed. Therefore, in this invention, each film which comprises a laminated film is not limited to the material described in the said Example, A laminated film can be manufactured using the film which consists of various materials.

Landscapes

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Abstract

　複数のフィルムのうち、少なくとも１枚のフィルムの片面または両面に、活性エネルギー線硬化型の接着剤を塗工する接着剤塗工工程と、隣り合うフィルムの間に前記接着剤が介在するように積層した状態で、前記複数のフィルムを、搬送方向に回転する一対の貼合ロールの間に挟むことで、互いに貼合する貼合工程と、互いに貼合された前記複数のフィルムに、活性エネルギー線を照射して前記接着剤を硬化させる活性エネルギー線照射工程とをこの順で備え、前記複数のフィルムにおいて、前記接着剤塗工工程において前記接着剤が塗工されなかった面であって、前記貼合工程において前記接着剤と接することとなる面の表面粗さが２００ｎｍ以下である方法。

Description

積層フィルムの製造方法
　本発明は、光学部品などの各種の用途に用いられる積層フィルムの製造方法に関する。
　偏光フィルムは、ポリビニルアルコール系樹脂フィルムに二色性色素を吸着配向させたものとして広く用いられており、ヨウ素を二色性色素とするヨウ素系偏光フィルムや、二色性直接染料を二色性色素とする染料系偏光フィルムなどが知られている。これらの偏光フィルムは、通常、その片面または両面に接着剤を介してトリアセチルセルロースフィルムなどの透明フィルムを貼合して、偏光板とされる。
　偏光フィルムの片面または両面に透明フィルムを積層する方法として、予め透明フィルムの表面に活性エネルギー線硬化型樹脂を塗布した後、偏光フィルムと透明フィルムを一対の貼合ロールで挟むことで貼合し、次いで活性エネルギー線を照射して接着硬化させる方法がある（たとえば、特開２００４－２４５９２５号公報（特許文献１）、特開２００９－１３４１９０号公報（特許文献２）、特開２０１１－９５５６０号公報（特許文献３）などを参照）。
　このように、複数のフィルムが活性エネルギー線硬化型の接着剤を介して互いに貼合された積層フィルムの製造において、フィルムとフィルムとの間へ気泡が混入する場合がある。これは、従来の水系の粘着剤等を用いていた際には起こらなかった現象であり、活性エネルギー線硬化型の接着剤を用いたことによる特有の問題であると考えられる。近年、積層フィルムのさらなる薄型化が求められている。そこで、活性エネルギー線硬化型の接着剤の厚みを薄くしようとすると、特に、この気泡の混入の問題が生じ易いという問題があった。
特開２００４－２４５９２５号公報 特開２００９－１３４１９０号公報 特開２０１１－９５５６０号公報
　本発明の目的は、複数のフィルムが活性エネルギー線硬化型の接着剤を介して互いに貼合された積層フィルムの製造において、フィルムとフィルムとの間への気泡の混入を抑制することにある。
　本発明は、複数のフィルムが活性エネルギー線硬化型の接着剤を介して互いに貼合された積層フィルムの製造方法であって、
　前記複数のフィルムのうち、少なくとも１枚のフィルムの片面または両面に、活性エネルギー線硬化型の接着剤を塗工する接着剤塗工工程と、
　隣り合うフィルムの間に前記接着剤が介在するように積層した状態で、前記複数のフィルムを、搬送方向に回転する一対の貼合ロールの間に挟むことで、互いに貼合する貼合工程と、
　互いに貼合された前記複数のフィルムに、活性エネルギー線を照射して前記接着剤を硬化させる活性エネルギー線照射工程とをこの順で備え、
　前記複数のフィルムにおいて、前記接着剤塗工工程において前記接着剤が塗工されなかった面であって、前記貼合工程において前記接着剤と接することとなる面の表面粗さが２００ｎｍ以下である方法を提供する。
　前記接着剤塗工工程において塗工される前記接着剤の厚みが２μｍ以下であることが好ましい。
　前記複数のフィルムは、光学フィルムおよび透明フィルムを含み、前記積層フィルムは偏光板であることが好ましい。
　前記複数のフィルムは、１枚の光学フィルムおよび２枚の透明フィルムからなり、
　前記接着剤塗工工程において、２枚の前記透明フィルムそれぞれの片面に前記接着剤を塗工し、
　前記貼合工程において、前記光学フィルムの両面に２枚の前記透明フィルムの前記接着剤が接するように積層した状態で、前記光学フィルムおよび前記透明フィルムを、前記一対の貼合ロールの間に挟むことで、互いに貼合することが好ましい。
　前記複数のフィルムは、１枚の光学フィルムおよび１枚の透明フィルムからなり、
　前記接着剤塗工工程において、前記透明フィルムの片面に前記接着剤を塗工し、
　前記貼合工程において、前記光学フィルムの片面に前記透明フィルムの前記接着剤が接するように積層した状態で、前記光学フィルムおよび前記透明フィルムを、前記一対の貼合ロールの間に挟むことで、互いに貼合することが好ましい。
　本発明によれば、複数のフィルムが活性エネルギー線硬化型の接着剤を介して互いに貼合された積層フィルムの製造において、フィルムとフィルムとの間への気泡の混入を抑制することができる。
実施形態１の製造方法に用いられる装置全体の構成を示す模式図である。 実施形態２の製造方法に用いられる装置全体の構成を示す模式図である。 実施例２の製造方法に用いられる装置全体の構成を示す模式図である。
　　本発明は、複数のフィルムが活性エネルギー線硬化型の接着剤を介して互いに貼合された積層フィルムの製造方法であって、
　前記複数のフィルムのうち、少なくとも１枚のフィルムの片面または両面に、活性エネルギー線硬化型の接着剤を塗工する接着剤塗工工程と、
　前記複数のフィルムを、隣り合うフィルムの間に前記接着剤が介在するように積層した状態で、搬送方向に回転する一対の貼合ロールの間に挟むことで、前記複数のフィルムを互いに貼合する貼合工程と、
　互いに貼合された前記複数のフィルムに、活性エネルギー線を照射して前記接着剤を硬化させる活性エネルギー線照射工程とをこの順で備える。
　本発明では、前記複数のフィルムにおいて、前記接着剤塗工工程において前記接着剤が塗工されなかった面であって、前記貼合工程において前記接着剤と接することとなる面の表面粗さが２００ｎｍ以下である。
　本発明における表面粗さとは、２００１年改訂版ＪＩＳ　Ｂ　０６０１における十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ；但し、基準長さを２．５ｍｍとし、評価長さを１２．５ｍｍとする。）を意味し、以下ではＲｚと省略して書くことがある。表面粗さ（Ｒｚ）の単位はｎｍである。当該表面粗さ（Ｒｚ）の測定は、例えば、測定装置として（株）東京精密製「ハンディサーフＥ３５Ａ」を使用し、カットオフ値（基準長さ）を２．５ｍｍ、測定距離を１２．５ｍｍに設定して、上記測定装置を対象のフィルムに載せて表面粗さを１０回測定したときの平均値を求める。この表面粗さが２００ｎｍを超える場合は、前記貼合工程においてフィルム間に気泡が混入されやすくなる。表面粗さは、好ましくは１００ｎｍ以下であり、より好ましくは８０ｎｍ以下である。かかる表面粗さを有するフィルムは、市販品から選択することができる。また、フィルムの表面に樹脂等をコートすることにより表面粗さを調整してもよい。
　前記接着剤塗工工程において塗工される前記接着剤の厚みが２μｍ以下であることが好ましい。塗工される接着剤の厚みが２μｍ以下である場合において、特に前記貼合工程においてフィルム間に気泡が混入されやすくなるため、本発明により奏される気泡混入の抑制効果が顕著なものとなる。なお、複数のフィルムに塗工される接着剤のうち、少なくとも１つの接着剤の厚みが２μｍ以下である場合は、本発明の効果が顕著に奏される。
　本発明で製造される積層フィルムとしては、例えば、偏光板が挙げられる。積層フィルムを製造する場合は、複数のフィルムには、例えば、光学フィルムおよび透明フィルムが含まれる。
　（光学フィルム）
　光学フィルムとは、例えば偏光フィルムや位相差フィルム、３Ｄテレビ用のパターンリターダーフィルムであり、１枚のフィルムであってもよく、複数のフィルムの積層体であってもよい。
　本発明において、積層フィルムとして偏光板を製造する場合に使用される偏光フィルムは、例えば、一軸延伸したポリビニルアルコール系樹脂フィルムに二色性色素を吸着配向させたものである。ポリビニルアルコール系樹脂は、ポリ酢酸ビニル系樹脂をケン化することにより得られる。ポリ酢酸ビニル系樹脂としては、酢酸ビニルの単独重合体であるポリ酢酸ビニルの他に、酢酸ビニルとこれに共重合可能な他の単量体との共重合体（例えば、エチレン－酢酸ビニル共重合体）などが挙げられる。酢酸ビニルと共重合可能な他の単量体としては、他に、不飽和カルボン酸類、オレフィン類、ビニルエーテル類、不飽和スルホン酸類、アンモニウム基を有するアクリルアミド類などが挙げられる。ポリビニルアルコール系樹脂のケン化度は、８５モル％以上、好ましくは９０モル％以上、より好ましくは９８～１００モル％である。ポリビニルアルコール系樹脂の平均重合度は、通常１０００～１００００、好ましくは１５００～５０００である。これらのポリビニルアルコール系樹脂は、変性されていてもよく、たとえばアルデヒド類で変性されたポリビニルホルマール、ポリビニルアセタール、ポリビニルブチラールなども使用し得る。
　かかるポリビニルアルコール系樹脂を製膜したものが、偏光フィルムの原反フィルムとして用いられる。ポリビニルアルコール系樹脂を製膜する方法は、特に限定されるものではなく、従来公知の適宜の方法で製膜することができる。ポリビニルアルコール系樹脂からなる原反フィルムの膜厚は特に限定されるものではないが、たとえば１０～１５０μｍ程度である。通常、ロール状で供給され、厚みが２０～１００μｍの範囲内、好ましくは３０～８０μｍの範囲内であり、また、工業的に実用的な幅が１５００～６０００ｍｍの範囲内である。
　市販のポリビニルアルコール系樹脂フィルムとしては、例えば、ビニロンＶＦ－ＰＳ＃７５００（クラレ製、原反厚みは７５μｍ）、ＯＰＬフィルム　Ｍ－７５００（日本合成製、原反厚みは７５μｍ）、ビニロンＶＦ－ＰＳ＃６０００（クラレ製、原反厚みは６０μｍ）、ビニロンＶＦ－ＰＥ＃６０００（クラレ製、原反厚みは６０μｍ）、ビニロンＶＦ－ＰＥ＃５０００（クラレ製、原反厚みは５０μｍ）などが挙げられる。
　偏光フィルムは、通常、ポリビニルアルコール系樹脂フィルムを二色性色素で染色して二色性色素を吸着させる工程（染色処理工程）、二色性色素が吸着したポリビニルアルコール系樹脂フィルムをホウ酸水溶液で処理する工程（ホウ酸処理工程）、ならびに、このホウ酸水溶液による処理後に水洗する工程（水洗処理工程）を経て、製造される。
　また、偏光フィルムの製造に際し、通常、ポリビニルアルコール系樹脂フィルムは一軸延伸されるが、この一軸延伸は、染色処理工程の前に行ってもよいし、染色処理工程中に行ってもよいし、染色処理工程の後に行ってもよい。一軸延伸を染色処理工程の後に行う場合には、この一軸延伸は、ホウ酸処理工程の前に行ってもよいし、ホウ酸処理工程中に行ってもよい。勿論、これらの複数の段階で一軸延伸を行うことも可能である。
　一軸延伸は、周速の異なるロール間で一軸に延伸するようにしてもよいし、熱ロールを用いて一軸に延伸するようにしてもよい。また、大気中で延伸を行う乾式延伸であってもよいし、溶剤にて膨潤させた状態で延伸を行う湿式延伸であってもよい。延伸倍率は、通常３～８倍程度である。
　染色処理工程におけるポリビニルアルコール系樹脂フィルムの二色性色素による染色は、たとえば、ポリビニルアルコール系樹脂フィルムを、二色性色素を含有する水溶液に浸漬することによって行われる。二色性色素としては、たとえばヨウ素、二色性染料などが用いられる。二色性染料には、たとえば、Ｃ．Ｉ．ＤＩＲＥＣＴ　ＲＥＤ　３９などのジスアゾ化合物からなる二色性直接染料、トリスアゾ、テトラキスアゾなどの化合物からなる二色性直接染料が包含される。なお、ポリビニルアルコール系樹脂フィルムは、染色処理の前に水への浸漬処理を施しておくことが好ましい。
　二色性色素としてヨウ素を用いる場合は、通常ヨウ素およびヨウ化カリウムを含有する水溶液に、ポリビニルアルコール系樹脂フィルムを浸漬して染色する方法が採用される。この水溶液におけるヨウ素の含有量は通常、水１００重量部あたり０．０１～１重量部であり、ヨウ化カリウムの含有量は通常、水１００重量部あたり０．５～２０重量部である。二色性色素としてヨウ素を用いる場合、染色に用いる水溶液の温度は、通常２０～４０℃であり、この水溶液への浸漬時間（染色時間）は、通常２０～１８００秒である。
　一方、二色性色素として二色性染料を用いる場合は、通常、二色性染料を含む水溶液に、ポリビニルアルコール系樹脂フィルムを浸漬して染色する方法が採用される。この水溶液における二色性染料の含有量は、通常、水１００重量部あたり１×１０－４～１０重量部、好ましくは１×１０－３～１重量部であり、特に好ましくは１×１０－３～１×１０－２重量部である。この水溶液は、硫酸ナトリウムなどの無機塩を染色助剤として含有していてもよい。二色性色素として二色性染料を用いる場合、染色に用いる染料水溶液の温度は、通常２０～８０℃であり、また、この水溶液への浸漬時間（染色時間）は、通常１０～１８００秒である。
　ホウ酸処理工程は、二色性色素により染色されたポリビニルアルコール系樹脂フィルムをホウ酸含有水溶液に浸漬することにより行われる。ホウ酸含有水溶液におけるホウ酸の量は、水１００重量部あたり、通常２～１５重量部、好ましくは５～１２重量部である。上述した染色処理工程における二色性色素としてヨウ素を用いた場合には、このホウ酸処理工程に用いるホウ酸含有水溶液はヨウ化カリウムを含有することが好ましい。この場合、ホウ酸含有水溶液におけるヨウ化カリウムの量は、水１００重量部あたり、通常０．１～１５重量部、好ましくは５～１２重量部である。ホウ酸含有水溶液への浸漬時間は、通常、６０～１２００秒、好ましくは１５０～６００秒、さらに好ましくは２００～４００秒である。ホウ酸含有水溶液の温度は、通常４０℃以上であり、好ましくは５０～８５℃、より好ましくは５５～７５℃である。
　続く水洗処理工程では、上述したホウ酸処理後のポリビニルアルコール系樹脂フィルムを、たとえば水に浸漬することによって水洗処理する。水洗処理における水の温度は、通常４～４０℃であり、浸漬時間は、通常１～１２０秒である。水洗処理後は、通常乾燥処理が施されて、偏光フィルムが得られる。乾燥処理は、たとえば熱風乾燥機、遠赤外線ヒータなどを好適に用いて行われる。乾燥処理の温度は通常３０～１００℃、好ましくは５０～８０℃である。乾燥処理の時間は、通常６０～６００秒、好ましくは１２０～６００秒である。
　こうしてポリビニルアルコール系樹脂フィルムに、一軸延伸、二色性色素による染色、ホウ酸処理および水洗処理を施して、偏光フィルムが得られる。この偏光フィルムの厚みは、通常、５～５０μｍの範囲内である。
　（透明フィルム）
　本発明において、積層フィルムとして偏光板を製造する場合、上述した光学フィルムの片面または両面には透明フィルムが貼合される。光学フィルムの両面に透明フィルムが貼合される場合、各々の透明フィルムは同じものであってもよく、異なる種類のフィルムであってもよい。
　透明フィルムを構成する材料としては、たとえば、シクロオレフィン系樹脂、酢酸セルロース系樹脂、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレートのようなポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリプロピレンなど、当分野において従来より広く用いられてきているフィルム材料を挙げることができる。
　シクロオレフィン系樹脂とは、たとえば、ノルボルネン、多環ノルボルネン系モノマーのような、環状オレフィン（シクロオレフィン）からなるモノマーのユニットを有する熱可塑性の樹脂（熱可塑性シクロオレフィン系樹脂とも呼ばれる）である。シクロオレフィン系樹脂は、上記シクロオレフィンの開環重合体または２種以上のシクロオレフィンを用いた開環共重合体の水素添加物であってもよく、シクロオレフィンと鎖状オレフィン、ビニル基を有する芳香族化合物などとの付加重合体であってもよい。また、極性基が導入されているものも有効である。
　シクロオレフィンと鎖状オレフィンまたは／およびビニル基を有する芳香族化合物との共重合体を用いる場合、鎖状オレフィンとしては、エチレン、プロピレンなどが挙げられ、またビニル基を有する芳香族化合物としては、スチレン、α－メチルスチレン、核アルキル置換スチレンなどが挙げられる。このような共重合体において、シクロオレフィンからなるモノマーのユニットが５０モル％以下（好ましくは１５～５０モル％）であってもよい。特に、シクロオレフィンと鎖状オレフィンとビニル基を有する芳香族化合物との三元共重合体を用いる場合、シクロオレフィンからなるモノマーのユニットは、上述したように比較的少ない量とすることができる。かかる三元共重合体において、鎖状オレフィンからなるモノマーのユニットは、通常５～８０モル％、ビニル基を有する芳香族化合物からなるモノマーのユニットは、通常５～８０モル％である。
　シクロオレフィン系樹脂は、適宜の市販品、たとえば、Ｔｏｐａｓ（Ｔｉｃｏｎａ社製）、アートン（ＪＳＲ（株）製）、ゼオノア（ＺＥＯＮＯＲ）（日本ゼオン（株）製）、ゼオネックス（ＺＥＯＮＥＸ）（日本ゼオン（株）製）、アペル（三井化学（株）製）、オキシス（ＯＸＩＳ）（大倉工業社製）などを好適に用いることができる。このようなシクロオレフィン系樹脂を製膜してフィルムとする際には、溶剤キャスト法、溶融押出法などの公知の方法が適宜用いられる。また、たとえばエスシーナ（積水化学工業（株）製）、ＳＣＡ４０（積水化学工業（株）製）、ゼオノアフィルム（（株）オプテス製）などの予め製膜されたシクロオレフィン系樹脂製のフィルムの市販品を用いてもよい。
　シクロオレフィン系樹脂フィルムは、一軸延伸または二軸延伸されたものであってもよい。延伸することで、シクロオレフィン系樹脂フィルムに任意の位相差値を付与することができる。延伸は、通常、フィルムロールを巻き出しながら連続的に行われ、加熱炉にて、ロールの進行方向（フィルムの長手方向）、その進行方向と垂直の方向（フィルムの幅方向）、あるいはその両方へ延伸される。加熱炉の温度は、通常、シクロオレフィン系樹脂のガラス転移温度近傍からガラス転移温度＋１００℃の範囲が、採用される。延伸の倍率は、通常１．１～６倍であり、好ましくは１．１～３．５倍である。
　シクロオレフィン系樹脂フィルムは、ロール巻き状態にあると、フィルム同士が接着してブロッキングを生じ易い傾向にあるため、通常は、プロテクトフィルムを貼合した後にロール巻きとされる。また、シクロオレフィン系樹脂フィルムは、一般に表面活性が劣るため、光学フィルムと接着させる表面には、プラズマ処理、コロナ処理、紫外線照射処理、フレーム（火炎）処理、ケン化処理などの表面処理を行うのが好ましい。中でも、比較的容易に実施可能なプラズマ処理、特に大気圧プラズマ処理、コロナ処理が好適である。
　酢酸セルロース系樹脂とは、セルロースの部分または完全エステル化物であって、たとえば、セルロースの酢酸エステル、プロピオン酸エステル、酪酸エステル、それらの混合エステルなどからなるフィルムを挙げることができる。より具体的には、トリアセチルセルロースフィルム、ジアセチルセルロースフィルム、セルロースアセテートプロピオネートフィルム、セルロースアセテートブチレートフィルムなどが挙げられる。このようなセルロースエステル系樹脂フィルムとしては、適宜の市販品、たとえば、フジタックＴＤ８０（富士フィルム（株）製）、フジタックＴＤ８０ＵＦ（富士フィルム（株）製）、フジタックＴＤ８０ＵＺ（富士フィルム（株）製）、ＫＣ８ＵＸ２Ｍ（コニカミノルタオプト（株）製）、ＫＣ８ＵＹ（コニカミノルタオプト（株）製）フジタックＴＤ６０ＵＬ（富士フィルム（株）製）、ＫＣ４ＵＹＷ（コニカミノルタオプト（株）製）、ＫＣ６ＵＡＷ（コニカミノルタオプト（株）製）などを好適に用いることができる。
　また、透明フィルムとして、位相差特性を付与した酢酸セルロース系樹脂フィルムも好適に用いられる。かかる位相差特性が付与された酢酸セルロール系樹脂フィルムの市販品としては、ＷＶ　ＢＺ　４３８（富士フィルム（株）製）、ＫＣ４ＦＲ－１（コニカミノルタオプト（株）製）、ＫＣ４ＣＲ－１（コニカミノルタオプト（株）製）、ＫＣ４ＡＲ－１（コニカミノルタオプト（株）製）などが挙げられる。酢酸セルロースは、アセチルセルロースとも、セルロースアセテートとも呼ばれる。
　これらの酢酸セルロース系樹脂フィルムは吸水し易く、偏光板の水分率が偏光板の端部の弛みに影響する場合がある。偏光板製造時の水分率は、偏光板の保管環境、たとえばクリーンルームの製造ラインやロール巻き保管倉庫における平衡水分率に近いほど好ましく、積層フィルムの構成にもよるが、たとえば、２．０～３．５％程度であり、さらに好ましくは２．５％～３．０％である。この偏光板の水分率の数値は乾燥重量法で測定されたもので、恒温槽を用い１０５℃の温度で１２０分乾燥した処理前後の重量変化である。
　本発明の偏光板に用いられる透明フィルムの厚みは、薄い方が好ましいが、余り薄すぎると強度が低下し、加工性に劣るものとなる。一方で厚すぎると透明性が低下したり、積層後に必要な養生時間が長くなったりするなどの問題が生じる。そこで、透明フィルムの適当な厚みは、たとえば５～２００μｍであり、好ましくは１０～１５０μｍ、より好ましくは１０～１００μｍである。
　接着剤と光学フィルムおよび／または透明フィルムとの接着性を向上させるために、光学フィルムおよび／または透明フィルムに、コロナ処理、火炎処理、プラズマ処理、紫外線処理、プライマー塗布処理、ケン化処理などの表面処理を施してもよい。
　また、透明フィルムには、アンチグレア処理、アンチリフレクション処理、ハードコート処理、帯電防止処理、防汚処理などの表面処理が、それぞれ単独で、または２種以上組み合わせて施されてもよい。また、透明フィルムおよび／または透明フィルム表面保護層は、ベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物などの紫外線吸収剤や、フェニルホスフェート系化合物、フタル酸エステル化合物などの可塑剤を含有していてもよい。
　さらに、透明フィルムに、位相差フィルムとしての機能、輝度向上フィルムとしての機能、反射フィルムとしての機能、半透過反射フィルムとしての機能、拡散フィルムとしての機能、光学補償フィルムとしての機能など、光学的機能を持たせることができる。この場合、例えば、透明フィルムの表面に、位相差フィルム、輝度向上フィルム、反射フィルム、半透過反射フィルム、拡散フィルム、光学補償フィルムなどの光学機能性フィルムを積層することにより、このような機能を持たせることができるほか、透明フィルム自体にこのような機能を付与することもできる。また、輝度向上フィルムの機能を持った拡散フィルムなどのように、複数の機能を透明フィルムに持たせてもよい。
　例えば、上述した透明フィルムに、特許第２８４１３７７号公報、特許第３０９４１１３号公報などに記載の延伸処理を施したり、特許第３１６８８５０号公報に記載された処理を施したりすることにより、位相差フィルムとしての機能を付与することができる。位相差フィルムにおける位相差特性は、例えば、正面位相差値が５～１００ｎｍ、厚み方向位相差値が４０～３００ｎｍの範囲など、適宜選択できる。また、上記の透明フィルムに、特開２００２－１６９０２５号公報や特開２００３－２９０３０号公報に記載されるような方法で微細孔を形成することにより、あるいは選択反射の中心波長が異なる２層以上のコレステリック液晶層を重畳することにより、輝度向上フィルムとしての機能を付与することができる。
　上記の透明フィルムに蒸着やスパッタリングなどで金属薄膜を形成すれば、反射フィルムまたは半透過反射フィルムとしての機能を付与することができる。上述した透明フィルムに微粒子を含む樹脂溶液をコーティングすることにより、拡散フィルムとしての機能を付与することができる。また、上記の透明フィルムにディスコティック液晶性化合物などの液晶性化合物をコーティングして配向させることにより、光学補償フィルムとしての機能を付与することができる。また、透明フィルムに位相差を発現する化合物を含有させてもよい。さらに、適当な接着剤を用いて、各種の光学機能性フィルムを光学フィルムに直接貼合してもよい。光学機能性フィルムの市販品としては、例えば、ＤＢＥＦ（３Ｍ社製、日本では住友スリーエム（株）から入手できる）などの輝度向上フィルム、ＷＶフィルム（富士フィルム（株）製）などの視野角改良フィルム、アートンフィルム（ＪＳＲ（株）製）、ゼオノアフィルム（（株）オプテス製）、エスシーナ（積水化学工業（株）製）、ＶＡ－ＴＡＣ（コミカミノルタオプト（株）製）、スミカライト（住友化学（株）製）などの位相差フィルムなどを挙げることができる。
　（活性エネルギー線硬化型接着剤）
　本発明で用いられる活性エネルギー線硬化型の接着剤としては、耐候性や屈折率、カチオン重合性などの観点から、例えば、活性エネルギー線の照射により硬化するエポキシ樹脂を含有するエポキシ系樹脂組成物からなる接着剤が挙げられる。ただし、これに限定されるものではなく、従来から偏光板の製造に使用されている各種の活性エネルギー線硬化型の接着剤（有機溶剤系接着剤、ホットメルト系接着剤、無溶剤型接着剤など）が採用可能である。
　エポキシ樹脂とは、分子内に２個以上のエポキシ基を有する化合物を意味する。耐候性、屈折率、カチオン重合性等の観点から、接着剤である硬化性エポキシ樹脂組成物に含有されるエポキシ樹脂は、分子内に芳香環を含まないエポキシ樹脂（例えば、特許文献１参照）であることが好ましい。このようなエポキシ樹脂として、水素化エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、脂肪族エポキシ樹脂等が例示できる。
　水素化エポキシ樹脂は、芳香族エポキシ樹脂の原料であるポリヒドロキシ化合物を触媒の存在下、加圧下で選択的に核水素化反応して得られる核水添ポリヒドロキシ化合物をグリシジルエーテル化する方法により得ることができる。芳香族エポキシ樹脂としては、たとえば、ビスフェノールＡのジグリシジルエーテル、ビスフェールＦのジグリシジルエーテル、およびビスフェノールＳのジグリシジルエーテル等のビスフェノール型エポキシ樹脂；フェノールノボラックエポキシ樹脂、クレゾールノボラックエポキシ樹脂、およびヒドロキシベンズアルデヒドフェノールノボラックエポキシ樹脂等のノボラック型のエポキシ樹脂；テトラヒドロキシフェニルメタンのグリシジルエーテル、テトラヒドロキシベンゾフェノンのグリシジルエーテル、およびエポキシ化ポリビニルフェノール等の多官能型のエポキシ樹脂等が挙げられる。水素化エポキシ樹脂中でも、水素化したビスフェノールＡのグリシジルエーテルが好ましい。
　脂環式エポキシ樹脂とは、脂環式環に結合したエポキシ基を分子内に１個以上有するエポキシ樹脂を意味する。「脂環式環に結合したエポキシ基」とは、次式に示される構造における橋かけの酸素原子－Ｏ－を意味する。次式中、ｍは２～５の整数である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　上記式における（ＣＨ２）ｍ中の１個または複数個の水素原子を取り除いた形の基が他の化学構造に結合している化合物が、脂環式エポキシ樹脂となり得る。（ＣＨ２）ｍ中の１個または複数個の水素原子は、メチル基やエチル基等の直鎖状アルキル基で適宜置換されていてもよい。脂環式エポキシ樹脂の中でも、オキサビシクロヘキサン環（上記式においてｍ＝３のもの）や、オキサビシクロヘプタン環（上記式においてｍ＝４のもの）を有するエポキシ樹脂は、優れた接着性を示すことから好ましく用いられる。以下に、好ましく用いられる脂環式エポキシ樹脂を具体的に例示するが、これらの化合物に限定されるものではない。
　（ａ）次式（Ｉ）で示されるエポキシシクロヘキシルメチル　エポキシシクロヘキサンカルボキシレート類：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
（式中、Ｒ１およびＲ２は、互いに独立して、水素原子または炭素数１～５の直鎖状アルキル基を表す）。
　（ｂ）次式（ＩＩ）で示されるアルカンジオールのエポキシシクロヘキサンカルボキシレート類：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
（式中、Ｒ３およびＲ４は、互いに独立して、水素原子または炭素数１～５の直鎖状アルキル基を表し、ｎは２～２０の整数を表す）。
　（ｃ）次式（ＩＩＩ）で示されるジカルボン酸のエポキシシクロヘキシルメチルエステル類：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
（式中、Ｒ５およびＲ６は、互いに独立して、水素原子または炭素数１～５の直鎖状アルキル基を表し、ｐは２～２０の整数を表す）。
　（ｄ）次式（ＩＶ）で示されるポリエチレングリコールのエポキシシクロヘキシルメチルエーテル類：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
（式中、Ｒ７およびＲ８は、互いに独立して、水素原子または炭素数１～５の直鎖状アルキル基を表し、ｑは２～１０の整数を表す）。
　（ｅ）次式（Ｖ）で示されるアルカンジオールのエポキシシクロヘキシルメチルエーテル類：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
（式中、Ｒ９およびＲ１０は、互いに独立して、水素原子または炭素数１～５の直鎖状アルキル基を表し、ｒは２～２０の整数を表す）。
　（ｆ）次式（ＶＩ）で示されるジエポキシトリスピロ化合物：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
（式中、Ｒ１１およびＲ１２は、互いに独立して、水素原子または炭素数１～５の直鎖状アルキル基を表す）。
　（ｇ）次式（ＶＩＩ）で示されるジエポキシモノスピロ化合物：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
（式中、Ｒ１３およびＲ１４は、互いに独立して、水素原子または炭素数１～５の直鎖状アルキル基を表す）。
　（ｈ）次式（ＶＩＩＩ）で示されるビニルシクロヘキセンジエポキシド類：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
（式中、Ｒ１５は、水素原子または炭素数１～５の直鎖状アルキル基を表す）。
　（ｉ）次式（ＩＸ）で示されるエポキシシクロペンチルエーテル類：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
（式中、Ｒ１６およびＲ１７は、互いに独立して、水素原子または炭素数１～５の直鎖状アルキル基を表す）。
　（ｊ）次式（Ｘ）で示されるジエポキシトリシクロデカン類：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
（式中、Ｒ１８は、水素原子または炭素数１～５の直鎖状アルキル基を表す）。
　上記例示した脂環式エポキシ樹脂の中でも、次の脂環式エポキシ樹脂は、市販されているか、またはその類似物であって、入手が比較的容易である等の理由からより好ましく用いられる。
　（Ａ）７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン－３－カルボン酸と（７－オキサ－ビシクロ［４．１．０］ヘプト－３－イル）メタノールとのエステル化物［式（Ｉ）において、Ｒ1＝Ｒ2＝Ｈの化合物］、
　（Ｂ）４－メチル－７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン－３－カルボン酸と（４－メチル－７－オキサ－ビシクロ［４．１．０］ヘプト－３－イル）メタノールとのエステル化物［式（Ｉ）において、Ｒ1＝４－ＣＨ3、Ｒ2＝４－ＣＨ3の化合物］、
　（Ｃ）７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン－３－カルボン酸と１，２－エタンジオールとのエステル化物［式（ＩＩ）において、Ｒ3＝Ｒ4＝Ｈ、ｎ＝２の化合物］、
　（Ｄ）（７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプト－３－イル）メタノールとアジピン酸とのエステル化物［式（ＩＩＩ）において、Ｒ5＝Ｒ6＝Ｈ、ｐ＝４の化合物］、
　（Ｅ）（４－メチル－７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプト－３－イル）メタノールとアジピン酸とのエステル化物［式（ＩＩＩ）において、Ｒ5＝４－ＣＨ3、Ｒ6＝４－ＣＨ3、ｐ＝４の化合物］、
　（Ｆ）（７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプト－３－イル）メタノールと１，２－エタンジオールとのエーテル化物［式（Ｖ）において、Ｒ9＝Ｒ10＝Ｈ、ｒ＝２の化合物］。
　また、脂肪族エポキシ樹脂としては、脂肪族多価アルコールまたはそのアルキレンオキサイド付加物のポリグリシジルエーテルを挙げることができる。より具体的には、１，４－ブタンジオールのジグリシジルエーテル；１，６－ヘキサンジオールのジグリシジルエーテル；グリセリンのトリグリシジルエーテル；トリメチロールプロパンのトリグリシジルエーテル；ポリエチレングリコールのジグリシジルエーテル；プロピレングリコールのジグリシジルエーテル；エチレングリコール、プロピレングリコール、およびグリセリン等の脂肪族多価アルコールに１種または２種以上のアルキレンオキサイド（エチレンオキサイドやプロピレンオキサイド）を付加することにより得られるポリエーテルポリオールのポリグリシジルエーテル等が挙げられる。
　エポキシ系樹脂組成物からなる接着剤を構成するエポキシ樹脂は、１種のみを単独で使用してもよいし２種以上を併用してもよい。この組成物に用いられるエポキシ樹脂のエポキシ当量は通常、３０～３，０００ｇ／当量、好ましくは５０～１，５００ｇ／当量の範囲内である。エポキシ当量が３０ｇ／当量を下回ると、硬化後の複合偏光板の可撓性が低下したり、接着強度が低下したりする可能性がある。一方、３，０００ｇ／当量を超えると、接着剤に含有される他の成分との相溶性が低下する可能性がある。
　この接着剤においては、反応性の観点から、エポキシ樹脂の硬化反応としてカチオン重合が好ましく用いられる。そのために、活性エネルギー線硬化型の接着剤である硬化性エポキシ樹脂組成物には、カチオン重合開始剤を配合することが好ましい。カチオン重合開始剤は、可視光線、紫外線、Ｘ線、電子線等の活性エネルギー線の照射によってカチオン種またはルイス酸を発生し、エポキシ基の重合反応を開始させる。以下、活性エネルギー線の照射によりカチオン種またはルイス酸を発生し、エポキシ基の重合反応を開始させるカチオン重合開始剤を「光カチオン重合開始剤」という。
　光カチオン重合開始剤を用い、活性エネルギー線の照射により接着剤の硬化を行なう方法は、常温での硬化が可能となり、光学フィルムの耐熱性または膨張による歪を考慮する必要が減少し、フィルム間を良好に接着できる点において有利である。また、光カチオン重合開始剤は光で触媒的に作用するため、エポキシ樹脂に混合しても保存安定性や作業性に優れる。
　光カチオン重合開始剤としては、たとえば、芳香族ジアゾニウム塩；芳香族ヨードニウム塩や芳香族スルホニウム塩等のオニウム塩；鉄－アレン錯体等を挙げることができる。
　芳香族ジアゾニウム塩としては、たとえば、ベンゼンジアゾニウム　ヘキサフルオロアンチモネート、ベンゼンジアゾニウム　ヘキサフルオロホスフェート、ベンゼンジアゾニウム　ヘキサフルオロボレート等が挙げられる。また、芳香族ヨードニウム塩としては、たとえば、ジフェニルヨードニウム　テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジフェニルヨードニウム　ヘキサフルオロホスフェート、ジフェニルヨードニウム　ヘキサフルオロアンチモネート、ジ（４－ノニルフェニル）ヨードニウム　ヘキサフルオロホスフェート等が挙げられる。
　芳香族スルホニウム塩としては、たとえば、トリフェニルスルホニウム　ヘキサフルオロホスフェート、トリフェニルスルホニウム　ヘキサフルオロアンチモネート、トリフェニルスルホニウム　テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、４，４’－ビス（ジフェニルスルホニオ）ジフェニルスルフィド　ビス（ヘキサフルオロホスフェート）、４，４’－ビス［ジ（β－ヒドロキシエトキシ）フェニルスルホニオ］ジフェニルスルフィド　ビス（ヘキサフルオロアンチモネート）、４，４’－ビス［ジ（β－ヒドロキシエトキシ）フェニルスルホニオ］ジフェニルスルフィド　ビス（ヘキサフルオロホスフェート）、７－［ジ（ｐ－トルイル）スルホニオ］－２－イソプロピルチオキサントン　ヘキサフルオロアンチモネート、７－［ジ（ｐ－トルイル）スルホニオ］－２－イソプロピルチオキサントン　テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、４－フェニルカルボニル－４’－ジフェニルスルホニオ－ジフェニルスルフィド　ヘキサフルオロホスフェート、４－（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルカルボニル）－４’－ジフェニルスルホニオ－ジフェニルスルフィド　ヘキサフルオロアンチモネート、４－（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルカルボニル）－４’－ジ（ｐ－トルイル）スルホニオ－ジフェニルスルフィド　テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート等が挙げられる。
　また、鉄－アレン錯体としては、たとえば、キシレン－シクロペンタジエニル鉄（ＩＩ）ヘキサフルオロアンチモネート、クメン－シクロペンタジエニル鉄（ＩＩ）ヘキサフルオロホスフェート、キシレン－シクロペンタジエニル鉄（ＩＩ）－トリス（トリフルオロメチルスルホニル）メタナイド等が挙げられる。
　これらの光カチオン重合開始剤の市販品は、容易に入手することが可能であり、たとえば、それぞれ商品名で、「カヤラッド　ＰＣＩ－２２０」および「カヤラッド　ＰＣＩ－６２０」（以上、日本化薬（株）製）、「ＵＶＩ－６９９０」（ユニオンカーバイド社製）、「アデカオプトマー　ＳＰ－１５０」および「アデカオプトマー　ＳＰ－１７０」（以上、（株）ＡＤＥＫＡ製）、「ＣＩ－５１０２」、「ＣＩＴ－１３７０」、「ＣＩＴ－１６８２」、「ＣＩＰ－１８６６Ｓ」、「ＣＩＰ－２０４８Ｓ」および「ＣＩＰ－２０６４Ｓ」（以上、日本曹達（株）製）、「ＤＰＩ－１０１」、「ＤＰＩ－１０２」、「ＤＰＩ－１０３」、「ＤＰＩ－１０５」、「ＭＰＩ－１０３」、「ＭＰＩ－１０５」、「ＢＢＩ－１０１」、「ＢＢＩ－１０２」、「ＢＢＩ－１０３」、「ＢＢＩ－１０５」、「ＴＰＳ－１０１」、「ＴＰＳ－１０２」、「ＴＰＳ－１０３」、「ＴＰＳ－１０５」、「ＭＤＳ－１０３」、「ＭＤＳ－１０５」、「ＤＴＳ－１０２」および「ＤＴＳ－１０３」（以上、みどり化学（株）製）、「ＰＩ－２０７４」（ローディア社製）等を挙げることができる。
　光カチオン重合開始剤は、１種のみを単独で使用してもよいし２種以上を混合して使用してもよい。中でも、芳香族スルホニウム塩は、３００ｎｍ以上の波長領域でも紫外線吸収特性を有することから、硬化性に優れ、良好な機械的強度や接着強度を有する硬化物を与えることができるため好ましく用いられる。
　光カチオン重合開始剤の配合量は、エポキシ樹脂１００重量部に対して通常、０．５～２０重量部であり、好ましくは１重量部以上、また好ましくは１５重量部以下である。光カチオン重合開始剤の配合量が、エポキシ樹脂１００重量部に対して０．５重量部を下回ると、硬化が不十分になり、機械的強度や接着強度が低下する傾向にある。また、光カチオン重合開始剤の配合量が、エポキシ樹脂１００重量部に対して２０重量部を超えると、硬化物中のイオン性物質が増加することで硬化物の吸湿性が高くなり、耐久性能が低下する可能性がある。
　光カチオン重合開始剤を用いる場合、硬化性エポキシ樹脂組成物は、必要に応じて、さらに光増感剤を含有することができる。光増感剤を用いることで、カチオン重合の反応性が向上し、硬化物の機械的強度や接着強度を向上させることができる。光増感剤としては、たとえば、カルボニル化合物、有機硫黄化合物、過硫化物、レドックス系化合物、アゾおよびジアゾ化合物、ハロゲン化合物、光還元性色素等が挙げられる。
　光増感剤のより具体的な例を挙げれば、たとえば、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、およびα，α－ジメトキシ－α－フェニルアセトフェノン等のベンゾイン誘導体；ベンゾフェノン、２，４－ジクロロベンゾフェノン、ｏ－ベンゾイル安息香酸メチル、４，４’－ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン、および４，４’－ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン等のベンゾフェノン誘導体；２－クロロチオキサントン、および２－イソプロピルチオキサントン等のチオキサントン誘導体；２－クロロアントラキノン、および２－メチルアントラキノン等のアントラキノン誘導体；Ｎ－メチルアクリドン、およびＮ－ブチルアクリドン等のアクリドン誘導体；その他、α，α－ジエトキシアセトフェノン、ベンジル、フルオレノン、キサントン、ウラニル化合物、ハロゲン化合物等がある。光増感剤は、１種のみを単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。光増感剤は、硬化性エポキシ樹脂組成物１００重量部中、０．１～２０重量部の範囲内で含有されることが好ましい。
　接着剤に含有されるエポキシ樹脂は、光カチオン重合より硬化されるが、光カチオン重合および熱カチオン重合の双方により硬化してもよい。後者の場合、光カチオン重合開始剤と熱カチオン重合開始剤とを併用することが好ましい。
　熱カチオン重合開始剤としては、ベンジルスルホニウム塩、チオフェニウム塩、チオラニウム塩、ベンジルアンモニウム、ピリジニウム塩、ヒドラジニウム塩、カルボン酸エステル、スルホン酸エステル、アミンイミド等を挙げることができる。これらの熱カチオン重合開始剤は、市販品として容易に入手することが可能であり、たとえば、いずれも商品名で、「アデカオプトンＣＰ７７」および「アデカオプトンＣＰ６６」（以上、株式会社ＡＤＥＫＡ製）、「ＣＩ－２６３９」および「ＣＩ－２６２４」（以上、日本曹達株式会社製）、「サンエイドＳＩ－６０Ｌ」、「サンエイドＳＩ－８０Ｌ」および「サンエイドＳＩ－１００Ｌ」（以上、三新化学工業株式会社製）等が挙げられる。
　活性エネルギー線硬化型の接着剤は、オキセタン類やポリオール類等、カチオン重合を促進する化合物をさらに含有してもよい。
　オキセタン類は、分子内に４員環エーテルを有する化合物であり、たとえば、３－エチル－３－ヒドロキシメチルオキセタン、１，４－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ベンゼン、３－エチル－３－（フェノキシメチル）オキセタン、ジ［（３－エチル－３－オキセタニル）メチル］エーテル、３－エチル－３－（２－エチルヘキシロキシメチル）オキセタン、フェノールノボラックオキセタン等が挙げられる。これらのオキセタン類は、市販品として容易に入手することが可能であり、たとえば、いずれも商品名で、「アロンオキセタン　ＯＸＴ－１０１」、「アロンオキセタン　ＯＸＴ－１２１」、「アロンオキセタン　ＯＸＴ－２１１」、「アロンオキセタン　ＯＸＴ－２２１」および「アロンオキセタン　ＯＸＴ－２１２」（以上、東亞合成（株）製）等を挙げることができる。これらのオキセタン類は、硬化性エポキシ樹脂組成物中、通常、５～９５重量％、好ましくは３０～７０重量％の割合で含有される。
　ポリオール類としては、フェノール性水酸基以外の酸性基が存在しないものが好ましく、たとえば、水酸基以外の官能基を有しないポリオール化合物、ポリエステルポリオール化合物、ポリカプロラクトンポリオール化合物、フェノール性水酸基を有するポリオール化合物、ポリカーボネートポリオール等を挙げることができる。これらのポリオール類の分子量は通常、４８以上、好ましくは６２以上、さらに好ましくは１００以上、また好ましくは１，０００以下である。これらポリオール類は、硬化性エポキシ樹脂組成物中、通常、５０重量％以下、好ましくは３０重量％以下の割合で含有される。
　活性エネルギー線硬化型の接着剤には、さらに、イオントラップ剤、酸化防止剤、連鎖移動剤、粘着付与剤、熱可塑性樹脂、充填剤、流動調整剤、レベリング剤、可塑剤、消泡剤等の添加剤を配合することができる。イオントラップ剤としては粉末状のビスマス系、アンチモン系、マグネシウム系、アルミニウム系、カルシウム系、チタン系およびこれらの混合系等の無機化合物が挙げられ、酸化防止剤としてはヒンダードフェノール系酸化防止剤等が挙げられる。
　活性エネルギー線硬化型の接着剤は、溶剤成分を実質的に含まない無溶剤型接着剤として用いることができるが、各塗工方式には各々最適な粘度範囲があるため、粘度調整のために溶剤を含有させてもよい。溶剤としては、光学フィルムの光学性能を低下させることなく、エポキシ樹脂組成物等を良好に溶解するものを用いることが好ましく、たとえば、トルエンに代表される炭化水素類、酢酸エチルに代表されるエステル類等の有機溶剤を挙げることができる。本発明で用いられる活性エネルギー線硬化型の接着剤の粘度は、例えば５～１０００ｍＰａ・ｓ程度の範囲であり、好ましくは１０～２００ｍＰａ・ｓであり、より好ましくは２０～１００ｍＰａ・ｓである。
　以下、積層フィルムを製造する実施形態について、図面を用いて詳細に説明する。
　（実施形態１）
　本実施形態において、積層フィルムは、１枚の光学フィルムおよび２枚の透明フィルムから製造される。そして、前記接着剤塗工工程において、２枚の前記透明フィルムそれぞれの片面に前記接着剤を塗工し、前記貼合工程において、前記光学フィルムの両面に２枚の前記透明フィルムの前記接着剤が接するように積層した状態で、前記光学フィルムおよび前記透明フィルムを、前記一対の貼合ロールの間に挟むことで、互いに貼合する。
　次に、図面を参照しながら本実施形態の製造方法について説明する。図１は、本実施形態の製造方法に用いられる装置全体の構成を示す模式図である。
　図１に示す積層フィルムの製造装置では、透明フィルム２，３の片面に接着剤を塗布するための接着剤塗工装置１１，１２と、透明フィルム２，３と光学フィルム１とを貼合して積層体４を得るための貼合ロール（ニップロール）５１，５２と、積層体４において透明フィルム２、３と光学フィルム１とを密着させるためのロール１３と、該ロール１３の外周面と相対する位置に設置された第１の活性エネルギー線照射装置１４，１５と、さらにこれより搬送方向下流側に設置された第２以降の活性エネルギー線照射装置１６～１８と、搬送用ニップロール１９とが、搬送方向に沿って順に設けられている。
　まず、ロール状に巻回された状態から連続的に繰り出される透明フィルム２，３の片面に、接着剤塗工装置１１、１２によって活性エネルギー線硬化型の接着剤が塗布される＜接着剤塗工工程＞。
　そして、ロール状に巻回された状態から連続的に繰り出された光学フィルム１の両面に、接着剤が塗布された透明フィルム２，３が接着剤を介して積層され、それらが搬送方向に回転する一対の貼合ロール５１，５２の間に挟まれた状態で、少なくとも一方の貼合ロールを他方の貼合ロールの方向に押圧することで、光学フィルム１と透明フィルム２，３とが貼合され、積層体４が形成される＜貼合工程＞。
　次に、この積層体４をロール１３の外周面に密着させながら搬送する過程で、第１の活性エネルギー線照射装置１４，１５からロール１３の外周面に向かって活性エネルギー線を照射し、接着剤を重合硬化させる＜活性エネルギー線照射工程＞。
　なお、搬送方向下流側に配置される第２以降の活性エネルギー線照射装置１６～１８は、接着剤を完全に重合硬化させるための装置であり、必要に応じて追加・省略することができる。最終的に、積層体４は搬送用ニップロール１９を通過して、積層フィルムとして巻取ロール２０に巻き取られる。以下、各工程について詳細に説明する。
　＜接着剤塗工工程＞
　透明フィルム２，３への接着剤の塗工方法は特に限定されないが、例えば、ドクターブレード、ワイヤーバー、ダイコーター、カンマコーター、グラビアコーターなど、種々の塗工方式が利用できる。このうち、薄膜塗工、パスラインの自由度、幅広への対応などを考慮すると、接着剤塗工装置１１，１２としてはグラビアロールが好ましい。
　接着剤塗工装置１１，１２としてグラビアロールを用いて接着剤の塗布を行う場合、塗布された接着剤の厚さ（塗布厚）は、好ましくは約０．１～１０μｍであり、より好ましくは０．２μｍ～４μｍである。接着剤の塗布厚は、透明フィルムのライン速度に対するグラビアロールの速度比であるドロー比によって調整する。一般的には、ドロー比（グラビアロールの速度／ライン速度）を０．５～１０に調整することで、接着剤の塗布厚を約０．１～１０μｍに調整することができる。より具体的には、透明フィルム２，３のライン速度を１０～１００ｍ／分とし、グラビアロールを透明フィルム２、３の搬送方向と逆方向に回転させ、グラビアロールの速度を５～１０００ｍ／分とすることで、接着剤の塗布厚を約０．１～１０μｍに調整することができる。
　接着剤は、調製後、通常は１５～４０℃の範囲内の所定温度±５℃（例えば、所定温度が３０℃である場合、３０℃±５℃）、好ましくは±３℃、より好ましくは±１℃に調整された環境下で塗布される。
　＜貼合工程＞
　本工程では、ロール状に巻回された状態から連続的に繰り出された光学フィルム１の両面に、上記工程により接着剤が塗布された透明フィルム２，３が接着剤を介して積層される。この積層体を、搬送方向に回転する一対の貼合ロール５１，５２の間に挟んだ状態で、例えば貼合ロール５１を貼合ロール５２の方向に押圧することで、光学フィルム１と透明フィルム２，３とが貼合され、積層体４が形成される。
　なお、図１では、透明フィルム２，３の片面に接着剤を均一に塗布し、透明フィルム２，３の接着剤が塗布された面に光学フィルム１を重ねて貼合ロール５１，５２により貼合する方法を示しているが、光学フィルム１の両面に接着剤を均一に塗布し、光学フィルム１の接着剤が塗布された面に透明フィルム２，３を重ねて貼合ロール５１，５２により貼合してもよい。
　押圧により積層体に加えられる圧力は、特に限定されないが、金属製ロールとゴム製ロールとを用いる場合は、富士フィルム製ツーシートタイププレスケースにおける瞬間圧が０．２～３．０ＭＰａであることが好ましく、より好ましくは０．５～２．３ＭＰａである。この貼合ロールに対する押圧の外力は、通常、貼合ロールの両端の軸受部材に対して加えられる。
　一対の貼合ロールは、一方の貼合ロールともう一方の貼合ロールの周速度に差があってもよい。たとえば、積層体４の液晶パネルに貼合される面側に設置された貼合ロール（第１の貼合ロール）の周速度が、反対側の貼合ロール（第２の貼合ロール）の周速度よりも速いことが好ましい。これにより、得られる積層フィルムが偏光板である場合に、偏光板の液晶パネルに貼合される面が凸になり、その反対側の面が凹になるようなカール（正カール）を与えることができる。得られる偏光板に、液晶パネルに貼合される面が凹になり、その反対側の面が凸になるようなカール（逆カール）が付与された場合は、偏光板を液晶セルに貼合するときに、中央部に気泡を噛み込むなどの不具合が生じやすくなってしまう。なお、この場合、第１の貼合ロールとして金属製ロールを使用し、第２の貼合ロールとしてゴム製ロールを使用することが好ましい。
　さらに、第２の貼合ロールの周速度を１としたとき、第１の貼合ロールの周速度の比が１．００５０～１．０２００であることがより好ましい。この範囲より第１の貼合ロールの周速度が速い場合は、正カールのカール量が大きくなりすぎ、偏光板を液晶セルに貼合するときに端部に気泡を噛み込むなどの不具合が生じやすく、さらには過酷な環境下に置かれた場合に正カールがさらに助長されて偏光板の端部が液晶セルから剥れる恐れがあるからである。
　ロール１３は、外周面が鏡面仕上げされた凸曲面を構成しており、その表面に積層体４を密着させながら搬送し、その過程で活性エネルギー線照射装置１４，１５により接着剤を重合硬化させる。接着剤を重合硬化させ、積層体４を充分に密着させる上で、ロール１３の直径は特に限定されない。接着剤が未硬化状態の積層体４には、ロール１３を通過する間の積算光量が１０ｍＪ／ｃｍ２以上となるように活性エネルギー線が照射されることが好ましい。ロール１３は、積層体４のラインの動きに従動または回転駆動させてもよく、あるいは固定させて表面を積層体４が滑るようにしてもよい。また、ロール１３は、活性エネルギー線の照射による重合硬化時に、積層体４に生じる熱を放熱させるための冷却ロールとして作用させてもよい。その場合、冷却ロールの表面温度は、２０～３０℃に設定されることが好ましい。
　（実施形態２）
　本実施形態において、積層フィルムは、１枚の光学フィルムおよび１枚の透明フィルムから製造される。そして、前記接着剤塗工工程において、前記透明フィルムの片面に前記接着剤を塗工し、前記貼合工程において、前記光学フィルムの片面に前記透明フィルムの前記接着剤が接するように積層した状態で、前記光学フィルムおよび前記透明フィルムを、前記一対の貼合ロールの間に挟むことで、互いに貼合する。
　次に、図面を参照しながら本実施形態の製造方法について説明する。図２は、本実施形態の製造方法に用いられる装置全体の構成を示す模式図である。
　図２に示す積層フィルムの製造装置では、透明フィルム２の片面に接着剤を塗布するための接着剤塗工装置１１と、透明フィルム２と光学フィルム１とを貼合して積層体４を得るための貼合ロール（ニップロール）５１，５２と、積層体４において透明フィルム２と光学フィルム１とを密着させるためのロール１３と、該ロール１３の外周面と相対する位置に設置された第１の活性エネルギー線照射装置１４，１５と、さらにこれより搬送方向下流側に設置された第２以降の活性エネルギー線照射装置１６～１８と、搬送用ニップロール１９とが、搬送方向に沿って順に設けられている。
　まず、ロール状に巻回された状態から連続的に繰り出される透明フィルム２の片面に、接着剤塗工装置１１によって活性エネルギー線硬化型の接着剤が塗布される＜接着剤塗工工程＞。
　そして、ロール状に巻回された状態から連続的に繰り出された光学フィルム１の片面に、接着剤が塗布された透明フィルム２が接着剤を介して積層され、それらが搬送方向に回転する一対の貼合ロール５１，５２の間に挟まれた状態で、少なくとも一方の貼合ロールを他方の貼合ロールの方向に押圧することで、光学フィルム１と透明フィルム２とが貼合され、積層体４が形成される＜貼合工程＞。
　次に、この積層体４をロール１３の外周面に密着させながら搬送する過程で、第１の活性エネルギー線照射装置１４，１５からロール１３の外周面に向かって活性エネルギー線を照射し、接着剤を重合硬化させる＜活性エネルギー線照射工程＞。なお、搬送方向下流側に配置される第２以降の活性エネルギー線照射装置１６～１８は、接着剤を完全に重合硬化させるための装置であり、必要に応じて追加・省略することができる。各工程の詳細については、実施形態１と同様であるため省略する。
　以下に実施例を挙げて、本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
　＜実施例１＞
　本実施例では、上記実施形態２で説明した図２に示すような装置を用いて、２枚のフィルムが貼合された積層フィルムを作製した。
　厚さ６０μｍのシクロオレフィン系樹脂フィルム「ゼオノア（ＺＥＯＮＯＲ）」（日本ゼオン（株）製）と、厚さ８０μｍのトリアセチルセルロースフィルム「ＫＣ８ＵＸ２ＭＷ」（コニカミノルタ社製）とを準備した。シクロオレフィン系樹脂フィルムの表面粗さ（Ｒｚ）を（株）東京精密製「ハンディサーフＥ３５Ａ」で測定したところ、３０ｎｍであった。なお、この値は、測定距離を１２．５ｍｍに設定して、上記測定装置を対象のフィルムに載せて表面粗さを１０回測定したときの平均値である。
　トリアセチルセルロースフィルムの片面に、紫外線硬化型の接着剤であるエポキシ樹脂組成物「ＫＲ－７０Ｔ」（ＡＤＥＫＡ社製、粘度：４４ｍＰａ・ｓ）を、接着剤塗工装置を用いて、塗工した。この際、接着剤塗工装置におけるフィルム積層体のライン速度を２５ｍ／分とし、グラビアロールを積層材の搬送方向と逆方向に回転させ、厚みが２．０μｍとなるように接着剤を塗工した（なお、硬化後の接着剤の厚さは、２．０μｍである）。
　次に、トリアセチルセルロースフィルムに塗工された接着剤と接するようにシクロオレフィン系樹脂フィルムが積層された積層体を、共に直径２５０ｍｍの一対のニップロール（貼合ロール）に挟み、１．０ＭＰａの圧力で押し付けることで、上記シクロオレフィン系樹脂フィルムと上記トリアセチルセルロースフィルムとを貼り合わせた。
　上記２種のフィルムが貼合された積層体を、長手方向に６００Ｎ／ｍの張力を掛けながらライン速度２５ｍ／分で移送し、総積算光量（波長２８０～３２０ｎｍの波長領域における光照射強度の積算量）が約２５０ｍＪ／ｃｍ２（測定器：ＦｕｓｉｏｎＵＶ社製ＵＶ　Ｐｏｗｅｒ　ＰｕｃｋＩＩによる測定値）の紫外線（ＵＶＢ）を積層体に照射し、積層フィルムを得た。
　得られた積層フィルムについて、フィルムの間に目視で気泡は観察されなかった。
　＜実施例２＞
　本実施例では、図３に示すような装置を用いて、２枚のフィルムが貼合された積層フィルムを作製した。図３に示す装置は、上記実施形態２で説明した図２に示す装置において冷却ロール１３等が省略されたものであり、詳細説明は省略する。なお、図３における参照符号は、図２と同じ意味で用いている。
　厚さ４０μｍのトリアセチルセルロースフィルム「ＫＣ４ＣＲ－１」（コニカミノルタ社製）と、厚さ１３５μｍの複合フィルム積層体とを準備した。ＫＣ４ＣＲ－１の表面粗さ（Ｒｚ）を東京精密製「ハンディサーフＥ３５Ａ」で測定したところ、５０ｎｍであった。なお、この値は、測定距離を１２．５ｍｍに設定して、上記測定装置を対象のフィルムに載せて表面粗さを１０回測定したときの平均値である。
　複合フィルム積層体の片面に、紫外線硬化型の接着剤であるエポキシ樹脂組成物「ＫＲ－７０Ｔ」（ＡＤＥＫＡ社製、粘度：４４ｍＰａ・ｓ）を、接着剤塗工装置を用いて、塗工した。この際、接着剤塗工装置におけるフィルム積層体のライン速度を２５ｍ／分とし、グラビアロールを積層材の搬送方向と逆方向に回転させ、厚みが１．０μｍとなるように接着剤を塗工した（なお、硬化後の接着剤の厚さは、１．０μｍである）。
　上記２種のフィルムが貼合された積層体を、長手方向に６００Ｎ／ｍの張力を掛けながらライン速度２５ｍ／分で移送し、総積算光量（波長２８０～３２０ｎｍの波長領域における光照射強度の積算量）が約２５０ｍＪ／ｃｍ２（測定器：ＦｕｓｉｏｎＵＶ社製ＵＶ　Ｐｏｗｅｒ　ＰｕｃｋＩＩによる測定値）の紫外線（ＵＶＢ）を積層体に照射し、積層フィルムを得た。
　得られた積層フィルムについて、フィルムの間に目視で気泡は観察されなかった。
　＜比較例１＞
　シクロオレフィン系フィルムの代わりに、表面粗さ（Ｒｚ）が２８０ｎｍであるポリビニルアルコール系フィルム（クラレ製のビニロンＶＦ－ＰＳ＃７５００、原反厚みは７５μｍ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして積層フィルムを作製した。得られた積層フィルムについて、フィルムの間に目視で気泡が観察された。
　以上の結果から、積層フィルムを構成するフィルムにおいて、接着剤塗工工程で接着剤が塗工されない面であって、貼合工程において接着剤と接することとなる面の表面粗さが２００ｎｍ以下である実施例１では、フィルム間に気泡が混入せず、本発明の範囲外の表面粗さのフィルムを用いた比較例１では、フィルム間に気泡が混入することがわかる。
　なお、実施例１では、表面粗さが３０ｎｍであるフィルムとしてシクロオレフィン系フィルムを使用し、比較例では表面粗さが２８０ｎｍであるフィルムとしてポリビニルアルコール系フィルムを使用したが、これは市販のフィルムから表面粗さの異なるフィルムを選択したために材質の異なるフィルムを使用しただけである。すなわち、同じ材質のフィルムで表面粗さのみが異なるフィルムを比較した場合でも、同様の効果の違いが観察されると考えられる。したがって、本発明において、積層フィルムを構成する各フィルムは上記実施例に記載された材質に限定されず、種々の材質からなるフィルムを用いて積層フィルを製造することができる。
　１　光学フィルム、２，３　透明フィルム、４　積層体、５１，５２　貼合ロール、１１，１２　接着剤塗工装置、１３　ロール、１４，１５，１６，１７，１８　活性エネルギー線照射装置、１９　搬送用ニップロール、２０　巻取りロール。

Claims (5)

  1. 　複数のフィルムが活性エネルギー線硬化型の接着剤を介して互いに貼合された積層フィルムの製造方法であって、
    　前記複数のフィルムのうち、少なくとも１枚のフィルムの片面または両面に、活性エネルギー線硬化型の接着剤を塗工する接着剤塗工工程と、
    　隣り合うフィルムの間に前記接着剤が介在するように積層した状態で、前記複数のフィルムを、搬送方向に回転する一対の貼合ロールの間に挟むことで、互いに貼合する貼合工程と、
    　互いに貼合された前記複数のフィルムに、活性エネルギー線を照射して前記接着剤を硬化させる活性エネルギー線照射工程とをこの順で備え、
    　前記複数のフィルムにおいて、前記接着剤塗工工程において前記接着剤が塗工されなかった面であって、前記貼合工程において前記接着剤と接することとなる面の表面粗さが２００ｎｍ以下である方法。
  2. 　前記接着剤塗工工程において塗工される前記接着剤の厚みが２μｍ以下である、請求項１に記載の方法。
  3. 　前記複数のフィルムは、光学フィルムおよび透明フィルムを含み、前記積層フィルムは偏光板である、請求項１または２に記載の方法。
  4. 　前記複数のフィルムは、１枚の光学フィルムおよび２枚の透明フィルムからなり、
    　前記接着剤塗工工程において、２枚の前記透明フィルムそれぞれの片面に前記接着剤を塗工し、
    　前記貼合工程において、前記光学フィルムの両面に２枚の前記透明フィルムの前記接着剤が接するように積層した状態で、前記光学フィルムおよび前記透明フィルムを、前記一対の貼合ロールの間に挟むことで、互いに貼合する、請求項３に記載の方法。
  5. 　前記複数のフィルムは、１枚の光学フィルムおよび１枚の透明フィルムからなり、
    　前記接着剤塗工工程において、前記透明フィルムの片面に前記接着剤を塗工し、
    　前記貼合工程において、前記光学フィルムの片面に前記透明フィルムの前記接着剤が接するように積層した状態で、前記光学フィルムおよび前記透明フィルムを、前記一対の貼合ロールの間に挟むことで、互いに貼合する、請求項３に記載の方法。
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