TWI746754B - 經燒結之核燃料丸，燃料棒，燃料組件及製造經燒結之核燃料丸的方法 - Google Patents

經燒結之核燃料丸，燃料棒，燃料組件及製造經燒結之核燃料丸的方法 Download PDF

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Abstract

本發明揭示一種經燒結之核燃料丸(10)、一種燃料棒、一種燃料組件及一種製造該核燃料丸的方法。該丸包含UO2基質(20)及分散於該基質中的粒子(21)。該等粒子包含含鈾材料。每個粒子被金屬塗層囊封。該含鈾材料的鈾密度高於UO2的鈾密度。該金屬塗層係由選自Mo、W、Cr、V及Nb之群之至少一種金屬所組成。

Description

經燒結之核燃料丸，燃料棒，燃料組件及製造經燒結之核燃料丸的方法
本發明一般係關於一種適用於核反應器(例如水冷式反應器)的經燒結之核燃料丸，該反應器包括輕水反應器(諸如沸水反應器(Boiling Water reactor；BWR)及加壓水反應器(Pressurized Water reactor；PWR))。經燒結之燃料丸亦適用於下一代反應器，快速反應器(諸如鉛快速反應器(lead-fast reactor))及熱反應器(諸如小型模塊反應器)二者。
具體而言，本發明係關於一種如請求項1的前言部分所述之經燒結之核燃料丸。本發明亦關於一種用於核反應器中的燃料棒及燃料組件。此外，本發明係關於一種製造經燒結之核燃料丸的方法。
現今主要使用的核燃料包含二氧化鈾UO2的經燒結之核燃料丸。二氧化鈾為一種極好的核燃料，其熔點為2865℃。然而，在某些方面需要改良。鈾密度的增加會改良燃料的經濟性。導熱係數的增加會改良丸的反應器行為，並因此使其更適用於下一代反應器，從而提供可適用於所謂的事故耐受燃料(accident tolerant fuel；ATF)的屬性。
一些非習知含鈾材料的一個問題為該等材料比UO2具有更高的與水的反應性。此就需要額外保護含鈾材料免受水滲透，尤其在水冷式反應器中。
JP-1120272係關於包含氮化鈾的核燃料。此先前技術文件的圖1揭示一種具有塗層的氮化鈾粒子。該塗層可為諸如氧化鋁、氧化鋯或氧化矽的氧化物膜、諸如石墨的碳塗層或包括諸如SiC的碳化合物的膜、或金屬膜。該先前技術文件的圖5揭示一種核燃料丸，其包含UO2基質及分散於該基質中的經塗佈之UN粒子。
另一個問題為將某些含鈾材料與二氧化鈾一起燒結的能力相當差。此等含鈾材料在標準燒結爐條件(例如H2與H2O/CO2)下與二氧化鈾不相容。
本發明的目的為提供一種改良的核燃料丸，其具有高鈾密度及高熱導率，尤其比習知的二氧化鈾更高的鈾密度及更高的熱導率。另一個目的為克服上述與使用高密度含鈾材料有關的問題。
此目的藉由最初定義的經燒結之核燃料丸實現，其特徵在於金屬塗層係由選自Mo、W、Cr、V及Nb之群之至少一種金屬所組成。
借助於此等金屬塗層，可有效地防止諸如水及其他氧化劑(來自燒結爐或氧化物本身)的侵入物質向粒子的滲透。沒有水可到達粒子及經囊封之含鈾材料，即使在缺陷燃料包覆允許水或蒸汽接觸燃料丸的情況下。金屬塗層確保在反應器的正常操作期間以及在缺陷燃料棒的情況下，使經囊封之含鈾材料與基質的二氧化鈾沒有任何接觸。
此等金屬當作為粒子上的塗層使用時，可使粒子及二氧化鈾粉 末一起壓實成生胚丸，並將經壓實之生胚丸燒結成具有合適機械強度的核燃料丸。
金屬塗層可由以下所形成；金屬Mo、W、Cr、V及Nb中之單一金屬、或此等金屬中之二或多種的合金，例如Mo-Cr、Mo-W、Cr-W或Cr-Mo-W。此等金屬及合金皆具有高熔點。
根據本發明的一個具體實例，該至少一種金屬為沉積於粒子上的原子層。
根據本發明的一個具體實例，該至少一種金屬係電鍍在粒子上。
根據本發明的一個具體實例，將該至少一種金屬經由溶膠-凝膠技術沉積在粒子上，然後進行熱處理。
根據本發明的一個具體實例，含鈾材料包含矽化鈾、氮化鈾及硼化鈾中之至少一者。此等含鈾材料可皆具有比二氧化鈾更高的鈾密度，因此與標準的二氧化鈾的核燃料丸相比，可有助於改良核燃料丸的燃料經濟性。此等含鈾材料亦可具有比二氧化鈾更高的熱導率，因此與標準的二氧化鈾的核燃料丸相比，可改良反應器操作期間核燃料丸的熱傳輸效率。
與二氧化鈾相比，含鈾材料與水的反應性增加的問題藉由該等金屬Mo、W、Cr、V及Nb中之至少一者的粒子的金屬塗層以優雅的方式而解決。
根據本發明的一個具體實例，含鈾材料包含以下中之至少一者或由以下中之至少一者所組成：U3Si2、USi、U3Si、U20Si16N3、UN及UB2。所有此等含鈾材料滿足上述高鈾密度及高導熱率的標準。其皆允許施加該等金屬中之至少一者的金屬塗層以產生經囊封之粒子。
根據本發明的一個具體實例，含鈾材料包含UN及U20Si16N3中之 至少一者，其中將含鈾材料的氮富集以含有比天然N更高百分比的同位素15N，例如至少60、70、80或90重量%的同位素15N。
根據本發明的一個具體實例，粒子亦包含中子吸收劑。包含具有中子吸收劑的粒子的燃料丸可有利地用於例如在核反應器的一些燃料組件中的一些燃料棒中以隨時間控制反應器的反應性，例如在燃料循環期間。
根據本發明的一個具體實例，中子吸收劑包含ZrB2。ZrB2具有極高的熔點3246℃，因此可容易地在丸操作溫度下存留。例如，粒子可包含UN及ZrB2的混合物，或U3Si2及ZrB2的混合物。
根據本發明的一個具體實例，含鈾材料包含UBx，尤其UB2，其中該UBx的硼形成該中子吸收劑。
根據本發明的一個具體實例，將硼富集以含有比天然B更高百分比的同位素10B，例如至少20、30、40、50、60、70、80或90重量%的同位素10B。
根據本發明的一個具體實例，粒子具有在100微米至2000微米範圍的最大延伸度。粒子可具有任何形狀，例如球形(ball shape)或球面形(spherical shape)，其中最大延伸度為粒子的直徑。
該目的亦藉由最初定義的燃料棒來實現，該燃料棒包含封裝複數個經燒結之核燃料丸的包覆管。
該目的亦藉由最初定義的燃料組件來實現，該燃料組件包含複數個燃料棒。
該目的亦藉由最初定義的製造方法來實現，其包含以下步驟：提供含鈾材料的粉末，燒結含鈾材料以形成複數個粒子，在粒子上施加金屬塗層以形成複數個經塗佈之粒子， 提供二氧化鈾粉末，將二氧化鈾粉末及經塗佈之粒子混合以提供混合物，壓縮混合物以形成生坯，將生坯燒結成經燒結之核燃料丸。
該方法會致使實現上述目的的經燒結之核燃料丸。
根據本發明的一個具體實例，施加步驟包含藉由原子層沉積將金屬塗層施加在粒子上。
根據本發明的一個具體實例，施加步驟包含藉由電鍍將金屬塗層施加在粒子上。
1:燃料組件
2:底部構件
3:頂部構件
4:燃料棒
5:間隔
6:虛線
10:核燃料丸
11:包覆管
12:底塞
13:頂塞
14:彈簧
15:上部充氣室
20:基質
21:粒子
22:含鈾材料
23:金屬塗層
25:吸收粒子
d:直徑
現在通過對各種具體實例的描述並參照附圖來更詳細地解釋本發明。
圖1示意性地揭示用於核反應器的燃料組件的縱向截面圖。
圖2示意性地揭示圖1中的燃料組件的燃料棒的縱向截面圖。
圖3示意性地揭示根據第一具體實例的核燃料丸的縱向截面圖。
圖4示意性地揭示包含在圖3中的丸中的粒子的截面圖。
圖5示意性地揭示根據第二具體實例的核燃料丸的縱向截面圖。
圖1揭示用於核反應器(尤其水冷式輕水反應器(water cooled light water reactors；LWR)，諸如沸水反應器(BWR)或加壓水反應器(PWR))的燃料組件1。燃料組件1包括底部構件2、頂部構件3以及在底部構件2與頂部構件3之間延伸的複數個細長燃料棒4。燃料棒4藉助於複數個間隔5 保持在其位置。此外，燃料組件1可例如在BWR中使用時包含由虛線6表示並圍繞燃料棒4的流動通道或燃料箱。
圖2揭示圖1的燃料組件1的燃料棒4中之一者。燃料棒4包含呈複數個經燒結之核燃料丸10形式的核燃料以及封裝核燃料丸10的包覆管11。燃料棒4包含密封包覆管11的下端的底塞12及密封燃料棒4的上端的頂塞13。核燃料丸10在包覆管11中堆疊排列。由此包覆管11封裝燃料丸10及氣體。在核燃料丸10的堆疊與頂塞13之間的上部充氣室15中佈置彈簧14。彈簧14將核燃料丸10的堆疊壓在底塞12上。
一個核燃料丸10的第一具體實例在圖3中更詳細地揭示。核燃料丸10包含二氧化鈾UO2的基質20，及複數個分散於基質20中的粒子21，較佳均勻及隨機分布。
每個核燃料丸4中的粒子21的數量可非常高。體積比粒子/基質可來自約100ppm的低濃度粒子21直至填充分率。
在圖4中，粒子21具有球面形。然而，粒子21可為任何形狀的形式。
粒子21的尺寸可變化。較佳地，粒子21可具有延伸度，例如圖4的球面形實施例中的直徑d，其位於100微米至2000微米範圍。
粒子21包含以下或由以下所組成：鈾密度高於UO2鈾密度的含鈾材料22。尤其，含鈾材料22包含以下中之至少一者或由以下中之至少一者所組成：矽化鈾、氮化鈾及硼化鈾。
更具體而言，含鈾材料22包含以下中之至少一者或由以下中之至少一者所組成：U3Si2、USi、U3Si、U20Si16N3、UN及UB2。此等含鈾材料22中各者的鈾密度高於9.7g/cm3，其為二氧化鈾的鈾密度。此外，熱導率更高，並且通常隨著溫度而增加。
每個粒子21的含鈾材料22可因此包含此等物質中之單一物質或由此等物質中之單一物質所組成，或者包含此等物質中之二或多者之組合或由此等物質中之二或多者之組合所組成。
基質20中及含鈾材料22中的鈾可富集以含有比天然鈾更高百分比的易裂變同位素235U。
每個粒子21皆被完全圍繞且封裝粒子21的金屬塗層23所囊封。因此，含鈾材料22與基質20的二氧化鈾完全沒有任何接觸。
金屬塗層23係由選自Mo、W、Cr、V及Nb之群之至少一種金屬所組成。此等金屬確保對含鈾材料22的可靠保護。此等金屬皆具有高熔點，因此亦能在發生諸如冷卻劑事故損失(Loss Of Coolant Accident；LOCA)的事故的情況的丸操作溫度下存留。Mo的熔點為2622℃，Cr的熔點為1907℃，W的熔點為3414℃，V的熔點為1910℃，以及Nb的熔點為2477℃。
金屬塗層23可由金屬Mo、W、Cr、V及Nb中之單一金屬所形成。金屬塗層23亦可由此等金屬中之二或多種之合金所形成。較佳的合金為Mo-Cr、Mo-W、Cr-W或Cr-Mo-W。
金屬塗層23的厚度較佳較薄，例如小於1微米。
金屬塗層23可如上所述覆蓋含鈾材料22的整個外表面。
金屬塗層23可為電鍍的、原子層沉積的或借助於溶膠-凝膠技術沉積的。
粒子21亦可包含中子吸收劑。中子吸收劑可包含ZrB2或由ZrB2所組成。然後每個或一些粒子21可包含含鈾材料20及中子吸收劑中之至少一者的混合物，例如UN/ZrB2、U3Si2/ZrB2、USi/ZrB2、U20Si16N3/ZrB2及U3Si/ZrB2。
粒子21的含鈾材料22亦可包含UBx，尤其如上所述的UB2，其中UBx的硼形成中子吸收劑。其它的硼化鈾化合物為可能的，例如UB4、UB12 等。然後可以任何合適的比例將硼化鈾與上述化合物U3Si2、USi、U3Si、U20Si16N3及UN之至少一者混合以確保含鈾材料的鈾密度高於二氧化鈾的鈾密度。
圖5揭示第二具體實例，根據該具體實例，經燒結之核燃料丸10包含含鈾粒子21及吸收粒子25，其中吸收粒子25包含中子吸收劑或由中子吸收劑所組成。中子吸收劑在此種情況下亦可包含ZrB2或由ZrB2所組成。
在上面的實施例中，中子吸收劑包含硼，其然後可富集以含有比天然硼更高百分比的同位素10B。例如，百分比可為同位素10B的至少20、30、40、50、60、70、80或90重量%。
如上所述，含鈾材料22可包含UN及U20Si16N3中之至少一者或由UN及U20Si16N3中之至少一者所組成。在此等實施例中，含鈾材料22的氮可富集以含有比天然N更高百分比的同位素15N。例如，百分比可為同位素15N的至少60、70、80或90%重量。
金屬塗層22藉助於以下步驟允許核燃料丸10在標準燒結爐中被燒結。
提供含鈾材料的粉末。粉末可形成為生胚粒子。然後燒結含鈾材料的生胚粒子以形成複數個粒子。
之後，將金屬塗層23施加在粒子21上以形成複數個經塗佈之粒子23。可藉助於原子層沉積來進行金屬塗層23的施加。
或者，可藉助於電鍍來進行金屬塗層23的施加。
根據又另一替代方案，可藉助於溶膠-凝膠方法來進行金屬塗層23的施加，其中將浸漬金屬的凝膠施加至粒子21。然後施加熱處理以燒掉凝膠並且將金屬塗層23留在粒子21中。
此外，提供二氧化鈾粉末。
將二氧化鈾粉末及經塗佈之粒子混合以提供混合物。然後將混合物在合適的模具中壓製以形成生坯。
最後，將生坯在燒結爐中在合適的氛圍中燒結成經燒結之核燃料丸10。
本發明不限於上述的具體實例及實施例，而為可在以下請求項之範圍內進行變化及修改。
10‧‧‧核燃料丸
20‧‧‧基質
21‧‧‧粒子

Claims (16)

  1. 一種經燒結之核燃料丸(10)，其包含UO2基質(20)及分散於該基質中的粒子(21)，其中該等粒子(21)包含含鈾材料(22)，其中該等粒子(21)各者被金屬塗層(23)囊封，其中該含鈾材料(22)的鈾密度高於UO2的鈾密度，其特徵在於該金屬塗層(23)係由選自Mo、W、Cr、V及Nb之群之至少一種金屬所組成。
  2. 如請求項1所述之經燒結之核燃料丸(10)，其中該含鈾材料(22)包含矽化鈾、氮化鈾及硼化鈾中之至少一者。
  3. 如請求項1及2中任一項所述之經燒結之核燃料丸(10)，其中該含鈾材料(22)包含U3Si2、USi、U3Si、U20Si16N3、UN及UB2中之至少一者。
  4. 如請求項3所述之經燒結之核燃料丸(10)，其中該含鈾材料(22)包含UN及U20Si16N3中之至少一者，且其中該含鈾材料(22)的氮被富集以含有比天然N更高百分比的同位素15N。
  5. 如請求項1或2所述之經燒結之核燃料丸(10)，其中該等粒子(21)亦包含中子吸收劑。
  6. 如請求項1或2所述之經燒結之核燃料丸(10)，其中該經燒結之核燃料丸(10)包含含有中子吸收劑的吸收粒子(25)。
  7. 如請求項5所述之經燒結之核燃料丸(10)，其中該中子吸收劑包含ZrB2。
  8. 如請求項5所述之經燒結之核燃料丸(10)，其中該含鈾材料(22)包含UBx，且其中該UBx的硼形成該中子吸收劑，其中該UBx係選自 UB2、UB4和UB12。
  9. 如請求項8所述之經燒結之核燃料丸(10)，其中該UBx為UB2。
  10. 如請求項7所述之經燒結之核燃料丸(10)，其中該硼被富集以含有比天然B更高百分比的同位素10B。
  11. 如請求項1或2所述之經燒結之核燃料丸(10)，其中該等粒子(21)具有在100微米至2000微米範圍的延伸度。
  12. 一種燃料棒(4)，其包含封裝複數個如請求項1至11中任一項所述之經燒結之核燃料丸(10)的包覆管(11)。
  13. 一種用於核反應器的燃料組件(1)，其包含複數個如請求項12所述之燃料棒(4)。
  14. 一種製造如請求項1至10中任一項所述之經燒結之核燃料丸的方法，該方法包含以下步驟：提供含鈾材料的粉末，燒結該含鈾材料以形成複數個粒子，在該等粒子上施加金屬塗層以形成複數個經塗佈之粒子，提供二氧化鈾粉末，將該二氧化鈾粉末及該等經塗佈之粒子混合以提供混合物，壓縮該混合物以形成生坯，將該生坯燒結成經燒結之核燃料丸。
  15. 如請求項14所述之方法，其中該施加步驟包含藉由原子層沉積將該金屬塗層施加在該等粒子上。
  16. 如請求項15所述之方法，其中該施加步驟包含藉由電鍍將該金屬塗層施加在該等粒子上。
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