TWI829269B - 層合玻璃用中間膜及層合玻璃 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種能夠提高30℃下之層合玻璃之隔音性之層合玻璃用中間膜。 本發明之層合玻璃用中間膜包括包含聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之第1、第2層，且將上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率設為Wa、將上述第1、第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率的差之絕對值設為Xa、將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之乙醯化度設為Y、將上述層合玻璃用中間膜中之全部塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之全部聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份以重量份基準計之含量設為Z時，中間膜滿足Z≦‑1.7Xa-0.45Y+58，且中間膜滿足第1構成：「Y≧2」及第2構成：「Wa＞23且Xa≦11.5」中之至少一者。

Description

層合玻璃用中間膜及層合玻璃
本發明係關於一種用於獲得層合玻璃之層合玻璃用中間膜。又，本發明係關於一種使用有上述層合玻璃用中間膜之層合玻璃。
層合玻璃即便受到外部衝擊而破損，玻璃碎片之飛散量亦較少，安全性優異。因此，上述層合玻璃廣泛用於汽車、軌道車輛、航空機、船舶及建築物等。上述層合玻璃係藉由於2塊玻璃板之間夾入層合玻璃用中間膜而製造。 作為上述層合玻璃用中間膜，有具有1層構造之單層之中間膜、及具有2層以上之構造之多層之中間膜。 作為上述層合玻璃用中間膜之一例，於下述專利文獻1揭示有一種隔音層，其包含縮醛化度為60～85莫耳%之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份、鹼金屬鹽及鹼土金屬鹽中之至少一種金屬鹽0.001～1.0重量份、及超過30重量份之塑化劑。該隔音層可以單層用作中間膜。 進而，於下述專利文獻1亦記載有一種積層上述隔音層及其他層而成之多層中間膜。積層於隔音層之其他層包含縮醛化度為60～85莫耳%之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份、鹼金屬鹽及鹼土金屬鹽中之至少一種金屬鹽0.001～1.0重量份、及30重量份以下之塑化劑。 [先前技術文獻] [專利文獻] [專利文獻1]日本專利特開2007-070200號公報
[發明所欲解決之問題] 層合玻璃不僅多暴露於20℃附近之環境，而且亦多暴露於30℃附近之環境。近年來，期望一種能夠獲得不僅於20℃附近之隔音性、而且於30℃附近之隔音性亦優異之層合玻璃之中間膜。 使用如專利文獻1記載之先前之中間膜之層合玻璃存在製作層合玻璃後，30℃下之隔音性會降低，30℃下之層合玻璃之隔音性未充分地提高之情況。進而，使用先前之中間膜之層合玻璃存在20℃及30℃兩者下之層合玻璃之隔音性均未充分地提高之情況。 本發明之目的在於提供一種能夠提高30℃下之層合玻璃之隔音性之層合玻璃用中間膜。又，本發明提供一種亦能夠提高20℃及30℃兩者下之層合玻璃之隔音性之層合玻璃用中間膜作為較佳之中間膜。又，本發明之目的亦在於提供一種使用有上述層合玻璃用中間膜之層合玻璃。 [解決問題之技術手段] 根據本發明之較廣之態樣，提供一種層合玻璃用中間膜(於本說明書中，有時簡稱為「中間膜」)，其係具有2層以上之構造者，具備第1層、及積層於上述第1層之第1表面之第2層，上述第1層包含聚乙烯醇縮醛樹脂、及塑化劑，上述第2層包含聚乙烯醇縮醛樹脂、及塑化劑，且將上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率設為Wa、將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率與上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率的差之絕對值設為Xa、將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之乙醯化度設為Y、將上述層合玻璃用中間膜中之全部塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之全部聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份以重量份基準計之含量設為Z時，中間膜滿足Z≦-1.7Xa-0.45Y+58，且中間膜滿足下述第1構成及下述第2構成中之至少一者。 第1構成：Y≧2 第2構成：Wa＞23且Xa≦11.5 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，中間膜滿足上述第1構成。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，中間膜滿足上述第2構成。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之乙醯化度未達24莫耳%。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量多於上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量為50重量份以上且100重量份以下。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量為50重量份以下。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量超過25重量份。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率低於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，上述中間膜係具有3層以上之構造之層合玻璃用中間膜，具備積層於上述第1層之與上述第1表面相反之第2表面之第3層，上述第3層包含聚乙烯醇縮醛樹脂、及塑化劑，且將上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率設為Wb、將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率與上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率的差之絕對值設為Xb、將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之乙醯化度設為Y、將上述層合玻璃用中間膜中之全部塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之全部聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份以重量份基準計之含量設為Z時，中間膜滿足Z≦-1.7Xb-0.45Y+58，且中間膜滿足上述第1構成及下述第3構成中之至少一者。 第3構成：Wb＞23且Xb≦11.5 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，中間膜滿足上述第3構成。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量多於上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量，且上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量多於上述第3層中之上述塑化劑相對於上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量為50重量份以下，且上述第3層中之上述塑化劑相對於上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量為50重量份以下。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量超過25重量份，且上述第3層中之上述塑化劑相對於上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量超過25重量份。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率低於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率，且上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率低於上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，滿足Z≧-1.7Xa-0.45Y+40。 本發明之中間膜之某一特定之態樣中，滿足Z≧-1.7Xa-0.45Y+40，且滿足Z≧-1.7Xb-0.45Y+40。 根據本發明之較廣之態樣，可提供一種層合玻璃，其具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及上述層合玻璃用中間膜，且上述層合玻璃用中間膜配置於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間。 [發明之效果] 本發明之層合玻璃用中間膜係具有2層以上之構造之層合玻璃用中間膜，具備第1層、及積層於上述第1層之第1表面之第2層，上述第1層包含聚乙烯醇縮醛樹脂、及塑化劑，上述第2層包含聚乙烯醇縮醛樹脂、及塑化劑，且將上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率設為Wa、將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率與上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率的差之絕對值設為Xa、將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之乙醯化度設為Y、將上述層合玻璃用中間膜中之全部塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之全部聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份以重量份基準計之含量設為Z時，中間膜滿足Z≦-1.7Xa-0.45Y+58，且中間膜滿足第1構成及第2構成中之至少一者，因此能夠提高30℃下之層合玻璃之隔音性。
以下，對本發明詳細地進行說明。 本發明之層合玻璃用中間膜(於本說明書中，有時簡稱為「中間膜」)具有2層以上之構造。本發明之中間膜可具有2層構造，亦可具有3層構造，還可具有3層以上之構造，亦可具有4層以上之構造。 本發明之中間膜具備第1層、及第2層。上述第2層積層於上述第1層之第1表面。上述第1層包含聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑。上述第2層包含聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑。上述第2層可為最外層(表面層)，亦可於上述第2層之積層有上述第1層之面之相反側積層其他層。上述第2層較佳為積層於層合玻璃構件之層。上述第2層之與上述第1層側相反之表面較佳為供層合玻璃構件或玻璃板積層之表面。 於本發明之中間膜中，將上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率設為Wa(莫耳%)，將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率與上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率的差之絕對值設為Xa(莫耳%)，將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之乙醯化度設為Y，將上述中間膜中之全部塑化劑相對於上述中間膜中之全部聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份以重量份基準計之含量設為Z(重量份)。本發明之中間膜滿足下述式(Ca)。 Z≦-1.7Xa-0.45Y+58         式(Ca) 進而，本發明之中間膜滿足下述第1構成及下述第2構成中之至少一者。 第1構成：Y≧2           式(A1)(上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之乙醯化度為2莫耳%以上) 第2構成：Wa＞23         式(Aa2)且Xa≦11.5        式(Ba2) 本發明之中間膜由於具備上述構成，故而能夠提高30℃下之層合玻璃之隔音性。進而，本發明亦能夠提高20℃下之層合玻璃之隔音性。即，本發明能夠提高20℃及30℃兩者之層合玻璃之隔音性。 本發明者等人發現20℃及30℃下之隔音性之降低受塑化劑於層間之移動之程度影響，進而發現藉由滿足上述2個式(A1)及(Ca)、或滿足上述3個式(Aa2)、(Ba2)及(Ca)，20℃及30℃下之隔音性有效地變高。 本發明之中間膜較佳為具備第3層。上述第3層積層於上述第1層之與上述第1表面相反之第2表面。上述第3層較佳為包含聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑。上述第3層可為最外層(表面層)，亦可於上述第3層之積層有上述第1層之面之相反側積層其他層。上述第3層較佳為積層於層合玻璃構件之層。上述第3層之與上述第1層側相反之表面較佳為供層合玻璃構件或玻璃板積層之表面。 本發明之中間膜只要滿足上述第1構成及上述第2構成中之至少一者即可，可滿足上述第1構成，亦可滿足上述第2構成。本發明之中間膜可僅滿足上述第1構成與上述第2構成中之上述第1構成，亦可僅滿足上述第2構成，還可滿足上述第1構成及上述第2構成之兩者。 於本發明之中間膜中，將上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率設為Wb(莫耳%)，將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率與上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率的差之絕對值設為Xb(莫耳%)，將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之乙醯化度設為Y，將上述中間膜中之全部塑化劑相對於上述中間膜中之全部聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份以重量份基準計之含量設為Z(重量份)。就進一步提高20℃及30℃下之隔音性之觀點而言，本發明之中間膜較佳為滿足下述式(Cb)。 Z≦-1.7Xb-0.45Y+58        式(Cb) 就進一步提高20℃及30℃下之隔音性之觀點而言，本發明之中間膜較佳為滿足上述第1構成及下述第3構成中之至少一者。 第3構成：Wb＞23         式(Ab3)且Xb≦11.5       式(Bb3) 本發明之中間膜較佳為滿足上述第1構成及上述第3構成中之至少一者，可滿足上述第1構成，亦可滿足上述第3構成。本發明之中間膜可僅滿足上述第1構成與上述第3構成中之上述第1構成，亦可僅滿足上述第3構成，還可滿足上述第1構成及上述第3構成之兩者。 藉由進而滿足上述2個式(A1)及(Cb)、或滿足上述3個式(Ab3)、(Bb3)及(Cb)，20℃及30℃下之隔音性更有效地變高。 針對由分別滿足上述式(A1)、(Aa2)、(Ab3)、(Ba2)、(Bb3)、(Ca)及(Cb)而帶來之具體之效果，於以下進行說明。 上述式(A1)尤其會對隔音性產生影響。具體而言，由於上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之乙醯化度越高，隔音性越提昇，故而本發明可藉由如式(A1)般控制乙醯化度而提高隔音性。 上述式(Aa2)及(Ab3)會對層合玻璃之耐貫通性產生影響。具體而言，由於聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基量之含有率越大，層合玻璃之耐貫通性變得越高，故而本發明可藉由如式(Aa2)及(Ab3)般控制羥基量而提高耐貫通性。 上述式(Ba2)及(Bb3)會對層合玻璃之透明性、中間膜之再利用性之提昇產生影響。存在將至少1次用於獲得中間膜之回收材料(回收中間膜)進行再利用以獲得中間膜之情況。作為至少1次用於獲得中間膜之回收材料(回收中間膜)，可列舉：中間膜之製造步驟中產生之中間膜之兩端之無用部分(邊料)、層合玻璃之製造步驟中產生之中間膜之周圍之無用部分(邊角料)、自層合玻璃之製造步驟中產生之層合玻璃之不良品分離玻璃板並去除而獲得之層合玻璃用中間膜、以及自藉由將報廢之車輛及老朽化之建築物解體所獲得之層合玻璃分離玻璃板並去除而獲得之中間膜等。再者，中間膜之製造步驟中產生之無用之中間膜亦屬於至少1次用於獲得中間膜之回收材料。若將中間膜材料進行再混練後之濁度較低，則能夠使用之回收中間膜量增加，從而能夠提高再利用性。有差距之層彼此之羥基之含有率之差較小之中間膜於回收時能夠降低濁度。本發明藉由如式(Ba2)及(Bb3)般控制羥基之含有率之差，能夠降低再混練後之濁度，從而能夠提高再利用性。 上述式(Ca)及(Cb)尤其會對30℃下之隔音性產生影響。於層合玻璃之製造時，將積層之層合玻璃與中間膜於加壓下進行壓接。於壓接後，上述第2層及第3層中之塑化劑向與塑化劑之親和性更高之上述第1層中移動。其結果為，可獲得隔音性之效果之溫度範圍向低溫側變化。使用中間膜之層合玻璃不僅多暴露於20℃附近之環境，而且亦多暴露於30℃附近之環境。本發明中，藉由適當地調整上述第1層與第2層中、以及上述第1層與上述第3層中之聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率之差、第1層中之乙醯化度、中間膜中之全部塑化劑以重量份基準計之含量，而使可獲得隔音性之效果之溫度範圍不過於下降至低溫側，能夠防止30℃附近之隔音性之降低，從而提高30℃附近之隔音性。 就使30℃下之隔音性進而更良好之觀點而言，本發明之中間膜較佳為滿足下述式(Da)，且較佳為滿足下述(Db)。 Z≦-1.7Xa-0.45Y+57.5           式(Da) Z≦-1.7Xb-0.45Y+57.5           式(Db) 就使30℃下之隔音性尤其良好之觀點而言，本發明之中間膜較佳為滿足下述式(Ea)，且較佳為滿足下述(Eb)。 Z≦-1.7Xa-0.45Y+57              式(Ea) Z≦-1.7Xb-0.45Y+57             式(Eb) 就使20℃下之隔音性更良好之觀點而言，上述中間膜中之全部塑化劑相對於上述中間膜中之全部聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量較佳為滿足下述式(Fa)，且較佳為滿足下述(Fb)。 Z≧-1.7Xa-0.45Y+40              式(Fa) Z≧-1.7Xb-0.45Y+40             式(Fb) 就使20℃下之隔音性進而更良好之觀點而言，上述中間膜中之全部塑化劑相對於上述中間膜中之全部聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量較佳為滿足下述式(Ga)，且較佳為滿足下述(Gb)。 Z≧-1.7Xa-0.45Y+42.5           式(Ga) Z≧-1.7Xb-0.45Y+42.5           式(Gb) 就使20℃下之隔音性尤其良好之觀點而言，上述中間膜中之全部塑化劑相對於上述中間膜中之全部聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量較佳為滿足下述式(Ha)，且較佳為滿足下述(Hb)。 Z≧-1.7Xa-0.45Y+45         式(Ha) Z≧-1.7Xb-0.45Y+45        式(Hb) 針對上述中間膜中之全部塑化劑相對於上述中間膜中之全部聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份以重量份基準計之含量Z進行說明。 將上述中間膜切斷成豎0.5 cm、橫5 cm，於積層上述第2層、上述第1層、及上述第3層而成之3層構造之情形時，將上述中間膜於23±2℃、濕度25±5%之環境下放置12小時，其後，將上述第2層自上述第1層剝離，繼而，將上述第3層自上述第1層剝離。使用分析用電子天平(A&D公司製造之「GH-200」)測定剝離之上述第1層之重量，並將剝離之上述第1層之重量設為X1(mg)。針對剝離之上述第1層，使用氣相層析儀(島津製作所公司製造之「GC-2014」)測定上述第1層中之聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計中聚乙烯醇縮醛樹脂所占之含有率(R1)、及上述第1層中之聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計中塑化劑所占之含有率(P1)。測定條件設為如下。 管柱：DB-5MS 0.25 mm×30 m、0.25 μm膜厚 管柱溫度：120℃-10℃/min-320℃ 注入口溫度：250℃ 檢測器溫度：320℃ 載體：He 1.1 mL/min 注入量：1.0 μL 分流比：10：1 測定亦可以如下方式進行。將中間膜切斷成豎0.5 cm、橫5 cm。於積層第2層、第1層、及第3層而成之3層構造之情形時，將上述中間膜於23±2℃、濕度25±5%之環境下放置12小時，其後，將第2層自第1層剝離，繼而，將第3層自第1層剝離。針對剝離之上述第1層，使用氣相層析儀(島津製作所公司製造之「GC-2014」)測定上述第1層中之塑化劑相對於熱塑性樹脂100重量份以重量份基準計之含量Q1。 再者，上述R1係藉由將上述第1層中之聚乙烯醇縮醛樹脂之含量除以上述第1層中之聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計之含量而算出，上述P1係藉由將上述第1層中之塑化劑之含量除以上述第1層中之聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計之含量而算出。以相同之方式測定上述第2層之重量X2(mg)、上述第2層中之聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計中聚乙烯醇縮醛樹脂所占之含有率(R2)、及上述第2層中之聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計中塑化劑所占之含有率(P2)。以相同之方式測定上述第3層之重量X3(mg)、上述第3層中之聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計中聚乙烯醇縮醛樹脂所占之含有率(R3)、及上述第3層中之聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之合計中塑化劑所占之含有率(P3)。進而，以X1(mg)×R1算出上述第1層中之聚乙烯醇縮醛樹脂之含量，以X2(mg)×R2算出上述第2層中之聚乙烯醇縮醛樹脂之含量，並以X3(mg)×R3算出上述第3層中之聚乙烯醇縮醛樹脂之含量，將上述中間膜中之聚乙烯醇縮醛樹脂之含量設為X1(mg)×R1+X2(mg)×R2+X3(mg)×R3。同樣地以X1(mg)×P1算出上述第1層中之塑化劑之含量，以X2(mg)×P2算出上述第2層中之塑化劑之含量，並以X3(mg)×P3算出上述第3層中之塑化劑之含量，將上述中間膜中之塑化劑之含量設為X1(mg)×P1+X2(mg)×P2+X3(mg)×P3。根據該結果，藉由[{X1(mg)×P1+X2(mg)×P2+X3(mg)×P3}/{X1(mg)×R1+X2(mg)×R2+X3(mg)×R3}]×100算出上述中間膜中之上述塑化劑相對於上述中間膜中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量Z。於上述中間膜具有4層以上之多層構造之情形時，較佳為特定出上述第1層、上述第2層、及上述第3層，並與具有3層構造之情形時同樣地測定上述中間膜中之上述塑化劑相對於上述中間膜中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量Z。再者，於在上述第1層、上述第2層、及上述第3層之至少一層包含著色區域、且僅於中間膜之平面方向之一部分具有著色區域之情形時，較佳為以不包含著色區域之方式將上述中間膜切斷成豎0.5 cm、橫5 cm之後測定上述中間膜中之上述塑化劑相對於上述中間膜中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量Z。 又，亦可利用以下方法進行測定。收取中間膜15 g。切取成豎3 mm×橫3 mm寬，放入至鋁盤(AS ONE公司製造之5-361-02)。於真空烘箱中以50℃真空乾燥2小時。於23℃之室內，將鋁盤放入至玻璃製之乾燥器冷卻30分鐘，其後，利用精密天平測量鋁盤與中間膜之合計重量A(g)。將中間膜自鋁盤移入至圓筒濾紙(ADVANTEC No.84)。測量空鋁盤之重量B(g)。將圓底燒瓶放入至烘箱，以120℃乾燥2小時。於23℃之室內，將圓底燒瓶放入至乾燥器冷卻30分鐘之後，利用精密天平測量圓底燒瓶之重量C(g)。稱量150 ml之二***放入至上述圓底燒瓶。將索氏萃取器安裝於圓底燒瓶。將安裝有索氏萃取器之圓底燒瓶放入至水溫50℃之水浴中，進行加熱回流10小時。將加熱回流後之圓底燒瓶放入至烘箱，以120℃乾燥2小時而將二***完全去除。於23℃之室內，將圓底燒瓶放入至玻璃製之乾燥器冷卻30分鐘之後，利用精密天平測量圓底燒瓶與萃取液之合計重量D(g)。根據該結果，藉由[(D-C)/{(A-B)-(D-C)}×100]算出上述中間膜中之上述塑化劑相對於上述中間膜中之上述熱塑性樹脂100重量份之含量Z。 以下，一面參照圖式，一面對本發明之具體之實施形態進行說明。 圖1係模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃用中間膜之剖視圖。 圖1所示之中間膜11為具有2層以上之構造之多層中間膜。中間膜11係用於獲得層合玻璃。中間膜11為層合玻璃用中間膜。中間膜11具備第1層1、第2層2、及第3層3。於第1層1之第1表面1a配置並積層有第2層2。於第1層1之與第1表面1a相反之第2表面1b配置並積層有第3層3。第1層1為中間層。第2層2及第3層3分別為保護層，於本實施形態中為表面層。第1層1配置並夾入於第2層2與第3層3之間。因此，中間膜11具有依序積層第2層2、第1層1、及第3層3而成之多層構造(第2層2/第1層1/第3層3)。 以下，對構成本發明之中間膜之上述第1層、上述第2層及上述第3層之詳細情況、以及上述第1層、上述第2層及上述第3層所包含之各成分之詳細情況進行說明。 (聚乙烯醇縮醛樹脂) 上述第1層包含聚乙烯醇縮醛樹脂(以下，有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(1))。上述第2層包含聚乙烯醇縮醛樹脂(以下，有時記載為熱聚乙烯醇縮醛樹脂(2))。上述第3層較佳為包含聚乙烯醇縮醛樹脂(以下，有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(3))。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)可相同，亦可不同，就隔音性變得更高之方面而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)較佳為與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)不同。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)、上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)分別可使用僅1種，亦可併用2種以上。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂例如可藉由將聚乙烯醇利用醛進行縮醛化而製造。上述聚乙烯醇縮醛樹脂較佳為聚乙烯醇之縮醛化物。上述聚乙烯醇例如可藉由將聚乙酸乙烯酯進行皂化而獲得。上述聚乙烯醇之皂化度一般為70～99.9莫耳%。 上述聚乙烯醇(PVA)之平均聚合度較佳為200以上，更佳為500以上，進一步較佳為1500以上，進而較佳為1600以上，尤佳為2600以上，最佳為2700以上，且較佳為5000以下，更佳為4000以下，進而較佳為3500以下。若上述平均聚合度為上述下限以上，則層合玻璃之耐貫通性變得更高。若上述平均聚合度為上述上限以下，則中間膜之成形變得容易。 上述聚乙烯醇之平均聚合度可藉由依據JIS K6726「聚乙烯醇試驗方法」之方法而求出。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂中之縮醛基之碳數較佳為3～5，較佳為4或5。 作為上述醛，一般可較佳地使用碳數為1～10之醛。作為上述碳數為1～10之醛，例如可列舉：甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、及苯甲醛等。較佳為乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正己醛或正戊醛，更佳為乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛或正戊醛，進而較佳為正丁醛或正戊醛。上述醛可使用僅1種，亦可併用2種以上。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率(羥基量)較佳為17莫耳%以上，更佳為20莫耳%以上，進而較佳為22莫耳%以上，且較佳為28莫耳%以下，更佳為27莫耳%以下，進而較佳為25莫耳%以下，尤佳為24莫耳%以下。若上述羥基之含有率為上述下限以上，則中間膜之機械強度變得更高。尤其是若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率為20莫耳%以上，則反應效率較高而生產性優異，又，若為28莫耳%以下，則層合玻璃之隔音性變得更高。又，若上述羥基之含有率為上述上限以下，則中間膜之柔軟性變高，中間膜之操作變得容易。 就進一步提高20℃及30℃兩者之層合玻璃之隔音性之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之各含有率較佳為超過23莫耳%。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之各含有率較佳為25莫耳%以上，更佳為28莫耳%以上，更佳為30莫耳%以上，進一步較佳為31.5莫耳%以上，進而較佳為32莫耳%以上，尤佳為33莫耳%以上，且較佳為40莫耳%以下，更佳為38莫耳%以下，進而較佳為37莫耳%以下，尤佳為36莫耳%以下。若上述羥基之含有率為上述下限以上，則抗撓剛度變得更高，中間膜之接著力變得更高。又，若上述羥基之含有率為上述上限以下，則中間膜之柔軟性變高，中間膜之操作變得容易。 就進一步提高隔音性之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率較佳為低於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基之含有率。就進一步提高隔音性之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率較佳為低於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之含有率。就更進一步提高隔音性之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基之含有率的差之絕對值、及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之含有率的差之絕對值較佳為1莫耳%以上，更佳為3莫耳%以上，進而較佳為4莫耳%以上，尤佳為5莫耳%以上，最佳為6莫耳%以上。就更進一步提高隔音性之觀點而言，關於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基之含有率的差之絕對值、及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之含有率的差之絕對值，於僅滿足上述第1構成及上述第2構成中之上述第1構成之情形時，較佳為20莫耳%以下，更佳為15莫耳%以下，進而較佳為11.5莫耳%以下，於滿足上述第1構成及上述第2構成中之任一者或均滿足之情形時，較佳為11莫耳%以下，更佳為10莫耳%以下，進而較佳為9.5莫耳%以下，尤佳為8.5莫耳%以下。就更進一步提高隔音性之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基之含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之含有率的差之絕對值較佳為20莫耳%以下，更佳為15莫耳%以下，進一步較佳為11.5莫耳%以下，進而較佳為11莫耳%以下，進而更佳為10莫耳%以下，尤佳為9.5莫耳%以下，最佳為8.5莫耳%以下。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率係將鍵結有羥基之伸乙基量除以主鏈之全部伸乙基量而求出的莫耳分率以百分率表示之值。上述鍵結有羥基之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。 關於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度(乙醯基量)，於僅滿足上述第1構成及上述第2構成中之上述第2構成之情形時，較佳為0.01莫耳%以上，更佳為0.1莫耳%以上，於滿足上述第1構成及上述第2構成中之任一者或均滿足之情形時，較佳為3莫耳%以上，更佳為5莫耳%以上，進一步較佳為7莫耳%以上，進而較佳為9莫耳%以上，且較佳為30莫耳%以下，更佳為25莫耳%以下，進而較佳為24莫耳%以下，尤佳為未達24莫耳%，最佳為20莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性變高。若上述乙醯化度為上述上限以下，則中間膜及層合玻璃之耐濕性變高。尤其是若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度為0.1莫耳%以上且25莫耳%以下，則耐貫通性優異。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之各乙醯化度較佳為0.01莫耳%以上，更佳為0.5莫耳%以上，且較佳為10莫耳%以下，更佳為2莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性變高。若上述乙醯化度為上述上限以下，則中間膜及層合玻璃之耐濕性變高。 上述乙醯化度係將鍵結有乙醯基之伸乙基量除以主鏈之全部伸乙基量而求出的莫耳分率以百分率表示之值。上述鍵結有乙醯基之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為縮丁醛化度)較佳為47莫耳%以上，更佳為60莫耳%以上，且較佳為85莫耳%以下，更佳為80莫耳%以下，進而較佳為75莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性變高。若上述縮醛化度為上述上限以下，則用以製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需要之反應時間變短。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之各縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為縮丁醛化度)較佳為55莫耳%以上，更佳為60莫耳%以上，且較佳為75莫耳%以下，更佳為71莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上，則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相溶性變高。若上述縮醛化度為上述上限以下，則用以製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需要之反應時間變短。 上述縮醛化度係將自主鏈之全部伸乙基量減去鍵結有羥基之伸乙基量及鍵結有乙醯基之伸乙基量所得之值除以主鏈之全部伸乙基量而求出的莫耳分率以百分率表示之值。 再者，上述羥基之含有率(羥基量)、縮醛化度(縮丁醛化度)及乙醯化度較佳為根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果而算出。但是，亦可使用依據ASTM D1396-92之測定。於聚乙烯醇縮醛樹脂為聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時，上述羥基之含有率(羥基量)、上述縮醛化度(縮丁醛化度)及上述乙醯化度可根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果而算出。 就使層合玻璃之耐貫通性更良好之觀點而言，上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)較佳為乙醯化度(a)未達8莫耳%且縮醛化度(a)為65莫耳%以上之聚乙烯醇縮醛樹脂(A)、或乙醯化度(b)為8莫耳%以上之聚乙烯醇縮醛樹脂(B)。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)可為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)，亦可為上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之乙醯化度(a)未達8莫耳%，較佳為7.9莫耳%以下，更佳為7.8莫耳%以下，進而較佳為6.5莫耳%以下，尤佳為6莫耳%以下，且較佳為0.1莫耳%以上，更佳為0.5莫耳%以上，進而較佳為2莫耳%以上，尤佳為5莫耳%以上，最佳為5.5莫耳%以上。若上述乙醯化度(a)為0.1莫耳%以上且未達8莫耳%，則能夠容易地控制塑化劑之移動，層合玻璃之隔音性變得更高。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之縮醛化度(a)為65莫耳%以上，較佳為66莫耳%以上，更佳為67莫耳%以上，進而較佳為67.5莫耳%以上，尤佳為75莫耳%以上，且較佳為85莫耳%以下，更佳為84莫耳%以下，進而較佳為83莫耳%以下，尤佳為82莫耳%以下。若上述縮醛化度(a)為上述下限以上，則層合玻璃之隔音性變得更高。若上述縮醛化度(a)為上述上限以下，則能夠縮短用以製造聚乙烯醇縮醛樹脂(A)所需要之反應時間。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)之羥基之含有率(a)較佳為18莫耳%以上，更佳為19莫耳%以上，進而較佳為20莫耳%以上，尤佳為21莫耳%以上，最佳為23莫耳%以上，且較佳為31莫耳%以下，更佳為30莫耳%以下，進而較佳為29莫耳%以下，尤佳為28莫耳%以下。若上述羥基之含有率(a)為上述下限以上，則上述第2層之接著力變得更高。若上述羥基之含有率(a)為上述上限以下，則層合玻璃之隔音性變得更高。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之乙醯化度(b)為8莫耳%以上，較佳為9莫耳%以上，更佳為9.5莫耳%以上，進而較佳為10莫耳%以上，尤佳為10.5莫耳%以上，且較佳為30莫耳%以下，更佳為28莫耳%以下，進而較佳為26莫耳%以下，尤佳為24莫耳%以下。若上述乙醯化度(b)為上述下限以上，則層合玻璃之隔音性變得更高。若上述乙醯化度(b)為上述上限以下，則能夠縮短用以製造聚乙烯醇縮醛樹脂(B)所需要之反應時間。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之縮醛化度(b)較佳為50莫耳%以上，更佳為53莫耳%以上，進而較佳為55莫耳%以上，尤佳為60莫耳%以上，且較佳為78莫耳%以下，更佳為75莫耳%以下，進而較佳為72莫耳%以下，尤佳為70莫耳%以下。若上述縮醛化度(b)為上述下限以上，則層合玻璃之隔音性變得更高。若上述縮醛化度(b)為上述上限以下，則能夠縮短用以製造聚乙烯醇縮醛樹脂(B)所需要之反應時間。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)之羥基之含有率(b)較佳為18莫耳%以上，更佳為19莫耳%以上，進而較佳為20莫耳%以上，尤佳為21莫耳%以上，最佳為23莫耳%以上，且較佳為31莫耳%以下，更佳為30莫耳%以下，進而較佳為29莫耳%以下，尤佳為28莫耳%以下。若上述羥基之含有率(b)為上述下限以上，則上述第2層之接著力變得更高。若上述羥基之含有率(b)為上述上限以下，則層合玻璃之隔音性變得更高。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)、上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)、上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)、上述聚乙烯醇縮醛樹脂(A)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(B)分別較佳為聚乙烯醇縮丁醛樹脂。 (塑化劑) 上述第1層(包括單層之中間膜)包含塑化劑(以下，有時記載為塑化劑(1))。上述第2層包含塑化劑(以下，有時記載為塑化劑(2))。上述第3層較佳為包含塑化劑(以下，有時記載為塑化劑(3))。藉由塑化劑之使用，又，藉由聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之併用，包含聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之層對層合玻璃構件或其他層之接著力適度變高。上述塑化劑並無特別限定。上述塑化劑(1)、上述塑化劑(2)及上述塑化劑(3)可相同，亦可不同。上述塑化劑(1)、上述塑化劑(2)及上述塑化劑(3)分別可使用僅1種，亦可併用2種以上。 作為上述塑化劑，可列舉一元有機酸酯及多元有機酸酯等有機酯塑化劑、以及有機磷酸塑化劑及有機亞磷酸塑化劑等有機磷酸塑化劑等。較佳為有機酯塑化劑。上述塑化劑較佳為液狀塑化劑。 作為上述一元有機酸酯，可列舉藉由二醇與一元有機酸之反應所獲得之二醇酯等。作為上述二醇，可列舉：三乙二醇、四乙二醇及三丙二醇等。作為上述一元有機酸，可列舉：丁酸、異丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、正壬酸及癸酸等。 作為上述多元有機酸酯，可列舉多元有機酸與碳數4～8之直鏈或具有支鏈構造之醇之酯化合物等。作為上述多元有機酸，可列舉：己二酸、癸二酸及壬二酸等。 作為上述有機酯塑化劑，可列舉：三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二(2-乙基己酸酯)、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯、乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,3-丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,4-丁二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二(2-乙基己酸酯)、二丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二(2-乙基戊酸酯)、四乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二辛酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己酯環己酯、己二酸庚酯與己二酸壬酯之混合物、己二酸二異壬酯、己二酸二異癸酯、己二酸庚酯壬酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸醇酸、及磷酸酯與己二酸酯之混合物等。亦可使用除該等以外之有機酯塑化劑。亦可使用除上述己二酸酯以外之其他己二酸酯。 作為上述有機磷酸塑化劑，可列舉：磷酸三(丁氧基乙基)酯、磷酸異癸酯苯酯及磷酸三異丙酯等。 上述塑化劑較佳為下述式(1)所表示之二酯塑化劑。 [化1] 上述式(1)中，R1及R2分別表示碳數2～10之有機基，R3表示伸乙基、伸異丙基或伸正丙基，p表示3～10之整數。上述式(1)中之R1及R2分別較佳為碳數5～10之有機基，更佳為碳數6～10之有機基。 上述塑化劑較佳為包含己二酸二(2-丁氧基乙基)酯(DBEA)、三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)(3GH)或三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)，更佳為包含三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)(3GH)或三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)，進而較佳為包含三乙二醇二(2-乙基己酸酯)或三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)，尤佳為包含三乙二醇二(2-乙基己酸酯)。 上述塑化劑(2)相對於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)100重量份之含量(以下，有時記載為含量(2))、以及上述塑化劑(3)相對於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)100重量份之含量(以下，有時記載為含量(3))分別較佳為10重量份以上，更佳為15重量份以上，進而較佳為20重量份以上，尤佳為24重量份以上，最佳為超過25重量份，且較佳為50重量份以下，更佳為45重量份以下，進一步較佳為40重量份以下，進而較佳為35重量份以下，尤佳為32重量份以下，最佳為30重量份以下。若上述含量(2)及上述含量(3)為上述下限以上，則中間膜之柔軟性變高，中間膜之操作變得容易。若上述含量(2)及上述含量(3)為上述上限以下，則抗撓剛度變得更高。即便上述含量(2)及上述含量(3)為上述下限以上，藉由使中間膜滿足上述2個式(A1)及(Ca)、或滿足上述3個式(Aa2)、(Ba2)及(Ca)，亦能夠提高30℃附近之隔音性。 上述塑化劑(1)相對於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)100重量份之含量(以下，有時記載為含量(1))較佳為40重量份以上，更佳為45重量份以上，進一步較佳為50重量份以上，進而較佳為55重量份以上，尤佳為60重量份以上，且較佳為100重量份以下，更佳為90重量份以下，進而較佳為85重量份以下，尤佳為80重量份以下。若上述含量(1)為上述下限以上，則中間膜之柔軟性變高，中間膜之操作變得容易。若上述含量(1)為上述上限以下，則層合玻璃之耐貫通性變得更高。即便上述含量(1)為上述下限以上，藉由使中間膜滿足上述2個式(A1)及(Ca)、或滿足上述3個式(Aa2)、(Ba2)及(Ca)，亦能夠提高30℃附近之隔音性。 為了提高層合玻璃之隔音性，上述含量(1)較佳為多於上述含量(2)，上述含量(1)較佳為多於上述含量(3)。 就進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，上述含量(2)與上述含量(1)之差之絕對值、以及上述含量(3)與上述含量(1)之差之絕對值分別較佳為10重量份以上，更佳為15重量份以上，進而較佳為20重量份以上。上述含量(2)與上述含量(1)之差之絕對值、以及上述含量(3)與上述含量(1)之差之絕對值分別較佳為80重量份以下，更佳為75重量份以下，進而較佳為70重量份以下。 (隔熱性化合物) 上述中間膜較佳為包含隔熱性化合物。上述第1層較佳為包含隔熱性化合物。上述第2層較佳為包含隔熱性化合物。上述第3層較佳為包含隔熱性化合物。上述隔熱性化合物可使用僅1種，亦可併用2種以上。 上述隔熱性化合物較佳為包含酞菁化合物、萘酚菁化合物及蒽酞菁化合物中之至少1種成分X、或包含隔熱粒子。於此情形時，亦可包含上述成分X與上述隔熱粒子之兩者。 成分X： 上述中間膜較佳為包含酞菁化合物、萘酚菁化合物及蒽酞菁化合物中之至少1種成分X。上述第1層較佳為包含上述成分X。上述第2層較佳為包含上述成分X。上述第3層較佳為包含上述成分X。上述成分X為隔熱性化合物。上述成分X可使用僅1種，亦可併用2種以上。 上述成分X並無特別限定。作為成分X，可使用先前公知之酞菁化合物、萘酚菁化合物及蒽酞菁化合物。 就使中間膜及層合玻璃之隔熱性更高之觀點而言，上述成分X較佳為選自由酞菁、酞菁之衍生物、萘酚菁及萘酚菁之衍生物所組成之群之至少1種，更佳為酞菁及酞菁之衍生物中之至少1種。 就有效地提高隔熱性、且以更高之等級持續長時間維持可見光透光率之觀點而言，上述成分X較佳為含有釩原子或銅原子。上述成分X較佳為含有釩原子，亦較佳為含有銅原子。上述成分X更佳為含有釩原子或銅原子之酞菁及含有釩原子或銅原子之酞菁之衍生物中之至少1種。就使中間膜及層合玻璃之隔熱性進而更高之觀點而言，上述成分X較佳為具有釩原子上鍵結有氧原子之結構單位。 包含上述成分X之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述成分X之含量較佳為0.001重量%以上，更佳為0.005重量%以上，進而較佳為0.01重量%以上，尤佳為0.02重量%以上，且較佳為0.2重量%以下，更佳為0.1重量%以下，進而較佳為0.05重量%以下，尤佳為0.04重量%以下。若上述成分X之含量為上述下限以上及上述上限以下，則隔熱性充分地變高，且可見光透光率充分地變高。例如，能夠將可見光透光率設為70%以上。 隔熱粒子： 上述中間膜較佳為包含隔熱粒子。上述第1層較佳為包含上述隔熱粒子。上述第2層較佳為包含上述隔熱粒子。上述第3層較佳為包含上述隔熱粒子。上述隔熱粒子為隔熱性化合物。藉由隔熱粒子之使用，能夠有效地遮蔽紅外線(熱線)。上述隔熱粒子可使用僅1種，亦可併用2種以上。 就進一步提高層合玻璃之隔熱性之觀點而言，上述隔熱粒子更佳為金屬氧化物粒子。上述隔熱粒子較佳為藉由金屬之氧化物所形成之粒子(金屬氧化物粒子)。 波長較可見光長之780 nm以上之紅外線與紫外線相比能量較小。然而，紅外線之熱作用較大，若紅外線被物質吸收，則以熱之形式釋出。因此，紅外線一般稱為熱線。藉由上述隔熱粒子之使用，能夠有效地遮蔽紅外線(熱線)。再者，所謂隔熱粒子，意指能夠吸收紅外線之粒子。 作為上述隔熱粒子之具體例，可列舉：摻鋁氧化錫粒子、摻銦氧化錫粒子、摻銻氧化錫粒子(ATO粒子)、摻鎵氧化鋅粒子(GZO粒子)、摻銦氧化鋅粒子(IZO粒子)、摻鋁氧化鋅粒子(AZO粒子)、摻鈮氧化鈦粒子、摻鈉氧化鎢粒子、摻銫氧化鎢粒子、摻鉈氧化鎢粒子、摻銣氧化鎢粒子、摻錫氧化銦粒子(ITO粒子)、摻錫氧化鋅粒子、摻矽氧化鋅粒子等金屬氧化物粒子、或六硼化鑭(LaB 6)粒子等。亦可使用除該等以外之隔熱粒子。就熱線之遮蔽功能較高而言，較佳為金屬氧化物粒子，更佳為ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子或氧化鎢粒子，尤佳為ITO粒子或氧化鎢粒子。尤其是就熱線之遮蔽功能較高且容易獲取而言，較佳為摻錫氧化銦粒子(ITO粒子)，亦較佳為氧化鎢粒子。 就使中間膜及層合玻璃之隔熱性更高之觀點而言，氧化鎢粒子較佳為摻金屬氧化鎢粒子。上述「氧化鎢粒子」包括摻金屬氧化鎢粒子。作為上述摻金屬氧化鎢粒子，具體而言，可列舉：摻鈉氧化鎢粒子、摻銫氧化鎢粒子、摻鉈氧化鎢粒子及摻銣氧化鎢粒子等。 就使中間膜及層合玻璃之隔熱性更高之觀點而言，尤佳為摻銫氧化鎢粒子。就使中間膜及層合玻璃之隔熱性進而更高之觀點而言，該摻銫氧化鎢粒子較佳為式：Cs 0.33WO 3所表示之氧化鎢粒子。 上述隔熱粒子之平均粒徑較佳為0.01 μm以上，更佳為0.02 μm以上，且較佳為0.1 μm以下，更佳為0.05 μm以下。若平均粒徑為上述下限以上，則熱線之遮蔽性充分地變高。若平均粒徑為上述上限以下，則隔熱粒子之分散性變高。 上述「平均粒徑」表示體積平均粒徑。平均粒徑可使用粒度分佈測定裝置(日機裝公司製造之「UPA-EX150」)等進行測定。 包含上述隔熱粒子之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述隔熱粒子之含量較佳為0.01重量%以上，更佳為0.1重量%以上，進而較佳為1重量%以上，尤佳為1.5重量%以上，且較佳為6重量%以下，更佳為5.5重量%以下，進而較佳為4重量%以下，尤佳為3.5重量%以下，最佳為3重量%以下。若上述隔熱粒子之含量為上述下限以上及上述上限以下，則隔熱性充分地變高，且可見光透光率充分地變高。 (金屬鹽) 上述中間膜較佳為包含鹼金屬鹽、鹼土金屬鹽及鎂鹽中之至少1種金屬鹽(以下，有時記載為金屬鹽M)。上述第1層較佳為包含上述金屬鹽M。上述第2層較佳為包含上述金屬鹽M。上述第3層較佳為包含上述金屬鹽M。藉由上述金屬鹽M之使用，容易控制中間膜與層合玻璃構件之接著性或中間膜之各層間之接著性。上述金屬鹽M可使用僅1種，亦可併用2種以上。 上述金屬鹽M較佳為包含選自由Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及Ba所組成之群之至少1種金屬。中間膜中所包含之金屬鹽較佳為包含K及Mg中之至少1種金屬。 又，上述金屬鹽M更佳為碳數2～16之有機酸之鹼金屬鹽、碳數2～16之有機酸之鹼土金屬鹽或碳數2～16之有機酸之鎂鹽，進而較佳為碳數2～16之羧酸鎂鹽或碳數2～16之羧酸鉀鹽。 作為上述碳數2～16之羧酸鎂鹽及上述碳數2～16之羧酸鉀鹽，並無特別限定，例如可列舉：乙酸鎂、乙酸鉀、丙酸鎂、丙酸鉀、2-乙基丁酸鎂、2-乙基丁酸鉀、2-乙基己酸鎂及2-乙基己酸鉀等。 包含上述金屬鹽M之層(第1層、第2層或第3層)中之Mg及K之含量之合計較佳為5 ppm以上，更佳為10 ppm以上，進而較佳為20 ppm以上，且較佳為300 ppm以下，更佳為250 ppm以下，進而較佳為200 ppm以下。若Mg及K之含量之合計為上述下限以上及上述上限以下，則能夠更良好地控制中間膜與層合玻璃構件之接著性或中間膜之各層間之接著性。 (紫外線遮蔽劑) 上述中間膜較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述第1層較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述第2層較佳為包含紫外線遮蔽劑。上述第3層較佳為包含紫外線遮蔽劑。藉由紫外線遮蔽劑之使用，即便長時間使用中間膜及層合玻璃，可見光透光率亦進一步不易降低。上述紫外線遮蔽劑可使用僅1種，亦可併用2種以上。 上述紫外線遮蔽劑包括紫外線吸收劑。上述紫外線遮蔽劑較佳為紫外線吸收劑。 作為上述紫外線遮蔽劑，例如可列舉：包含金屬原子之紫外線遮蔽劑、包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑、具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑、具有三𠯤結構之紫外線遮蔽劑、具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑、具有草醯替苯胺結構之紫外線遮蔽劑及具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑等。 作為上述包含金屬原子之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：鉑粒子、利用二氧化矽被覆鉑粒子之表面而得之粒子、鈀粒子及利用二氧化矽被覆鈀粒子之表面而得之粒子等。紫外線遮蔽劑較佳為不為隔熱粒子。 上述紫外線遮蔽劑較佳為具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑、具有三𠯤結構之紫外線遮蔽劑或具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑，更佳為具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑或具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑，進而較佳為具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑。 作為上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：氧化鋅、氧化鈦及氧化鈰等。進而，關於上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑，表面亦可經被覆。作為上述包含金屬氧化物之紫外線遮蔽劑之表面之被覆材料，可列舉：絕緣性金屬氧化物、水解性有機矽化合物及聚矽氧化合物等。 作為上述具有苯并***結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：2-(2'-羥基-5'-甲基苯基)苯并***(BASF公司製造之「Tinuvin P」)、2-(2'-羥基-3',5'-二第三丁基苯基)苯并***(BASF公司製造之「Tinuvin320」)、2-(2'-羥基-3'-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并***(BASF公司製造之「Tinuvin326」)、及2-(2'-羥基-3',5'-二戊基苯基)苯并***(BASF公司製造之「Tinuvin328」)等。就吸收紫外線之性能優異之方面而言，上述紫外線遮蔽劑較佳為具有包含鹵素原子之苯并***結構之紫外線遮蔽劑，更佳為具有包含氯原子之苯并***結構之紫外線遮蔽劑。 作為上述具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉辛苯酮(BASF公司製造之「Chimassorb81」)等。 作為上述具有三𠯤結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：ADEKA公司製造之「LA-F70」及2-(4,6-二苯基-1,3,5-三𠯤-2-基)-5-[(己基)氧基]-苯酚(BASF公司製造之「Tinuvin1577FF」)等。 作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑，可列舉：2-(對甲氧基亞苄基)丙二酸二甲酯、2,2-(1,4-伸苯基二亞甲基)雙丙二酸四乙酯、丙二酸2-(對甲氧基亞苄基)-雙(1,2,2,6,6-五甲基4-哌啶基)酯等。 作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑之市售品，可列舉：Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(均為Clariant公司製造)。 作為上述具有草醯替苯胺結構之紫外線遮蔽劑，可列舉：N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-5-第三丁基苯基)草醯二胺、N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-苯基)草醯二胺、2-乙基-2'-乙氧基-氧基醯替苯胺(Clariant公司製造之「Sanduvor VSU」)等具有取代於氮原子上之芳基等之草醯二胺類。 作為上述具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑，例如可列舉：3,5-二第三丁基-4-羥基苯甲酸2,4-二第三丁基苯酯(BASF公司製造之「Tinuvin120」)等。 就進一步抑制經過時間後之可見光透光率之降低之觀點而言，包含上述紫外線遮蔽劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述紫外線遮蔽劑之含量較佳為0.1重量%以上，更佳為0.2重量%以上，進而較佳為0.3重量%以上，尤佳為0.5重量%以上，且較佳為2.5重量%以下，更佳為2重量%以下，進而較佳為1重量%以下，尤佳為0.8重量%以下。尤其是藉由於包含上述紫外線遮蔽劑之層100重量%中使上述紫外線遮蔽劑之含量為0.2重量%以上，能夠明顯地抑制中間膜及層合玻璃之經過時間後之可見光透光率之降低。 (抗氧化劑) 上述中間膜較佳為包含抗氧化劑。上述第1層較佳為包含抗氧化劑。上述第2層較佳為包含抗氧化劑。上述第3層較佳為包含抗氧化劑。上述抗氧化劑可使用僅1種，亦可併用2種以上。 作為上述抗氧化劑，可列舉：酚系抗氧化劑、硫系抗氧化劑及磷系抗氧化劑等。上述酚系抗氧化劑為具有酚骨架之抗氧化劑。上述硫系抗氧化劑為含有硫原子之抗氧化劑。上述磷系抗氧化劑為含有磷原子之抗氧化劑。 上述抗氧化劑較佳為酚系抗氧化劑或磷系抗氧化劑。 作為上述酚系抗氧化劑，可列舉：2,6-二第三丁基對甲酚(BHT)、丁基羥基甲氧苯(BHA)、2,6-二第三丁基-4-乙基苯酚、β-(3,5-二第三丁基-4-羥基苯基)丙酸硬脂酯、2,2'-亞甲基雙-(4-甲基-6-丁基苯酚)、2,2'-亞甲基雙-(4-乙基-6-第三丁基苯酚)、4,4'-亞丁基-雙-(3-甲基-6-第三丁基苯酚)、1,1,3-三-(2-甲基-羥基-5-第三丁基苯基)丁烷、四[亞甲基-3-(3',5'-丁基-4-羥基苯基)丙酸酯基]甲烷、1,3,3-三-(2-甲基-4-羥基-5-第三丁基苯酚)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二-第三丁基-4-羥基苄基)苯、雙(3,3'-第三丁基苯酚)丁酸二醇酯及雙(3-第三丁基-4-羥基-5-甲基苯丙酸)乙二酯雙(氧化乙烯)等。可較佳地使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。 作為上述磷系抗氧化劑，可列舉：亞磷酸三癸酯、亞磷酸三(十三烷基)酯、亞磷酸三苯酯、亞磷酸三(壬基苯基)酯、二亞磷酸雙(十三烷基酯)季戊四醇酯、二亞磷酸雙(癸酯)季戊四醇酯、亞磷酸三(2,4-二第三丁基苯基)酯、亞磷酸雙(2,4-二第三丁基-6-甲基苯基)酯乙酯、及2,2'-亞甲基雙(4,6-二第三丁基-1-苯氧基)(2-乙基己氧基)磷等。可較佳地使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。 作為上述抗氧化劑之市售品，例如可列舉：BASF公司製造之「IRGANOX 245」、BASF公司製造之「IRGAFOS 168」、BASF公司製造之「IRGAFOS 38」、住友化學工業公司製造之「Sumilizer BHT」、以及BASF公司製造之「IRGANOX 1010」等。 為了持續長時間維持中間膜及層合玻璃之較高之可見光透光率，上述中間膜100重量%中或包含抗氧化劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中，上述抗氧化劑之含量較佳為0.1重量%以上。又，由於抗氧化劑之添加效果會飽和，故而上述中間膜100重量%中或包含上述抗氧化劑之層100重量%中，上述抗氧化劑之含量較佳為2重量%以下。 (其他成分) 中間膜、上述第1層、上述第2層及上述第3層分別可視需要包含偶合劑、分散劑、界面活性劑、阻燃劑、抗靜電劑、顏料、染料、除金屬鹽以外之接著力調整劑、耐濕劑、螢光增白劑及紅外線吸收劑等添加劑。該等添加劑可使用僅1種，亦可併用2種以上。 (層合玻璃用中間膜之其他詳細情況) 就進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言，第1層之玻璃轉移溫度較佳為15℃以下，更佳為10℃以下，進而較佳為5℃以下，尤佳為0℃以下。第1層之玻璃轉移溫度較佳為-20℃以上。 上述中間膜之一端與另一端之距離較佳為0.5 m以上，更佳為0.8 m以上，尤佳為1 m以上，且較佳為3 m以下，更佳為2 m以下，尤佳為1.5 m以下。於中間膜具有長度方向及寬度方向之情形時，一端與另一端之距離為中間膜之長度方向之距離。於中間膜具有正方形之平面形狀之情形時，一端與另一端之距離為相互對向之一端與另一端之距離。 上述中間膜之厚度並無特別限定。就實用方面之觀點、以及充分地提高層合玻璃之耐貫通性及抗撓剛度之觀點而言，中間膜之厚度較佳為0.1 mm以上，更佳為0.25 mm以上，且較佳為3 mm以下，更佳為2 mm以下，進而較佳為1.5 mm以下。若中間膜之厚度為上述下限以上，則層合玻璃之耐貫通性及抗撓剛度變高。若中間膜之厚度為上述上限以下，則中間膜之透明性變得更良好。 將中間膜之厚度設為T。上述第1層之厚度較佳為0.0625T以上，更佳為0.1T以上，且較佳為0.4T以下，更佳為0.375T以下，進而較佳為0.25T以下，進而較佳為0.15T以下。若上述第1層之厚度為0.4T以下，則抗撓剛度變得更良好。 上述第2層及上述第3層之各厚度較佳為0.3T以上，更佳為0.3125T以上，進而較佳為0.375T以上，且較佳為0.9375T以下，更佳為0.9T以下。上述第2層及上述第3層之各厚度可為0.46875T以下，亦可為0.45T以下。又，若上述第2層及上述第3層之各厚度為上述下限以上及上述上限以下，則層合玻璃之剛性及隔音性變得更高。 上述第2層及上述第3層之合計之厚度較佳為0.625T以上，更佳為0.75T以上，進而較佳為0.85T以上，且較佳為0.9375T以下，更佳為0.9T以下。又，若上述第2層及上述第3層之合計之厚度為上述下限以上及上述上限以下，則層合玻璃之剛性及隔音性變得更高。 上述中間膜可為厚度均勻之中間膜，亦可為厚度變化之中間膜。上述中間膜之剖面形狀可為矩形，亦可為楔形。 作為本發明之中間膜之製造方法，並無特別限定。作為本發明之中間膜之製造方法，於單層之中間膜之情形時，可列舉使用擠出機擠出樹脂組合物之方法。作為本發明之中間膜之製造方法，於多層之中間膜之情形時，可列舉如下方法：使用用以形成各層之各樹脂組合物分別形成各層，其後，例如將所獲得之各層進行積層；以及藉由將用以形成各層之各樹脂組合物使用擠出機進行共擠出而積層各層等。就適於連續生產而言，較佳為進行擠出成形之製造方法。 就中間膜之製造效率優異之方面而言，較佳為於上述第2層與上述第3層包含相同之聚乙烯醇縮醛樹脂，更佳為於上述第2層與上述第3層包含相同之聚乙烯醇縮醛樹脂及相同之塑化劑，進而較佳為上述第2層與上述第3層係藉由相同之樹脂組合物而形成。 上述中間膜較佳為於兩側之表面中之至少一表面具有凹凸形狀。上述中間膜更佳為於兩側之表面具有凹凸形狀。作為形成上述凹凸形狀之方法，並無特別限定，例如可列舉：模唇壓紋(lip emboss)法、壓紋輥法、軋光輥法、及異形擠出法等。就能夠定量地形成固定之凹凸花樣之大量凹凸形狀之壓紋之方面而言，較佳為壓紋輥法。 (層合玻璃) 圖2係模式性地表示使用有圖1所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例的剖視圖。 圖2所示之層合玻璃31具備第1層合玻璃構件21、第2層合玻璃構件22、及中間膜11。中間膜11配置並夾入於第1層合玻璃構件21與第2層合玻璃構件22之間。 於中間膜11之第1表面11a積層有第1層合玻璃構件21。於中間膜11之與第1表面11a相反之第2表面11b積層有第2層合玻璃構件22。於第2層2之外側之表面2a積層有第1層合玻璃構件21。於第3層3之外側之表面3a積層有第2層合玻璃構件22。 如此，本發明之層合玻璃具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及中間膜，且該中間膜為本發明之層合玻璃用中間膜。本發明之層合玻璃中，上述中間膜配置於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間。 作為上述層合玻璃構件，可列舉玻璃板及PET(polyethylene terephthalate，聚對苯二甲酸乙二酯)膜等。層合玻璃不僅包括於2塊玻璃板之間夾入有中間膜之層合玻璃，亦包括於玻璃板與PET膜等之間夾入有中間膜之層合玻璃。上述層合玻璃為具備玻璃板之積層體，較佳為使用有至少1塊玻璃板。 作為上述玻璃板，可列舉無機玻璃及有機玻璃。作為上述無機玻璃，可列舉：浮式平板玻璃、熱線吸收板玻璃、熱線反射板玻璃、研磨板玻璃、壓花板玻璃、及夾絲板玻璃等。上述有機玻璃為代替無機玻璃之合成樹脂玻璃。作為上述有機玻璃，可列舉聚碳酸酯板及聚(甲基)丙烯酸系樹脂板等。作為上述聚(甲基)丙烯酸系樹脂板，可列舉聚(甲基)丙烯酸甲酯板等。 上述層合玻璃構件之厚度較佳為1 mm以上，且較佳為5 mm以下，更佳為3 mm以下。又，於上述層合玻璃構件為玻璃板之情形時，該玻璃板之厚度較佳為0.5 mm以上，更佳為0.7 mm以上，且較佳為5 mm以下，更佳為3 mm以下。於上述層合玻璃構件為PET膜之情形時，該PET膜之厚度較佳為0.03 mm以上，且較佳為0.5 mm以下。 藉由本發明之中間膜之使用，即便層合玻璃之厚度較薄，亦能夠較高地維持層合玻璃之抗撓剛度。就使層合玻璃輕量化、或減少層合玻璃之材料從而減輕環境負荷、或藉由層合玻璃之輕量化而使汽車之燃料效率提昇從而減輕環境負荷之觀點而言，上述玻璃板之厚度較佳為2 mm以下，更佳為1.8 mm以下，更佳為1.5 mm以下，進而較佳為1 mm以下，進而更佳為0.8 mm以下，尤佳為0.7 mm以下。 上述層合玻璃之製造方法並無特別限定。例如，將中間膜夾於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間並通過按壓輥、或放入至橡膠袋進行減壓抽吸，使殘留於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件及中間膜之間之空氣脫除。其後，於約70～110℃下進行預接著而獲得積層體。繼而，將積層體放入至高壓釜、或進行壓製，而以約120～150℃及1～1.5 MPa之壓力進行壓接。以此方式能夠獲得層合玻璃。於上述層合玻璃之製造時，亦可積層第1層、第2層、及第3層。 上述中間膜及上述層合玻璃可用於汽車、軌道車輛、航空機、船舶及建築物等。上述中間膜及上述層合玻璃亦可用於該等用途以外。上述中間膜及上述層合玻璃較佳為車輛用或建築用之中間膜及層合玻璃，更佳為車輛用之中間膜及層合玻璃。上述中間膜及上述層合玻璃可用於汽車之前面玻璃、側窗玻璃、後窗玻璃或車頂玻璃等。上述中間膜及上述層合玻璃可較佳地用於汽車。上述中間膜用於獲得汽車之層合玻璃。 就獲得透明性更優異之層合玻璃之觀點而言，層合玻璃之上述可見光透光率較佳為65%以上，更佳為70%以上。層合玻璃之可見光透光率可依據JIS R3211(1998)進行測定。藉由將本發明之層合玻璃用中間膜夾於依據JIS R3208之厚度2 mm之2塊綠玻璃(熱線吸收板玻璃)之間所獲得之層合玻璃之可見光透光率較佳為70%以上。可見光透光率更佳為75%以上。 以下，揭示實施例對本發明進一步詳細地進行說明。本發明並不僅限定於該等實施例。 準備以下材料。 (聚乙烯醇縮醛樹脂) 使用下述表1、2所示之聚乙烯醇縮醛樹脂。所使用之聚乙烯醇縮醛樹脂於縮醛化時均使用碳數4之正丁醛。關於聚乙烯醇縮醛樹脂，縮醛化度(縮丁醛化度)、乙醯化度及羥基之含有率係藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法進行測定。再者，於藉由ASTM D1396-92進行測定之情形時，亦呈現出與依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法相同之數值。 (塑化劑) 三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO) (紫外線遮蔽劑) Tinuvin326(2-(2'-羥基-3'-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并***、BASF公司製造之「Tinuvin326」) (抗氧化劑) BHT(2,6-二第三丁基對甲酚) (實施例1) 用以形成第1層之組合物之製作： 將下述表1所示之種類之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份、塑化劑(3GO)60重量份、紫外線遮蔽劑(Tinuvin326)0.2重量份、及抗氧化劑(BHT)0.2重量份進行混合，而獲得用以形成第1層之組合物。 用以形成第2層及第3層之組合物之製作： 將下述表1所示之種類之聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份、塑化劑(3GO)35重量份、紫外線遮蔽劑(Tinuvin326)0.2重量份、及抗氧化劑(BHT)0.2重量份進行混合，而獲得用以形成第2層及第3層之組合物。 中間膜之製作： 將用以形成第1層之組合物與用以形成第2層及第3層之組合物使用共擠出機進行共擠出，藉此製作具有第2層(厚度340 μm)/第1層(厚度100 μm)/第3層(厚度340 μm)之積層構造之中間膜(厚度780 μm)。 層合玻璃A之製作(隔音性測定用)： 將所獲得之中間膜切斷成豎30 cm×橫2.5 cm之大小。繼而，於2塊依據JIS R3208之綠玻璃(豎30 cm×橫2.5 cm×厚度2 mm)之間夾入中間膜而獲得積層體。將該積層體放入至橡膠袋內，於2.6 kPa之真空度下脫氣20分鐘，其後，保持脫氣之狀態直接移至烘箱內，進而於90℃下保持30分鐘進行真空加壓而將積層體進行預壓接。於高壓釜中於135℃及壓力1.2 MPa之條件下將經預壓接之積層體壓接20分鐘，而獲得層合玻璃A。 (實施例2～23及比較例1～2) 如下述表1、2所示般設定用以形成第1層之組合物及用以形成第2層及第3層之組合物所使用之聚乙烯醇縮醛樹脂及塑化劑之種類與調配量，並如下述表1、2所示般設定第1層、第2層及第3層之厚度，除此以外，以與實施例1相同之方式獲得中間膜及層合玻璃。又，於實施例2～23及比較例1～2中，以與實施例1相同之調配量(相對於聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份為0.2重量份)調配與實施例1相同種類之紫外線遮蔽劑及抗氧化劑。 (評價) (1)30℃下之隔音性之變化 將所獲得之層合玻璃於23℃之環境下保管24小時。將經保管24小時之層合玻璃於30℃之恆溫槽保管1小時，其後，依據ISO 16940:2008利用中央加振法對30℃之恆溫槽中之機械阻抗進行測定。根據所獲得之傳送函數，利用半值寬法算出24小時後之1次模式下之損耗係數ηa。又，將所獲得之層合玻璃於23℃之環境下保管12週，除此以外，以與上述相同之方式算出12週後之1次模式下之損耗係數ηb。 根據24小時後之1次模式下之損耗係數ηa及12週後之1次模式下之損耗係數ηb，以下式算出30℃下之隔音性之變化率。 30℃下之隔音性之變化率＝(ηb-ηa)/ηa×100 (2)20℃下之隔音性 將所獲得之層合玻璃於23℃之環境下保管12週。將經保管12週之層合玻璃於20℃之恆溫槽保管1小時，其後，依據ISO 16940:2008利用中央加振法對20℃之恆溫槽中之機械阻抗進行測定。根據所獲得之傳送函數，利用半值寬法算出12週後之1次模式下之損耗係數ηc。根據所算出之ηc，利用下述基準判定20℃下之隔音性。 [20℃下之隔音性之判定基準] ○○：ηc為0.2以上 ○：ηc為0.15以上且未達0.2 ×：ηc未達0.15 (3)30℃下之隔音性 根據上述測得之12週後之30℃下之1次模式下之損耗係數ηb，利用述基準判定30℃下之隔音性。 [30℃下之隔音性之判定基準] ○○：ηb為0.2以上 ○：ηb為0.15以上且未達0.2 ×：ηb未達0.15 將詳細情況及結果示於下述之表1、2。再者，下述表1、2中，省略除聚乙烯醇縮醛樹脂、及塑化劑以外之調配成分之記載。 [表1]
   實施例1 實施例2 實施例3 實施例4 實施例5 實施例6 實施例7 實施例8 實施例9 比較例1 比較例2
用以形成第2、第3層之組合物 厚度 μm 340 340 340 340 340 340 340 340 340 340 340
聚乙烯醇縮醛樹脂 PVA之平均聚合度    1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700
羥基之含有率 莫耳% 30.5 30.5 30.5 30.5 30.5 30.5 30.5 30.5 30.5 30.5 30.5
乙醯化度 莫耳% 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8
縮醛化度 莫耳% 68.7 68.7 68.7 68.7 68.7 68.7 68.7 68.7 68.7 68.7 68.7
含量 重量份 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100
塑化劑 種類 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO
含量 重量份 35 30 33 30 33 30 30 33 30 40 40
用以形成第1層之組合物 各厚度 μm 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100
聚乙烯醇縮醛樹脂 PVA之平均聚合度    2300 2300 2300 2300 3300 3300 2300 2300 2300 2300 2300
羥基之含有率 莫耳% 23.3 23.3 23.9 23.9 24.5 24.5 22.4 24.5 24.5 23.3 22.4
乙醯化度 莫耳% 12.2 12.2 12.2 12.2 12.2 12.2 17.3 21 21 12.2 17.3
縮醛化度 莫耳% 64.6 64.6 63.9 63.9 63.3 63.3 60.3 54.5 54.5 64.6 60.3
含量 重量份 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100
塑化劑 種類 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO
含量 重量份 60 60 60 60 60 60 60 60 60 60 60
Xa及Xb mol% 7.3 7.3 6.6 6.6 6.0 6.0 8.1 6.0 6.0 7.3 8.1
-1.7Xa-0.45Y+58、及-1.7Xb-0.45Y+58    40.2 40.2 41.3 41.3 42.3 42.3 36.4 38.4 38.4 40.2 36.4
Z 重量份 37.8 33.2 35.9 33.2 35.9 33.2 33.2 35.9 33.2 42.3 42.3
評價 30℃下之隔音性之變化 -24 6 0 10 -11 12 -8 -22 -13 -35 -34
20℃下之隔音性 〇〇 〇〇 〇〇 〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇
30℃下之隔音性 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇 〇
[表2]
   實施例10 實施例11 實施例12 實施例13 實施例14 實施例15 實施例16 實施例17 實施例18 實施例19 實施例20 實施例21 實施例22 實施例23
用以形成第2、第3層之組合物 厚度 μm 340 340 340 340 340 340 340 340 290 290 290 303 303 303
聚乙烯醇縮醛樹脂 PVA之平均聚合度    1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700 1700
羥基之含有率 莫耳% 34.5 34.5 34.5 30.4 30.4 30.4 30.4 30.4 30.8 30.8 30.8 30.8 30.8 30.8
乙醯化度 莫耳% 0.8 0.8 0.8 0.9 0.9 0.9 0.9 0.9 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8 0.8
縮醛化度 莫耳% 64.7 64.7 64.7 68.7 68.7 68.7 68.7 68.7 68.4 68.4 68.4 68.4 68.4 68.4
含量 重量份 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100
塑化劑 種類 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO
含量 重量份 32 30 28 39.5 37.5 35.5 33.5 31.5 30 32 34 31 33 35
用以形成第1層之組合物 各厚度 μm 100 100 100 100 100 100 100 100 200 200 200 175 175 175
聚乙烯醇縮醛樹脂 PVA之平均聚合度    3100 3100 3100 3050 3050 3050 3050 3050 3000 3000 3000 3000 3000 3000
羥基之含有率 莫耳% 24.3 24.3 24.3 24.2 24.2 24.2 24.2 24.2 24.4 24.4 24.4 24.4 24.4 24.4
乙醯化度 莫耳% 11.6 11.6 11.6 11.4 11.4 11.4 11.4 11.4 12 12 12 12 12 12
縮醛化度 莫耳% 64.1 64.1 64.1 64.4 64.4 64.4 64.4 64.4 63.6 63.6 63.6 63.6 63.6 63.6
含量 重量份 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100
塑化劑 種類 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO 3GO
含量 重量份 60 60 60 60 60 60 60 60 60 60 60 60 60 60
Xa及Xb mol% 10.2 10.2 10.2 6.2 6.2 6.2 6.2 6.2 6.4 6.4 6.4 6.4 6.4 6.4
-1.7Xa-0.45Y+58、及-1.7Xb-0.45Y+58    35.4 35.4 35.4 42.3 42.3 42.3 42.3 42.3 41.7 41.7 41.7 41.7 41.7 41.7
Z 重量份 35.0 33.2 31.4 41.8 40.0 38.2 36.4 34.6 36.6 38.2 39.8 36.5 38.2 39.9
評價 30℃下之隔音性之變化 -22 -16 -10 -22 -16 -10 -3 3 -6 -12 -17 -6 -12 -17
20℃下之隔音性 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇
30℃下之隔音性 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇 〇〇
1:第1層 1a:第1表面 1b:第2表面 2:第2層 2a:外側之表面 3:第3層 3a:外側之表面 11:中間膜 11a:第1表面 11b:第2表面 21:第1層合玻璃構件 22:第2層合玻璃構件 31:層合玻璃
圖1係模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃用中間膜之剖視圖。 圖2係模式性地表示使用有圖1所示之層合玻璃用中間膜之層合玻璃之一例的剖視圖。
1:第1層
1a:第1表面
1b:第2表面
2:第2層
2a:外側之表面
3:第3層
3a:外側之表面
11:中間膜
11a:第1表面
11b:第2表面

Claims (18)

  1. 一種層合玻璃用中間膜，其係具有2層以上之構造者，包含：第1層、及積層於上述第1層之第1表面之第2層，上述第1層包含聚乙烯醇縮醛樹脂、及塑化劑，上述第2層包含聚乙烯醇縮醛樹脂、及塑化劑，上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量為35重量份以下，且將上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率設為Wa、將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率與上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率的差之絕對值設為Xa、將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之乙醯化度設為Y、將上述層合玻璃用中間膜中之全部塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之全部聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份以重量份基準計之含量設為Z時，中間膜滿足Z≦-1.7Xa-0.45Y+58，且中間膜滿足下述第1構成及下述第2構成中之至少一者，第1構成：Y≧2第2構成：Wa>23且Xa≦11.5。
  2. 如請求項1之層合玻璃用中間膜，其滿足上述第1構成。
  3. 如請求項1之層合玻璃用中間膜，其滿足上述第2構成。
  4. 如請求項1之層合玻璃用中間膜，其滿足上述第1構成及上述第2構成之兩者。
  5. 如請求項1至4中任一項之層合玻璃用中間膜，其中上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之乙醯化度未達24莫耳%。
  6. 如請求項1至4中任一項之層合玻璃用中間膜，其中上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量多於上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量。
  7. 如請求項1至4中任一項之層合玻璃用中間膜，其中上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量為50重量份以上且100重量份以下。
  8. 如請求項1至4中任一項之層合玻璃用中間膜，其中上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量超過25重量份且為35重量份以下。
  9. 如請求項1至4中任一項之層合玻璃用中間膜，其中上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率低於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮 醛樹脂之羥基之含有率。
  10. 如請求項1至4中任一項之層合玻璃用中間膜，其係具有3層以上之構造者，包含積層於上述第1層之與上述第1表面相反之第2表面之第3層，上述第3層包含聚乙烯醇縮醛樹脂、及塑化劑，且將上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率設為Wb、將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率與上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之羥基之含有率的差之絕對值設為Xb、將上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂以莫耳%基準計之乙醯化度設為Y、將上述層合玻璃用中間膜中之全部塑化劑相對於上述層合玻璃用中間膜中之全部聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份以重量份基準計之含量設為Z時，中間膜滿足Z≦-1.7Xb-0.45Y+58，且中間膜滿足上述第1構成及下述第3構成中之至少一者，第3構成：Wb>23且Xb≦11.5。
  11. 如請求項10之層合玻璃用中間膜，其滿足上述第3構成。
  12. 如請求項10之層合玻璃用中間膜，其中上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量多於上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量，且上述第1層中之上述塑化劑相對於上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛 樹脂100重量份之含量多於上述第3層中之上述塑化劑相對於上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量。
  13. 如請求項10之層合玻璃用中間膜，其中上述第3層中之上述塑化劑相對於上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量為50重量份以下。
  14. 如請求項10之層合玻璃用中間膜，其中上述第2層中之上述塑化劑相對於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量超過25重量份且為35重量份以下，且上述第3層中之上述塑化劑相對於上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂100重量份之含量超過25重量份。
  15. 如請求項10之層合玻璃用中間膜，其中上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率低於上述第2層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率，且上述第1層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率低於上述第3層中之上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基之含有率。
  16. 如請求項1至4中任一項之層合玻璃用中間膜，其滿足Z≧-1.7Xa-0.45Y+40。
  17. 如請求項10之層合玻璃用中間膜，其滿足Z≧-1.7Xa-0.45Y+40，且 滿足Z≧-1.7Xb-0.45Y+40。
  18. 一種層合玻璃，其包含第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件、及如請求項1至17中任一項之層合玻璃用中間膜，且上述層合玻璃用中間膜配置於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間。
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