WO2007043299A1 - 有機発光素子及びその製造方法 - Google Patents

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WO2007043299A1
WO2007043299A1 PCT/JP2006/318719 JP2006318719W WO2007043299A1 WO 2007043299 A1 WO2007043299 A1 WO 2007043299A1 JP 2006318719 W JP2006318719 W JP 2006318719W WO 2007043299 A1 WO2007043299 A1 WO 2007043299A1
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light emitting
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electrode
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PCT/JP2006/318719
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Junji Kido
Nobuhiro Ide
Takuya Komoda
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Matsushita Electric Works, Ltd.
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    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K59/00Integrated devices, or assemblies of multiple devices, comprising at least one organic light-emitting element covered by group H10K50/00
    • H10K59/30Devices specially adapted for multicolour light emission
    • H10K59/32Stacked devices having two or more layers, each emitting at different wavelengths
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00Organic light-emitting devices
    • H10K50/10OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED]
    • H10K50/11OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers
    • H10K50/12OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers comprising dopants
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
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    • H10K85/631Amine compounds having at least two aryl rest on at least one amine-nitrogen atom, e.g. triphenylamine
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    • HELECTRICITY
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    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00Organic light-emitting devices
    • H10K50/80Constructional details
    • H10K50/85Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K50/854Arrangements for extracting light from the devices comprising scattering means

Definitions

  • the present invention relates to an organic light emitting device used for a flat display panel, a backlight for a liquid crystal display, a light source for illumination, and the like, and a method for producing the same.
  • Organic light-emitting elements called organic-electric-luminescence elements (organic EL elements) include, for example, a transparent electrode serving as an anode, a hole transport layer, an organic light-emitting layer, and electron injection on one surface of a transparent substrate.
  • An electrode is known that is formed by laminating an electrode to be a layer and a cathode in this order. When a voltage is applied between the anode and the cathode, electrons injected into the light emitting layer through the electron injection layer and holes injected into the light emitting layer through the hole transport layer emit light. Light emission occurs by recombination within the layer and generating an excited state. The light emitted from the light emitting layer passes through the transparent electrode and the transparent substrate and is emitted outside the device.
  • Organic light-emitting elements have characteristics such as being self-luminous, exhibiting relatively high-efficiency light emission characteristics, and capable of light emission in various color tones, such as flat panel displays. It is expected to be used as a light emitter of a display device or as a light source such as a backlight for a liquid crystal display or an illumination. However, organic light-emitting elements have a trade-off relationship between their brightness and lifetime, and their lifetime is shortened when the brightness is increased in order to obtain clearer images and brighter illumination light. .
  • an organic light-emitting device disclosed in JP-A-11-329748 includes a plurality of light emitting layers between an anode and a cathode, and further includes an intermediate conductive layer or a charge generation layer that forms an equipotential surface between the light emitting layers.
  • this type of organic light-emitting device 101 is formed with a light-transmitting electrode 103 serving as an anode, a first light-emitting layer 104, and an equipotential surface on the surface of a transparent substrate 102.
  • the intermediate conductive layer 105, the second light emitting layer 106, and the light reflective electrode 107 serving as a cathode are stacked in this order.
  • the light emitting layers 104 and 106 are respectively a hole transport layer and an electron injection layer. Forces with in-layers In FIG. 16, their illustration is omitted.
  • both the light-emitting layers 104 and 106 are substantially Thus, they are connected in series and emit light simultaneously.
  • the organic light emitting device 101 is more than the organic light emitting device of the conventional single layer light emitting layer regardless of the trade-off relationship between luminance and lifetime. It can emit light with high brightness.
  • the organic light emitting element is a thin film device, and the film thickness is on the order of optical wavelength, the element has a reflective surface composed of a refractive index step or a metal surface, or in a high refractive index medium. This can be attributed to the occurrence of light interference effects due to the generation of light, or the confinement phenomenon of light in a high refractive index medium such as an organic light emitting layer, a substrate, or an electrode due to total reflection.
  • the optical distance between the light reflecting electrodes of the light emitting layer is set to 1Z4 wave with the wavelength of the emitted light.
  • the light of the wavelength ⁇ can be emphasized by making it equal to an odd multiple of the length or making the optical distance between the light emitting position maximum refractive index step positions equal to an even multiple of the 1Z4 wavelength of the wavelength ⁇ .
  • Japanese Patent Laid-Open No. 2003-272860 discloses that the light emission potential of each of the plurality of light emitting layers is equal to an odd multiple of the 1Z4 wavelength of the wavelength ⁇ of the emitted light. Thus, it is shown that the most efficient light emission can be obtained and the shape of the emission spectrum becomes narrower.
  • the color purity and the like are optimized by optimizing the film thickness of the element, such as the optical distance between the light-reflective electrodes of the light-emitting layer and the optical distance between the maximum refractive index steps of the light-emitting layer.
  • the emission luminance and the emission color change when the film thickness changes. growing. This means that the film thickness tolerance at the time of manufacturing the organic light emitting device is narrowed, which may reduce the production efficiency.
  • the organic light emitting device having the configuration shown in FIG. 16 a plurality of light emitting layers are connected in series, and the same current value is supplied to each light emitting layer.
  • the luminescent color of the layers cannot be controlled individually.
  • the organic light emitting device having the above structure is used as a light emission source of a display, the color balance of the displayed light emission color is distorted. Further, when the above organic light emitting device is used as a light source for illumination, deterioration is visually recognized as a color shift, which is not particularly preferable.
  • JP 2001-511296 A proposes a stacked organic light emitting device in which a plurality of light emitting layers having electrodes are stacked.
  • This organic light emitting device has a structure in which a plurality of light emitting layers having independent or partly common electrodes are laminated with an insulating layer as required, and can be used for display applications. is there.
  • the organic light-emitting device having this configuration does not solve the above-described problem of light interference due to the short distance between the light-emitting layers.
  • the position of each light emitting layer is set based on the light emission wavelength, thereby enabling light emission with high color purity.
  • Device design has been proposed. However, even in this element design, the distance between the light emitting layer and the light reflecting layer is set to a film thickness that emphasizes light of a predetermined wavelength. The problem of wavelength angle dependence has not been solved.
  • the present invention solves the above-described problem, and can achieve high-quality light emission that emits light of a desired color tone regardless of the angle dependency force S of the emission spectrum that is small.
  • An object of the present invention is to provide an organic light emitting device that can be adjusted.
  • the present invention provides an organic light emitting device including a first light-emitting portion having a light-emitting layer between a pair of electrodes, and a second light-emitting portion having a light-emitting layer between a pair of electrodes.
  • a first light-emitting portion having a light-emitting layer between a pair of electrodes
  • a second light-emitting portion having a light-emitting layer between a pair of electrodes.
  • one of the electrodes located on the outermost side is light reflective, and the other electrodes are light transmissive.
  • a light-transmitting insulating layer is provided between the first and second light-emitting portions, and the insulating layer has the light-reflecting electrode, and light emitted from the light-emitting layer of the light-emitting portion.
  • it is formed to have a thickness that does not cause interference with other light or to have a property of scattering light emitted from the light emitting layer.
  • the organic light emitting device of the present invention the light emitted from the light emitting layer and the light reflected from the reflecting surface are Since interference is suppressed, the angle dependency of the emission spectrum is reduced, and high-quality light emission that exhibits light emission of a desired color tone regardless of the angle can be realized. Also, by providing a light-transmissive insulating layer between the first light emitting unit and the second light emitting unit, both the light emitting units are electrically disconnected, and each light emitting unit is driven independently.
  • the organic light emitting device of the present invention can change the light emission characteristics of each light emitting portion as required, and the color tone can be adjusted.
  • the four electrodes of the first and second light emitting sections have light transmittance, and light reflectivity is provided outside the outermost electrode.
  • a light-transmitting insulating layer, and a light-transmitting insulating layer is provided between the first and second light-emitting portions, and the insulating layer includes the light-reflecting electrode.
  • the light emitted from the light emitting layer of the light emitting part is formed in a thickness that does not cause interference with other light, or is formed so as to have the property of scattering the light emitted from the light emitting layer. But ...
  • a light-transmitting insulating layer and a light-reflecting light-reflecting layer outside the insulating layer are provided outside the outermost electrode among the electrodes, and the insulating
  • the layer has the light-reflecting electrode, and the light emitted from the light-emitting layer of the light-emitting portion is formed to a thickness that does not interfere with other light, or the light emitted from the light-emitting layer. It may be formed to have the property of scattering.
  • At least one of the first and second light-emitting portions includes a plurality of light-emitting layers, and the plurality of light-emitting layers are interposed via a layer forming an equipotential surface or a charge generation layer. It is what is laminated. More effectively, the insulating layer is formed of a glass plate or a film.
  • the organic light-emitting device of the present invention preferably emits light from a light-transmitting member or a light-emitting layer formed to have a thickness such that light emitted from the light-emitting layer does not interfere with other light.
  • One of the light-transmitting members formed to scatter the emitted light is used as the first substrate, and the electrode, light-emitting layer, and electrode are arranged in this order on the surface of the first substrate.
  • the step of forming either the first or the second light-emitting portion by stacking, and the light-transmitting member as the second substrate, the electrode, the light-emitting layer, the electrode on the surface of the second substrate Are stacked in this order to form either the first or second light emitting portion, and the light emitting portion formed on the second substrate is stacked on the first substrate.
  • a step of laminating the first and second light-emitting portions via a substrate By the first And a step of laminating the first and second light-emitting portions via a substrate.
  • the organic light-emitting device of the present invention is a light-transmitting member formed to a thickness that does not cause interference between the light emitted from the light-emitting layer and other light, or the light emitted from the light-emitting layer.
  • a light emitting layer By stacking an electrode, a light emitting layer, and an electrode in this order on the surface of the substrate, using either one of the transparent members formed so as to have scattering characteristics as a substrate, the first or first And forming an electrode, a light-emitting layer, and an electrode in this order on the surface of the substrate on which the first or second light-emitting portion is not formed.
  • it may be manufactured by a method of forming an organic light emitting device including the step of forming either the first light emitting portion or the second light emitting portion.
  • FIG. 1A and 1B are side views showing an example of the configuration of an organic light emitting device according to a first embodiment of the present invention.
  • FIGS. 2A and 2B are side views showing an example of the configuration of an organic light emitting device according to a second embodiment of the present invention.
  • FIGS. 3A and 3B are side views showing an example of the configuration of an organic light-emitting device according to a third embodiment of the present invention.
  • FIG. 4A, 4B, and 4C are side views showing an example of a method for manufacturing an organic light emitting device according to the first to third embodiments of the present invention.
  • FIG. 4A, 4B, and 4C are side views showing an example of a method for manufacturing an organic light emitting device according to the first to third embodiments of the present invention.
  • FIGS. 5A and 5B are side views showing another example of a method for manufacturing an organic light-emitting element according to the first to third embodiments of the present invention.
  • FIG. 6A, 6B, and 6C are side views showing a modification of the method for manufacturing an organic light emitting device according to the first to third embodiments of the present invention.
  • FIG. 6A, 6B, and 6C are side views showing a modification of the method for manufacturing an organic light emitting device according to the first to third embodiments of the present invention.
  • FIG. 7A is a plan view of a glass substrate with ITO used for manufacturing an organic light emitting device of an embodiment of the present invention
  • FIGS. 7B and 7C are plan views of a mask used for manufacturing the same organic light emitting device.
  • FIGS. 8A, 8B, and 8C are plan views of a mask used for manufacturing the organic light-emitting element.
  • FIG. 9 is a plan view of the organic light-emitting device.
  • FIG. 10 is a side view of the organic light-emitting device.
  • FIG. 11 is a side view of the organic light-emitting element.
  • FIG. 12 is a plan view of the organic light-emitting device.
  • FIG. 13A is a diagram showing an emission spectrum of the organic light-emitting device of Example 1
  • FIG. 13B is a diagram showing a change in front emission spectrum when the emission intensity ratio is variously changed
  • FIG. 13C is an emission spectrum of the same. The figure which shows the relationship between an intensity ratio and a color tone.
  • FIG. 14A is a diagram showing an emission spectrum of the organic light emitting device of Example 7, and FIG. 14B shows a change in the emission spectrum when the white light emitting device and the red light emitting device are made to emit light at an arbitrary current ratio.
  • Fig. 14C is a diagram showing the change of the emitted color on the CIE chromaticity coordinates.
  • FIG. 15 is a diagram showing changes in the emission color on the CIE chromaticity coordinates at various angles when the organic light-emitting devices of Example 7 and Comparative Example 3 are rotated within the range of 0 ° force and 80 °.
  • FIG. 16 is a side view showing a conventional organic light emitting device.
  • the organic light-emitting element 1 (organic EL light-emitting element) has a structure in which a first light-emitting portion 3, a light-transmitting insulating layer 4, a second light-emitting portion 5 are stacked in this order on a substrate 2. It has become.
  • the first light-emitting portion 3 is formed by laminating a first light-emitting layer 33 between the first and second electrodes 31 and 32, and the first light-emitting portion 3 includes the first and second electrodes 31 and 32.
  • One is the anode and the other is the cathode.
  • the second light emitting section 5 is formed by laminating the second light emitting layer 53 between the third and fourth two electrodes 51, 52, and the third and fourth electrodes 51, 52 are also formed.
  • the electrodes 31 and 32 one is an anode and the other is a cathode.
  • the first to fourth electrodes 31, 32, 51, 52 the first electrode 31 located outside the first light emitting unit 3 or the second electrode located outside the second light emitting unit 5 is used.
  • One of the four electrodes 52 is formed as a light-reflective electrode, and the other electrode is formed so as to be light-transmissive.
  • the substrate 2 is a transparent resin plate or transparent
  • the first electrode 31, the second electrode 32, and the third electrode 51 are also formed as light transmissive electrodes, and the fourth electrode 52 is light reflective. Formed as an electrode
  • the first and second light-emitting layers 33 and 53 are organic layers made of any known structure and composition material.
  • a light-emitting layer that emits light with a single material that is, a so-called host material.
  • a doped light emitting layer into which a dopant is introduced, a light emitting layer in which two or more light emitting layers having different material strengths are laminated or juxtaposed are formed.
  • a hole transport layer, a hole injection layer, an electron transport layer, an electron injection layer, a carrier block layer, etc. are laminated between each light emitting layer 33, 53 and the electrodes 3, 1, 32, 51, 52 as necessary.
  • FIG. 1A the illustration of each of these layers is omitted (the same applies to the figures described later).
  • the material of the light transmissive electrode is not particularly limited as long as it does not impair the function of the organic light emitting device, but ITO, IZO, AZO, GZO, Transparent conductive film such as ATO, SnO, metal thin film such as Ag, Au, Al, conductive organic material film or these
  • the light transmissive electrode is preferably formed of a material having a high light transmittance. Further, it is more desirable that the reflectivity of the interface between the light transmissive electrode and the layer adjacent thereto and the Z or the electrode itself is low.
  • the reflectance at the interface between the light transmissive electrode and the layer adjacent to the light transmissive electrode is, for example, so-called between the light transmissive electrode and the layer (including the air layer) adjacent to the light transmissive electrode. This is reduced by providing an antireflection film or a film having an intermediate refractive index between the two.
  • the light-reflecting electrode is not particularly limited as long as it does not impair the function of the organic light-emitting element and has sufficient light reflectance, but Al, Ag, Au, Ni Cr, other metal electrodes, the above-mentioned transparent conductive film and an electrode formed by appropriately combining an arbitrary reflective film layer such as a metal electrode and a dielectric multilayer film or a conductive organic material.
  • the light-transmissive insulating layer 4 is formed by the layer 41 formed to a thickness that does not cause interference between the light emitted from the light emitting layer 33 in the light irradiation direction and other light, or the light emitting layer 33 emits light.
  • the layer 42 formed so as to have the property of scattering the light (light scattering property) is a deviation.
  • the main component material of the insulating layer 4 includes a glass plate, a light transmissive film or a light transmissive material equivalent thereto, such as a resin plate, a plastic sheet, a composite of glass and plastic, a light transmissive ceramic plate, a glass plate. Fat-cured bodies, sheets of organic “inorganic hybrid materials”, etc. are used.
  • the light emitted from the light emitting layer 33 in the direction of light irradiation does not cause interference with other light.
  • the layer 41 formed in a thickness has, for example, SiO, SiO, SiN, LiF, MgF, etc. Evaporation
  • any printing method or coating method such as light-transmitting film formed by means such as knotter, CVD, and spin coating, dip coating, coating, inkjet, gravure, screen, etc.
  • a light-transmitting film or a film formed by attaching or arranging a sheet, film, gel, seal, plate, or the like made of an organic or inorganic material is used.
  • the substrate itself that holds the organic light emitting element may be used.
  • the thickness which the light does not cause interference generally, the thickness of Yogu example, about E mu m to 3 mm, if more than a few times on the order of light emission wavelengths.
  • the layer 42 formed so as to have a light scattering property includes, for example, a light scattering component such as a particle foil having a refractive index different from that of the main component material of the layer 42 in the layer,
  • a light scattering component such as a particle foil having a refractive index different from that of the main component material of the layer 42 in the layer
  • an interface combining a plurality of materials having different refractive indexes is formed.
  • another material is laminated on a material having irregularities, or phase separation from the main component material of the layer 42 occurs. It is produced by combining materials that exhibit a scattering action by adding a reflective particle, foil, surface, or the like in the layer 42.
  • the film thickness of the layer 42 is not particularly limited, and is arbitrarily set as necessary.
  • FIG. 1B shows a modified example of the organic light emitting device 1 of the present embodiment, and the light emitting layers 33 and 53 are disposed between the light emitting portions 3 and 5, the electrodes 31 and 32, and the electrodes 51 and 52, respectively.
  • 3 and 5 are formed. Note that both the light emitting portions 3 and 5 may be formed of the plurality of light emitting layers 33 and 53, and only one of them may be formed of the plurality of light emitting layers 33 and 53.
  • Examples of the material of the equipotential surface formation layers 34 and 54 or the charge generation layers 34 and 54 include metal thin films such as Ag, Au, and A1, gold such as vanadium oxide, molybdenum oxide, oxyrhenium, and oxytungsten.
  • n-type semiconductor and p-type semiconductor It can be an organic material, an organic material, or a mixture of organic material and metal, organic material and metal oxide, organic material and organic acceptor Z donor material, inorganic material Even if it is a material that is a combination of a system acceptor Z donor material, etc., an appropriate material is used as required.
  • the first to fourth electrodes 31, 32, 51, 52 are formed as light transmissive electrodes, and the electrodes are located outside the first light emitting unit 3.
  • 31 or the fourth electrode 52 located outside the second light-emitting portion 5 is further laminated with a light-reflecting light reflecting layer 6 on the outer side of either of the first embodiment and the first embodiment. Is different.
  • a light reflecting layer 6 having light reflectivity is laminated outside the fourth electrode 52 so that light is irradiated from the substrate 2 side. An example is shown.
  • the light reflecting layer 6 formed outside the electrode 52 may be a so-called specular reflective layer 61 or a light scattering or diffuse reflective layer 62.
  • the light reflecting layer 61 having specular reflectivity includes, for example, a reflecting film made of an arbitrary reflecting material exhibiting specular reflection, such as a metal film such as Al or Ag, or a reflecting film made of a dielectric multilayer film. Is used.
  • the light reflecting layer 62 having light scattering property or diffuse reflection property may be, for example, a reflective film made of a layer of particles such as barium oxide or titanium oxide, or a metal formed on a surface having an uneven shape.
  • a reflective film made of a light-transmitting material having light scattering, light diffusing or diffractive properties on a reflective film made of a film or a dielectric multilayer film or a reflective film having specular reflectivity is used. It is done. 2B shows a modification of the present embodiment, as in FIG. 1B.
  • the light-emitting portions 3 and 5 include a plurality of light-emitting layers 33 and 53, respectively. Layers 34 and 54 or charge generation layers 34 and 54 forming an equipotential surface are laminated.
  • the organic light-emitting device 1 of the present embodiment includes a light-transmitting insulating layer 7 between the first and second light-emitting portions 3 and 5, and the first light-emitting portion 3 is located outside the first light-emitting portion 3.
  • a light-transmissive insulating layer 4 is further laminated on the outer side of either the electrode 31 of the first electrode 31 or the fourth electrode 52 positioned on the outer side of the second light-emitting portion 5 and on the inner side of the light-reflecting layer 6 The point is the second embodiment. This is different from the organic light emitting device 1 of FIG.
  • FIG. 3A shows an example in which an insulating layer 4 and a light reflecting layer 6 are laminated outside the fourth electrode 52 so that light is emitted from the substrate 2 side.
  • the light-transmissive insulating layer 4 is the layer 41 or the light-emitting layer 33 formed so that the light emitted from the light-emitting layers 33 and 53 has a thickness that does not cause interference with other light.
  • 53 is one of the layers 42 formed so as to have a property of scattering the light emitted from the light source 53, but the insulating layer 7 is not essential if it is provided as necessary.
  • the materials of the light transmissive electrodes 31, 32, 51, 52, the light emitting layer 33, and the light transmissive insulating layer 4 are the same as those in the first and second embodiments. Further, the thickness of the light-transmitting insulating layer 7 between the first light-emitting portion 3 and the second light-emitting portion 5 is not particularly limited, and the presence or absence of light scattering is not particularly limited. When the insulating layer 7 is not provided, the electrode 32 of the first light emitting unit 3 and the electrode 51 of the second light emitting unit 5 are substantially replaced by one electrode.
  • the anode for the first light emitting unit 3, the first light emitting layer 33, the cathode that serves as both the first light emitting unit 3 and the second light emitting unit 5, the second light emitting layer 53, the second light emitting The organic light emitting element 1 is formed by laminating the anode for the part 5 in the above order.
  • the organic light emitting device 1 including two light emitting units is taken as an example, but the organic light emitting device including three or more light emitting units is used. However, it is only necessary that at least two adjacent light emitting units satisfy the configuration of the first light emitting unit 3 and the second light emitting unit 5 as described above.
  • FIG. 3B shows a modification of the present embodiment, similar to FIG. 1B and FIG. 2B.
  • the light emitting units 3 and 5 include a plurality of light emitting layers 33 and 53, respectively. 53, layers 34 and 54 or charge generation layers 34 and 54 forming an equipotential surface are laminated.
  • the light emitted from the light emitting layers 33 and 53 is reflected by the electrode 52 having light reflectivity (see FIG. 1A), and in the second and third embodiments, The light is reflected by the light reflecting layer 6 (see FIGS. 2A and 3A), passes through the light-transmitting substrate 2, and is irradiated outside the light emitting element.
  • a light transmissive insulating layer 4 is provided, and the insulating layer 4 emits light emitted from the light emitting layers 33 and 53.
  • Other light and interference Either the layer 41 formed so as to have a thickness that does not occur or the layer 42 formed so as to scatter the light emitted from the light emitting layers 33, 53.
  • the distance between the light emitting part near the irradiation surface side and the light reflecting surface is a distance corresponding to the optical length that does not substantially cause optical interference, or the light scattering property of the insulating layer 4 This suppresses the interference between the light generated in the light emitting units 3 and 5 and the light reflected by the reflecting surface, thereby reducing the angle dependence of the emission spectrum.
  • the above-mentioned light reflecting surface refers to the difference between the light reflecting electrode 52 or the light reflecting layer 6.
  • the light emitting layer 53 closest to the light reflecting surface has, for example, an optical distance between the light emitting portion and the reflecting surface such that the wavelength of light emitted from the light emitting portion is
  • the distance to be equal to an odd multiple of the 1Z4 wavelength
  • the light emitting part and the interface having the largest reflectance step located on the opposite side of the reflecting surface with respect to the light emitting part Is set to be equal to an integer multiple of the 1Z4 wavelength with respect to the wavelength of the light, so that the light interference effect is substantially suppressed. Therefore, if necessary, the method for suppressing the optical interference effect by the above-described film thickness design may be used in combination.
  • the light-emitting layer 33 of the light-emitting portion 3 on the side with the farthest reflecting surface force may have the same film thickness design, so that the light interference effect can be adjusted appropriately.
  • each of the first and second light emitting units 3, 5 includes different electrodes 31, 32 and 51, 52.
  • the light-transmitting insulating layer 4 is provided between the first light emitting unit 3 and the second light emitting unit 5, each of the light emitting units 3 and 5 is electrically separated. Each can emit light individually.
  • the organic light emitting device 1 according to the third embodiment is the same when the light-transmitting insulating layer 7 is provided. Even when the insulating layer 7 is not provided, by sharing the electrodes of the first and second light emitting units 3 and 5, the first light emitting unit 3 and the second light emitting unit 5 Different electric fields can be applied to each to change the light emission characteristics as required.
  • a white light-emitting element is formed using the organic light-emitting element 1 of any of the above-described embodiments and this is combined with a color filter
  • a plurality of light-emitting elements constituting the white light-emitting element are included. Even when a basic light-emitting color, white light, is shifted due to deterioration of one light-emitting element, light emission from another light-emitting element that has not deteriorated. The color shift of white light can be corrected by appropriately adjusting the color.
  • an organic light emitting device including a white light emitting portion and a red light emitting portion
  • a light source capable of freely adjusting light in a range from white light emission to red light emission. can get.
  • color adjustment along the black body locus is possible by adjusting the output of each light emitting portion.
  • the luminescent color and the number of light emitting parts of each light emitting part are arbitrarily set according to the use and purpose of the organic light emitting element.
  • the light emission drive of each of the light emitting units 3 and 5 is performed by an existing arbitrary method or a method in which these are appropriately combined.
  • the light emission output of each of the light emitting units 3 and 5 may be controlled by any one of voltage, current, and power !, and may be adjusted by energization with an arbitrary current Z voltage waveform such as a pulse. Further, the light emitting units 3 and 5 may be controlled independently. For example, the outputs of the light emitting units 3 and 5 are controlled according to a predetermined relationship so that the light emission color moves on the black body locus. Please do it.
  • FIG. 4A an arbitrary light-transmitting member is used as the first substrate X, and an electrode 31, a light emitting layer 33, and an electrode 32 are stacked in this order on the surface of the first substrate X.
  • the first light emitting unit 3 is formed.
  • FIG. 4B a light transmissive member formed to have a thickness that does not cause interference of light or a light transmissive member formed to have light scattering properties is used as the second substrate Y.
  • the second light emitting unit 5 is formed by laminating the electrode 51, the light emitting layer 53, and the electrode 52 in this order on the surface of the substrate Y. Then, as shown in FIG. 4C, the light emitting unit 5 is formed on the first electrode 32, and the second light emitting unit 5 and the substrate Y are stacked so that the lower surface of the substrate Y is in contact therewith. . As a result, the organic light emitting device 1 in which the two light emitting portions 3 and 5 are substantially laminated via the substrate Y is manufactured.
  • the electrodes 31, 32, 51 are formed as light transmissive electrodes, the electrode 52 is formed as a light reflective electrode, the first substrate X is the substrate 2, and the second substrate Y is the insulating layer 4.
  • the organic light emitting device 1 of the first embodiment shown in FIG. 1A is manufactured.
  • the electrodes 31, 32, 51, 52 are formed as light-transmitting electrodes, the second substrate Y is formed as the insulating layer 4, and a light reflecting layer 6 is further provided on the electrode 52 of the second light-emitting portion 5.
  • Figure 2A The organic light emitting device 1 of the second embodiment shown is manufactured.
  • the electrodes 31, 32, 51, 52 are formed as light transmissive electrodes
  • the second substrate Y is formed as the insulating layer 7, and light further interferes on the electrodes 52 of the second light emitting section 5.
  • the organic light-emitting device of the third embodiment shown in FIG. 3A is formed by forming a light-transmitting insulating layer 4 and a light-reflecting layer 6 that have a thickness that does not occur or have a light-scattering property. 1 is manufactured.
  • a light-transmitting member formed so as to have a thickness or light scattering property that does not cause interference of light is a substrate Y, and electrodes 51, By laminating the light emitting layer 53 and the electrode 52 in this order, first, the second light emitting unit 5 is formed.
  • an electrode 32, a light emitting layer 33, and an electrode 31 are laminated in this order on the surface of the substrate Y where the light emitting part 5 is not formed, thereby forming the first light emitting part 3.
  • the organic light emitting device 1 in which the two light emitting portions 3 and 5 are laminated through the substrate Y is manufactured.
  • the electrodes are formed as electrodes having light reflectivity, or the light reflection layer 6 is further laminated, or the substrate X or the like is appropriately disposed.
  • the organic light emitting device 1 of the first to third embodiments is manufactured.
  • the second light emitting unit 5 is formed on a light-transmitting substrate Ya
  • FIG. 6C after the first light-emitting portion 3 is formed on another light-transmissive substrate Yb, the light-emitting portions 5, 3 for each of the substrates Ya and Yb are formed. The surfaces on which no mark is formed may be brought into contact with each other.
  • the light emitting portions 5 and 3 of the two substrates Ya and Yb are formed. You may make it arrange
  • a space between the substrates Ya and Yb is filled with a medium having a refractive index equivalent to that of the substrates Ya and Yb or a medium having scattering properties, and the both substrates are bonded.
  • the light emitting portions 3 and 5 can be simultaneously formed on the both surfaces of the single substrate Y, the manufacturing efficiency is improved.
  • the organic light emitting device of the present invention will be described in more specific examples.
  • the organic light emitting device of the example is manufactured by combining a blue light emitting device A, a yellow light emitting device B, a white light emitting device C, E, F, a red light emitting device D and the like described below.
  • the light emitting elements of the respective colors constituting the organic light emitting elements of the examples will be described in detail, followed by specific description of the manufacturing steps of the organic light emitting elements of the examples and comparative examples.
  • a glass substrate 20 with ITO having 1100 thickness 1 (sheet resistance 120/5) formed on one side of a 0.7 mm thickness glass substrate was prepared.
  • the ITO glass substrate 20 was removed by etching, leaving ITO in the region 21 shown in FIG. 7A.
  • this glass substrate 20 with ITO was subjected to ultrasonic cleaning for 10 minutes each with pure water, acetone and isopropyl alcohol, then steam cleaned and dried for 2 minutes with isopropyl alcohol vapor, and further UV ozone cleaned for 10 minutes. .
  • this ITO-attached glass substrate 20 is set in a vacuum vapor deposition apparatus, and a mask 81 having an opening 80 having the dimensions shown in FIG. 7B is used, under a reduced pressure of 5 ⁇ 10-5 Pa, 4, 4 '—Bis [N-(Naphthyl) —N—Fu-Ruamino] biphenyl (“ ⁇ —NPD” manufactured by e—Ray) and Molybdenum oxide (MoO) at a film deposition rate ratio of 3: 1 Deposition rate as 1.3AZs
  • Vapor deposition was performed to a thickness A, and a hole injection layer was formed on ⁇ , which became the anode.
  • “ ⁇ -NPD” was deposited on the hole injection layer at a thickness of 700 A at the deposition rate of lAZs to form a hole transport layer.
  • a 500A thick layer of 4% by mass of a distyrylarylene derivative ([Chemical Formula 1)] doped with a dinaphthylanthracene derivative (“BH-2” manufactured by Kodak Co., Ltd.) on the hole transport layer is laminated.
  • a light emitting layer emitting blue light was provided.
  • bathocproin (“BCP” manufactured by Dojin Research Institute Co., Ltd.) 100 A thick
  • B CP and cesium (Cs) were co-deposited at a molar ratio of 1: 1 to a thickness of 100 A to provide an electron injection layer.
  • the total deposition rate of “Hi-NPD” and MoO is set at a 3: 1 deposition rate ratio.
  • 3AZs was deposited to loo A thickness and a charge generation layer was formed. Thereafter, in the same manner as described above, the hole transport layer was 700 A thick, the light emitting layer was 500 A thick, the electron transport layer was 100 A thick, and the electron injection layer was 100 A thick. Further thereon, a mask 83 having an opening 82 having the dimensions shown in FIG. 7C is used, and aluminum (A1) is laminated at a film formation rate of 4 AZs to a thickness of 100 A to form a light-transmitting cathode. As a result, a blue light-emitting element A having two blue light-emitting layers via a charge generation layer was obtained.
  • a 1100 A thick ITO region 21 was formed on one side of a 150 m thick glass plate with the dimensions shown in FIG. 7A.
  • This ITO-attached glass plate 20 is set in a vacuum deposition apparatus, and using a mask 81 shown in FIG. 7B, “BCP” and Cs as an electron injection layer are formed on the ITO serving as a cathode by the same process as described above.
  • the co-deposited layer with a molar ratio of 1: 1 is 150 A thick
  • “BCP” is 50 A thick as the electron transport layer
  • “BH-2” is the light-emitting layer
  • 4 wt% of the material shown in [Chemical Formula 2] is doped.
  • the layer was 500 A thick
  • “ ⁇ -NPD” was 400 A thick as the hole transport layer
  • 200 ⁇ m thick was co-evaporated with “ ⁇ —NPD” and ⁇ as the hole injection layer at a ratio of 3: 1.
  • A1 is laminated at a film formation rate of 4AZs to a thickness of 800 A to form a light-reflective anode.
  • a yellow light-emitting device B having the light-emitting layer was obtained.
  • the second light-emitting layer is composed of a 50 A-thick layer in which “BH-2” is doped with 1% by mass of the compound of [B ⁇ -2] and “BH-2”.
  • a white light-emitting element C that emits white light by the same process as the production of the blue light-emitting element A described above, except that a 450 A-thick layer doped with 4% by mass of the compound [ii] 1 is laminated. was made. The emission chromaticity of this white light-emitting element C was (0. 28, 0.37).
  • the light-emitting layer was formed by vapor deposition of a 500 A-thick layer obtained by doping 2% by mass of red dopant (DCJTB) into tris (8-hydroxyquinolinate) aluminum complex (Alq).
  • a red light-emitting element D that emits red light was obtained by the same process as the production of the yellow light-emitting element B described above, except that it was formed.
  • the co-evaporation layer with a molar ratio of 1: 1 with Cs was 50 A thick, Alq was 150 A thick as the electron transport layer, and “BH-2” as the light-emitting layer was doped with 4% by mass of the material shown in [ii]
  • the layer is 500 A thick, “Q; —NPD” is 600 A thick as the hole transport layer, and a layer in which “a—NPD” and MoO are co-deposited at a ratio of 3: 1 as the hole injection layer is 150 A thick.
  • the blue light emitting part is installed by vapor deposition.
  • the co-deposited layer with a 1: 1 molar ratio of “BCP” to Cs as the electron injection layer is 50 A thick
  • Alq is 250 A thick as the electron transport layer
  • BH-2 is the light emitting layer.
  • 1 5% by weight doped layer is 500 A thick
  • Q; —NPD is 600 A thick as a hole transport layer
  • a-NPDJ and MoO are co-deposited at a ratio of 3: 1 as a hole injection layer.
  • a yellow light emitting part was provided by vapor deposition. Furthermore, the co-deposited layer with a 1: 1 molar ratio of “BCP” and Cs as the electron injection layer is 50A thick, Alq is 150A thick as the electron transport layer, and “BH-2” is the light emitting layer.
  • a layer doped with 4% by mass of the material shown in Fig. 5 is 500 A thick, the hole transport layer is “Q; —NPD” is 600 A thick, and the hole injection layer is “ ⁇ —NPD” and MoO 3: 1.
  • a blue light emitting part was provided by depositing the layer co-deposited at a rate of 200 A at a rate of 3 parts. Finally, using a mask 83 having an opening 82 having the dimensions shown in FIG. 7C, 100 A of gold is deposited to form an anode, and the refractive index intermediate between the protective layer and the electrode and air is used.
  • a white light-emitting element E equipped with an anode having a metallic power was obtained by vapor-depositing 600 A-thick lithium fluoride (LiF) as a layer having a thickness.
  • white light-emitting element E three types of light-emitting layers are formed, and 800 A-thick A1 is deposited instead of the last gold electrode, so that white light-emitting element F with an anode made of A1 is formed. Obtained.
  • the blue light-emitting element A is set in a vacuum deposition apparatus.
  • a mask 85 having an opening 84 with the dimensions shown in FIG. By vacuum evaporation, a light-transmitting insulating layer having a thickness that does not cause interference with light was formed.
  • a 100 A-thick gold film was formed to form a transparent anode.
  • a mask 81 having an opening 80 having the dimensions shown in FIG. 7B a layer in which “ ⁇ - ⁇ D” and MoO are co-evaporated at a ratio of 3: 1 as a hole injection layer is 1200 A thick, a hole transport layer.
  • NPDJ is 500 mm thick, and a yellow light emitting layer “BH-2” is doped with 4% by mass of the material shown in [Chemical Formula 2] as a 500 A thick, electron transport layer.
  • BH-2 yellow light emitting layer
  • the organic light emitting device of Example 1 was obtained by forming a cathode having light reflectivity by laminating A1 with a thickness of 800 A using the mask 89 having It was.
  • the yellow light-emitting portion formed on the cathode of the blue light-emitting element A is not a single light-emitting element because it does not have its own substrate. However, in the following description, it is referred to as a yellow light-emitting element G for convenience. . That is, in the organic light-emitting device of Example 1, a light-transmitting insulating layer (20 ⁇ m thick LiF) having a thickness that does not cause light interference is formed on the negative electrode of the blue light-emitting device A, and a yellow color is formed thereon. A light emitting element G is laminated.
  • the anode 31 and the cathode 32 of the blue light emitting element A in the lower stage are connected to the power source 91, and the yellow light emission in the upper stage Since the anode 51 and the cathode 52 of the element G are connected to the power source 92, the light emitting portions of the light emitting elements A and G can be energized.
  • the organic light-emitting element of Example 2 is obtained. It was obtained. Since the glass plate of the yellow light-emitting element B arranged in the upper stage is formed as an insulating layer having a thickness (150 m) that does not cause light interference, the organic light-emitting element of Example 2 is substantially a blue light-emitting element. In this structure, A and the yellow light-emitting element B are stacked with an insulating layer 4 having a thickness that does not cause interference.
  • the organic light-emitting device of Example 3 was obtained.
  • the yellow light emitting part provided on the substrate of the blue light emitting element A is referred to as a yellow light emitting element H for convenience. That is, as shown in FIG. 11, the organic light-emitting device of Example 3 is a blue light-emitting device through a light-transmitting insulating layer (glass plate) having a thickness (0.7 mm) that does not cause light interference. A and yellow light emitting element H are laminated.
  • the organic light emitting element of Example 4 By stacking the white light emitting element C and the red light emitting element D in the same manner as the organic light emitting element of Example 2, the organic light emitting element of Example 4 was obtained.
  • the substrate of the red light-emitting element D arranged in the upper stage does not cause interference! /, A light-transmissive insulating layer (gauss) with a thickness (150 m).
  • the white light emitting device C and the red light emitting device D are stacked through an insulating layer having a thickness that does not cause interference. It has a structure.
  • a 1000 A thick silicon oxynitride (SiON) film was formed by CVD instead of the LiF-insulating layer, and then light produced by Three Bond Co., Ltd. 12 ⁇ m of mixed resin containing 50% by mass of titanium oxide particles mixed with curable resin “30Y-431” with a particle size of 2 ⁇ m and a particle size of 4 ⁇ m in a weight ratio of 1: 1.
  • a light-scattering insulating layer was formed by coating with a thickness of m and curing by ultraviolet irradiation to provide a light-scattering layer. That is, the organic light emitting device of Example 5 was obtained by laminating the blue light emitting device A and the yellow light emitting device G via the light scattering insulating layer.
  • Blue light-emitting element A is set in a vacuum deposition apparatus, and using the mask 81 shown in FIG. 7B, a molar ratio of “BCP” and Cs of 1: 1 as an electron injection layer is formed on the cathode of blue light-emitting element A.
  • a molar ratio of “BCP” and Cs of 1: 1 as an electron injection layer is formed on the cathode of blue light-emitting element A.
  • a molar ratio of “BCP” and Cs of 1: 1 is formed on the cathode of blue light-emitting element A.
  • Is the co-deposition layer a 150 A thick electron transport layer? ”Is 50 thickness,“ BH-2 ”as a light emitting layer is doped with 4% by mass of the material shown in [2], 500 A thickness,“ ⁇ - ⁇ D ”is 400 A thickness, hole transport layer.
  • As the injection layer, ⁇ -NPDJ and ⁇ were co-deposited at a ratio
  • an 800 A thick IZO layer is formed as a light-transmitting anode using the mask 83 shown in FIG. I was formed. Further, a 500 A SiON film is sputtered on the yellow light emitting element I to form a light-transmitting insulating layer with a thickness that does not interfere with light, and a photo-curing property manufactured by Three Bond Co., Ltd.
  • the organic light emitting device of Example 6 was obtained by coating and curing the resin “30Y-431” at a thickness of 20 ⁇ m and providing A1 having a thickness of 1000 A as a light reflecting layer.
  • the yellow light emitting part provided on the cathode of the blue light emitting element A is referred to as yellow light emitting element I for convenience.
  • the blue light-emitting device A and the yellow light-emitting device I each have an anode, but a common electrode is used for each cathode.
  • the white light-emitting element E and the red light-emitting element D are connected to each other on which the respective light emitting portions are not formed.
  • the organic light-emitting device of Example 7 was obtained by laminating the layers in a positional relationship in which the light-emitting surfaces overlap with each other using an adhesive having a refractive index of 1.5.
  • the organic light emitting device of Example 7 has a power source 91 connected to the cathode 32 and the anode 31 of the red light emitting device D, and a power source to the cathode 51 and the anode 52 of the white light emitting device E.
  • a power source 91 connected to the cathode 32 and the anode 31 of the red light emitting device D, and a power source to the cathode 51 and the anode 52 of the white light emitting device E.
  • the light-emitting part of each element D and E can be energized.
  • the emitted light is irradiated through the gold electrode which is the anode 52 of the white light emitting element E.
  • the organic light emitting device of Comparative Example 1 was manufactured in the same manner as the organic light emitting device of Example 1 except that the LiF film thickness was set to 1000 A in the production of the organic light emitting device of Example 1. was gotten.
  • the organic light emitting device of Comparative Example 2 was obtained by the same production process as that of the organic light emitting device of Example 1 except that LiF was not formed.
  • the organic light emitting device of Comparative Example 2 since the insulating layer is not disposed between the blue light emitting device A and the yellow light emitting device G, the cathode of the blue light emitting device A and the anode of the yellow light emitting device G are electrically connected. Combined. Therefore, since the blue light-emitting element A and the yellow light-emitting element G are substantially connected in series, only the anode of the blue light-emitting element A and the cathode of the yellow light-emitting element G are connected to the power supply. Just do it.
  • the white light-emitting element F was used as the organic light-emitting element of Comparative Example 3.
  • the organic light-emitting devices of Examples 1 to 7 and Comparative Examples 1 to 3 were connected to a power source (KEITH LEY model 2400) to perform constant current driving, and a multi-channel analyzer (Hamamatsu)
  • the CIE chromaticity of each organic light emitting element was measured using “PMA-11” manufactured by Photonitas Co., Ltd. (measurement distance 25 cm).
  • PMA-11 manufactured by Photonitas Co., Ltd. (measurement distance 25 cm).
  • the organic light emitting devices of Examples 1 to 6 and Comparative Examples 1 and 2 from the front direction of the organic light emitting device, at a direction of 45 degrees with respect to the front surface. Evaluated the spectrum from the front of the organic light emitting device from the direction of 20 degrees, 40 degrees and 60 degrees with respect to the front.
  • FIG. 13A shows the chromaticity coordinates of the organic light-emitting device of Example 1 when observed from the front.
  • Each emission spectrum is shown when energized to have an X value of 0.30, observed from the front (0 °), and observed from an angle of 45 ° (45 °). This indicates that the organic light emitting device of Example 1 has a relatively small spectral difference observed from the front and a 45 degree angle, and the organic light emitting device of Example 1 has a chromaticity from the front.
  • the coordinates were (0. 30, 0. 39), and the chromaticity coordinates of 45 degrees force were (0. 31, 0. 40).
  • FIG. 13B shows changes in the emission spectrum observed from the front when the emission intensity ratios for the blue light-emitting element A and the yellow light-emitting element G constituting the organic light-emitting element of Example 1 are variously changed.
  • the organic light emitting device of Example 1 is changed to the blue light emitting device A by changing the light emission intensity ratio with respect to each of the blue light emitting device A and the yellow light emitting device G.
  • Light emission of an arbitrary color tone on the line connecting the emission color and the emission color of the yellow light emitting element G is possible.
  • the emission color could be any on the line connecting white and red (not shown).
  • FIG. 14A shows an emission spectrum in which the directional force at the front (0 °), 20 °, 40 °, and 60 ° is observed when only the white light-emitting device E emits light in the organic light-emitting device of Example 7. Show. The emission spectra observed from any direction are similar, indicating that the angle dependency of the organic light emitting device of Example 7 is small.
  • FIG. 14B shows the change in emission spectrum when the white light emitting element E and the red light emitting element D constituting the organic light emitting element of Example 7 are driven at an arbitrary current ratio. This indicates that the spectrum of light emitted from both light emitting elements is arbitrarily mixed to achieve a wide emission spectrum.
  • Figure 14C shows the change of the emitted color on the CIE chromaticity coordinates.
  • the organic light emitting device of Example 7 can emit light of any chromaticity near the line connecting the chromaticity coordinates of the white light emitting device E and the red light emitting device D.
  • E only in the figure is an emission spectrum or chromaticity coordinates when only the white light emitting element E emits light, and the same applies to “D only”.
  • FIG. 15 shows changes in CIE chromaticity coordinates of the luminescent color at each angle when the organic light-emitting devices of Example 7 and Comparative Example 3 were rotated in the range of 0 ° to 80 °.
  • “ ⁇ ” and “ ⁇ ” are CIE chromaticity coordinate points indicated by observation angles ranging from 0 ° to 80 ° when the light-emitting element of Example 7 is driven with six different emission colors.
  • “ ⁇ ” indicates the white color of Comparative Example 3. This is the CIE chromaticity coordinate point indicated by the light emitting element in the range of 0 ° to 80 °.
  • the CIE chromaticity coordinate point of the white light emitting element of Comparative Example 3 varies greatly depending on the observation angle, and the angle dependency of the emitted color is large.
  • the organic light-emitting device of Example 7 has CIE chromaticity coordinate points shown in the observation angle range of 0 ° to 80 ° when driven with six different emission colors, and is an approximate coordinate for each emission color. The angle dependency of the emission color is small.

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Abstract

 本発明は、一対の電極(31,32)間に発光層(33)を備える第1の発光部(3)と、一対の電極(51,52)間に発光層(53)を備える第2の発光部(5)と、を備えた有機発光素子に関する。有機発光素子(1)は、第1及び第2の発光部(3,5)の2対の電極(31,32,51,52)のうち、最も外側に位置する電極が光反射性を有し、他の電極は光透過性を有し、第1及び第2の発光部(32,51)の間には光透過性の絶縁層(4)が設けられている。この絶縁層(4)は、光反射性の電極を有しない発光部の発光層(33)で発光した光が、それ以外の光と干渉を起こさない厚みに、又は、発光した光を散乱させる特性を持つように形成されている。そのため、発光層(33,53)で発光した光とそれ以外の光との干渉が抑制されるので、有機発光素子(1)は、発光スペクトルの角度依存性が小さく、色調の調整が可能となる。

Description

明 細 書
有機発光素子及びその製造方法
技術分野
[0001] 本発明は、フラットディスプレイパネル、液晶表示機用バックライト、照明用光源等 に用いられる有機発光素子及びその製造方法に関する。
背景技術
[0002] 有機エレクト口ルミネッセンス素子 (有機 EL素子)と称される有機発光素子は、その 一例として、透明基板の片側の表面に、陽極となる透明電極、ホール輸送層、有機 発光層、電子注入層、陰極となる電極を、この順に積層して構成されたものが知られ ている。上記の陽極と陰極との間に電圧が印加されることによって、電子注入層を介 して発光層に注入された電子と、ホール輸送層を介して発光層に注入されたホール と、が発光層内で再結合し、励起状態を生成することにより発光が起こる。この発光 層で発光した光は、透明電極及び透明基板を透過して素子外部に放出される。
[0003] 有機発光素子は、自発光であること、比較的高効率の発光特性を示すこと、各種の 色調による発光が可能であること等の特徴を有し、例えば、フラットパネルディスプレ ィ等の表示装置の発光体として、又は液晶表示機用バックライトや照明等の光源とし ての活用が期待され、一部では既に実用化されている。しかし、有機発光素子は、そ の輝度と寿命とがトレードオフの関係にあり、より鮮明な画像や、より明るい照明光を 得るために、輝度を増大させると、その寿命が短くなる性質を有する。
[0004] 上記の問題を解決するものとして、例えば、特開平 11— 329748号公報に示され る有機発光素子が知られている。この有機発光素子は、陽極と陰極との間に複数の 発光層を備え、更に各発光層間に等電位面を形成する中間導電層又は電荷発生層 を備えている。
[0005] 図 16に例示されるように、この種の有機発光素子 101は、透明基板 102の表面に 、陽極となる光透過性の電極 103、第 1の発光層 104、等電位面を形成する中間導 電層 105、第 2の発光層 106、陰極となる光反射性の電極 107を、夫々この順で積 層した構成となっている。なお、発光層 104, 106は夫々、ホール輸送層及び電子注 入層を有する力 図 16では、それらの図示は省略されている。
[0006] 上記構成によれば、複数の発光層 104, 106が中間導電層 105によって仕切られ ることにより、電極 103, 107間に電圧が印加されると、両発光層 104, 106は、実質 的に直列に接続された状態となって同時に発光する。結果として、各発光層 104, 1 06からの光が合算されるので、有機発光素子 101は、輝度と寿命とのトレードオフの 関係に拘わらず、従来の単層発光層の有機発光素子よりも高輝度で発光することが できる。
[0007] しかしながら、有機発光素子にお!ヽて、発光輝度、発光スペクトルの視野角依存性 や膜厚依存性及び光利用効率の低下等といった問題は、上記のような複数の発光 層を備える有機発光素子においてより顕著に発生する。これらの問題は、有機発光 素子は薄膜デバイスであり、その膜厚は光学波長オーダーとなること、素子内に屈折 率段差又は金属面等から成る反射面を有すること、又は高屈折率媒体中で光が発 生すること等により、光干渉効果が生じたり、全反射によって有機発光層、基板、電 極等の高屈折率媒体内へ光の閉じ込め現象等が生じること等に起因する。
[0008] 上記の光干渉効果は、それが適切に利用されれば、色純度の向上や指向性の制 御等が可能となり、特にフラットパネルディスプレイ等の用途においては有用である。 例えば、特開 2000— 323277号公報によれば、発光層を含む有機材料層の成膜に おいて、発光層一光反射性の電極間の光学距離を、発光する光の波長えの 1Z4波 長の奇数倍と等しくする、又は発光位置 最大屈折率段差位置間の光学距離を、 上記波長 λの 1Z4波長の偶数倍と等しくすることにより、上記波長 λの光を強調す ることができる。特に、発光層一光反射性の電極間の光学距離は、発光スペクトルに 大きな影響を与えることが知られている。更に、特開 2003— 272860号公報は、複 数の発光層の夫々の発光位置力も光反射性の電極までの光学膜厚を、発光する光 の波長 λの 1Z4波長の奇数倍と等しくすることにより、最も高効率の発光が得られ、 また、発光スペクトルの形状が細くなることを示して 、る。
[0009] しかし、上記のように発光層一光反射性の電極間の光学距離や発光層 最大屈 折率段差位置間の光学距離といった、素子の膜厚の最適化により色純度等の適正 化を行った有機発光素子では、膜厚が変化したときの発光輝度や発光色の変動が 大きくなる。これは、有機発光素子の製造時の膜厚許容性が狭くなることを意味し、 生産効率を低下させる虞がある。特に、上記のように、複数の発光層や等電位面形 成層、電荷発生層等を積層した構成となっている有機発光素子では、いずれかの層 に生じた僅かな光学特性のずれ (膜厚 ·屈折率の異常)が他の層の光学位置にも甚 大な影響を与えるため、高精度の膜厚制御が要求され、結果として高コスト化を招く 虞がある。
[0010] また、上記の特開 2003— 272860号公報に示される発光素子では、発光層-光 反射性の電極間の光学距離を、発光する光の波長えの 1Z4波長の奇数 (2n+ l) [ n=0, 1, 2· ··]倍と等しくなるように設定することが効率の観点で好ましいが、実際に は nの値が大きくなるのに従い、輝度やスペクトルの角度依存性が大きくなる。すなわ ち、単層の発光層を有する有機発光素子では、概ね n=0に相当する光学長に対応 する膜厚設計がなされるため、膜厚変化に対する発光輝度、発光色の変動は必ずし も大きくないが、上記のような複数の発光層を備える有機発光素子においては、発光 する光の波長えの 1Z4波長の(2n+ l) [n=0, 1, 2· ··]倍の距離に相当する位置 に各発光層が設けられるため、層数の増大に従って特定の波長が顕著に強調され、 ある発光層が本来有しているスペクトルとは異なるスペクトルの光を発することになり、 また、角度依存性も大きくなる。従って、上記のような複数の発光層を備える有機発 光素子は、従来型の有機発光素子よりも高!、電流効率及び量子効率を実現できる 力 その発光スペクトル及び視野角依存性に関しては好ま U、特性を有して ヽな 、。
[0011] 一方、図 16に示される構成を有する有機発光素子は、複数の各発光層が直列的 に接続され、各発光層には同一の電流値が供給されるので、実質的に各発光層の 発光色を個別にコントロールすることできない。有機発光素子の製造時に、所定の各 発光層を選定して設計することにより、各発光層が個別の色で発光する有機発光素 子を得ることはできるが、一度決定された発光色を変化させることはできない。また、 例えば、 RGBの夫々の発光色を呈する複数の発光層を積層させた場合、その発光 色の合算によって白色光が得られるが、各発光層の輝度に対する発光特性挙動が 異なる場合、各輝度における発光色が変化することにより、望ましい白色光が得られ ないことがある。更に、複数の各発光層の寿命が異なる場合、寿命の短い発光層の 発光色が次第に減少して、色ずれを生じることもある。例えば、上記の構造の有機発 光素子がディスプレイの発光光源として用いられた場合には、表示される発光色の 色バランスに狂いが生じる。また、上記の有機発光素子が照明の光源として用いられ た場合には、劣化が色ずれとして視認されるので、特に好ましくない。
[0012] また、特表 2001— 511296号公報には、電極を有する発光層を複数積層した積 層型有機発光素子が提案されている。この有機発光素子は、独立した又は一部を共 通とした電極を備える複数の発光層が、必要に応じて絶縁層を介して積層された構 成となっており、ディスプレイ用途に使用可能である。しかし、この構成を有する有機 発光素子は、発光層間の距離が短ぐ上記の光干渉の問題を解消するものではない 。実際に、特表 2001— 511296号公報では、光干渉があることを前提として、各発 光層の位置はその発光波長に基づいて設定されることにより、高色純度の発光を可 能とする素子設計が提案されている。しかし、この素子設計においても、発光層と光 反射層との間の距離を、所定の波長の光が強調されるような膜厚としているため、特 に発光層が積層された場合において、発光波長の角度依存性の問題は解決されて いない。
発明の開示
[0013] 本発明は、上記課題を解決するものであり、発光スペクトルの角度依存性力 S小さぐ 角度によらず所望の色調の発光を示す高品位発光を実現することができると共に、 色調の調整が可能な有機発光素子を提供することを目的とする。
[0014] 上記課題を解決するため、本発明は、一対の電極間に発光層を有する第 1の発光 部と、一対の電極間に発光層を有する第 2の発光部と、を備えた有機発光素子であ つて、前記第 1及び第 2の発光部の 4つの電極のうち、最も外側に位置する一つの電 極は光反射性を有し、その他の電極は光透過性を有し、前記第 1及び第 2の発光部 の間には光透過性の絶縁層が設けられ、前記絶縁層は、前記光反射性の電極を有 して 、な 、発光部の発光層で発光した光が、それ以外の光と干渉を起こさな 、厚み に形成され、又は、同発光層で発光した光を散乱させる特性を持つように形成されて いるものである。
[0015] 本発明の有機発光素子によれば、発光層で発光した光と反射面で反射された光の 干渉が抑制されるので、発光スペクトルの角度依存性が小さくなり、角度によらず所 望の色調の発光を示す高品位発光を実現することができる。また、第 1の発光部と第 2の発光部の間に光透過性の絶縁層を設けることによって、両発光部は電気的に切 断され、各発光部が独立して駆動されるので、本発明の有機発光素子は、必要に応 じて各発光部の発光特性を変化させることができ、色調の調整が可能となる。
[0016] また、本発明の有機発光素子においては、前記第 1及び第 2の発光部の 4つの電 極は光透過性を有し、最も外側に位置する電極の外側に、光反射性を有する光反 射層を備え、前記第 1及び第 2の発光部の間には光透過性の絶縁層が設けられ、前 記絶縁層は、前記光反射性の電極を有して!/ヽな ヽ発光部の発光層で発光した光が 、それ以外の光と干渉を起こさない厚みに形成され、又は、同発光層で発光した光を 散乱させる特性を持つように形成されて 、るものでもよ 、。
[0017] 更に、前記電極のうち最も外側に位置する電極の外側に、光透過性の絶縁層と、こ の絶縁層の外側に光反射性を有する光反射層と、が設けられ、前記絶縁層は、前記 光反射性の電極を有して 、な 、発光部の発光層で発光した光が、それ以外の光と 干渉を起こさない厚みに形成され、又は、同発光層で発光した光を散乱させる特性 を持つように形成されて 、るものでもよ 、。
[0018] 好ましくは、前記第 1及び第 2の発光部の少なくともいずれか一方が、複数の発光 層を備え、前記複数の発光層は、等電位面を形成する層又は電荷発生層を介して 積層されているものである。より効果的には、前記絶縁層は、ガラス板又はフィルムで 形成されているものである。
[0019] また、本発明の有機発光素子は、好ましくは、前記発光層で発光した光がそれ以 外の光と干渉を起こさない厚みに形成された光透過性の部材又は同発光層で発光 した光を散乱させる特性を持つように形成された光透過性の部材の ヽずれか一方の 部材を第 1の基板として、この第 1の基板表面に、電極、発光層、電極を、この順に積 層することにより、第 1又は第 2のいずれか一方の発光部を形成する工程と、光透過 性の部材を第 2の基板として、この第 2の基板表面に、電極、発光層、電極を、この順 に積層することにより、第 1又は第 2のいずれか他方の発光部を形成する工程と、前 記第 1の基板上に、前記第 2基板上に形成した発光部を積層することにより、第 1の 基板を介して前記第 1及び第 2の発光部を積層する工程と、を含む有機発光素子の 製造方法により製造される。
[0020] 適宜に、本発明の有機発光素子は、前記発光層で発光した光がそれ以外の光と 干渉を起こさない厚みに形成された光透過性の部材又は同発光層で発光した光を 散乱させる特性を持つように形成された光透過性の部材の 、ずれか一方の部材を 基板として、この基板表面に、電極、発光層、電極を、この順に積層することにより、 第 1又は第 2のいずれか一方の発光部を形成する工程と、前記基板の前記第 1又は 第 2のいずれか一方の発光部が形成されていない面に、電極、発光層、電極を、この 順に積層することにより、第 1又は第 2のいずれか他方の発光部を形成する工程と、 を含む有機発光素子の製造方法により製造されてもょ ヽ。
図面の簡単な説明
[0021] [図 1]図 1A, 1Bは本発明の第 1の実施形態に係る有機発光素子の構成の一例を示 す側面図。
[図 2]図 2A, 2Bは本発明の第 2の実施形態に係る有機発光素子の構成の一例を示 す側面図。
[図 3]図 3A, 3Bは本発明の第 3の実施形態に係る有機発光素子の構成の一例を示 す側面図。
[図 4]図 4A, 4B, 4Cは本発明の第 1乃至第 3の実施形態に係る有機発光素子の製 造方法の一例を示す側面図。
[図 5]図 5A, 5Bは本発明の第 1乃至第 3の実施形態に係る有機発光素子の製造方 法の他の例を示す側面図。
[図 6]図 6A, 6B, 6Cは本発明の第 1乃至第 3の実施形態に係る有機発光素子の製 造方法の変形例を示す側面図。
[図 7]図 7Aは本発明の実施例の有機発光素子の作製に用いられる ITO付きガラス 基板の平面図、図 7B, 7Cは同上有機発光素子の作製に用いられるマスクの平面図
[図 8]図 8A, 8B, 8Cは同上有機発光素子の作製に用いられるマスクの平面図。
[図 9]図 9は同上有機発光素子の平面図。 [図 10]図 10は同上有機発光素子の側面図。
[図 11]図 11は同上有機発光素子の側面図。
[図 12]図 12は同上有機発光素子の平面図である。
[図 13]図 13Aは実施例 1の有機発光素子の発光スペクトルを示す図、図 13Bは同上 の発光強度比を種々変更した際の正面発光スペクトルの変化を示す図、図 13Cは 同上の発光強度比と色調の関係を示す図。
[図 14]図 14Aは実施例 7の有機発光素子の発光スペクトルを示す図、図 14Bは同上 の白色発光素子と赤色発光素子を任意の電流比で発光させた際の発光スペクトル の変化を示す図、図 14Cは同上の発光色の CIE色度座標上での変化を示す図。
[図 15]図 15は実施例 7及び比較例 3の有機発光素子を 0度力も 80度の範囲で回転 させたときの各角度における発光色の CIE色度座標上での変化を示す図。
[図 16]図 16は従来の有機発光素子を示す側面図。
発明を実施するための最良の形態
[0022] 以下、本発明の第 1の実施形態に係る有機発光素子について、図 1Aを参照して 説明する。有機発光素子 1 (有機 EL発光素子)は、基板 2上に、第 1の発光部 3と、光 透過性の絶縁層 4と、第 2の発光部 5と、力 の順に積層された構成となっている。第 1の発光部 3は、第 1及び第 2の二つの電極 31, 32の間に第 1の発光層 33を積層す ることにより形成され、第 1及び第 2の電極 31, 32のうち、一方が陽極、他方が陰極と なる。また、第 2の発光部 5は、第 3及び第 4の二つの電極 51, 52の間に第 2の発光 層 53を積層することにより形成され、第 3及び第 4の電極 51, 52も、上記の電極 31, 32と同様、一方が陽極、他方が陰極となる。ここで、第 1乃至第 4の電極 31, 32, 51 , 52のうち、第 1の発光部 3の外側に位置する第 1の電極 31又は第 2の発光部 5の外 側に位置する第 4の電極 52のうちのいずれか一方が光反射性の電極として形成され 、他の電極は光透過性を有するように形成される。
[0023] 例えば、図 1 Aの矢印に示されるように、発光層 33, 53で発光した光力 基板 2側 カゝら照射される有機発光素子 1では、基板 2は透明榭脂板や透明榭脂シート等から 成る光透過性基板として形成され、第 1の電極 31、第 2の電極 32及び第 3の電極 51 も光透過性の電極として形成され、第 4の電極 52は光反射性の電極として形成され る。
[0024] 第 1及び第 2の発光層 33, 53は、公知となっている任意の構造及び組成材料から 成る有機層であり、例えば、単一の材料で発光する発光層、いわゆるホスト材料中に ドーパントを導入したドープ型発光層、異なる組成の材料力 成る二層以上の発光 層が積層され又は併置された発光層等として形成される。各発光層 33, 53と電極3 1, 32, 51, 52との間には、必要に応じて、ホール輸送層、ホール注入層、電子輸送 層、電子注入層、キャリアブロック層等が積層される力 図 1Aにおいては、これら各 層の図示は省略されて ヽる(後述の図も同様)。
[0025] 電極 31, 32, 51, 52のうち、光透過性の電極の材料は、有機発光素子の機能を 損ねなければ、特に限定されるものではないが、 ITO、 IZO、 AZO、 GZO、 ATO、 S nO等の透明導電膜、 Ag、 Au、 Al等の金属薄膜、導電性有機材料膜又はこれらを
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適宜に組み合わせた多層膜が用いられる。光透過性の電極は、好ましくは光透過率 の高い材料により形成される。また、光透過性の電極とこれに隣接する層との界面及 び Z又は電極自体の反射率は低 、ことがより望ま 、。光透過性の電極とこれに隣 接する層との界面における反射率は、例えば、光透過性の電極と、この光透過性の 電極に隣接する層(空気層を含む)との間に、いわゆる反射防止膜や、両者の中間 的な屈折率を有する膜が設けられることにより低減される。
[0026] 光反射性の電極には、有機発光素子の機能を損ねず、また、十分な光反射率を有 していれば、特に限定されるものではないが、 Al、 Ag、 Au、 Ni、 Crその他の金属電 極、上記の透明導電膜と金属電極、誘電体多層膜等の任意の反射膜層又は導電性 有機材料とを適宜に組み合わせて形成される電極が用いられる。
[0027] 光透過性の絶縁層 4は、光の照射方向にある発光層 33で発光した光が、それ以外 の光と干渉を起こさない厚みに形成された層 41又はこの発光層 33で発光した光を 散乱させる特性 (光散乱性)を持つように形成された層 42の 、ずれかである。この絶 縁層 4の主成分材料としては、ガラス板、光透過性フィルム又はこれに準じる光透過 性材料、例えば榭脂板、プラスチックシート、ガラスとプラスチックの複合体、光透過 性セラミック板、榭脂硬化体、有機'無機ハイブリッド材料カゝら成るシート'フィルム等 が用いられる。 [0028] 光の照射方向にある発光層 33で発光した光が、それ以外の光と干渉を起こさない 厚みに形成された層 41には、例えば、 SiO、 SiO、 SiN、 LiF、 MgF等の蒸着、ス
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ノッタ、 CVD等の手段により成膜される光透過性膜や、無機系又は有機系榭脂等の スピンコート、ディップコート、塗布、インクジェット、グラビア又はスクリーン等の任意 の印刷法又はコート法で形成される光透過性の膜や、有機系又は無機系材料から 成るシート、フィルム、ゲル、シール、板等が貼付され又は配置されることにより形成さ れる膜等が用いられる。また、有機発光素子を保持する基板自体が用いられてもよ い。なお、上記の光が干渉を起こさない厚みとは、一般に、発光波長の数倍以上の オーダーであればよぐ例えばェ μ m〜3mm程度の厚みである。
[0029] また、光散乱性を持つように形成された層 42は、例えば、層 42の主成分材料とは 異なる屈折率の粒子ゃ箔等の光散乱成分を層中に含有させることや、層 42の層内 に屈折率の異なる複数の材料を組み合わせた界面を形成する、例えば、凹凸を有 する材料上に別材料を積層させることや、層 42の主成分材料と相分離を起こすこと によって散乱性作用を発揮する材料を組み合わせることや、層 42の層中に反射性を 有する粒子、箔、面等を含有させることにより作製される。層 42の膜厚は特に限定さ れず、必要に応じて任意に設定される。
[0030] 図 1Bは、本実施形態の有機発光素子 1の変形例を示したものであり、発光部 3, 5 力 電極 31, 32及び電極 51, 52の間に夫々、発光層 33, 53を複数備え、これらの 発光層 33, 53の間に夫々等電位面を形成する層 34, 54又は電荷発生層 34, 54を 積層することにより、いわゆる積層型、タンデム型、マルチフオトン型の発光部 3, 5が 形成されたものである。なお、発光部 3, 5の両方が複数の発光層 33, 53で形成され てもよく、いずれか一方のみが複数の発光層 33, 53で形成されてもよい。等電位面 形成層 34, 54又は電荷発生層 34, 54の材料としては、例えば Ag、 Au、 A1等の金 属薄膜、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸ィ匕レニウム、酸ィ匕タングステン等の金 属酸化物、 ITO、 IZO、 AZO、 GZO、 ATO、 SnO等の透明導電膜、いわゆる n型
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半導体と P型半導体の積層体、金属薄膜又は透明導電膜と n型半導体及び Z又は P 型半導体との積層体、 n型半導体と p型半導体の混合物、 n型半導体及び Z又は P 型半導体と金属との混合物、等が用いられる。 n型半導体や p型半導体としては、無 機系材料であっても、有機系材料であってもよぐ又は有機系材料と金属との混合物 や、有機系材料と金属酸化物や、有機系材料と有機系ァクセプタ Zドナー材料や、 無機系ァクセプタ Zドナー材料等を組み合わせた材料であってもよぐ必要に応じた 適宜の材料が使用される。
[0031] 次に、本発明の第 2の実施形態に係る有機発光素子について、図 2Aを参照して 説明する。本実施形態の有機発光素子 1は、上記の第 1乃至第 4の電極 31, 32, 51 , 52が光透過性の電極として形成され、また、第 1の発光部 3の外側に位置する電極 31又は第 2の発光部 5の外側に位置する第 4の電極 52のいずれか一方の外側に、 光反射性を有する光反射層 6が更に積層された点が上記の第 1の実施形態とは異な る。なお、図 2Aにおいては、矢印で示されるように、光が基板 2の側から照射されるよ うにするため、第 4の電極 52の外側に、光反射性を有する光反射層 6が積層された 例を示している。
[0032] この電極 52の外側に形成される光反射層 6は、いわゆる鏡面反射性を有する層 61 であってもよいし、光散乱性又は拡散反射性を有する層 62であってもよい。鏡面反 射性を有する光反射層 61には、例えば、 Al、 Ag等の金属膜、誘電体多層膜から成 る反射膜等、実質的に鏡面反射を示す任意の反射体材料から成る反射膜が用いら れる。また、光散乱性又は拡散反射性を有する光反射層 62には、例えば、酸化バリ ゥム、酸化チタン等の粒子の層から成る反射膜や、凹凸形状を有する面の上に形成 された金属膜や誘電体多層膜から成る反射膜や、鏡面反射性を有する反射膜の上 に、光散乱性、光拡散性又は回折性等を有する光透過性材料から成る膜を形成した 反射膜が用いられる。なお、図 2Bは、図 1Bと同様に、本実施形態の変形例を示した ものであり、発光部 3, 5は、発光層 33, 53を夫々複数備え、発光層 33, 53の間に 夫々等電位面を形成する層 34, 54又は電荷発生層 34, 54が積層されている。
[0033] 次に、本発明の第 3の実施形態に係る有機発光素子について、図 3Aを参照して 説明する。本実施形態の有機発光素子 1は、第 1及び第 2の発光部 3, 5の間に光透 過性の絶縁層 7を備え、また、第 1の発光部 3の外側に位置する第 1の電極 31又は 第 2の発光部 5の外側に位置する第 4の電極 52のいずれか一方の外側であって、光 反射層 6の内側に、光透過性の絶縁層 4が更に積層された点が上記第 2の実施形態 の有機発光素子 1とは異なる。なお、図 3Aにおいては、光が基板 2の側から放射さ れるようにするために、第 4の電極 52の外側に、絶縁層 4及び光反射層 6が積層され た例を示している。
[0034] 本実施形態において、光透過性の絶縁層 4は、発光層 33, 53で発光した光がそれ 以外の光と干渉を起こさない厚みとなるように形成された層 41又は発光層 33, 53で 発光した光を散乱させる特性を持つように形成された層 42のいずれかであるが、絶 縁層 7は、必要に応じて備えられればよぐ必須のものではない。
[0035] 光透過性の電極 31, 32, 51, 52、発光層 33、光透過性の絶縁層 4の材料は、上 記の第 1及び第 2の実施形態と同じ材料が用いられる。また、第 1の発光部 3と第 2の 発光部 5の間の光透過性の絶縁層 7の厚みは特に限定されるものではなぐ光散乱 性の有無も特に問わない。絶縁層 7を設けない場合、第 1の発光部 3の電極 32及び 第 2の発光部 5の電極 51は、実質的に一つの電極により代替される。例えば、第 1の 発光部 3用の陽極、第 1の発光層 33、第 1の発光部 3用と第 2の発光部 5用を兼ねた 陰極、第 2の発光層 53、第 2の発光部 5用の陽極が、上記の順で積層されて有機発 光素子 1が形成される。
[0036] なお、上記の第 1乃至第 3の実施形態において、 2つの発光部を備えた有機発光 素子 1を例として挙げているが、 3つ以上の発光部を備えた有機発光素子であっても 、こられの発光部のうち少なくとも隣り合う 2つの発光部が、上記のような第 1の発光部 3及び第 2の発光部 5の構成を満たすものであればよい。なお、図 3Bは、図 1B及び 図 2Bと同様に、本実施形態の変形例を示したものであり、発光部 3, 5が、夫々発光 層 33, 53を複数備え、これらの発光層 33, 53の間に夫々等電位面を形成する層 34 , 54又は電荷発生層 34, 54が積層されている。
[0037] 発光層 33, 53で発光した光は、第 1の実施形態においては、光反射性を有する電 極 52によって反射され (図 1A参照)、第 2及び第 3の実施形態においては、光反射 層 6により反射され (図 2A, 3A参照)、光透過性の基板 2を透過して発光素子外へ 照射される。
[0038] 上記第 1乃至第 3の実施形態に係る有機発光素子 1は、光透過性の絶縁層 4が設 けられており、この絶縁層 4が、発光層 33, 53で発光した光がそれ以外の光と干渉を 起こさない厚みとなるように形成された層 41又は発光層 33, 53で発光した光を散乱 させる特性を持つように形成された層 42のいずれかであり、絶縁層 4の厚みによって 、光の照射面側に近い位置にある発光部位と光反射面との距離が、実質的に光学 干渉を生じない光学長に相当する距離になるよう設定されることにより、又は絶縁層 4 の光散乱性により、発光部 3, 5で発生した光と、その光が反射面で反射された光の 干渉が抑制されるので、発光スペクトルの角度依存性が低減される。なお、上記の光 反射面とは、光反射性を有する電極 52又は光反射層 6の ヽずれかを ヽぅ。
[0039] 図 1A, 2A, 3Aに示される例において、最も光反射面に近い発光層 53は、例えば 、その発光部位と反射面との光学的距離が、発光部位から発光される光の波長えに 対する 1Z4波長の奇数倍の距離と等しくなるように設定されることにより、より好ましく は、発光部位と、発光部位に対して反射面とは反対側に位置する反射率段差が最も 大きな界面との距離が、上記の光の波長えに対する 1Z4波長の整数倍と等しくなる ように設定されることにより、光の干渉効果がほぼ抑制される。従って、必要に応じて 、上記の膜厚設計による光干渉効果の抑制方法が併用されてもよい。また、最も反 射面力も遠い側の発光部 3の発光層 33も、同様の膜厚設計とされることにより、光の 干渉効果が適宜に調整されてもょ ヽ。
[0040] また、上記第 1乃至第 2の実施形態に係る有機発光素子 1は、第 1及び第 2の複数 の発光部 3, 5の各々は、異なる電極 31, 32及び 51, 52を備え、また、第 1の発光部 3と第 2の発光部 5との間には、光透過性の絶縁層 4が設けられているので、各発光 部 3, 5は、電気的に切り離されており、夫々個別に発光可能である。上記第 3の実施 形態に係る有機発光素子 1も、光透過性の絶縁層 7が設けられている場合は同様で ある。また、絶縁層 7を設けない構成とした場合であっても、第 1及び第 2の発光部 3, 5の電極を共有させることにより、第 1の発光部 3と第 2の発光部 5の各々に異なる電 界を印加して、必要に応じて発光特性を変化させることができる。
[0041] 例えば、上記のいずれかの実施形態の有機発光素子 1を用いて白色発光素子を 形成し、これをカラーフィルターと組み合わせたディスプレイにおいては、白色発光 素子を構成する複数の発光素子のうち、ある発光素子が劣化したことにより、基本発 光色である白色光の色ずれが生じたときでも、劣化していない他の発光素子の発光 色を適宜に調整することにより、白色光の色ずれを修正することができる。また、照明 用途においては、例えば、白色の発光部と赤色の発光部とを備えた有機発光素子を 用いることにより、白色発光から赤色発光の範囲の光を自在に調色することのできる 光源が得られる。更に、発光部を 3つ以上備えた有機発光素子においては、各発光 部の出力の調整により、黒体軌跡に沿った調色も可能である。各発光部の発光色及 び発光部の数は、有機発光素子の用途、目的等に応じて任意に設定される。
[0042] 各発光部 3, 5の発光駆動は、既存の任意の方法又はこれらを適宜に組み合わせ た方法により行われる。また、各発光部 3, 5の発光出力は、電圧、電流、電力のいず れによって制御されてもよ!、し、パルス等の任意の電流 Z電圧波形で通電によって 調整されてもよい。更に、各発光部 3, 5は、夫々独立に制御されてもよぐ例えば、黒 体軌跡上を発光色が移動するように各発光部 3, 5の出力が所定の関係に従って制 御されるようにしてちょい。
[0043] ここで、上記第 1乃至第 3の実施形態の有機発光素子 1の製造方法の一例につい て、図 4A—4Cに示される製造工程のステップを参照して説明する。まず、図 4Aに 示されるように、任意の光透過性の部材を第 1の基板 Xとして、第 1の基板 Xの表面に 、電極 31、発光層 33、電極 32をこの順に積層することにより、第 1の発光部 3が形成 される。次に、図 4Bに示されるように、光が干渉を起こさない厚みに成形された光透 過性の、又は光散乱性を持つよう形成された光透過性の部材を第 2の基板 Yとして、 この基板 Yの表面に、電極 51、発光層 53、電極 52をこの順に積層することにより、第 2の発光部 5が形成される。そして、図 4Cに示されるように、第 1の電極 32上に、発光 部 5が形成されて 、な 、基板 Yの下面が接するように第 2の発光部 5及び基板 Yが積 層される。これにより、実質的に基板 Yを介して 2つの発光部 3, 5が積層された有機 発光素子 1が製造される。
[0044] 電極 31, 32, 51が光透過性の電極として、電極 52が光反射性を有する電極として 形成され、第 1の基板 Xが基板 2として、第 2の基板 Yが絶縁層 4として形成されること により、図 1Aに示される第 1の実施形態の有機発光素子 1が製造される。また、電極 31, 32, 51, 52が光透過性の電極として、第 2の基板 Yが絶縁層 4として形成され、 上記第 2の発光部 5の電極 52上に、更に光反射層 6が形成されることにより、図 2Aに 示される第 2の実施形態の有機発光素子 1が製造される。更に、電極 31, 32, 51, 5 2が光透過性の電極として、第 2の基板 Yが絶縁層 7として形成され、上記第 2の発光 部 5の電極 52上に、更に光が干渉を起こさない厚みの又は光散乱性を持つように形 成された光透過性の絶縁層 4及び光反射層 6が形成されることにより、図 3Aに示され る第 3の実施形態の有機発光素子 1が製造される。
[0045] 次に、上記第 1乃至第 3の実施形態の有機発光素子 1の製造方法の他の一例につ いて、図 5A, 5Bに示される製造工程のステップを参照して説明する。まず、図 5Aに 示されるように、光が干渉を起こさな ヽ厚みの又は光散乱性を持つように形成された 光透過性の部材を基板 Yとして、この基板 Yの表面に、電極 51、発光層 53、電極 52 をこの順に積層することにより、まず第 2の発光部 5が形成される。次に、図 5Bに示さ れるように、基板 Yの発光部 5が形成さていない面に、電極 32、発光層 33、電極 31 をこの順に積層して第 1の発光部 3を形成することによって、基板 Yを介して 2つの発 光部 3, 5が積層された有機発光素子 1が製造される。
[0046] この製造方法において、一部の電極が光反射性を有する電極とした形成されたり、 又は光反射層 6が更に積層されたり、適宜に基板 X等が配置されることにより、上記 第 1乃至第 3の実施形態の有機発光素子 1が製造される。
[0047] 任意の基板上に発光部を形成し、その後で光が干渉を起こさない厚みの又は光散 乱性の光透過性の絶縁層を形成することは、発光部の膜厚及び材質に対応した絶 縁層を用いる必要があるため、製造工程を複雑ィ匕する要因となる。一方、上記の製 造方法のように、予め光が干渉を起こさな 、厚みの又は光散乱性の光透過性の部材 Yを基板として、この上に第 1の発光部 3や第 2の発光部 5を形成すると、発光部の膜 厚及び材質の選択は容易に調整可能であるから、製造工程を複雑化する虞がな ヽ
[0048] また、図 5A, 5Bに示される製造方法の変形例として、例えば、図 6Aに示されるよう に、光透過性の基板 Ya上に第 2の発光部 5が形成され、図 6Bに示されるように、別 の光透過性の基板 Ybの上に第 1の発光部 3が形成された後に、図 6Cに示されるよう に、各基板 Ya、 Ybの各々について、発光部 5, 3が形成されていない面同士を接触 してもよい。また、この変形例においては、 2つの基板 Ya, Ybの発光部 5, 3が形成さ れていない面を所定の間隔で近接するように配設するようにしてもよい。この場合、基 板 Ya, Ybの間は、基板 Ya, Ybと同等の屈折率を有する媒体又は散乱性を有する 媒体を充填して両基板を接着することが好ましい。この変形例によれば、一枚の基板 Yの両面に順次発光部 3, 5を形成するのではなぐ発光部 3, 5が同時に形成可能と なるので、製造効率が向上する。
[0049] 以下に、本発明の有機発光素子について、より具体的な実施例の有機発光素子に ついて説明する。実施例の有機発光素子は、以下に説明する青色発光素子 A、黄 色発光素子 B、白色発光素子 C, E, F、赤色発光素子 D等を組み合わせることにより 製作される。ここでは、まず実施例の有機発光素子を構成する各色の発光素子につ いて、続いて、実施例及び比較例の各有機発光素子の作製工程について具体的に 説明する。
[0050] <青色発光素子 A >
まず、 0. 7mm厚のガラス基板の片面に、 1100 厚の1丁0 (シート抵抗120 /5 ) が形成された ITO付きガラス基板 20を用意した。この ITO付きガラス基板 20は、エツ チングにより、図 7Aに示される領域 21に ITOを残して、 ITOが除去された。次に、こ の ITO付きガラス基板 20は、純水、アセトン、イソプロピルアルコールで各 10分間超 音波洗浄された後、イソプロピルアルコール蒸気で 2分間蒸気洗浄及び乾燥され、 更に 10分間 UVオゾン洗浄された。
[0051] 次に、この ITO付きガラス基板 20は真空蒸着装置にセットされ、図 7Bに示される寸 法の開口部 80を有するマスク 81を用い、 5 X 10— 5Paの減圧下、 4, 4' —ビス [N - (ナフチル)— N—フエ-ルーアミノ]ビフエ-ル(e— Ray社製「α— NPD」)と酸化 モリブデン (MoO )とを 3: 1の成膜速度比で、合計成膜速度を 1. 3AZsとして
3 100
A厚となるよう蒸着し、陽極となる ιτοの上にホール注入層が形成された。次に、ホ ール注入層の上に「α—NPD」をlAZsの蒸着速度で700A厚に蒸着して、ホー ル輸送層が形成された。また、ホール輸送層の上に、ジナフチルアントラセン誘導体 (コダック社製「BH - 2」 )にジスチリルァリーレン誘導体([化 1 ] )を 4質量%ドープし た層を 500A厚積層することによって、青色に発光する発光層が設けられた。次に、 この発光層の上に、バソクプロイン((株)同仁ィ匕学研究所製「BCP」)を 100 A厚、「B CP」とセシウム (Cs)とをモル比 1: 1で 100 A厚に共蒸着して電子注入層が設けられ た。更にこの上に、「ひ— NPD」と MoOとを 3 : 1の成膜速度比で、合計成膜速度を
3
1. 3AZsとして loo A厚に蒸着し、電荷発生層が形成された。この後、この上に、上 記と同様にしてホール輸送層が 700 A厚、発光層が 500 A厚、電子輸送層が 100A 厚、電子注入層が 100 A厚で積層された。更にこの上に、図 7Cに示される寸法の開 口部 82を有するマスク 83を用い、アルミニウム (A1)を 4 AZsの成膜速度で 100 A厚 積層して、光透過性の陰極が形成されることにより、電荷発生層を介して 2層の青色 発光層を備えた青色発光素子 Aが得られた。
[0052] [化 1]
【化 1】
Figure imgf000018_0001
[0053] <黄色発光素子 B>
まず、 150 m厚のガラス板の片面に、 1100 A厚の ITO領域 21が、図 7Aに示さ れる寸法により成膜された。この ITO付きガラス板 20は、真空蒸着装置にセットされ、 図 7Bに示されるマスク 81を用いて、上記と同様の工程により、陰極となる ITOの上に 、電子注入層として「BCP」と Csとのモル比 1 : 1の共蒸着層を 150 A厚、電子輸送層 として「BCP」を 50 A厚、発光層として「BH— 2」に [化 2]に示す材料を 4質量%ドー プした層を 500 A厚、ホール輸送層として「 α—NPD」を400A厚、ホール注入層と して「α— NPD」と ΜοΟとを 3: 1の割合で共蒸着した層を 200 Α厚、夫々この順に
3
形成し、最後に、図 7Cに示されるマスク 83を用いて、 A1を 4AZsの成膜速度で 800 A厚積層して、光反射性の陽極が形成されることにより、黄色に発光する単一の発光 層を備えた黄色発光素子 Bが得られた。
[0054] [化 2] 【化 2】
Figure imgf000019_0001
[0055] <白色発光素子 C>
上記の青色発光素子 Aの作製において、 2層目の発光層は、「BH— 2」に [ィ匕 2]の 化合物を 1質量%ドープした 50 A厚の層と、「BH— 2」に [ィ匕 1]の化合物を 4質量% ドープした 450 A厚の層と、が積層される点を除き、上記の青色発光素子 Aの作製と 同様の工程により、白色に発光する白色発光素子 Cが作製された。この白色発光素 子 Cの発光色度は(0. 28, 0. 37)であった。
[0056] <赤色発光素子 D>
上記の黄色発光素子 Bの作製において、発光層は、トリス(8—ヒドロキシキノリナ一 ト)アルミニウム錯体 (Alq)に赤色ドーパント (DCJTB)を 2質量%ドープした 500 A厚 の層が、蒸着により形成される点を除き、上記の黄色発光素子 Bの作製と同様のェ 程により、赤色に発光する赤色発光素子 Dが得られた。
[0057] <白色発光素子 E>
上記の青色発光素子 Aの作製で用いられたものと同じ ITO付きガラス基板 20の上 に、図 7Bに示される寸法の開口部 80を有するマスク 81を用いて、電子注入層として 「BCP」と Csとのモル比 1: 1の共蒸着層を 50 A厚、電子輸送層として Alqを 150 A厚 、発光層として「BH— 2」に [ィ匕 1]に示す材料を 4質量%ドープした層を 500 A厚、ホ ール輸送層として「Q;—NPD」を600A厚、ホール注入層として「a—NPD」と MoO とを 3: 1の割合で共蒸着した層を 150 A厚で蒸着することにより、青色発光部が設
3
けられた。次に、電子注入層として「BCP」と Csとのモル比 1 : 1の共蒸着層を 50 A厚 、電子輸送層として Alqを 250 A厚、発光層として「BH— 2」に [ィ匕 2]に示す材料を 1 . 5質量%ドープした層を 500 A厚、ホール輸送層として「Q;—NPD」を600A厚、ホ ール注入層として「 a -NPDJと MoOとを 3: 1の割合で共蒸着した層を 150 A厚で
3
蒸着することにより、黄色発光部が設けられた。更に、電子注入層として「BCP」と Cs とのモル比 1 : 1の共蒸着層を 50A厚、電子輸送層として Alqを 150 A厚、発光層とし て「BH— 2」に [化 1]に示す材料を 4質量%ドープした層を 500 A厚、ホール輸送層 として「Q;—NPD」を600A厚、ホール注入層として「α— NPD」と MoOとを 3 : 1の
3 割合で共蒸着した層を 200 A厚で蒸着することにより、青色発光部が設けられた。最 後に、図 7Cに示された寸法の開口部 82を有するマスク 83を用いて、厚み 100Aの 金を蒸着して陽極を形成し、また、保護層及び電極と空気との中間的な屈折率を有 する層として、 600 A厚のフッ化リチウム (LiF)を蒸着して、金力も成る陽極を備えた 白色発光素子 Eが得られた。
[0058] <白色発光素子 F>
白色発光素子 Eと同様の工程により、 3種の発光層を形成し、最後の金電極の代わ りに 800 A厚の A1を蒸着することにより、 A1から成る陽極を備えた白色発光素子 Fが 得られた。
[0059] <実施例 1の有機発光素子 >
上記の青色発光素子 Aが真空蒸着装置にセットされ、この青色発光素子 Aの陰極 上に、図 8Aに示された寸法の開口部 84を有するマスク 85を用いて、 20 /z m厚の Li Fを真空蒸着することによって、光が干渉を起こさない厚みの光透過性の絶縁層が形 成された。次に、この絶縁層上に、図 8Bに示された寸法の開口部 86を有するマスク 87を用いて、 100 A厚の金を成膜して透明の陽極を形成し、更にこの上に、図 7Bに 示される寸法の開口部 80を有するマスク 81を用いて、ホール注入層として「 α -ΝΡ D」と MoOとを 3 : 1の割合で共蒸着した層を 1200 A厚、ホール輸送層として「 α—
3
NPDJを 500 Α厚、黄色発光の発光層として「BH - 2」に [化 2]に示す材料を 4質量 %ドープした層を 500 A厚、電子輸送層として¾じ?」を50 厚、電子注入層として「 BCP」と Csとのモル比 1 : 1の共蒸着層を 150 A厚、を夫々この順に形成し、最後に 図 8Cに示される寸法の開口部 88を有するマスク 89を用いて、 A1を 800 A厚で積層 することにより、光反射性を有する陰極を形成して、実施例 1の有機発光素子が得ら れた。なお、青色発光素子 Aの陰極上に形成された黄色発光部は、独自の基板を有 していないので単体の発光素子とはいえないが、以下の説明においては便宜上、黄 色発光素子 Gという。すなわち、実施例 1の有機発光素子は、青色発光素子 Aの陰 極上に、光が干渉を起こさない厚みの光透過性の絶縁層 (20 μ m厚の LiF)を形成 し、その上に黄色発光素子 Gを積層したものである。
[0060] なお、実施例 1の有機発光素子は、図 9に示されるように、下段にある青色発光素 子 Aの陽極 31と陰極 32とが電源 91に接続され、また、上段の黄色発光素子 Gの陽 極 51と陰極 52とが電源 92に接続されることにより、各発光素子 A, Gの発光部に夫 々通電可能となっている。
[0061] <実施例 2の有機発光素子 >
図 10に示されるように、青色発光素子 Aの発光部 3の上に、黄色発光素子 Bを、そ のガラス板 4側が下になるように積層することにより、実施例 2の有機発光素子が得ら れた。上段に配置された黄色発光素子 Bのガラス板は、光が干渉を起こさない厚み( 150 m)の絶縁層として形成されているので、実施例 2の有機発光素子は、実質的 に青色発光素子 Aと黄色発光素子 Bとが、干渉を起こさない厚みの絶縁層 4を介して 積層された構造となっている。
[0062] <実施例 3の有機発光素子 >
青色発光素子 Aの ITO付きガラス板 20の、発光部が形成されていない面に、実施 例 1の有機発光素子の作製における金電極の蒸着以降の工程 (黄色発光素子 Gの 作製工程)を実施することにより、実施例 3の有機発光素子が得られた。なお、青色 発光素子 Aの基板上に設けられた黄色発光部を、便宜上、黄色発光素子 Hという。 すなわち、実施例 3の有機発光素子は、図 11に示されるように、光が干渉を起こさな い厚み (0. 7mm)の光透過性の絶縁層(ガラス板)を介して、青色発光素子 Aと黄色 発光素子 Hとを積層したものである。
[0063] <実施例 4の有機発光素子 >
白色発光素子 Cと赤色発光素子 Dとを、実施例 2の有機発光素子と同様に積層す ることにより、実施例 4の有機発光素子が得られた。すなわち、上段に配置された赤 色発光素子 Dの基板は、干渉を起こさな!/、厚み( 150 m)の光透過性の絶縁層(ガ ラス板)として形成されているので、実施例 4の有機発光素子光は、実質的に白色発 光素子 Cと赤色発光素子 Dとが、干渉を起こさない厚みの絶縁層を介して積層された 構造となっている。
[0064] <実施例 5の有機発光素子 >
実施例 1の有機発光素子の作製において、 LiF力 成る絶縁層の代りに、 CVD法 により、 1000 A厚のシリコンォキシナイトライド (SiON)膜を形成し、その上に、スリー ボンド社製光硬化性榭脂「30Y—431」に粒径 2 μ mと粒径 4 μ mとを 1: 1の重量比 で混合した酸ィ匕チタン粒子を 50質量%添加した混合榭脂を、 12 μ m厚でコートする と共に紫外線照射して硬化させて光散乱層を設けることによって、光散乱性の絶縁 層が形成された。すなわち、光散乱性の絶縁層を介して、青色発光素子 Aと黄色発 光素子 Gとを積層することにより、実施例 5の有機発光素子が得られた。
[0065] <実施例 6の有機発光素子 >
青色発光素子 Aが真空蒸着装置にセットされ、図 7Bに示されたマスク 81を用いて 、青色発光素子 Aの陰極上に、電子注入層として「BCP」と Csとのモル比 1 : 1の共蒸 着層を 150 A厚、電子輸送層として¾じ?」を50 厚、発光層として「BH— 2」に [ィ匕 2]に示す材料を 4質量%ドープしたものを 500 A厚、ホール輸送層として「 α -ΝΡ D」を 400 A厚、ホール注入層として「 α -NPDJと ΜοΟとを 3: 1の割合で共蒸着し
3
た層を 200 Α厚、を夫々この順に形成し、次に、図 7Cに示されたマスク 83を用いて、 800 A厚の IZO層を光透過性の陽極として形成することにより、黄色発光素子 Iが形 成された。また、この黄色発光素子 I上に、更に 500Aの SiON膜をスパッタして、光 が干渉しな ヽ厚みの光透過性の絶縁層を形成すると共に、この上にスリ一ボンド社 製光硬化性榭脂「30Y— 431」を 20 μ m厚でコートして硬化させ、 1000 A厚の A1を 光反射層として設けることによって、実施例 6の有機発光素子が得られた。なお、青 色発光素子 Aの陰極上に設けられた黄色発光部を便宜上、黄色発光素子 Iという。こ の実施例 6の有機発光素子において、青色発光素子 Aと黄色発光素子 Iとは、夫々 陽極を独自に備えるが、夫々の陰極は共通電極が用いられる。
[0066] <実施例 7の有機発光素子 >
白色発光素子 Eと赤色発光素子 Dとを、夫々の発光部が形成されていない面同士 を屈折率 1. 5の接着剤を用いて発光面が重なる位置関係で積層することにより、実 施例 7の有機発光素子が得られた。
[0067] 実施例 7の有機発光素子は、図 12に示されるように、赤色発光素子 Dの陰極 32と 陽極 31に電源 91を接続し、また白色発光素子 Eの陰極 51と陽極 52に電源 92を接 続することによって、各素子 D, Eの発光部に夫々通電できるようにした。なお、この 時、発光された光は白色発光素子 Eの陽極 52である金電極を透過して照射される。
[0068] <比較例 1の有機発光素子 >
実施例 1の有機発光素子の作製において、 LiFの膜厚を 1000 Aに設定するように した点を除き、実施例 1の有機発光素子と同様の作製工程により、比較例 1の有機発 光素子が得られた。
[0069] <比較例 2の有機発光素子 >
実施例 1の有機発光素子の作製において、 LiFを形成しない点を除き、実施例 1の 有機発光素子と同様の作製工程により、比較例 2の有機発光素子が得られた。比較 例 2の有機発光素子では、青色発光素子 Aと黄色発光素子 Gとの間に絶縁層が配 置されていないので、青色発光素子 Aの陰極と黄色発光素子 Gの陽極とは電気的に 結合される。従って、青色発光素子 Aと黄色発光素子 Gとは実質的に直列に接続さ れること〖こなるので、電源の結線については、青色発光素子 Aの陽極と黄色発光の 発光素子 Gの陰極にのみ行なえばよい。
[0070] <比較例 3の有機発光素子 >
白色発光素子 Fを比較例 3の有機発光素子とした。
[0071] 上記のように実施例 1乃至 7及び比較例 1乃至 3の有機発光素子を、電源 (KEITH LEY モデル 2400)に接続して、定電流駆動を行ない、マルチチャンネルアナライ ザ一 (浜松ホトニタス社製「PMA— 11」:測定距離 25cm)を用いて、各有機発光素 子の CIE色度を測定した。実施例 1乃至 6及び比較例 1乃至 2の有機発光素子にお いては、有機発光素子の正面から、正面に対して 45度の方向から、実施例 7及び比 較例 3の有機発光素子においては、有機発光素子の正面から、正面に対して、 20度 、 40度及び 60度の方向からスペクトル評価を行った。
[0072] 図 13Aは、実施例 1の有機発光素子について、正面から観測した際の色度座標の X値が 0. 30となるように通電したとき、正面方向から観察したとき(0° )及び 45° の 角度から観察したとき (45° )の各発光スペクトルを示す。これは、実施例 1の有機発 光素子は、正面と 45度の角度から観察したスペクトルの差は比較的小さいことが分 かる、また、実施例 1の有機発光素子において、正面からの色度座標は(0. 30, 0. 39)、 45度力らの色度座標は(0. 31, 0. 40)であった。なお、図 13Bは、実施例 1 の有機発光素子を構成する青色発光素子 A及び黄色発光素子 Gの夫々に対する発 光強度比を種々変更させたときの正面から観察した発光スペクトルの変化を示す。
[0073] また、図 13Cに示されるように、青色発光素子 A及び黄色発光素子 Gの夫々に対 する発光強度比を変化させることによって、実施例 1の有機発光素子は、青色発光 素子 Aの発光色と黄色発光素子 Gの発光色を結ぶ線上の任意の色調の発光が可能 である。なお、実施例 4の有機発光素子では、発光色は白色と赤色を結ぶ線上の任 意のものとすることが可能であった(図示せず)。
[0074] 図 14Aは、実施例 7の有機発光素子において、白色発光素子 Eのみを発光させた ときの、正面(0° )、 20° 、40° 、60° の方向力も観測した発光スペクトルを示す。 いずれの方向から観察した発光スペクトルも類似しており、これは、実施例 7の有機 発光素子の角度依存性が小さいことを示す。また、図 14Bは、実施例 7の有機発光 素子を構成する白色発光素子 E及び赤色発光素子 Dを任意の電流比で駆動したと きの発光スペクトルの変化を示す。これは、両発光素子から発光された光のスぺタト ルが、任意に混合されて広い発光スペクトルを実現していることを示す。この時の発 光色の CIE色度座標上での変化を図 14Cに示す。すなわち、実施例 7の有機発光 素子は、白色発光素子 E及び赤色発光素子 Dの各色度座標を結ぶ線近傍の任意の 色度の光を発光することができる。なお、図中の「E only」の記載は、白色発光素子 Eのみを発光させた時の発光スペクトル又は色度座標であり、「D only」についても 同様である。
[0075] 図 15は、実施例 7及び比較例 3の有機発光素子を、 0° 乃至 80° の範囲で回転さ せた際の各角度における発光色の CIE色度座標の変化を示す。同図において、「▲ 」「△」は、実施例 7の発光素子を、異なる 6つの発光色で駆動させたときの観測角度 0° 乃至 80° の範囲で示す CIE色度座標点である。また、「◊」は、比較例 3の白色 発光素子が 0° 乃至 80° の範囲で示す CIE色度座標点である。すなわち、比較例 3 の白色発光素子は、観測角度によって CIE色度座標点が大きく異なり、発光色の角 度依存性が大きい。一方、実施例 7の有機発光素子は、異なる 6つの発光色で駆動 させたときの観測角度 0° 乃至 80° の範囲で示す CIE色度座標点は、各発光色に おいて近似した座標となり、発光色の角度依存性が小さい。
[0076] また、上記のようにして作製された各実施例及び各比較例の有機発光素子につ!、 て、正面方向の色度と 45° 方向の色度の測定結果を表 1に示す。なお、実施例 7及 び比較例 3の有機発光素子については、上述であるので、表 1には記載されていな い。
[0077] [表 1]
【表 1 】
Figure imgf000025_0001
[0078] 表 1の「色度の角度依存性」の結果に示されるように、実施例 1乃至 6の有機発光素 子は、いずれも発光色度の角度依存性は小さい。一方、比較例 1及び 2の有機発光 素子は、いずれも発光色度の角度依存性が大きい。また、表 1の「色調調整」の結果 に示されるように、実施例 1乃至 6の有機発光素子は、積層された夫々の素子が個別 に駆動可能であるので、色調調整が可能であるが、比較例 2の有機発光素子は、 2 つの素子が電気的に接続されてしまうために夫々の素子を個別に駆動することがで きないので、色調調整は不可能である。
[0079] なお、本出願は、 日本国特許出願 2005— 276861号に基づいており、その特許 出願の内容は、参照によって本出願に組み込まれる。

Claims

請求の範囲
[1] 一対の電極間に発光層を有する第 1の発光部と、一対の電極間に発光層を有する 第 2の発光部と、を備えた有機発光素子であって、
前記第 1及び第 2の発光部の 4つの電極のうち、最も外側に位置する一つの電極は 光反射性を有し、その他の電極は光透過性を有し、
前記第 1及び第 2の発光部の間には光透過性の絶縁層が設けられ、
前記絶縁層は、前記光反射性の電極を有して!/ヽな ヽ発光部の発光層で発光した 光が、それ以外の光と干渉を起こさない厚みに形成され、又は、同発光層で発光し た光を散乱させる特性を持つように形成されて!ヽることを特徴とする有機発光素子。
[2] 一対の電極間に発光層を有する第 1の発光部と、一対の電極間に発光層を有する 第 2の発光部と、を備えた有機発光素子であって、
前記第 1及び第 2の発光部の 4つの電極は光透過性を有し、最も外側に位置する 電極の外側に、光反射性を有する光反射層を備え、
前記第 1及び第 2の発光部の間には光透過性の絶縁層が設けられ、
前記絶縁層は、前記光反射性の電極を有して!/ヽな ヽ発光部の発光層で発光した 光が、それ以外の光と干渉を起こさない厚みに形成され、又は、同発光層で発光し た光を散乱させる特性を持つように形成されて!ヽることを特徴とする有機発光素子。
[3] 一対の電極間に発光層を有する第 1の発光部と、一対の電極間に発光層を有する 第 2の発光部と、を備えた有機発光素子であって、
前記第 1及び第 2の発光部の 4つの電極は光透過性を有し、
前記電極のうち最も外側に位置する電極の外側に、光透過性の絶縁層と、この絶 縁層の外側に光反射性を有する光反射層と、が設けられ、
前記絶縁層は、前記光反射性の電極を有して!/ヽな ヽ発光部の発光層で発光した 光が、それ以外の光と干渉を起こさない厚みに形成され、又は、同発光層で発光し た光を散乱させる特性を持つように形成されて!ヽることを特徴とする有機発光素子。
[4] 前記第 1及び第 2の発光部の少なくともいずれか一方が、複数の発光層を備え、 前記複数の発光層は、等電位面を形成する層又は電荷発生層を介して積層され ていることを特徴とする請求項 1乃至請求項 3のいずれか一項に記載の有機発光素 子。
[5] 前記絶縁層は、ガラス板又はフィルムで形成されて ヽることを特徴とする請求項 1乃 至請求項 3の 、ずれか一項に記載の有機発光素子。
[6] 請求項 1乃至請求項 3のいずれか一項に記載の有機発光素子の製造方法であつ て、
前記発光層で発光した光がそれ以外の光と干渉を起こさない厚みに形成された光 透過性の部材又は同発光層で発光した光を散乱させる特性を持つように形成された 光透過性の部材のいずれか一方の部材を第 1の基板として、この第 1の基板表面に 、電極、発光層、電極を、この順に積層することにより、第 1又は第 2のいずれか一方 の発光部を形成する工程と、
光透過性の部材を第 2の基板として、この第 2の基板表面に、電極、発光層、電極 を、この順に積層することにより、第 1又は第 2のいずれか他方の発光部を形成する 工程と、
前記第 1の基板上に、前記第 2基板上に形成した発光部を積層することにより、第 1 の基板を介して前記第 1及び第 2の発光部を積層する工程と、を含むことを特徴とす る有機発光素子の製造方法。
[7] 請求項 1乃至請求項 3のいずれか一項に記載の有機発光素子の製造方法であつ て、
前記発光層で発光した光がそれ以外の光と干渉を起こさない厚みに形成された光 透過性の部材又は同発光層で発光した光を散乱させる特性を持つように形成された 光透過性の部材のいずれか一方の部材を基板として、この基板表面に、電極、発光 層、電極を、この順に積層することにより、第 1又は第 2のいずれか一方の発光部を 形成する工程と、
前記基板の前記第 1又は第 2の 、ずれか一方の発光部が形成されて!ヽな 、面に、 電極、発光層、電極を、この順に積層することにより、第 1又は第 2のいずれか他方の 発光部を形成する工程と、を含むことを特徴とする有機発光素子の製造方法。
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